CN102325579A - 一种用于控制胺排放的方法及装置 - Google Patents

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Abstract

描述了一种用于消除或大大减少来自CO2俘获装置的烟道气中的胺(胺释放)和碱性降解产物排放到大气中的方法，其中，通过逆向流动到吸收区中的吸收剂来俘获CO2，以产生贫CO2烟道气和富CO2吸收剂，所述吸收剂含有一种或多种胺的水溶液，贫CO2烟道气释放到环境中，富CO2吸收剂在再生塔里进行再生以释放需进一步处理的富CO2气体和被循环到吸收区的再生后的吸收剂，其特征在于，用酸性水溶液洗涤贫CO2烟道气以去除或大大减少所述气体中胺和碱性降解产物的含量。

Description

一种用于控制胺排放的方法及装置
技术领域
本申请涉及CO2俘获和螯合作用(sequestration)领域。更具体地，本申请涉及一种改善的方法和改进的吸收器，所述改善的方法和改进的吸收器用于减少从基于胺的CO2俘获装置中的排放物的问题，其中，该排放物以被排放到空气中的耗尽CO2的废气的形式释放到环境中。
背景技术
在上个世纪，连续不断增涨的化石燃料的燃烧，例如煤炭、天然气和石油，导致了大气中CO2浓度的增加。由于CO2造成的温室效应，CO2逐渐增大的浓度已引起关注。温室效应被怀疑已经引起在过去的几十年里所见的在气候方面的至少一些变化，并且根据模拟模型怀疑温室效应在地球的气候方面甚至造成更多的或潜在的更为引人注目的变化。
这已经引起来自世界各地的科学家、环境保护者和政治家们的呼吁行动，以稳定或者甚至是减少将来自化石燃料燃烧的CO2释放到大气中。稳定或者甚至是减少将来自化石燃料燃烧的CO2释放到大气中可以通过俘获和安全沉积来自于燃烧化石燃料的热电装置(thermal power plant)和其他装置的CO2来实现。
可以将俘获的CO2注入到低于地面形成层(sub terrain formations)中，例如含水层(aquifers)、油井，以提高石油采收率，或者可以将俘获的CO2注入到枯竭的石油和天然气井中以用来沉积。试验表明CO2可在低于地面形成层中存留数千年，不释放到大气中。
通过吸收的方法从气体中俘获CO2是众所周知的，并且该方法已被使用几十年，例如，在气田中从产生的天然气中去除CO2(和其他的酸性气体)。现有技术中使用或建议的吸收剂是不同的碱性水溶液，例如碳酸钾和不同种类的胺，参见US 4.112.051，US 4.397.660和US 5.061.465。从US 4.942.734中可获知通过胺溶液从热电装置产生的废气中分离CO2的方法。
通常用于CO2俘获的方案是通过将被分离的气体混合物逆流引入到吸收塔里的水性吸收剂中。离开所述吸收塔的气体是耗尽CO2后的气体(或耗尽酸性气体后的气体)，而CO2与吸收剂一起留在所述吸收塔中。所述吸收剂在再生塔里进行再生，并返回到所述吸收塔。在再生塔里用蒸汽解吸(stripping)胺溶液使胺再生。所述蒸汽产生于所述塔底下的再沸器(reboiler)。
目前优选的吸收剂是不同胺的水溶液。通常使用的胺是链烷醇胺，例如，单乙醇胺、二乙醇胺、甲基二乙醇胺、哌嗪、2-氨基-2-甲基丙醇(2-amino-2-methyl propoanol)、2-甲氨基乙醇(2-metylaminoethanol)，以及本领技术人员熟知的其他胺。胺吸收剂对CO2的吸收是可逆的放热反应。因此，应该供应热量给再生塔以解吸并释放CO2。
不同的胺的蒸汽压力和在水中的溶解度有很大不同。因此，一些胺更容易从水性吸收剂溶液中蒸发，并同贫CO2烟道气一起逸到环境中。
不同的胺在氧化降解和热降解方面的化学稳定性也有很大的变化。降解产物可能是醛、有机酸和含氮化合物，所述含氮化合物例如可以为其他胺、酰胺、氮氧化物和氨。一些降解产物是以离子形式存在的或者是高分子化合物，且易于积累在溶剂中；而其他挥发性降解产物的溶解度是有限的，与烟道气或CO2产物一起从俘获装置系统中涌出。
最近，提出了关于胺对环境或健康危害的讨论，所述胺是从所述装置中与贫CO2废气一起被释放出来的。
