CN101724225A - 可用作骨架构造粘合剂或结构泡沫的热固化性环氧树脂组合物 - Google Patents
可用作骨架构造粘合剂或结构泡沫的热固化性环氧树脂组合物 Download PDFInfo
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- C09J2463/00—Presence of epoxy resin
Abstract
本发明涉及热固化性环氧树脂组合物，其在室温下在固化状态下一方面是固体，另一方面形成无粘性表面，并且另外是抗冲性的并具有高的玻璃化转变温度，特别是高于110℃的玻璃化转变温度。在此，所述热固化性环氧树脂组合物在固化时形成分离的相，其中连续相由环氧树脂形成。如果所述组合物含有发泡剂，则其非常适合用于制备泡沫，特别是作为结构泡沫。
Description
技术领域
本发明涉及热固化性环氧树脂组合物领域，特别是所述热固化性环氧树脂组合物用作骨架构造(Rohbau)粘合剂、结构加强物和结构泡沫的用途。
背景技术
热固化性环氧树脂粘合剂自较长时间以来就已经作为粘合剂用于骨架构造中以及用于加强元件或结构泡沫中。
已知的热固化性环氧树脂粘合剂，特别是抗冲性环氧树脂粘合剂在室温下典型地是液体或至少是糊状的。当施涂所述组合物并意于直至固化都形状稳定地存储时这是不利的。除了因为在存储时在未固化的状态下形状改变的效果以外，还存在的缺点是这样的成型体也非常容易产生粉尘，这又带来在这样的成型体的操作和粘合方面的缺点。因此非常希望具有固体的聚集态的热固化性环氧树脂组合物，其在室温下具有无粘性表面。
具有热固化性环氧树脂组合物并在热作用下导致生成结构泡沫的加强元件例如以商品名是已知的。US 6387470B1例如公开一种热固化性和可发泡的密封组合物，其是液体环氧树脂和固体环氧树脂在5-20重量％热塑性塑料如聚苯乙烯和20-30重量％热塑性弹性体如SBS嵌段共聚物存在下的混合物。但是，这样的组合物的机械性能，特别是玻璃化转变温度，和粘合性能，由于高比例的SBS嵌段共聚物而显著变差。
发明内容
本发明的一个目的因此是提供热固化性环氧树脂组合物，其在室温下在固化状态下一方面是固体，另一方面形成无粘性表面，并且另外是抗冲性的并具有高的玻璃化转变温度，特别是高于110℃的玻璃化转变温度。
已经令人惊奇地发现，所述目的可通过根据权利要求1的热固化性环氧树脂组合物而实现。这种组合物在加热到高于固化剂的活化温度的温度时固化。
所述热固化性环氧树脂组合物在固化时形成分离的相。在此，连续相由环氧树脂形成。这对于有利的性能的实现是重要的。
如果这些组合物具有发泡剂，则这些热固化性组合物适合于制备泡沫。这些泡沫非常适合将结构加强。
这些组合物可以熔融，并在升高的温度下，但是低于固化剂的活化温度下容易地成型。由于热固化性环氧树脂组合物在室温下是固体并具有无粘性表面的特殊性，它们非常适合用于制备加强元件。这样的加强元件在室温下是形状稳定的并可容易地存储。
本发明另外的方面是其它独立权利要求的主题。特别优选的实施方案是从属权利要求的主题。
本发明的实施方式
在第一方面，本发明涉及热固化性环氧树脂组合物。这种热固化性环氧树脂组合物含有
-至少一种每分子具有平均多于一个环氧基的液体环氧树脂A1；
-至少一种每分子具有平均多于一个环氧基的固体环氧树脂A2；
-烯属不饱和单体M的至少一种在室温下为固体的均聚物HP；
-至少一种聚合物型抗冲改性剂D；以及
-至少一种用于环氧树脂的固化剂B，其通过升高的温度而活化。
在此适用的条件是，基于环氧树脂组合物计抗冲改性剂D的重量比例小于20重量％，并且室温下为固体的均聚物HP的重量大于抗冲改性剂D的重量。
所述“室温下为固体的”有机物质在本发明范围内具有的玻璃化转变温度高于室温。玻璃化转变温度在此借助DSC测定。
本文中将25℃的温度理解为“室温”。
本文中，与取代基、残基或基团相关地使用术语“彼此独立地”意于解释如下内容：在同一分子内相同标号的取代基、残基或基团可以同时以不同的含义出现。
在整个本文中，例如在“多异氰酸酯”、“多胺”、“多元醇”、“多酚”和“多硫醇”中采用前缀“多”表示形式上含有2个或更多个相应的官能团的分子。
所述“抗冲改性剂”在本文中是指将有机聚合物添加到环氧树脂基体中，所述添加过程在少量添加物，即通常0.1-20重量％的添加物下就已经引起韧性的明显增加，并因此能够在基体撕裂或断裂之前吸收较高的冲击应力或撞击应力。
本文结构式中的虚线分别表示在相应的取代基与相关的分子残基之间的键。
术语“聚合物”在本文中一方面包括化学上均一的但是在聚合度、摩尔质量和链长方面不同的大分子的集合体，该集合体通过聚合反应(加成聚合、聚加成、缩聚)而制备。该术语另一方面也包括由聚合反应得到的这样的大分子集合体的衍生物，即通过预先确定的大分子的官能团的转化，例如加成或取代而获得，并可以是化学上均一或化学上不均一的化合物。该术语另外也包括所谓的预聚物，即其官能团参与大分子的构造的反应性低聚物预加合物。
术语“聚氨酯聚合物”包括按照所谓的二异氰酸酯-聚加成方法制备的所有聚合物。这也包括这样的聚合物，其几乎或完全不含氨基甲酸酯基团。聚氨酯聚合物的例子是聚醚聚氨酯、聚酯聚氨酯、聚醚聚脲、聚脲、聚酯聚脲、聚异氰脲酸酯和聚碳二亚胺。
对于本文，视为“交通工具”或“交通工具”的是水上、陆上和空中的任何移动工具。这特别是船舶，轮式交通工具例如汽车、公共汽车、客车、载重汽车，以及有轨交通工具例如电车和火车。
优选的每分子具有平均多于一个环氧基的液体环氧树脂A1具有式(VI)，
在此，取代基R”’和R””彼此独立地表示H或CH3。此外，指数r表示0-1的数值。优选r表示小于0.2的数值。
因此优选涉及双酚A的二缩水甘油醚(DGEBA)、双酚F的二缩水甘油醚以及双酚A/F的二缩水甘油醚。这些液体树脂例如可作为
GY 250、
PY 304、
