CN100402626C - 导热性组合物及使用其的腻子状散热片和散热结构体 - Google Patents

导热性组合物及使用其的腻子状散热片和散热结构体 Download PDF

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Abstract

本发明的导热性组合物是混合600重量份以上的导热性填料对100重量份的粘度在20～2000mPa·s范围内的液体硅酮的导热性组合物，其在25℃的常温下不进行交联，不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上。本发明的腻子状散热片(1)是将导热性组合物在剥离片上成型的腻子状片，其厚度为0.5mm～3mm，所述导热性组合物是混合600重量份以上的导热性填料对100重量份的粘度在20～2000mPa·s范围内的液体硅酮，在25℃的常温下不进行交联，不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上的导热性组合物。本发明提供导热性组合物及使用其的腻子状散热片，可以手工将该腻子状散热片从剥离衬底(2)上取下，或者可将其从剥离片转移到发热性部件或散热器上，以便简单地将其固定到目地位置上。

Description

导热性组合物及使用其的腻子状散热片和散热结构体
技术领域
本发明涉及一种用于发热性部件的散热冷却结构的导热性组合物及使用其的散热片和散热结构体。
背景技术
最近，从发热元件去除热成为各个领域的问题，尤其是对于电子设备和个人计算机等各种电子装置，从发热性的电子部件(以下称为发热性部件)去除热成为重要问题。这些发热性部件随其部件的温度上升，引起部件错误操作，成为由于热造成的设备故障的大的主要原因。以前，用于安装在底座上的发热性部件等的散热冷却结构的一部分的导热性部件，提出了导热性散热片等(下述专利文献1)，以从多种电子设备和个人计算机等各种电子装置的发热性部件去除热为目的而用于各个领域。
专利文献1：特开平7-183434号公报
然而，由于发热性部件的发热量近年越来越增加，要求导热性部件和散热片具有高导热系数。由于橡胶片状散热片(例如，富士高分子工业株式会社生产的商品名“Thercon TR”等)具有有限的提高导热系数的限度，最近，柔软粘合性好的凝胶状散热片增多，即使这样的凝胶状散热片对增大的发热性部件的发热量而言也不充分，很多时候不能满足要求。
因此，最近，经常使用导热性油脂等，其可以薄薄地涂布，使发热性部件与散热部件之间的粘合性良好，然而牺牲了操作性。
发明内容
因此，为了解决以前的问题，本发明提供一种导热性组合物及使用其的腻子状散热片和散热结构体，所述导热性组合物能从剥离衬底手工取下，或者能从剥离片转移至发热性部件或散热部件，可以简单地固定到目地位置上。
本发明的导热性组合物是混合600重量份以上的导热性填料对100重量份的粘度在20～2000mPa·s范围内的液体硅酮的导热性组合物，其特征在于，在25℃的常温下不进行交联，不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上。
本发明的腻子状散热片的特征在于，该散热片是将导热性组合物在剥离片上成型为腻子状片而得到的，厚度在0.5mm～3mm，其中，在所述导热性组合物中，相对于100重量份的粘度为20～2000mPa·s范围内的液体硅酮，混合有600重量份以上的导热性填料；并且所述导热性组合物在25℃的常温下不进行交联且不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上。
本发明的散热结构体的特征在于使腻子状散热片介于发热性元件和散热部件之间，所述腻子状散热片是混合600重量份以上的导热性填料对100重量份的粘度在20～2000mPa·s范围内的液体硅酮，在25℃的常温下不进行交联，不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上，厚度为0.5mm～3mm的腻子状散热片。
附图说明
图1A是本发明的实施例1的腻子片的断面图，图1B是同一平面图，图1C是显示粘附在散热部件上的状态的断面图。
图2A是本发明的实施例4的腻子片的平面图，图2B是同一I-I线断面，图2C是腻子片与具有揭条(tab)的膜一起剥离的一个单元的平面图。
图3A是本发明的实施例4的腻子片与具有揭条的膜一起粘附在散热部件上的断面图，图3B是显示同一实施例剥离具有揭条的膜，贴附腻子片的状态的断面图。图3C是同一实施例粘附在散热部件上，以该状态固定于发热元件的断面图。
具体实施方式
本发明的导热性组合物及使用其的腻子状散热片和散热结构体在常温下不进行交联，不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上，容易取下，还具有修复性，该腻子状放热片可手工从剥离衬底取下，或者简单地从剥离片转移并粘贴到散热器等上。
本说明书的“腻子状”指即使在常温(25℃)下经过2000小时也不进行组合物的交联，也不硬化的状态，以及即使处于25℃～180℃的加热，2×104～7×105Pa的加压下的状态，也不进行交联，不硬化的状态，或者不进行硫化的状态。
