CN102015953B - 环氧基组合物、粘合膜、切割模片粘合膜和半导体器件 - Google Patents

环氧基组合物、粘合膜、切割模片粘合膜和半导体器件 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种环氧组合物，使用该环氧组合物的粘合膜、切割模片粘合膜和半导体器件。具体而言，本发明提供了所述环氧组合物及其用途，其中，所述环氧组合物在一定条件下测量的凝胶含量为5～20％。根据本发明的环氧组合物，作为粘合剂，其显示优异的弹性，当制备使其具有较低的玻璃化转变温度时，在高温下显示良好的粘合性且在加工过程中具有最低的毛刺发生率。根据本发明，因此在高温下的引线接合或模封过程中可以防止由于模片切割偏移而引起的缺陷，并且由于粘合剂的优异粘合性和易加工性而可以得到高度可靠的半导体器件。

Description

环氧基组合物、粘合膜、切割模片粘合膜和半导体器件
技术领域
本领域涉及一种环氧组合物，包含该环氧组合物的固化产物的粘合膜、切割模片粘合膜(dicing die bonding film)和半导体器件。
背景技术
半导体芯片制备工艺通常包括：在晶片上形成微图形的过程和封装过程，其中，在制备工艺中晶片被磨成最终器件的尺寸。
封装过程包括：晶片检测步骤，其中有缺陷的半导体芯片会被检查到；切割步骤，其中晶片被切割成单个的芯片；模片粘合步骤，其中将分离的芯片粘附到电路膜或引线框的承载板上；引线接合步骤(wire bonding process)，其中将设置在半导体芯片上的芯片盘(chip pad)通过电连接方式(例如金属丝)连接到电路膜或引线框的电路图形上；模封步骤(molding process)，其中用密封材料将所述半导体的外部包裹以保护半导体芯片的内部电路和其它部分；切筋步骤(trimming process)，其中将连接引线的框架堤坝(dam bar)切除；成形步骤，其中将引线弯曲至所需的形状；和成品检测步骤，其中检测封装产品的缺陷。
在切割步骤中，用钻石砂轮等将晶片切割成一定的厚度。在切割前，为了固定晶片，在适当的温度条件下，在晶片的背面(没有形成图形的那一面)上层叠切割模片粘合膜。
切割模片粘合膜通常包括切割胶带和层叠在该切割胶带上的模片粘合膜(die bonding film)。在晶片的背面(没有图形的那一面)上使用模片粘合膜。在切割步骤中，使用钻石砂轮(刀片)切割全晶片以及模片粘合膜和切割胶带的部分。
在这样的切割步骤中，可能会在晶片上施加导致晶片损坏或引起碎屑的过大的压力或机械冲击，从而频繁地出现可以引起图形污染的毛刺。随着晶片厚度减小，以及随着小尺寸封装的趋势和为提高生产效率而实施的严格的切割条件，由毛刺等引起的问题更加频繁地出现。特别是，毛刺突起至以前不会引起问题的程度，由于更薄晶片的使用，现在也经常从模片中突出而导致废品。
用于减少这样的毛刺的常规技术为调节切割胶带和模片粘合膜，特别是增加模片粘合膜的弹性的方法。
韩国公开专利申请第1999-7508号公开了由包含环氧树脂、硬化剂、稀释剂、硬化促进剂和触变剂的树脂组分和无机填料组成的环氧组合物。该发明描述了所述组合物在引线接合中显示出合适的弹性(其不会引起缺陷)，以及具有令人满意的粘合强度。日本公开专利申请第1998-46114号公开了包含粘合层的膜型粘合剂，该粘合层包含玻璃化转变温度(Tg)为50℃～250℃的粘合剂树脂，并且基于该粘合剂树脂的重量(100重量份)，该粘合层还包含100～400重量份的弹性填料。
上述的技术为通过提高如下参数来提高膜的弹性的方法：在模片粘合膜中包含的热塑性树脂的玻璃化转变温度；填料的含量；或者环氧化合物或硬化剂的软化温度。根据前述的方法，可以增加膜的弹性；然而，这导致粘合性能的劣化。因此，膜将不会粘附到晶片的背面，或者在粘附后，在引线接合或模封步骤中，其粘性显著下降，从而导致在半导体制备中的易加工性和可靠性下降。
发明内容
技术问题
为了解决上述问题，设计了本发明。本发明的目的是提供一种环氧组合物，包含所述组合物的粘合膜、切割模片粘合膜、半导体晶片和半导体器件，该组合物具有良好的弹性从而可以解决如产生毛刺的问题，并在半导体的制备过程中保持良好的可靠性和易加工性。
技术方案
为了实现上述目的，本发明提供了一种符合下面式1的环氧组合物：
[式1]
X＝5％～20％
其中，X为在使上述环氧组合物在110℃的温度下干燥3分钟后测量的凝胶含量。
此外，作为实现上述目的的又一方法，本发明提供了一种粘合膜，其包括基膜和粘合层，该粘合层形成在基膜上并且包含根据本发明的环氧组合物的固化产物。
另一方面，本发明提供了一种切割模片粘合膜，其包括切割胶带和粘合部分，该粘合部分形成在切割胶带上并且包含根据本发明的环氧组合物的固化产物。
又一方面，本发明提供了一种半导体晶片，其中，将所述切割模片粘合膜的粘合部分粘附到该晶片的一侧上，并将切割胶带固定在晶片环的框架(wafer ring frame)上。