GY 282(Huntsman)或D.E.R.TM331或D.E.R.TM330(Dow)或Epikote 828(Hexion)获得。
另外适合作为液体环氧树脂A1的是所谓的酚醛清漆。这些特别具有下式：
其中
或CH2，
R1＝H或甲基，z ＝0-7。
在此特别涉及苯酚-或甲酚-酚醛清漆(R2＝CH2)。
这样的环氧树脂可以商品名EPN或ECN以及
556从Huntsman购得或以产品系列D.E.N.TM从Dow Chemical购得。
液体环氧树脂A1的比例优选为5-85重量％，特别是10-70重量％，优选15-60重量％，基于热固化性环氧树脂组合物的重量计。
与液体环氧树脂A1相对照，每分子具有平均多于一个环氧基的固体环氧树脂A2在室温下是固体。固体树脂的玻璃化转变温度高于室温，即它们可在室温下粉碎成可倾倒的粉末。
优选的固体环氧树脂具有式(V)，
在此取代基R’和R”彼此独立地表示H或CH3。此外，指数s表示＞1.5的数值，特别是2-12的数值。
这样的固体环氧树脂可例如从Dow或Huntsman或Hexion购得。
具有指数s为1-1.5的式(V)化合物被本领域技术人员称为半固体环氧树脂。对于本发明，将它们同样视为固体树脂。但是优选狭义上的固体环氧树脂，即其中式(V)中指数s具有＞1.5的数值。
固体环氧树脂A2的比例优选10-85重量％，特别是15-70重量％，优选15-60重量％，基于热固化性环氧树脂组合物的重量计。
热固化性环氧树脂组合物既具有液体环氧树脂A1，又具有固体环氧树脂A2。固体环氧树脂A2与液体环氧树脂A1的重量比例优选为0.2-5，更优选1-2.5的数值。
另外，热固化性环氧树脂组合物含有至少一种聚合物型抗冲改性剂D。
抗冲改性剂D可以是固体或是液体。
已经表明，所述聚合物型抗冲改性剂D有利地选自封端的聚氨酯聚合物、液体橡胶、环氧树脂改性的液体橡胶、嵌段共聚物和核-壳聚合物，特别是其用量为0.1-20重量％，尤其0.5-15重量％，更优选1-10重量％，基于热固化性环氧树脂组合物的重量计。
在一个实施方案中，这种聚合物型抗冲改性剂D是官能化的丙烯腈/丁二烯共聚物D1。特别是，其一方面是羧基封端或环氧基封端的丙烯腈/丁二烯共聚物。这样的丙烯腈/丁二烯共聚物例如可以商品名HyproTM(以前的)CTBN和CTBNX和ETBN从Nanoresins AG，德国，或Emerald Performance Materials LLC购得。另一方面，所述丙烯腈/丁二烯共聚物D1也可以是经与多环氧化物或多酚反应或采用其预扩链的羧基封端或环氧基封端的丙烯腈/丁二烯共聚物。特别优选这种所谓的环氧树脂是经改性的丙烯腈/丁二烯共聚物。特别适合作为改性的丙烯腈/丁二烯共聚物的是这样的液体橡胶，例如以产品系列
优选选自产品系列36..，由
(Schill+Seilacher Gruppe，德国)公司销售，或以产品系列Albipox(Nanoresins，德国)销售。官能化的丙烯腈/丁二烯共聚物D1通常是液体并也称为液体橡胶。
在另一实施方案中，聚合物型抗冲改性剂D是聚丙烯酸酯液体橡胶D2，其与液体环氧树脂可完全混溶并在环氧树脂基体固化时才解混成微滴。这样的聚丙烯酸酯液体橡胶例如可以名称20208-XPA从Rohmund Haas获得。
在另一实施方案中，所述聚合物型抗冲改性剂D是室温下为固体的嵌段共聚物CP。
嵌段共聚物CP从(甲基)丙烯酸酯与至少一种另外的烯属不饱和单体的阴离子或受控自由基聚合获得。
作为这样的烯属不饱和单体，特别优选的是其中双键直接与杂原子或与至少一个另外的双键共轭的那些。特别合适的单体选自苯乙烯、丁二烯、丙烯腈和乙酸乙烯酯。优选丙烯酸酯/苯乙烯/丙烯腈(ASA)共聚物，其例如可以商品名GELOY 1020从GE Plastics获得。
特别优选的嵌段共聚物CP是选自(甲基)丙烯酸甲酯、苯乙烯和丁二烯的嵌段共聚物。这样的优选嵌段共聚物例如可作为三嵌段共聚物以类名SBM在Arkema获得。
在另一实施方案中所述聚合物型抗冲改性剂D是两亲型嵌段共聚物。
作为两亲型嵌段共聚物在本文中是指含有至少一个与环氧树脂可混溶的嵌段链段和至少一个与环氧树脂不可混溶的嵌段链段的共聚物。两亲型嵌段共聚物特别是如在WO 2006/052725A1、WO 2006/052726A1、WO 2006/052727A1、WO 2006/052728A1、WO 2006/052729A1、WO 2006/052730A1、WO 2005/097893A1中公开的那些，所述文献的内容由此通过参考并入本文。
在环氧树脂中可混溶的嵌段链段的例子特别是聚氧化亚乙基嵌段、聚氧化亚丙基嵌段、聚(氧化亚乙基-共聚-氧化亚丙基)嵌段和聚(氧化亚乙基-无规-氧化亚丙基)嵌段及其混合物。
在环氧树脂中不可混溶的嵌段链段的例子一方面特别是由具有至少4个C原子的环氧烷烃制备的聚醚嵌段，所述环氧烷烃优选环氧丁烷、环氧己烷和/或环氧十二烷。特别作为这样的聚醚嵌段优选的是聚氧化亚丁基嵌段、聚氧化亚己基嵌段和聚氧化亚十二烷基嵌段及其混合物。
在环氧树脂中不可混溶的嵌段链段的例子另一方面是聚乙烯嵌段、聚乙烯丙烯嵌段、聚丁二烯嵌段、聚异戊二烯嵌段、聚二甲基硅氧烷嵌段和聚甲基丙烯酸烷基酯嵌段及其混合物。
在一个优选的实施方案中，所述两亲型嵌段共聚物是由环氧乙烷和/或环氧丙烷以及至少一种具有至少4个C原子的另外的环氧烷烃形成的嵌段共聚物，所述环氧烷烃优选选自环氧丁烷、环氧己烷和环氧十二烷。
在另一(优选的)实施方案中，所述两亲型嵌段共聚物选自聚(异戊二烯-嵌段-环氧乙烷)嵌段共聚物(PI-b-PEO)、聚(乙烯丙烯-嵌段-环氧乙烷)嵌段共聚物(PEP-b-PEO)、聚(丁二烯-嵌段-环氧乙烷)嵌段共聚物(PB-b-PEO)、聚(异戊二烯-嵌段-环氧乙烷-嵌段-异戊二烯)嵌段共聚物(PI-b-PEO-PI)、聚(异戊二烯-嵌段-环氧乙烷-甲基丙烯酸甲酯)嵌段共聚物(PI-b-PEO-b-PMMA)和聚(环氧乙烷)-嵌段-聚(乙烯-交替-丙烯)嵌段共聚物(PEO-PEP)。
