CN103050376B - 沉积材料及形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于制造半导体器件的系统和方法。一个实施例包括采用原子层沉积(ALD)工艺形成沉积层。ALD工艺可以利用第一前体并持续第一时间周期；第一清除并持续比第一时间周期更长的第二时间周期；第二前体并持续比第一时间周期更长的第三时间周期；以及第二清除并持续比第三时间周期更长的第四时间周期。本发明还公开了沉积材料及形成方法。

Description

沉积材料及形成方法
技术领域
本发明涉及半导体技术领域，更具体地，涉及沉积材料及形成方法。
背景技术
介电材料已被用于半导体制造领域中以实现多种目的。它们能够被用于将一个区与另一个区电隔离。另外，可以采用被选择的用于介电材料的具体材料来帮助微调半导体芯片内的电磁场，从而可以获得多种部件。
在一个实例中，可以通过制造被电容器介电材料分开的第一电容器电极和第二电容器电极来形成电容器。当施加电流时，这种电容器介电材料允许第一电容器电极和第二电容器电极容纳电荷。这允许被采用的电容器临时存储所需电荷。
然而，随着半导体器件变得越来越小，可能出现关于介电层的问题。具体来说，当半导体制造从40nm工艺节点急速冲过28nm工艺节点时，当前的形成这些介电层的方法对被要求满足当今竞争环境中期望的性能和制造规范的任务是完全不够的。
发明内容
为了解决现有技术中所存在的问题，根据本发明的一个方面，提供了一种用于制造半导体器件的方法，所述方法包括：
向沉积腔室引入第一前体并持续第一时间；
在引入所述第一前体之后，向所述沉积腔室引入第一清除气体并持续第二时间，其中所述第二时间大于所述第一时间；
在引入所述第一清除气体之后，向所述沉积腔室引入第二前体并持续第三时间，其中所述第三时间大于或等于所述第一时间；以及
在引入所述第二前体之后向所述沉积腔室引入第二清除气体并持续第四时间。
在一可选实施例中，所述第四时间大于所述第三时间。
在一可选实施例中，所述第二时间和所述第四时间的第一总和大于所述第一时间和所述第三时间的第二总和。
在一可选实施例中，所述第二前体含有氧。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括：向所述沉积腔室引入所述第一前体并持续第五时间，在向所述沉积腔室引入所述第二清除气体之后进行向所述沉积腔室引入所述第一前体并持续第五时间的步骤；向所述沉积腔室引入第三清除气体并持续第六时间，所述第六时间小于所述第二时间；向所述沉积腔室引入所述第二前体并持续第七时间，所述第七时间小于所述第三时间；以及向所述沉积腔室引入所述第四清除气体并持续第八时间，所述第八时间小于所述第四时间。
在一可选实施例中，所述第五时间、所述第六时间、所述第七时间、和所述第八时间全都彼此相等。
在一可选实施例中，引入的所述第一前体包含锆。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括在引入第二清除气体之后形成DRAM电容器顶板。
根据本发明的另一方面，还提供了一种用于制造半导体器件的方法，所述方法包括：
执行第一循环以形成介电材料的第一单层，所述第一循环包括：
使衬底的表面与第一前体反应并持续第一时间周期以形成第一前体表面；
从所述第一前体表面清除所述第一前体并持续第二时间，其中，所述第二时间周期大于所述第一时间周期；
用第二前体氧化所述第一前体表面以形成所述介电材料的所述第一单层，氧化所述第一前体表面持续第三时间周期，其中，所述第三时间周期大于或等于所述第一时间周期；以及
从所述介电材料的所述第一单层清除所述第二前体并持续第四时间周期，其中，所述第四时间周期大于所述第三时间周期；以及
在执行所述第一循环之后执行第二循环以形成所述介电材料的第二单层。
在一可选实施例中，所述第一前体包含锆。
在一可选实施例中，所述第二循环进一步包括：使所述介电材料的所述第一单层的表面与所述第一前体反应并持续第五时间周期以形成第二前体表面；从所述第二前体表面清除所述第一前体并持续第六时间周期，其中，所述第六时间周期小于所述第二时间周期；用所述第二前体氧化所述第二前体表面以形成所述介电材料的第二单层，氧化所述第二前体表面持续第七时间周期，所述第七时间周期小于所述第三时间周期；以及从所述第二单层清除所述第二前体并持续第八时间周期，其中，所述第八时间周期小于所述第四时间周期。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括执行第三循环以形成所述介电材料的第三单层，所述执行第三循环发生在所述执行第二循环之后，所述第三循环与所述第一循环相同。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括在所述第二单层上方形成DRAM顶部电容器极板。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括在所述第二单层上方形成电容器顶板。
在一可选实施例中，所述方法进一步包括在所述第二单层上方形成栅电极。
根据本发明实施例的又一个方面，还提供了一种半导体器件，该半导体器件包括：
第一层，包括第一材料，所述第一层包括多个第一单层，所述多个第一单层具有第一密度；以及
第二层，位于所述第一层上方，所述第二层包括所述第一材料，所述第二层包括多个第二单层，所述多个第二单层具有小于所述第一密度的第二密度。
在一可选实施例中，所述第一材料是氧化锆。
在一可选实施例中，所述半导体器件进一步包括位于所述第二层上方的第三层，所述第三层包括所述第一材料，并包括多个第三单层，所述多个第三单层具有大于所述第二密度的第三密度。
在一可选实施例中，所述第一层具有比所述第二层更高的氧浓度。
在一可选实施例中，所述半导体器件进一步包括位于所述第二层上方的电容器顶部电极。
附图说明
为了更充分地理解实施例及其优点，现将结合附图进行的以下描述作为参考，其中：
图1示出了根据一实施例的具有栅层叠和底部电容器电极的衬底；
图2A示出了根据一实施例的位于底部电容器电极上方的介电层的形成；
图2B示出了根据一实施例的可用于形成介电层的沉积腔室；