再一方面，本发明提供了一种半导体器件，其包括：布线板(wiring board)；粘合层，其粘附至布线板的芯片安装面上并且包含根据本发明的环氧组合物的固化产物；和半导体芯片，其安装在粘合层上。
有益效果
通过使用本发明的环氧组合物制备的粘合剂即使在控制其玻璃化转变温度较低时也显示出优异的弹性，因而在半导体的封装工艺中可以使毛刺的发生率最小化。此外，根据本发明，可以防止在高温下的制备步骤(例如引线接合或模封步骤)中产生的缺陷，例如模片偏移(die shfiting)，以及由于所述粘合剂优异的粘合性和易加工性从而可以得到高度可靠的半导体器件。
附图说明
图1为根据本发明的一个实施方式的粘合膜的剖面图。
图2和图3为根据本发明的一个实施方式的切割模片粘合膜的剖面图。
图4为根据本发明的一个实施方式的半导体器件的剖面图。
<附图标记>
1：半导体芯片    2：布线板
10：基膜         20：粘合层
30：切割胶带     40：粘合部分
50：基膜         60：压敏粘合剂
具体实施方式
本发明涉及一种符合下面式1的环氧组合物：
[式1]
X＝5％～20％
其中，X为在使上述环氧组合物在110℃的温度下干燥3分钟后测量的凝胶含量。
在下文中，将进一步描述所述环氧组合物。
在本发明中，控制凝胶含量，该凝胶含量是通过将所述环氧组合物中包含的各组分混合制备组合物并在预先确定的一定条件下干燥之后测量的。在本发明的一个实施方式中，在将所述环氧组合物涂布在基膜上以后，可以立即测量凝胶含量。因此，在本发明中，即使在所述环氧树脂组合物中包含的热塑性树脂的玻璃化转变温度保持较低时，由该环氧组合物制备的粘合剂也可以具有优异的弹性。
在本文中使用的术语‘凝胶’指的是在将所述环氧组合物干燥，并将其浸泡在THF(四氢呋喃)(其为具有较高渗透性的溶剂)中，然后在25℃下保持20小时之后残留的且被溶胀而没有完全溶解的组分。
在一个实施方式中，可以通过如下方法测量所述凝胶含量。首先，通过混合各组分制备组合物，然后在110℃的温度下干燥3分钟。接着，收集一定量(重量：W2)干燥产物，将其置于篮状的300目的SUS(重量：W1)中，浸泡在THF中，并在25℃下在其中保持20小时。优选地，在THF中仅以刚好浸泡干燥产物的液面浸泡SUS筛，而非整个SUS筛。此后，将SUS筛从THF中取出并充分干燥以蒸发所有的THF。将会有干燥产物中的溶胀组分(SUS筛重量+干燥产物的溶胀组分的重量＝W3)留在SUS筛中，其不溶于THF中。在上述步骤中测量的各重量代入下面式2中得到凝胶含量。
[式2]
如上所测量的环氧组合物的凝胶含量可以为5％～20％，但优选为不低于5％且低于20％，且更优选为5％～15％。当所述凝胶含量少于5％时，本发明组合物的弹性将会劣化，这可能导致在半导体的制备过程中毛刺的产生；或者，剪切强度的下降，这可能导致如模片偏移的缺陷。此外，当所述凝胶含量超过20％时，填充电路的性能下降；或者，粘合性能下降太多，这可能会降低半导体封装的可靠性。
只要所述环氧组合物满足上述凝胶含量，对其组分就没有特别的限制。例如，本发明可以使用包含(a)热塑性树脂、(b)环氧树脂和(c)硬化剂的组合物。
对所述(a)热塑性树脂没有特别的限制，只要其具有如下特征即可：足够高的分子量；其可以在固化(硬化)步骤前保持膜的形式而不会破裂；其在固化过程中可以与(b)和(c)组分反应；和其在固化步骤后可以保持其粘弹性。
在本发明的一个实施方式中，为了实施满足上述凝胶含量的组合物，可以优选使用具有内交联结构或内缠绕结构(internally-entangled structure)的(a)热塑性树脂。
在本文中使用的术语‘具有内交联结构的热塑性树脂’指的是热塑性树脂中包含的部分的可交联官能团通过自交联反应形成交联结构，而其它部分保持未反应的结构。未反应的可交联官能团在干燥过程中可以与所述组合物的其它组分(例如(b)环氧树脂和/或(c)硬化剂)反应。特别地，例如，当与(b)环氧树脂具有良好的相容性的缩水甘油基作为官能团引入到(a)树脂中，并且该缩水甘油基能够诱导与(c)硬化剂的反应，以及进一步引入羧基以赋予粘合性时，部分的羧基与缩水甘油基在制备清漆(varnish)后的干燥步骤中可以与(b)环氧树脂和(c)硬化剂反应，在干燥后立即形成凝胶，因而可以提高所得粘合剂的弹性。
具有内交联结构的热塑性树脂可以通过如下方式制备：当聚合树脂时，使用两种以上的具有官能团的单体对(例如，含缩水甘油基的单体和含羧基的单体)，其中，所述官能团可以一起反应从而在聚合过程中形成内交联结构；并控制聚合时间从而获得适当程度的内交联结构。考虑到多种参数，例如热塑性树脂中的交联度和未反应的官能团的含量，本领域的普通的技术人员可以容易地确定合适的反应条件和单体。