用于从烟道气中俘获CO2的胺吸收器通常设置有一个或几个水洗区，其主要目的是为了减少胺蒸气逸到大气中，参见US 2008159937。这些水洗区通常为带有水循环的塔盘或者填充床段。在所述洗涤水区中胺的吸收以及相应的胺的浓度的积聚要求更换洗涤水液体，即，添加新鲜水作为补偿，并且流入到形成的胺溶剂主循环(main amine solvent loop)中。由于来自洗涤水液体中的胺蒸汽压力(反压)，洗涤水中的胺的浓度必须保持相对较低。所述蒸汽压力取决于所述胺的浓度和液体的温度。温度越高，胺的浓度越高导致来自液体中的胺蒸汽压力越高，因此越高含量的胺逸到空气中。通常地，假定所述水洗填充段的顶部与液体循环相平衡，意味着所述气体将含有与液体的蒸汽压力相当的胺浓度，所述液体的蒸汽压力又受所述液体温度和胺浓度的影响。
添加过量的新鲜水(fresh water)到所述水洗循环中以稀释溶液，或者在较低的气体和液体温度下进行操作以降低胺蒸汽压力是具有挑战性的，因为在整个俘获装置中的水分平衡必须保持接近于中性，即，进入系统中水的量必须与离开系统的水的量相平衡；否则，过量部分(inventory)将积累且最终必须作为废物被处置。水的过量使用和在较低温度下进行操作，二者都很难使胺蒸汽的逸出接近于零，并且可选的操作也将显著增加成本。
环保意识的提高将呼吁改善工艺以将有害化合物排放到空气中最小化。因此，还期望官方和企业愿意加入到如上所述的改进中。
CO2俘获装置中，胺或胺的化合物的选择取决于不同的因素，例如腐蚀作用、可能或已知的环境或健康危害、CO2俘获效率、过程中的能源效率、胺降解的最小化等。如果能够消除所述胺逸出到大气中，那么由于与胺逸出有关的环境或健康的顾虑，有害的或不允许使用的胺可以在过程中使用。
因此，需要提供一种改善的方法和改进的装置以消除或大大减少从CO2螯合装置(sequestration plants)中胺的逸出。
氨，如果作为胺的可能降解产物，是碱性化合物且与胺本身作用相似，但是其更易挥发。通过溶剂中的胺的降解产生的氨易于从俘获装置系统中以与氨的产生相同的速度通过排放的烟道气逸出，因为氨在溶剂和水洗中的溶解性是非常有限的且将很快达到平衡浓度。然而，在某些情况下，在排放的烟道气中氨的浓度高于环保法规的要求，因而，需要一种从基于胺的CO2俘获装置中控制氨的排放的方法。
发明内容
根据第一个方面，本申请涉及一种用于消除或大大减少来自CO2俘获装置的烟道气中的胺和碱性降解产物排放到大气中的方法，其中，通过逆向流动到吸收区的吸收剂来俘获CO2，以产生贫CO2烟道气和富CO2吸收剂，所述吸收剂含有一种或多种胺的水溶液，贫CO2烟道气(lean flue gas)释放到环境中，富CO2吸收剂在再生塔里再生以释放待进一步处理的富CO2气体和循环到吸收区的再生后的吸收剂，其中，用酸性水溶液洗涤贫CO2烟道气以去除或大大减少所述气体中胺和碱性降解产物的含量。
在水洗系统中仅仅使用水，溶液的pH值随着胺的吸收而增大，胺的吸收造成液相中所述胺蒸汽压力的升高。所述酸在酸性洗涤步骤中质子化，进而稳定所述胺和其他的碱性化合物，导致液相中胺的蒸汽压力显著地降低，并且相应地减少了释放到大气中的胺。
溶解的CO2是酸性的，所述洗涤水中吸收的CO2将所述胺蒸汽压力降低到一定程度，因为所述胺被转化(ties up)为氨基甲酸酯或质子化的胺。然而，CO2的吸收率低，且在所述吸收器的上部的烟道气中CO2的分压低，因此，在洗涤区所吸收的CO2的量不足以消除所述胺的反压(backpressure)。
本申请的方法解决了胺逸出的基本挑战，这是当使用纯净水洗涤贫CO2烟道气时，缓冲容量(buffer capacity)和溶剂反压的匮乏的结果。
根据所述第一个方面的第一个具体实施方式，所述胺和降解产物中含有亚硝胺。亚硝胺可能是其他胺的降解产物，或者可能是作为生产过程中产生的污染物存在于商购得到的胺中。亚硝胺是一组化学化合物，其主要成分疑是致癌的。因而，基于胺的CO2俘获装置中亚硝胺的释放可能引起人们对环境的关注。本发明通过大大减少贫CO2烟道气中亚硝胺的含量来解决这个问题。
