CN101496112B - 化学键合的陶瓷辐射屏蔽材料及制备方法 - Google Patents

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Abstract

在环境温度形成辐射屏蔽部件的物质组合物和方法，其中该物质组合包括“冷烧结的”化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷水泥基体；和分散于该“冷烧结的”化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷水泥基体的一种或多种适当制备并分布的辐射屏蔽材料。

Description

化学键合的陶瓷辐射屏蔽材料及制备方法
发明背景
技术领域
本发明涉及化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷领域，并且更特别地涉及具有独特的辐射屏蔽特性的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷。
相关技术描述
辐射的防泄漏、封装和屏蔽，包括电磁屏蔽和微波屏蔽，在科技进步的社会中日益重要。虽然核能的产生提供了化石燃料能源的替代物，但目前废料的防泄漏增加了费用，从而降低产生能量的综合经济可行性。其它低水平的放射性物质，例如医药废物、工业废物、来自贫化铀管理的废物等，也经历相同的储存、屏蔽和防泄漏问题。此外，电子装置的激增增加了对提供有效的电磁屏蔽的需求。诸如手机、微波炉等电子装置需要阻止辐射能指向使用者的电磁能屏蔽。
医学诊断领域也广泛使用放射性物质以帮助检测人类疾病。利用x光和其它形式的放射性物质以检测这些问题已经为医生提供了对患者的医疗状况有价值的判断力。这些诊断方法的缺点包括需要屏蔽以保护患者和医务人员使其免于有害地暴露在辐射和其它形式的电磁能中。目前，放射性医学诊断广泛地利用铅作为屏蔽材料。例如，患者可在照射x光期间穿上铅衬背心以使暴露最小化。在照射医用x光期间，广泛使用铅衬干墙板以提供对由一次x光线及一次x光线的散射产生的一次和二次x辐射的屏蔽。x光机自身会需要有效的屏蔽，例如由铅板提供的屏蔽，以防止人过度地暴露在放射性物质中。
因为金属铅屏蔽在不过多使用空间的情况下允许有效的屏蔽，所以其被广泛使用。例如，厚度小于1英寸的铅板可用于屏蔽x光机。
铅屏蔽的缺点包括铅的质量、难于形成将铅板固定在适当位置的结构、对美学上令人愉快的结构的需求以及详尽记录的暴露于铅和铅的处理中的致癌风险等等。将现有的铅衬结合的石膏墙板适当安装为在医用和牙科用x光室和设施中的二次和一次x光屏障是要花费大量劳动力的。
其它辐射屏蔽需求包括制造无铅墙板，该无铅墙板能够有效地替代用于世界范围内医用和牙科用x光室及类似设施的、现有工业标准的铅衬结合的石膏墙板。太空站、卫星和太空船是可以应用本发明的其它领域，因为已知诸如铝箔和铝片、铅基材料等可利用的辐射屏蔽材料形式和其它所提出的辐射屏蔽方法具有最低程度的有效性、需要使用促成重量问题的限制性厚度、有时本质上是有毒的、并且关于需要开发在空间环境中提供特别可靠的防护屏蔽的、通用的、坚固的、耐用的、相对易于修复的复合辐射屏蔽材料通常是麻烦的。
由于基于波特兰水泥/混凝土的体系提供弱的氢键结合(与离子键结合和共价键结合比较)，在发明名称为“胶凝喷射混凝土组合物”的第6,565,647号美国专利中所描述的使用胶凝材料来容纳和屏蔽放射性物质可能是成问题的，在此以参考的形式将该专利的全部内容引入本文中。此外，这些基于波特兰水泥的体系具有高水平的孔隙率(与其它基体比较，例如基于聚合物的材料和化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷)、腐蚀和破裂问题。
波特兰水泥基体还需要大量的固化(21天)以保证完全的基体形成。诸如基于聚合物的基体等其它选择可提供较低的孔隙率，但当暴露于有机溶剂及高pH材料或低pH材料中时会降解。波特兰水泥基体还易于受到来自于通常存在于放射性废物中的多种材料的腐蚀作用的影响。