在本文中使用的术语‘具有内缠绕结构的热塑性树脂’指的是当具有足够长链的热塑性树脂缠绕(非化学键合，而是通过物理相互作用)时的状态。这样的内缠绕的热塑性树脂可以通过(例如)如下方式制备：排除树脂中可以相互反应的一对官能团，即，控制树脂中包含的官能团从而使其不相互反应，并且控制在溶剂中的稀释时间。例如，所述树脂可以通过溶液聚合法、光聚合法、本体聚合法、乳液聚合法或悬浮聚合法制备。在一个实施方式中，为了得到内缠绕的热塑性树脂，可以采用悬浮聚合法。在悬浮聚合法中，以如下方式进行聚合反应：将单体分散在惰性介质中，在聚合完成后得到珠状树脂。在制得树脂后，通常将其在溶剂中稀释，从而制备涂层溶液。为了在溶剂中充分溶解所述树脂，通常需要3～10天。此时，如果控制树脂中的官能团使其不相互反应，并且保持在溶剂中的稀释时间从而使其足够短，即使所述溶剂渗透进树脂(例如，聚合物珠)中，所述树脂也可以保持缠绕。
在本发明的一个实施方式中，热塑性树脂在溶剂中的稀释所花的时间可以控制到5小时以上且少于3天，优选控制到8小时～2天，且更优选控制到大约10小时～24小时。当稀释时间少于5小时时，溶剂不能充分渗透进树脂(例如，聚合物珠)的内部，因而不可能得到非均一的树脂溶液。当其不少于3天时，所述热塑性树脂可能解开缠绕，从而不能达到合适的性能。
具有内交联或内缠绕结构的(a)热塑性树脂的玻璃化转变温度可以为-30℃～50℃，优选为-20℃～40℃，且更优选为-15℃～20℃。当所述玻璃化转变温度低于-30℃时，在膜形成时，所述粘性过分增加，因而加工性能劣化。当其超过50℃时，在60℃(其为粘合膜通常被粘附至晶片上的温度)附近粘合性下降，因此可能导致在切割过程中芯片散射，或者净化水渗透至粘合剂与芯片之间，从而降低所得的半导体封装的可靠性。
具有内交联或内缠绕结构的(a)热塑性树脂的重均分子量(Mw)可以为100,000～2,500,000，且优选为100,000～1,500,000。当所述(a)热塑性树脂的重均分子量低于100,000时，粘合膜的强度下降，因而可能使耐热性和加工性能劣化，或者使得在半导体基板的电路填充时难以控制流动性。当其超过2,500,000时，粘合层的弹性将过高且流动性下降，因而可能使电路填充性和粘合膜的可靠性劣化。同时，当所述(a)热塑性树脂具有内缠绕结构时，优选其重均分子量为大约500,000以上。当所述重均分子量低于500,000时，所述树脂的链长可能变得太短而不能有效地形成缠绕结构。
对可以在本发明中使用的(a)热塑性树脂的种类没有特别的限制，只要其具有上述的性能即可。可以在本发明中使用的示例性的(a)热塑性树脂可以包括含有选自缩水甘油基、羟基、羧基或含氮的官能团(例如腈基)中的至少一种官能团的树脂。其中，考虑到与下面所述的环氧树脂的相容性和粘合性，在本发明的一个实施方式中可以使用缩水甘油基和/或羧基。
在本发明的一个实施方式中，所述(a)热塑性树脂可以为(甲基)丙烯酸酯单体与包含上述官能团的单体(在下文中，其可以称作‘含官能团的单体’)的共聚物。
对可以在本发明中使用的(甲基)丙烯酸酯单体的种类没有特别的限制，例如，可以使用(甲基)丙烯酸烷基酯。此时，如果(甲基)丙烯酸烷基酯中的烷基中包含的碳原子数目过高从而形成长链时，粘合剂的内聚性可能会下降，并且玻璃化转变温度和内聚性变得难以控制。因此，优选使用其中烷基具有1～14个碳原子，且优选具有1～12个碳原子的(甲基)丙烯酸烷基酯。这种单体的实例可以为选自(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸月桂酯和(甲基)丙烯酸十四烷基酯中的一种或多种，而并不特别限于这些实例。
对所述(a)热塑性树脂中包含的含官能团的单体的种类没有特别的限制。作为示例性的单体，其可以为选自含缩水甘油基的单体、含羟基的单体、含羧基的单体和含氮的单体中的一种或多种。为了制备具有内交联结构的热塑性树脂，优选使用具有能够彼此反应而形成交联键的官能团的单体。这样的能够自交联的官能团对的实例为缩水甘油基和羧基；或者缩水甘油基和羟基。
所述含缩水甘油基的单体可以为(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸环氧烷基酯(其中，烷基可以为含有1～4个碳原子的烷基)或者(甲基)丙烯酸环氧环烷基烷基酯(例如，(甲基)丙烯酸3，4-环氧环己基甲酯)。所述含羟基的单体可以为(甲基)丙烯酸甘油酯、(甲基)丙烯酸2-羟乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟己酯、(甲基)丙烯酸8-羟辛酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙二醇酯或者(甲基)丙烯酸2-羟基丙二醇酯。所述含羧基的单体可以为(甲基)丙烯酸、2-(甲基)丙烯酰氧基乙酸(2-(meth)acryloyloxy acetic acid)、3-(甲基)丙烯酰氧基丙酸(3-(meth)acryloyloxy propionic acid)、4-(甲基)丙烯酰氧基丁酸(4-(meth)acryloyloxy butyric acid)、丙烯酸二聚物、衣康酸、马来酸或马来酸酐。所述含氮的单体可以为(甲基)丙烯腈、(甲基)丙烯酰胺、N-甲基(甲基)丙烯酰胺或N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺。单体的种类并不限于上述实例。
