CN103928716A - 一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池 - Google Patents

一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池 Download PDF

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Abstract

一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，该电池包括正极室、负极室及分隔正极室和负极室的中间过渡室；正极室包括正极和正极室电解质溶液；负极室包括负极和负极室电解质溶液；过渡室包括离子交换膜和过渡室电解质溶液；离子交换膜包括阴离子交换膜和阳离子交换膜；正极室中正极主要成分为PbO2，正极室内的电解质溶液为硫酸根的酸性水溶液，负极室中的负极主要成分选自Pb、Zn、Mg、Al和AB5型储氢合金，负极室内的电解质溶液为碱金属氢氧化物的水溶液，中间过渡室内的电解质溶液为碱金属硫酸盐的水溶液。正极室和中间过渡室之间为阴离子交换膜，负极室和中间过渡室之间为阳离子交换膜。本发明可有效提高铅酸电池的工作电压、功率密度和能量密度。

Description

一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池
技术领域
本发明属于新类型的蓄电池领域，具体涉及一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池。
背景技术
石油、天然气、煤炭等化石燃料的大规模使用造成全球变暖，并且传统的化石燃料正在日趋枯竭，保护环境和寻求替代能源是两大亟待解决的社会和科学问题。开发新型蓄电池作为新能源，有着广阔的应用前景。锂离子电池具有能量密度高、循环寿命长、能量效率高、自放电小、无记忆效应和无污染等优点。然而锂离子电池多采用易燃的有机烷基碳酸酯为电解质溶液，充、放电过程中电极材料和有机电解质可能热失控，易引起发烟、起火、爆炸。因此开发基于电解质水溶液的高安全性的储能电池具有重要意义。
同锂离子电池相比，以硫酸水溶液为电解质溶液的铅酸蓄电池具有高安全性能，且性价比高、回收技术成熟，已经成为电动自行车使用的主要动力电源之一。充、放电过程中，铅酸电极的正、负极电极反应如下：
正极反应为：
E°=1.690伏
负极反应：
E°-0.358伏
总电池反应：
V=2.048伏
由上述电极反应可以看出，虽然铅酸电池在所有水系电解质溶液电池中具有最高的开路工作电压（~2.0伏），低于锂离子电池的开路电压（3.3~4.2V）。因此如何提高铅酸电池的工作电压，进而提高铅酸电池的功率密度和能量密度，是设计开发新型铅酸电池的一项主要任务。
约翰·E·斯托弗等提出一种新型的铅酸蓄电池，该电池以二氧化铅为正极，锌为负极，碱金属硫酸盐的水溶液为电解质溶液。同常规铅酸蓄电池相比，该铅-锌电池以中性硫酸盐的水溶液取代强腐蚀性的硫酸溶液，不但可以避免铅酸电池的电极腐蚀问题；而且以Zn负极取代Pb负极，一定程度上也可以缓解铅污染问题（CN102055026A）。李等报道了一种超级铅酸电池，该电池在负极中引入具有法拉第赝电容的导电聚合物，改善了铅酸电池的大倍率放电性能和循环寿命（CN101764264A）。胡等向铅酸电池的负极中添加导电剂和碳材料，以期解决现有铅酸电池的大电流性能差和循环寿命短等问题（CN201210201120.9）。上述对铅酸电池的改进工作可有效降低铅酸电池的腐蚀现象并改善电池的循环寿命，但铅酸电池的工作电压、功率和能量密度仍低于使用有机电解质溶液的锂离子电池。
结合能斯特方程和铅酸电池的电极反应可以看出，铅酸电池的正、负极电极电位与电解质溶液的pH值密切相关，因此铅酸电池的工作电压可以通过调节电解质溶液的pH值进行调变。本发明的目的是提供一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，通过改变铅酸电池的负极电解质溶液的pH值并选择相应的负极活性电极材料，从而提高铅酸电池的工作电压。从以下描述和附图中将认识到本发明的上述优点和其它特征和优点。酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池面临的一个主要问题是如何实现正极酸性电解质溶液和负极碱性电解质溶液同时共存于一个电池单元内而不发生中和反应。本发明提出一个包含有中间过渡室的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池结构。这里将以Zn负极为例详细说明该酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池在充、放电过程中的工作原理。
如图1所示，较传统的铅酸电池相比，本发明中所提出的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池的主要结构是酸性的正极室、碱性的负极室及分隔正极室和负极室的中性的中间过渡室。中间过渡室包括两侧的离子交换膜和过渡室电解质溶液，其中阴离子交换膜置于酸性的正极室和过渡室之间，电池充、放电过程中允许两侧电解质溶液中的阴离子选择性通过，而阳离子交换膜置于碱性的负极室和过渡室之间，充、放电过程中允许两侧电解质溶液中的阳离子选择性通过。以碱性氢氧化钾水溶液中Zn负极的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池为例，放电过程中，正极反应为PbO2在硫酸水溶液中发生还原反应生成PbSO4：