根据本发明的第一个方面的一个具体实施方式，将酸性洗涤溶液的一部分排出并引入到胺回收装置内。在碱存在下，煮沸所述回收装置内的溶液中的胺盐，所述胺阳离子以游离的胺蒸汽释出，所述胺蒸汽作为胺吸收剂被重新用于俘获CO2。被酸性洗涤溶液吸收的胺化合物以及一些诸如氨的降解产物的浓度在所述洗涤溶液中逐渐增大。为了避免溶解盐的含量过高，将一部分洗涤溶液排出。通过引入胺回收装置，将酸洗俘获的胺处理以获得游离胺，所述游离胺再次进入到胺周期(amine cycle)进而再循环。所述胺周期被理解为所述胺循环的周期，即，从吸收区到所述再生塔并返回到吸收区。从回收装置中释放的游离胺优选与所述回收装置中产生的蒸汽一起引入到所述再生塔中。
根据一个可选实施方式，如果在洗涤溶液中，大量的氨被转化为铵，优选增加从所述酸性洗涤溶液中选择性分离铵的分离步骤。通过使用碱而释放到所述回收装置中的游离胺和氨被引入到分馏柱中，在所述分馏柱中，所述蒸汽和胺被冷凝并进入到胺溶剂主循环中，而氨作为气体产物被回收。另外，排出的洗涤溶液进入到预反应器中，所述洗涤溶液与碱在所述预反应器中反应，且在将所述洗涤溶液引入到所述胺回收装置之前，从所述洗涤溶液中解吸出氨。与胺相比，氨更易挥发且具有较低的pKa值。一部分洗涤溶液排出并引入到预反应器中，所述溶液与碱在所述预反应器中反应，且大部分铵离子转变为氨；在环境温度和压力下，所述氨可以通过真空解吸或往溶液中吹入空气(bubbling air)被选择性地从所述溶液中解吸出来。随后，所述解吸的空气被处理以回收氨，或者通入酸性溶液中以俘获氨为铵离子。然而，将剩余的洗涤溶液引入胺回收装置中，并在外加碱的存在下煮沸以释放胺，所述胺回到所述胺溶剂主循环中。
根据一个可选实施方式，将所述酸性洗涤溶液的一部分排出并引入到所述用于俘获CO2的胺吸收剂中。根据该实施方式，排出的酸性洗涤溶液进入到所述胺吸收剂中，作为循环吸收剂的其余部分而被处理。循环胺被过滤以去除颗粒，少量被排出(连续地或间歇地)并进入到所述回收装置中以回收返回到所述胺周期中的游离胺，并从所述循环胺中去除非挥发性杂质。
根据第二个方面，本发明涉及一种用于处理烟道气以俘获CO2的吸收器，所述吸收器包括烟道气的进口管路、与贫吸收剂管路相连接的液体分配器(liquid distributors)、一个或多个水洗区以及用于将处理后的烟道气释放到环境中的气体排放管路。所述液体分配器用于将胺吸收剂分配到吸收区，以使烟道气在接触区相对于所述胺吸收剂逆向流动。在所述水洗区，水被引入到所述接触区之上以洗涤所述烟道气，其中，所述吸收器包括设置在所述水洗区和气体排放管路之间的酸洗区，在酸洗区之上设置有与酸洗管路相连的分配器，所述分配器用于将酸性水溶液引入到所述酸洗区之上，以使所述酸性水溶液与烟道气接触。
根据这个方面，本发明涉及一种改进的用于消除胺蒸汽逸到大气中的系统。在可选的水洗区之后设置酸洗区。在CO2吸收区释放的大部分的挥发性胺在所述可选的水洗区中被俘获，并通过从水洗区到吸收区的液体流动转移回到所述胺吸收剂中。下游酸洗区的的目的是将烟道气在释放到环境之前进行磨光(polishing)。在所述酸洗区，通过弱酸性溶液俘获烟道气中的碱性化合物(例如，胺、氨和其他碱性杂质如亚硝胺)。所述CO2吸收器顶部的洗涤区的pH值将通过以相对于所俘获的胺和碱性化合物为化学计量的量添加合适的酸来控制。
附图说明
图1为根据现有技术的CO2螯合作用装置，
图2为根据本发明的一种接触器或吸收塔的原理简图，
图3为图2所示的本发明的第一个可选实施方式的原理简图，以及
图4为图2所示的本发明的第二个可选实施方式的原理简图。
具体实施方式
图1用于解释说明根据现有技术的CO2俘获装置，来自碳质燃料燃烧的废气通过排气管1进入到所述CO2俘获装置中。在进入所述CO2俘获装置之前，所述烟道气通常用传统的空气污染控制装置如静电除尘器(ESP)、湿式排烟脱硫装置(Flue Gas Desulfurisation)(FGD)和选择催化NOx还原(SCR)设备进行处理，以控制颗粒物、SOx和NOx的排放。所述烟道气的成分和温度极大地取决于其来源。因此，所述烟道气预处理的要求取决于所述的燃料和所述装置的燃烧技术。
通过排气管1进入到所述CO2俘获装置中的废气的温度通常约为120℃到约30℃。所述烟道气可以被引入到冷却器2中。优选的冷却器2是直接接触式冷却器(DCC)，所述气体在所述直接接触式冷却器中被冷却、进一步被纯化除去SOx和尘屑，并被水在温度约为20℃到约50℃时饱和。所述DCC是典型的带有穿过填充床的水循环的湿式除尘器(wet scrubber)，并且通过添加碱性钠化合物来调节pH值和控制SOx。
