CN101036200B - 透明导体、透明电极、太阳电池、发光元件及显示板 - Google Patents

透明导体、透明电极、太阳电池、发光元件及显示板 Download PDF

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Abstract

本发明涉及透明且具有导电性的透明电极用基材及透明导电性薄膜，提供一种由能够稳定供给且有良好耐化学药品性等的原料构成的透明金属材料及透明电极。在基板(11)上形成锐钛矿型结晶结构的金属氧化物层(12)，通过由M:TiO2构成金属氧化物层(12)，从而维持内部透过率的同时，呈现低电阻率。即，通过用其它原子(Nb、Ta、Mo、As、Sb、W等)置换锐钛矿型TiO2中的Ti位置所得到的M:TiO2，从而能够在维持透明度的同时，显著提高导电率。

Description

透明导体、透明电极、太阳电池、发光元件及显示板 
技术领域
本发明涉及透明导体，特别是指应用于液晶板和太阳电池、有机EL(Electro Luminescence)的电极等的透明导体。 
背景技术
近年来，对液晶显示板的大型化和小型便携化的需求逐步升高。为实现这需求，要求显示元件具有低功耗，而且可见光透过率高、电阻值低的透明电极的应用变得不可缺少。 
特别是最近正在开发的有机电致发光元件属于自发光类型，虽然该元件在小型携带终端的应用中有效，但由于电流驱动存在功耗大的问题。并且，目前市场上正在普及的等离子显示板(PDP)、作为下一代显示器正在开发的场致发射显示器(FED)，这些也存在高功耗的问题。因此，对透明导电性薄膜低电阻化的期待非常大。 
因此，为进一步降低透明导电膜的电阻值，提出了在玻璃板等的透明基材表面上设置了由掺杂数％锡的氧化铟构成的铟锡氧化膜(以下称ITO膜)(例如，参考专利文献1)。 
但是，该ITO膜虽然具有良好的透明性和高导电性，但In在地壳中的含有率很少，只有50ppb，随着资源的枯竭存在原料成本上升的缺点。 
另外，特别是近年来，提出了氧化锌系列材料，所述材料的耐等离子性强且廉价。 
但是，氧化锌系列材料在耐酸耐碱方面弱，在二氧化碳环境中也渐渐被腐蚀，因此不仅难以应用到液晶板，特别是难以应用到太阳电池。另外，为了改善耐化学药品性，也考虑到通过涂敷加工处理氧化锌表面，但必须增加 一次涂敷工程，存在制造成本提高的问题。 
即，为了扩大透明导体的应用范围，需要用能够稳定供给的原料构成透明导体的同时，还需要用兼备耐化学药品性和耐久性的原料构成透明导体。 
专利文献：日本专利特开2004-95240号公报 
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种透明且具有导电性的透明导体，所述透明导体能够稳定供给，且由具有良好的耐化学药品性等的原料构成。 
本发明的第1方面在于透明导体，所述透明导体由金属氧化物构成，其特征在于，所述金属氧化物为具有锐钛矿型结晶结构的M:TiO2。 
本发明的第2方面在于透明导体，所述透明导体由金属氧化物构成，其特征在于，所述金属氧化物为具有锐钛矿型结晶结构的M:TiO2，其中，M为Nb、Ta、Mo、As、Sb或W之中的任意一个。 
本发明的第3方面在于透明导体，所述透明导体由金属氧化物构成，其特征在于，所述金属氧化物为具有锐钛矿型结晶结构的M:TiO2，其中，M为V、Mn、Tc、Re、P或Bi之中的任意一个。 
本发明的第4方面在于透明导体，所述透明导体由金属氧化物构成，其特征在于，所述金属氧化物为具有锐钛矿型结晶结构的M:TiO2，其中，M为Ta或Nb之中的任意一个。 
本发明的第5方面在于权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物进一步具有金属导电性。 
本发明的第6方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.001≤x≤0.2。 
本发明的第7方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.2。 
本发明的第8方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.0 1≤x≤0.03。 
本发明的第9方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.06。 
本发明的第10方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.02≤x≤0.06。 
本发明的第11方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.001≤x≤0.2。 
本发明的第12方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.005≤x≤0.2。 
