CN103022577A - 一种水系可充钠离子电池 - Google Patents

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吴先勇
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Abstract

本发明公开了一种水系可充钠离子电池体系，该体系采用锂离子电池“摇椅电池”的概念，以钠基普鲁士蓝类物质为嵌入正极，磷酸钛钠作为嵌入负极，含钠的无机盐水溶液作为电解液，构成全电池体系。该体系具有放电电压高、比容量大、倍率性能好、循环寿命长等优点，而且绿色环保，安全无污染，非常有望成为一种价格低廉、环境友好的电化学储能体系。

Description

一种水系可充钠离子电池
技术领域
本发明涉及一种水系可充钠离子电池，属于二次电池领域，也属于能源材料技术领域。
背景技术
近年来，一场以推动可再生能源发展为核心的新能源革命风起云涌。太阳能、风能等可再生能源具有资源丰富、清洁无污染等特点，被认为是解决能源问题的根本和长期的途径。然而，太阳能和风能等受到自然条件的限制具有间歇性、不稳定等特点，而且不能随需求来控制，难以并网发电，必须利用大规模储能系统保障电网稳定性和电力供应的连续性。
现有的大规模储能技术存在多种技术路线，如铅酸电池、液流电池、钠硫电池以及先进的锂离子电池等，它们都曾被考虑作为可能的电网储能设备。然而这些电池体系存在成本高昂、资源有限、长期循环寿命差、安全性差等固有缺陷，无法满足实际需要。近来，复旦大学的吴宇平教授课题组发展了一种水溶液可充锂离子电池(Aqueous rechargeable lithium battery：ARLB)，该体系采用水溶液作为电解液，成本低廉，安全性高，并且具有较高的能量密度和功率密度（参见：Gaojun Wang, Lijun Fu, Nahong Zhao, Lichun Yang, Yuping Wu and Haoqing Wu, Angewandte Chemie International Edition, 2007, 46, 295-297）。然而，随着锂离子电池的大规模应用，锂的需求量将大大增加，而锂的储量是有限的，且分布不均匀，这对于发展大规模储能电池来说，可能会成为一个重要问题。钠元素与锂处于同一主族，化学性质相似，电极电势也比较接近，而且钠在地壳中储量丰富，约占2.74%，为第六丰富元素，且分布广泛。如果用钠替代锂，开发出针对于大规模储能应用的水溶液钠离子电池技术将具有重要的战略意义。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种高能量密度、高功率密度、长循环寿命的水系可充钠离子电池。
本发明提出的技术方案为：一种水系可充钠离子电池，由正极膜、负极膜、介于两者之间的隔膜及具有离子导电性的电解液组成，所述正极膜采用钠基普鲁士蓝类化合物，负极膜采用磷酸钛钠化合物NaTi2(PO4)3及碳的复合物，电解液采用含钠离子的水溶液。
所述钠基普鲁士蓝类化合物通式为NaxMyFe(CN)6，其中M为Fe，Co，Ni，Cu，Zn，Ti，V，Cr，Mn中的一种或几种，0≤x≤4，0≤y≤2。
所述正极膜和负极膜还加入适量导电剂和粘结剂。
所述磷酸钛钠化合物NaTi2(PO4)3及碳的复合物中的碳源为石墨、乙炔黑、Super P、中间相微球、气相热解碳或有机物裂解碳中的一种或几种。
所述含有钠离子的水溶液中的电解质为Na2SO4，NaCl，NaNO3，Na3PO4，Na2HPO4，NaH2PO4，NaC2H3O2，Na2C2O4，NaClO4中的一种或几种，水溶液浓度为0.5~15 mol/L，溶液的pH值在1~14之间。
所述电解液中还可加入支持电解质，支持电解质为硫酸盐、氯化物、硝酸盐、磷酸盐、草酸盐、醋酸盐或氢氧化物中的一种或几种，其中阳离子为碱金属、碱土金属、铝或锌中的一种或几种。
本发明的水系可充钠离子电池的工作原理与现有的锂离子电池、水溶液可充锂离子电池的工作原理类似。充电时，钠离子从正极材料中脱出，通过电解液嵌入负极材料中；放电时，钠离子再从负极材料脱出，通过电解液嵌入正极材料中，同时释放电能。
本发明中所述正/负极中还需加入适量的导电添加剂（如乙炔黑，石墨，炭黑，导电聚合物，金属粉和其他导电的材料）和粘结剂（如聚偏氟乙烯，纤维素，聚四氟乙烯等）。上述材料混合后调制成一定黏度的浆料，涂敷在集流体上，制得正/负极膜。
本发明使用钠基普鲁士蓝类化合物作为正极，磷酸钛钠作为负极，构建了一种新型的水系钠离子电池。该体系具有很高的能量密度和功率密度，十分优异的循环稳定性， 而且绿色清洁，安全环保，成本低廉，是一种十分优异的电化学储能体系。本发明提供的水系钠离子电池与铅酸电池、镍氢镍镉电池相比较，具有能量密度高、功率密度大、循环寿命长、绿色低廉和安全环保等优点，是一种新颖的储能二次电池。它用途广泛，可以使用于大型的储能电站；用于便携式设备的移动电源；用于电动汽车和混合电车等领域。而且工艺流程简单，组装环境相对宽松，在价格上更加低廉。
附图说明
图1是实施例1的 Na2NiFe(CN)6正极材料的充放电曲线。
图2是实施例1的 NaTi2(PO4)3/C负极的充放电曲线。
图3是实施例1的 Na2NiFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的性能。
图4是实施例2的 Na2Cu0.5Mn0.5Fe(CN)6- NaTi2(PO4)3体系全电池的性能。
图5是实施例3的 NaFeFe(CN)6- NaTi2(PO4)3体系全电池的性能。
具体实施方式