E°=1.690V
负极反应为氢氧化钾水溶液中Zn发生氧化反应生成Zn(OH)2:
E°=-1.245伏
正、负极反应过程中SO4 2-和K+在电场作用下通过离子交换膜迁移至中间过渡室，具体迁移反应为：
电池充电过程中，上述反应逆转。即正极发生PbSO4的氧化生成PbO2，负极为Zn(OH)2发生还原反应生成Zn，K+和SO4 2-从过渡室通过离子交换膜迁移到正极室和负极室。充、放电过程中，该酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池通过过渡室中K+和SO4 2-浓度的增加和降低来实现正极室、负极室的的电荷和物料平衡。放电-再充电循环多次重复，从而实现电池的蓄电功能。
开路电压是评价电池性能的一个重要参数。由上述电极反应可以看出，以Zn为负极的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池标准状态下的理论开路电压为2.935伏，同常规铅酸电池2.048伏的开路电压相比，提高近0.887伏。通过改变电解质溶液的酸碱性并选择相应的负极活性电极材料，酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸-锌电池可以获得近3伏的开路电压，是目前基于水系电解质溶液蓄电池的最高值。
发明内容
本发明的目的是为了提高水系电解质电池的工作电压、功率密度和能量密度，通过改变铅酸电池的负极电解质溶液的pH值及选择相应的负极活性电极材料，提出一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池。
本发明提供了一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，该电池包括正极室、负极室及分隔正极室和负极室的中间过渡室；所述的正极室包括正极和正极室电解质溶液；所述的负极室包括负极和负极室电解质溶液；所述的过渡室包括离子交换膜和过渡室电解质溶液；所述的正极的主要成分为PbO2；所述的正极室电解质溶液为硫酸、硫酸氢钾、硫酸氢钠、硫酸氢锂和苯磺酸的水溶液中的一种或两种以上的混合物；所述的负极的主要成分选自Pb、Zn、Mg、Al和AB5型储氢合金中任一种或两种以上的混合物；所述的负极室电解质溶液为氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂的水溶液中的一种或两种以上的混合物；所述的过渡室电解质溶液为硫酸钾、硫酸氢钾、硫酸钠、硫酸氢钠、硫酸锂、硫酸氢锂水溶液中的一种或两种以上的混合物；所述的离子交换膜包括阴离子交换膜和阳离子交换膜；阴离子交换膜置于正极室和过渡室之间，阳离子交换膜置于负极室和过渡室之间；阴离子交换膜由带有固定基团的高分子骨架构成；阳离子交换膜由带有固定基团的高分子骨架构成。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述的正极室电解质溶液中的氢离子浓度为0.5-10mol/L。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述的负极室电解质溶液中的氢氧根离子浓度为0.5-10mol/L。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述的过渡室电解质溶液中硫酸钾、硫酸氢钾、硫酸钠、硫酸氢钠、硫酸锂、硫酸氢锂的水溶液的浓度为0.1-2mol/L。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述的AB5型储氢合金中，A包括稀土元素镧(La）、铈(Ce）、镨(Pr）、钕(Nd）、钪(Sc）和钇(Y）中一种或两种以上的混合物，B包括镍（Ni）、钴（Co）、锰（Mn），铝（Al）元素中的一种或两种以上混合物。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述阴离子交换膜中的固定基团为伯氨基、仲氨基、叔氨基、季氨基、芳氨基中一种或两种以上的混合物。所述阴离子交换膜中的高分子骨架为苯乙烯和二乙烯苯的共聚物、聚砜、聚偏二氟乙烯、聚乙烯苄基氯、阴离子交换树脂、聚醚砜、二乙烯基苯和二甲氨基-丙基-异丁烯酰胺的共聚物、甲基丙烯酸甲酯和甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物中一种或两种以上的共混物。
本发明提供的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，所述阳离子交换膜的固定基团为磺酸基（-SO3H）或磷酸基（-PO3H2）中一种或两种的混合。所述阳离子交换膜的高分子骨架为苯乙烯和二乙烯苯的共聚物、丁二烯和苯乙烯的共聚物、聚苯醚、聚苯乙烯、聚醚砜、聚砜、聚醚醚酮中一种或两种以上的共混物。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