本发明的第13方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.1。 
本发明的第14方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.03≤x≤0.1。 
本发明的第15方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.05≤x≤0.1。 
本发明的第16方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-x-yNbxTayO2化学式表示，其中，0＜x+y≤0.4。 
本发明的第1 7方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-x-yNbxTayO2化学式表示，其中，0＜x+y≤0.3。 
本发明的第18方面在于权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物形成于钙钛矿型结晶基板上。 
本发明的第19方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物的电阻率，在室温中为2×10-4～5×10-4Ωcm，或在极低温中为8×10-5～2×10-4Ωcm。 
本发明的第20方面在于权利要求4所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物的电阻率，在室温中为2×10-4～1.8×10-3Ωcm，或在极低温中为5×10-5～7×10-4Ωcm。 
本发明的第21方面在于透明电极，所述透明电极具有权利要求1所述的透明导体。
本发明的第22方面在于权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述透明导体形成于GaN系列化合物膜上。 
本发明的第23方面在于权利要求1所述的透明导体，其特征在于，基板上形成有定向膜，所述透明导体形成于所述定向膜上。 
本发明的第24方面在于权利要求23所述的透明导体，其特征在于，所述定向膜为ZnO膜、ZrO2膜、SrTiO3膜、MgO膜、LaAlO3膜、CeO2膜或Al2O3膜。 
本发明的第25方面在于权利要求23所述的透明导体，其特征在于，所述定向膜为ZnO膜。 
本发明的第26方面在于权利要求1所述的透明导体，其特征在于，d电子对导电作贡献。 
本发明的第27方面在于太阳电池，所述太阳电池具有权利要求1所述的透明导体。 
本发明的第28方面在于发光元件，所述发光元件具有权利要求1所述的透明导体。 
本发明的第29方面在于显示板，所述显示板具有权利要求1所述的透明导体。 
本发明中，通过制作用其它金属原子等(Nb、Ta、Mo、As、Sb、W等)置换锐钛矿型TiO2的Ti位置所得到的M:TiO2，从而能够维持透明度的同时，显著提高导电率。该物质的结晶形态不仅可以是单晶，也可以是多晶体。 
特别是，在该金属氧化物中，将Nb的置换量设为0.1％～20％(Ti原子数比)时，能够将电阻率控制到10-4Ωcm数量级。 
另外，在该金属氧化物中，将Nb的置换量设为1％～20％(Ti原子数比)时，能够维持高的内部透过率的同时，能够将电阻率控制到10-4Ωcm数量级。 
另外，在该金属氧化物中，将Nb的置换量设为1％～6％(Ti原子数比) 时，能够使内部透过率提高到95％～98％(使用薄膜试样时。膜厚为50nm左右)。 
另外，在该金属氧化物中，将Nb的置换量设为2％～6％(Ti原子数比)时，能够更加提高内部透过率的同时，进一步将电阻率在室温中降到5×10-4Ωcm程度，在极低温(5K左右)中降到1×10-4Ωcm。 
另外，在该金属氧化物中，将Ta的置换量设为0.1％～20％(Ti原子数比)时，能够将电阻率控制到10-4Ωcm数量级～10-3Ωcm数量级。 
另外，在该金属氧化物中，将Ta的置换量设为0.5％～20％(Ti原子数比)时，能够维持高的透过率的同时，将电阻率控制到10-4Ωcm数量级～10-3 Ωcm数量级。 
另外，在该金属氧化物中，将Ta的置换量设为1％～5％(Ti原子数比)时，即使在红色区域也能实现稳定的高透过率。 
另外，在该金属氧化物中，将Ta的置换量设为1％～3％(Ti原子数比)时，即使在红色区域也能实现稳定的高透过率的同时，进一步将电阻率在室温中降到5×10-4Ωcm程度，在极低温(5K左右)中降到1×10-4Ωcm～2×10-4Ωcm。 
另外，将该金属氧化物形成于钙钛矿型结晶基板上，从而能够更加有选择性的生成锐钛矿结晶。 