图3示出了根据一实施例的可用于形成介电层的第一沉积工艺；
图4示出了根据一实施例的位于介电层上方的顶部电容器电极和位线的形成；
图5A示出了根据一实施例的复合介电层；
图5B示出了根据一实施例的可用于帮助形成复合介电层的第二沉积工艺；
图6A-6B示出了根据一实施例的复合介电层；
图7A-7B示出了根据一实施例的显示密度增加的试验数据；
图8示出了根据一实施例的显示泄露减少的试验数据；
图9示出了根据一实施例的用作CMOS晶体管中的栅极电介质的介电层；和
图10示出了根据一实施例的用作III-V族金属栅极晶体管中的栅极电介质的介电层。
除非另有说明，不同附图中的相应数字和符号通常是指相应的部件。绘制附图是为了清楚地举例说明实施例的相关方面，附图并不必需按比例绘制。
具体实施方式
下面详细讨论实施例的制造和使用。然而，应该理解，这些实施例提供了许多可以在各种具体环境中实现的可应用概念。所讨论的具体实施例仅仅是制造和使用实施例的示例性的具体方式，并不用于限制实施例的范围。
实施例将描述关于具体环境中的实施例，即在28纳米工艺节点的金属-绝缘体-金属(MIM)中的高k电介质。然而，这些实施例也可以适用于其他用途中的其他介电层。
现在参考图1，示出了衬底101以及位于衬底101内的隔离区103、位于衬底101上的多个栅层叠102、源极/漏极区111、第一层间介电(ILD)层113、第一蚀刻停止层119、电容器接触件115、下位线接触件117、第二ILD层121、和底部电容器极板123。衬底101可以包括掺杂的或未掺杂的体硅或者绝缘体上硅(SOI)衬底的有源层。通常，SOI衬底包括半导体材料的层，如硅、锗、硅锗、SOI、绝缘体上硅锗(SGOI)、或它们的组合。可以使用的其他衬底包括多层衬底、梯度衬底、或混合取向衬底。
隔离区103可以是浅沟槽隔离(STI)区，并且可以通过蚀刻衬底101形成沟槽并用如本领域中已知的介电材料填充沟槽来形成。可以使用通过本领域中已知的常规方法形成的介电材料，如氧化物材料、高密度等离子体(HDP)氧化物或类似氧化物填充隔离区103。
位于衬底101上的栅层叠102可以包括栅极介电层105、栅电极107、和间隔件109。栅极介电层105可以是介电材料，如氧化硅、氮氧化硅、氮化硅、氧化物、含氮氧化物、或它们的组合等。栅极介电层105可以具有大于约4的相对介电常数值。这些材料的其他实例包括氧化铝、氧化镧、氧化铪、氧化锆、氮氧化铪、或它们的组合。
在栅极介电层105包括氧化物层的实施例中，栅极介电层105可以在包含氧化物、H2O、NO、或它们的组合的环境中通过任何氧化工艺形成，如湿法或干法热氧化。可选地，可以采用化学汽相沉积(CVD)技术将四乙基原硅酸盐(TEOS)和氧气用作前体来形成栅极电介质105。在一实施例中，栅极介电层105的厚度可以在约至约之间。
栅电极107可以包含导电材料，如金属(例如，钽、钛、钼、钨、铂、铝、铪、钌)、金属硅化物(例如，硅化钛、硅化钴、硅化镍、硅化钽)、金属氮化物(例如，氮化钛、氮化钽)、掺杂的多晶硅、其他导电材料、或它们的组合等。在栅电极107是多晶硅的实施例中，可以通过采用低压化学汽相沉积(LPCVD)沉积掺杂的或未掺杂多晶硅来形成厚度在约至约范围内，如约的栅电极107。
一旦形成了栅极介电层105和栅电极107，则可以图案化栅极介电层105和栅电极107。在一实施例中，可以采用例如光刻掩膜和蚀刻工艺来图案化栅极介电层105和栅电极107，由此在栅电极107上方形成光刻掩膜(在图1中未示出)，然后使其暴露到图案化的光下。暴露之后，去除光刻掩膜的期望部分暴露出下面的栅电极107，然后可以蚀刻下面的栅电极107以去除暴露部分，从而图案化栅电极107和栅极介电层105。
可以通过在栅电极107和衬底101的上方均厚沉积一个或多个间隔件层(未示出)来形成间隔件109。间隔件层可以包含SiN、氮氧化物、SiC、SiON、氧化物和类似化合物，并可以通过常用方法如化学汽相沉积(CVD)、等离子体增强CVD、溅射、和本领域中已知的其他方法形成。可以诸如通过各向同性或各向异性蚀刻来图案化间隔件层，从而从结构的水平面去除间隔件层，并形成如图1中所示出的间隔件109。
可以在栅极介电层105的相对侧的衬底101中形成源极/漏极区111。在衬底101是n型衬底的实施例中，可以通过注入适当的p型掺杂剂如硼、锗、铟或类似物来形成源极/漏极区111。可选地，在衬底101是p型衬底的实施例中，可以通过注入适当的n型掺杂剂如磷，砷，或类似物来形成源极/漏极区111。可以使用栅极介电层105、栅电极107和间隔件109作为掩膜注入这些源极/漏极区111。
可以在栅层叠102和衬底101上方形成第一ILD层113以便提供衬底101、栅层叠102、和上面的金属层之间的电隔离。第一ILD层113可以通过以下方法来形成：化学汽相沉积、溅射或任何本领域中用于形成ILD的已知和使用的其他方法，使用例如四乙基正硅酸盐(TEOS)和氧气作为前体。第一ILD层113的厚度可以是约至约但也可以使用其他厚度。第一ILD层113可以包含掺杂的或未掺杂的氧化硅，但是可选地也可以采用其他材料，如掺杂氮化硅的硅酸盐玻璃、高k材料、或这些的组合，或类似物。形成之后，可以采用例如化学机械抛光(CMP)工艺平坦化第一ILD层113。
在形成第一ILD层113之后，可以通过第一ILD层113形成电容器接触件115和下位线接触件117。在一实施例中，可以形成电容器接触件115以提供衬底101和底部电容器极板123(在下面进一步描述)之间的电连接。可以形成下位线接触件117以帮助提供栅层叠102之间的源极/漏极区111与位线407(下面参考图4讨论的)之间的电连接。
可以通过镶嵌工艺形成电容器接触件115和下位线接触件117，以此掩膜沉积在第一ILD层113的表面上，在表面内蚀刻空穴，并使用导电材料(如钨或铜)填充空穴。应当注意到，电容器接触件115和下位线接触件117可以包含一层或多层导电材料。例如，电容器接触件115和下位线接触件117可以包括阻挡层、粘合层、多个导电层或类似层。