两亲型嵌段共聚物可以特别作为二嵌段、三嵌段或四嵌段形式存在。对于多嵌段，即特别对于三嵌段或四嵌段，这些可以线性或支化形式，特别是作为星型嵌段存在。
已经证实特别适合作为两亲型嵌段共聚物的是如以商品名FortegraTM，特别是FortegraTM100，由Dow Chemical销售的那些。
在另一实施方案中，聚合物型抗冲改性剂D是核-壳聚合物。核-壳聚合物由弹性的核聚合物和刚性的壳聚合物构成。特别合适的核-壳聚合物由一个由弹性丙烯酸酯聚合物或丁二烯聚合物构成的核构成，刚性热塑性聚合物的刚性壳包封所述核。这种核-壳结构通过嵌段共聚物的解混或自组织而自发形成，或者通过采用后续接枝的作为胶乳或者悬浮聚合形式的聚合反应控制而预先确定。优选的核-壳聚合物是所谓的MBS聚合物，其可以商品名ClearstrengthTM从Atofina，以ParaloidTM从Rohm and Haas，或F-351TM从Zeon购得。
特别优选的是核-壳聚合物粒子，其已经作为经干燥的聚合物胶乳的形式存在。对此的例子是具有聚硅氧烷核与丙烯酸酯壳的Wacker的GENIOPERL M23A，由Eliokem制备的NEP系列的经辐射交联的橡胶粒子，或Lanxess的Nanoprene，或Rohm und Haas的Paraloid EXL。
对于核-壳聚合物的另外的类似的例子以商品名AlbidurTM由Nanoresins AG，德国供应。
在另一实施方案中，抗冲改性剂D是羧基化的固体腈橡胶与过量的环氧树脂的反应产物。
在另一实施方案中，聚合物型抗冲改性剂D是式(IV)的封端的聚氨酯聚合物。
在此，m和m’各自表示0-8的数值，条件是，m+m’表示1-8的数值。
优选m不是0。
另外，Y1表示用m+m’个异氰酸酯基封端的线性或支化的聚氨酯聚合物PU1在去除所有的末端异氰酸酯基后的残基。
Y2彼此独立地表示在高于100℃的温度下解离的封端基团。
Y3彼此独立地表示式(IV’)基团。
在此，R4一方面表示含有伯或仲羟基的脂族、环脂族、芳族或芳脂族环氧化物在去除羟基和环氧基后的残基，并且p表示1、2或3的数值。
所述“芳脂族残基”在本文中是指芳烷基，即由芳基取代的烷基(参见“Aralkyl”，
CD
Chemie Lexikon，第1版，Stuttgart/New York，Georg Thieme Verlag 1995)。
Y2特别彼此独立地表示选自如下的取代基：
在此，R5、R6、R7和R8各自彼此独立地表示烷基或环烷基或芳烷基或芳基烷基，或R5与R6一起，或R7与R8一起，形成必要时经取代的4至7元环的一部分。
另外，R9、R9’和R10各自彼此独立地表示烷基或芳烷基或芳基烷基，或表示烷基氧基或芳基氧基或芳烷基氧基，R11表示烷基。
R12、R13和R14各自彼此独立地表示具有2-5个C原子的亚烷基，其任选具有双键或是经取代的，或表示亚苯基或表示氢化的亚苯基，R15、R16和R17各自彼此独立地表示H或表示烷基或表示芳基或芳烷基。
最后，R18表示芳烷基或表示单核或多核的经取代或未经取代的芳族化合物基团，其任选具有芳族羟基。
作为R18一方面特别考虑的是酚或双酚在去除羟基后的残基。优选的这样的酚和双酚的例子特别是苯酚、甲酚、间苯二酚、焦儿茶酚、腰果酚(3-十五碳烯基苯酚(源自腰果壳油)、壬基苯酚、与苯乙烯或二环戊二烯反应的苯酚、双酚A、双酚F和2，2’-二烯丙基双酚A。
作为R18另一方面特别考虑的是羟基苄醇和苄醇在去除羟基后的残基。
如果R5、R6、R7、R8、R9、R9’、R10、R11、R15、R16或R17表示烷基，则它们特别是线性或支化的C1-C20烷基。
如果R5、R6、R7、R8、R9、R9’、R10、R15、R16、R17或R18表示芳烷基，则这些基团特别是经由亚甲基键合的芳族基团，尤其是苄基。
如果R5、R6、R7、R8、R9、R9’或R10表示烷基芳基，则它们特别是经由亚苯基键合的C1-C20烷基，例如甲苯基或二甲苯基。
特别优选的残基Y2是选自如下的残基：
所述残基Y在此表示饱和或烯属不饱和的具有1-20个C原子，特别是具有1-15个C原子的烃残基。作为Y特别优选烯丙基、甲基、壬基、十二烷基或具有1-3个双键的不饱和C15烷基。
残基X’表示H或表示烷基、芳基或芳烷基，特别是表示H或甲基。
指数z’和z”表示数值0、1、2、3、4或5，条件是，z’+z”的总和表示1-5的数值。
式(IV)的封端聚氨酯聚合物的制备由异氰酸酯基封端的线性或支化的聚氨酯聚合物PU1与一种或多种异氰酸酯反应性的化合物Y2H和/或Y3H进行。如果使用多种这样的异氰酸酯反应性的化合物，则所述反应可以相继地进行或采用这些化合物的混合物进行。
所述反应这样进行，即所述一种或所述多种异氰酸酯反应性的化合物Y2H和/或Y3H以化学计量量或以化学计量过量使用，以保证所有的NCO基团已经反应。
所述异氰酸酯反应性的化合物Y3H是式(IVa)的单羟基环氧化物：
如果使用多种这样的单羟基环氧化物，则所述反应可以相继地进行或采用这些化合物的混合物进行。
所述式(IVa)的单羟基环氧化物具有1、2或3个环氧基。这种单羟基环氧化物(IVa)的羟基可以是伯或仲羟基。
这样的单羟基环氧化物可以例如通过多元醇与表氯醇的反应制备。根据反应控制方式而定，在多官能的醇与表氯醇的反应中作为副产物也形成不同浓度的相应的单羟基环氧化物。这些可以通过常规的分离操作进行分离。但是，一般情况下，使用在多元醇的缩水甘油基化反应中所获得的由经完全和部分反应生成缩水甘油醚的多元醇形成的产物混合物是足够的。这样的含羟基的环氧化物的例子是丁二醇单缩水甘油醚(存在于丁二醇二缩水甘油醚中)、己二醇单缩水甘油醚(存在于己二醇二缩水甘油醚中)、环己烷二甲醇缩水甘油醚、三羟甲基丙烷二缩水甘油醚(作为混合物形式存在于三羟甲基丙烷三缩水甘油醚中)、甘油二缩水甘油醚(作为混合物形式存在于甘油三缩水甘油醚中)、季戊四醇三缩水甘油醚(作为混合物形式存在于季戊四醇四缩水甘油醚中)。优选使用三羟甲基丙烷二缩水甘油醚，其以相对高的比例存在于常规制备的三羟甲基丙烷三缩水甘油醚中。