另外，将金属氧化物的电阻率在室温中设为2×10-4～5×10-4Ωcm或在极低温中设为8×10-5～2×10-4Ωcm，或者在室温中设为3×10-4～1.8×10-3Ωcm或在极低温中设为1×10-4～7×10-4Ωcm，从而能够飞跃地扩大从显示板开始到各种器件的应用可能性。特别是在本发明中，运用TiO2的制膜技术，能够谋求大面积化、大量生产化。因此，能够将该透明电极用基材应用于现有的太阳电池的电极以外，还能够应用于使用光催化剂TiO2的太阳电池的电极。进而，将该透明电极用基材应用于液晶显示板，从而能够谋求这些显示元件的低功耗化，进一步能够促进液晶显示板的大型化和小型便携化。 
另外，在本发明中，由于上述理由，不仅能够谋求原料供应的容易化、 制造工程的简略化所带来的成本降低，而且能够大幅地减轻制造所需的劳力。 
进一步，在本发明中，对化学药品、外界气体有高耐久性的TiO2作为母相，从而能够扩大对设想野外利用的太阳电池等的应用可能性。进而，不需要涂敷加工，因此能够降低工程的增加所带来的成本。 
本发明的进一步其它目的、特征或优点，基于下面描述的本发明实施方式和附图，进行详细的说明，这样会变得更加清楚。 
附图说明
图1是基板上层积金属氧化物层的透明电极用基材的示意图； 
图2是说明PLD装置的结构图； 
图3是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图4是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图5是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图6是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图7是对金属氧化物层进行晶格常数检测的结果图； 
图8是检测制作的金属氧化物层的内部透过率的结果图； 
图9是检测制作的金属氧化物层的电阻率的温度依赖性图； 
图10是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图11是对金属氧化物层进行X射线衍射检测的结果图； 
图12是对金属氧化物层进行载流子浓度的温度变化的检测结果图； 
图13是对金属氧化物层进行霍尔迁移率的温度变化的检测结果图； 
图14是对金属氧化物层进行晶格常数检测的结果图； 
图15是检测制作的金属氧化物层的透过率的结果图； 
图16是检测制作的金属氧化物层的电阻率的温度依赖性图； 
图17是Ta掺杂量与电阻率、透过率之间的关系图； 
图18是Ti1-xNbxO2单晶薄膜的Nb量在室温中的迁移率、载流子的散射 时间及载流子的有效质量相关的依赖性图； 
图19将散射时间的Nb浓度依赖性用双对数坐标图表示的图。符号的说明 
1  透明金属 
11 基板 
12 金属氧化物层 
30 PLD装置 
31 室 
32 光振荡器 
33 反射镜 
34 透镜 
36 红外线灯 
39 靶 
40 油旋转泵 
41 逆流防止阀 
42 涡轮分子泵 
43 压力阀 
45 氧气流量调整阀 
具体实施方式
下面参照附图详细说明本发明的实施方式。 
本发明适用于透明金属(透明导体)1，所述透明金属1应用于例如显示板和有机EL、太阳电池的电极等。如图1所示，所述透明金属1有在多晶或单晶基板11上形成的金属氧化物层12。 
在此，透明金属1是指，在所谓的透明导体中，直到极低温(5K)也呈现金属导电性(这里定义为，在室温中的电阻率在10-2Ωcm以下、电阻率 的温度依赖性为dR/dT＞0(R为电阻率，T为温度))的金属。另外，从增加用途普遍性的观点考虑，较佳的，金属导电性在室温中的电阻率为10-3Ωcm以下。 
基板11例如由钛酸锶(SrTiO3)构成，所述钛酸锶(SrTiO3)使基板表面11a成为(100)面。 
该基板11可以由SrTiO3的单晶基板构成，如果由其它钙钛矿(perovskite)型结晶或由具有类似结构的岩石型结晶构成，则也可以由其它任何材料构成。即，由钙钛矿型或岩石型结晶构成该基板11，从而有可能形成锐钛矿单晶薄膜。 
另外，该基板11也可以采用玻璃、水晶等非晶材料，或可以采用塑性材料。此时，会形成锐钛矿多晶薄膜，但几乎不会影响到基本的物理性质(电阻率等)。 
在以下说明的实施方式中，将该基板11的厚度设为50nm的情况为例进行说明，但并不局限于此，例如，较佳的，可以设为1000nm以下，但如果寻求低的电阻值，在多少能够牺牲透过率时，也可以设为1000nm以上。 
该基板11上层积形成的金属氧化物层12由Nb:TiO2构成。该Nb:TiO2 为，用Nb置换锐钛矿(TiO2)的Ti位置所得到的物质。代替该置换的Nb，可以使用例如Ta、Mo、As、Sb或W。并且也可以是其它元素。金属氧化物层12是在基板表面11a上外延生长形成。该金属氧化物层12的厚度为40～50nm，但并不局限于此。 
下面，说明该透明金属1的制作方法。 
首先，将使基板表面成为(100)面所切出的SrTiO3基板，使用例如金刚石研磨浆(diamond slurry)进行机械研磨。此机械研磨中，将使用的金刚石研磨浆的粒径渐渐细化，最后用粒径约0.5μm的金刚石研磨浆进行镜面研磨。此时，也可以通过进一步使用硅胶(colloidal silica)进行研磨，使基板平坦，直到表面粗糙度的rms成为10以下。 
