CN102137597A - （1）挂糖衣，糖食，粘附和包衣；（2）可食性膜和香料包胶；和（3）平板印刷中的阿拉伯树胶替代物 - Google Patents

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Abstract

公开了一种用于诸如食品、药物和工业应用的各种应用中的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的制备方法。在一个实施方案中，本发明涉及用于挂糖衣、糖果、包衣和粘附应用中的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的制备方法。该方法包括选择天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂，其占组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。

Description

(1)挂糖衣,糖食,粘附和包衣;(2)可食性膜和香料包胶;和(3)平板印刷中的阿拉伯树胶替代物
相关申请的交叉参考
本申请要求享有2008年7月25日提交的美国临时专利申请No.61/083,808的权益，在此将其引入作为参考，用于所有目的，如同在此全部列出一样。
发明背景
发明领域
本发明的公开内容总地涉及针对三个主要类别的应用但不限于此的阿拉伯树胶替代物，这三个主要类别的应用包括：(1)挂糖衣，糖食，食品/药物粘附和包衣；(2)香料包胶/喷雾干燥的香料和可食性膜；和(3)平板印刷或印刷应用，从而实现各种源自阿拉伯树胶的功能，如：(1)口香糖和糖衣花生，巧克力或树胶球的壳的糖结合和强化；作为含油芯料(如，各种坚果、巧克力和麦芽球)的密封剂和氧屏障；作为锭剂和硬糖的质地改良硬化剂；作为上光剂，以给挂糖衣的产品、谷类、片剂和其它产品提供有光泽的包衣和作为格兰诺拉燕麦棒、谷物凝块和种子的粘附剂；(2)作为打算喷雾干燥的香料油的乳化剂和包胶剂和作为以小块脱落形成可食性闪光剂的成膜剂；和(3)作为用于平板印刷中的润湿剂和油/墨防护剂。
相关技术的讨论
阿拉伯树胶是获自世界热带和亚热带地区的豆科金合欢属的不同树种的干燥渗出物。阿拉伯树胶在食品、药物和工业应用中具有多重用途。目前，商业上所用的阿拉伯树胶有两种：用于食品和药物应用的Acacia Senegal和Acacia Seyal。然而，对于工业应用，尤其是在平板印刷中，另一种称为Combretum的渗出物成为了标准替代物。这些种类的主要产出国家位于非洲的萨赫勒地区，包括苏丹、乍得、厄立特里亚、尼日利亚和邻近国家。由于非洲该地区的政治动荡，导致阿拉伯树胶的短缺一直没有得到解决。
食品和药物应用中对阿拉伯树胶需求的数量是非常大的。单就挂糖衣而言，估计全世界对阿拉伯树胶的需求为每年约2千万磅。近年来，由于阿拉伯树胶产出地的非洲地区的政治不稳定，阿拉伯树胶的供应变得非常不稳定和不可预计。因此，没有充足阿拉伯树胶供应的风险已经变成倍受关注的问题。
阿拉伯树胶是具有罕见低粘度的高MW多糖，行为如同高达35％浓度的牛顿液体；其在55％-60％的浓度下溶解从而制得浓浆。这种低粘度归因于其结构的支化，这使得其成为球形分子。当其在水中水合时，与线性胶体不同，这种支化阻止胶束形成，从而使分子间氢键结合最小化。因此，其形成不牢固的薄膜。其溶液在高浓度下发粘，但当干燥时产生易碎的质地。当其在以独特模式裂化的表面上浇注时可以形成发亮的薄膜。其具有归因于蛋白质存在的乳化特性，该蛋白质与多糖部分的某一部分共价连接，从而形成大于2百万道尔顿的非常高MW的糖蛋白复合物。
阿拉伯树胶还用于口香糖和挂巧克力糖衣的糖果的硬芯滚抛糖衣中，以结合并且强化由糖或糖醇制成的壳衣。可以将其加入到糖浆配方中，用于喷雾或包裹于芯料上。出于成本的原因，只有在挂糖衣处理的初始阶段使用阿拉伯树胶，或者在糖浆的全部装料过程中，尤其在无糖配方中使用，从而在口香糖芯料周围形成牢固的壳层。在包衣和滚糖衣糖浆中中良好结合剂的需求是扩大规模或者期望使用更大的包衣锅从而提高产能的直接结果，而这导致了作为在锅中的芯料的壳衣更多的破损。在很多其它情形下，裂化在包装、成品运输过程中和当消费者摇晃包装容器时发生。甚至在常规的挂糖衣中，因为使用大型平锅包衣机，在包衣过程中需要强化外壳变得至关重要。麦芽糖糊精，一种在常规糖浆包衣中用于结合糖的廉价替代品，在包衣锅和批量都小的时候起到令人满意的作用；然而，使用较大的包衣锅和批量时，由于其较弱并且较脆的晶体，其作为阿拉伯树胶的替代物就会失效。
Acacia Senegal是一种高级的阿拉伯树胶，其是一种主要用于饮料乳液、美味香料乳液和喷雾干燥香料中的天然乳化剂；Acacia Seyal是一种具有有限乳化特性但具有较低成本结构的阿拉伯树胶。AcaciaSeyal在许多乳化作用是次要的或不是关键的应用中可以替代Senegal。饮料乳液中Acacia Senegal的替代物已经得到开发并且商品化，如各种乳化淀粉和如美国专利US 6,455,512中所公开的由Acacia Seyal制得的OSA改性阿拉伯树胶。在香料包胶/喷雾干燥的香料中，纯Acacia Seyal，含有Acacia Seyal和改性阿拉伯树胶的混合物以及含有乳化淀粉的与麦芽糖糊精的混合物可以部分代替Acacia Senegal。本发明的实施方案在成分组成上与这些现有的替代物不同，本发明的成分是基于它们在各种应用中对与阿拉伯树胶关键特性相对应，或者在某些情况下，改善替代物的功能使之优于阿拉伯树胶同时成本降低或成本相当的贡献而进行评价和选择的。