冷烧结的陶瓷水泥材料，如在发明名称为“通过化学键合的磷酸盐陶瓷稳定废物的方法”的美国专利第5,830,815号、发明名称为“可泵送的/可注射的磷酸盐键合的陶瓷”的美国专利第6,204,214号、发明名称为“化学键合的磷-硅酸盐陶瓷”的美国专利第6,518,212号以及发明名称为“多功能耐火材料”的美国专利第6,787,495号中所描述的(在此将上述专利的全部内容引入作为参考)冷烧结的陶瓷水泥材料未公开或未建议加入不透射线的复合混合物，且因此未提供辐射屏蔽性。在所述‘815专利的示例性实施方案中，将以下的氧化镁-磷酸反应作为典型而示出：
MgO+H3PO4+H2O→MgHPO4·3H2O
所述的‘815专利考虑了其它金属氧化物，包括铝氧化物、铁氧化物和钙氧化物、钡氧化物、铋氧化物、钆氧化物、锆氧化物以及钨氧化物。相对于磷酸(即更碱性的反应)，通过在与金属氧化物或金属氢氧化物反应前使用单价金属的碳酸盐、碳酸氢盐或氢氧化物与磷酸反应而实现将反应的pH最小化。其它所考虑的金属(M’)为钾、钠、钨和锂。所述的‘815中描述的部分示例性反应为：
H3PO4+M2CO3+M′氧化物→M′HPO4
此外，在以下反应中显示了在更高的pH下(与使用磷酸相比较)使用磷酸二氢盐以形成陶瓷：
MgO+LiH2PO4+nH2O→MgLiPO4·(n+1)H2O
在发明名称为“利用工业/农业废物作为原材料制造不透射线的材料的低温方法(例如超过数百摄氏度)”的第20060066013号美国专利申请公开中描述的烧结的或低温和高温固化的陶瓷材料不能为冷烧结的氧化物-磷酸盐键合的陶瓷结构提供可行的替代物。高固化温度会妨碍该材料用于废物防泄漏和屏蔽的应用中，因为在运输和在所需场所装配之前，高温烧结(数百摄氏度以上)需要组分在偏远的场所形成并烧结。由于烧结的要求，高温固化的陶瓷对形成大的组分可能是不切实际的。由于待容纳的废物和最终储存的场所，原位形成用于废物防泄漏的烧结的陶瓷可能是成问题的。在烧结工序期间可能会释放出氨。在陶瓷基体中夹杂氨会对所得到的结构有害。
发明名称为“使用富集的同位素硼化合物的辐射屏蔽的磷酸盐键合的陶瓷”的美国专利申请公开2002/0165082(以参考的方式将其全部内容引入本文)描述了将液体溶液中富集的硼化合物添加剂用于磷酸盐键合的陶瓷中以便提供辐射屏蔽。该文件未建议通过将“冷烧结”的化学键合的氧化物-磷酸盐胶凝材料与不透射线的填料及混合物合并来将辐射屏蔽和封装，所述混合物例如硫酸钡、钡氧化物及钡化合物、钆氧化物及钆化合物、铈氧化物及铈化合物、钨氧化物及钨化合物以及贫化铀氧化物及贫化铀化合物。
发明名称为“用于屏蔽中子辐射和伽马辐射的复合材料与工艺”的美国专利申请公开20050258405(参考的方式将其全部内容引入本文)描述了多种不透射线的复合材料混合物的应用，所述复合材料混合物在某些应用中是由多种改良的波特兰水泥、灌浆材料、环氧树脂和氯氧镁/磷酸镁水泥键合的。重要的是应注意，虽然氯氧镁/磷酸镁在胶凝键合技术中是相似的令人印象深刻的书面描述，但是事实上是显然不同的胶凝键合技术，并且已知该技术对于本文下文公开的关于氧化镁-磷酸二氢钾胶凝键合性能的实施方案产生更多的孔的和更少有利的结果。该公布的专利申请既没有包括也没有考虑化学键合的氧化物-磷酸盐胶凝技术对形成有用的复合材料辐射屏蔽的潜在优越性能和益处。
发明概述
因此，本文公开与描述的陶瓷材料和方法的实施方案为放射性物质、电磁和微波能的防泄漏、封装和屏蔽提供了具有独特的辐射屏蔽性能和特性的“冷烧结”的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷水泥或陶瓷混凝土复合材料。此外，公开的实施方案将陶瓷水泥或陶瓷混凝土建筑材料的独特的辐射屏蔽性能与建筑应用合并，所述建筑应用包括涂覆现有的被污染的波特兰水泥和其它胶凝的及环氧树脂的建筑材料，该建筑材料已经被或可能被有害的放射性物质及其它有害的危险废物物质污染。
虽然在上下文中描述了典型的实施方案，但是该实施方案不限于减弱由医院、医疗室和牙科室及设施中的X光机和设备产生的x辐射，其能被并入很多产品及产品的替换中以实现X光的减弱，包括但不限于医疗室和牙科室的墙板，包括垂直墙、地板和天花板的应用；医疗运输车的可拆装的和永久的屏蔽；将两种邻接材料之间x辐射的任何泄露密封的灌浆接缝化合物；以及需要减弱和阻挡x辐射及其它污染物的任意其它应用。虽然现有设计未经历前述缺点，但氧化物-磷酸盐陶瓷水泥结构比波特兰水泥结构形成具有明显更低孔隙率的结构。