例如，将液体硅凝胶材料用于聚合物时，市售的液体硅凝胶材料由A液和B液组成。A液含有含乙烯基的二甲基聚硅氧烷和催化剂，B液含有交联剂和含乙烯基的二甲基聚硅氧烷。催化剂，例如，为铂催化剂。而且，A液∶B液＝50∶50。当将A液和B液按1∶1(50∶50)混合加热时，从液体硬化为凝胶状。当改变上述比例50∶50时，不硬化为凝胶状。例如，当A液∶B液＝95∶5～55∶45时，不硬化为凝胶状。特别优选A液∶B液＝60∶40。这样，可以减少聚合物的交联所需的交联剂的量，至交联所需的量以下，成为未硫化状态或未硬化状态的“腻子状”。可以是不完全硬化状态或半硬化状态的腻子状。
此外，混合600重量份以上的导热性填料对100重量份的液体硅酮，提高导热系数。具体地说，导热系数为3W/m·K以上。
此外，可以使用不含交联剂的直链硅油制备粘土状态的“腻子状组合物”。可以使直链硅油不含交联剂而呈“腻子状”。
如上所述，用于本发明的硅酮腻子的液体硅酮材料是附加型液体硅酮材料或直链硅油。
在粘度为20～2000mPa·s的液体硅酮中混合导热性填料制成本发明的导热性组合物后，用压呢机等在剥离片上成型为片状，其导热系数为3W/m·K以上。腻子状散热片可以手工从剥离衬底取下，可以简单地从剥离片转移至发热性部件或散热器上，可以简单地贴在目地位置上。
在本发明中，未硫化指不完全硬化的状态。即，包括未硬化、部分硬化或半硬化状态，也包括中断交联的未硫化或半硫化状态。交联的调整方法优选是减少交联剂的方法。硅凝胶的硬化前的材料分为硅酮A液和B液。A液含有含乙烯基的二甲基聚硅氧烷和铂催化剂，B液含有交联剂和含乙烯基的二甲基聚硅氧烷。因此，可以通过改变A液和B液的比率调整上述交联剂的量。通常，A液∶B液＝50∶50，但本发明中，由于需要进一步软化硅凝胶，优选A液∶B液＝95∶5～55∶45，特别优选A液∶B液＝60∶40。
要求在剥离片上的腻子状散热片具有可以手工操作的腻子片的厚度，该厚度优选为0.5mm～3mm。
厚的腻子状散热片需要大的压缩力将其压缩至目的厚度从而放入发热性部件和散热片之间。为了手工操作该腻子状散热片，可以在剥离片上设置可用手拿起的揭条，以简单地通过转移粘附在目的位置被转移物上。
使用的硅凝胶是含官能团的硅油，通常在末端引入乙烯基，除乙烯基之外的硅原子的取代基通常是甲基，但也使用苯基、三氟丙基等。粘度优选是20～2000mPa·s。作为交联剂的氢聚硅氧烷(hydrogenpolysiloxane)是分子中具有SiH键的低分子量聚合物，通常使用1分子中有3个以上的SiH基的聚合物。可以将铂化合物用作硬化催化剂，优选使用可溶于硅油的铂络合物作为催化剂。例如使用铂的醇变性络合物和甲基乙烯基聚硅氧烷络合物。作为反应抑制剂，使用炔属醇类、甲基乙烯基环四硅氧烷、硅氧烷改性的炔属醇、氢过氧化物等。
液体硅酮的例如使用硅油。硅油是二甲基硅油(式1)和/或甲基苯基硅油(式2)的直链硅油，尽管有聚合度不同的低粘度硅油，但优选是20～2000mPa·s的粘度。
以下化学式表示的都是直链硅油。
【式1】
Figure C20041007662500071
(但是，n表示聚合度，在50～50000的范围内。)
【式2】
Figure C20041007662500072
(但是，m、n表示聚合度，m+n＝50～50000的范围内。)
上述式2表示无规共聚物，以摩尔比表示时，m在0.5～0.9的范围内，n在0.1～0.5的范围内。实际的甲基苯基硅油的粘度为100mPa·s，则按摩尔比，m＝0.9，n＝0.1，粘度为1000mPa·s，则按摩尔比，m＝0.5，n＝0.5。
在本实施方案中，添加600重量份以上的导热性填料对100重量份的液体硅酮(上述A液和B液)。导热性填料是适宜混合来自金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物的一种或两种而使用的。可以用公知的技术，以硅烷偶联剂等对导热性填料进行表面处理。为了降低将导热性填料添加到液体硅酮中的导热性组合物的粘度，可以添加反应稀释剂，反应稀释剂优选使用聚合度低于50的液体硅酮。
可以向液体硅酮中添加用于赋予阻燃性的阻燃剂。阻燃剂中，使用来自金属氢氧化物、金属氧化物、氯化铂、醇改性的氯化铂、铂烯烃络合物等的一种或适宜地混合两种使用。相对于100重量份的液体硅酮，优选混合0.1～10重量份的阻燃剂。
可以向液体硅酮中添加抗氧化剂。抗氧化剂中可以是金属氧化物、金属氢氧化物，具体而言，可以使用氧化铈、氢氧化铈、氧化铁等一种或适宜地混合两种使用。相对于100重量份的液体硅酮，优选混合0.1～30重量份的抗氧化剂。
为了增加粘度，可以添加增稠剂或胶凝剂，使用来自有二氧化硅等无机化合物或聚氟乙烯粉、氨基酸衍生物等有机化合物等的市售品的一种或混合两种使用。
作为腻子状散热片的成形方法，有挤压成形、涂覆成形、压延成形等，可以根据导热性组合物的性状任意选择加工方法。
剥离片的材料可以任意使用由聚乙烯、聚丙烯、氟树脂、聚酯、聚酰亚胺等形成的合成树脂制片，片的厚度在12～100μm范围内，更优选厚度为25～50μm。
优选将剥离片加工成具有压花面。压花面的图案可以任意使用菱形、龟壳、锻光等。
