CN101291585A - 具有高杀真菌活性的增效混合物和/或组合物 - Google Patents

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CN101291585A CNA2006800354902A CN200680035490A CN101291585A CN 101291585 A CN101291585 A CN 101291585A CN A2006800354902 A CNA2006800354902 A CN A2006800354902A CN 200680035490 A CN200680035490 A CN 200680035490A CN 101291585 A CN101291585 A CN 101291585A
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L·菲里皮尼
M·古斯莫罗利
S·莫米尔
C·加拉瓦格里亚
L·米兰纳
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    • A—HUMAN NECESSITIES
    • A01—AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01N—PRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N59/00—Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing elements or inorganic compounds
    • A01N59/26—Phosphorus; Compounds thereof

Abstract

本发明描述包含至少一种属于下组中每一组的化合物的增效混合物：A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和B.增效化合物(定义为SIN)并涉及包含至少另一种具有杀真菌活性的组分的增效组合物和它们用于防治植物病原体真菌的用途。

Description

具有高杀真菌活性的增效混合物和/或组合物
本发明涉及具有高杀真菌活性的增效混合物和/或组合物。
在自然界中作为使用内吸性杀真菌剂长期处理的结果可产生耐受性现象。针对抗耐受性的策略而寻求增效物总是重要和必要的。
如意大利专利申请MI2005A1019已经要求保护的，申请人已经在之前发现基于至少一种亚磷酸的铜盐(II)和一种或多种得自不同于铜的金属的亚磷酸盐的混合物，不仅相互间而且与具有直接杀真菌活性的产品具有增效效果。具体而言，如在意大利专利申请MI2005A1019所要求保护的，专利主题已经涉及已知于现有技术并已经商业化的无机铜的化合物，和/或如分别描述于专利申请MI98A002583和WO98/26654A2的有机分子如IR5885(二肽化合物，相应于[S-(R，S)]-[3-(N-异丙氧基羰基缬氨酰基)-氨基]-3-(4-氯苯基)-丙酸甲酯的非对映异构体的混合物)和IR6141(相应于N-(苯基乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-R-丙氨酸甲酯)，其与亚磷酸二价铜盐和/或其盐的混合物发挥了有效增效作用。
而今，申请人惊奇地发现某些不具有或具有低的直接杀真菌活性的产品，当与亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐，混合时，能够出人意料地放大它们的植物医疗(phytoiatric)活性。
申请人因此发现在不具有或具有低的直接杀真菌活性的产品与亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸盐之间的增效混合物，其有效且安全地提高生物活性。
本发明的主题因此涉及增效混合物，其包含至少一种属于下组中每一组的化合物：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)。
具体而言，FOS组的化合物选自亚磷酸和/或其盐，例如碱金属盐、碱土金属盐、铵盐或Cu、Fe、Mn、Zn、Ni、Al、Ti、Se的盐。
SIN组的化合物优选选自不具有或具有低的直接杀真菌活性的产品，并因此还可以属于不同的化学类别，但具有固有的光催化性质。
更特别地，所述SIN组化合物选自下组a和b之一：
a：二氧化钛，氧化锌或锌盐，例如硫酸锌、硝酸锌、氯化锌、钛酸锌，二氧化锆，硅土，硅酸；
b：色素和染料，例如普鲁士蓝、孟加拉粉、酞菁染料、金属卟啉、天然或合成的光学靛青漂白剂(optical bluing agents)。
SIN化合物，组b，定义为酞菁染料涉及化合物，例如酞菁化铜、酞菁化锌、酞菁化铁；SIN化合物(组b，定义为金属卟啉)涉及化合物，例如叶绿素和叶绿酸；SIN化合物(组b，定义为天然或合成的光学靛青漂白剂)涉及化合物例如七叶亭、七叶灵、伞形酮和1，2-二苯乙烯衍生物。
若是固态，定义为SIN的化合物是优选以具有粒度小于微米的微米化形式施用的，并更优选以纳米颗粒形式或胶体形式施用。
在本发明的范围内，通过混和单盐或在反应混合物中共沉淀所述盐获得包含多于一种亚磷酸盐的所述混合物；在这两种情况下，在上述混合物中，金属亚磷酸盐可以以晶格的任意比例、溶剂化状态(solvation state)、结构和组合物存在。
亚磷酸的碱金属盐、碱土金属盐、铵盐或Cu、Fe、Mn、Zn、Ni、Al、Ti、Se的盐可以是一价或二价碱的，或者它们可以是以任何比例的这些的混合物。
根据本发明的杀真菌混合物还可以以不高于10重量％的百分比包含作为反应交换盐的却不具有直接杀真菌活性的碱金属盐。
本发明的主题还涉及增效混合物的用途，其包含至少一种属于下组中每一组的化合物：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)
用作为在农业作物中防治植物病原体真菌的杀真菌混合物，能够提高FOS化合物的生物活性。
FOS化合物和SIN化合物的实例属于已经提及的副组a和b。
具体而言，增效化合物SIN，当根据本发明与亚磷酸和/或其一种或多种盐以混合物施用，相对于植物病原体制剂能够产生令人惊奇的杀生物活性扩大的增效效果，远高于通过Limpel公式计算的所期望的活性。
申请人还发现根据本发明的增效混合物的组合物，即包含至少一种属于FOS组的化合物和至少一种属于SIN组的化合物，与至少另一种杀真菌组分的组合物，令人惊奇地具有额外的增效活性。这允许了减少有机杀真菌产品的量，因此有助于最小化对环境的影响和处理成本，并改善抗耐受性的策略。
本专利申请的另一个主题因此涉及包含根据本发明的增效混合物杀真菌组合物和至少一种其它具有杀真菌活性的组分的组合物。
根据本发明的具有杀真菌活性的组分优选选自：
(1)IR5885，对应于[S-(R，S)]-[3-(N-异丙氧基羰基缬氨酰基)-氨基]-3-(4-氯苯基)丙酸甲酯的任何比例的非对映异构体混合物，或者对应于两种非对映异构体形式S-R或S-S之一的二肽化合物，任选其一；
(2)IR 6141，对应于N-(苯乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-R-丙氨酸甲酯；
(3)水杨酸(SA)或其衍生物如乙酰水杨酸(ASA)、水杨酸铜盐或乙酰水杨酸铜盐；
(4)铜(I)或铜(II)的盐，如氯氧化铜、氢氧化铜、波尔多液、硫酸铜，或氢氧化铜和氯氧化铜的混合物(Airone)；
(5)苯霜灵，对应于N-(苯乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-RS-丙氨酸甲酯；
(6)甲霜灵，对应于N-(2-甲氧基乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-RS-丙氨酸甲酯；
(7)高效甲霜灵，对应于N-(2-甲氧基乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-R-丙氨酸甲酯；
(8)噁霜灵，对应于2-甲氧基-N-(2-氧代-1，3-噁唑烷-3-基)-乙酰-2′，6′-二甲基替苯胺；
(9)呋酰胺，对应于DL-3-[N-氯乙酰基-N-(2，6-二甲基苯基)-氨基]-γ-丁内酯；
(10)异丙菌胺，对应于O-(1-甲基-乙基)-N-[2-甲基-1-[[[1-(4-甲基苯基)乙基]氨基]羰基]丙基]氨基甲酸酯；
(11)苯噻菌胺，对应于O-异丙基[(S)-1-{[(1R)-1-(6-氟代-1，3-苯并噻唑-2-基)乙基]-氨基甲酰-2-甲基丙基]-氨基甲酸酯；
(12)霜脲氰，对应于1-(2-氰基-2-甲氧基亚氨基-乙酰基)-3-乙基脲；
(13)嘧菌酯，对应于(E)-2-[2-[6-(2-氰基苯氧基)-嘧啶-4-基氧基]苯基-3-甲基甲氧基丙烯酸酯；