所述废气随后被引入到CO2吸收塔3的底部。在所述吸收塔3中，所述废气从所述吸收塔3的底部流向顶部，与通过贫吸收剂管路4引入到所述吸收塔顶部的贫吸收剂(即用于CO2解吸的吸收剂)逆向流动。贫CO2气体(即去除了相当一部分CO2的废气)通过在吸收塔的顶部的气体出口6排出。而富吸收剂(rich absorbent)(即已吸收大部分CO2的吸收剂)通过富吸收剂管路5从所述吸收塔中排出。
在所述富吸收剂引入再生塔8之前，所述富吸收剂通过泵48输送且在热交换器7中被返回吸收塔的贫吸收剂加热至90-110℃。在所述再生塔8中，所述富吸收剂向下流，与通过加热再生再沸器(regeneration reboiler)11中的一些吸收剂而产生的蒸汽逆向流动。所述贫吸收剂通过贫吸收剂出口10离开所述再生塔。所述出口10中的一部分贫吸收剂引入到所述再生再沸器11中，在所述再生再沸器中将所述贫吸收剂加热至110-130℃以产生热吸收剂和通过管路12再次被引入到所述再生塔中的蒸汽。在再沸器11中的贫吸收剂通常通过诸如蒸汽的加热介质来加热。当使用加热介质对所述再生再沸器中的吸收剂进行加热时，所述加热介质通过管路13引入且通过管路13′排出。作为再沸器的加热介质的蒸汽通常在温度约为130-140℃时作为低压蒸汽而引入，并且在同样的温度下作为冷凝蒸汽通过管路13′而排出。换句话说，从所述加热介质到所述再沸器中的吸收剂转换的能量是所述蒸汽冷凝产生的热量。
从底部对所述塔进行加热提供了从所述塔的底部到顶部的处于稳定状态的温度梯度，其中，所述塔顶部的温度比所述塔底部的温度低10-50℃，所述温度取决于塔的实际设计。
在管路10中的没有进入到所述再生再沸器中的贫吸收剂通过泵49经管路4返回到所述吸收塔3中，并且所述贫吸收剂在所述热交换器7中通过管线5中的富吸收剂冷却。在所述热交换器7中，相对较冷的富吸收剂通过相对较热的贫吸收剂加热，所述相对较热的贫吸收剂以约为120℃的温度离开所述解吸塔(stripper)。取决于所述装置的实际尺寸和构造，离开所述热交换器7的用于胺解吸塔的富胺(rich amine)的温度可能约为90-110℃。所述解吸塔一般在稍正压下进行操作，通常比环境压力高0.5-1.5bar。
从所述吸收剂中释放的CO2、水蒸气和少量的吸收剂通过气体提取管路9从所述再生塔8中引出。所述气体提取管路9中的气体在回流冷凝器14中被冷却为与剩余的气体分离的冷凝水，所述剩余的气体主要含有CO2分离器15中的CO2。CO2气体和一些剩余的水蒸气通过CO2管路16从所述CO2分离器15中排出，以用于例如干燥、压缩和沉积的进一步处理。在所述CO2分离器中所述冷凝水通过管路17被引出且通过泵18被泵抽回到所述再生塔8的顶部。
图2是根据本发明改进的接触器或吸收塔3的原理简图。所述吸收塔通过收集板22和31分成3个室(compartments)。
被处理的废气通过废气管1引入到所述塔中，并穿过接触区20向上流动。所述接触区优选包括填料层，例如规整填料层，以增加气-液接触的表面积。在所述接触区中，所述废气逆向流动至液体吸收剂，所述液体吸收剂通过贫吸收剂管路4引入，且在所述接触区通过液体分配器21分配到所述填料层上。所述液体分配器可以是本领技术人员所熟知的各种液体分配器，例如喷嘴，多孔管(perforated pipes)，水槽(troughs)等。
在所述接触区，相当一部分(例如高于70％，优选高于80％)的进入到所述塔内的所述废气中的CO2被所述液体吸收剂吸收，而剩下耗尽CO2后的废气。在所述吸收塔的底部回收吸收剂，且通过根据现有技术的如上所述的富吸收剂管路5从所述塔中提取。
所述贫CO2废气向上流动、穿过所述收集板22、并进入到洗涤区23，所述废气在所述洗涤区中通过逆向流动到填料层中的水而被洗涤。洗涤水通过洗涤水管路24引入，并通过水分配器25分配在所述洗涤区23中的填料层的上面。所述水分配器与所述液体分配器21的种类可以是相同或不相同的。