本发明通过采用电极电势更负的负极材料，提高了铅酸电池的开路电压，从而提高了水系电解液电池的功率密度和能量密度。
附图说明
图1是本发明中以氢氧化钾水溶液中Zn为负极的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池的结构示意图，其中：1-Zn负极，2-阳离子交换膜，3-阴离子交换膜，4-PbO2正极，5-负极室电解质溶液-氢氧化钾水溶液，6-过渡室电解质溶液K2SO4水溶液，7-正极室电解质溶液-硫酸水溶液；
图2是本发明实施例1中以镍氢电池用LaNi5储氢合金为负极的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池的放电性能曲线，其中：曲线2和3分别为常规铅酸电池（电解质溶液为1mol/L的硫酸水溶液）和镍氢电池（电解质溶液为1mol/L氢氧化钾水溶液）的放电性能；
图3是本发明实施例1中以镍氢电池用LaNi5储氢合金为负极的酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池的40小时循环充-放电性能，充、放电电流均为100毫安。
具体实施方式
下面的实施例将对本发明予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。
实施例1：
如图1所示，室温条件下，采用Nafion117阳离子交换膜膜和AMI7001S阴离子交换膜将电池分隔为酸性的正极室和碱性的负极室，阴离子交换膜和阳离子交换膜的间距为0.5厘米，膜面积为24平方厘米。其中正极为4厘米×5厘米的PbO2正极片，负极为3厘米×4厘米的LaNi5储氢合金担载在泡沫镍基底上，面积约为12平方厘米。正极室电解质溶液为1mol/L的硫酸水溶液，负极室电解质溶液为2mol/L，中间过渡室电解质溶液为0.2mol/L的硫酸钾水溶液，放电电流为100毫安。以100毫安的充电电流对酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池进行4小时充电后，可获得2.53伏的开路电压。采用电化学工作站使电池放电，放电电流为100毫安，在3个小时的放电区间内，放电电压稳定在2.0-2.3伏左右。图2给出了该电池的放电曲线，为进行对比，同时考察了1摩尔每升硫酸电解液中同样规格尺寸的铅酸电池和1摩尔每升氢氧化钾电解液中镍氢电池的放电曲线。结果发现，酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池的放电电压明显高于酸性的铅酸电池和碱性的镍氢电池的放电电压。
对该酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池进行40小时的循环充、放电测试，充放电均为100毫安，充、放电过程中电池电压随时间变化的曲线如图3所示，充电电压稳定在2.5-2.8伏特之间，放电电压则稳定在2.0-2.2伏特之间。
实施例2：
如图1所示，室温条件下，采用Nafion117阳离子交换膜膜和AMI7001S阴离子交换膜将电池分隔为酸性的正极室和碱性的负极室，阴离子交换膜和阳离子交换膜的间距为0.5厘米，膜面积为24平方厘米。其中正极为4厘米×5厘米的PbO2正极片，负极为3厘米×4厘米的锌条带。正极室电解质溶液为1mol/L的硫酸水溶液，负极室电解质溶液为2mol/L，中间过渡室电解质溶液为0.4mol/L的硫酸钾水溶液，放电电流为100毫安。以100毫安的充电电流对酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池进行3小时充电后，可获得2.85伏的开路电压。
实施例3：
如图1所示，室温条件下，采用Nafion117阳离子交换膜膜和AMI7001S阴离子交换膜将电池分隔为酸性的正极室和碱性的负极室，阴离子交换膜和阳离子交换膜的间距为0.5厘米，膜面积为24平方厘米。其中正极为4厘米×5厘米的PbO2正极片，负极为3厘米×4厘米的锌条带。正极室电解质溶液为3mol/L的硫酸水溶液，负极室电解质溶液为4mol/L，中间过渡室电解质溶液为0.4mol/L的硫酸钾水溶液，放电电流为100毫安。以100毫安的充电电流对酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池进行3小时充电后，可获得3.14伏的开路电压。
实施例4：
如图1所示，室温条件下，采用Nafion117阳离子交换膜膜和AMI7001S阴离子交换膜将电池分隔为酸性的正极室和碱性的负极室，阴离子交换膜和阳离子交换膜的间距为0.5厘米，膜面积为24平方厘米。其中正极为4厘米×5厘米的PbO2正极片，负极为3厘米×4厘米的铅负极。正极室电解质溶液为3mol/L的硫酸水溶液，负极室电解质溶液为4mol/L，中间过渡室电解质溶液为0.4mol/L的硫酸钾水溶液，放电电流为100毫安。以100毫安的充电电流对酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池进行3小时充电后，可获得2.5伏的开路电压。

