CN102011173B

CN102011173B - 蓝宝石单晶生长设备

Info

Publication number: CN102011173B
Application number: CN201010277859.9A
Authority: CN
Inventors: 干川圭吾; 宫川千宏; 中村太一
Original assignee: Fujikoshi Machinery Corp; Nippo Valve Co Ltd
Current assignee: Fujikoshi Machinery Corp; Nippo Valve Co Ltd
Priority date: 2009-09-08
Filing date: 2010-09-07
Publication date: 2015-07-08
Anticipated expiration: 2030-09-07
Also published as: JP2011057482A; JP5526666B2; RU2010136201A; TW201109482A; TWI531690B; RU2543882C2; CN102011173A; KR101810682B1; US20110056430A1; KR20110027593A

Abstract

一种蓝宝石单晶生长设备，其能够容易地提高影响生长炉中的温度分布的隔热件的形状精度和定位精度。隔热件被设置在生长炉中并且围绕筒状加热器，以形成热区域。隔热件由多个筒状部构成，其中，多个筒状部沿上下方向堆叠，由定位机构来限定多个筒状部的径向位置。筒状部由碳毡构成。

Description

蓝宝石单晶生长设备

技术领域

本发明涉及一种用于通过进行定向凝固法来生长蓝宝石单晶(sapphire single crystal)的设备。

背景技术

蓝宝石已经被用于许多事物。近年来，使用蓝宝石衬底用来制造LED是很重要的。在该领域中，主要通过在蓝宝石衬底上外延生长过渡层和氮化镓膜来制造LED基板。

因此，需要能够有效且稳定地生长蓝宝石的生长蓝宝石单晶用方法。

用于制造LED的大多数蓝宝石衬底是c面(0001)衬底。传统地，在工业领域中，通过边界限定导模(EFG)法、泡生(KP)法和提拉(CZ)法等来生长蓝宝石单晶。在生长直径为3英寸以上的单晶的情况下，将会在单晶中产生各种晶体缺陷，因此，作为可选方案，使用沿a轴的单晶生长。为了通过加工a轴蓝宝石晶体来生长c轴蓝宝石梨晶(sapphire crystal boule)，必须从侧面掏空a轴蓝宝石晶体。因此，上述传统技术具有如下缺点：难以加工晶体；必须残留大的废弃部分；以及材料产量必然地降低。

作为用于生长氧化物单晶的方法，已知垂直布里奇曼法(垂直温度梯度凝固法)。在垂直布里奇曼法中，使用薄壁坩锅，从而容易从该薄壁坩埚中取出所生长的晶体。然而，蓝宝石单晶是通过高温熔化而生长的，因此，要求薄壁坩埚的材料在高温下具有高的强度和高的耐化学性。日本特开2007-119297号公报公开了一种在高温下具有高强度和高耐化学性的材料。

日本特开平7-277869号公报公开了如下的传统方法：进行垂直布里奇曼法，并且在设置有坩埚的晶体生长炉中设置由碳毡(carbon felt)构成的隔热件(thermal shield)。

在通过垂直布里奇曼法在单晶生长设备中生长不具有晶体缺陷的蓝宝石单晶的情况下，需要很好地防止用于生长晶体的生长炉中温度分布(包括温度梯度)的变化。即，隔热件的形状精度和定位精度极大地影响温度分布。如果这些精度较低，则包括温度梯度的温度分布将显著变化，并且晶体的再现性将降低。

传统地，例如氧化铝陶瓷(Al₂O₃)和氧化锆陶瓷(ZrO₂)等陶瓷被用作隔热件的材料。然而，在对由该材料构成的隔热件施加热冲击的情况下，在隔热件中将形成裂纹。此外，隔热件在高温下逐渐分解而产生氧气，并且碳升华，因此，陶瓷和氧化锆是不适合用于蓝宝石单晶生长设备的隔热件的材料。

另一方面，日本特开平7-277869号公报所公开的碳毡是柔软材料，因此，可以解决在高温下形成裂纹的问题。然而，碳毡的载荷承载性较低，在施加载荷时，碳毡的形状逐渐改变，因此，难以处理大的碳毡。如上所述，生长炉中温度分布的变化将降低晶体的再现性，因此，必须防止隔热件的变形并且必须提高隔热件的定位精度，以防止生长炉中温度分布的变化并且提高晶体的再现性。