对所述(a)热塑性树脂中的含官能团的单体的含量没有特别的限制。然而，基于100重量份的总的树脂，优选含有0.5～20重量份的官能团，且更优选含有1～15重量份的官能团。当官能团的含量低于0.5重量份时，粘合性可能会下降。当其超过20重量份时，其易加工性和/或存储期间的稳定性可能会下降。
本发明的环氧组合物同时包含(b)环氧树脂和(a)热塑性树脂。对可以在本发明中使用的(b)环氧树脂没有特别的限制，只要其在主链上包含2个以上的环氧基团，且玻璃化转变温度为50℃以上即可。然而，优选使用在主链上包含芳香结构重复单元的环氧树脂，由于在硬化过程中形成了交联结构，可以赋予所述组合物优异的粘合性、耐热性和机械强度。
用于本发明的(b)环氧树脂优选具有50℃～100℃的固有软化温度(硬化前)。当所述软化温度低于50℃时，粘合膜在A-阶段的弹性模量可能会降低，或者粘性过分增加，因而使加工性能劣化。当其超过100℃时，对晶片的粘合性下降，在切割时可能导致芯片散射。
所述(b)环氧树脂的平均环氧当量优选为180～1,000的。当所述环氧当量低于180时，交联密度可能会过分地增加，这可能使整个粘合膜硬化。当其超过1,000时，玻璃化转变温度可能会下降太多，这可能导致耐热性下降。
所述(b)环氧树脂的实例可以包括：甲酚线型酚醛环氧树脂、双酚A型线型酚醛环氧树脂(bisphenol A type novolak epoxy resin)、苯酚线型酚醛环氧树脂(phenol novolak epoxy resin)、4官能团环氧树脂(4-functional epoxy resin)、联苯型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、烷基改性的三苯酚甲烷环氧树脂、萘型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂或者二环戊二烯改性的苯酚型环氧树脂。其中，可以使用一种或两种以上的混合物，而不限于上述实例。
相对于100重量份的(a)热塑性树脂，所述(b)环氧树脂的用量优选为10～200重量份，且更优选为20～100重量份。当所述用量少于10重量份时，耐热性和/或加工性能可能会下降。当其超过200重量份时，膜的刚度就会变得太大，这可能会使易加工性和/或加工性能下降。
对所述(c)硬化剂没有特别的限制，只要其可以与上述组分(a)和/或(b)一起形成交联结构即可。在本发明的一个实施方式中，所述(c)硬化剂可以同时与组分(a)和(b)反应，从而形成交联结构。所述硬化剂分别与构成固化产物软段的(a)热塑性树脂和构成固化产物硬段的(b)环氧树脂一起形成交联结构，从而在提高了耐热性的同时起到了(a)和(b)界面连接环的作用，并且在半导体封装时提高了可靠性。
特别地，所述(c)硬化剂可以为多官能团酚醛树脂，优选为具有100～1,000羟基当量的多官能团酚醛树脂。当所述羟基当量低于100时，环氧树脂的硬化产物可能会变硬，因而可能使半导体封装的缓冲性能劣化。当其高于1,000时，交联密度将会下降，因而可能使耐热性下降。
在本发明的一个实施方式中，所述(c)硬化剂的软化温度可以为50℃～150℃。当所述(c)硬化剂的软化点低于50℃时，由于粘性的增加，加工性能和/或耐热性可能会降低。当其高于150℃时，粘合膜的硬度会过分地增加，因此可能导致对晶片或芯片的粘合性的劣化，而导致在切割过程中散射。
酚醛树脂的实例可以为双酚A树脂、线型酚醛树脂、甲酚线型酚醛树脂、双酚A线型酚醛树脂、苯酚芳烷基树脂、多官能团线型酚醛清漆树脂、二环戊二烯线型酚醛树脂、氨基三嗪线型酚醛树脂、聚丁二烯线型酚醛树脂或联苯型树脂及其一种以上的混合物。
在本发明的一个实施方式中，相对于(b)环氧树脂的环氧当量，在本发明组合物中可以以0.4～2，且优选以0.8～1.2的当量比使用(c)硬化剂。当当量比小于0.4时，在硬化步骤后保持未反应的环氧基团会增加，因而玻璃化转变温度和耐热性会下降。为了防止这样的问题，应该保持高温较长时间以使得未反应的环氧基团进一步反应。当当量比超过2时，由于未反应的羟基，吸湿性、存储期间的稳定性和/或介电性能可能会劣化。
除了上述组分外，本发明的环氧组合物可以进一步包含选自无机填料、硬化促进剂和偶联剂中的一种或多种。
为了提高加工性能、耐热性和导热性以及调节熔融粘度，可以加入无机填料。实例包括二氧化硅、二氧化钛、氢氧化铝、碳酸钙、氢氧化镁、氧化铝、滑石粉或氮化铝，或者其一种或多种的混合物，而不限于这些实例。