Claims (9)

1.一种酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：该电池包括正极室、负极室及分隔正极室和负极室的中间过渡室；
所述的正极室包括正极和正极室电解质溶液；
所述的负极室包括负极和负极室电解质溶液；
所述的过渡室包括离子交换膜和过渡室电解质溶液；
所述的正极的主要成分为PbO2；
所述的正极室电解质溶液为硫酸、硫酸氢钾、硫酸氢钠、硫酸氢锂和苯磺酸的水溶液中的一种或两种以上的混合物；
所述的负极的主要成分选自Pb、Zn、Mg、Al和AB5型储氢合金中任一种或两种以上的混合物；
所述的负极室电解质溶液为氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂的水溶液中的一种或两种以上的混合物；
所述的过渡室电解质溶液为硫酸钾、硫酸氢钾、硫酸钠、硫酸氢钠、硫酸锂、硫酸氢锂水溶液中的一种或两种以上的混合物；
所述的离子交换膜包括阴离子交换膜和阳离子交换膜；
阴离子交换膜置于正极室和过渡室之间，阳离子交换膜置于负极室和过渡室之间；
阴离子交换膜由带有固定基团的高分子骨架构成；
阳离子交换膜由带有固定基团的高分子骨架构成。
2.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述的正极室电解质溶液中的氢离子浓度为0.5-10mol/L。
3.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述的负极室电解质溶液中的氢氧根离子浓度为0.5-10mol/L。
4.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述的过渡室电解质溶液中硫酸钾、硫酸氢钾、硫酸钠、硫酸氢钠、硫酸锂、硫酸氢锂的水溶液的浓度为0.1-2mol/L。
5.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述的AB5型储氢合金中，A包括稀土元素镧(La）、铈(Ce）、镨(Pr）、钕(Nd）、钪(Sc）和钇(Y）中一种或两种以上的混合物，B包括镍（Ni）、钴（Co）、锰（Mn），铝（Al）元素中的一种或两种以上混合物。
6.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述阴离子交换膜中的固定基团为伯氨基、仲氨基、叔氨基、季氨基、芳氨基中一种或两种以上的混合物。
7.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述阴离子交换膜中的高分子骨架为苯乙烯和二乙烯苯的共聚物、聚砜、聚偏二氟乙烯、聚乙烯苄基氯、阴离子交换树脂、聚醚砜、二乙烯基苯和二甲氨基-丙基-异丁烯酰胺的共聚物、甲基丙烯酸甲酯和甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物中一种或两种以上的共混物。
8.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述阳离子交换膜的固定基团为磺酸基（-SO3H）或磷酸基（-PO3H2）中一种或两种的混合。
9.按照权利要求1所述酸、碱、盐三电解质溶液共存的铅酸电池，其特征在于：所述阳离子交换膜的高分子骨架为苯乙烯和二乙烯苯的共聚物、丁二烯和苯乙烯的共聚物、聚苯醚、聚苯乙烯、聚醚砜、聚砜、聚醚醚酮中一种或两种以上的共混物。
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