发明内容

因此，本发明的一个方面的目的是提供一种蓝宝石单晶生长设备，该设备能够容易地提高隔热件的形状精度和定位精度，该形状精度和定位精度影响生长炉中的温度分布。

为了实现该目的，本发明具有如下结构。

也就是说，本发明的设备通过进行如下步骤来生长蓝宝石单晶：在坩埚中放置籽晶和原料；将所述坩埚设置在位于生长炉中的筒状加热器中；以及由所述筒状加热器对所述坩埚进行加热，以使所述籽晶的一部分和所述原料熔化，然后使所述籽晶的所述部分和所述原料的熔化物逐渐结晶，

在所述生长炉中设置隔热件，所述隔热件围绕所述筒状加热器，以形成热区域，

所述隔热件由多个筒状部构成，所述多个筒状部沿上下方向堆叠，并且由定位部件限定所述多个筒状部的径向位置，以及

所述筒状部由碳毡构成。

在本发明中，可以容易地提高影响生长炉中温度分布的隔热件的形状精度和定位精度。

将借助于特别是在下列技术方案中指出的元件及组合来实现和获得本发明的目的和优点。

在所述蓝宝石单晶生长设备中，所述隔热件还具有框架部，所述框架部用于沿上下方向支撑所有筒状部或一部分筒状部的重量。

在所述蓝宝石单晶生长设备中，在所述生长炉中产生上部的温度高于下部的温度的温度梯度，以进行用于使所述原料和所述籽晶的熔化物顺次结晶的定向凝固法，所述隔热件具有管状部分，所述管状部分至少围绕所述筒状加热器的外周面，所述管状部分的上部的径向厚度比所述管状部分的下部的径向厚度大，其中，所述管状部分的上部与所述生长炉的上部对应，而根据所述温度梯度，所述生长炉的上部的温度较高，以及所述管状部分的下部的径向厚度比所述管状部分的上部的径向厚度小，其中，所述管状部分的下部与所述生长炉的下部对应，而根据所述温度梯度，所述生长炉的下部的温度较低。

在所述蓝宝石单晶生长设备中，所述框架部包括：环状部分，在所述环状部分上安装所述筒状部；和筒状部分，所述筒状部分支撑所述环状部分和所述筒状部的总重量，所述环状部分和所述筒状部分通过成型碳材料而形成。

在所述蓝宝石单晶生长设备中，所述隔热件包括圆板构件，所述圆板构件被直接设置于最上面的筒状部上或经由所述框架部被设置于最上面的筒状部上，所述圆板构件由碳毡构成。

在所述蓝宝石单晶生长设备中，所述隔热件的所述管状部分的较厚的上部由沿径向堆叠的小直径的筒状部和大直径的筒状部构成，其中，所述管状部分的较厚的上部与所述生长炉的上部对应，以及所述隔热件的所述管状部分的较薄的下部由小直径的筒状部或大直径的筒状部构成，其中，所述管状部分的较薄的下部与所述生长炉的下部对应。

应该理解，上面的概述和下面的详细说明都是示例和说明，而不是如权利要求那样限制本发明。

附图说明

现在，将借助于示例并且参照附图来说明本发明的实施方式，其中：

图1是根据本发明的蓝宝石单晶生长设备的实施方式的正面剖视图；

图2是用于图1所示的设备的隔热件(大直径的筒状部)的示例的示意图；

图3是用于图1所示的设备的隔热件(小直径的筒状部)的示例的示意图；

图4是用于图1所示的设备的框架部(环状部分)的示例的示意图；

图5是用于图1所示的设备的框架部(筒状部分)的示例的示意图；

图6A至图6C是用于图1所示的设备的隔热件的示例的正剖面图；

图7A至图7F是示出在图1所示的设备中进行的蓝宝石结晶步骤和晶体退火步骤的说明图。

具体实施方式

现在将参照附图详细说明本发明的优选实施方式。

图1是蓝宝石单晶生长设备1的正面剖视图。在本实施方式中，设备1具有生长炉10，在该生长炉10中，通过进行已知的垂直布里奇曼法来生长蓝宝石单晶。将简要说明生长炉10的结构。生长炉10的内部空间被筒状套12和基部13紧密地围绕，冷却水在该筒状套12中循环。在生长炉10的内部空间中设置沿上下方向配置的至少一个筒状加热器14。在本实施方式中，使用一个筒状加热器14。注意，生长炉10的尺寸基于将生长的蓝宝石单晶的尺寸。在本实施方式中，生长炉10的直径是大约0.5m，生长炉10的高度是大约1m。