所述洗涤水通过收集板22进行收集，并通过水管路26排出并引入到洗涤罐27中。所述罐27中的水可以通过泵28被循环到所述洗涤水管路24中。取决于所述俘获装置中整体水的平衡，通常需要利用所述水洗区来冷凝气体以从通过的废气中冷凝并去除水。可以通过外部冷却器19来实现洗涤水的循环。为了排出过量的液体和/或为了避免在所述循环水中积累过高浓度的胺和其它可能的污染物，提供了水流出管路29。同时也提供了水管路30以补偿任何水流失和通过流出管路29的流失。供给管路30的水源可以来自通过管路17从所述CO2分离器15中带出的冷凝液，见图1。为了避免扰乱工艺过程中水的平衡，即，为了避免在工艺过程中添加过量水，或去除过多的水，优选使用来自本工艺过程中的冷凝水。
所述水流出管路29和水管路30可以按上述方式与所述罐27相连接，但是所述管路29、30也可以设置在所述水洗循环中任意的方便的位置上。所述水流出管路29返回到胺主循环中。
洗涤后的离开所述水洗区23的贫CO2废气向上流动、穿过收集板31，并进入到酸洗区32。在所述酸洗区，已耗尽CO2且经水洗后的废气在填料层中用酸性溶液洗涤。所述酸性溶液的pH值优选为3-7，更优选为4-6。所述酸性溶液通过酸性洗涤管路33引入，且通过分配器34分配在所述酸洗区32的填料层的上面。所述分配器34与所述液体分配器21的种类可以是相同的或不相同的。本领域技术人员理解，虽然描述了在所述洗涤区32进行逆向流动的酸洗，但是可以使用任意的简便的气体洗涤工艺，例如鼓泡床塔盘(bubble bed tray)。
所述废气通过气体出口6释放到环境中之前，离开所述接触区32的洁净的废气随后通过一个或多个除雾器47。所述除雾器可以是任意的冲击型(impingement type)脱湿器，例如网状衬垫型(mesh pad type)、叶片型(vanetype)、人字纹型(chevron type)等。
来自于水洗区32的液体通过所述收集板31收集，并通过管路35排入到酸洗罐36中。罐36中的溶液通过泵37循环到管路33中。可以在管路33上提供一个可选的加热器或冷却器38用于调节所述溶液的温度。
在一个密闭循环中回收洗涤液体，在该密闭循环中连续地监控所述洗涤液体的pH值，并根据需要通过管路39添加酸。将所述酸洗系统中的回收液回收至所述吸收塔的内部的专用贮槽(dedicated sump)中，或者选择性地收集到外部罐中并通过循环泵返回到所述磨光区(polishing section)的顶部。本领技术人员理解所述酸可以在酸洗循环中任意的方便的位置上添加。
为了产生少量相对高浓度的胺-酸化合物，所述酸洗区在绝热或接近绝热下操作。可通过连续电导率测量法(continuous conductivity measurement)监测溶解的化合物的浓度，并且与浓度相对的流失速率(bleed rate)通过稍微加热或冷却回收循环的液体来进行调节。冷却将促使在酸洗循环中液体的积聚，因为水将从通过的废气中冷凝；对回收循环的液体进行加热将会导致水的净蒸发(net evaporation)和损失。也可以通过往该区中添加新鲜水来控制浓度。
为了控制循环溶液中被中和的胺以及其他可能的污染物的积聚，提供了流出管路40。由流出管路40排出的溶液可能被处置或进一步处理以减少、消除或回收一些环境中不需要的成分。在所述流出管路40中的溶液可通过引入胺回收装置41中进一步处理以回收胺。
所述胺回收装置41可以是一种仅用于回收流出的洗涤溶液的回收装置。为了减少成本和装置的复杂性，优选地，所述回收装置41是一种用于从洗涤溶液流出管路40回收或再生胺吸收剂，并用于将通过管路10从再生塔8中回收的贫吸收剂排出的回收装置。
所述胺回收装置41是基于胺的CO2俘获装置中的一个可选组件，用于回收或再生已经与循环吸收剂(circulating absorbent)中的其他离子相互作用形成盐的不活跃的胺。通常地，所述回收装置41是锅炉(boiler)，通过管路43引入的蒸汽或其他热源使温度升高以将待回收的胺溶液煮沸或者蒸发。如果使用蒸汽加热所述回收装置中的内容物(content)，那么冷凝的蒸汽通过管路43′回收。蒸汽和蒸发的胺通过返回管路44回收，并且可以被转移进入到所述再生塔8的下部分，因此，在所述再生塔8中引入内容物作为附加的解吸蒸汽。