但是也可以使用其它类似的含羟基的环氧化物，特别是缩水甘油、3-缩水甘油氧基苄醇或羟甲基氧化环己烯。另外优选的是式(IVb)的β-羟基醚，其以约15％存在于由双酚A(R＝CH3)和表氯醇制备的市售的液体环氧树脂中，以及相应的式(IVb)的β-羟基醚，其在双酚F(R＝H)或双酚A和双酚F的混合物与表氯醇的反应中形成。
另外优选的还有在高纯度的经蒸馏的液体环氧树脂的制备中产生的蒸馏残余物。这样的蒸馏残余物具有比市售的未经蒸馏的液体环氧树脂高出至多3倍的浓度的含羟基的环氧化物。另外，也可以使用具有β-羟基醚基团的不同的环氧化物，其通过(多)环氧化物与不足量的单价亲核试剂如羧酸、酚、三醇或仲胺的反应而制备。
残基R4特别优选是下式的三价残基：
其中R表示甲基或H。
式(IVa)的单羟基环氧化物的游离伯或仲OH官能团允许与聚合物的端异氰酸酯基的有效反应，而不必须为此使用不合比例地过量的环氧化物组分。
Y1所基于的聚氨酯聚合物PU1可以由至少一种二异氰酸酯或三异氰酸酯以及至少一种具有末端氨基、硫醇基或羟基的聚合物QPM和/或任选经取代的多酚QPP制备。
合适的二异氰酸酯例如是脂族、环脂族、芳族或芳脂族二异氰酸酯。优选HDI、IPDI、MDI或TDI。
合适的三异氰酸酯例如是脂族、环脂族、芳族或芳脂族二异氰酸酯的三聚体或缩二脲，特别是异氰脲酸酯和缩二脲，其已经在上文作为多异氰酸酯提及。
不言而喻的是，也可以使用二异氰酸酯或三异氰酸酯的合适的混合物。
作为具有末端氨基、硫醇基或羟基的聚合物QPM特别合适的是具有两个或三个末端氨基、硫醇基或羟基的聚合物QPM。
视为这样的合适的聚合物QPM的尤其是例如在WO 2008/049857A1中，特别是作为QPM在第7页第25行至第11页第20行公开的那些，该文献的内容由此特别通过参考并入本文。
聚合物QPM有利地具有的当量重量为300-6000，特别是600-4000，优选700-2200g/当量NCO反应性基团。
适合作为聚合物QPM的特别是聚氧化亚烷基多元醇，也称为聚醚多元醇，羟基封端的聚丁二烯多元醇，苯乙烯-丙烯腈接枝的聚醚多元醇，多羟基封端的丙烯腈/丁二烯共聚物，聚酯多元醇以及聚碳酸酯多元醇。
另外已经证实特别适合作为聚合物QPM的是两亲型嵌段共聚物，其具有至少一个羟基，特别是如以商品名FortegraTM，尤其是FortegraTM100，由Dow Chemical销售的那些。
作为多酚QPP特别合适的是双酚、三酚和四酚。所述多酚不仅是指纯的酚，而且任选也指经取代的酚。取代的方式可以非常多样。特别是所述取代类型是指直接在酚OH基所连接的芳族核上的取代。所述酚另外不仅是指单核芳族化合物，而且是指多核或稠合的芳族化合物或杂芳族化合物，其具有直接在芳族化合物或杂芳族化合物上的酚OH基。
特别合适的是双酚和三酚。作为双酚或三酚合适的例如是1，4-二羟基苯、1，3-二羟基苯、1，2-二羟基苯、1，3-二羟基甲苯、3，5-二羟基苯甲酸酯、2，2-双(4-羟基苯基)丙烷(＝双酚A)、双(4-羟基苯基)甲烷(＝双酚F)、双(4-羟基苯基)砜(＝双酚S)、萘酚雷锁辛、二羟基萘、二羟基蒽醌、二羟基联苯、3，3-双(对羟基苯基)酞、5，5-双(4-羟基苯基)六氢-4，7-桥亚甲基茚满、酚酞、荧光素、4，4’-[双(羟基苯基)-1，3-亚苯基-双(1-甲基乙叉)](＝双酚M)、4，4’-[双(羟基苯基)-1，4-亚苯基双(1-甲基-乙叉)](＝双酚P)、2，2’-二烯丙基双酚A，通过苯酚或甲酚与二异丙叉苯反应制备的二苯酚和二甲酚，间苯三酚，没食子酸酯，具有-OH官能度为2.0-3.5的苯酚或甲酚酚醛清漆，以及所有上述化合物的异构体。
另外适合作为在组合物中存在的聚合物型抗冲改性剂D的是如在下述论文或专利文献(所述论文或专利文献的内容由此通过参考并入本文)中公开的那些：EP 0308664A1，特别是式(I)，特别是第5页第14行至第13页第24行；EP 0338985A1，EP 0353190A1，WO00/20483A1，特别是式(I)，特别是第8页第18行至第12页第2行；WO 01/94492A1，特别是称为D)和E)的反应产物，特别是第10页第15行至第14页第22行；WO 03/078163A1，特别是称为B)的丙烯酸酯封端的聚氨酯树脂，特别是第14页第6行至第14页第35行；WO 2005/007766A1，特别是式(I)或(II)，特别是第4页第5行至第11页第20行；EP 1728825A1，特别是式(I)，特别是第3页第21行至第4页第47行；WO 2006/052726A1，特别是称为b)的两亲型嵌段共聚物，特别是第6页第17行至第9页第10行；WO2006/052729A1，特别是称为b)的两亲型嵌段共聚物，特别是第6页第25行至第10页第2行；T.J.Hermel-Davidock等人，J.Polym.Sci.Part B：Polym.Phys.2007，45，3338-3348，尤其是两亲型嵌段共聚物，特别是第3339页第2栏至第3341页第2栏；WO 2004/055092A1，尤其是式(I)，特别是第7页第28行至第13页第15行。WO2005/007720A1，尤其是式(I)，特别是第8页第1行至第17页第10行；WO 2007/020266A1，尤其是式(I)，特别是第3页第1行至第11页第6行；WO 2008/049857A1，尤其是式(I)，特别是第3页第5行至第6页第20行；WO 2008/049858A1，尤其是式(I)和(II)，特别是第6页第1行至第12页第15行；WO 2008/049859A1，尤其是式(I)，特别是第6页第1行至第11页第10行；WO 2008/049860A1，尤其是式(I)，特别是第3页第1行至第9页第6行；以及DE-A-2123033、US 2008/0076886A1、WO 2008/016889和WO 2007/025007。