在本实施方式中，筒状加热器14是碳加热器。控制部(未示出)控制施加到筒状加热器14的电力分布，以调整筒状加热器14的温度。在下表中示出了筒状加热器14等的材料特性。

围绕筒状加热器14设置隔热件16。隔热件16形成热区域(hot zone)18。下面将说明隔热件16的细节。

通过控制施加到筒状加热器14的电力分布，可以在热区域中产生垂直的温度梯度。

表

符号20表示坩埚。坩埚轴22的上端被连接到坩埚20的底部。通过使坩埚轴22上下移动，可以使坩埚20在筒状加热器14中上下移动。可以通过坩埚轴22的转动而使坩埚20转动。

由滚珠丝杠(未示出)使坩埚轴22上下移动。因此，可以在使坩埚20向上或向下移动的同时精确地控制坩埚20的上下移动速度。

生长炉10具有两个开口部(未示出)，惰性气体、优选是氩气被供给到开口部以及从开口部被排出。在生长晶体时，用惰性气体填充生长炉10。注意，在生长炉10中的多个位置设置温度计(未示出)。

优选地，坩埚20由具有如下特定的线膨胀系数的材料构成：该线膨胀系数能够防止在坩埚20和所生长的蓝宝石单晶中产生由坩埚的沿与蓝宝石单晶的生长轴垂直的方向的线膨胀系数与将生长的蓝宝石单晶的沿与蓝宝石单晶的生长轴垂直的方向的线膨胀系数之差引起的相互应力(mutual stress)，或者能够在不在所生长的蓝宝石单晶中产生由相互应力引起的晶体缺陷的情况下防止由相互应力引起的坩埚20的变形。

优选地，坩埚20由如下材料构成：在将晶体从蓝宝石的熔化温度(2050℃)冷却到室温时，在蓝宝石的熔化温度(2050℃)和室温之间，该材料的沿与生长轴垂直的方向的线膨胀系数小于将生长的蓝宝石单晶的沿与生长轴垂直的方向的线膨胀系数。

更优选地，坩埚20由如下材料构成：在将晶体从蓝宝石的熔化温度(2050℃)冷却到室温时，在蓝宝石的熔化温度和等于或高于室温的各可选温度之间，该材料的沿与生长轴垂直的方向的线膨胀系数总是小于将生长的蓝宝石单晶的沿与生长轴垂直的方向的线膨胀系数。

坩埚20的材料可以是例如钨、钼或者钨与钼的合金。

特别地，在各个温度，钨的线膨胀系数均小于蓝宝石的线膨胀系数。在由上述材料构成的各坩埚20中，在进行结晶步骤、退火步骤和冷却步骤时，坩埚20的收缩率小于蓝宝石的收缩率，使得坩埚20的内壁面与所生长的蓝宝石单晶的外表面分开，从而没有应力施加到所生长的蓝宝石单晶，并且可以防止在晶体中形成裂纹。

接着，将说明作为本实施方式的一个独特特征的隔热件16。

隔热件16具有至少围绕筒状加热器14的外周面的管状部分。此外，如图1所示，管状部分的上部的径向厚度比管状部分的下部的径向厚度厚，其中，管状部分的上部与生长炉10的上部对应，而根据期望的温度梯度(参见图7E)，生长炉10的上部的温度较高；管状部分的下部的径向厚度比管状部分的上部的径向厚度薄，其中，管状部分的下部与生长炉10的下部对应，而根据所述温度梯度，生长炉10的下部的温度较低。

在本实施方式中，隔热件16的管状部分的较厚的上部由具有大直径的筒状部16a(参见图2)和具有小直径的筒状部16b(参见图3)构成，其中，筒状部16a和筒状部16b沿径向同轴地堆叠。另一方面，隔热件16的管状部分的较薄的下部由大直径的筒状部16a或小直径的筒状部16b构成。在本实施方式中，较薄的下部仅由大直径的筒状部16a构成(参见图1)。例如，筒状部16a和16b由在上表中示出其特性的碳毡构成。