(14)叉氨苯酰胺(Metominofen)，对应于N-甲基-(E)-甲氧基亚氨基-(2-苯氧基苯基)乙酰胺；
(15)唑菌胺酯，对应于N-(2-[1-(4-氯苯基)吡唑-3-基氧基甲基]-苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯；
(16)噻二唑素-S-甲基，对应于苯并(1，2，3)噻二唑-7-硫代羧酸甲酯；
(17)噁唑菌酮，对应于5-甲基-5-(4-苯氧基苯基)-3-(苯基氨基)噁唑烷-2，4-二酮；
(18)咪唑菌酮，对应于4-甲基-4-苯基-1-(苯基氨基)-2-甲基硫代-咪唑烷-5-酮；
(19)氰霜唑，对应于2-氰基-4-氯-5-(4-甲基苯基)-1-(N，N-二甲基氨基氨磺酰基)-咪唑；
(20)氟啶胺，对应于3-氯-N-(3-氯-5-三氟甲基-2-吡啶基)-α-α-α-三氟-2，6-二硝基-ρ-甲苯胺；
(21)烯酰吗啉，对应于(E，Z)-4-[3-(4-氯苯基)-3-(3，4-二甲氧基苯基)丙烯酰基]-吗啉；或对应于(E，Z)-4-[3-(4-氟苯基)-3-(3，4-二甲氧基苯基)-丙烯酰基]-吗啉的氟吗啉(SYP-L190)；
(22)氟酰菌胺，对应于4-三氟甲基-6-3，4-二甲氧基苯基-苯甲酸的N，N-二乙酰胺；
(23)百菌清，对应于1，3-二氰基-2，4，5-四氯苯；
(24)代森锰锌，对应于亚乙基双(二硫代氨基甲酸)(多聚物)的锰盐和锌盐；
(25)对甲抑菌灵，对应于N-二氯-氟甲基硫代-N′，N′-二甲基-N-对-甲苯基硫酰胺；
(26)灭菌丹，对应于N-(三氯甲基硫代)酞酰亚胺；
(27)土菌灵，对应于乙基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑基醚；
(28)吗霉灵，对应于5-甲基异噁唑-3-醇；
(29)霜霉威，对应于(3-二甲基氨基丙基)氨基甲酸丙酯；
(30)R-3-氨基丁酸或RS-3-氨基丁酸；
(31)苯酰菌胺，对应于3，5-二氯-N-(3-氯-1-乙基-1-甲基-2-氧代丙基)-对-甲苯甲酰胺；
(32)2-(4-氯苯基)-N-[2-(3-甲氧基-4-丙-2-炔基氧基-苯基)乙基]-2-丙-2-炔基氧基-乙酰胺；
(33)噻唑菌胺，对应于(RS)-(α-氰基-2-噻吩基)-4-乙基-2(乙基氨基)-5-噻唑甲酰胺；
化合物(1)描述于意大利专利申请号MI98A002583中。
化合物(2)描述于专利申请WO 98/26654A2中。
化合物(3)是商品，它们的铜盐描述于意大利专利申请号MI2001A002430。
化合物(4)容易市购获得。
化合物(5)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第32页中。
化合物(6)描述于英国专利GB 1,500,581中。
化合物(7)描述于专利申请WO 96/01559A1中
化合物(8)描述于英国专利GB 2,058,059中。
化合物(9)描述于“Phytopathological News”(植物病原快报)(1978)，第9卷，第142页中。
化合物(10)描述于专利申请EP 550,788和EP 775,696中。
化合物(11)描述于专利申请EP 775,696中。
化合物(12)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第148页中。
化合物(13)描述于欧洲专利申请EP 382,375中。
化合物(14)，对应于实验缩写词SSF-126，描述于美国专利5,185,242中。
化合物(15)描述于专利申请WO 96/01258中。
化合物(16)描述于美国专利4,931,581中。
化合物(17)描述于“Brighton Crop Protection Conference-Pests and Diseases(布赖顿作物保护会议-有害生物与病害)”1996，会议记录中。
化合物(18)描述于欧洲专利申请EP 629,616中。
化合物(19)，又称作IKF916，描述于欧洲专利申请EP 705,823中。
化合物(20)描述于欧洲专利申请EP 31,257中。
化合物(21)分别描述于欧洲专利申请EP 219,756中和“Brighton Crop Protection Conference-Pests and Diseases(布赖顿作物保护会议-有害生物与病害)”2000，会议记录中。
化合物(22)描述于欧洲专利申请EP 360,701和EP 611,232中。
化合物(23)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第120页中。
化合物(24)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第339页中。
化合物(25)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第537页中。
化合物(26)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第599页中。
化合物(27)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第252页中。
化合物(28)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第314页中。
化合物(29)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，1983，第7版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)，第471页中。
化合物(30)描述于欧洲专利申请EP 753,258中。
化合物(31)描述于“Brighton Crop Protection Conference-Pests and Diseases(布赖顿作物保护会议-有害生物与病害)”1998，会议记录中。
化合物(32)描述于专利申请WO 01/87822。
化合物(33)描述于“The Pesticide Manual”(农药手册)，2003，第13版，British Crop Protection Council Ed.(英国作物保护委员会)中。
根据本发明优选的杀真菌混合物的实例如下：：
M1：亚磷酸+二氧化钛；
M2：亚磷酸+普鲁士蓝；
M3：亚磷酸+氧化锌；
M4：亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
M5：亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
M6：亚磷酸的铜盐(II)+二氧化锆；
M7：亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
M8：亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
M9：亚磷酸的铜盐(II)+七叶灵；
M10：亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
M11：亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
M12：亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
M13：亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
M14：亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
M15：亚磷酸的锌盐+氧化锌；
M16：亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
M17：亚磷酸的锌盐+硅土；
M18：亚磷酸的锌盐+硅酸；
M19：亚磷酸的锌盐+七叶灵；
M20：亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
M21：亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
M22：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
M23：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化钛；
M24：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
M25：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+二氧化钛；