所述回收装置可以连续运行，其中，少量(通常约为0.5-2.0％)的通过管路10离开所述再生塔的贫吸收剂从贫吸收剂流出管路46流出，并引入到所述回收装置41中。此外，所述回收装置可以间断运行。为了回收或再生通过管路40和46引入到回收装置中的水溶液，通过碱性管路45添加碱性溶液。所述碱性溶液优选为碱性钠溶液，例如氢氧化钠或钠石灰(sodiumash)。在所述回收装置41的底部收集溶解盐、可能沉淀的盐、其它不易挥发的降解产物和一些颗粒物质，并通过废物管路42排出。
图3用于解释说明根据本发明的一种具体实施方式。溶剂中的胺降解产生氨，所述氨的产生取决于作为吸收剂的胺以及装置的操作条件。存在于所述吸收器的顶部的气体中的氨将通过酸性和胺一起被俘获。存在于所述回收装置41回收的酸洗溶液中的氨将导致氨的高蒸汽压力，在所述回收装置中蒸发，并随着通过管路44回收的胺和蒸汽被引入到上述再生塔8中。这将导致氨在溶剂和酸性洗涤溶液中积聚，反过来，其将分别导致所述酸洗系统中酸的过度消耗和在回收系统中引起腐蚀。
为了避免氨的浓度在所述吸收剂中逐渐积聚，通过管路44回收的气体在可选的分馏塔53中进行处理。氨与含有胺和水的馏出物在所述分馏塔中得以分离。所述胺和水通过管路55进入溶剂主回路中，而氨通过管路54被回收处理或作为其他用途，例如SCR脱NOx的应用。
图4用于解释说明根据本发明的另一种具体实施方式，其中，在所述回收装置41的上游引入一个可选的用于去除氨的预反应器47。在所述预反应器中通过管路51添加碱以及去除氨。通过真空解吸或解吸介质来解吸以提高组件(unit)的效率，所述解吸介质例如可以为通过气体管路48进入到所述预反应器47中的空气。可以在所述预反应器47里设置分布器(sparger)49，用于分布进入到所述预反应器中的解吸气体(stripping gas)，以确保所述解吸气体和液体在所述预反应器里高效接触。
从溶液中释放的氨和可能的解吸气体通过管路50从所述预反应器中排出并进行处理以回收氨，或者在洗涤器中使用酸性吸收剂(如硫酸)处理以吸收氨。如果使用硫酸，结果产生的硫酸铵可以被应用到其它的工序中。
当使用预反应器47的时候，将一部分为获得与铵化学计量反应而所需的碱以及质子化的铵添加到所述预反应器47中以去除氨，并且将剩余部分的碱添加到所述胺回收装置41中。
本发明所述回收装置是热类型的，也可以将胺回收装置的其他替代物，如离子交换或渗析结合上述发明使用。在离子交换胺回收装置中，在所述酸洗涤溶液中的阴离子与离子交换树脂中的羟基官能团交换，因此，铵和质子化的胺被中和，碱性官能团也得以存储。然后，所述氨能从溶液中通过真空解吸或诸如空气的解吸介质解吸，而含有游离胺的剩余溶液可返回到所述俘获装置中。所述交换树脂用碱性溶液如氢氧化钠进行处理周期性地再生。
含水的胺和铵的水溶液也可以通过某种细菌进行处理，所述细菌能促使所述胺和氨以及所述质子化的离子进行细菌分解(bacteriologicdecomposition)。铵的生物脱硝(Biological de-nitrification)在废水处理中是已熟知的工艺。
有若干种酸可用作酸性洗涤溶液，包括无机酸和有机酸，例如硫酸、磷酸、硝酸、醋酸、甲酸、碳酸、柠檬酸等。碳酸是CO2的饱和液体溶液。所述碳酸可通过在高压下将CO2气体与水接触，往循环液体中注入浓缩的CO2以提高酸水洗系统里CO2的浓度，或者通过添加碳酸氢盐(bicarbonate salts)原位制备得到。来自冷凝器上边的解吸塔中的冷凝物，或来自CO2压缩机中间冷却器(compressor intercoolers)中的冷凝物是富含CO2的，因此，是用于制备到酸洗系统中的溶液的可行来源，在所述酸洗系统中添加额外的酸以获得优选范围内的pH值。
所使用的酸或酸的混合物的种类没有限制，所述酸洗系统中优选pH值的范围为3-7，更优选为4-6，所述pH值足够低以完成胺的质子化和将NH3转化为铵离子，并去除上述溶液中的胺和氨的蒸汽压力。通过酸洗区降低pH的另一积极的作用是可能减少或避免了军团菌属(Legionella)的生长。如果在CO2吸收器中的水洗区中的军团菌属是个问题(如同其它冷却塔中的类似经验)，那么优选在pH值为3-7，或者甚至稍低于3时对酸洗区进行操作。本领域技术人员通过阅读本申请说明书将能够选择合适的酸的混合物和合适的酸性洗涤溶液的pH值范围，不需要任何不适当的实验或测试。