可以在第一ILD层113上方形成第一蚀刻停止层119以便为后续蚀刻工艺提供控制点。第一蚀刻停止层119可以是介电材料，如SiN或SiON，但是也可以使用本领域中已知的其他材料，如SiC或氧化物。在一实施例中，可以采用工艺如CVD、PECVD、ALD或类似工艺形成第一蚀刻停止层119，并且可以形成具有厚度在约和约之间的第一蚀刻停止层119。
可以在第一蚀刻停止层119上方形成第二ILD层121，并且第二ILD层121可以包含通过以下方法形成的氧化物：通过化学汽相沉积(CVD)技术使用四乙基正硅酸盐(TEOS)和氧气作为前体形成或者通过等离子体增强化学汽相沉积(PECVD)形成的氧化物。在一实施例中，第二ILD层121的厚度可以处于约和约之间。可以平坦化第二ILD层121的表面，诸如使用氧化物浆液通过CMP工艺来平坦化。
一旦形成了第二ILD层121，可以图案化第二ILD层121和第一蚀刻停止层119以便暴露出下面的电容器接触件115，以及提供在第二ILD层121中的开口，其中，底部电容器极板123可以形成在开口中。第二ILD层121和第一蚀刻停止层119可以采用例如合适的光刻掩膜和蚀刻工艺来图案化，其中光刻胶(在图1中未示出)形成在第二ILD层121的上方、然后照射并显影使得暴露出第二ILD层121的下面部分。一旦光刻胶已被显影，可以使用合适的蚀刻剂并且还使用光刻胶作为掩膜来去除暴露出的第二ILD层121。第二ILD层121的蚀刻可以停止在第一蚀刻停止层119上，然后采用光刻胶和第二ILD层121作为掩膜可以蚀刻第一蚀刻停止层119以便暴露出下面的电容器接触件115。
一旦图案化了第二ILD层121和第一蚀刻停止层119，可以形成与电容器接触件115电接触的底部电容器极板123。底部电容器极板123可以通过沉积并图案化导电材料层，如TiN、TaN、钌或类似物层，来形成。底部电容器极板123可以例如通过CVD或SLD技术来形成，并且底部电容器极板123可以具有约至约之间的厚度，如约的厚度。在形成了底部电容器极板123之后，可以通过例如CMP工艺或回蚀刻工艺去除第二ILD层121的表面上的任何多余的导电材料。
图2A示出了可形成在底部电容器极板123上方的沉积层201。沉积层201可以用作介电层以将底部电容器板123与顶部电容器极板401(图2A中未示出，但在下面参考图4并讨论)电隔离。在一实施例中，沉积层201可以结合底部电容器极板123和顶部电容器极板401一起使用以形成电容器，所述电容器可用于以例如嵌入式动态随机存取存储器(eDRAM)结构存储电荷。
图2B示出了可用于形成沉积层201的沉积系统200。在一实施例中，沉积系统200可以接收来自第一前体输送系统205和第二前体输送系统207的前体材料，并形成在第二ILD层121以及衬底101上方的底部电容器极板123上的沉积层201(为了清楚起见位于衬底101和第一蚀刻停止层119之间的介入层被从图2B中去除)。沉积层201的形成可以在接收第一前体材料和第二前体材料的沉积腔室203中实施。
第一前体输送系统205和第二前体输送系统207可以彼此结合起来工作以向沉积腔室203供应各种不同的前体材料。在一实施例中，第一前体输送系统205可以包括载气供应系统208、流量控制器209和前体罐211。载气供应系统208可以供应可用于帮助向沉积腔室203“运载”前体气体的气体。载气可以是惰性气体或者不与沉积系统200内的前体材料或其他材料反应的其他气体。例如，载气可以是氦气(He)、氩气(Ar)、氮气(N2)、氢气(H2)、或它们的组合，或类似气体，然而可选地也可以采用任何其他合适的载气。载气供应系统208可以是容器，如气体贮藏罐，所述容器或者位于沉积腔室203当地处或者位于远离沉积腔室203处。
载气供应系统208可以向流量控制器209供应期望的载气。可以采用流量控制器209以控制到前体罐211的载气的流量，并且最终控制到沉积腔室203的载气得流量，从而还有助于控制沉积腔室203内的压强。流量控制器209可以是例如比例阀、调节阀、针阀、调压器、质量流量控制器、或它们的组合，或类似装置。
流量控制器209可以向前体罐211供应受控载气。可以采用前体罐211通过蒸发或升华可以固相或液相输送的前体材料来向沉积腔室203供应期望的前体。前体罐211可以具有蒸汽区，在蒸汽区内前体材料可被驱动转化成气相以致来自流量控制器209的载气可以进入前体罐211，并使得或者运载气态前体材料离开前体罐211并去往沉积腔室203。
如果可以使用载气和升华/蒸发工艺来实现第二前体材料，则第二前体输送系统207可以包括与第一前体输送系统205相似的部件。可选地，在在制备和存储期间第二前体材料呈气体状态的实施例中，第二前体输送系统207可以包括第二前体材料供应系统210，如气体贮藏罐或机器，以在按需基础上生成第二前体材料。例如，在采用臭氧作为第二前体材料的实施例中，第二前体材料供应系统210可以包括集中器或者其他的能够按需生成臭氧以便向前体气体控制器213供应臭氧的臭氧生成器。
第二前体材料供应系统210可以供应一连串的第二前体材料到，例如，流量控制器209，其与上面描述的关于第一前体输送系统205的流量控制器相似。第二前体输送系统207中的流量控制器209可以帮助控制第二前体材料流向前体气体控制器213的流量，流量控制器209可以是例如比例阀、调节阀、针阀、调压器、质量流量控制器、或它们的组合，或类似装置，然而可选地也可以采用任何其他合适的控制第二前体材料的流量的方法。
第一前体输送系统205和第二前体输送系统207可以将它们各自的前体材料供应到前体气体控制器213中，该前体气体控制器213可以将第一前体输送系统205和第二前体输送系统207与沉积腔室203连接或者隔离，以便向沉积腔室203输送期望的前体材料。前体气体控制器213可以包括诸如阀门、流量计、传感器或类似物之类的器件，以控制每种前体的输送速率，并且前体气体控制器213可以通过接收到的来自控制单元215的指令来控制。
