CN102792491A - 用于锂二次电池的阴极和包含所述阴极的锂二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于锂二次电池的阴极和包含所述阴极的锂二次电池。本发明的用于锂二次电池的阴极包含:集电器;第一复合层,其层叠在所述集电器上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成;和第二复合层,其层叠在所述第一复合层上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成,其中所述第二复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积是所述第一复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的至少1.2倍。本发明的用于锂二次电池的阴极具有优良的稳定性、高能量密度,并且延长了寿命。
Description
相关申请的相互参引
本申请要求2010年9月30日提交的韩国专利申请No.10-2010-0095376和2011年9月30日提交的韩国专利申请No.10-2011-0100234的优先权,为此所述专利申请公开的全部内容通过引用的方式纳入本说明书。
技术领域
本发明涉及一种用于锂二次电池的阴极和包含所述阴极的锂二次电池。更具体地,本发明涉及一种采用橄榄石型磷酸铁锂作为阴极活性材料并且具有高能量密度的用于锂离子电池的阴极和包含所述阴极的锂二次电池。
背景技术
近来,人们对储能技术的兴趣日益增加。由于储能技术的应用领域已延伸至移动电话、摄录像机、笔记本电脑、甚至电动车,对作为电子设备的电源而使用的电池的高能量密度的要求已提高。锂二次电池作为能够满足所述要求的最有利的电池而受到关注,并且目前对锂二次电池的研究正积极地进行着。
锂二次电池开发于二十世纪九十年代初期,由能够吸收和释放锂离子的碳基材料的阳极、含锂氧化物的阴极、和锂盐适量溶解于混合有机溶剂的非水性电解液构成。
作为锂二次电池的阴极活性材料,使用锂钴氧化物(LiCoO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)或锂复合金属氧化物(Li(Ni-Co-Al)O2、Li(Ni-Co-Mn)O2)。其中,锂钴氧化物具有O3的层状晶体结构,这使其易于吸收和释放锂离子,因此目前用于大多数锂二次电池。
但是,锂钴氧化物的原料钴是一种重金属,不环保,且其价格昂贵,因此进行着开发新的阴极活性材料的研究。作为这种备选的阴极活性材料,成本低廉且具有高稳定性的尖晶石型锂锰氧化物(LiMn2O4)和橄榄石型磷酸铁锂化合物(LiFePO4)被提出。
其中,橄榄石型磷酸铁锂具有极稳定的结构。另外,橄榄石型磷酸铁锂具有优良的热稳定性,因为磷酸盐基材料本身是作为阻燃剂使用的。因此,橄榄石型磷酸铁锂被看作是能够满足近来日益强调的锂二次电池的高稳定性要求的阴极活性材料。
然而,制造阴极活性材料时如果橄榄石型磷酸铁锂的固含量为80wt%或更多,阴极活性材料浆液将具有不适于输送通过管子和涂覆集电器的过高的粘度,这使其难以制造阴极。相反,如果橄榄石型磷酸铁锂的固含量少于80wt%,这将成为满足逐渐提高的对高能量密度电池的要求的主要障碍。
发明内容
技术问题
因此,本发明的目的是提供一种用于锂二次电池的阴极和包含所述阴极的锂二次电池,所述阴极使用具有优良稳定性的橄榄石型磷酸铁锂,同时可获得高能量密度和高输出性能。
技术方案
为了实现该目的,提供了一种用于锂二次电池的阴极,其包含:集电器;
第一复合层,其层叠在所述集电器上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成;和第二复合层,其层叠在所述第一复合层上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成,其中所述第二复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积是所述第一复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的至少1.2倍。
优选地,所述第二复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积可为所述第一复合层中橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的1.2至2.0倍。
在本发明中,所述第一复合层中的活性材料颗粒的平均粒径可大于所述第二复合层中的活性材料颗粒的平均粒径。
在本发明中,所述橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的颗粒可涂有一种选自以下的材料:碳基材料、金属或准金属、或所述金属或准金属的氧化物。
本发明的阴极具有优良的安全性,同时也具有高能量密度,并且改善了循环寿命特性,因此很好地作为锂二次电池的阴极来使用。
有益效果
根据本发明,本发明的用于锂二次电池的阴极通过使用橄榄石型磷酸铁锂作为阴极活性材料而具有高安全性。
另外,本发明的阴极由多层复合层形成,因此可获得高能量密度,并且上述多层复合层的比表面积互相不同,因此复合层与集电器之间以及复合层之间的粘合强度高。