接着，根据物理气相沉积(PVD，Physical vapor deposition)法，在基板11的SrTiO3(100)面上沉积Nb:TiO2。在以下的实施方式中，说明根据脉冲激光沉积(PLD，Pulsed Laser Deposition)法进行相关沉积的情况。 
该PLD法中，使用例如图2所示的PLD装置30，将金属氧化物层12沉积到基板11上。该PLD装置的室31内配置基板11和靶39；该室31的外部，包括：光振荡器32，该光振荡器32配置在面向上述靶39表面的一侧；反射镜33，用于调节由光振荡器32所振荡的脉冲激光的位置；透镜34，用于控制激光的光斑直径；该室31的外部进一步包括：气体供给部44，用于向室31内注入氧气。 
室31的设置是为了维持适当的真空度的同时，通过防止从外部混入杂质，制作高品质的薄膜。室31内，设置有用于加热基板的红外线灯36。基板温度通过窗31b，由设置在室31外部的放射温度计37监控，被控制为总是在一定温度。还有，该室设置有用于调节氧气流量的阀45。为了在减压条件下实现制膜，室31连接有涡轮分子泵(turbo molecular pump)42及压力阀43。利用氧气流量调整阀45及压力阀43，室31的压力得到控制，例如在氧环境中成为10-5～1×10-4托。另外，涡轮分子泵42连接有油旋转泵40和逆流防止阀41，涡轮分子泵42的排气侧的压力总是保持在10-3托以下。 
该室31在面向靶39的面进一步设置有窗31a，从光振荡器32发出的脉冲激光通过窗31a射入室31。光振荡器32将例如脉冲频率为1～10Hz、激光能量为50mJ/pulse、波长为248nm的KrF准分子激光(excimer laser)作为上述脉冲激光而振荡。通过反射镜33及透镜34，对该振荡的脉冲激光的光斑进行调整，使其焦点位置在上述靶39的附近，该振荡的脉冲激光通过窗31a以相对设置在室31内的靶39表面约45°角度入射。 
靶39由例如Nb:TiO2烧结体构成。置换的金属，在这里以Nb为例，但也可以使用Ta、Mo、As、Sb、W的任何一种，或者也可以合并使用多种类的金属。该Nb:TiO2烧结体的制作方法为，混合按照所希望的原子比称量的TiO2粉末和Nb2O5粉末，进一步将该混合的粉末加热成形。该靶39相对基 板11的(100)面略平行地设置。 
基于该PLD法的制膜过程如下。 
首先，将研磨的基板11设置在室31内。接着，为了除去表面的杂质，得到原子级别上平坦的表面，在氧环境为10-5托，基板温度为650℃的基础上进行热处理。热处理时间最少需要1个小时。 
然后，分别将氧环境设置为例如10-5托，将基板温度设置为550℃，并利用电机35使基板旋转驱动的同时制膜。进一步，通过旋转轴38使靶39旋转驱动的同时，断断续续地照射上述脉冲激光，从而使靶39的表面温度急剧上升，产生烧蚀等离子(Ablation Plasma)。该烧蚀等离子中包含的Ti、Nb、O各原子与室31中的氧气重复进行碰撞反应的同时，渐渐变化状态并移向基板11。于是，到达基板11的包含Ti、Nb、O原子的粒子，原封不动地扩散到基板11上的(100)面上，以晶格相容性最稳定的状态形成薄膜。其结果，制作出具有上述结构的透明金属1。 
另外，该透明金属1的制作并不局限于上述说明的PLD法，也可以基于例如分子束外延(MBE)法、溅射法等其它的物理气相沉积(PVD)法、或者PLD以外的方法，如利用MOCVD法的化学气相沉积(CVD)法制作。还有，也可以基于溶胶凝胶法、化学溶液法以及溶液合成工艺制作透明金属1。 
对基于上述方法制作出的透明金属Nb:TiO2(化学式Ti1-xNbxO2)中的Nb的置换率设为x＝0、0.01、0.02、0.03时的金属氧化物层12，进行X射线衍射(XRD)检测的结果，如图3(a)、(b)，图4(a)、(b)所示。同样，对制作出的透明金属Nb：TiO2(化学式Ti1-xNbxO2)中的Nb的置换率设为x＝0.06、0.1、0.15、0.2时的金属氧化物层12，进行X射线衍射(XRD)检测的结果，如图5(a)、(b)，图6(a)、(b)所示。根据图3～6所示的XRD光谱可知，图中用○记号表示的SrTiO3的峰值在2θ＝23.1°、46.8°、72.6°、104.2°的位置出现，在此中间用△记号表示的Nb:TiO2的峰值在2θ＝37.8°、80.4°的位置出现。从而，与Nb的置换量无关，能够确认Nb:TiO2 稳定生成。 
另外，对于制作的金属氧化物层12，根据XRD光谱检测Nb的置换量为x＝0、0.01、0.02、0.03、0.06、0.1、0.15、0.20对应的晶格常数关系，如图7所示，可以知道，随着Nb添加率的增加，晶格常数增大。这暗示着制作的金属氧化物层12由所谓的固溶体构成。 