M26：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
M27：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+氧化锌；
M28：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
M29：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+氧化锌；
M30：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化锆；
M31：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
M32：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰(II)盐+二氧化锆；
M33：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝；
M34：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
M35：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝；
M36：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
M37：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
M38：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰(II)盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
M39：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+氧化锌；
M40：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+氧化锌；
M41：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
M42：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+酞菁化铜；
M43：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
M44：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+酞菁化铜；
M45：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+七叶灵；
M46：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
M47：亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+七叶灵；
以上列举的混合物M4，M5，M8，M11，M12，M13，M14，M18，M21，M22，M24，M26，M28，M34，M36，M37，M43，M47是特别优选的。
根据本发明的杀真菌组合物的优选实例如下：
1.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
2.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
3.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化锆；
4.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
5.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
6.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+七叶灵；
7.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
8.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
9.IR5885+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
10.IR5885+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
11.IR5885+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
12.IR5885+亚磷酸的锌盐+硅土；
13.IR5885+亚磷酸的锌盐+硅酸；
14.IR5885+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
15.IR5885+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
16.IR5885+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
17.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
18.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化钛；
19.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
20.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+二氧化钛；
21.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
22.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+氧化锌；
23.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
24.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+氧化锌；
25.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化锆；
26.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
27.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化锆；
28.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝；
29.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
30.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝；
31.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
32.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
33.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+二氧化钛；
34.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+氧化锌；
35.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+氧化锌；
36.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
37.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+酞菁化铜；
38.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
39.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+酞菁化铜；
40.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+七叶灵；
41.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