特别优选作为聚合物型抗冲改性剂D的是上文详细描述的官能化丙烯腈/丁二烯共聚物D1，所述在室温下为固体的嵌段共聚物CP，所述两亲型嵌段共聚物，所述核-壳聚合物以及所述式(IV)的封端的聚氨酯聚合物。
最优选作为聚合物型抗冲改性剂D的是上文详细描述的官能化丙烯腈/丁二烯共聚物D1以及所述式(IV)的封端的聚氨酯聚合物。
已经表明，在组合物中有利地存在多种聚合物型抗冲改性剂D。
对于本领域技术人员清楚的是，除了聚合物型抗冲改性剂D以外，可以添加其它用于提高冲击韧性的试剂。例如，其是经有机离子交换的层状矿物，其中至少一部分所述阳离子被有机阳离子交换或其中至少一部分阴离子被有机阴离子交换。作为层状矿物尤其合适的是层状硅酸盐，如高岭石、蒙脱土、锂蒙脱石或伊利石或膨润土。
优选的经阳离子交换的层状矿物对于本领域技术人员以术语有机粘土或纳米粘土而已知，并可例如以类名
或
(Südchemie)、
(Southern Clay Products)或
(Nanocor Inc.)或
(Rockwood)购得。
另外，所述热固化性环氧树脂组合物含有烯属不饱和单体M的至少一种在室温下为固体的均聚物HP。这样的均聚物HP可通过烯属不饱和单体M的自由基聚合制备。
优选的是固体均聚物HP良好溶解于环氧树脂A1中。
均聚物HP优选是选自如下的单体M的均聚物：丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、苯乙烯，优选(甲基)丙烯酸甲酯和苯乙烯。
最优选作为均聚物HP的是聚苯乙烯和聚(甲基丙烯酸甲酯)。
均聚物HP在室温下是固体。特别是其可以在室温下粉碎成可倾倒的粉末。
优选所述在室温下为固体的均聚物HP具有高于100℃的玻璃化转变温度。最优选该玻璃化转变温度在100℃-250℃的温度范围内。
可能的是，也使用不同的均聚物HP的混合物。如果其玻璃化转变温度相差至少10℃，则是特别有利的。
均聚物HP的比例大于聚合物型抗冲改性剂D的重量比例，并优选为5-35重量％，特别是5-20重量％，优选6-15重量％，基于热固化性环氧树脂组合物的重量计。
通过使用均聚物HP，可以实现固体环氧树脂A2的高含量。这特别表现在固体环氧树脂A2与液体环氧树脂A1的重量比例优选为0.2-5，更优选1-2.5的数值。
另外，热固化性环氧树脂组合物含有至少一种用于环氧树脂的固化剂B，其通过升高的温度而活化。
可热活化的固化剂B特别选自双氰胺、胍胺、胍、氨基胍及其衍生物；经取代的脲，特别是3-(3-氯-4-甲基苯基)-1，1-二甲基脲(绿麦隆)，或苯基-二甲基脲，特别是对氯苯基-N，N-二甲基脲(灭草隆)、3-苯基-1，1-二甲基脲(非草隆)、3，4-二氯苯基-N，N-二甲基脲(敌草隆)、N，N-二甲基脲、N-异丁基-N’，N’-二甲基脲、1，1’-(己-1，6-二基)双(3，3’-二甲基脲)以及咪唑、咪唑盐、咪唑啉和胺配合物。
这种可热活化的固化剂B特别是在100-220℃，尤其是120-200℃，优选160-190℃的温度下可活化。
特别优选作为固化剂B的是双氰胺。
固化剂B的总比例有利地是1-10重量％，优选2-8重量％，基于整个组合物的重量计。
另外，所述组合物优选额外含有至少一种填料F。优选所述填料是云母、滑石、高岭土、硅灰石、长石、正长石、绿泥石、膨润土、蒙脱土、碳酸钙(沉淀或研磨法)、白云石、石英、二氧化硅
(热解法或沉淀法)、方石英、氧化钙、氢氧化铝、氧化镁、陶瓷空心球、玻璃空心球、有机空心球、玻璃球、着色颜料。作为填料F既指经有机涂覆的又指未经涂覆的市售的并且本领域技术人员已知的形式。
另外的例子是官能化的铝氧烷(Alumoxane)，例如在US 6322890中所述的那些，所述文献的内容由此通过参考并入本文。
全部填料F的总比例有利地为3-50重量％，优选5-35重量％，特别是5-25重量％，基于整个组合物的重量计。
另外，所述组合物优选额外含有至少一种带有环氧基的反应性稀释剂G。这些反应性稀释剂G尤其是：
-单官能的饱和或不饱和的、支化或未支化的、环状或开链的C4-C30醇的缩水甘油醚，特别选自丁醇缩水甘油醚、己醇缩水甘油醚、2-乙基己醇缩水甘油醚、烯丙基缩水甘油醚、四氢糠基缩水甘油醚和糠基缩水甘油醚、三甲氧基甲硅烷基缩水甘油醚。
-二官能的饱和或不饱和的、支化或未支化的、环状或开链的C2-C30醇的缩水甘油醚，特别选自乙二醇缩水甘油醚、丁二醇缩水甘油醚、己二醇缩水甘油醚、辛二醇缩水甘油醚、环己烷二甲醇二缩水甘油醚和新戊二醇二缩水甘油醚。
-三官能或多官能的饱和或不饱和的、支化或未支化的、环状或开链的醇的缩水甘油醚，例如环氧化的蓖麻油
环氧化的三羟甲基丙烷、环氧化的季戊四醇、或脂族多元醇如山梨糖醇、甘油或三羟甲基丙烷的多缩水甘油醚。
-酚和苯胺化合物的缩水甘油醚，特别选自苯基缩水甘油醚、甲苯基缩水甘油醚、对叔丁基苯基缩水甘油醚、壬基苯酚缩水甘油醚、3-正十五碳烯基缩水甘油醚(源自腰果壳油)、N，N-二缩水甘油基苯胺和对氨基苯酚的三缩水甘油醚。
-环氧化的胺，如N，N-二缩水甘油基环己基胺。
-环氧化的单或二羧酸，特别选自新癸酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯、苯甲酸缩水甘油酯、邻苯二甲酸二缩水甘油酯、四氢邻苯二甲酸二缩水甘油酯和六氢邻苯二甲酸二缩水甘油酯，和二聚体脂肪酸的二缩水甘油酯以及对苯二甲酸和偏苯三酸的缩水甘油酯。
-环氧化的二官能或三官能的、低分子量至高分子量的聚醚多元醇，特别是聚乙二醇二缩水甘油醚或聚丙二醇二缩水甘油醚。
特别优选的是己二醇二缩水甘油醚、甲苯基缩水甘油醚、对叔丁基苯基缩水甘油醚、聚丙二醇二缩水甘油醚和聚乙二醇二缩水甘油醚。
带有环氧基的反应性稀释剂G的总比例有利地为0.1-20重量％，优选1-8重量％，基于整个组合物的重量计。