形成为圆板状或圆柱状的隔热件16c被设置在最上面的筒状部16a和16b上。在本实施方式中，隔热件16c被设置在最上面的环状部分17上，但是，隔热件16c也可以被直接设置在最上面的筒状部16a和16b上。注意，隔热件16c可以通过层叠多个圆板状构件而构成。

此外，隔热件16d被设置于底部。例如，隔热件16d被形成为圆板状或圆柱状并且具有供坩埚轴22贯通的通孔。

在本实施方式中，筒状部16a、16b和隔热件16c、16d由例如碳毡等相同材料构成。通过采用碳毡作为这些构件的材料，可以解决例如陶瓷、氧化锆等传统绝缘材料在高温下形成裂纹的问题。

如上所述，围绕筒状加热器14设置隔热件16，从而形成由隔热件16围绕的热区域18。

在设备1中，通过包括如下步骤的定向凝固法来生长蓝宝石单晶：在坩埚20中放置籽晶24和原料26；将坩埚20设置在位于生长炉10中的筒状加热器14中；对坩埚20进行加热以使籽晶24的一部分和原料26熔化；以及在筒状加热器14中产生温度梯度，其中，上部的温度高于下部的温度，从而使原料26和籽晶24的熔化物顺次结晶。可以在生长炉10中产生用于生长蓝宝石单晶的最佳温度梯度(参见图7E)。此外，可以通过调整生长炉10的上部和下部中的隔热件16(筒状部16a和16b)的径向厚度而容易地控制温度梯度。

在小尺寸生长炉10的情况下，隔热件16可以是非分割的隔热件，或者隔热件16可以被分割成两个或三个。另一方面，在大尺寸生长炉10的情况下，隔热件16的尺寸必须大，因此，难以制造非分割的隔热件。即使制造出大的非分割的隔热件16，也难以处理大的非分割的隔热件16。此外，隔热件16必须重，因此，当隔热件16被安装时或者当操作设备1时，隔热件16的最下部必然由于其自重而变形。生长炉10中的温度分布(包括温度梯度)将由于上述变形而发生变化，并且将在生长于生长炉10中的单晶中形成晶体缺陷。

为了解决该问题，在本实施方式中，隔热件16的围绕筒状加热器14的外周面的管状部分由沿上下方向堆叠的多个筒状部16a和16b构成(参见图1)。此外，框架部17沿上下方向支撑所有筒状部16a和16b或者一部分筒状部16a和16b，并且限定筒状部16a和16b的上下方向的位置和径向位置。

在本实施方式中，如图1所示，框架部17包括：环状部分17a(参见图4)，在各环状部分17a上安装筒状部16a、16b或16c；和筒状部分17b，各筒状部分17b沿上下方向支撑环状部分17a以及筒状部16a、16b和/或16c的总重。在本实施方式中，通过支柱15将框架部17(环状部分17a)固定到生长炉10的基部13。例如，通过成型碳材料来形成环状部分17a和筒状部分17b。在上表中示出了碳材料的性质。支柱15由石英构成。

注意，图4所示的环状部分17a是示例，因此，内径、外径、槽形状等可以根据位置等自由设计。

此外，在本实施方式中，在筒状部16a、16b和隔热件16c的底面形成有槽，环状部分17a分别被紧密地装配到这些槽中。即，筒状部16a具有槽16ag，筒状部16b具有槽16bg，隔热件16c具有槽16cg(参见图6A、图6B和图6C，其中，图6A是筒状部16a的正剖面图，图6B是筒状部16b的正剖面图，图6C是隔热件16c的正剖面图)。

通过将环状部分17a分别装配到槽16ag、16bg和16cg中，可以正确地限定和设定筒状部16a、16b和隔热件16c的径向位置。

通过形成槽16ag、16bg和16cg，可以正确地限定和设定筒状部16a、16b的径向位置。此外，通过使筒状部分17b的外径和大直径的筒状部16a的内径相等并且使筒状部分17b的内径和小直径的筒状部16b的外径相等，无需形成槽16ag、16bg和16cg就可以正确地限定和设定筒状部16a、16b的径向位置。