加入硬化促进剂以调节硬化过程所花的时间，而没有特别的限制。所述硬化促进剂可以包括，例如，叔胺、咪唑化合物、季胺或者三苯膦，或者其一种或多种的混合物。
加入偶联剂以提高粘合膜与晶片之间的紧密的粘结，和/或粘性成分与无机填料之间的结合。在硬化反应中，偶联剂中的有机官能团与树脂组分反应，因而增加了粘合性、紧密粘合性和耐湿热性而不影响耐热性。示例性的偶联剂可以包括硅烷偶联剂、钛偶联剂(titan coupling agent)和铝偶联剂，及其一种或两种以上的混合物。就成本效益而言，优选使用硅烷偶联剂，而不限于此。
本发明进一步涉及一种粘合膜，其包括基膜和粘合层，该粘合层形成在基膜上并且包含根据本发明的环氧组合物的固化产物。
在本文中使用的术语‘环氧组合物的固化产物’指的是当所述环氧组合物以粘合剂的形式经历固化(硬化)步骤(例如，干燥步骤)后的状态。
图1为显示根据本发明的一个实施方式的粘合膜的图。如图1所示，本发明的粘合膜可以包括基膜10和形成在基膜10上的粘合层20。然而，图1中所示的膜仅仅为本发明的一个实施方式。因为所述情形可以为，本发明的粘合膜可以包括形成在基膜两侧上的粘合层，从而形成双侧粘合膜，或者仅由粘合剂制成而不使用基膜。
对在本发明的粘合膜中使用的基膜的种类没有特别的限制，且可以包括塑料膜，例如，由聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚丁二烯、氯乙烯的共聚物或聚聚酰亚胺制成。在本发明的一个实施方式中，可以使用脱模剂处理所述基膜的表面。示例性的脱模剂可以包括：基于醇酸的脱模剂、基于硅的脱模剂、基于氟的脱模剂、基于不饱和酯的脱模剂、基于聚烯烃的脱模剂或基于蜡的脱模剂。其中，由于耐热性，优选使用基于醇酸的脱模剂、基于硅的脱模剂或基于氟的脱模剂，而不限于此。
对基膜的厚度并没有特别的限制，但通常为10μm～500μm，且优选为20μm～200μm。当所述厚度小于10μm时，所述基膜容易变形，这可能导致粘合膜的不均匀。当其超过500μm，其是不经济的。
粘合膜中的粘合层包含根据本发明的环氧组合物的固化产物。因此，其在高温下显示出优异的弹性和粘合性，尽管将其玻璃化转变温度设置得较低。尽管对本发明中的粘合层的厚度没有特别的限制，但优选为5μm～200μm，且更优选为10μm～100μm。当所述厚度少于5μm时，高温下的压力缓冲效果和填充性能可能会下降，以及当其超过200μm时，其是不经济的。对制备如上所述的根据本发明的粘合膜的方法没有特别的限制。
例如，通过包括如下步骤的方法可以制备本发明的粘合膜：第一步，通过将本发明的环氧组合物溶解或分散在溶剂中而制备树脂清漆；第二步，将树脂清漆涂布在基膜上；和第三步，加热涂布有树脂清漆的基膜从而除去溶剂。
对用于制备第一步中的树脂清漆的溶剂的种类没有特别的限制，且可以使用该领域中的通常使用的溶剂，例如，甲乙酮(MEK)、丙酮、甲苯、二甲基甲酰胺(DMF)、甲基纤维素(MCS)、四氢呋喃(THF)或N-甲基吡咯烷酮(NMP)，或者其一种或两种以上的混合物。就基膜的耐热性而言，优选使用低沸点的溶剂，然而，就提高涂层膜的平整性而言，也可以优选使用高沸点的溶剂。
在第一步中，为了减少处理时间或提高在粘合膜中的分散性，可以使用填料。在这种情况下，第一步可以包括如下步骤：(a)使溶剂、填料和偶联剂混合；(b)将环氧树脂和酚醛树脂加入步骤(a)的混合物中并使其在一起混合；和(c)进一步向步骤(b)的混合物中加入热塑性树脂和硬化促进剂并使其混合。
示例性的填料可以包括单独的球磨填料(ball mill)、玻珠研磨填料(beadmill)、三辊研磨填料(three roll mill)或高速研磨填料(high speed mill)，或者其两种以上的组合。所述球或珠的材料可以为玻璃、氧化铝或锆。其中，就粒子的分散性而言，优选由锆制成的球或珠。
在第二步中，为了在基膜上涂布树脂清漆，可以使用本领域已知的方法而不受限制，例如，刮涂法、辊涂法、喷涂法、凹版印刷涂布方法、幕涂法、逗号涂法(comma coating)或唇涂法(lip coating)。
在第三步中，加热涂布有树脂清漆的基膜以形成粘合膜，其中，优选在70℃～250℃下进行加热1分钟～10分钟，但并不限于此。
此外，本发明涉及一种切割模片粘合膜，其包括切割胶带和粘合部分，该粘合部分形成在切割胶带上并且包含根据本发明的环氧组合物的固化产物。
图2显示了根据本发明的一个实施方式的切割模片粘合膜的剖面图。如图2所示，本发明的切割模片粘合膜可以包括切割胶带30和粘合部分40，该粘合部分40包含形成在切割胶带30的一侧上的环氧组合物的固化产物。
在本发明的一个实施方式中，如图3所示，所述切割模片粘合膜的粘合部分40为根据本发明的粘合膜；以及所述切割胶带30可以包括基膜50和形成在该基膜50上的压敏粘合层60。