另外,本发明的阴极周围形成有一层具有较大比表面积的活性材料层,因此可增加能够同时反应的锂离子的量,这有利于获得高产量。
附图说明
本说明书中附加的以下附图是为了阐明本发明的优选实施方案,用于进一步理解上述的发明内容和本发明的技术思想。然而,本发明公开的内容不应解释为限制于附图。
图1是本发明的用于锂二次电池的阴极的示意性的截面图。
具体实施方式
以下,参照附图详细描述本发明。应理解说明书和所附权利要求书中所用的术语和单词不应解释为具有普通含义和词典含义,而是鉴于发明人可适当定义所述术语和单词的概念以尽可能好地描述他/她自己的发明,应解释为具有相应于本发明的技术理念的含义和概念。
图1示意性地图示了根据本发明的用于锂二次电池的阴极100的一个实施例。但是,以下本说明书中记载的实施例和附图所示的构成仅是本发明的一个优选实施例而并不代表本发明的技术思想,因此,要理解为会存在可代替这些方案的其他各种变化方案、修改方案和等同方案。
本发明的用于锂二次电池的阴极100可具有顺次层叠的第一复合层21和第二复合层22的结构。其中,所述第一复合层21层叠在集电器10并混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和粘合剂而形成,所述第二复合层22层叠在第一复合层21上并混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和粘合剂而形成。所述阴极100的特征在于,所述第二复合层22中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积是所述第一复合层21中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的至少1.2倍。
如上所述,用于形成包含橄榄石型磷酸铁锂的阴极复合层的阴极浆液中,橄榄石型磷酸铁锂的固含量不能达到80wt.%或更多。因此,当使用包含少于80wt%(固含量)的橄榄石型磷酸铁锂的阴极浆液时,可以通过增加涂层的厚度来提高阴极浆液的能量密度。然而,阴极复合层厚度的增加可导致开裂,这归因于来自干燥过程中蒸发的溶剂的气体。
然而,本发明人通过形成一种双层阴极复合层来解决了该问题,。即,可将阴极活性材料浆液涂覆一次并干燥,然后使溶剂蒸发以形成第一复合层,然后其上涂覆阴极活性材料浆液并干燥以形成第二复合层,从而防止溶剂蒸发过程中复合层发生开裂。
进而,本发明的阴极复合层的特征在于,包含在第二复合层22中的橄榄石型磷酸铁锂粉末的比表面积是第一复合层21的橄榄石型磷酸铁锂粉末的至少1.2倍。重复涂覆阴极活性材料浆液会减小多层复合层之间的界面粘合强度。然而,本发明人发现,当所述各层的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料的比表面积之差为20%或更多时,界面粘合强度可保持在好的水平。
另外,在本发明的阴极复合层中,当接触一个隔膜的第二复合层22的比表面积是接触集电器10的第一复合层21的至少1.2倍时,能够增加在充电/放电过程中同时反应的锂离子的量,因此有效获得高输出。
本发明中,相对于所述第一复合层21,所述第二复合层22中的活性材料的比表面积可根据所需的电池规格而变化,例如,为1.2至2.0倍,优选1.2至1.8倍,更优选1.25至1.5倍。
另外,本发明的锂二次电池的阴极中,第一复合层21的活性材料颗粒的平均粒径大于所述第二复合层22的活性材料颗粒的粒径。
当互相不同的阴极复合层的阴极活性材料粉末的平均粒径具有上述范围的差异时,在复合层间的界面上平均粒径较小的颗粒可以以某种程度插入至平均粒径较大的颗粒之间,因此有利于提高粘合强度。例如,两个复合层中与集电器接触的一个复合层21的平均粒径可比另一复合层22大20%或更多,但不限于此。
在本发明中,可在本发明的范围内适当地选择第一复合层21和第二复合层22各自的阴极活性材料的负载量。例如,可分别为5至25mg/cm2,但不限于此。所述第一复合层21和第二复合层22的负载量可相等也可不相等。
在本发明的阴极复合层中,第一复合层的厚度可为10至150μm,第二复合层的厚度可为10至150μm。当所述第一复合层和第二复合层的厚度满足上述范围时,可提高输出特性。
本发明的阴极100可如下制造:将包含阴极活性材料、粘合剂和有机溶剂的阴极活性材料浆液涂覆在集电器10上并干燥,从而形成一个阴极复合层。
本发明所用的阴极活性材料是橄榄石型磷酸铁锂,并且所述橄榄石型磷酸铁锂颗粒可任选地涂有本领域内已知的涂覆材料,例如碳基材料、金属或准金属、或所述的金属或准金属的氧化物。通过这种涂覆可提高所述活性材料颗粒的导电性或防止电解质溶剂在所述活性材料表面的副反应。可用作涂覆材料的碳基材料可包括软质炭黑(soft carbon)、硬碳(hard carbon)、天然石墨、人造石墨、Kish石墨(Kish graphite)、热解碳(pyrolytic carbon)、中间相沥青基碳纤维(mesophase pitch basedcarbon fiber)、中间碳微珠(meso-carbon microbeads)、中间相沥青(Mesophase pitches)、石油衍生的焦炭(petroleum derived)和焦油沥青衍生的焦炭(tar pitch derived cokes)等。所述金属或准金属可包括Si、Ti和Al。但不限于此。