在如挂糖衣和糖食的其它应用中，阿拉伯树胶的主要替代是使用Acacia Seyal替代Acacia Senegal，这种做法并不能解决迫切的阿拉伯树胶供应不足的问题。使用糖，如蔗糖、葡萄糖、果糖或葡萄糖浆，或者使用含有麦芽糖醇、赤藓糖醇、山梨糖醇、木糖醇、甘露糖醇或氢化淀粉水解产物的无糖组合物的食物或药物组合物的硬芯挂糖衣或包糖衣通常需要阿拉伯树胶用于粘合、壳的强化或封口。将包衣施加于芯料的过程通常包括将芯料在转动的平锅中在所需速度和温度下翻滚，以液体形式施加多次装载的包衣，在包衣应用之间将包衣干燥。重复包衣过程直至壳衣具有所需的厚度，约为产品重量的30-33％。已经发展了这种处理方法的多种变型。
在粘度、透明度和特定的膜裂化模式以及粘附/从浇注带释放是关键的可食性膜和闪光剂应用中，阿拉伯树胶仍然是目前用于该目的的唯一树胶材料。
在平板印刷中，油和阿拉伯树胶用于将光滑表面，例如石灰岩或金属板，分成接受墨的疏水区和排斥墨从而变成背景的亲水区。图像会使用油脂或油基介质(疏水性的)描绘在印刷板的表面上，其可以被着色从而使得图像变成可见的。各种油基介质是可用的，但是石头上图像的耐久性取决于所用材料的脂质含量，及其耐受水和酸的能力。图像绘制之后，将用硝酸微弱酸化的阿拉伯树胶水溶液施加于石头上。这种溶液的功能是在非图像表面区域上形成硝酸钙盐和阿拉伯树胶的亲水层。胶溶液渗透入石头的细孔中，或附着于金属板的表面上，用不接受印刷墨的亲水层将原始图像完全包围。使用平板印刷松脂，印刷机随后将任何过量的油性绘图材料除去，但是其疏水分子膜仍然紧密地结合到石头的表面上，排斥阿拉伯树胶和水，但是易于接受油墨。印刷时，石头用水保持湿润。自然地，水被吸引到由酸洗形成的胶体和盐的那层上。包括如亚麻子油的干性油和装载有颜料的清漆的印刷墨随后被滚涂在表面上。水会排斥油性墨，但是最初绘图材料留下的疏水区域可接受油墨。当疏水性图像填上油墨时，石头和纸通过压机，其在表面上施加均匀的压力，将油墨转移到纸上并且从石头上脱离。在此应用中，低粘度纤维素胶或羧甲基纤维素和称为Combretum的另一种树木渗出物在一些水性印刷配方中部分替代阿拉伯树胶；然而，在接着公开的内容中可以明显看出，所公开的组成替代物是不同的。
由于阿拉伯树胶的独特性，在如食品、药物和工业应用的各种用途中替代它的相关技术是很罕见的。因此，存在对阿拉伯树胶的替代物的需求。
发明概述
因此，本发明涉及阿拉伯树胶替代物，部分替代物或延伸替代物，以及它们在各种应用中的用途，例如食品工业，医药工业以及其它，这些替代物可以显著消除由现有技术的限制和缺点所带来的一个或多个问题。
本发明的一个优点在于使用当地可获得的材料提供了阿拉伯树胶替代物，这将降低对于进口阿拉伯树胶的依赖。
本发明的另一个优点在于用相比阿拉伯树胶有竞争力的或更低的成本结构提供了阿拉伯树胶替代物。
本发明的其它优点在于在某些应用中在功能上增加的改进，如更白的色泽，在用于挂糖衣时更快的干燥和更好的膜屏障，以及抵抗氧化的保护作用。
本发明其它的特征和优点将在以下的说明中给出，并且有些从说明中是显而易见的，或者可以从本发明的实践中获知。本发明的这些特征和其它优点可以从记载的说明书和权利要求以及附图特别指出的结构来了解和获得。
本发明的一个实施方案涉及一种制备用于挂糖衣、糖果、包衣和粘附应用的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的方法。该方法包括选择天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂，其用量为总组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平来使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
本发明另一个实施方案涉及一种使用阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物作为结合和强化糖或糖醇壳衣、包封含油芯料、强化糖果以及粘连种子和谷物片的试剂的方法。该方法包括使用水性阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物作为结合和强化糖或糖醇壳衣、包封含油芯料、强化糖果以及将种子和谷物片粘附在一起的试剂。该实施方案的组合物包括总组合物约0.1％至约10％的天然和/或改性树脂的强力(关键)成膜剂，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平来使用，不论是否使用阿拉伯树胶。任选地，组合物还包括低粘度裂化剂，胶粘性改良剂和/或快速结晶剂。例如，低粘度裂化剂占总组合物的约0％至约99.9％，或以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.9％的水平来使用，不论是否使用阿拉伯树胶。胶粘度改良剂占总组合物的约0％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至10％的水平来使用，不论是否使用阿拉伯树胶。快速结晶剂占总组合物的约0％至约99.8％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.8％的水平来使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
另一个实施方案涉及一种制备作为喷雾干燥香料包胶剂或作为可食性膜的阿拉伯替代物、部分替代物或延伸组合物的方法。该方法包括选择天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂，其用量为组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。该方法还包括加入天然和/或改性乳化剂，这可以在制备中提供至少4-6小时的稳定香料乳液，并且其中该天然/或改性乳化剂在可食性闪光剂中代替胶体时是任选的成分，其中该乳化剂包括总组合物的约0.1％至约25％，并且其中该天然/或改性乳化剂在可食性闪光剂中代替胶体时是任选的成分。此外，该方法包括加入总组合物的约50％至约99.9％的低粘度多糖，其中该组合物在25℃下约35-40°Brix浓度时具有约10cP至约2000cP的粘度。