另外，检测Nb的置换量设为x＝0、0.01、0.02、0.03、0.06、0.1、0.15、0.2时制作的金属氧化物层12的内部透过率(由于原意的透过率将反射量必须看作损失，因此以下将扣除金属氧化物层12的反射量的情况下成为100％的透过率，称为内部透过率)，如图8所示，可以知道，在可见光区域(波长400～800nm)内，得到80％以上的良好结果，如图8所示。特别是，Nb置换量为x≤0.06的试样表现出，在可见光区域内能够实现95％以上的内部透过率。随着Nb置换量的增加，内部透过率下降的原因认为是，Nb置换量增加的同时Ti3+的量增加，在可见光区域具有吸收边的t2g-eg带之间的跃迁概率增大所致。 
但是，向实际的器件应用时，将该金属氧化物层12的膜的厚度设为100nm以上的情况较多，特别是目前的ITO要求的规格为，对于100nm以上的膜的厚度，内部透过率被视为80％以上。为满足该规格，对于膜的厚度50nm，需要95％以上的内部透过率。如图8所示，通过将Nb置换量控制在x≤0.06，能满足上述规格，因此也有可能制作超过现有ITO薄膜的内部透过率的透明导体薄膜。 
另外，用上述Nb的置换量制作的金属氧化物层12的电阻率的温度依赖性表示在图9。从该图9可知，与没有置换Nb的情况相比较，Nb的置换量x设为0.01≤x≤0.2的金属氧化物层12在室温中得到了10-4Ωcm数量级的良好传导特性。 
另外，应用本发明的透明金属1中，不仅在将该金属氧化物层12的Nb置换量x设为0.01≤x≤0.2的情况，通过将Nb置换量x设为0.001≤x≤0.2，也能够得到10-4Ωcm数量级的电阻率。 
将该金属氧化物层12的Nb置换量x设为0.01≤x≤0.06时，在膜的厚度为50nm时，能够使内部透过率提高到95％～98％(膜的厚度为数100nm时也有80％以上)。 
还有，将该金属氧化物层12的Nb置换量x设为0.02≤x≤0.06时，更加提高内部透过率的同时，进一步能够将电阻率在室温(280K～300K)中降到5×10-4Ωcm程度，并且在极低温(5K～20K)中降到1×10-4Ωcm。 
即，应用本发明的透明金属1中，将锐钛矿(TiO2)的Ti位置用Nb置换而得到的Nb:TiO2作为金属氧化物层12，从而不但能够提高透明度，而且进一步能够得到与设置铟锡氧化膜(ITO)时等效的低电阻率(10-4Ωcm数量级的传导率)。 
另外，通过置换Nb，使金属氧化物层的电阻率在室温中为2×10-4～5×10-4Ωcm，或者在极低温中成为8×10-5～2×10-4Ωcm，从而能够飞跃地扩大向液晶板以及各种器件的应用可能性。 
还有，对基于与上述方法同样的方法制作的透明金属Ta:TiO2(化学式Ti1-xTaxO2)中的Ta的置换率设为x＝0.002、0.005、0.15、0.20时的金属氧化物层12，进行X射线衍射(XRD)检测的结果，如图10(a)、(b)，图11(a)、(b)所示。根据图10及图11所示的XRD光谱可确认，与上述Nb:TiO2一样地，与Ta的置换量无关，Ta:TiO2能够稳定生成。 
图12是载流子(career)浓度的温度变化的检测结果图。对Ta的置换量为x＝0.005、0.01、0.03、0.05、0.10时进行检测。如图12所示，对于这些任意的置换量，几乎没有观测到载流子浓度的温度依赖。这意味着Ta:TiO2成了简并半导体，这是在ITO等的透明导电膜也能看得到的物理性质。 
图13是霍尔迁移率的温度变化检测结果图。此时，也对Ta的置换量为x＝0.005、0.01、0.03、0.05、0.10时进行检测。如图13所示，对于这些任意的置换量，随着温度上升霍尔迁移率都减少，Ta的置换量越小其减少的程度越大。此霍尔迁移率的温度依赖性是在ITO中看不到的物理性质，成为随着温度上升电阻率增大的现象的原因。此温度依赖性的起源在现阶段是不清楚的，但随着温度的上升电阻率增大的性质是普通金属中常见的物理性质，是将Ta:TiO2称为透明金属的原因。 
同时，对于制作的金属氧化物层12，根据XRD光谱检测Ta的置换量x＝0.005、0.1、0.05、0.10、0.15、0.20所对应的晶格常数的关系，如图14所示，可以知道，随着Ta添加率的增加，晶格常数增大。即可以知道，晶格按照维加德定律(Vegard定律：晶格常数与用重量百分比表示的固溶体合金组成之间的直线关系)扩张。这暗示着，制作的金属氧化物层12由所谓的固溶体组成。另外，在图14中三角形表示a轴，圆形表示c轴。 
另外，检测将Ta的置换量设为x＝0.01、0.03、0.05、0.10、0.15、0.20制作的金属氧化物层12的透过率，如图15所示，可以知道，在可见光区域(波长400～800nm)内，得到60％以上的良好结果。特别是，Ta置换量为x≤0.05的试样表现出，即使在可见光长波长区域(红色区域)也能够实现稳定的高透过率。随着Ta的置换量的增加，透过率下降的原因认为是，Ta置换量增加的同时Ti3+的量增加，在可见光区域具有吸收边的t2g-eg带之间的跃迁概率增大所致。 