42.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+七叶灵；
43.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
44.IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
45.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
46.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
47.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化锆；
48.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
49.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
50.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+七叶灵；
51.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
52.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
53.IR6141+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
54.IR6141+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
55.IR6141+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
56.IR6141+亚磷酸的锌盐+硅土；
57.IR6141+亚磷酸的锌盐+硅酸；
58.IR6141+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
59.IR6141+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
60.IR6141+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
61.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
62.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化钛；
63.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
64.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+二氧化钛；
65.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
66.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+氧化锌；
67.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
68.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+氧化锌；
69.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化锆；
70.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
71.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化锆；
72.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝；
73.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
74.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝；
75.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
76.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
77.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+二氧化钛；
78.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+氧化锌；
79.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+氧化锌；
80.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
81.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+酞菁化铜；
82.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
83.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+酞菁化铜；
84.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+七叶灵；
85.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
86.IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+七叶灵；
87.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
88.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
89.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化锆；
90.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
91.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
92.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+七叶灵；
93.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
94.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
95.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
96.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
97.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
98.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+硅土；
99.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+硅酸；
100.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
101.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
102.Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
103.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
104.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化钛；
105.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
106.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+二氧化钛；
107.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
108.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+氧化锌；
109.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
110.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的铵盐+氧化锌；
111.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化锆；
112.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
113.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化锆；
114.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝；
115.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
116.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝；
117.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
118.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
119.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+二氧化钛；
120.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+氧化锌；
121.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+氧化锌；
122.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
123.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+酞菁化铜；
124.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
125.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+酞菁化铜；
126.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+七叶灵；
127.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
128.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+七叶灵；
129.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝+二氧化钛；
130.Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
131.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
132.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
133.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化锆；
134.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
135.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
136.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+七叶灵；
137.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
138.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
139.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
140.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
141.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+二氧化锆；
142.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+硅土；
143.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+硅酸；
144.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
145.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
146.Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
147.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
148.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+二氧化钛；
149.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
150.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
151.Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛+普鲁士蓝。
特别优选的是上列的杀真菌组合物1.，2.，7.，8.，10.，17.，19.，21.，32.，43.，44.，46.，51.，60.，78.，79.，87.，88.，91.，93.，94.，95.，102.，103.，105.，107.，114.，117.，123.，125.，127.，129.，130.，131.，132.，134.，135.，137.，139.，143.，147.，149.，150.，151.。
SIN化合物是商业化产品；FOS化合物可以通过文献中已知的方法或根据描述于意大利专利申请MI2005A1019的步骤进行合成。
本发明的主题还涉及在农业作物中通过施用所述包含至少一种属于下组中每一组的化合物的增效混合物或者通过施用包含所述混合物和一种或多种杀真菌化合物(1)-(33)的增效组合物来防治植物病原体真菌的方法：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)。
根据本发明的混合物和/或增效组合物可以防治大量真菌性和细菌性植物病原体和病毒。
更特别地，根据本发明的组合物或混合物针对浸染蔓生植物、烟草、甜菜、谷物、蔬菜、稻米、葫芦科、果树作物的植物病原体真菌具有特别高的杀真菌活性。
可以用本技术有效地对抗的植物病原体真菌的实例是：
-谷物上的白粉菌属种(Erysiphe spp.)；
-谷物上的柄锈菌属种(Puccinia spp.)；
-蔓生植物上的葡萄生单轴霉(Plasmopara viticola)；
-蔬菜上的腐霉属种(Pythium spp.)；
-蔬菜上的疫霉属种(Phytophthora spp.)；
-烟草上的烟草霜霉(Peronospora tabacina)；
-谷物上的壳针孢属种(Septoria spp.)；
-葫芦科(例如黄瓜)上的单囊壳(Sphaerotheca fuliginea)；
-葫芦科上的古巴假霜霉属(Pseudoperonospora cubensis)；
-稻米上的稻瘟梨孢霉(Pyricularia oryzae)；
-蔓生植物上的葡萄钩丝壳(Uncinula necator)；
-果树上的黑星菌属种(Venturia spp.)；
-蔓生植物和蔬菜上的灰葡萄孢(Botrytis cinerea)；
-谷物上的镰孢属种(Fusarium spp.)；
-果树和蔬菜上的链格孢属种(Alternaria spp.)；
-色拉菜和菠菜上的盘梗霉属(Bremia)。
根据本发明的这些组合物或混合物能够在处理和预防两方面发挥杀真菌作用。
为了获得所希望的效果，每一种选自定义为FOS和SIN和任选地一种或多种其它杀真菌化合物(1)-(33)的化合物的施用量可以与各种因素相关地变化，所述因素例如所使用的化合物、待保护的作物、病原体类型、侵染程度、气候条件、施用方法和所采用的配制剂。