本发明再一个实施方案涉及一种在平板印刷或印刷应用中使用阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的方法。该方法包括选择总组合物约0.1％至约10％的阴离子多糖，其中阴离子多糖选自黄原胶、纤维素胶、藻酸盐、茄替胶、刺梧桐胶及其组合。该方法还包括加入总组合物约0.1％至约25％的乳化剂和表面粘着改良剂。该乳化剂和表面粘着改性剂选自藻酸丙二醇酯、OSA改性树胶、高效阿拉伯树胶乳化剂、黄芪胶及其组合。该方法还包括加入低粘度溶剂耐受性多糖，该多糖选自麦芽糖糊精、阿拉伯半乳聚糖、菊粉、聚葡萄糖及其组合，并且是总组合物的约65％至约99.8％。该组合物在25℃下约14°Baume浓度时具有约10cP至约900cP的粘度。
可以理解的是，之前的概述和以下的详述是示例性的和解释性的，并且意在为所要求保护的发明提供进一步的解释。
附图简述
附图，包括这些附图以提供对本发明的进一步理解并且结合在本说明书中以及构成本说明书的一部分，说明了本发明的实施方案，并且与说明书一起用于解释本发明的原理。
在该附图中：
图1A说明了根据本发明一个实施例的Acacia Seyal阿拉伯树胶的膜裂化模式。
图1B说明了根据本发明另一个实施例的Acacia Senegal阿拉伯树胶的膜裂化模式。
图2说明了图1A和1B中阿拉伯组合物的粘度曲线。
图3A说明了根据本发明另一个实施例的CMC或纤维素胶膜。
图3B说明了根据本发明另一个实施例的甲基纤维素胶膜。
图3C说明了一种根据本发明另一个实施例的果胶膜。
图3D说明了一种根据本发明另一个实施例的琼脂膜。
图3E说明了一种根据本发明另一个实施例的海藻酸钠膜。
图3F说明了根据本发明另一个实施例的刺槐豆胶膜。
图3G说明了根据本发明另一个实施例的黄原胶膜。
图3H说明了根据本发明另一个实施例的卡拉胶膜。
图4A说明了根据本发明另一个实施例的菊粉膜
图4B说明了根据本发明另一个实施例的松胶膜。
图4C说明了根据本发明另一个实施例的低粘度淀粉膜。
图4D说明了根据本发明另一个实施例的麦芽糖糊精膜。
图5A说明了根据本发明另一个实施例的替代物1标准的膜裂化模式。
图5B说明了根据本发明另一个实施例的替代物1全天然的膜裂化模式。
图6说明了根据本发明另一个实施例的粘度曲线。
图7说明了根据本发明另一个实施例的具有不同薄片模式的三种不同膜。
图8A说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSeyal阿拉伯树胶的膜。
图8B说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的50∶50混合物的Acacia Seyal阿拉伯树胶∶Acacia Senegal阿拉伯树胶的膜。
图8C说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSenegal膜。
图8D说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSeyal替代物1标准膜。
图8E说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSeyal膜。
图8F说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSenegal膜。
图8G说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的AcaciaSenegal膜。
图8H说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的替代物1快速的膜。
图8I说明了根据本发明另一个实施例的具有薄片模式的替代物1全天然的膜。
图9A说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下AcaciaSeyal阿拉伯树胶的turbiscan曲线。
图9B说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下AcaciaSenegal阿拉伯树胶的turbiscan曲线。
图9C说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下含有作为乳化剂的OSA改性树胶的替代物2的turbiscan曲线。
图9D说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下含有OSA淀粉乳化剂的替代物2的turbiscan曲线。
图9E说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下含有天然乳化剂的替代物2的turbiscan曲线。
图9F说明了根据本发明另一个实施例在不同时间间隔下不含乳化剂的分开的乳液-替代物2的turbiscan曲线。
图10A说明了根据本发明一个实施例的Acacia Seyal可食性闪光剂。
图10B说明了根据本发明另一个实施例的含有OSA改性树胶的替代物2的可食性闪光剂；和
图10C说明了根据本发明另一个实施例的替代物2 All Natural乳化剂的可食性闪光剂。
所示实施方案的详述
本发明的实施方案涉及用于三个主要类别应用的阿拉伯树胶替代物，包括：(1)挂糖衣，糖食，食品和药物粘附和包衣；(2)香料包胶/喷雾干燥的香料和可食性膜；和(3)平板印刷或印刷应用。当然，阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物可以用于许多其它应用中，例如食品、药物和工业应用。实施方案还涉及使用当地可获得的材料制得的阿拉伯树胶替代物，其用于主要和次要的使用者，如口香糖、糖食、香料包胶、可食性膜平板印刷工业，从而使成本和缺点问题最小化。