前体气体控制器213在接收到来自控制单元215的指令时，可打开或者关闭阀门以便将第一前体输送系统205和第二前体输送系统207之一与沉积腔室203连接，并通过多歧管216将期望的前体材料输送到沉积腔室203中并至莲蓬式喷头217。莲蓬式喷头217可以被用于将所选的前体材料散布至沉积腔室203中，并可以被设计成均匀散布前体材料以便最小化可能由不均匀散布引起的不期望的工艺条件。在一实施例中，莲蓬式喷头217可以具有圆形设计，该圆形设计带有在莲蓬式喷头217周围均匀散布的开口，以使得将期望的前体材料散布到沉积腔室203中。
沉积腔室203可以接收期望的前体材料，并将前体材料暴露于衬底101，并且沉积腔室203可以是可适于散布前体材料并使前体材料与衬底101接触的任何期望的形状。在图2B中所示出的实施例中，沉积腔室203具有圆柱形侧壁和底部。而且，沉积腔室203可以被壳体219围绕，壳体219由与各种工艺材料不反应的材料制成。在一实施例中，壳体219可以是钢、不锈钢、镍、铝、这些的合金、或者这些的组合。
在沉积腔室203内，衬底101可以被放置在安装平台221上，以便在沉积工艺期间定位和控制衬底101。安装平台221可以包括加热机构，以便在沉积工艺期间加热衬底101。进一步地，虽然图2B中示出了单个安装平台221，但是另外，在沉积腔室203内可以包括任何数量的安装平台221。
沉积腔室203还可以具有用于废气排出沉积腔室203的排气口225。为了帮助排出废气，还可以将真空泵223连接至沉积腔室203的排气口225。在控制单元215的控制下，真空泵223还可以用于以减少和控制沉积腔室203内的压强达到期望压强，以及还可以用于从沉积腔室203中排出前体材料以便为引入下一种前体材料做准备。
可以采用沉积系统200在衬底101上形成沉积层201。在一实施例中，沉积层201可以是材料如氧化锆(ZrO2)、氧化铪(HfO2)、氧化镧(La2O3)或类似物的高k介电层。可以采用沉积工艺如原子层沉积(ALD)在沉积腔室203中形成沉积层201。
然而，虽然本文所述的实施例描述了采用ALD形成电容器内的介电层的沉积层201，这些实施例不旨在限制电容器介电层，或者甚至完全不限制介电材料，因为采用这些实施例可以形成其他用途和材料，如导电材料。仅仅作为实例，微电子技术中的ALD可以用于形成高k(高介电常数)栅极氧化物、高k存储器电容器介电层(如图1至图6B中示出的沉积层201)、铁电体、和用于电极和互连件的金属和氮化物。在高k栅极氧化物中，可以期望对超薄膜的更大控制，在45nm技术下ALD可以达到更广泛的应用。在金属化中，共形膜是有用的，并且目前期望ALD可以用于65nm节点下的主流生产中。在动态随机存取存储器(DRAM)中，共形层的有用性更大，并且当部件尺寸变得小于100nm时ALD能够有助于满足加工目标。
在采用ALD形成金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFET)中的栅极介电层的实施例中，可以采用ALD沉积高k氧化物如Al2O3、ZrO2和HfO2。当高k氧化物按比例缩小至1.0nm或以下的厚度时，对高k氧化物的刺激来自通过当前使用的SiO2 MOSFET栅极介电层的高隧道电流的问题。采用高k氧化物，可以制成更厚的栅极介电层以实现要求的电容密度，因而可以减小通过该结构的隧道电流。
动态随机存取存储器(DRAM)电容器介电层的发展与迄今为止产业中广泛使用的栅极介电层--SiO2的发展相似，但其可能在不久的将来随着器件尺寸的减小而逐步被淘汰。为了增强操作，按比例缩小的DRAM电容器中的电容器介电层通常具有良好的共形性和200以上的介电常数值。鉴于此，虽然电容器介电层可以包括与用于MOSFET栅极介电层的材料相似的材料(例如，如上面所讨论的Al2O3、ZrO2、和HfO2)，然而用于DRAM电容器介电层的候选材料还可以包括与用于MOSFET栅极介电层的那些材料不同的其他材料，如(Ba，Sr)TiO3。鉴于此，ALD工艺，其能够帮助满足高共形目的以实现DRAM电容器介电层，对形成用于DRAM应用的电容器介电层(如图1至图6B中所讨论的电容器介电层的实施例)也是有用的。
在又一个实例中，ALD工艺可以用于形成过渡金属氮化物，如TiN、WN和TaN，这发现作为金属阻挡物和作为栅极金属的潜在用途。金属阻挡物可以使用在基于铜的芯片中以避免铜扩散至周围的材料中，如绝缘体和硅衬底，也阻止由元素从绝缘体扩散的铜污染，绝缘体采用金属阻挡物层包围铜互连件。通常期望金属阻挡物是纯的、致密的、导电的、共形的、薄的，并对金属或绝缘体具有良好的粘合性。从加工技术立场来看，通过采用ALD的实施例可以实现这些属性。在一实施例中，氮化钛是一种这样的ALD氮化物，其可以采用ALD工艺用前体TiCl4和NH3形成。
ALD工艺还可以用于形成其他金属膜。作为实例，在使用沉积层201作为导电层的实施例中，沉积层201可以形成金属互连件(例如，铜)、金属插塞(例如，钨插塞)、DRAM电容器电极、铁电随机存取存储器(FRAM)电极(例如，贵金属)、以及甚至用于双栅极MOSFET的高功函数金属和低功函数金属。
基于所给出的这些，虽然，如图1至图6B所示出的实施例中所讨论的，本文所述的实施例可以用于形成作为电容器介电层的沉积层201，但是沉积层201并不旨在限制为电容器介电层或者甚至完全不限于介电材料。如上面段落中所讨论的，沉积层201可以形成为任何其他合适的介电层，包括用于MOSFET或介电材料的其他用途的栅极氧化物。可选地，可以形成沉积层201作为导电材料，并且该沉积层201可用于形成在导电互连件内的栅极金属或阻挡物金属。可选地，沉积层201的这些用途和所有其他合适的用途以及ALD工艺可以被采用，并且所有这些打算全部包括在这些实施例的范围内。
返回到沉积层201是电容器介电层的实施例中，可以通过将第一前体放入第一前体输送系统205中启动沉积层201的形成。例如，在沉积层201是ZrO2的实施例中，第一前体材料可以是诸如四[乙基甲基氨基]锆(TEMAZr)的前体。可选地，可以采用为任何合适的相(固相、液相或气相)的任何合适的前体材料以形成ZrO2层，如氯化锆(ZrCl4)、ZyALD、或Zr-PAZ。