至于切割胶带的基膜，可以使用由聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚氨酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物或乙烯-丙烯酸甲酯共聚物等制成的膜。如有必要，所述基膜的表面可以用底漆、电晕、蚀刻或UV处理。所述基膜的表面可以为底漆处理过、电晕处理过、蚀刻处理过或UV处理过的。此外，如果意欲在固定拾起时通过UV辐照固化粘结剂，优选使用允许光透过的基膜。对切割胶带的基膜厚度没有特别的限制，然而，就加工性能和封装工艺的效率而言，其优选为60μm～160μm，且更优选为80μm～120μm。
至于切割胶带的压敏粘合层60，可以使用常规的UV固化或热固化粘结剂。当使用UV固化粘结剂时，用UV辐照基膜以提高粘结剂的内聚性和玻璃化转变温度，因此使内聚力下降。当使用热固化粘结剂时，加热以使内聚力降低。
对制备如上所述的根据本发明的切割模片粘合膜的方法没有特别的限制。例如，在方法中可以采用热辊层叠法或压制法，从而通过层叠切割胶带和粘合膜形成切割模片粘合膜。就连续加工和效率而言，优选热辊层叠法。所述热辊层叠法可以在0.1kgf/cm2～10kgf/cm2的压力下，以及10℃～100℃下进行，然而，但并不限于此。
此外，本发明涉及一种半导体晶片，其中，将如上所述的切割模片粘合膜的粘合部分粘附到晶片的一侧上，并将切割模片粘合膜的切割胶带固定在晶片环的框架上。
根据本发明的半导体晶片可以在0℃～180℃下通过将切割模片粘合膜的粘合膜层叠到晶片的反侧，并将切割胶带固定在晶片的环框架上而制得。
又一方面，如图4所示，本发明涉及一种半导体器件，其包括：布线板2；粘合层20，其包含如上所述的环氧组合物的固化产物并且粘附至布线板的芯片安装面上；和半导体芯片1，其安装到粘合层上。
这样的半导体器件可以通过本领域已知的多种方法制备，下面将描述半导体器件制备方法的一个实施方式。
首先，使用切割装置将具有前述粘附至其上的切割模片粘合膜的半导体晶片切割成分开的芯片。当所述切割胶带使用UV固化粘结剂时，其被来自基板侧的UV辐照硬化。当其使用热固化粘结剂时，其被热硬化。这样的UV或热固化粘结剂不会紧密地粘附在粘合剂上，因而使得在后续步骤中的芯片拾起易于进行。如果需要，可以拉伸切割模片粘合膜。拉伸步骤会在芯片之间形成一定程度的空间，从而使得拾起步骤更容易。此外，由于拉伸步骤，使得粘结层变为粘合层的部分，从而改善拾起性。芯片的拾起步骤是持续进行的。所述半导体晶片的粘结层和切割膜片粘合膜可以剥离，因而导致形成仅有粘合层粘附其上的芯片。将得到的具有粘合层的芯片粘附至半导体器件的基板上。粘附芯片的温度通常为100℃～180℃；粘附的时间为0.5～3秒；以及粘附的压力为0.5kgf/cm2～2kgf/cm2。
在经过上述步骤后，进行了引线接合和模封步骤，因而得到半导体器件。
制备半导体器件的方法并不仅仅限于上述方法：可以进一步包括光学步骤，或者可以改变步骤的顺序。例如，按照下列的顺序实施所述方法：粘结层的硬化→切割→拉伸；或切割→拉伸→粘结层的硬化。在粘附芯片之后，可以进一步包括加热或冷却步骤。
实施例
在下文中，通过下面的根据本发明的实施例和比较实施例进一步解释本发明。然而，应该注意到，本发明的范围并不限于这些实施例。
制备实施例1
向装配有搅拌器、氮气置换装置和温度计的容积为3L的4口反应器中加入200g的丙烯酸丁酯(BA)、200g的丙烯酸乙酯、140g的丙烯腈、16g的甲基丙烯酸缩水甘油酯、8g的丙烯酸和1500g的去离子蒸馏水。然后，将4g 4％的稀释在水中的聚乙烯醇(商品名：NH-17，Nippon ghosei制造)作为悬浮剂，以及0.3g的十二烷硫醇作为分子量调节剂加入到其中，形成混合物。将所得的混合物用氮气吹洗，并升温至55℃。当达到设定的温度时，将4g 2％的稀释在乙酸乙酯中的过氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯(diethylhexylperoxy dicarbonate，商品名：Trigonox EHP，Akzo Nobel制造)作为引发剂加入到混合物中以引发聚合反应。聚合反应引发4小时后，停止反应。将所得的产物用去离子蒸馏水洗涤数次，然后使用离心机和真空烘箱干燥，得到收率为90％的聚合物珠。由凝胶渗透色谱法测量的所得聚合物的重均分子量为750,000，且分子量分布为3.0。此外，由示差扫描热量计(DSC)测量的聚合物的玻璃化转变温度为5℃。在使用前，将所得的聚合物珠充分溶解在甲乙酮(MEK)中3小时。
制备实施例2
除了使用200g的丙烯酸丁酯、200g的丙烯酸乙酯、140g的丙烯腈、16g的甲基丙烯酸缩水甘油酯和1500g的去离子蒸馏水之外，以与制备实施例1相同的方法制备聚合物珠。所得的聚合物的重均分子量为800,000；分子量分布为3.2；且玻璃化转变温度为5℃。通过将所述聚合物珠溶解在甲乙酮(MEK)中10小时，从而使得聚合物珠完全消失并保持溶胀状态，而制备热塑性树脂。