通过将隔热件分割成多个构件16a-16d并且使用框架部17，可以解决由隔热件16的尺寸增长和重量增加引起的上述问题。

沿上下方向堆叠的筒状部16a和16b由碳毡构成，因此，筒状部16a和16b将变形并且它们的位置将移位。特别地，在生长蓝宝石单晶的情况下，控制生长炉10中的温度梯度是非常重要的因素。如果筒状部16a和16b稍微变形或者它们的位置稍微移位，生长炉10中的包括温度梯度的温度分布将显著变化，晶体的再现性将降低，并且将在所生长的单晶中形成晶体缺陷。

然而，通过采用本实施方式的结构，框架部17能够支撑沿上下方向施加的堆叠隔热件16的总重。因此，可以防止隔热件16(构件16a-16d)的变形。

此外，可以正确地限定和设定筒状部16a和16b的径向位置，从而可以防止筒状部16a和16b移位。

通过本实施方式的上述结构，可以防止生长炉10中的包括温度梯度的温度分布的变化，并且可以防止在所生长的单晶中形成晶体缺陷，因此在本实施方式的设备中可以生长出高品质的单晶。

注意，在使用小尺寸生长炉10的情况下，无需使用框架部17就能限定和设定沿上下方向堆叠的筒状部16a、16b和隔热件16c的径向位置。例如，分别与槽16ag、16bg和16cg对应的突出部(未示出)被设置于筒状部16a和16b的上表面并且被装配到槽中，从而可以限定和设定筒状部16a、16b和隔热件16c的径向位置。

接着，将参照图7A-图7F说明结晶步骤和退火步骤。

在图7A中，在坩埚20中放置蓝宝石籽晶24和原料26。

控制生长炉10的被隔热件16围绕的热区域的温度。即，如图7F所示，热区域的上部的温度高于蓝宝石的熔化温度；热区域的下部的温度低于蓝宝石的熔化温度。

使容纳有蓝宝石籽晶24和原料26的坩埚20从热区域的下部向热区域的上部移动。当蓝宝石籽晶24的上部和原料26熔化时，停止坩埚20的向上移动(参见图7B)。接着，使坩埚20以预定的慢速度向下移动(参见图7C)。利用这些运动，使原料26和蓝宝石籽晶24的熔化物逐渐结晶并且沿着剩余的蓝宝石籽晶24的晶面沉积(参见图7C和图7D)。

在坩埚20中放置蓝宝石籽晶24，并且使蓝宝石籽晶24的c面处于水平状态。熔化物沿着c面、即沿着c轴方向生长。

由于坩埚20由例如钨等上述材料构成，因此，当进行结晶步骤、退火步骤和冷却步骤时，坩埚20的内壁面与所生长的蓝宝石单晶的外表面分开。因此，没有外部应力施加到所生长的蓝宝石晶体，并且可以防止在蓝宝石晶体中形成裂纹。此外，没有应力施加到坩埚20的内壁面和所生长的晶体，使得可以从坩埚20中容易地取出所生长的晶体，并且坩埚20可以重复使用而不会变形。

在本实施方式中，在熔化物结晶之后通过减少筒状加热器14的发热能力而在同一生长炉10中使筒状加热器14的内部空间冷却，直至达到规定温度，例如1800℃，然后坩埚20向上移动直至到达筒状加热器14的均热区域(soak zone)28(参见图7F)，该均热区域28是筒状加热器14的中间部分并且该均热区域28中的温度梯度小于其它部分(参见图7E)。坩埚20被放置在均热区域28中预定时间，例如1小时，从而对坩埚20中的蓝宝石单晶进行退火。

通过在同一生长炉10中对坩埚20中的蓝宝石单晶进行退火，可以有效地进行退火步骤，并且可以消除所生长的晶体中的热应力。因此，可以生长出几乎不具有晶体缺陷的高品质的蓝宝石单晶。由于坩埚20中的所生长的晶体在同一生长炉10中被结晶并且被退火，因此，可以有效地生长出期望的晶体并且可以减少能量消耗。注意，上述退火处理有效地去除了所生长的晶体的残余应力。在所生长的晶体几乎不具有应力的情况下，可以省略退火步骤。