本发明的正/负极的制备及NaxMyFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的组装的一般步骤如下：
(1) NaxMyFe(CN)6正极的制备
将MCln配制成一定浓度的溶液，滴入Na4Fe(CN)6的水溶液中，搅拌反应24 h。将所得沉淀离心洗涤，并真空干燥，即可制备NaxMyFe(CN)6正极材料。
(2) NaTi2(PO4)3/C负极的制备
以Na2CO3，TiO2，NH4H2PO4为原料，采用固相法制备出NaTi2(PO4)3，再利用化学气相沉积（CVD）的方法进行碳包覆，即可制备出NaTi2(PO4)3/C负极。
(3) NaxMyFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的组装
正极材料采用NaxMyFe(CN)6，负极材料采用NaTi2(PO4)3/C，将活性材料、导电剂及粘结剂混合均匀，涂敷在集流体上，烘干后，分别压制成正极膜和负极膜。采用玻璃纤维作为隔膜，含有钠离子的水溶液作为电解液，组装成全电池。
本实施例中的正极材料可采用钠基普鲁士蓝类化合物（M为Fe，Co，Ni，Cu，Zn，Ti，V，Cr，Mn中的一种或几种，0≤x≤4，0≤y≤2）中的其他化合物替代，不影响本实施例的效果。
实施例1. Na2NiFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的组装及其性能
按照实施例1中的方法制备正/负极材料，正极材料采用Na2NiFe(CN)6，负极材料采用NaTi2(PO4)3/C，按照活性材料：炭黑：粘结剂=80：10：10的重量比例混合均匀，涂敷在集流体上，烘干后，分别压制成正极膜和负极膜。采用玻璃纤维作为隔膜，5 mol/L NaNO3水溶液作为电解液，组装成全电池。
正极材料的性能：以正极材料作为工作电极，饱和甘汞电极作为参比电极，大面积的Ni网作为对电极，在1.0 mol/L的NaNO3溶液中测试其电化学性能。典型的Na2NiFe(CN)6材料的恒电流充放电曲线，如图1所示，在50 mA/g电流密度下，0~0.8 V范围内充放电，该材料的首周放电比容量达到61 mAh/g，循环5周之后，放电比容量仍然维持61 mAh/g，说明该材料具有较好的循环性能。
负极材料的性能：以负极材料作为工作电极，饱和甘汞电极作为参比电极，大面积的Ni网作为对电极，在1.0 mol/L的Na2SO4溶液中充放电，电位区间-0.9~-0.3 V，电流密度100 mA/g。NaTi2(PO4)3/C负极材料的恒电流充放电曲线，如图2所示，该材料首周充电比容量103 mAh/g，循环5周之后，充电比容量仍然可以维持100 mAh/g，说明该材料具有较好的循环性能。
Na2NiFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的性能：该Na2NiFe(CN)6-NaTi2(PO4)3体系全电池的电化学性能，如图3所示：在0~1.6 V电压范围内，以1 C倍率充放电，该电池的平均放电电压约为1.3 V。以负极质量计，该电池首周放电比容量100 mAh/g，循环5周之后，放电比容量可以维持在103 mAh/g，说明该全电池体系具有较好的循环性能。
本实施例中含有钠离子的水溶液中的电解质NaNO3可采用Na2SO4，NaCl，Na3PO4，Na2HPO4，NaH2PO4，NaC2H3O2，Na2C2O4或NaClO4中的其他化合物替代，水溶液浓度为0.5~15 mol/L，溶液的pH值在1~14之间，不影响本实施例的效果。
实施例2. Na2Cu0.5Mn0.5Fe(CN)6- NaTi2(PO4)3体系全电池的组装及其性能
按照实施例1中的方法制备正/负极材料，正极材料采用Na2Cu0.5Mn0.5Fe(CN)6，负极材料采用NaTi2(PO4)3/C，按照活性材料：炭黑：粘结剂=85：10：5的重量比例混合均匀，涂敷在集流体上，烘干后，分别压制成正极膜和负极膜。采用无纺布作为隔膜，饱和的Na3PO4水溶液作为电解液，组装成全电池。如图4所示，该电池在2 C电流密度下，放电比容量达到100 mAh/g；在5 C，10 C，20 C，50 C和80 C的电流密度下，放电比容量分别为93, 86, 82, 72和61 mAh/g；甚至在高达100 C的电流密度下，仍然可以保持50 mAh/g的放电比容量，这显示出该全电池具有十分优异的倍率性能。
实施例3. NaFeFe(CN)6- NaTi2(PO4)3体系全电池的组装及其性能
按照实施例1中的方法制备正/负极材料，正极材料采用NaFeFe(CN)6，负极材料采用NaTi2(PO4)3/C，按照活性材料：炭黑：粘结剂=85：10：5的重量比例混合均匀，涂敷在集流体上，烘干后，分别压制成正极膜和负极膜。采用无纺布作为隔膜，2 mol/L NaC2H3O2水溶液作为电解液，组装成全电池，并考察其长期循环性能。如图5所示，可以看出，在10 C电流密度下，循环800周，该电池仍然保持有初始容量的90%，具有非常优异的长期循环稳定性。
实施例4. NaZn3/2Fe(CN)6- NaTi2(PO4)3体系全电池的组装及其性能
按照实施例1中的方法制备正/负极材料，正极材料采用NaZn3/2Fe(CN)6，负极材料采用NaTi2(PO4)3/C，按照活性材料：炭黑：粘结剂=85：10：5的重量比例混合均匀，涂敷在集流体上，烘干后，分别压制成正极膜和负极膜。采用无纺布作为隔膜，2 mol/L NaC2H3O2水溶液作为电解液，组装成全电池。该电池的平均放电电压为1.4 V，能量密度达41 Wh/kg，以20 C倍率充放电循环200周后，容量无明显衰减。