另外，第二前体材料可置入第二前体输送系统207中或通过第二前体输送系统207形成。在对于沉积层201，ZrO2层被期望的实施例中，第二前体材料可以含有氧以便氧化第一前体材料以形成ZrO2单层。例如，在TEMAZr作为第一前体材料采用的实施例中，臭氧(O3)可作为第二前体材料使用，并臭氧可以置入第二前体输送系统207中。可选地，任何其他合适的前体材料如氧气、水(H2O)、N2O、H2O-H2O2、或这些的组合可作为第二前体材料使用。
一旦将第一前体材料和第二前体材料分别准备好在第一前体输送系统205和第二前体输送系统207中，通过控制单元215发送指令给前体气体控制器213从而将第一前体输送系统205连接至沉积腔室203可启动沉积层201的形成。一旦连接，第一前体输送系统205能够将第一前体材料(例如，TEMAZr)通过前体气体控制器213和多歧管216向莲蓬式喷头217输送。然后莲蓬式喷头217能够将第一前体材料散布至沉积腔室203中，在沉积腔室203中第一前体材料能够被吸收并与第二ILD层121和底部电容器极板123的暴露的表面反应。
在沉积层201是ZrO2的实施例中，第一前体材料可以在约150sccm和约600sccm之间如约200sccm的流速下流入沉积腔室203中并持续每循环为大约2秒的第一时间t1。另外，沉积腔室203可以保持在约1torr和约10torr之间如约3torr的压强下以及在约250℃和约400℃之间如约300℃的温度下。然而，作为本领域普通技术人员将意识到，这些工艺条件仅仅旨在示例，因为可以采用任何合适的工艺条件，同时这些合适的工艺条件保留在实施例的范围内。
当第一前体材料被吸收到第二ILD层121和底部电容器极板123上时，第一前体材料将与位于第二ILD层121和底部电容器极板123的暴露表面上的开放活性位点反应。然而，一旦第二ILD层121和底部电容器极板123上所有的开放活性位点都已与第一前体材料发生反应，则反应将停止，因为不再有与第一前体材料键合的开放活性位点。这种限制导致第一前体材料与第二ILD层121和底部电容器极板123的反应是自限制性的以及在第二ILD层121和底部电容器极板123的表面上形成经过反应的第一前体材料的单层，从而实现对沉积层201的厚度的精确控制。
在第二ILD层121和底部电容器极板123上的自限制性反应完成后，可以清除沉积腔室203中的第一前体材料。例如，控制单元215可以指令前体气体控制器213断开第一前体输送系统205(包含将被从沉积腔室203清除走的第一前体材料)并连接清除气体输送系统214以向沉积腔室203输送清除气体。在实施例中，清除气体输送系统214可以是向沉积腔室203提供清除气体如氮气、氩气、氙气、或其他非反应性气体的气体罐或者其他设备。另外，控制单元215也可以启动真空泵223，以便对沉积腔室203施加压强差从而来辅助去除第一前体材料。
清除气体连同真空泵223一起可以从沉积腔室203清除第一前体材料并持续第二时间t2，该第二时间t2大于第一时间t1。在一实施例中，第二时间t2可以处于约2秒和约12秒之间，如约10秒。通过采用更长的清除时间，可以从沉积腔室203去除更大量的残留有机金属化学品(例如，第一前体及其元素如碳、氮和氢)。鉴于此，将存在更少量的可能污染沉积层201的有机金属化学品，并污染可以减少。
当完成清除第一前体材料之后，可以通过控制单元215发送指令给前体气体控制器213从而断开清除气体输送系统214并将第二前体输送系统207(供应第二前体材料)连接至沉积腔室203来启动向沉积腔室203引入第二前体材料(例如，臭氧)。一旦连接，第二前体输送系统207可以向莲蓬式喷头217输送第二前体材料。然后莲蓬式喷头217能够将第二前体材料散布至沉积腔室203中，在沉积腔室203中第二前体材料可以与第一前体材料以另一自限制性反应方式反应以在第二ILD层121和底部电容器极板123的表面上形成期望材料例如ZrO2的单层。
在上面讨论的用臭氧形成ZrO2层的实施例中，臭氧可以在约500sccm和约900sccm之间如约700sccm的流速下引入至沉积腔室203中，同时，沉积腔室203可以保持在约1torr和约10torr之间的压强下以及约250℃至约400℃之间的温度下。然而，作为本领域普通技术人员将意识到，这些工艺条件预期仅仅旨在示例，因为可以采用任何合适的工艺条件来引入氧气，同时这些任何合适的工艺条件仍保留在实施例的范围内。
另外，可以将第二前体材料引入至沉积腔室203中并持续第三时间t3，该第三时间t3大于或等于第一时间t1。在第二前体材料是氧化剂如臭氧的实施例中，使第三时间t3大于第一时间t1有助于完成第一前体材料的氧化。在至少一个实施例中，第三时间t3可以大于或者等于第一时间t1，如处于约2秒和约5秒之间，如4秒。
在已形成期望材料例如ZrO2的单层之后，可以再次清除沉积腔室203(留下位于衬底101上的期望材料的单层)。例如，控制单元215可以指令前体气体控制213断开第二前体输送系统207(含有将被从沉积腔室203清除走的第二前体材料)并连接清除气体输送系统214以向沉积腔室203输送清除气体。另外，控制单元215还可以启动真空泵223以向沉积腔室203施加压强差从而辅助去除第二前体材料。
清除气体连同真空泵223一起可以从沉积腔室203清除第二前体材料并持续第四时间t4，该第四时间t4大于第三时间t3。在一实施例中，第四时间t4可以处于约2秒和约12秒之间，如约10秒。通过采用更长的清除时间，可以从沉积腔室203去除更大量的残留化学品(例如，第二前体材料和可能在副反应中形成的任何其他化学品)。另外，在一实施例中，总清除时间(例如第二时间t2和第四时间t4之和)可以大于引入前体材料的总时间(例如，第一时间t1和第三时间t3)。鉴于此，将存在更少量的可能污染沉积层201的残留化学品污染，并且污染可以减少。
在已对沉积腔室203清除第二前体材料之后，完成了用于形成材料的第一循环，并可以开始类似于第一循环的第二循环。例如，重复循环可以引入第一前体材料约2秒，用清除气体清除约10秒，用第二前体脉冲约4秒，以及用清除气体清除约10秒。可以重复这些循环直到衬底101上的沉积层201具有约和约之间如约的厚度。在一实施例中，用处于约70个循环和约120个循环之间的循环可以获得期望的厚度。一旦沉积层201已达到了期望的厚度，则可以从沉积腔室203中去除衬底101以进行更进一步的加工。
