CN112054251A - 一种内部反应环境可控的水系钠离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,包括依次设置的正极集流体、正极活性物质、隔膜、负极活性物质和负极集流体,正极集流体与正极活性物质之间和负极集流体与负极活性物质之间分别设置有导电吸附层;导电吸附层的厚度为0.01~0.4mm;导电吸附层由膨胀石墨和沸石分子筛组成,导电吸附层中所含沸石分子筛的质量分数为5~10%;隔膜采用具有离子选择透过性的复合隔膜,复合隔膜由阳离子交换膜和阴离子交换膜复合而成,且阳离子交换膜正对着负极活性物质,阴离子交换膜正对着正极活性物质。本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池,可以维持水系钠离子电池内部反应环境的稳定性,提高电池循环寿命。
Description
技术领域
本发明涉及一种内部反应环境可控的水系钠离子电池。
背景技术
规模储能技术是新能源推广和能源革新的基础,是国家能源战略需求布局的重要组成部分,对国家能源结构优化和电网安全稳定运行具有重要作用。近几年,基于水性电解液(pH呈中性)的储能电池引起了研究者的广泛关注,该技术的一个主要特征为电解质体系偏中性,本质安全环保,此外,其正负极通过离子嵌脱反应或者混合反应储存电量,存在较小的不可逆反应。其中,水系钠离子电池由于其价格低廉、安全环保等优点被认为是最有潜力的低成本储能技术之一。
近年来,水系钠离子电池的研究重点集中在正负极电极材料,但电解液体系贯穿于正负极材料,其物理、化学以及电化学环境的稳定性极大影响电池的循环性能。研究表明水系钠离子电池容量的衰减主要有以下几个方面原因:1)水电解导致的析氢和析氧反应会引起电解液pH发生偏离,从而影响正负极活性物质的电化学反应窗口;2)电解液中溶解的氧气极大促进负极的析氢反应,导致电解液ph值上升,导致负极活性物质的溶解,从而造成不可逆容量损失(Alexander I.Mohaned,J.F.Whitacre,Capacity loss of NaTi2(PO4)3in Aqueous Electrolyte Solutions:Relating pH Increases to Long Term Stability[J],Electrochimica Acta,2017:235,730-739(水系电解质中NaTi2(PO4)3的容量损失:pH与长期稳定性的关系));3)正极发生的析氧反应导致电解液pH下降呈酸性,从而引起正极金属集流体的腐蚀,随着循环次数的增加,腐蚀层加厚或者断裂,从而导致电池急剧衰减或者报废。
由此可见,如何保持电池内部反应环境的稳定性是制约水系钠离子电池循环寿命的关键之一。请参阅图1,常规水系钠离子电池包括依次设置的正极集流体1'、正极活性物质2'、隔膜4'、负极活性物质6'和负极集流体7';正极活性物质2'和隔膜4'之间是正极活性物质附近电解液3',负极活性物质6'和隔膜4'之间是负极活性物质附近电解液5',实验发现:活性物质和集流体接触部位的pH的变化最为明显,正极活性物质2'和正极集流体1'接触部位的pH呈现明显酸性(pH=2~3),负极活性物质6'和负极集流体7'接触部位的pH呈现明显碱性(pH=10~12),这与上述理论是完全符合的。专利号为CN201510254355.8的专利文件提供了一种可更换电解液的装置,从实施例上可以看出,通过ICP测试得到的金属离子Fe、Ni来自于金属集流体腐蚀,Mn离子来自于正极材料LMO的溶解,PH值的升高来自于负极的析氢反应,此装置虽然可以在一定程度上缓解电池的衰减,但是没有从根本解决问题。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的缺陷,提供一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,可以维持水系钠离子电池内部反应环境的稳定性,提高电池循环寿命。
实现上述目的的技术方案是:一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,包括依次设置的正极集流体、正极活性物质、隔膜、负极活性物质和负极集流体,所述正极集流体与正极活性物质之间和负极集流体与负极活性物质之间分别设置有导电吸附层;
所述导电吸附层的厚度为0.01~0.4mm;
所述导电吸附层由膨胀石墨和沸石分子筛组成,所述导电吸附层中所含沸石分子筛的质量分数为5~10%;
所述隔膜采用具有离子选择透过性的复合隔膜,所述复合隔膜由阳离子交换膜和阴离子交换膜复合而成,且所述阳离子交换膜正对着所述负极活性物质,所述阴离子交换膜正对着所述正极活性物质。
上述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其中,所述沸石分子筛采用钠型天然斜发沸石分子筛。
上述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其中,所述导电吸附层采用如下制备方法制备而成:
S1,采用研磨的方式将沸石原料粉碎至10~100微米,制成沸石分子筛;
S2,将膨胀石墨蠕虫和沸石分子筛混合均匀,得到导电吸附原料;
S3,采用辊压的方式将步骤S2得到的吸附导电原料压制成厚度为0.01~0.4mm的膜片,制得导电吸附层。
上述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其中,所述正极集流体和负极集流体分别采用304不锈钢。
本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池,可以维持水系钠离子电池内部反应环境的稳定性,提高电池循环寿命。
附图说明
图1为常规水系钠离子电池内部pH分布示意图(对比例);
图2为实施例1的水系钠离子电池的结构示意图;
图3为实施例2的水系钠离子电池的结构示意图;
图4为本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池的结构示意图(实施例3);
图5为实施例4的水系钠离子电池的结构示意图;
图6为导电吸附层的结构示意图;
图7为实施例1~4和对比例的电池的循环性能比较图。
具体实施方式
为了使本技术领域的技术人员能更好地理解本发明的技术方案,下面结合附图对其具体实施方式进行详细地说明:
编号 | 电池结构 | 隔膜 |
实施例1 | 正极集流体+导电吸附层 | 复合隔膜 |
实施例2 | 负极集流体+导电吸附层 | 复合隔膜 |
实施例3 | 正负极集流体+导电吸附层 | 复合隔膜 |
实施例4 | 正负极集流体+导电吸附层 | 单层隔膜 |
对比例 | 无导电吸附层 | 单层隔膜 |
表1
按照表1中的结构装配实施例1-4以及对比例的水系钠离子电池。
请参阅图2,实施例1的水系钠离子电池包括依次设置的正极集流体、导电吸附层、正极活性物质、复合隔膜、负极活性物质和负极集流体;
请参阅图3,实施例2的水系钠离子电池包括依次设置的正极集流体、正极活性物质、复合隔膜、负极活性物质、导电吸附层和负极集流体。
请参阅图4,实施例3的水系钠离子电池包括依次设置的正极集流体1、导电吸附层8、正极活性物质2、复合隔膜4、负极活性物质6、导电吸附层8和负极集流体7。
请参阅图5,实施例4的水系钠离子电池包括依次设置的正极集流体、导电吸附层、正极活性物质、单层隔膜、负极活性物质、导电吸附层和负极集流体。
再请参阅图1,对比例的水系钠离子电池为现有技术中常规结构,包括依次设置的正极集流体1'、正极活性物质2'、隔膜4'、负极活性物质6'和负极集流体7'。
各实施例和对比例中,正极采用NaMnO2作为活性物质,乙炔黑、石墨为导电剂,聚四氟乙烯(PTFE)乳液为粘结剂,按照NaMnO2:乙炔黑:石墨:PTFE=85:5:5:5的质量比混合均匀,压制成60mm(L)*60mm(W)*1.5mm(H)的方形正极活性物质(正极极片);负极采用NaTi2(PO4)3作为活性物质,乙炔黑、石墨为导电剂,聚四氟乙烯(PTFE)乳液为粘结剂,按照NaTi2(PO4)3:乙炔黑:石墨:PTFE=70:10:15:5的质量比混合均匀,压制成60mm(L)*60mm(W)*2.0mm(H)的方形负极活性物质(负极极片);电解液采用1mol/L的Na2SO4水溶液;正、负集流体采用304不锈钢。
请参阅图6,导电吸附层8由膨胀石墨81和沸石分子筛82组成,导电吸附层中所含沸石分子筛82的质量分数为5~10%;沸石分子筛82优选采用钠型天然斜发沸石分子筛。导电吸附层采用如下制备方法制备而成:
S1,采用研磨的方式将沸石原料(钠型天然斜发沸石)粉碎至10~100微米,制成沸石分子筛;
S2,将膨胀石墨蠕虫和沸石分子筛混合均匀,得到导电吸附原料;
S3,采用辊压的方式将步骤S2得到的吸附导电原料压制成厚度为0.01~0.4mm的膜片,制得导电吸附层8。
在实施例1~4中,导电吸附层8由膨胀石墨和钠型沸石分子筛组成,膨胀石墨和沸石的质量比例为90:10,两者混合均匀后,通过辊压压制成厚度为0.2mm的薄片。沸石分子筛是一类具有规则微孔结构的硅铝酸盐晶体,硅氧四面体通过处于四面体顶点的氧原子互相连接起来,形成宽阔的孔穴和通道,使其具有很大的比表面积(400-800m2/g),沸石这种格架结构决定了它具有较高的吸附性能,并且吸附量远远超过其他物质。
各实施例和对比例中,单层隔膜为无纺布膜,厚度为0.2mm;复合隔膜由阳离子交换膜(阳面)和阴离子交换膜(阴面)组成,厚度为0.2mm,在组装电池时,阳离子交换膜正对着所述负极活性物质,所述阴离子交换膜正对着所述正极活性物质,即复合隔膜的阳面对着负极,阴面对着正极。复合隔膜可以保证两侧电解液中的氢离子和氢氧根离子不会相互渗透
各实施例和对比例中,所有电池组装结束后通过热熔胶进行密封,利用排水集气法收集电池反应中产生的气体。
pH值的测试试验:
在1.0-1.875V的工作电压区间,电池采用0.25C恒流充放电模式,在100次循环结束后,采用ICP测试电解液中Fe,Cr,Ni,Mn,Ti等金属离子的浓度,并将电池拆解后,用精密pH试纸测量正、负极集流体,正、负极片(正、负极活性物质)不同位置的pH值,ICP和pH值的测试结果如表2所示:
表2
从表2可以看出有导电吸附层的一侧,极片表面靠近导电吸附层处pH值接近中性,而没有导电吸附层的一侧,正极极片靠近集流体处pH呈现强酸性(实施例2和对比例),此时正极集流体的腐蚀和正极活性物质的溶解明显加重,即ICP测试中Fe,Cr,Ni,Mn的含量较高,其中Fe,Cr,Ni等元素来自于不锈钢的腐蚀,而Mn元素来自于正极活性物质的溶解;负极极片靠近集流体处pH呈现强碱性(实施例1和对比例),此时电解液中探测到较多的Ti离子,这是由负极活性物质NaTi2(PO4)3在强碱性环境下溶解引起的。
实施例3和实施例4的pH值的测试结果表明,复合隔膜可以阻隔正负极侧氢离子和氢氧根离子的相互渗透,复合隔膜两侧存在明显的PH差异;而单层隔膜两侧的PH非常接近,这加剧了正极析氧和负极析氢反应的发生,因此收集到的气体量明显增加。
循环性能比较试验:
请参阅图7,在1.0-1.875V的工作电压区间,电池采用0.25C恒流充放电模式,在100次循环结束后,测试其容量衰减程度,各实施例和对比例电池的循环性能比较结果如图7所示,结果表明实施例3的水系钠离子电池具有最好的循环稳定性,100圈的容量衰减小于1.0%,而对比例的容量衰减达到了15%。再次证明了导电吸附层和复合隔膜的电池结构可以维持电池内部反应环境的平衡,有利于水系钠离子电池的长寿命循环。
在上述试验结果的基础上,本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池,采用实施例3的结构,即包括依次设置的正极集流体1、导电吸附层8、正极活性物质2、复合隔膜4、负极活性物质6、导电吸附层8和负极集流体7(见图4),其中,导电吸附层和复合隔膜的电池结构可以维持电池内部反应环境的平衡,有利于水系钠离子电池的长寿命循环。
本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池,具有以下优点:
(1)位于正极集流体和正极活性物质之间导电吸附层中的沸石分子筛可以吸附正极附近由水分解产生的氢离子,保护正极集流体和正极活性物质的稳定性,避免其在酸性条件下被腐蚀和溶解;
(2)位于负极集流体和负极活性物质之间的导电吸附层中的沸石分子筛可以吸附负极附近由水分解产生的氢氧根离子,保护负极活性物质的稳定性,避免其在碱性条件下被溶解;
(3)导电吸附层主要成分为膨胀石墨和沸石分子筛,柔性的膨胀石墨可以增加活性物质和集流体的接触,但不会引起接触电阻的升高;
(4)隔膜采用可以阻断氢离子和氢氧根离子相互渗透的复合隔膜,使得正负极ph环境相对独立,抑制正极析氧和负极析氢反应的发生;
(5)复合隔膜和导电吸附层的结合可以最大限度保持电池内部反应环境的稳定性,有利于提高水系钠离子电池的循环寿命。
综上所述,本发明的内部反应环境可控的水系钠离子电池,可以维持水系钠离子电池内部反应环境的稳定性,提高电池循环寿命。
本技术领域中的普通技术人员应当认识到,以上的实施例仅是用来说明本发明,而并非用作为对本发明的限定,只要在本发明的实质精神范围内,对以上所述实施例的变化、变型都将落在本发明的权利要求书范围内。
Claims (4)
1.一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,包括依次设置的正极集流体、正极活性物质、隔膜、负极活性物质和负极集流体,其特征在于,所述正极集流体与正极活性物质之间和负极集流体与负极活性物质之间分别设置有导电吸附层;
所述导电吸附层的厚度为0.01~0.4mm;
所述导电吸附层由膨胀石墨和沸石分子筛组成,所述导电吸附层中所含沸石分子筛的质量分数为5~10%;
所述隔膜采用具有离子选择透过性的复合隔膜,所述复合隔膜由阳离子交换膜和阴离子交换膜复合而成,且所述阳离子交换膜正对着所述负极活性物质,所述阴离子交换膜正对着所述正极活性物质。
2.根据权利要求1所述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其特征在于,所述沸石分子筛采用钠型天然斜发沸石分子筛。
3.根据权利要求1所述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其特征在于,所述导电吸附层采用如下制备方法制备而成:
S1,采用研磨的方式将沸石原料粉碎至10~100微米,制成沸石分子筛;
S2,将膨胀石墨蠕虫和沸石分子筛混合均匀,得到导电吸附原料;
S3,采用辊压的方式将步骤S2得到的吸附导电原料压制成厚度为0.01~0.4mm的膜片,制得导电吸附层。
4.根据权利要求1所述的一种内部反应环境可控的水系钠离子电池,其特征在于,所述正极集流体和负极集流体分别采用304不锈钢。
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