在一实施方案的方面，公开了在环境温度下形成辐射屏蔽部件的物质组合物和方法，其中所述物质组合物包括“冷烧结的”化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷基体和分散于所述“冷烧结的”化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷基体的辐射屏蔽材料。
本发明中低水平的辐射屏蔽使用有效的不透射线填料的多种组合，所述填料例如粉末状的氧化钡、硫酸钡及其它钡化合物；氧化铈及铈化合物；以及粉末状的铋氧化物及铋化合物；钆氧化物及钆化合物；钨氧化物及钨化合物；贫化铀及贫化铀化合物，其在由特定比例的氧化镁(MgO)粉末和磷酸二氢钾(KH2PO4)及水组成的酸式磷酸盐溶液中键合在一起。所得到的复合的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷材料通过在厚度高达0.5英寸的材料中提供了减弱高达120kVp的x辐射所需要的必要辐射屏蔽而显示出有效阻挡医用x光。仅仅增加这些化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷复合的辐射屏蔽材料的厚度便有效地减弱更高的kVp能量水平。
根据一实施方案，提供了物质组合物，该物质组合物包括基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体和辐射屏蔽材料，其中所述辐射屏蔽材料分散于所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体中，并且所述辐射屏蔽材料选自重晶石、硫酸钡、氧化铈、氧化钨、氧化钆、粉末状和纤维状的退火的含铅玻璃40％至75％、沸石、斜发沸石、天青石、贫化铀。
根据本发明的另一方面，所述沸石是由以下组分及以下近似重量百分比组成：52.4％SiO2、13.13％Al2O3、8.94％Fe2O3、6.81％CaO、2.64％Na2O、4.26％MgO和MnO10％。
根据本发明的另一方面，按照重量比，重晶石大致含有89％至99％BaSO4和1％至5.8％硅酸盐，其中，存在于权利要求2的物质组合物中的沸石的重量百分比范围为0.2％至50％。
根据本发明的另一方面，所述基于磷酸盐的陶瓷基体选自KH2PO4(磷酸二氢钾)、MgHPO4(磷酸氢镁)、Fe3(HPO4)2(磷酸铁(II))、Fe3(HPO4)2·8H2O(八水合磷酸铁(II))、FeHPO4(磷酸铁(III))、FeHPO4·2H2O(二水合磷酸铁(III))、AlPO4磷酸铝、AlPO4·1.5H2O(水合磷酸铝)、CaHPO4(磷酸氢钙)、CaHPO4·2H2O(二水合磷酸氢钙)、BiPO4(磷酸铋)、CePO4(磷酸铈(III))、CePO4·2H2O(二水合磷酸铈(III))、GdPO41H2O(磷酸钆)、BaHPO4(磷酸氢钡)、UPO4(贫化铀(U-238)磷酸盐)。
应理解前述的一般描述和以下的详细描述均仅为示例性和解释性的并不限制所述的实施方案。
发明详述
现将详细参考目前的本发明的优选实施方案。本发明涉及在环境温度下形成辐射屏蔽部件的物质组合物和方法。本领域技术人员理解，本发明的物质组合物旨在用于屏蔽和减弱多种形式的辐射，包括x辐射、电磁波频谱和微波频谱；以及来自电子束焊接的能量(轫致辐射或二次辐射)等。