阿拉伯树胶的性质介于可产生连续性膜的材料和不能产生连续性膜的材料之间。本发明的实施方案，通过如强力成膜剂、裂化剂、快速结晶剂和乳化剂这些关键组分的操纵，可以形成介于这两种膜形成极端之间任一位置的材料。
本发明的实施方案还考虑了阿拉伯树胶的参数或特征，例如成膜能力，低粘度，糖结合特性，对干燥时间的影响，结晶模式，胶粘性水平和脆裂声(crunch)。虽然阿拉伯树胶的这些参数或特征在最终用途的应用中提供了良好性能，但对如干燥时间、壳强度、脆裂声和最佳胶粘性这些特定的特征的改进还是需要的。此外，终产品运输过程中涉及裂化的问题产生了对抗裂化或抗碎裂阿拉伯树胶替代物的需求。
选择使用阿拉伯树胶用于包封需要挂糖衣的坚果、巧克力、麦芽球和其它含油芯料还归因于其独特的低粘度和成膜特性，低粘度使其可以作为40％的包衣糖浆来使用，成膜特性同时作为油屏障来包封油和作为氧屏障来防止氧化和酸败。阿拉伯树胶在高浓度下还是胶粘和粘着的，这使得其适于种子、谷物凝块、格兰诺拉燕麦棒和相关产品的粘连。用作巧克力挂糖衣糖食的上光剂时，当涂覆于片剂上或喷雾在巧克力棒和其它糖果上时，其产生了有光泽的薄膜。阿拉伯树胶还用于锭剂和其它硬糖果，以增加强度，并且减少结晶糖果的脆性。
阿拉伯树胶传统上还用于香料包胶或喷雾干燥的香料，从而防止香料油氧化。虽然相比大多数其它胶体多糖，其几乎不是良好的成膜剂，但阿拉伯树胶的低粘度在该应用中作为成膜剂是理想的，因为这使其可以装载高固体含量(意思是干燥时水较少)的配方，在喷雾干燥时乳液的粘度增加最小。同时，包胶理论需要4份包胶材料和1份待包胶油的最优比例，由于在低于4∶1最佳用量少得多时会产生极端粘度，这使得其它具有显著较好成膜特性的胶体不适用。在香料包胶中，除成膜和低粘度外，还需要阿拉伯树胶的另一个特性-其乳化特性。两种等级的阿拉伯树胶，Acacia Seyal和Acacia Senegal，已经显示在该应用中作用是相等的，这证明了即使Acacia Seyal由于其较弱乳化特性不能生产稳定的饮料乳液，但是其足以乳化待喷雾干燥的香料乳液。因此，为了替代该应用中的阿拉伯树胶，乳化剂是组合物中必需的成分，而这在先前所述的应用中是不需要的。
将约40％的阿拉伯树胶溶液在表面(一般为不锈钢带)上浇注和干燥时，对于可食性膜闪光剂的应用，阿拉伯树胶的裂化模式是完美的。再者，不牢固的薄膜和低粘度是关键特性；此外，潮湿时的透明度，光泽，粘附特性和薄膜干燥时易于释放，在该应用中，是阿拉伯树胶同等重要的特性。
在平板印刷中，水溶液中的阿拉伯树胶的主要功能是在所有非图像表面区域产生硝酸钙盐和阿拉伯树胶的亲水层。因此，平板印刷中关键的阿拉伯树胶特性包括水溶液中的完全可溶性和稳定性、表面粘附/湿润和成膜。
本发明的实施方案涉及制备用于各种不同应用的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物。该阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物遵循两个阶段的实验方案。这两个阶段包括阶段1和阶段2-阶段1涉及研究阿拉伯树胶特性，如粘度、成膜特征、包衣、光泽、结晶、裂化和溶解性。阶段2涉及阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物在特定的最终应用中的试验，如在食品、药物和工业应用中。
现在谈及阶段1，进行了水和高Brix糖浆中粘度、成膜、包衣、光泽、结晶、裂化和溶解性的基础阿拉伯树胶研究。制备了约10至50％之间不同浓度的Acacia Seyal和Acacia Senegal阿拉伯树胶，并测定其粘度。
图1A说明了Acacia Seyal阿拉伯树胶的膜裂化模式。图1B说明了Acacia Senegal阿拉伯树胶的膜裂化模式。图2说明了图1A和1B中阿拉伯树胶组合物的粘度曲线。
关于图1A，形成了Acacia Seyal阿拉伯树胶水包水(w/w)乳液的裂化模式。该组合物为约35％w/w的Acacia Seyal阿拉伯树胶糖浆。该组合物在约10至40mil厚的玻璃板上10mil的厚度浇注、干燥并且观察到结晶和裂化模式。所得的薄膜形成了图1A中所示的裂化模式。
关于图1B，形成了Acacia Senegal阿拉伯树胶水包水(w/w)乳液的裂化模式。该组合物为约35％w/w的Acacia Senegal阿拉伯树胶糖浆。该组合物在约10至40mil厚的玻璃板上以10mil的厚度浇注、干燥并且观察到结晶和裂化模式。所得的薄膜形成了图1B中所示的裂化模式。
对比图1A和1B，裂化模式之间存在显著不同，如Seyal和Senegal之间裂化数量和薄片大小的不同，前者产生大量裂化和小的薄片，后者产生较少裂化和较大尺寸的薄片。
图2说明了图1A和1B中阿拉伯树胶组合物的粘度曲线。关于图2，其说明了水中不同浓度下，阿拉伯树胶的水合作用和粘度，Seyal和Senegal的曲线彼此相当。按照取决于粘度的需要变化浓度，还研究了单独的胶体，按照需要，根据粘度，成膜或裂化，改变浓度的方式相同。从该研究的结果来看，确定单一成分的阿拉伯树胶替代物不能与这些评估中的阿拉伯树胶特性相当。
图3A说明了根据本发明另一个实施例的CMC或纤维素胶膜。图3B说明了根据本发明另一个实施例的甲基纤维素胶膜。图3C说明了根据本发明另一个实施例的果胶膜。图3D说明了根据本发明另一个实施例的琼脂膜。图3E说明了根据本发明另一个实施例的海藻酸钠膜。图3F说明了根据本发明另一个实施例的刺槐豆胶膜。图3G说明了根据本发明另一个实施例的黄原胶膜。图3H说明了根据本发明另一个实施例的卡拉胶薄膜。
图4A说明了根据本发明另一个实施例的菊粉膜。图4B说明了根据本发明另一个实施例的松胶膜。图4C说明了根据本发明另一个实施例的低粘度淀粉膜。图4D说明了根据本发明另一个实施例的麦芽糖糊精膜。