所述组合物可以包含另外的成分，特别是催化剂、稳定剂(尤其是热和/或光稳定剂)、触变剂、增塑剂、溶剂、矿物填料或有机填料、发泡剂、染料和颜料、腐蚀防护剂、表面活性剂、消泡剂和粘合促进剂。
适合作为增塑剂的特别是酚-烷基磺酸酯或苯磺酸-N-丁基酰胺，如可作为
或Dellatol BBS从Bayer购得的那些。
适合作为稳定剂的特别是任选地经取代的酚，如丁基羟基甲苯(BHT)或
T(Elikem)、空间位阻胺或N-Oxyl(氧)化合物如TEMPO(Evonik)。
在特别优选的实施方案中，热固化性环氧树脂组合物另外含有至少一种物理或化学发泡剂，其用量特别为0.1-3重量％，基于所述组合物的重量计。优选的发泡剂是化学发泡剂，其在加热，特别是加热至100-200℃的温度时释放气体。
在此可以涉及放热型发泡剂，例如偶氮化合物、肼衍生物、氨基脲或四唑。优选偶氮二甲酰胺和羟基双(苯磺酰肼)，其在分解时释放能量。另外合适的还有吸热型发泡剂，例如碳酸氢钠/柠檬酸混合物。这样的化学发泡剂例如可以Chemtura公司的商品名CelogenTM获得。同样合适的是物理发泡剂，如以Akzo Nobel公司的商品名ExpancelTM销售。
特别合适的发泡剂是如以Akzo Nobel公司的商品名ExpancelTM或Chemtura公司的CelogenTM获得。
未固化的热固化型环氧树脂组合物在室温下是固体并具有无粘性表面。它可以简单地达到粒料或颗粒形式并可以这样简单地计量。在加热时环氧树脂组合物是塑性的并可以容易地成型。为了制备成型件，可以使用常规的成型方法。这些成型方法特别是挤出、冲压、压延以及注塑。对于本领域技术人员清楚的是，为了在升高的温度下成型，所述温度必须低于固化剂B的活化温度，以防止过早的不希望的反应。因此优选任何成型工艺在低于固化剂B的活化温度至少20℃的温度下。通常成型温度在50和110℃之间。
在高于固化剂B的活化温度的温度下固化后，所述热固化性环氧树脂组合物具有高的冲击韧性以及高的玻璃化转变温度，通常高于110℃的玻璃化转变温度。可以简单的方式达到通常高于115℃，有时甚至高于125℃的玻璃化转变温度。
已经表明，聚合物型抗冲改性剂D和在室温下为固体的均聚物HP以很大程度上溶解在环氧树脂中的形式存在并在加热下固化时发生相分离。在此重要的是，连续相由环氧树脂A1和A2形成，绝不由抗冲改性剂D完成，如在比用于本发明的含量更高的含量下所要求的那样。由此对于本发明的本质重要的是，所述抗冲改性剂D的含量不超过上述极限。此外重要的是，室温下为固体的均聚物HP的重量大于抗冲改性剂D的重量。因为如果这不是这种情况，则不出现所希望的形态。
已经表明，所述热固化性环氧树脂组合物特别适合作为单组分粘合剂。这样的单组分粘合剂具有宽的使用可能性。特别是由此可实现热固化性单组分粘合剂，其具有高的冲击韧性。需要这样的粘合剂用于粘合热稳定性材料。所述热稳定性材料是指在100-220℃，优选120-200℃的固化温度下至少在固化时间期间是形状稳定的材料。在此特别涉及金属和塑料如ABS、聚酰胺、聚苯醚、复合材料如SMC、不饱和聚酯GFK、环氧化物或丙烯酸酯复合材料。特别热稳定性塑料另外是聚苯醚、聚砜或聚醚砜。
优选其中至少一种材料是金属的应用。特别是所述金属是由阴极电泳涂漆层(KTL)涂覆的金属。
视为特别优选的用途是粘合相同或不同的金属，特别是在汽车工业中的骨架构造中。优选的金属尤其是钢，特别是电解镀锌的、热镀锌的、涂油钢、Bonazink涂覆的钢，和后续磷化的钢，以及铝，特别是在汽车制造中通常存在的变体。
这样的粘合剂尤其首先与待粘合的材料在10℃-80℃的温度下，特别在10℃-60℃的温度下接触，并随后在通常100-220℃，优选120-200℃的温度下固化。
本发明的另一方面因此涉及粘合热稳定性基材的方法，其包括如下步骤：
i)将热固化性环氧树脂组合物，如上文所详细描述的那些，施加到一个热稳定性基材S1的表面，特别是金属的表面上；
ii)将施加后的热固化性环氧树脂组合物与另一热稳定性基材S2，特别是金属的表面接触；
iii)将所述热固化性环氧树脂组合物加热至100-220℃，特别是120-200℃，优选160-190℃的温度；
其中基材S2由与基材S1相同或不同的材料构成。
基材S2在此由与基材S1相同或不同的材料构成。
热稳定性基材S1和S2特别是已经在上文所提及的热稳定性材料。
由这样的粘合热稳定性材料的方法导致得到经粘合的制品。这样的制品优选是交通工具或交通工具的附件。
不言而喻的是，采用本发明的组合物除了可以实现热固化性粘合剂，还可以实现密封组合物或涂料。此外，本发明的组合物不仅适合用于汽车构造，还适合用于其它应用领域。特别可提及的是在运输工具构造，例如船舶、载重汽车、公共汽车或有轨交通工具，或在消费品例如洗衣机的构造中的相关应用。
借助本发明的组合物粘合的材料在通常120℃至-40℃，优选100℃至-40℃，尤其是80℃至-40℃的温度下使用。
特别优选的本发明热固化性环氧树脂组合物的用途是其用作交通工具构造中的热固化性骨架构造粘合剂。
另外特别优选的本发明热固化性环氧树脂组合物的用途是其用于粘合或加强金属结构或加强性填充交通工具构造中或夹芯板构造中的空腔。
热固化性环氧树脂组合物可以特别施加在载体上。这样的载体特别是由热稳定性材料，如在上文已经作为热稳定性基材S1提及的那些构成。热固化性环氧树脂组合物在此在熔融状态下施加到载体装置
上。
由此可以简单地实现用于加强具有载体的金属结构的加强元件，在所述元件上施加有所述热固化性环氧树脂组合物。
这些加强元件固定在待加强的金属结构上或固定到待加强的金属结构的空腔中。所述固定在此可以通过固定装置，如通过夹子、螺栓、钩子、铆钉、螺钉、槽或粘合剂进行，或可以通过所述结构的使得可以实现夹紧的合适的几何形状而进行。由此优选载体具有这样的固定装置。特别优选的是如果待加强的结构具有与固定装置相符的配合件，例如向前突出的棱/钩子或螺栓/螺纹。