如上述所描述的，从所述酸洗中排放出的浓缩物被引入到存储罐或回收装置中，在所述回收装置中通过添加碱性化合物例如钠石灰或氢氧化钠来回收胺、减少胺的损失。以硫酸应用到酸洗中为例，所述碱性钠化合物与硫酸根阴离子反应，如：
NaOH+胺-H++SO4 2-→Na2SO4+H2O+游离胺         (1)
如果溶剂降解释放氨并在所述酸洗中将氨俘获为铵，则与胺一样，可通过与所述碱性钠化合物反应而释放出氨：
NaOH+NH4 ++SO4 2-→Na2SO4+H2O+NH3             (2)
氨的pKa值显著地低于胺的pKa值，因此，反应(2)优于反应(1)。氨比胺更易挥发。因此，通过在室温且pH值为9.0-9.5的条件下进行解吸，氨能被选择性地从含有氨和较多的可溶性胺(例如烷醇胺)的液体溶液中解吸。
如果碳酸被应用到酸洗系统中，则胺和氨的回收可以不需添加碱，通过简单的煮沸从所述酸洗中流出的液体，随后，在图3的分馏塔中从液相中分离CO2和氨。所述液相返回到溶剂主回路中，而CO2和氨从该工艺中去除。
从所述酸洗中流出的液体能被选择性地返回到所述氨循环中，以进一步处理。
本领域技术人员能够理解，所述接触区20、23、32优选为塔盘或者是含有填充材料的填充的接触区，所述填充材料增加了气体和液体之间的接触面积。所述填充材料可以是一些熟知的填充材料，可以是任意排列的或者是有规整结构的。填充材料最优选为由基本不与气体或所使用的吸收剂反应的材料制成的规整填料。
本领域技术人员也能够理解，本发明所描述的吸收塔为了解释说明而被简化了。如果需要，每一个接触区20、23、32可以被水平地分成两个或更多个区。如果接触区20、23、32被水平地分割，那么可以使用收集板来将不同的区分开或可以在二者之间设置液体重新分配器。
所述收集板21、22、32的类型可以是相同的或不相同的，例如本领技术人员所熟知的一些液体收集系统的类型，允许废气在塔中向上流动，但液体却不能向下流动，因此，所收集的液体可以通过提取管路26和35被提取。
实施例1
使用图1所示的试验规模的CO2俘获装置进行测试。添加30重量％的MEA溶剂用于从燃气涡轮(gas turbine)废气中俘获CO2。CO2吸收装置包括俘获90％CO2的主吸收区。
离开吸收区的烟道气含有80-100ppm的气态MEA，所述烟道气的温度范围为50-55℃。使用带有规整填料的水洗区以减少胺释放到环境中。通过外部热交换器来冷却循环水，促使通过的烟道气冷却，且离开水洗区的气体的温度范围为45-50℃。水的冷凝发生在所述水洗区，在所述水洗液体循环回路中的过量的液体流入胺循环主回路中。所述水洗系统的条件达到稳定(例如，恒温以及气体和液体浓度恒定)，并测量出口处的气体的MEA的含量约为0.7ppm。
随后，添加硫酸以降低循环水洗液体的pH值至低于6。烟道气中MEA的浓度下降至低于测量极限(0.05ppm)。通过一系列装有纯净水的冲击瓶(impingers)进行气体抽提，随后对冲击瓶中的内容物进行LC-MS分析。
实施例2
使用图1所示的试验规模的CO2俘获装置进行测试。添加30重量％的MEA溶剂用于从燃煤电站(coal fired power station)的烟道气中俘获CO2。CO2吸收装置含有一个俘获90％CO2的主吸收区。
离开吸收区的烟道气含有90-100ppm的气态MEA，所述烟道气的温度范围为55-57℃。使用带有规整填料的水洗区以减少胺释放到环境中。通过外部热交换器来冷却循环水，促使通过的烟道气冷却，且离开水洗区的气体的温度范围为45-50℃。水的冷凝发生在所述水洗区，在所述水洗液体循环回路中的过量的液体流入胺循环主回路中。所述水洗系统的条件达到稳定(例如，恒温以及气体和液体浓度恒定)，并测量出口处的气体的MEA的含量约为0.7ppm。氨的浓度通过在线FTIR测量为30ppm左右(湿)。一家专业公司对特定的亚硝胺化合物的排放进行测试，测得释放的烟道气中N-N亚硝基吗啉(N-Nitrosomorpholin)的量为0.4ug/Nm3。
随后，添加硫酸以降低循环水洗液体的pH值至低于6。烟道气中MEA的浓度下降至低于测量极限(0.05ppm)。通过在线FTIR进行记录的氨浓度下降到1ppm以下。在所述排放的烟道气中没有检测到N-N亚硝基吗啉。