现在提及图3A-4D，说明了各种特性和特征。也就是说，图3A-3H是在合适浓度下制备的用于浇注的食品级胶多糖的成膜特性的表示，包括图4C和4D分别显示的麦芽糖糊精膜和低粘度淀粉膜的成膜特性。
从这些结果，发现了没有其它单独的其他材料可以代替阿拉伯树胶，并且根据应用的替代物(或多种替代物)只有使用仔细设计的组合物才能实现。并且，显示了各种研究的多糖不能形成薄膜，并且在刮除时变成粉末状，如在菊粉膜(图4A)和15DE麦芽糖糊精膜(图4D)的情况下，以及形成强烈粘合薄膜并且在浇注和干燥后一整块脱落的那些，如纤维素胶膜(图3A)，甲基纤维素膜(图3B)，果胶膜(图3C)，琼脂膜(图3D)，海藻酸钠膜(图3E)，刺槐豆胶膜(图3F)，黄原胶膜(图3G)和卡拉胶膜(图3H)等。发现了不同应用中代替阿拉伯树胶(Acacia Seyal和Acacia Senegal)的必需元素包括：(1)强力(关键)成膜剂，这是所有应用中以一定最小水平所必需的，以及添加(2)低粘度裂化成分，和/或(3)乳化剂和/或(4)胶粘性改良剂，和/或(5)快速结晶成分；各个成分的需求取决于最终应用。
从许多已研究的具有与阿拉伯树胶可比或者更优成本结构的组合物，最终结果是三种替代的方法，其制备了在三个主要类别应用中与阿拉伯树胶功能相当的替代组合物。这些是：(1)替代方法1是定向用于，但是不限于，糖和无糖挂糖衣，糖食，粘附和包衣应用；(2)替代方法2是更适合于香料包胶/喷雾干燥香料和可食性膜与闪光剂应用的阿拉伯树胶，尽管它们还可以应用于挂糖衣和糖食应用中，和；(3)替代方法3是更适合于，但是不限于，平板印刷/印刷应用的阿拉伯树胶替代物，其在湿润和油/墨排斥特性中在功能上与阿拉伯树胶相当。
方法1生产替代组合物：
1、选择强力(关键)成膜剂，其选自一系列天然和变性多糖，包括，但不限于，卡拉胶、果胶、藻酸盐、结冷胶、琼脂、魔芋胶、黄原胶、瓜尔豆胶、刺槐豆胶、塔拉胶、胡芦巴胶、淀粉、纤维素胶、甲基纤维素、HPMC、藻酸丙二醇酯或其组合，当替代阿拉伯树胶时，其用量为约0.1％至约10％，或者以在最终应用中等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平来使用(不论是否使用阿拉伯树胶)，其中这些关键成膜剂的分子量和粘度可以是不同的；
2、作为改善功能性所必需的，使用低粘度裂化成分，其使以上1中的关键成膜剂的粘度标准化，改善结晶和裂化模式，这样的低粘度裂化成分包括，但不限于，麦芽糖糊精、单糖、双糖、低聚糖、松胶、聚葡萄糖或其组合，它们的选择取决于应用是否为无糖，并且其中该成分或其组合可以以0％至99.9％的浓度来使用；
3、作为改善功能性使之超过Acacia Seyal或与Acacia Senegal相当所必需的，加入快速结晶成分，其也可以起到与裂化剂相同的作用，快速结晶成分包括，但不限于，菊粉、赤藓糖醇、低DE麦芽糖糊精或其组合，使用量为0％-99.9％；和
4、作为改善挂糖衣应用中功能性所必需的，加入胶粘性改良剂，其包括，但不限于，淀粉、瓜尔豆胶、刺槐豆胶或其组合，以约0％至10％的量加入，其中这些成分在分子量和粘度上可以不同。
方法2生产替代组合物：
1、选择强力(关键)成膜剂，其选自一系列天然和变性多糖，包括，但不限于，卡拉胶、果胶、藻酸盐、结冷胶、琼脂、魔芋胶、黄原胶、瓜尔豆胶、刺槐豆胶、塔拉胶、胡芦巴胶、淀粉、纤维素胶、甲基纤维素、HPMC、藻酸丙二醇酯或其组合，当替代阿拉伯树胶时，其用量为约0.1％至约10％，或者以在最终应用中等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平来使用(不论是否使用阿拉伯树胶)，其中这些关键成膜剂的分子量和粘度可以是不同的；
2、以约0.1％至25％的量加入乳化剂，如藻酸丙二醇酯、乳化淀粉、OSA改性树胶体、单糖和双糖、大豆卵磷脂、蛋白质或其组合；和
3、加入低粘度多糖，如麦芽糖糊精、松胶、聚葡萄糖、菊粉或其组合，以50％至99.9％的浓度来使用，从而实现阿拉伯树胶使用的下降，或某些具有与阿拉伯树胶功能相当的非敏感性应用中使用的减少。
方法3生产阿拉伯树胶替代组合物：
1、选择阴离子多糖，如但不限于，黄原胶、纤维素胶、卡拉胶、海藻酸盐、茄替胶、刺梧桐胶或其组合，约0.1％至10％的量；
2、以约0.1％至25％的量加入乳化剂和表面粘连改良剂，如藻酸丙二醇酯、OSA改性树胶体、高效阿拉伯树胶乳化剂、大豆卵磷脂或其组合；和
3、以约65％至99.8％的量加入低粘性溶剂耐受性多糖，如麦芽糖糊精、松胶、菊粉、聚葡萄糖或其组合。
阶段2包括阿拉伯树胶替代组合物在特定的最终使用中的试验，例如：(1)方法1替代物称为替代物1标准，与Acacia Seyal，替代物1快速和替代物1全天然相当，用于口香糖的无糖挂糖衣、花生的包封和常规挂糖衣以及锭剂中；(2)标记为替代物2的方法2替代组合物在香料包胶和薄膜闪光剂应用中试验；和(3)标记为替代物3的方法3替代组合物在平板印刷溶液的水相中做稳定性试验。
制作表1，其包括以5和10mil厚度浇注的40°Brix的AcaciaSeyal、Acacia Senegal、Seyal-Senegal混合物和来自方法1的胶替代物的薄片大小。
表1：
  树胶系统   宽度，mm   长度，mm
  Acacia Seyal，100％   0.5-3   1.0-10
  Acacia Seyal/Senegal，50∶50   3-10   4-30
  Acacia Senegal，100％   5-23   10-60
  替代物1   0.5-3   1.0-10
  替代物1快速   5-30   10-70
  替代物1快速全天然   3-20   10-40