本发明的另一方面由此涉及经固化的环氧树脂组合物，其通过加热上文详细描述的热固化性环氧树脂组合物到100-220℃，优选120-200℃的温度而获得。
本发明的另一方面特别涉及一种结构泡沫，其通过加热由已经描述的热固化性环氧树脂组合物而获得。对于本领域技术人员清楚的是，为了形成结构泡沫，热固化性环氧树脂组合物需要物理或化学发泡剂，特别是以0.1-3重量％的数量，基于所述组合物的重量计，作为所述组合物的成分。特别优选的热固化性环氧树脂组合物同样已经在上文详细描述过。
结构泡沫具有的主要性能是，其一方面在加热时发泡，另一方面通过组合物的化学固化能够传递大的力并由此加强结构，通常是金属结构。通常这样的结构泡沫用于金属结构的空腔中。它们可以尤其也作为成分用于上文所述的加强元件中。
它们例如可以安装在交通工具主体的支撑柱的空腔中。通过载体，这种加强元件被保持在希望的位置。加强元件的引入通常在骨架构造中，即在主体的构造中进行。主体在KTL浴流过后到达KTL炉中，在那里在通常160-190℃的温度下烘烤KTL漆。在这些温度下发泡剂导致形成泡沫，热固化性组合物在此发生化学反应，产生交联，这导致粘合剂固化。
这些加强元件因此经常使用在装配后由于这样的空腔的形状和/或窄的尺寸而经常难以将其有效地加强、密封或阻挡噪声传递的位置。
由于这些结构泡沫，尽管较低的重量仍可以获得高的强度和密实的结构。另外，由于所述结构泡沫的填充和密封功能，也可以隔离空腔的内部空间并由此显著降低行驶噪声和振动。
具体实施方式
实施例
下文将说明一些实施例，其进一步阐述本发明，但是决不意于以任何方式限制本发明的范围。实施例中使用的原料列于表1中。
表1.所用的原料
由表2和3中以重量份计说明的成分制备组合物。比较实施例Ref.1是US 6387470的实施例4A。
测试方法：
玻璃化转变温度(T
g
)
玻璃化转变温度借助DSC测定。为此使用仪器Mettler DSC822e。分别将10-20mg组合物称重加入铝坩埚中。在样品已经在DSC中在30分钟期间在175℃下固化后，将样品冷却至0℃，然后以10℃/min的加热速率加热至180℃。借助DSC软件从测量的DSC曲线测定玻璃化转变温度。
抗拉强度(ZF)和弹性模量(DIN EN ISO 527)
将粘合剂样品在两个特氟隆纸之间压挤至2mm层厚。然后将粘合剂在30分钟期间在180℃下固化。将特氟隆纸去除并将根据DIN标准的试件在加热状态下冲压出。将试件在标准温湿条件下存储1天后以2mm/min的拉伸速度测量。抗拉强度和弹性模量根据DIN EN ISO 527测定。对于弹性模量，从0.05至0.25％的伸长率测定，在表2中作为“E-模量0.05-0.25％”给出。
抗拉抗前强度(ZSF)(DIN EN 1465)
将试件由所述的实施例组合物并采用尺寸为100×25×1.5mm的电解镀锌的DC04钢(eloZn)制备，在此在层厚为2mm下粘合面为25×10mm。在180℃下固化30min。拉伸速度为10mm/min。
这些测试的结果总结在表2中。
表2.组合物和结果
从表2可以看出，与实施例1至4相比，比较实施例具有精细的(feinen)明显更低的玻璃化转变点以及更低得多的抗拉抗剪强度，即粘合性。尽管更低的抗冲改性剂含量，但是组合物1至4具有良好的冲击韧性。
为了证明不同的形态，制备表3中列出的组合物并采用扫描电子显微镜(REM：Hitachi S-3400N背散射电子检测器(BSE))或采用光学显微镜(Olympus BX51，明场照明)研究。
表3.组合物
为拍摄照片，将所有样品在30min期间在180℃下固化和打磨。
图1a显示实施例5的光学显微镜照片，图1b显示实施例5的REM照片，所述实施例5对应于实施例1，但是没有二氧化硅气凝胶和填料。
图1a和图1b清楚显示环氧树脂的连续相(用“I”标示)和聚苯乙烯的数量级为1-30微米直径的球形的非连续相(黑色)(用“II”标示)。
而图2a显示比较实施例Ref.2的光学显微镜照片。它清楚显示在连续相(灰色，用“III”标示)中的数量级为10-300微米的大的明亮的相环氧树脂(用“I”标示)。借助成像FTIR(Bruker Hyperion 2000，Bruker Tensor 27，ATR物镜(锗晶体)斑点测量尺寸约100μm)对于照片中标入的不同的位置(“斑点1”、“斑点2”、“斑点3”、“斑点4”、“斑点5”和“斑点6”)分别在600-3000波数(v，cm-1)范围内测量IR光谱(透射率“D”)。图2b显示从位置“斑点1”的相I区域的IR光谱(上)与固化的环氧树脂“EP-Ref”的对比光谱(下)相比的比较。而图2c显示从位置“斑点4”的连续相III的区域的IR光谱(上)与所用聚苯乙烯“PS-Ref”的对比光谱(下)相比的比较。“斑点2”和“斑点3”的IR光谱对应于“斑点1”的那些，而“斑点5”和“斑点6”的IR光谱对应于“斑点4”的那些。这与对于聚苯乙烯典型的IR谱带(2916，2848，1448，964，748和696cm-1)以及对于环氧树脂典型的IR谱带(2964，1608，1508，1464，1292，1232，1180，1104，1036和824cm-1)的强度比较一起证明，大的明亮的相是环氧树脂，即环氧树脂形成非连续相(“I”)，而连续相(“III”)由聚苯乙烯形成。
图3a中显示实施例6的REM照片。由于在本发明实施例中明显更小的非连续相尺寸，对于Ref.2使用的识别方法对于实施例1至4或5至8不可用。因此，在此在两个离散相之间沿着一条线记录扫描EDX(EDX linescan EDAX Genesis Ametek)，所述线在图像中由白线说明，并用箭头指示。图3b中，对碳(cps(C))(图3b)或氧(cps(O))(图3c)的K线强度(cps＝每秒的计数)相对于距该线的起点的距离(d)进行记录。这些示意图证实，在均匀相之间氧原子高频率出现，而在离散相中碳高频率出现。这导致的结论是环氧树脂(具有氧原子)形成均匀相，而聚苯乙烯(仅由碳和氢组成)在离散相中出现。