物质组合物和方法提供了用于构建在电磁波频谱区域表现出辐射屏蔽能力的部件的有效组合物。所得材料可在环境条件下在快速的时帧内(一个半小时的固化至2天的固化)形成。这允许形成含有辐射、电磁和微波屏蔽内含物材料的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷基体而无需通常所需的高温烧结。通常的高温烧结可超过数百摄氏度并且通常可出现在约1800℃(一千八百摄氏度)。由于本发明的“冷烧结”方法(在环境温度下固化)可出现在100℃(一百摄氏度)或100℃以下，前述可允许原位形成诸如屏蔽结构等部件，或者相对于其它辐射屏蔽材料，可允许有效运输和安装由所述物质组合物形成的预制的面板或结构。例如，根据本发明形成的结构可允许在几天的时间范围内使完全固化的隔墙形成和备用。本发明的物质组合物使用“冷烧结”的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷材料以便形成在其内包含另外辐射屏蔽材料的基体。化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷基体可通过将金属氧化物与含有磷酸盐的物质或材料混合而形成。本领域技术人员理解根据所述成分金属磷酸盐，所得到的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷可以是水合形式。合适的金属氧化物可包括这样的金属氧化物：其中，阳离子组分与辐射屏蔽相关，这样所得到的金属磷酸盐陶瓷可表现出辐射屏蔽能力。合适的含有磷酸盐的物质或材料包括磷酸二氢钾、磷酸、酸式磷酸盐、磷酸一氢盐等。合适的氧化物包括镁、铁(II或III)、铝、钡、铋、铈(III或IV)，钆、钨以及贫化铀(III)(基本上为铀238)。
所得的化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷可包括KH2PO4(磷酸二氢钾)、MgHPO4·3H2O(三水合磷酸氢镁)、MgHPO4(磷酸氢镁)、Fe3(HPO4)2(磷酸铁(II))、Fe3(HPO4)2·8H2O(八水合磷酸铁(II))、FeHPO4(磷酸铁(III))、FeHPO4·2H2O(二水合磷酸铁(III))、AlPO4(磷酸铝)、AlPO4·1.5H2O(水合磷酸铝)、CaHPO4(磷酸氢钙)、CaHPO4·2H2O(二水合磷酸氢钙)、BiPO4(磷酸铋)、CePO4(磷酸铈(III))、CePO4·2H2O(二水合磷酸铈(III))、BaHPO4(磷酸氢钡)以及UPO4(贫化铀(U-238)磷酸盐)。在更多的实例中，也可使用不同金属和稀土金属的磷酸盐/磷酸氢盐，如GdPO41H2O磷酸钆。合适的多种金属磷酸盐可包括磷酸氢镁、磷酸铁(III)、磷酸铝、磷酸氢钙、磷酸铈(III)以及磷酸氢钡。在实施方案中，所述陶瓷基体为如下通式：MHPO4·xH2O，其中M是二价阳离子，其选自：Mg(镁)、Ca(钙)、Fe(铁(II))、Ba(钡)；其中x至少是0(零)、2(二)、3(三)或8(八)之一。
更多的实例中，所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体为如下通式：MPO4·xH2O，其中M是三价阳离子，其选自：Al(铝)、Ce(铈(III))、U238(贫化铀)、Fe(铁(III))；并且x至少是0(零)、1.5(一点五)或2(二)之一。在更多的实施方案中，形成多层结构以提供覆盖广泛的千伏峰(kVp)范围的有效减弱。例如，经铸造或喷施形成多层材料以形成表现出覆盖一定范围的屏蔽和减弱的单结构。所述层可以由陶瓷与屏蔽材料的不同组合形成以获得所需的屏蔽和减弱。例如，第一层由铋屏蔽材料形成而第二层由铈基陶瓷形成。还可包括由含有硫酸钡屏蔽材料的陶瓷形成的第三层。在本实例中，氧化铈由于其在厚度为0.5英寸的材料中在120kVp时减弱X光的作用而被包含于其中。更厚的材料将有效减弱更高能量水平的x辐射。同样地，在一实施方案中，铋能够以在波长、频率或光子能的电磁波频谱中屏蔽伽马射线以下的辐射的方式而制备或应用。
因此，能够使用两种或多种辐射屏蔽材料以获得多层结构。因为化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷基体成功地与其自身键合，所以使用两种或多种辐射屏蔽材料通过将所述材料在陶瓷基体中分层而增加屏蔽的范围。在一实施方案中，分层是通过如下方式实现的：将单独的层分别固化，然后所述层以已知方式结合在一起，例如在先前固化的层上形成随后的层或通过使用氧化物-磷酸盐键合的陶瓷粘结剂将先前固化的层结合。