无糖口香糖挂糖衣实施例：在该实施例中，将阿拉伯树胶与替代物1标准和替代物1快速进行比较。无糖糖浆配方包括64.5％的麦芽糖醇，3.5％的粘合剂(阿拉伯树胶对照或阿拉伯树胶替代物)和32％的水。在加入麦芽糖醇粉之前，首先将胶体加入到水中，并且加热到约82℃。然后使糖浆煮沸，调整到70°Brix，68°Brix和60°Brix，用于60℃和25℃下的粘度测量。使用18英寸直径的平锅包衣器，将含有阿拉伯树胶或替代物的60°Brix的糖浆用于挂糖衣，并且就粘性/胶粘性和干燥特征进行比较。具有约32.4至32.6％壳衣的最终口香糖在湿度室内35℃和12％RH下平衡约16小时，并且使用TA XT Plus质地分析仪，针状探头，1mm/秒的试验速度对50块作为重复试验的口香糖测定壳强度。
阿拉伯树胶和替代物的无糖糖浆粘度如表2中所示，彼此间全部成行。表2说明了在25℃和60℃的应用温度以及不同的Brix值下，含有阿拉伯树胶和替代物的麦芽糖醇糖浆的糖浆粘度。同时，发现了较高的糖浆粘度可以促使芯料粘在一起，并且形成不平的表面，因此是不受欢迎的。因此，将不同的替代组合物全部标准化，以提供与阿拉伯树胶相同的粘度和胶粘性，除了在替代物1快速中，其中降低了胶粘性，使得易于挂糖衣。
表2：
Figure BDA0000048342360000161
表3包括使用18英寸平锅包衣器的无糖口香糖实验性批次记录(批量为1000g；隔离粉为麦芽糖醇；糖浆温度为60℃的温度；芯料大小为1.0cm×2.1cm；自流后的干燥时间为2.5分钟)。表4包括使用18英寸平锅包衣器的无糖口香糖实验性批次记录(批量为700g；隔离粉为麦芽糖醇；芯料大小为1.2cm×1.9cm；自流后的干燥时间为2.5分钟)。如表3和4中所示，替代物1标准显示出与阿拉伯树胶相同的干燥时间。含有快速结晶成分的替代物1快速显示出每次糖浆装载更快的干燥，这表明，如果需要的话，可以基于标准替代组合物来操纵挂糖衣糖浆的结晶和干燥，并且将其提高以优于阿拉伯树胶。通过挂糖衣所耗时间的处理，每次装载更短的干燥时间是所需的，据估计使用敞口平锅包衣器可以获得5-至10％程度的加快。同时，通过使用颜色更白的替代物实现了颜色的改善。阿拉伯树胶具有天然褐色色素，这在壳包衣中，尤其口香糖进行无色挂糖衣时会显示出来。
表3：
Figure BDA0000048342360000171
Figure BDA0000048342360000191
表4：
Figure BDA0000048342360000201
Figure BDA0000048342360000211
表5包括比较了阿拉伯树胶(Acacia Seyal)、替代物1标准和替代物1快速的口香糖糖壳的硬度。表5中口香糖糖壳的硬度表明替代物的破碎力值与阿拉伯树胶的相当，或高于阿拉伯树胶的。含有快速结晶成分的替代物1快速，甚至以阿拉伯树胶2/3的用量使用时，在胶体芯料#1中也表现出相当的壳强度。在口香糖芯料#2中以相同的量使用时，替代物1快速产生了与阿拉伯树胶和替代1标准相比明显更高的破碎力，表明这是通过操纵基础组成实现的功能上的提高。
表5：
Figure BDA0000048342360000221
*以糖浆中2/3的用量
花生包封的实施例：在该实施例中，在花生包封中试验阿拉伯树胶替代物，从而提供油屏障和氧屏障，这是通过将40°Brix的糖浆用于有或无隔离粉的3个装载中，但是在糖浆装载之间干燥来实现的。这些糖浆的粘度显示在表6中，其说明了比较了阿拉伯树胶以及替代物1和2的40°Brix的包封糖浆的粘度。这些粘度与Acacia Seyal和Acacia Senegal是非常相当的。所用的隔离粉是可可和面粉的50∶50混合物。就干燥时间进行比较，并将包封的花生在盖帽的塑料罐中贮藏2个月后接受感官评价。
表6：
  胶系统   25℃平均粘度，cP   60℃平均粘度，cP
  阿拉伯树胶，Acacia Seyal   800   225
  阿拉伯树胶，Acacia Senegal   1040   394
  替代物1标准   799   196
  替代物1快速   914   267
  替代物1全天然   753   205
表7涉及比较了阿拉伯树胶和替代物1的花生芯料包封，替代物1使用1000g的批量；10g的糖浆装载；10g 50∶50的可可∶面粉的隔离粉。参照表7，阿拉伯树胶和替代物1标准之间的干燥时间相当。然而，含有快速结晶成分的替代物1快速表现出显著较快的干燥时间。此外，保护了花生防止氧化和酸败，这表明其是更好的成膜剂。
表7：
Figure BDA0000048342360000231
锭剂实施例：在该实施例中，制备了几批锭剂糖果的批，没有使用胶体，使用阿拉伯树胶(Acacia Seyal)、替代物1标准、替代物1快速和替代物1全天然，使用以下配方。表8描述了锭剂的配方。
表8：
Figure BDA0000048342360000251
该实施例中，首先将水和玉米糖浆加入到烹饪平锅中。将糖和胶系统干混，并且在混合的同时加入批料中。然后将混合物加热到约148至150℃，停止加热，加入酸和香料。当仍然是液体并且热时，将糖果糖浆倒入模型中。当糖果结晶时，将它们置入湿度室中在12％相对湿度(RH)下过夜，包装并且冷冻以防渗出。使用TA XT质地分析仪来测量糖果的硬度。
与阿拉伯树胶(Acacia Seyal)相比，替代物1标准，替代物1快速和替代物1全天然将糖果的硬度提高超过未添加胶体对照的相同程度，甚至略高。在颜色方面，阿拉伯树胶看上去比替代物的褐色深。表9包括由阿拉伯树胶和替代物制备的锭剂块与只有糖的对照糖果相比的硬度值；2个试验和每个试验6-20个重复的平均值。
将裂化所需的以克计的力表示的糖果的硬度显示在表中。参照表9，只有糖没有胶体的对照糖果具有最低的硬度值。替代物1标准和替代物1快速制备的糖果显示出与阿拉伯树胶相当或略高的硬度值。
表9：
  锭剂样品   力1   距离1
  g   mm
  对照[无胶体，只有糖]
  平均值   11396±1552   2.778