对于定义为FOS和SIN、还有任意可能的其它杀真菌剂(1)-(33)的化合物而言，剂量范围0.5g～5kg每公顷通常提供足够的防治。
定义为FOS和SIN的化合物之间的相互的百分比例可以因此从0.0001％至99.9999％变化。
这些组合物或混合物的施用可以作用于植物的所有部分，例如叶、茎、枝和根，或作用于播种前其种子本身，或作用于植物所生长的地面。
对于农业中的实际应用而言，所述混合物或组合物可以适宜地配制成干粉末、可湿性粉末、乳油、微乳液、糊剂、粒剂、溶液、悬浮液等的形式：配制剂类型的选择取决于特定用途。
所述配制剂以已知方式制备，例如通过使用溶剂介质和/或固体稀释剂(可能地在表面活性剂的存在下)来稀释或溶解活性成份。
可以使用的固体稀释剂或者负载剂是，例如：硅土、高岭土、膨润土、滑石、硅藻土、白云石、碳酸钙、氧化镁、硫酸钙、粘土、合成硅酸盐、绿坡缕石、海泡石。
可以使用的液体稀释剂是，例如：水、芳族或石蜡烃族有机溶剂、醇类、酯类、酮类、胺类。
烷基萘磺酸(酯)、缩合的烷基萘磺酸(酯)、苯磺酸(酯)、多元羧酸(酯)、烷基磺基丁二酸(酯)、磺基丁二酸(酯)、烷基硫酸(酯)、木质素硫酸(酯)、聚乙氧基化的脂肪醇、烷基芳基磺酸(酯)、聚乙氧基化的烷基酚类、山梨醇的聚乙氧基化的酯、聚丙氧基聚乙氧基化物(嵌段聚合物)的钠盐、钾盐、钙盐、三乙醇胺盐，可以用作为表面活性剂。
作为本发明的主题，在所述混合物或组合物的配制剂中，还可以加入针对具体用途的特别添加剂，例如防冻剂如丙二醇，或粘附剂如阿拉伯树脂、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯烷酮等。
如果必要，可以在上述组合物或混合物中加入其它相容的活性成份，例如其它杀真菌剂、植物调节剂、抗生物剂、除草剂、杀虫剂和肥料。
在上述组合物或混合物中，活性成份的浓度可以相应于所述活性化合物、它们所预定的施用、环境条件和所采用的配制剂类型在宽范围内变化。
活性成份的浓度通常范围为1％～90％，优选5～50％。
提供根据本发明的施用方法的下述实施例旨在阐明而非限制本发明。
实施例1
属于化合物FOS和SIN组的一种或多种化合物的混合物，以预防性叶部施用于蔓生植物上，防治葡萄生单轴霉的功效(温室测试)(表1～表3)以及所述混合物与其它杀真菌组分(表4)的组合物的功效。
用分散于含0.3％吐温20的水溶液中的待检测混合物喷雾处理生长在调控环境(20±1℃、70％相对湿度)中并种植于瓶中的Merlot栽培品种葡萄植株叶片的两面。
在调控的环境中保持7天后，用葡萄生单轴霉的孢子悬浮液(200,000孢子/cm3)侵染植株的较低面。
在真菌的温育期间，将植株置于21℃下，湿度饱和的环境中，并且在这段温育期(7天)末，根据从100(健康植株)至0(完全感病植株)的评价百分比对杀真菌活性进行评价。
从表1中显示的数据可以看出，与利用Limpel公式(“PesticideScience(农药科学)”(1987)，第19卷，第309-315页)得到的预期效果相比，证实由经检测的混合物组成的混合物的增效效应是可能的：
E＝x+y-(xy/100)
其中：
-E为无增效作用时预期的杀真菌活性，来自混合g.x的化合物X和g.y的化合物Y所获得的混合物；
-x为单独使用剂量为g.x的化合物X的活性；
-y为单独使用剂量为g.y的化合物Y的活性；
当试验杀真菌活性大于E值时，认为有增效作用。
表1
二氧化钛**混合物(于250ppm(g.x)为13(x))针对葡萄生单轴霉的7天的预防活性。
  化合物   剂量ppm*(g.y)   活性(y)  根据Limpel(E)的混合物活性   混合物的测试活性   增效倍数
  CuHPO3   250   55  60.8   90   1.47
  ZnHPO3   250   35  43.4   70   1.61
  CuHPO3+CaHPO3(50∶50) 250 50 56.5 99 1.75
  CuHPO3+ZnHPO3(50∶50) 250 52 58.2 98 1.68
  CuHPO3+MnHPO3(50∶50) 250 47 53.9 82 1.54
  CuHPO3+MnHPO3(66∶34) 250 52 58.3 87 1.49
*相对于等当量亚磷酸的量以ppm计的剂量和相对比例表示。
**所使用的二氧化钛具有最大粒径为0.15微米。
表2
亚磷酸铜(II)混合物(于250ppm，基于等当量亚磷酸的量，(g.x)为55(x))针对葡萄生单轴霉的7天的预防活性。
  SIN化合物*   剂量ppm(g.y)   活性(y)   根据Limpel(E)的混合物活性   混合物的测试活性   增效倍数
  TiO2   250   13   60.8   90   1.47
  ZnO   250   30   68.5   94   1.37
  普鲁士蓝   250   32   69.4   92   1.33
  硅酸   14**   14   61.3   88   1.44
  酞菁化铜(II)   32**   10   59.5   90   1.51
  七叶灵   25   10   59.5   87   1.46
*SIN组的化合物具有最大粒径为0.15微米。
**剂量以涉及等当量金属的量的ppm表示。
表3
三元混合物针对葡萄生单轴霉的7天的预防活性：
  混合物   各单一化合物的剂量(％活性)  混合物的测试活性％(各组分的贡献的算术和)
  CuHPO3+*TiO2+普鲁士蓝   CuHPO3：250ppm**(55)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(60)
  CuHPO3+*ZnO+普鲁士蓝   CuHPO3：250ppm**(55)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(74)
  CuHPO3+CaHPO3(1∶1)*TiO2+普鲁士蓝   CuHPO3+CaHPO3：250ppm**(50)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(58)
*所使用的氧化物具有最大粒径为0.15微米。
**剂量以等当量亚磷酸的ppm表示。
表4
包含前述混合物与其它杀真菌组分的组合物针对葡萄生单轴霉的7天的预防活性：
  组合物   各单一化合物的剂量(％活性)   混合物的测试活性％(各组分的贡献的算术和)
  IR5885+CuHPO3+*TiO2   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3) 100(76)
  IR5885+CuHPO3+*ZnO   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14) 100(87)
  IR5885+CuHPO3+CaHPO3(1∶1)*TiO2   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3+CaHPO3：125ppm**(30)TiO2：125ppm(3) 100(74)
  IR5885+CuHPO3+*TiO2+普鲁士蓝   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(81)
  IR5885+CuHPO3+*ZnO+普鲁士蓝   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(92)
  IR5885+CuHPO3+CaHPO3(1∶1)*TiO2+普鲁士蓝   IR5885：0.45ppm(41)CuHPO3+CaHPO3：125ppm**(30)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(79)
  IR6141+CuHPO3+*ZnO   IR6141：5ppm(45)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14) 100(91)
  IR6141+CuHPO3+酞菁化铜   IR6141：5ppm(45)CuHPO3：125ppm**(32)酞菁化铜：32ppm***(8) 100(85)
  IR6141+CuHPO3+ZnHPO3(1∶1)+*ZnO+普鲁士蓝   IR6141：5ppm(45)CuHPO3+ZnHPO3：125ppm**(27)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(91)
  IR6141+ZnHPO3+普鲁士蓝   IR6141：5ppm(45)ZnHPO3：125ppm**(18)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(68)