MEA的分析通过一系列装有纯净水的冲击瓶进行气提，随后对冲击瓶中的内容物进行LC-MS分析。亚硝胺测试的取样系统(sample train)包括冷阱、Thermosorb/N吸附管(Thermosorb/N cartridge)和反Thermosorb/N吸附管(backup Thermosorb/N cartridge)。

Claims (14)

1.一种用于消除或大大减少来自CO2俘获装置的烟道气中的胺和碱性降解产物排放到大气中的方法，其中，通过逆向流动到吸收区中的吸收剂来俘获CO2，以产生贫CO2烟道气和富CO2吸收剂，所述吸收剂含有一种或多种胺的水溶液，贫CO2烟道气释放到环境中，富CO2吸收剂在再生塔里再生以释放待进一步处理的富CO2气体和循环到吸收区的再生后的吸收剂，其特征在于，用酸性水溶液洗涤贫CO2烟道气以去除或大大减少所述气体中胺和碱性降解产物的含量。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述胺和降解产物中含有亚硝胺。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，在带有液体循环的塔盘或填充床洗涤区里，用酸性水溶液洗涤所述贫CO2烟道气。
4.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，将酸性洗涤溶液的一部分排出并引入到胺回收装置内，在碱存在下，煮沸所述回收装置内的溶液中的胺盐，所述胺阳离子以游离的胺蒸汽释出，所述胺蒸汽作为胺吸收剂被重新利用以用于俘获CO2。
5.根据权利要求4所述的方法，其中，将来自所述回收装置的蒸汽和气态胺引入到分馏柱中以将气态氨从水和胺馏出液中分离开。
6.根据权利要求4所述的方法，其中，在将所述洗涤溶液引入到所述胺回收装置之前，将流出的所述洗涤溶液引入到预反应器中，在所述预反应器中使所述洗涤溶液与碱反应，并通过真空或引入解吸气体从所述洗涤溶液中选择性地解吸出氨。
7.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，将酸性洗涤溶液的一部分排出并引入到所述胺吸收剂中以俘获CO2。
8.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，将酸性洗涤溶液的一部分排出并引入到罐中进一步用碱性溶液进行处理、离子交换、渗析或细菌分解。
9.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，将来自过程中的冷凝水的含有碳酸的补给水供应到洗涤系统中，所述洗涤系统通过添加额外的酸以获得所需要的pH值。
10.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，在所述酸水洗循环中，使用热交换器来控制所述水的容积和在所述水中溶解的化合物的浓度。
11.根据权利要求1、2或3所述的方法，其中，在用于吸收CO2的所述接触区和所述酸洗段之间设置一个或多个水洗步骤，在所述水洗步骤中用水洗涤所述贫CO2烟道气。
12.一种用于处理烟道气以俘获CO2的吸收器，所述吸收器包括烟道气的进口管路(1)、与贫吸收剂管路(4)相连接的液体分配器(21)、一个或多个水洗区(23)以及用于将处理后的烟道气释放到环境中的气体排放管路，所述液体分配器用于将胺吸收剂分配到吸收区(20)，以使所述烟道气在所述接触区相对于所述胺吸收剂逆向流动，在所述水洗区(23)水被引入到所述接触区之上以洗涤所述烟道气，其特征在于，所述吸收器还包括设置在所述水洗区(23)和气体排放管路(6)之间的酸洗区(32)，在酸洗区(32)之上设置有与酸洗管路(33)相连的分配器(34)，所述分配器(34)用于将酸性水溶液引入到所述酸洗区之上，以使所述酸性水溶液和所述烟道气接触。
13.根据权利要求12所述的吸收器，其特征在于，在所述洗涤区(23)和所述气体排放管路(6)之间提供有除雾器(47)。
14.根据权利要求13所述的吸收器，其特征在于，所述除雾器是冲击型脱湿器。
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