Claims (9)

1.一种水系可充钠离子电池，由正极膜、负极膜、介于两者之间的隔膜及具有离子导电性的电解液组成，其特征在于：所述正极膜采用钠基普鲁士蓝类化合物，负极膜采用磷酸钛钠化合物NaTi2(PO4)3及碳的复合物，电解液采用含钠离子的水溶液。
2.根据权利要求1所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述钠基普鲁士蓝类化合物通式为NaxMyFe(CN)6，其中M为Fe，Co，Ni，Cu，Zn，Ti，V，Cr，Mn中的一种或几种，0≤x≤4，0≤y≤2。
3.根据权利要求1或2所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述正极膜和负极膜添加有导电剂和粘结剂。
4.根据权利要求1或2所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述磷酸钛钠化合物NaTi2(PO4)3及碳的复合物中的碳源为石墨、乙炔黑、Super P、中间相微球、气相热解碳或有机物裂解碳中的一种或几种。
5.根据权利要求3所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述磷酸钛钠化合物NaTi2(PO4)3及碳的复合物中的碳源为石墨、乙炔黑、Super P、中间相微球、气相热解碳或有机物裂解碳中的一种或几种。
6.根据权利要求1或2所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述含有钠离子的水溶液中的电解质为Na2SO4，NaCl，NaNO3，Na3PO4，Na2HPO4，NaH2PO4，NaC2H3O2，Na2C2O4，NaClO4中的一种或几种，水溶液浓度为0.5~15 mol/L，溶液的pH值在1~14之间。
7.根据权利要求3所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述含有钠离子的水溶液中的电解质为Na2SO4，NaCl，NaNO3，Na3PO4，Na2HPO4，NaH2PO4，NaC2H3O2，Na2C2O4，NaClO4中的一种或几种，水溶液浓度为0.5~15 mol/L，溶液的pH值在1~14之间。
8.根据权利要求6所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述电解液中还加入支持电解质，支持电解质为硫酸盐、氯化物、硝酸盐、磷酸盐、草酸盐、醋酸盐或氢氧化物中的一种或几种，其中阳离子为碱金属、碱土金属、铝或锌中的一种或几种。
9.根据权利要求7所述的水系可充钠离子电池，其特征在于：所述电解液中还加入支持电解质，支持电解质为硫酸盐、氯化物、硝酸盐、磷酸盐、草酸盐、醋酸盐或氢氧化物中的一种或几种，其中阳离子为碱金属、碱土金属、铝或锌中的一种或几种。
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