在前述的层处理方法的实施方案中，可将合适的辐射屏蔽材料分散于所述氧化物-磷酸盐陶瓷水泥基体中。本领域技术人员理解，可将屏蔽材料的多种组合引入到单一基体中以提供覆盖诸如X光、微波等区域的电磁波频谱的一部分或电磁波频谱的多个区域的多个部分的减弱作用。实例包括粉末、聚集体、纤维、纺织纤维等。示例性材料包括重晶石、硫酸钡、铋金属、钨金属、退火的含铅玻璃纤维和退火的含铅玻璃粉末、氧化铈、沸石、斜发沸石、斜长石、辉石、橄榄石、天青石、钆、合适形式的铅以及贫化铀。
按照重量百分比，沸石可以大致含有约52.4％(百分之五十二点四)SiO2(二氧化硅)、13.13％(百分之十三点一三)Al2O3(氧化铝)、8.94％(百分之八点九四)Fe2O3(三氧化二铁)、6.81％(百分之六点八一)CaO(氧化钙)、2.64％(百分之二点六四)Na2O(氧化钠)、4.26％(百分之四点二六)MgO(氧化镁)。而重晶石可以大致含有约89％(百分之八十九)或以上的BaSO4(硫酸钡)和5.8％(百分之五点八)硅酸盐及由天然变化的百分比的二氧化钛、氧化钙、氧化镁、氧化锰和氧化钾组成的剩余物。前述的近似值取决于天然存在的重量百分比变量。在一实施方案中，所述陶瓷的沸石组分是粒度为约5微米至约500微米(负30至正325目，25％经过325目)的玄武岩沸石或斜发沸石。完成的研究已表明，当沸石以沸石对陶瓷的重量比为约2％至20％的重量范围存在时得到最好的结果。已发现，由于沸石的同位素封装能力，重晶石与沸石的组合比单独使用重晶石提供了增强的辐射保护。
尽管可以使用合成的沸石，优选使用天然形式的沸石。正如本领域技术人员所理解的，主要的沸石分子式为M2/nO.Al2O3.xSiO2.yH2O，M定义n价的补偿阳离子[7]。结构组分为Mx/n[(AlO2)x(SiO2)y].zH2O，通用结构为结构单元从环状结构到多面体结构的四面体的排列。
在示例性实施方案中，构建屏蔽部件的方法包括将金属氧化物，例如包括二价金属阳离子的金属氧化物，与含有磷酸盐的材料混合。合适的含有磷酸盐的材料包括磷酸、磷酸氢盐物质(例如磷酸一氢盐和磷酸二氢钾)等。可将辐射屏蔽材料可加入到金属氧化物与含有磷酸盐的材料的混合物。加入可包括分散聚集体、粉末和纤维。可将纺织纤维作为铸造法、分层法或类似方法的一部分而加入。所加入的辐射屏蔽材料和金属氧化物-磷酸盐陶瓷可在环境条件下固化至一定硬度(极限抗压强度)。例如，所述部件可在适当位置铸造并且在环境条件下(例如环境温度)进行固化反应。在一实施方案中，所述辐射屏蔽部件的反应和固化在100℃(一百摄氏度)或低于100℃发生。本领域技术人员理解，所得部件的孔隙率可基于所选择的试剂而变化。显著降低孔隙率并增加强度的优良的混合物聚集体为能够以15∶85至50∶50的比例添加的粉煤灰、底灰和硅灰石，以及其它微溶性硅酸盐，如发明名称为“化学键合的磷-硅酸盐陶瓷美国专利第6,518,212号所说明的：通过使一价碱金属磷酸盐(或磷酸氢铵)和微溶的氧化物与微溶性硅酸盐在水溶液中化学反应而形成化学键合的磷-硅酸盐陶瓷”。所述一价碱金属磷酸盐(或磷酸氢铵)和微溶的氧化物均为粉末形式，并以化学计量摩尔比范围为(0.5-1.5)∶1的比例混合以形成粘结剂粉末。同样地，所述微溶硅酸盐也是粉末形式并与该粘结剂粉末混合以形成混合物。将水加入该混合物中以形成浆液。在所述浆液中，水包含50wt.％的粉末混合物。使所述浆液硬化。所得到的化学键合的磷-硅酸盐陶瓷表现出高弯曲强度、高抗压强度、低孔隙率和水渗透性；具有可确定的和生物相容的化学组成；并且容易且方便地被涂色为几乎任意所需的色调和色彩。这些微溶性硅酸盐的其它实例为硅酸钙(CaSiO3)、硅酸镁(MgSiO3)、硅酸钡(BaSiO3)、硅酸钠(NaSiO3)、硅酸锂(LiSiO3)以及蛇纹岩(Mg6Si4O10{OH8})。