对于实施例7和8发现与实施例5和6类似的行为。
附图说明
图1a显示实施例5的光学显微镜照片。
图1b显示实施例5的REM照片。
图2a显示比较实施例Ref.2的光学显微镜照片。
图2b显示从位置“斑点1”的相I区域的IR光谱(上)与固化的环氧树脂“EP-Ref”的对比光谱(下)相比的比较。
图2c显示从位置“斑点4”的连续相III的区域的IR光谱(上)与所用聚苯乙烯“PS-Ref”的对比光谱(下)相比的比较。
图3a显示实施例6的REM照片。
图3b显示相对于距图3a中所述线的起点的距离(d)记录的碳(cps(C))的K线强度。
图3c显示相对于距图3a中所述线的起点的距离(d)记录的氧(cps(O))的K线强度。
Claims (16)
1.热固化性环氧树脂组合物，其含有
-至少一种每分子具有平均多于一个环氧基的液体环氧树脂A1；
-至少一种每分子具有平均多于一个环氧基的固体环氧树脂A2；
-至少一种聚合物型抗冲改性剂D；
-烯属不饱和单体M的至少一种在室温下为固体的均聚物HP；
-至少一种用于环氧树脂的固化剂B，其通过升高的温度而活化，
条件是，基于环氧树脂组合物计抗冲改性剂D的重量比例小于20重量％，并且室温下为固体的均聚物HP的重量大于抗冲改性剂D的重量。
2.根据权利要求1的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述组合物另外含有至少一种物理或化学发泡剂，其用量特别为0.1-3重量％，基于所述组合物的重量计。
3.根据权利要求1或2的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，均聚物HP是选自如下的单体M的均聚物：丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、苯乙烯，优选(甲基)丙烯酸甲酯和苯乙烯。
4.根据权利要求1或2或3的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，聚合物型抗冲改性剂是官能化的，特别是羧基封端或环氧基封端的丙烯腈/丁二烯共聚物D1。
5.根据权利要求1或2或3的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述聚合物型抗冲改性剂D是由(甲基)丙烯酸酯与至少一种另外的烯属不饱和单体形成的嵌段共聚物CP。
6.根据权利要求1或2或3的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述聚合物型抗冲改性剂D是两亲型嵌段共聚物。
7.根据权利要求1或2或3的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述聚合物型抗冲改性剂D是式(IV)的封端的聚氨酯聚合物，
其中
Y1表示用m+m’个异氰酸酯基封端的线性或支化的聚氨酯聚合物PU1在去除所有的末端异氰酸酯基后的残基；
Y2彼此独立地表示在高于100℃的温度下解离的封端基团；
Y3彼此独立地表示式(IV’)基团；
其中R4表示含有伯或仲羟基的脂族、环脂族、芳族或芳脂族环氧化物在去除羟基和环氧基后的残基；
p表示1、2或3；并且
m和m’各自表示0-8的数值，条件是，m+m’表示1-8的数值。
8.根据权利要求1或2或3的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述聚合物型抗冲改性剂D是核-壳聚合物。
9.根据前述权利要求中任一项的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，固化剂B是选自如下的固化剂：双氰胺、胍胺、胍、氨基胍及其衍生物；经取代的脲，特别是3-(3-氯-4-甲基苯基)-1，1-二甲基脲(绿麦隆)，或苯基-二甲基脲，特别是对氯苯基-N，N-二甲基脲(灭草隆)、3-苯基-1，1-二甲基脲(非草隆)、3，4-二氯苯基-N，N-二甲基脲(敌草隆)、N，N-二甲基脲、N-异丁基-N’，N’-二甲基脲、1，1’-(己-1，6-二基)双(3，3’-二甲基脲)以及咪唑、咪唑盐、咪唑啉和胺配合物。
10.根据前述权利要求中任一项的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，固体环氧树脂A2与液体环氧树脂A1的重量比例为0.2-5，优选1-2.5的数值。
11.根据前述权利要求中任一项的热固化性环氧树脂组合物，其特征在于，所述至少一种在室温下为固体的均聚物HP具有高于100℃的玻璃化转变温度。
12.用于将具有载体的金属结构加强的加强元件，所述加强元件上施加有根据权利要求1-11中任一项的热固化性环氧树脂组合物。
13.粘合热稳定性基材的方法，其包括如下步骤：
i)将根据权利要求1-11中任一项的热固化性环氧树脂组合物施加到一个热稳定性基材S1，特别是金属的表面上；
ii)将施加后的热固化性环氧树脂组合物与另一热稳定性基材S2，特别是金属的表面接触；
iii)将所述热固化性环氧树脂组合物加热至100-220℃，特别是120-200℃，优选160-190℃的温度；
其中基材S2由与基材S1相同或不同的材料构成。
14.根据权利要求1-11中任一项的组合物用于粘合或加强金属结构或加强性填充交通工具构造中或夹芯板构造中的空腔的用途。
15.结构泡沫，其通过加热根据权利要求2-11中任一项的热固化性环氧树脂组合物而获得。
16.经固化的环氧树脂组合物，其通过加热根据权利要求1-11中任一项的热固化性环氧树脂组合物到100-220℃，优选120-200℃的温度而获得。
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