在上述实施方式中，进行垂直布里奇曼法(定向凝固法)。此外，可以通过例如垂直温度梯度凝固(VGF)法等其它定向凝固法使蓝宝石单晶结晶和退火。在垂直温度梯度凝固法中，使坩埚在筒状加热器中向上移动，直至到达均热区域，以进行退火步骤。

在上述实施方式中，晶体的生长轴是c轴。此外，a轴或与r面垂直的方向也可以是生长轴。

如上所述，在本发明的设备中，可以由隔热件来实现生长炉的隔热结构，该隔热件由碳毡构成，代替在传统设备中使用的陶瓷和氧化锆。

通过采用由多个部分和多个构件构成的隔热件，可以解决由隔热件的尺寸增长和重量增加引起的问题。可以通过改变隔热件在上下方向上的径向厚度而在生长炉中产生最佳的温度梯度。此外，可以防止隔热件的变形和移位，从而可以确保影响生长炉中的温度分布的隔热件的形状精度和定位精度。

因此，可以防止在蓝宝石单晶中形成晶体缺陷，从而可以生长出高品质的蓝宝石单晶。

本发明的设备适用于生长蓝宝石单晶，但是也可以用于生长其它单晶。

这里提及的所有示例和条件语言都是为了示教目的，以帮助读者理解本发明和由本发明人做出的对于现有技术作出改善的构思，并且应该被理解为不限于这里具体提及的示例和条件，说明书中的示例的组织也不涉及本发明的优劣性的示出。虽然已经详细说明了本发明的实施方式，但是应该理解，在不背离本发明的精神和范围的情况下，可以对本发明进行各种修改、置换和替换。

Claims

1.一种蓝宝石单晶生长设备，其中，通过如下步骤来生长出蓝宝石单晶：在坩埚中放置籽晶和原料；将所述坩埚设置在位于生长炉中的筒状加热器中；以及由所述筒状加热器对所述坩埚进行加热，以使所述籽晶的一部分和所述原料熔化，然后使所述籽晶的所述部分和所述原料的熔化物逐渐结晶，

其中，在所述生长炉中设置隔热件，所述隔热件围绕所述筒状加热器，以形成热区域，

所述隔热件具有多个筒状部，所述多个筒状部由碳毡构成且沿上下方向堆叠，

所述蓝宝石单晶生长设备还具有框架部，所述框架部用于限定在堆叠所述多个筒状部时的所述多个筒状部的径向位置并沿上下方向支撑所有筒状部或一部分筒状部的重量，

所述框架部包括：环状部分，在所述环状部分上安装所述筒状部；和筒状部分，所述筒状部分沿上下方向支撑所述环状部分和所述筒状部的总重量，

所述环状部分和所述筒状部分由挤出成形的碳材料构成。

2.根据权利要求1所述的蓝宝石单晶生长设备，其特征在于，

在所述生长炉中产生上部的温度高于下部的温度的温度梯度，以进行用于使所述原料和所述籽晶的熔化物顺次结晶的定向凝固法，

所述隔热件具有管状部分，所述管状部分至少围绕所述筒状加热器的外周面，

所述管状部分的上部的径向厚度比所述管状部分的下部的径向厚度大，其中，所述管状部分的上部与所述生长炉的上部对应，而根据所述温度梯度，所述生长炉的上部的温度较高，以及

所述管状部分的下部的径向厚度比所述管状部分的上部的径向厚度小，其中，所述管状部分的下部与所述生长炉的下部对应，而根据所述温度梯度，所述生长炉的下部的温度较低。

3.根据权利要求1所述的蓝宝石单晶生长设备，其特征在于，

所述隔热件包括圆板构件，所述圆板构件被直接设置于最上面的筒状部上或经由所述框架部被设置于最上面的筒状部上，

所述圆板构件由碳毡构成。

4.根据权利要求2所述的蓝宝石单晶生长设备，其特征在于，

所述隔热件的所述管状部分的较厚的上部由沿径向堆叠的小直径的筒状部和大直径的筒状部构成，其中，所述管状部分的较厚的上部与所述生长炉的上部对应，以及

所述隔热件的所述管状部分的较薄的下部由小直径的筒状部或大直径的筒状部构成，其中，所述管状部分的较薄的下部与所述生长炉的下部对应。