在具体实施方案中，由本发明的物质组合物组成的辐射屏蔽部件的是通过如下方法构建的：将11b(一磅)金属氧化物、磷酸二氢钾与11b(一磅)的诸如聚集体、粉末或纤维填料减弱材料等辐射屏蔽材料混合，然后加入H2O(水)至约20％(百分之二十)重量比，并且使所得的“冷烧结的”复合辐射屏蔽材料固化。在该实施方案中，按照重量比，所述金属氧化物与磷酸二氢钾的比例为1/3(三分之一)金属氧化物，如重烧氧化镁，与三分之二的磷酸二氢钾或MKP(KH2PO4)，以及15∶85至50∶50的更多重量比的粉煤灰、底灰和其它合适的微溶硅酸盐。应指明，由于所述“重烧”氧化镁(MgO)与磷酸二氢钾(MKP)之间和/或任意合适的备选氧化物及使用的磷酸盐材料之间的不同摩尔比，上述MgO、MKP重量/体积比可改变并且仍然产生所需要的减弱/屏蔽混合物的有效键合。
在更多的实施方案中，多种碳酸盐、碳酸氢盐(例如碳酸氢钠、碳酸氢钾等)或金属氢氧化物试剂可以两步法与酸式磷酸盐反应以限制金属氧化物的最大反应温度以及碳酸盐、碳酸氢盐或氢氧化物与酸式磷酸盐的反应结果。
在更多的实施方案中，可使用其它酸以形成所得到的基于金属氧化物-磷酸盐陶瓷的材料。对所述酸的选择可基于所使用的金属氧化物；合适的金属氧化物包括二价和三价金属(包括过渡金属和镧系及锕系金属)。其它合适的酸包括作为阻滞剂的硼酸(＜1％的全部粉末)。并且在另一实施方案中，当某些氧化物磷酸盐胶凝混合物，例如氧化钡和磷酸铋的混合物，没有合适的水溶性时使用盐酸作为催化剂。
在具体的实例中，将所选陶瓷基体与所需的屏蔽材料混合以形成示例性组合物。在一实施方案中，最终混合的混合物形成产品，其中所述屏蔽材料与陶瓷基体粘合或结合，包括内部结合或外部结合或两者。此外，所述陶瓷基体材料在200目或以下的范围。以下的具体实例仅为示例性的并用来说明本发明的原理。在环境条件下(例如温度、压力)进行以下步骤。例如，在大气压下、65℉至85℉(六十五华氏度至八十五华氏度)的室温下进行。未尝试使所述材料完全均匀化以获得均匀颗粒，但尝试了将屏蔽材料基本上均匀地分布在陶瓷基体内。
对于使用纺织纤维屏蔽织物材料的样本，将所述陶瓷水解并与该织物材料接触铸造。在加入粉末状的屏蔽材料的情况下，粒度的变化取决于所述材料。理想地，将所述粉末颗粒制成200目或以下的粒度。本领域技术人员理解，可使用宽范围的粒度。加入水以水解所述干混合物。用足够的力度将水与陶瓷氧化物、磷酸盐及屏蔽材料的组合混合足够的持续时间，以使该混合物表现出使其原始温度有20％至40％(百分之二十至百分之四十)的放热升温。将水解的混合物经真空或振动或等效的方法压紧以消除空隙。压紧优选在容器中进行，例如由聚丙烯或聚乙烯形成的具有低摩擦系数以方便除去的聚合物容器。允许该样本在环境条件下硬化至可触摸(至少二十四小时)。
对所述样本进行x光铅当量测试。如本公开所提及的当诸如MgO(“重烧”氧化镁)的金属氧化物、合适的微溶性硅酸盐和不透射线的添加剂在酸式磷酸盐溶液(例如磷酸二氢钾和水)中搅拌时，形成用于测试的所述样本。所述金属氧化物的溶解形成阳离子，该阳离子与磷酸盐阴离子反应形成磷酸盐凝胶。该凝胶随后结晶并硬化为冷烧结的陶瓷。所述氧化物的溶解还提高了溶液的pH，冷烧结的陶瓷在接近中性pH时形成。
控制所述氧化物在酸式磷酸盐溶液中的溶解度产生化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷。低溶解度的氧化物或氧化物矿石是形成化学键合的磷酸盐陶瓷的最佳候选，因为其溶解度可以被控制。在样本配方中金属氧化物被称为“重烧”氧化镁(MgO)，在1300℃或1300℃以上煅烧以降低在酸式磷酸盐溶液中的溶解度。为了与所述酸更好地反应可预处理氧化物粉末。一种技术包括在约1200摄氏度至1500摄氏度之间的通常温度，更通常为1300摄氏度，煅烧所述粉末。已发现该煅烧法以多种方式修饰氧化物颗粒的表面以促进陶瓷的形成。煅烧引起颗粒粘结在一起并形成晶体；这导致促进陶瓷形成的较慢的反应速率。快速反应易于形成不希望的粉状沉淀。因此，这样的“重烧”氧化镁能够在室温下与诸如磷酸二氢铵或磷酸二氢钾的任意的酸式磷酸盐溶液反应以形成磷酸镁钾陶瓷。在氧化镁-磷酸二氢钾的情况下，可简单地将MgO(“重烧”氧化镁)、KH2PO4(磷酸二氢钾)和合适的微溶性硅酸盐的混合物加入水中并且混合5分钟至25分钟，这取决于投料量。磷酸二氢钾首先溶于水并形成酸式磷酸盐溶液，MgO溶解于该溶液中。所得到的“冷烧结”的、化学键合的氧化物-磷酸盐陶瓷是通过如下方法形成的：将氧化物和不透射线的添加剂的粉末混合物搅拌到水-活化的酸式磷酸盐溶液内，所述添加剂包括任意阻滞剂，如本文已清楚描述的硼酸，在该溶液中“重烧”氧化镁(MgO)溶解并且与磷酸二氢钾(MKP)及在某些应用中例如硅灰石的合适的微溶性硅酸盐发生反应，并制成“冷烧结的”陶瓷胶凝材料。