另外，用上述Ta的置换量制作的金属氧化物层12的电阻率的温度依赖性表示在图16。如图16所示，可以知道，将Ta的置换量x设为0.005≤x≤0.2的金属氧化物层12，在室温中得到10-4Ωcm数量级～10-3Ωcm数量级的良好传导特性。进而，从良好的传导特性考虑，较佳的，将Ta的置换量x设为0.01≤x≤0.1。特别是从极低温到室温附近的大范围中的良好的传导特性考虑，更较佳的，将Ta的置换量x设为0.03≤x≤0.1。 
图17是Ta掺杂量与电阻率、透过率之间的关系图。在图17中，●记号表示电阻率，■记号表示透过率。如图17所示，可以知道，电阻率小且透过率大的区域为Ta置换量x为0.03≤x≤0.1的区域。并且，可以知道，电阻率更小且透过率更大的区域为Ta置换量x为0.05≤x≤0.1的区域。也就是说，这些区域是暗示Ta掺杂量的最佳值的区域。 
另外，应用本发明的透明金属1，不仅在将该金属氧化物层12的Ta置换量x设为0.005≤x≤0.2的情况，通过将相关的Ta置换量x设为0.001≤x≤0.2时，也能够得到10-4Ωcm数量级～10-3Ωcm数量级的电阻率。 
在该金属氧化物层12中，将Ta置换量x设为0.01≤x≤0.05时，即使在红色区域也能够实现稳定的高透过率。 
并且，在该金属氧化物层12中，将Ta置换量x设为0.01≤x≤0.05时，在红色区域实现稳定的高透过率的同时，进一步能够将电阻率在室温(280K～300K)中下降到5×10-4Ωcm程度，并且在极低温(5K～20K)中下降到5×10-5Ωcm～2×10-4Ωcm。 
即，应用本发明的透明金属1中，将锐钛矿(TiO2)的Ti位置用Ta置换得到的Ta:TiO2作为金属氧化物层12，从而不但能够提高透明度，而且还能得到与设置铟锡氧化膜(ITO)时等效的低电阻率。 
另外，通过置换Ta，使金属氧化物层的电阻率在室温中为2×10-4～1.8×10-3Ωcm，或者在极低温中成为5×10-5～7×10-4Ωcm，从而能够飞跃地扩大向液晶面板以及各种器件的应用可能性。 
还有，该透明金属1通过利用已在光催化剂等中应用的TiO2制膜技术，能够谋求大面积化、大量生产化。因此，不仅能将该透明金属1应用于现有的太阳电池的电极，而且能够应用于使用TiO2光催化剂的太阳电池的电极。进一步，将具有低电阻率的透明金属1应用于液晶显示板，从而能够谋求这些显示元件的低功耗化，甚至能够促进液晶显示板的大型化和小型便携化。并且，由于上述理由，该透明金属1不仅能够谋求原料供应的容易化、制造工程的简易化所带来的成本降低，而且能够大幅度地减轻制造所需的劳力。 
即，通过将应用本发明的透明金属1作为电极使用，能够使生产具有现有性能的透明电极的价格更低，所以，能够扩大应用范围。并且，作为构成该透明金属1的金属氧化物层12，使用不被酸和碱腐蚀的Nb:TiO2、Ta:TiO2 等，因此不会受周围环境的影响，能够扩大应用范围。 
另外，在上述实施方式中，将基板11上形成金属氧化物层12的整体定义为透明金属1，但并不局限于此，也可以只将金属氧化物层12定义为透 明金属1。 
应用本发明的透明金属1并不局限于作为电极的用途，作为其它用途，当然也可以应用于其它要求透明且高传导性的部件、薄膜、器件等。 
接着，说明散射时间及有效质量等。 
图18示出Ti1-xNbxO2单晶薄膜的Nb量，与室温中的迁移率、载流子的散射时间及载流子的有效质量相关的依赖性。图19中将散射时间的Nb浓度依赖性用双对数坐标图表示。 
载流子的散射(弛豫)时间随着Nb量的增加急剧增加，以Nb置换量x＝0.01为分界渐渐减少。从同样是透明导体的ZnO薄膜试样的结果类推，认为在x＜0.01时晶粒边界散射主要，在x＞0.01时中性/离子化杂质引起的散射主要(参照图19)。由此暗示着对于载流子充分存在的试样，即使是多晶试样也能忽视晶粒边界散射，因此能够维持与单晶试样同样的性能。这一点可以说是多晶薄膜在不可缺少的有机EL板、液晶板等的开发时非常有利。 
载流子的有效质量与Nb量一起单调减少，这暗示着导带的曲率随着离开底部而减少(但是，变化量与散射时间相比小)。绝对值是0.2-0.4m0(m0是电子的静止质量)，和现有的透明导体SnO2(0.2m0-0.3m0)、ITO(0.3m0)大概相同。 
迁移率的倾向大概反映散射时间的Nb量变化的结果。即，室温中的转移现象可以说明，与带结构相比，随着Nb的添加，更强烈地依赖散射结构的变化。 
x＝0.01-0.03附近是能够将晶粒边界散射与杂质散射抑制为最小的最佳组成。 
另外，当使用Ti1-x-yNbxTayO2时，从实验的经验上认为x+y到0.3是充分的。并且，在用X射线检测进行判断的范围内，可以明确能够置换到40％(x+y＜＝0.4)。虽然可见光的透明度会降低，但只想透过蓝-紫外线时，根据对红外线反射膜应用时等的用途，即使x+y大，也能充分使用，因此混合 Nb和Ta时的上限是大的。 