  IR6141+CuHPO3+CaHPO3(1∶1)+*ZnO+普鲁士蓝   IR6141：5ppm(45)CuHPO3+CaHPO3：125ppm**(31)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(95)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+*TiO2   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3) 100(80)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+*ZnO   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14) 100(91)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+CaHPO3(1∶1)*TiO2   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3+CaHPO3：125ppm**(30)TiO2：125ppm(3) 100(78)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+*TiO2+普鲁士蓝   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(85)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+*ZnO+普鲁士蓝   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(96)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+ZnHPO3(1∶1)+*TiO2+普鲁士蓝   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3+ZnHPO3：125ppm**(27)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(80)
  Cu(ASA)2+CuHPO3+酞菁化铜   Cu(ASA)2：32ppm***(45)CuHPO3：125ppm**(32)酞菁化铜：32ppm***(8) 100(85)
  Cu(SA)+CuHPO3+*TiO2   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3) 99(77)
  Cu(SA)+CuHPO3+*ZnO   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14) 100(88)
  Cu(SA)+CuHPO3+CaHPO3(1∶1)*TiO2   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3+CaHPO3：125ppm**(30)TiO2：125ppm(3) 99(75)
  Cu(SA)+CuHPO3+*TiO2+普鲁士蓝   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3：125ppm**(32)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 99(83)
  Cu(SA)+CuHPO3+*ZnO+普鲁士蓝   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3：125ppm**(32)ZnO：125ppm(14)普鲁士蓝：125ppm(5) 100(93)
  Cu(SA)+CuHPO3+ZnHPO3(1∶1)+*TiO2+普鲁士蓝   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3+ZnHPO3：125ppm**(27)TiO2：125ppm(3)普鲁士蓝：125ppm(5) 99(80)
  Cu(SA)+CuHPO3+酞菁化铜   Cu(SA)：32ppm***(42)CuHPO3：125ppm**(32)酞菁化铜：32ppm***(8) 99(82)
*所使用的氧化物具有最大粒径为0.15微米
**剂量以等当量亚磷酸的ppm表示
***剂量以等当量金属铜的ppm表示。

Claims (28)

1.包含至少一种属于下组中每一组的化合物的增效混合物：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)。
2.根据权利要求1的混合物，其特征在于，所述亚磷酸的盐选自碱金属盐，碱土金属盐，铵盐或Cu、Fe、Mn、Zn、Ni、Al、Ti、Se的盐。
3.根据权利要求1的混合物，其特征在于，亚磷酸的碱金属盐、碱土金属盐、铵盐或Cu、Fe、Mn、Zn、Ni、Al、Ti、Se的盐是一价或二价碱的，或者它们的任意比例的混合物。
4.根据权利要求1的混合物，其特征在于，所述SIN化合物选自不具有或具有低的直接杀真菌活性的产品且具有固有的光催化性质。
5.根据权利要求1的混合物，其特征在于，所述SIN化合物选自下组a和b之一：
a：二氧化钛、氧化锌或锌盐例如硫酸锌、硝酸锌、氯化锌、钛酸锌、二氧化锆、硅土、硅酸；
b：色素和染料，例如普鲁士蓝、孟加拉粉、酞菁染料、金属卟啉、天然或合成的光学靛青漂白剂。
6.根据权利要求5的混合物，其特征在于，所述酞菁染料选自酞菁化铜、酞菁化锌、酞菁化铁。
7.根据权利要求5的混合物，其特征在于，所述金属卟啉选自叶绿素和叶绿酸。
8.根据权利要求5的混合物，其特征在于，所述天然或合成的光学靛青漂白剂涉及化合物例如七叶亭、七叶灵、伞形酮和1，2-二苯乙烯衍生物。
9.根据权利要求5的混合物，其特征在于，当所述SIN化合物是固态时，以具有粒度小于微米的微米化形式施用。
10.根据权利要求9的混合物，其特征在于，所述SIN化合物以纳米颗粒形式或胶体形式施用。
11.根据权利要求1的混合物，其特征在于，它们选自：
●亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
●亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
●亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
●亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
●亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
●亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
●亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
●亚磷酸的锌盐+硅酸；
●亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+酞菁化铜；
●亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+七叶灵。
12.根据权利要求1的混合物，其特征在于，它们还以不高于10重量％的百分比包含作为反应交换盐的却不具有直接杀真菌活性的碱金属盐。
13.增效混合物的用途，其包含至少一种属于下组中每一组的化合物：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)
作为杀真菌混合物用于防治农业作物中的植物病原体真菌。
14.根据权利要求2～12任一项的混合物的用途。
15.制备根据权利要求1～12任一项的增效混合物的方法，其特征在于，其包括单盐的混和，或者在反应混合物中所述盐的共沉淀。
16.根据权利要求15的方法，其特征在于，所述亚磷酸的金属盐以晶格的任意比例、溶剂化状态、结构和组合物存在。
17.包含根据权利要求1～12任一项的增效混合物的杀真菌组合物，其特征在于，它们包含至少一种具有杀真菌活性的其它组分。
18.根据权利要求17的组合物，其特征在于，所述具有杀真菌活性的组分选自：
(1)IR5885，对应于[S-(R，S)]-[3-(N-异丙氧基羰基缬氨酰基)-氨基]-3-(4-氯苯基)丙酸甲酯的任何比例的非对映异构体混合物，或者对应于两种非对映异构体形式S-R或S-S之一的二肽化合物，任选其一；
(2)IR 6141，对应于N-(苯乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-R-丙氨酸甲酯；
(3)水杨酸(SA)或其衍生物如乙酰水杨酸(ASA)、水杨酸铜盐或乙酰水杨酸铜盐；