  含有阿拉伯树胶
  平均值   12436±2098   2.372
  含有替代物1标准
  平均值   12886±2173   2.468
  含有替代物1快速
  平均值   13336±2469   2.084
  含有替代物1全天然
  平均值   12904±2353   2.669
香料包胶实施例：在该实施例中，通过将160g阿拉伯树胶或替代物3和4溶解在240g水中并且混合2小时来制备橘油乳液。然后加入35g油，混合5分钟，然后使用Ross混合机，型号ME100L在约2000RPM下混合3分钟从而制得粗乳液。使用Turbiscan Lab Expert(Formulaction)监测乳液的稳定性16小时，以观察随着时间的油滴运动和/或水和油层的分离。对于待喷雾干燥的香料乳液，从制备到喷雾干燥期间，对乳液的要求是稳定，这段时间约为4小时。因此，在6至16小时内未分离的乳液表明该乳化剂是足以起作用的。在喷雾干燥研究中，乳液在Ross混合后立即喷雾干燥。喷雾干燥期间，所有乳液的粘度彼此保持一致并且各批次的机械操作相同。使用感官测试来比较最终的粉末。
表10涉及用于喷雾干燥的橘油乳液，比较使用不同乳化剂的阿拉伯树胶和阿拉伯树胶替代物。换句话说，表10显示了用阿拉伯树胶对照、含有OSA改性体乳化剂的替代物2、含有乳化淀粉的替代物2和含有天然乳化剂的替代物4制备的乳液的粘度和可视外观。所有乳液均没有表现出可视分离的现象。Turbiscan曲线显示在图9A-9F中。这些曲线证明了所有样品在最初的5-6小时内都是稳定的。与图9F中折射率随时间大幅度减少或变动相反，曲线中样品试管(＞0mm至10mm)底部周围，没有表现出水分离。相似地，与在40mm周围出现拐点的图9F相反，没有出现乳油分离。含有OSA改性树胶体和乳化淀粉的乳液的Turbiscan曲线2小时内的显著变动并不是因为油脂的融合，而是由于泡沫或气泡的破裂。在约18小时时，Acacia Seyal对照表现出乳油分出的现象，这可以通过在约40mm时Turbiscan曲线中的拐点或样品试管中的上层物证明；然而，Acacia Senegal和替代物没有出现类似情况。然而，从技术角度看，由于喷雾干燥在4小时内发生，那么使用阿拉伯树胶和各种重复替代物2的所有乳液均通过了稳定性试验。
表10：
Figure BDA0000048342360000271
可食性膜闪光剂实施例：在该实施例中，制备可食性闪光剂。制得的可食性闪光剂包括Acacia Seyal阿拉伯树胶和来自方法2的替代组合物，将这些可食性闪光剂用于可食性膜闪光剂配方中，该配方含有40％的阿拉伯树胶或替代组合物，0.8％的甘油和59.2％的水。将胶体在室温下溶解于水和甘油中1小时，然后以10mil的厚度浇注，在可控湿度烘箱内的12％RH下干燥，刮离和包装。还进行了使用阿拉伯树胶和替代组合物的扩大试验，使用添加的硬脂酸钾作为释放剂。对于Acacia Seyal、含有OSA改性树胶乳化剂的替代物2和替代物2全天然，浇注的薄膜表现出相似的裂化模式。
图10A说明了根据本发明一个实施例的Acacia Seyal可食性闪光剂。图10B说明了根据本发明另一个实施例的含有OSA改性树胶的替代物2的可食性闪光剂。图10C说明了根据本发明另一个实施例的替代物2全天然乳化剂的可食性闪光剂。参照图10A-10C，所得闪光剂在光泽和薄片大小上彼此间都表现非常好。扩大试验也显示了阿拉伯树胶和替代物之间相同的加工行为。
平板印刷实施例：在该实施例中，使用两种掺入方法，制备平板印刷溶液，阿拉伯树胶[Acacia Seyal]和来自方法3的各种替代组合物，如：1)通过将粉末(7.58％)直接加入平板印刷溶液(92.42％)中，和2)通过制备14°Baume的溶液，并且将其(28.6％)加入平板印刷溶液(71.4％)中。并且在1至10天后监控该溶液的分离。
非常少的胶体或多糖在水性平板印刷溶液或润板溶液中是相适或稳定的，并且会在1天内在容器顶部或底部形成胶体层。在其它含有OSA改性树胶乳化剂的带负电荷胶体中，阴离子胶体中观察到最好的稳定性，如黄原胶和纤维素胶。与掺入的方法无关，使用方法3替代组合物在10天后没有观察到分离。
尽管以某种程度的特殊性描述和说明了本发明的公开内容，但可以理解，仅仅通过实施例形成了本发明的公开内容，并且本领域技术人员可以采取条件和步骤顺序的各种变化，而不脱离本发明的精神和范围。

Claims (19)

1.一种制备用于挂糖衣、糖果、包衣和粘附应用的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的方法，其包括步骤：
选择天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂，其占总组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
2.权利要求1的方法，进一步包括加入低粘度裂化剂以产生阿拉伯树胶1∶1的替代物的步骤，其中低粘度裂化剂占总组合物的约0％至约99.9％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.9％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶，并且其中组合物在25℃下在约35°-40°Brix的浓度下具有约10cP至约2000cP的粘度，并且5mil至10mil的浆膜在干燥时裂化成薄片，这介于可以产生连续性膜的材料与结晶并且根本不形成薄膜的材料之间。
3.权利要求1的方法，进一步包括加入胶粘性改良剂的步骤，其中胶粘性改良剂占总组合物的约0至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