本发明所用的粘合剂可包括聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-共聚-HFP)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidenefluoride)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)和聚甲基丙烯酸甲酯(polymethylmethacrylate)。
本发明所用的有机溶剂不特别限定,但可包括用于本领域的常规有机溶剂,例如N-甲基吡咯烷酮(NMP)。
任选地,本发明的阴极活性材料浆液可进一步包含一种导电材料。所述导电材料可包括导电炭,例如石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、Super-P或碳纳米管,然而本发明不限于这一点。
使用本发明的用于锂二次电池的阴极,以如下方式制造成锂二次电池:将由阴极、阳极和置于阴极和阳极之间的隔膜构成的电极组件放在一个电池箱中,并将非水性电解质注入所述电池箱中。与根据本发明的阴极一起组成所述电极组件的阳极、隔膜和非水性电解质不特别限定,可包括本领域内用于制造锂二次电池的所有常规的那些。
本发明的阳极可以与所述阴极相同地制造:混合并搅拌阳极活性材料、粘合剂和溶剂,并且根据需要还可加入导电材料和分散剂,由此制备浆液后将其涂覆在集电器上,然后干燥。
作为阴极活性材料,通常可使用能够吸收和释放锂离子的碳基材料、锂金属、硅或锡。另外,还可以使用相对于锂的电势小于2V的TiO2或SnO2等金属氧化物。其中,优选碳基材料,低结晶性碳或高结晶性碳均可用作碳基材料。代表性的低结晶性碳包括软质炭黑(soft carbon)和硬碳(hard carbon),而代表性的高结晶性碳包括高温烧结碳,例如天然石墨、Kish石墨(Kish graphite)、热解碳、中间相沥青基碳纤维(mesophase pitch based carbon fiber)、中间碳微珠(meso-carbonmicrobeads)、中间相沥青(Mesophase pitches)、石油衍生的焦炭(petroleum derived)和焦油沥青衍生的焦炭(tar pitch derived cokes)。
用于所述阳极的粘合剂、溶剂和导电材料可使用上述的阴极制造中使用的材料。
另外,所述隔膜可采用通常用作隔膜的单层或多层多孔聚合物膜和多孔无纺布,所述多孔聚合物膜可由聚烯烃基聚合物制成,例如乙烯均聚物、丙烯均聚物、乙烯/丁烯共聚物、乙烯/己烯共聚物和乙烯/甲基丙烯酸酯共聚物。另外,作为通常的多孔无纺布,可使用由高熔点玻璃纤维或聚对苯二甲酸乙二酯纤维制成的无纺布,但不限于此。
在本发明所用的电解质中,对用作电解质(溶质)的锂盐未具体限定,只要其常用于锂二次电池的电解质。例如,所述锂盐的阴离子可为选自以下的任意一种:F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-和(CF3CF2SO2)2N-。
对电解质中所含的有机溶剂不特别限定,只要其常用于锂二次电池的电解质。例如,所述有机溶剂可为选自以下的任意一种:碳酸亚丙酯(propylene carbonate,PC)、碳酸亚乙酯(ethylene carbonate,EC)、碳酸二乙酯(diethyl carbonate,DEC)、碳酸二甲酯(dimethyl carbonate,DMC)、碳酸乙基甲基酯(EMC)、碳酸甲基丙基酯、碳酸二丙酯、二甲基亚砜、乙腈、二甲氧基乙烷、二乙氧基乙烷、碳酸亚乙烯酯、sulforane、γ-丁内酯、亚硫酸丙二酯、和四氢呋喃或其混合物。具体而言,在上述碳酸酯基有机溶剂中,优选环状碳酸酯,即碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯,因为它们具有高粘度而因此具有高介电常数,因此很好地离解电解质中的锂盐。更优选地,在这种环状碳酸酯以适当比例混合具有低粘度和低介电常数的线性碳酸酯(例如碳酸二甲酯和碳酸二乙酯)时,能够得到具有高电导率电解质。
任选地,根据本发明储存的电解质可进一步包含常用于电解质的过充电抑制剂等添加剂。
本发明所用的电池箱可为常用于本领域的任何一种,不存在基于电池的使用目的而限定的电池箱的外观。例如,电池箱可具有圆柱形、棱柱形、袋形(pouch)或硬币形(coin)。
以下,通过具体实施例详细描述本发明。然而,本发明的实施例可以以其他各种方式变化,不能解释为其只限制在下文的实施例。本发明的实施例是为了让本领域的普通技术人员更好地理解本发明而提供的。
实施例1
<阴极的制造>
将作为阴极活性材料的比表面积为14m2/g的LiFePO4、作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)和作为导电材料的炭黑以89:6:5的重量比混合,然后分散于N-甲基-2-吡咯烷酮,以制备阴极第一浆液。
另外,除了将比表面积为21m2/g的LiFePO4用作阴极活性材料之外,以与阴极第一浆液相同的方式制备阴极第二浆液,。
将上述第一浆液涂在铝集电器上以形成第一复合层(负载量:8mg/cm2),并将第二浆液涂在其上以形成第二复合层(负载量:8mg/cm2),然后干燥并辊压,以制造阴极。第一复合层的厚度为35μm,第二复合层的厚度为35μm。