制备实施例3
除了将聚合物珠在溶剂中充分溶解3天之外，以与制备实施例2相同的方法制备热塑性树脂。
制备实施例4
除了使用150g的丙烯酸丁酯、250g的丙烯酸乙酯、140g的丙烯腈、16g的甲基丙烯酸缩水甘油酯、8g的丙烯酸和1500g的去离子蒸馏水之外，以与制备实施例2相同的方法制备聚合物珠。所得的聚合物的重均分子量为770,000；分子量分布为3.0；且玻璃化转变温度为25℃。在使用前，将所得的聚合物珠在甲乙酮(MEK)中充分溶解3小时。
实施例1
通过在甲乙酮中使100重量份的在制备实施例1中得到的包含缩水甘油基和羧基的丙烯酸共聚物(Tg＝5℃，Mw＝750,000)、66重量份的软化温度为80℃的芳香族环氧树脂(线型酚醛环氧树脂)、34重量份的软化温度为90℃的酚醛树脂(苯酚线型酚醛树脂)、0.3重量份的2-苯基-4-甲基咪唑(2P4MZ)作为硬化促进剂和15重量份的平均粒径为75mm的熔融的二氧化硅作为填料混合，并进行搅拌。
将制备的树脂清漆涂布在38μm厚的基膜(脱模处理聚酯膜；RS-21G，SKC制造)上，在110℃下干燥3分钟，因而制备厚度为20μm的粘合膜。接着，将切割胶带(Lintec Adwill D-175)层叠在所得的粘合膜上，因而制备了切割模片粘合膜。
实施例2
除了将在制备实施例2中得到包含环氧基团的丙烯酸共聚物(Tg＝5℃，Mw＝800,000)用作热塑性树脂之外，以与实施例1相同的方法制备切割模片粘合膜。
比较实施例1
除了将在制备实施例3中得到的丙烯酸共聚物(Tg＝5℃，Mw＝800,000)用作热塑性树脂之外，以与实施例1相同的方法制备切割模片粘合膜。
比较实施例2
除了将在制备实施例4中得到的丙烯酸共聚物(Tg＝25℃，Mw＝770,000)用作热塑性树脂之外，以与实施例1相同的方法制备树脂清漆。然后，除了通过将所得的树脂清漆涂布到38μm厚的基膜(脱模处理聚酯膜，RS-21G，SKC制造)上，在110℃下干燥10分钟而制备粘合膜之外，以与实施例1相同的方法制备切割模片粘合膜。
通过下面所述的方法测定所制备的环氧组合物的物理性质。
1.凝胶含量的测定
将一定量的在实施例和比较实施例中制备的粘合剂(W2)置入篮状的300目的SUS(W1)中，浸泡在THF中，并在25℃下在其中保持20小时。调节SUS从而恰好使得粘合剂充分浸泡，而没有使整个SUS浸泡。接着，取出SUS筛，并充分干燥以通过蒸发除去THF。测量SUS和溶胀状态的未溶解的粘合剂的重量(SUS筛重量+溶胀状态的未溶解的粘合剂的重量＝W3)，通过下面的式2确定凝胶含量。
[式2]
2.在室温下抗张性能的评估
为了测量粘合膜的弹性，使用质构仪(Texture Analyzer，Stable MicroSystem，UK)在室温下测量粘合膜的抗张性能。具体而言，将粘合膜切割成宽度为10mm且长度为50mm，从而制备样品。将样品的各末端用胶带捆扎，而在样品的中间留下25mm的未用胶带捆扎的部分。接着，将各捆扎的末端固定在装置上，并以0.3mm/sec的速率拉伸样品，从而可以绘得拉伸曲线。从该拉伸曲线可以发现弹性区域的起始斜率和弹性区域与塑性区域的转折点的屈服强度。当从中得到的屈服强度较高时，可以确定弹性较高；而当屈服强度较低时，弹性也较低。
3.毛刺的发生率
在50℃下使用晶片环安装器(wafer ring mounter)将切割模片粘合膜层叠在100μm厚的晶片上，切割所得的产品，使用切割装置以40K rpm、20mm/sec的速率切割至芯片尺寸为2mm×2mm。测量在模片上出现的毛刺的数量，从而测定毛刺发生率。
4.在高温下粘性的测定
将来自实施例和比较实施例的切割模片粘合膜置于表面温度为130℃的热板上。通过使用上述使用的质构仪和直径为1英寸的球型探针测量其粘性。涂布在探针上的粉末为800gf；接触时间为0.1秒；且取出探针的速率为0.1mm/sec。
5.在高温下剪切强度的评估
将来自实施例和比较实施例中的粘合膜层叠在厚度为大约600μm～700μm的5mm×5mm晶片的镜面侧上。制备具有与通过切割晶片而得到的模片的尺寸一样大的尺寸的粘合膜。接着，在130℃下将具有模片粘合膜的晶片模片粘附到SUS底座(plate base)上，并在150℃下固化30分钟。接下来，使用质构仪，在180℃下以0.1mm/sec的速率拉伸所述晶片模片时测量强度，从而评估高温下的剪切强度。
上述方法得到的结果总结于下表1中。
表1
从上述表1可以看出，由于本发明的粘合膜的优异的弹性，其显示出较低的毛刺发生率，同时显示优异的粘合性。特别地，在涂布后分别显示12％和8％的凝胶含量(涂布后立即测量)的实施例1和2在高温下仍然保持优异的弹性和粘合性，同时热塑性树脂保持较低的玻璃化转变温度。在比较实施例1中，其中凝胶含量太低，由于低的玻璃化转变温度，在高温下的粘合性良好，然而，由于其低的弹性，毛刺频繁出现。此外，由于在高温下降低的剪切强度，预期在封装过程中可能频繁地出现问题，例如模片切割偏移。在比较实施例2的情形下，其中凝胶含量太高，尽管毛刺的发生率相当低，但是由于过高的玻璃化转变温度，粘合性会劣化，并且预期由于过高的凝胶含量，电路的填充性将会降低。