(4)铜(I)或铜(II)的盐，如氯氧化铜、氢氧化铜、波尔多液、硫酸铜，或氢氧化铜和氯氧化铜的混合物(Airone)；
(5)苯霜灵，对应于N-(苯乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-RS-丙氨酸甲酯；
(6)甲霜灵，对应于N-(2-甲氧基乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-RS-丙氨酸甲酯；
(7)高效甲霜灵，对应于N-(2-甲氧基乙酰基)-N-2，6-二甲苯基-R-丙氨酸甲酯；
(8)噁霜灵，对应于2-甲氧基-N-(2-氧代-1，3-噁唑烷-3-基)-乙酰-2′，6′-二甲基替苯胺；
(9)呋酰胺，对应于DL-3-[N-氯乙酰基-N-(2，6-二甲基苯基)-氨基]-γ-丁内酯；
(10)异丙菌胺，对应于O-(1-甲基-乙基)-N-[2-甲基-1-[[[1-(4-甲基苯基)乙基]氨基]羰基]丙基]氨基甲酸酯；
(11)苯噻菌胺，对应于O-异丙基[(S)-1-{[(1R)-1-(6-氟代-1，3-苯并噻唑-2-基)乙基]-氨基甲酰-2-甲基丙基]-氨基甲酸酯；
(12)霜脲氰，对应于1-(2-氰基-2-甲氧基亚氨基-乙酰基)-3-乙基脲；
(13)嘧菌酯，对应于(E)-2-[2-[6-(2-氰基苯氧基)-嘧啶-4-基氧基]苯基-3-甲基甲氧基丙烯酸酯；
(14)叉氨苯酰胺，对应于N-甲基-(E)-甲氧基亚氨基-(2-苯氧基苯基)乙酰胺；
(15)唑菌胺酯，对应于N-(2-[1-(4-氯苯基)吡唑-3-基氧基甲基]-苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯；
(16)噻二唑素-S-甲基，对应于苯并(1，2，3)噻二唑-7-硫代羧酸甲酯；
(17)噁唑菌酮，对应于5-甲基-5-(4-苯氧基苯基)-3-(苯基氨基)噁唑烷-2，4-二酮；
(18)咪唑菌酮，对应于4-甲基-4-苯基-1-(苯基氨基)-2-甲基硫代-咪唑烷-5-酮；
(19)氰霜唑，对应于2-氰基-4-氯-5-(4-甲基苯基)-1-(N，N-二甲基氨基氨磺酰基)-咪唑；
(20)氟啶胺，对应于3-氯-N-(3-氯-5-三氟甲基-2-吡啶基)-α-α-α-三氟-2，6-二硝基-ρ-甲苯胺；
(21)烯酰吗啉，对应于(E，Z)-4-[3-(4-氯苯基)-3-(3，4-二甲氧基苯基)丙烯酰基]-吗啉；或对应于(E，Z)-4-[3-(4-氟苯基)-3-(3，4-二甲氧基苯基)-丙烯酰基]-吗啉的氟吗啉(SYP-L190)；
(22)氟酰菌胺，对应于4-三氟甲基-6-3，4-二甲氧基苯基-苯甲酸的N，N-二乙酰胺；
(23)百菌清，对应于1，3-二氰基-2，4，5-四氯苯；
(24)代森锰锌，对应于亚乙基双(二硫代氨基甲酸)(多聚物)的锰盐和锌盐；
(25)对甲抑菌灵，对应于N-二氯-氟甲基硫代-N′，N′-二甲基-N-对-甲苯基硫酰胺；
(26)灭菌丹，对应于N-(三氯甲基硫代)酞酰亚胺；
(27)土菌灵，对应于乙基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑基醚；
(28)吗霉灵，对应于5-甲基异噁唑-3-醇；
(29)霜霉威，对应于(3-二甲基氨基丙基)氨基甲酸丙酯；
(30)R-3-氨基丁酸或RS-3-氨基丁酸；
(31)苯酰菌胺，对应于3，5-二氯-N-(3-氯-1-乙基-1-甲基-2-氧代丙基)-对-甲苯甲酰胺；
(32)2-(4-氯苯基)-N-[2-(3-甲氧基-4-丙-2-炔基氧基-苯基)乙基]-2-丙-2-炔基氧基-乙酰胺；
(33)噻唑菌胺，对应于(RS)-(α-氰基-2-噻吩基)-4-乙基-2(乙基氨基)-5-噻唑甲酰胺。
19.根据权利要求17的组合物，其特征在于，它们选自：
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
-IR5885亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
-IR5885亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
-IR5885+亚磷酸的锌盐+氧化锌；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
-IR5885+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
-IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
-IR6141亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
-IR6141亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
-IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+氧化锌；
-IR6141+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝+氧化锌；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+氧化锌；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+普鲁士蓝；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+普鲁士蓝+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+酞菁化铜；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锰盐(II)+酞菁化铜；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+七叶灵；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝+二氧化钛；
-Cu(ASA)2+亚磷酸的铜盐(II)+普鲁士蓝+氧化锌；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+硅土；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+硅酸；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+酞菁化铜；
-Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛；
-Cu(SA)+亚磷酸的锌盐+硅酸；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的钙盐+二氧化钛；-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+二氧化钛+普鲁士蓝；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+氧化锌+普鲁士蓝；
-Cu(SA)+亚磷酸的铜盐(II)+亚磷酸的锌盐+二氧化钛+普鲁士蓝。
20.根据权利要求17～19任一项的组合物的用途，其用于防治农业作物中的植物病原体真菌。
21.根据权利要求13或20的用途，其特征在于，所述增效混合物或组合物被配制成干粉末、可湿性粉末、乳油、微乳液、糊剂、粒剂、溶液、悬浮液的形式。
22.根据权利要求13或20的用途，其特征在于，所述植物病原体真菌是侵染蔓生植物、烟草、甜菜、谷物、蔬菜、稻米、葫芦科、果树作物的真菌。
23.根据权利要求13或20的用途，其用于处理和预防。
24.根据权利要求13或20的用途，其中各化合物的剂量选自如下定义：FOS和SIN，范围为0.5g至5kg每公顷。
25.在农业作物中用于防治植物病原体真菌的方法，该方法施用包含至少一种属于下组中每一组的化合物的增效混合物：
A.亚磷酸和/或一种或多种亚磷酸的盐，也称作亚磷酸盐或膦酸盐(定义为FOS)，和
B.增效化合物(定义为SIN)，
或者施用包含所述混合物和一种或多种杀真菌的化合物(1)-(33)的增效组合物。
26.根据权利要求25的方法，其特征在于，所述施用作用于植物的所有部分或者作用于种植前其种子本身或者作用于植物所生长的地面。
27.根据权利要求25的方法，其特征在于，所述混合物或组合物还包含其它相容的活性成份，例如其它杀真菌剂、植物调节剂、抗生物剂、除草剂、杀虫剂和肥料。
28.根据权利要求27的方法，其特征在于，所述活性成份的浓度范围为1％至90％，优选5至50％。
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