图3示出了描述的用于形成沉积层201的第一沉积工艺300的总括。在一实施例中，第一沉积工艺300采用一个循环，在该循环中，在第一步骤301中引入第一前体材料并持续第一时间t1，并在第二步骤303中清除沉积系统200并持续第二时间t2，其中第二时间大于第一时间t1。在第三步骤305中引入第二前体材料并持续第三时间t3，其中第三时间大于或等于第一时间t1。然后在第四步骤307中清除沉积系统200并持续第四时间t4，其中第四时间大于第三时间t3。
图4示出了顶部电容器极板401的形成以及顶部电容器极板401和沉积层201的图案化。顶部电容器极板401可以由导电材料如TiN、TaN、钌、铝、钨、铜、或这些的组合，或类似物形成，并可以采用工艺如CVD、PECVD、或ALD或类似工艺形成。在一实施例中，可以形成厚度处于约和约之间的顶部电容器极板401。
一旦形成了顶部电容器极板401，则可以图案化顶部电容器极板401和沉积层201以形成电容器。在一实施例中，顶部电容器极板401和沉积层201可以采用例如合适的光刻掩膜和蚀刻工艺来图案化，在光刻掩膜和蚀刻工艺中，光刻胶(在图4中未示出)形成在顶部电容器极板401上方、然后被照射并显影以致暴露出下面的顶部电容器极板401的部分。一旦显影了光刻胶，可以采用合适的蚀刻剂并还可以使用光刻胶作为掩膜去除暴露的顶部电容器极板401和下面的沉积层201。
图4还示出了第三ILD层403、上位线接触件405和位线407的形成。第三ILD层403可以包含氧化物，该氧化物可以通过化学汽相沉积(CVD)技术使用四乙基正硅酸盐(TEOS)和氧气作为前体形成。然而，可以使用本领域中已知的其他方法和材料。在一实施例中，第三ILD层403的厚度可以处于约和约之间，然而也可以使用其他厚度。可以平坦化第三ILD层403的表面，诸如通过CMP工艺使用氧化物浆液来平坦化。
一旦形成了第三ILD层403，可以形成上位线接触件405以延伸通过第三ILD层403和第一蚀刻停止层119。可以采用镶嵌工艺形成上位线接触件405，据此在第三ILD层403的表面上沉积掩膜，开口蚀刻至表面内，并使用导电材料(如钨或铜)来填充开口。然而，也可以采用本领域中已知的其他方法和材料来形成上位线接触件405。应当注意到，上位线接触件405可以包括一个或多个导电材料层。例如，上位线接触件405可以包括阻挡层、粘合层、多重导电层或类似层。
位线407可以与上位线接触件405电连接以连接至衬底101中的源极/漏极区111。可以通过镶嵌工艺形成位线407，通过镶嵌工艺在第三ILD层403的表面上沉积掩膜，图案蚀刻至表面内，并使用导电材料填充图案。本领域中已知的其他方法或材料也可以用于形成这种位线407。
图5A至图5B示出了可以采用第一沉积工艺300(如上面参考图3所讨论的)连同第二沉积工艺500一起形成的复合介电层501。该实施例虽然仍适用于28纳米工艺节点中的电容器，但也可以同样用于增加40nm工艺节点中的eDRAM中的电容器的数据保留。在该实施例中，第一沉积工艺300可以与第二沉积工艺500结合起来应用，以形成复合介电层501。在这些实施例中，第二沉积工艺500可以采用比第一沉积工艺300更快的循环时间，从而使复合介电层501的总形成在时间上比采用例如第一沉积工艺300自身形成沉积层201更有效。
例如，看图5A，复合介电层501可以包括第一介电材料503和第二介电材料505的复合结构。可以采用上面参考图2至图3描述的第一沉积工艺300形成第一介电材料503。然而，为了在总生产中节省时间，可以采用图5B中概括的第二沉积工艺500形成第二介电材料505。
在该实施例中，第二沉积工艺500可以包括在第5步骤507中引入第一前体材料并持续第一时间t1。然后在第6步骤509中，可扫吹沉积系统200并持续第五时间t5，其中第五时间小于第二时间t2；然后在第7步骤511中，可以引入第二前体材料到沉积系统200并持续第六时间t6，其中第六时间小于第三时间t3，以及然后在第8步骤513中，再次扫吹沉积系统200并持续第七时间t7，其中第七时间t7小于第四时间t4。
通过采用比第一沉积工艺300更短的清除第二前体材料的时间周期，可以减少第二沉积工艺500的循环时间，从而减少复合介电层501的总沉积工艺，并使总沉积工艺消耗时间更少且更有效。在一具体实施例中，第一时间t1、第五时间t5、第六时间t6和第七时间t7可以全都是相同的时间，如2秒。然而，第五时间t5、第六时间t6和第七时间t7并不打算限制为彼此是相同的时间，可选地可以采用其他时间周期。
因此，通过采用第一沉积工艺300和第二沉积工艺500，可以首先形成第一介电材料503以有助于减少复合介电层501的泄露，同时可以采用第二介电材料505以使总沉积工艺更有效。另外，通过采用第一沉积工艺300和第二沉积工艺500，第一介电材料503由于氧化时间增加将具有比第二介电材料505更高的氧含量。在一具体实施例中，可以形成厚度处于约和约之间的第一介电材料503(采用第一沉积工艺300形成)，同时，可以形成厚度处于约和约之间的第二介电材料505(采用第二沉积工艺500形成)。第一介电材料503比第二介电材料505薄。由于这些厚度，复合介电层501可以获得处于约1pcs/hr和约2pcs/hr之间的更快的生产量(以晶圆/时计)，同时还实现泄露减少。
图6A至图6B示出了复合介电层501的其他实施例。在图6A中，可以形成厚度处于约和约之间的第一介电材料503(采用第一沉积工艺300)。可以形成厚度处于约和约之间的第二介电材料505(采用第二沉积工艺500)。第一介电材料503和第二介电材料505可以具有基本上相同的厚度。该工艺可以比采用第一沉积工艺300自身获得更高的生产量，如约1.5pcs/hr(但是没有如上面参考图5A所述的实施例高)，同时仍获得相比于上面参考图5A描述的实施例的更大的泄露减少。