表1：陶瓷样本配方
样品 H2O(g) 陶瓷(g) 屏蔽材料(g) 粒度 密度lbs/ft2
1 112.0 198.0 462.0硫酸钡 10μm(微米) 152.0
2 112.0 220.0 220.0硫酸钡220.0铋 325目(铋) 197.0
3 112.0 198.0 462.0铋 325目 225.0
4 112.0 198.0 462.0氧化铈III 5.24μm(微米) 175.0
5 112.0 264.0 264.0硫酸钡66.0铋66.0氧化铈III 10μm(微米)325目(铋)5.24μm(微米) 74.0
6 112.0 玄武岩粉末462 130.0
表2：陶瓷样本减弱作用
表3：陶瓷样本铅当量(毫米Pb)
*由于此样本的高减弱作用，不能准确记录管电压60kVp的铅当量。铅当量不小于下一个更高的kVp设置的铅当量。(其中kVp-千伏峰；mmAl-)
应理解，在所公开的方法中步骤的具体顺序或层次为示例性方法的实例。基于设计的优先选择，应理解，在方法中步骤的具体顺序或层次可被重新排列而仍在本发明的范围内。附加的方法权利要求书呈现了在样本次序中的多种步骤的要素，并不意指限制于所呈现的具体顺序或层次。
相信本发明及其附带的很多优点将通过前述的描述而被理解。还相信显而易见的是可对所述组分的形式、构建和排列可进行多种变化而不偏离本发明的范围和精神，或不牺牲其所有的材料优点。本文上述的形式仅为其示例性实施方案。所期望的具体变化是最终包含纳米级的成分材料制品以便增加键合的可用表面要素。本发明描述的化学键合的氧化物-磷酸盐辐射屏蔽陶瓷的大部分，如果不是全部，能够被生产为水泥、混凝土、干墙材料、涂层及灌浆，并且能够被灌注、喷射、泥铲和模制为多种形式和用途。因此，以下权利要求旨在最终涵盖和包括大部分的，如果不是全部，这种变化和潜在可能。
此外，本文公开的实施方案能够用于被辐射污染的物体和结构，将其封装并将污染物包含在物体或结构中，从而屏蔽和保护被封装物体或结构外部的物体。

Claims (23)

1.物质组合物，其包含：基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体；以及辐射屏蔽材料，其中所述辐射屏蔽材料分散于所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷水泥基体，所述辐射屏蔽材料选自氧化钡、铋、氧化铈、钨、氧化钨、钆、氧化钆和贫化铀氧化物，其中所述基于氧化物-磷酸盐的陶瓷基体为：
(1)MPO4·xH2O，其中M是Ce(铈(III))或U238(贫化铀)，并且x是0、1.5或2；
(2)GdPO4·H2O(磷酸钆)；或者
(3)BiPO4(磷酸铋)。
2.如权利要求1所述的物质组合物，其中所述基于磷酸盐的陶瓷基体选自BiPO4(磷酸铋)、CePO4(磷酸铈(III))、CePO4·2H2O(二水合磷酸铈(III))和UPO4(贫化铀(U-238)磷酸盐)。
3.如权利要求1所述的物质组合物，其中所述辐射屏蔽材料形成为至少一种或多种分散于所述氧化物-磷酸盐陶瓷中的聚集体或粉末。
4.如权利要求1所述的物质组合物，其中所述氧化物-磷酸盐陶瓷基体包括至少两种不同的金属磷酸盐。
5.如权利要求4所述的物质组合物，其中所述至少两种不同的金属磷酸盐选自磷酸铋、磷酸铈(III)和磷酸钆。
6.如权利要求1所述的物质组合物，其包含至少两种辐射屏蔽材料以形成多层结构，其中所述至少两种辐射屏蔽材料存在于所述多层结构的单独层中。