也可以考虑预先在基板上涂ZnO、ZrO2、SrTiO3、MgO、LaAlO3、CeO2、ZrO2、Al2O3等的定向膜，在其上形成TiO2膜。这些作为缓冲膜(缓冲层)起作用。要在玻璃上形成锐钛矿型膜，缓冲层的存在变得非常重要。使用ZnO时，由于特别容易定向，所以还有容易成膜的优点。 
作为呈现透明导电性的掺杂剂(dopant)，也可以应用V、Mn、Tc、Re、P、Bi等。并且，作为呈现透明导电性的掺杂剂，也可以应用其它所有元素。 
多数的透明导电材料以Sn、In或Zn的氧化物作为基础，透明导电膜有ITO、SnO2、ZnO等的氧化物薄膜。并且，对于ZnO膜，Al或Ga成为有效的掺杂剂。这些元素是位于周期表右侧的元素。我们知道这些是基于s电子或p电子的导电结构。另一方面，本实施方式采用的TiO2透明导体是d电子对导电作贡献的新类型的透明导体。 
也可以使TiO2膜在GaN基板上生长。发明人也明确在GaN上TiO2膜外延生长的结构，具体考虑下述结构。 
(1)具有AlxGayInzN(0≤x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1)和形成在所述AlxGayInzN上的由金属氧化物构成的氧化物材料，所述金属氧化物是TiO2 为特征的功能元件。 
(2)所述金属氧化物中掺杂有由Nb、Ta、Mo、As、Sb、Al及W构成的组中选择的1个或2个以上的元素为特征的功能元件。 
(3)所述金属氧化物中掺杂有由Co、Fe、Cr、Sn、Ni、Mn及V构成的组中选择的1个或2个以上的元素为特征的功能元件。 
(4)所述氧化物材料是单相膜为特征的功能元件。 
(5)所述氧化物材料是外延膜为特征的功能元件。 
这些并不局限于PLD法，也可以基于例如分子束外延(MBE)法、溅射法等其它的物理气相沉积(PVD)法、或者PLD以外的方法，如利用MOCVD法的化学气相沉积(CVD)法，形成氧化物材料膜。 
在不久的将来，预想在光通信中所使用的光的波长会移向蓝色、紫外光等的短波长带。在那样的情况下，作为在波长400nm附近表现大的法拉第旋转系数的光磁性器件，也能够使用该氧化物材料。特别是，目前实际使用的磁性石榴石膜以及能够获得大的法拉第旋转系数的现象表示，根据该氧化物材料，可以制作适用于下一代短波通信的光绝缘体。 
用途并不局限于作为光绝缘体的使用，在光循环器、可变光衰减器、光通信器件等的磁性光学器件、光磁性器件、光电路、非可逆光学部件、非可逆光学元件、具有循环器的半导体激光器、电流磁场传感器、磁畴观察、磁性光学检测等中，也能够使用。 
并且，光绝缘体例如有，LD与绝缘体一体化的模块、光纤插入用光绝缘体、光放大器用光绝缘体、偏向依赖光型光绝缘体、偏向无依赖光型光绝缘体、波导型光绝缘体。波导型光绝缘体例如有，使用马赫-曾德尔型交叉波导的波导型光绝缘体、使用脊形波导(rib waveguide)的波导型光绝缘体。 
光循环器可以是偏向依赖光型循环器、偏向无依赖型循环器。 
如果在由GaN系列化合物半导体构成的发光器件中应用掺杂Co等的TiO2，则在蓝色、紫外光等的短波带也能实现对应的光绝缘体。如果通过在TiO2膜上进一步外延生长的方法实现光绝缘体，则TiO2膜不仅作为结晶生长的缓冲起作用，还能够为单片电路(monolithic)获得功能元件。也就是说，不仅是高效发光元件、低价且大面积的显示器，单块的功能元件的开发也成为可能，例如能够实现透明电极与光器件的融合，发光器件与光磁性器件的融合。并且，也可以在光敏元件、HEMT(High Electron MobilityTransistor)等的高频器件、电子器件中使用氧化物材料。 
进一步，作为应用也可以考虑应用到，染料敏化太阳电池的电极、显示板、有机EL板、发光元件、发光二极管(LED)、白色LED以及蓝色激光的透明电极(GaN上的成膜)、面发光激光的透明电极、照明装置、通信装置、仅通过蓝色光。即，希望透过率在可见光全区域中达到90％以上，但也能够去掉长波长的红色区域，只透过蓝色。此时，Nb掺杂量多的薄膜有效。 如上所述，透过率并不是必须达到90％以上，根据应用或兼顾电阻率与透过率，选择Nb等的掺杂量即可。 
在GaN系列化合物上的成膜中，有折射率的匹配(matching)这一明显优点，关系到提取效率的提高。另外，GaN系列化合物不仅是单纯的GaN，也包括多少含有掺杂剂的化合物。 
更详细的，作为应用本发明的透明金属1的用途，能够列举如下用途：液晶显示器(LCD)中的透明导电膜、滤色器中的透明导电性膜、EL显示器中的透明导电膜、等离子显示器(PDP)中的透明导电膜、PDP光学过滤器、用于电磁屏蔽的透明导电膜、用于近红外线屏蔽的透明导电膜、用于防止表面反射的透明导电膜、用于提高色再现性的透明导电膜、用于缓和破损的透明导电膜、光学过滤器、触摸屏、电阻式触摸屏、电磁诱导式触摸屏、超音波式触摸屏、光学式触摸屏、静电电容式触摸屏、面向便携式信息终端的电阻式触摸屏、与显示器成为一体的触摸屏(内触摸屏)、太阳电池、非晶硅(a-Si)系列太阳电池、微晶Si薄膜太阳电池、CIGS太阳电池、染料敏化太阳电池(DSC)、用于抵消电子部件静电的透明导电材料、用于防止带电的透明导电材料、调光材料、调光镜、发热体(面加热器、电热玻璃)、电磁屏蔽玻璃。 