图6B示出了复合介电层501的实施例，其中第一介电材料503A和503B可以形成在第二介电材料的两面上。第一介电材料503A和503B可以比第二介电材料505薄。在该实施例中，可以形成厚度处于约和约之间如约的第一介电材料503A(采用例如第一沉积工艺300)，以及可以形成厚度处于约和约之间如约的第二介电材料505(采用第二沉积工艺500)。另外，一旦形成了第二介电材料505，可以在第二介电材料505上方形成第一介电材料的另一层503B。在实施例中，可以形成具有处于约和约之间如约的厚度的第一介电材料的附加层503B。相比于上面参考图6A描述的实施例，该实施例可以获得更大的泄露减少。并且，该实施例还可以具有更低的生产量(以晶圆/时计)，如约1pcs/hr。
另外，作为本领域技术人员将意识到上面描述的关于复合介电层的实施例仅仅是复合介电层的示例性实例，并不旨在以任何方式限制实施例。可以采用第一介电材料503和第二介电材料505的任何其他合适的组合，如通过首先形成第二介电材料505，然后在第二介电材料505上方形成第一介电材料503。可选地，这些以及任何其他合适的组合可以被采用，并打算全都包括在实施例的范围内。
图7A至图7B示出了通过采用第一沉积工艺300(如上面参考图3所述的)，可以更好地控制沉积层201的密度和缺陷计数。看图7A，采用第一沉积工艺300形成的电介质测量的平均密度为5.53k，其大于采用第二沉积工艺500形成的电介质的平均测量密度，采用第二沉积工艺形成的电介质的平均测量密度为5.2k。这种增加的密度表明采用第一沉积工艺300形成的电介质中的缺陷计数更低。
图7B示出了采用XRR拟合模型的增加密度的相似测试结果，其中，收集在0.12度至2度的光谱。看由第二沉积工艺500形成的且厚度为的氧化锆层，由第二沉积工艺500形成的氧化锆层的测量密度为5.278。然而，采用第一沉积工艺300形成的且厚度为的氧化锆层的测量密度为5.586。鉴于此，虽然在正常情况下期望介电层如氧化锆可以具有相同的密度，但是与其他形成方法如第二沉积工艺500相比，采用第一沉积工艺300导致沉积层201的密度增加。
图8示出了随着上面在图7A至图7B中示出的密度和缺陷计数方面的改进，当沉积层201为介电材料时其泄露也可以得到改进。在该图表中，等效氧化物厚度(EOT)(以埃计)沿着x轴确定，同时采用沉积层201并在-1.8伏特的电容器的泄露沿着y轴确定。如所示的，当采用第一沉积工艺300而不是第二沉积工艺500时，出现了不期望的泄露升高，泄露升高了约1个数量级。
图9示出了可以采用第一沉积工艺300来形成用于高k金属栅极晶体管900的第二栅极介电层901的另一实施例。在该实施例中，高k金属栅极晶体管900可以形成在例如衬底101上，并且如上面参考图1描述的隔离区103可以形成在衬底101内。
然而，在该实施例中，如上面参考图2至图3描述的，可以采用第一沉积工艺300形成第二栅极介电层901。例如，可以引入第一前体材料并持续第一时间t1，可以执行清除并持续第二时间t2，可以引入第二前体材料并持续第三时间t3，以及可以执行清除并持续第四时间t4。可以重复该循环以形成厚度处于约和约之间的第二栅极介电层901，并且可以形成具有更低的泄露、更高的密度和更少的缺陷的第二栅极介电层901，例如ZrO2。
可选地，可以使用通过第一沉积工艺300和第二沉积工艺500的组合形成的复合介电材料形成第二栅极介电层901，如上面参考图5A至图6B所述的。例如，可以采用厚度为约的第一介电材料503和厚度为约的第二介电材料505形成第二栅极介电层901，但是可选地可以采用第一介电材料503和第二介电材料505的任何合适的组合。
一旦形成了第二栅极介电层901，可以形成如上面参考图1所述的栅电极107、间隔件109和源极/漏极区111。然而，通过采用第一沉积工艺300(或者其自身或者与第二沉积工艺500结合)，可以形成具有第二栅极介电层901的高k金属栅极晶体管900并且具有更低的泄露、更高的密度以及更少的缺陷。
图10示出了沉积层201或者复合介电层501可被用作III-V族高k金属栅极结构1000中的第三栅极介电层1025的又一个实施例。在该实施例中，III-V族高k金属栅极结构1000可以包括4°(100)裁切硅衬底1001、厚度为0.7μm的GaAs成核和缓冲层1003、厚度为0.7μm的In0.52Al0.48As缓冲层1005、厚度为100nm的In0.52Al0.48As底部阻挡层1007、厚度为10nm的In0.7Ga0.3As QW沟道1009、厚度为2nm的InP层1011、厚度为3nm的In0.52Al0.48As层1013、硅δ-掺杂层1015、厚度为3nm的In0.52Al0.48As层1017、厚度为6nm的InP蚀刻停止层1019、厚度为20nm的n++InGaAs层1021、以及源极/漏极区1023。在该实施例中，第三栅极介电层1025(或者通过第一沉积工艺300自身或者与第二沉积工艺500结合形成)可以被形成为延伸穿过In0.52Al0.48As层1013、硅δ-掺杂层1015、In0.52Al0.48As层1017、InP蚀刻停止层1019、和n++InGaAs层1021，采用第一沉积工艺300自身或者与第二沉积工艺500结合通过例如蚀刻这些层然后形成第三栅极介电层1025。一旦形成了第三栅极介电层1025，可以在第三栅极介电层1025上方形成栅电极1027。
通过采用使用第一沉积工艺300自身或第一沉积工艺300与第二沉积工艺500结合形成的沉积层201或复合介电层501，III-V族高k金属栅极结构1000内的第三栅极介电层1025可以增加密度和减少缺陷计数的数量。另外，采用介电层的器件中可能发生的任何泄露可被减少，从而增加器件的效能。
在一实施例中，提供了一种用于制造半导体器件的方法，该方法包括：向沉积腔室中引入第一前体并持续第一时间；在引入第一前体之后向沉积腔室引入第一清除气体并持续第二时间，其中，第二时间大于第一时间。在引入第一清除气体之后向沉积腔室引入第二前体并持续第三时间，其中，第三时间大于第一时间。在引入第二前体之后向沉积腔室引入第二清除气体并持续第四时间。