4.根据权利要求1的方法，进一步包括加入快速结晶剂的步骤，其中快速结晶剂占总组合物的约0％至约99.9％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.9％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
5.权利要求1的方法，其中天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂选自纤维素胶、甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素(HPMC)、藻酸丙二醇酯、卡拉胶、果胶、海藻酸盐、结冷胶、琼脂、魔芋胶、黄原胶、胡芦巴胶、瓜尔豆胶、塔拉胶、刺槐豆胶、淀粉及其组合。
6.权利要求1的方法，其中低粘度裂化剂选自麦芽糖糊精、单糖、双糖、低聚糖、松胶、聚葡萄糖及其组合。
7.权利要求2的方法，其中胶粘性改良剂选自淀粉、瓜尔豆胶、刺槐豆胶及其组合。
8.权利要求3的方法，其中快速结晶剂选自菊粉、赤藓糖醇、低DE麦芽糖糊精、乳糖及其组合。
9.权利要求1的方法，其中阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物用于挂糖衣、糖果、包衣和粘附应用中。
10.一种使用阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物作为试剂来粘合和强化糖或糖醇壳衣、包封含油芯料、强化糖果和粘附种子和谷物块的方法，其包括步骤：
使用水性阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物作为试剂来粘合和强化糖或糖醇壳衣、包封油芯料、强化糖果和将种子和谷物块粘附在一起，其中该组合物包括：
天然和/或改性树胶的强力(关键)成膜剂，其占总组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶；
按照需要，低粘度裂化剂，其中该低粘度裂化剂占总组合物的约0％至约99.9％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.9％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶；
按照需要，胶粘性改良剂，其中该胶粘性改良剂占总组合物的约0％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶；
按照需要，快速结晶剂，其中该快速结晶剂剂占总组合物的约0％至约99.8％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0至99.8％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶。
11.权利要求10的方法，其中天然/或改性树胶的强力(关键)成膜剂选自纤维素胶、甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素(HPMC)、藻酸丙二醇酯、卡拉胶、果胶、海藻酸盐、结冷胶、琼脂、魔芋胶、黄原胶、胡芦巴胶、瓜尔豆胶、塔拉胶、刺槐豆胶、淀粉及其组合。
12.权利要求10的方法，其中低粘度裂化剂选自麦芽糖糊精、单糖、双糖、低聚糖、松胶、聚葡萄糖及其组合。
13.权利要求10的方法，其中胶粘性改良剂选自淀粉、瓜尔豆胶、刺槐豆胶及其组合。
14.权利要求9的方法，其中快速结晶剂选自菊粉、赤藓糖醇、低DE麦芽糖糊精、乳糖及其组合。
15.一种制备作为用于喷雾干燥香料的包胶剂或作为可食性膜的阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的方法，包括步骤：
选择天然和/或变性多糖的强力(关键)成膜剂，其占总组合物的约0.1％至约10％，或者在最终应用中以等于阿拉伯树胶常规用量的约0.1％至10％的水平使用，不论是否使用阿拉伯树胶；
加入天然和/或改性乳化剂，其从制备开始提供至少4至6小时稳定的香料乳液并且其中该天然和/或改性乳化剂在可食性闪光剂中代替阿拉伯树胶时是任选的成分，其中该乳化剂占总组合物的约0.1％至约25％；和
加入低粘度多糖，其占总组合物的约50％至约99.9％，其中该组合物在25℃在约35-40°Brix的浓度下具有约10cP至约2000cP的粘度。
16.权利要求15的方法，其中天然/或变性多糖的强力(关键)成膜剂选自纤维素胶、甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素(HPMC)、藻酸丙二醇酯、卡拉胶、果胶、海藻酸盐、结冷胶、琼脂、魔芋胶、黄原胶、胡芦巴胶、瓜尔豆胶、塔拉胶、刺槐豆胶、淀粉及其组合。
17.权利要求15的方法，其中天然和/或改性的乳化剂选自藻酸丙二醇酯、乳化淀粉、OSA改性树胶、茄替胶、黄芪胶、高效阿拉伯树胶乳化剂、大豆卵磷脂、甘油一酯、甘油二酯、蛋白质及其组合。
18.权利要求15的方法，其中低粘度多糖选自麦芽糖糊精、菊粉、松胶、聚葡萄糖及其组合。
19.一种在平板印刷或印刷应用中使用阿拉伯树胶替代物、部分替代物或延伸组合物的方法，其包括步骤：
选择阴离子多糖，其占总组合物的约0.1％至约10％，其中该阴离子多糖选自黄原胶、纤维素胶、海藻酸盐、茄替胶、刺梧桐胶及其组合；
加入乳化剂和表面粘附改良剂，其占总组合物的约0.1％至约25％，其中该乳化剂和表面粘附改良剂选自藻酸丙二醇酯、OSA改性树胶、高效阿拉伯树胶乳化剂、黄芪胶及其组合；和
加入低粘度溶剂耐受性多糖，其选自麦芽糖糊精、松胶、菊粉、聚葡萄糖及其组合，并且其占总组合物的约65％至约99.8％，并且其中该组合物在25℃下在约14°Baume的浓度下具有约10cP至约900cP的粘度。
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