7.辐射屏蔽物质组合物，其包含：基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体，所述基体具有阳离子成分，表现出辐射屏蔽能力；其中所述阳离子选自铈、钨、钆和贫化铀，以及选自粉末、聚集体、纤维的辐射屏蔽材料，其中所述辐射屏蔽材料分散于所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体，以及其中所述辐射屏蔽材料选自氧化钡、铋、氧化铈、钨、氧化钨、钆、氧化钆和贫化铀氧化物。
8.如权利要求7所述的辐射屏蔽物质组合物，其中所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷在小于100℃(一百摄氏度)下固化变硬。
9.如权利要求7所述的辐射屏蔽物质组合物，其中所述辐射屏蔽材料选自铋、氧化铈、氧化钆和氧化钨。
10.在环境温度构建辐射屏蔽部件的方法，包括：将具有辐射屏蔽能力的金属氧化物与含有磷酸盐的材料混合；将辐射屏蔽材料加入所述金属氧化物与含有磷酸盐的材料的混合物中，其中具有辐射屏蔽能力的金属氧化物为氧化铈、氧化钆、或氧化铀；在环境温度固化所述加入的辐射屏蔽材料和金属氧化物与含有磷酸盐的材料的混合物，以及其中所述辐射屏蔽材料选自氧化钡、铋、氧化铈、钨、氧化钨、钆、氧化钆和贫化铀氧化物。
11.如权利要求10所述的在温度条件下构建辐射屏蔽部件的方法，其中在小于100℃(一百摄氏度)下发生固化。
12.如权利要求10所述的在环境温度下构建辐射屏蔽部件的方法，其中所述含有磷酸盐的材料为磷酸。
13.物质组合物，其包含：基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体；以及辐射屏蔽材料，其中所述辐射屏蔽材料分散于所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷水泥基体，所述辐射屏蔽材料选自氧化钡和贫化铀氧化物，其中所述基于氧化物-磷酸盐的陶瓷基体为MPO4·xH2O，其中M是Al(铝)或Fe(铁(III))，并且x是0、1.5或2。
14.如权利要求13所述的物质组合物，其中所述基于磷酸盐的陶瓷基体选自FePO4(磷酸铁(III))、FePO4·2H2O(二水合磷酸铁(III))、AlPO4磷酸铝和AlPO4·1.5H2O(水合磷酸铝)。
15.如权利要求13所述的物质组合物，其中所述辐射屏蔽材料形成为至少一种或多种分散于所述氧化物-磷酸盐陶瓷中的聚集体或粉末。
16.如权利要求13所述的物质组合物，其中所述氧化物-磷酸盐陶瓷基体包括至少两种不同的金属磷酸盐。
17.如权利要求16所述的物质组合物，其中所述至少两种不同的金属磷酸盐选自磷酸铁(III)和磷酸铝。
18.如权利要求13所述的物质组合物，其包含至少两种辐射屏蔽材料以形成多层结构，其中所述至少两种辐射屏蔽材料存在于所述多层结构的单独层中。
19.辐射屏蔽物质组合物，其包含：基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体，所述基体具有阳离子成分，表现出辐射屏蔽能力；其中所述阳离子为铝，以及选自粉末、聚集体、纤维的辐射屏蔽材料，其中所述辐射屏蔽材料分散于所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷基体，以及其中所述辐射屏蔽材料选自氧化钡和贫化铀氧化物。
20.如权利要求19所述的辐射屏蔽物质组合物，其中所述基于化学键合的氧化物-磷酸盐的陶瓷在小于100℃(一百摄氏度)下固化变硬。
21.在环境温度构建辐射屏蔽部件的方法，包括：将具有辐射屏蔽能力的金属氧化物与含有磷酸盐的材料混合；将辐射屏蔽材料加入所述金属氧化物与含有磷酸盐的材料的混合物中，其中具有辐射屏蔽能力的金属氧化物为氧化铝或氧化铁(III)；在环境温度固化所述加入的辐射屏蔽材料和金属氧化物与含有磷酸盐的材料的混合物，以及其中所述辐射屏蔽材料选自氧化钡和贫化铀氧化物。
22.如权利要求21所述的在温度条件下构建辐射屏蔽部件的方法，其中在小于100℃(一百摄氏度)下发生固化。
23.如权利要求21所述的在环境温度下构建辐射屏蔽部件的方法，其中所述含有磷酸盐的材料为磷酸。
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