在另一个实施例中，提供了一种用于制造半导体器件的方法，该方法包括：执行第一循环以形成介电材料的第一单层。第一循环包括使衬底的表面与第一前体反应并持续第一时间周期(也即衬底的表面与第一前体反应的时间长为第一时间周期)以形成第一前体表面；从第一前体表面清除第一前体并持续第二时间周期，其中，第二时间周期大于第一时间周期；用第二前体氧化第一前体表面以形成介电材料的第一单层，所述氧化第一前体表面持续第三时间周期，其中，第三周期大于或等于第一时间周期；以及从介电材料的第一单层清除第二前体并持续第四时间周期，其中，第四时间周期大于第三时间周期。该方法还包括在执行第一循环之后执行第二循环以形成所述介电材料的第二单层。
在又一个实施例中，提供了一种半导体器件，该半导体器件包括：包含第一材料的第一层，该第一层包括多个第一单层，该多个第一单层具有第一密度。第二层位于第一层的上方，该第二层包括第一材料，该第二层包括多个第二单层，该多个第二单层具有小于第一密度的第二密度。
尽管已经详细地描述了实施例及其优势，但应该理解，可以在不背离所附权利要求限定的实施例的精神和范围的情况下，在此可进行各种改变、替换和更改。例如，可以颠倒复合电介质内的第一介电材料和第二介电材料的布置，首先形成第二介电材料，然后在第二介电材料上方形成第一介电材料。
而且，本申请的范围并不仅限于本说明书中描述的工艺、机器、制造、材料组分、装置、方法和步骤的具体实施例。作为本领域普通技术人员根据实施例的公开内容将很容易理解，根据实施例可以采用现有存在的或今后开发的用于实现与本文所述相应实施例基本上相同的功能或者获得基本上相同的结果的工艺、机器、制造、材料组分、装置、方法或步骤。因此，所附权利要求旨在其范围内包括这样的工艺、机器、制造、材料组分、装置、方法或步骤。

Claims (18)

1.一种用于制造半导体器件的方法，所述方法包括：
向沉积腔室引入第一前体并持续第一时间；
在引入所述第一前体之后，向所述沉积腔室引入第一清除气体并持续第二时间，其中所述第二时间大于所述第一时间；
在引入所述第一清除气体之后，向所述沉积腔室引入第二前体并持续第三时间，其中所述第三时间大于或等于所述第一时间；
在引入所述第二前体之后向所述沉积腔室引入第二清除气体并持续第四时间；
向所述沉积腔室引入所述第一前体并持续第五时间，在向所述沉积腔室引入所述第二清除气体之后进行向所述沉积腔室引入所述第一前体并持续第五时间的步骤；
向所述沉积腔室引入第三清除气体并持续第六时间，所述第六时间小于所述第二时间；
向所述沉积腔室引入所述第二前体并持续第七时间，所述第七时间小于所述第三时间；以及
向所述沉积腔室引入第四清除气体并持续第八时间，所述第八时间小于所述第四时间。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第四时间大于所述第三时间。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二时间和所述第四时间的第一总和大于所述第一时间和所述第三时间的第二总和。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二前体含有氧。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第五时间、所述第六时间、所述第七时间、和所述第八时间全都彼此相等。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，引入的所述第一前体包含锆。
7.根据权利要求1所述的方法，进一步包括在引入第四清除气体之后形成DRAM电容器顶板。
8.一种用于制造半导体器件的方法，所述方法包括：
执行第一循环以形成介电材料的第一单层，所述第一循环包括：
使衬底的表面与第一前体反应并持续第一时间周期以形成第一前体表面；
从所述第一前体表面清除所述第一前体并持续第二时间，其中，所述第二时间周期大于所述第一时间周期；
用第二前体氧化所述第一前体表面以形成所述介电材料的所述第一单层，氧化所述第一前体表面持续第三时间周期，其中，所述第三时间周期大于或等于所述第一时间周期；以及
从所述介电材料的所述第一单层清除所述第二前体并持续第四时间周期，其中，所述第四时间周期大于所述第三时间周期；以及
在执行所述第一循环之后执行第二循环以形成所述介电材料的第二单层，所述第二循环进一步包括：
使所述介电材料的所述第一单层的表面与所述第一前体反应并持续第五时间周期以形成第二前体表面；
从所述第二前体表面清除所述第一前体并持续第六时间周期，其中，所述第六时间周期小于所述第二时间周期；
用所述第二前体氧化所述第二前体表面以形成所述介电材料的第二单层，氧化所述第二前体表面持续第七时间周期，所述第七时间周期小于所述第三时间周期；以及
从所述第二单层清除所述第二前体并持续第八时间周期，其中，所述第八时间周期小于所述第四时间周期。
9.根据权利要求8所述的方法，其中，所述第一前体包含锆。
10.根据权利要求8所述的方法，进一步包括执行第三循环以形成所述介电材料的第三单层，所述执行第三循环发生在所述执行第二循环之后，所述第三循环与所述第一循环相同。
11.根据权利要求8所述的方法，进一步包括在所述第二单层上方形成DRAM顶部电容器极板。
12.根据权利要求8所述的方法，其中，进一步包括在所述第二单层上方形成电容器顶板。
13.根据权利要求8所述的方法，进一步包括在所述第二单层上方形成栅电极。
14.一种根据权利要求1-13中任一项所述的方法制备的半导体器件，包括：
第一层，包括第一材料，所述第一层包括多个第一单层，所述多个第一单层具有第一密度；以及
第二层，位于所述第一层上方，所述第二层包括所述第一材料，所述第二层包括多个第二单层，所述多个第二单层具有小于所述第一密度的第二密度。
15.根据权利要求14所述的半导体器件，其中，所述第一材料是氧化锆。
16.根据权利要求14所述的半导体器件，进一步包括位于所述第二层上方的第三层，所述第三层包括所述第一材料，并包括多个第三单层，所述多个第三单层具有大于所述第二密度的第三密度。
17.根据权利要求14所述的半导体器件，其中，所述第一层具有比所述第二层更高的氧浓度。
18.根据权利要求14所述的半导体器件，进一步包括位于所述第二层上方的电容器顶部电极。
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