以上参照特定的实施方式，对本发明进行了说明。但是，本领域技术人员在没有脱离本发明要点的范围内，显然可以作出该实施方式的修正或代替。即，只是以示例形式揭示了本发明，并不限定解释本说明书的所述内容。要想判断本发明的要点，必须参考开头所述的权利要求书一栏。 
并且，用于说明该发明的实施方式明显能够达到上述目的，但也理解本领域技术人员进行多数变更和其它实施例。将权利要求书、说明书、附图及用于说明的各实施方式的单元或部分，也可以与其它的一个或组合一起采用。权利要求书试图将相关变更和其它实施方式也包含在保护范围之内，这些都包含在该发明的技术思想及技术范围之内。 
本发明能够实现透明且具有导电性的用于透明电极的基材，也能够应用于 各式各样的用途。 

Claims (24)

1.一种透明导体，所述透明导体由金属氧化物构成，其特征在于，所述金属氧化物为具有锐钛矿型结晶结构的M:TiO2，并且，所述金属氧化物在室温中的电阻率为10-3Ωcm以下，其中，M为Ta或Nb之中的任意一个。
2.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.001≤x≤0.2。
3.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.2。
4.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.03。
5.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.06。
6.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xNbxO2化学式表示，其中，0.02≤x≤0.06。
7.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.001≤x≤0.2。
8.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.005≤x≤0.2。
9.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.01≤x≤0.1。
10.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.03≤x≤0.1。
11.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-xTaxO2化学式表示，其中，0.05≤x≤0.1。
12.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-x-yNbxTayO2化学式表示，其中，0＜x+y≤0.4。 
13.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物用Ti1-x-yNbxTayO2化学式表示，其中，0＜x+y≤0.3。
14.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物形成于钙钛矿型结晶基板上。
15.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述金属氧化物的电阻率，在室温中为2×10-4～5×10-4Ωcm，或在极低温中为8×10-5～2×10-4Ωcm。
16.一种透明电极，所述透明电极具有权利要求1所述的透明导体。
17.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，所述透明导体形成于GaN系列化合物膜上。
18.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，基板上形成有定向膜，所述透明导体形成于所述定向膜上。
19.根据权利要求18所述的透明导体，其特征在于，所述定向膜为ZnO膜、ZrO2膜、SrTiO3膜、MgO膜、LaAlO3膜、CeO2膜或Al2O3膜。
20.根据权利要求18所述的透明导体，其特征在于，所述定向膜为ZnO膜。
21.根据权利要求1所述的透明导体，其特征在于，d电子对导电作贡献。
22.一种太阳电池，所述太阳电池具有权利要求1所述的透明导体。
23.一种发光元件，所述发光元件具有权利要求1所述的透明导体。
24.一种显示板，所述显示板具有权利要求1所述的透明导体。 
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