Claims (18)

1.一种环氧组合物，其包含(a)具有内交联结构或内缠绕结构的热塑性树脂、(b)环氧树脂和(c)硬化剂，
其中，具有内缠绕结构的热塑性树脂为在溶剂中稀释时间为5小时以上且小于3天的热塑性树脂，
其中，所述环氧组合物符合下面的式1：
[式1]
X＝5％～20％，
其中，X为在使所述环氧组合物在110℃的温度下干燥3分钟后测量的凝胶含量，且X是由下面的式2确定的：
[式2]
X = W 3 - W 1 W 2 &times; 100 ,
其中，W2为环氧组合物在110℃下干燥3分钟后测量的干燥产物的重量；W1为篮状的300目的SUS的重量；W3为SUS筛的重量和溶胀状态的未溶解的干燥产物的重量之和，其是将装有重量W2的干燥产物的SUS浸泡在THF中，并在25℃下在其中保持SUS 20小时，取出SUS并干燥SUS之后测量的。
2.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述凝胶含量为不低于5％且低于20％。
3.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述热塑性树脂在硬化前的玻璃化转变温度为-30℃～50℃。
4.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(a)热塑性树脂的重均分子量为100,000～2,500,000。
5.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(a)热塑性树脂为包括选自含缩水甘油基的单体、含羟基的单体、含羧基的单体和含腈基的单体中的至少一种单体的单体的聚合物。
6.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(b)环氧树脂在硬化前的软化温度为50℃～100℃。
7.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(b)环氧树脂的环氧当量为180～1,000。
8.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(b)环氧树脂为选自甲酚线型酚醛环氧树脂、双酚A型线型酚醛环氧树脂、苯酚线型酚醛环氧树脂、4官能团环氧树脂、联苯型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、烷基改性的三苯酚甲烷型环氧树脂、萘型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂和二环戊二烯改性的苯酚型环氧树脂中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，相对于100重量份的(a)热塑性树脂，所述(b)环氧树脂的含量为10～200重量份。
10.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(c)硬化剂为羟基当量为100～1,000的多官能团酚醛树脂。
11.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，所述(c)硬化剂的软化温度为50℃～150℃。
12.根据权利要求10所述的环氧组合物，其中，所述多官能团酚醛树脂为选自双酚A树脂、线型酚醛树脂、甲酚线型酚醛树脂、双酚A线型酚醛树脂、苯酚芳烷基树脂、多官能团线型酚醛清漆树脂、二环戊二烯线型酚醛树脂、氨基三嗪线型酚醛树脂、聚丁二烯线型酚醛树脂和联苯型树脂中的一种或多种。
13.根据权利要求1所述的环氧组合物，其中，相对于(b)环氧树脂的环氧当量，所述(c)硬化剂的当量比为0.4～2。
14.一种粘合膜，其包括：基膜；和粘合层，其形成在基膜上并且包含根据权利要求1所述的环氧组合物的固化产物。
15.根据权利要求14所述的粘合膜，其中，所述粘合层的厚度为5μm～200μm。
16.一种切割模片粘合膜，其包括：切割胶带；和粘合部分，其形成在切割胶带上并且包含根据权利要求1所述的环氧组合物的固化产物。
17.一种半导体晶片，其中，将根据权利要求16所述的切割模片粘合膜的粘合部分粘附到晶片的一侧上，并且将所述切割胶带固定在晶片环的框架上。
18.一种半导体器件，其包括：布线板；粘合层，其粘附至布线板的芯片安装面上并且包含根据权利要求1所述的环氧组合物的固化产物；和半导体芯片，其安装在粘合层上。
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