<电池的制造>
另外,将作为阳极活性材料的人造石墨、作为粘合剂的苯乙烯-丁二烯橡胶和作为增稠剂的羧甲基纤维素以96.8:2.2:1的重量比混合,然后分散于水中,以制备阳极浆液,将其涂在铜集电器上,然后干燥并辊压,以制造阳极。
非水性电解质通过将1M的LiPF6溶解于碳酸亚乙酯:碳酸乙基甲基酯:碳酸二甲酯的体积比为3:3:4的混合溶液来制备。
然后,放置上述已制造的阴极和阳极并将一个PE隔膜置于其间,然后注入电解质,以制造中等大型聚合物电池。
对比例1
<阴极的制备>
将作为阴极活性材料的比表面积为14m2/g的LiFePO4、作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)和作为导电材料的炭黑以89:6:5的重量比混合,然后分散于N-甲基-2-吡咯烷酮,以制备阴极浆液。
将该阴极浆液涂在铝集电器上以形成一个复合层(负载量:12mg/cm2),然后干燥并辊压,以制造阴极。该复合层的厚度为80μm。
<电池的制造>
另外,将作为阳极活性材料的人造石墨、作为粘合剂的苯乙烯-丁二烯橡胶和作为增稠剂的羧甲基纤维素以96.8:2.2:1的重量比混合,然后分散于水中,以制备阳极浆液,将其涂在铜集电器上,然后干燥并辊压,以制造阳极。
非水性电解质通过将1M的LiPF4溶解于碳酸亚乙酯:碳酸乙基甲基酯:碳酸二乙酯的体积比为3:3:4的混合溶液中来制备。
然后,放置上述已制造的阴极和阳极并将一个PE隔膜置于其间,然后注入电解质,以制造中等大型聚合物电池。
Claims (12)
1.一种用于锂二次电池的阴极,包含:
集电器;
第一复合层,其层叠在所述集电器上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成;和
第二复合层,其层叠在所述第一复合层上,并由混合橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末和一种粘合剂而形成,
其中所述第二复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积是所述第一复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的至少1.2倍。
2.根据权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第二复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的比表面积是所述第一复合层中的橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的1.2至2.0倍。
3.根据权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第一复合层中的活性材料颗粒的平均粒径大于所述第二复合层中的活性材料颗粒的平均粒径。
4.根据权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第一复合层中阴极活性材料的负载量等于或不同于所述第二复合层中的阴极活性材料的负载量。
5.根据权利要求4的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第一复合层中的活性材料的负载量为5至25mg/cm2。
6.根据权利要求4的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第二复合层中的活性材料的负载量为5至25mg/cm2。
7.根据权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第一复合层的厚度为10至150μm。
8.权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述第二复合层的厚度为10至150μm。
9.权利要求1的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述橄榄石型磷酸铁锂阴极活性材料粉末的颗粒涂有一种选自以下的材料:碳基材料、金属或准金属、和所述金属或准金属的氧化物。
10.根据权利要求9的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述碳基材料为选自以下的任意一种:软质炭黑、硬碳、天然石墨、人造石墨、Kish石墨、热解碳、中间相沥青基碳纤维、中间碳微珠、中间相沥青、石油衍生的焦炭、和焦油沥青衍生的焦炭、或其混合物。
11.根据权利要求9的用于锂二次电池的阴极,其特征在于,
其中所述金属或准金属为选自Si、Ti、和Al、或其混合物的任意一种,所述金属或准金属的氧化物为选自Si、Ti、和Al、或其混合物的任意一种的氧化物。
12.一种锂二次电池,包含:
电极组件,其包括阴极、阳极、和置于所述阴极和阳极之间的隔膜;
电池箱,其容纳所述电极组件;和
非水性电解质,其注入在所述电池箱中,
其中所述阴极为根据权利要求1至11中任一项所述的阴极。
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