可以在剥离片的衬底膜上涂覆脱模剂，进行表面加工使其具有压花形状的剥离片。压花形状的凸凹的高低差优选为5～150μm。优选剥离片上设有揭条，优选揭条的长度为8mm以上。可以贴附揭条带使揭条加长。此外，可以提供指示揭条位置的标识。
本发明的腻子状片是在剥离片上成型的片，可以从剥离片转移到被转移体上。
此外，可以手工将上述腻子状片从剥离片取下，而没有显著变形。
此外，优选上述腻子状片的热阻值为0.6℃/Watt以下。
此外，优选所述腻子状片在厚度方向上压缩50％时的压缩力为10kgf/cm2以下。
本发明的在液体硅酮中混合导热性填料的腻子状散热片的导热系数为3W/m·k以上。可以手工将该腻子状散热片从剥离衬低上取下，或者简单地从剥离片转移贴附到散热器等上。
【实施例】
用以下实施例更将具体地说明本发明。
用于本实施例的导热性填料为用1质量％的六甲基二硅氮烷(GE东芝SICONE公司制造，商品名“TSL8802”)进行表面处理的氧化铝粒子(平均粒径3μm)。又，下述实施例中各特性按照下述测定方法测定。
(1)导热系数：按照JIS R2616(ISO 8894-1)，用京都电子工业公司制造的QTM-D3测定。
(2)介电常数：按照JIS K6911测定。
(3)50％压缩时的荷重值：压缩测定仪使用AIKOHENGINEERING公司制造的310N型装置，样品大小：10mm×10mm(1cm2)，加压体大小：4mm厚，27mm×27mm的铝板，压缩速度5mm/min，求出将样品厚度压缩50％时的荷重值(单位：kgf/cm2)。
【实施例1】
在100重量份的硅凝胶(Dow Corning Toray Silicone Co.，Ltd.制造，商品名“SH1886的A液∶B液＝80重量份∶20重量份)中添加800重量份作为导热性填料的氧化铝(AS30/昭和电工株式会社)和4重量份的铁黑，混匀形成导热性组合物。将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度1.5mm的散热片。接着剥去单面的剥离片，用切割器将上述散热片的厚度切成约一半(称为半切)，提供实施例1的样品。
图1A是实施例1的散热片的断面图，图1B是平面图，在图1A、图1B中所示的每一块散热片1都是沿着每一切口手工分离的，如图1C中所示，粘附在散热器4的背面，将贴附了腻子状散热片的面压在半导体等的发热性电子部件上使之粘合。2是剥离片。这种具有良好修复性的腻子状散热片长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【实施例2】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝60重量份∶40重量份)中添加850重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/平均粒径17μm·昭和电工株式会社)和250重量份的粒径5μm的镁锌铁氧体(户田工业公司)，混匀形成导热性组合物，将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度1.5mm的片。接着剥去单面的剥离片，用切割器半切，提供实施例2的样品。这种具有良好修复性的腻子状散热片长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【比较例1】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝50重量份∶50重量份)中添加800重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、4重量份的铁黑，混匀形成导热性组合物。将其夹在氟处理的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，并硬化，得到厚度1.5mm的片。接着剥去单面的剥离片，用切割器半切，提供比较例1的样品。评价结果示于后面的表中。比较例1的导热性组合物在25℃(室温)的温度下贮存20小时后，硬化成凝胶状。硬化成凝胶状必须施加大的压缩荷重来压碎，不能发挥本来的热传导的作用。此外，当以未硬化状态装配于发热性电子部件时，进行硬化，起到和粘合剂一样的作用，不能拆卸散热部件和发热部件。
【比较例2】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝50重量份∶50重量份)中添加850重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、250重量份的粒径5μm的镁锌铁氧体(户田工业公司制造)，混匀形成导热性组合物，将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，并硬化，得到厚度1.5mm的片。接着剥去单面的剥离片，用切割器半切，提供比较例2的样品。评价结果示于后面的表中。比较例2的导热性组合物在25℃(室温)下贮存20小时后，硬化成凝胶状。硬化成凝胶状必须施加大的压缩荷重来压碎，不能发挥本来的热传导的作用。此外，当以未硬化状态装配于发热性电子部件时，进行硬化，起到和粘合剂一样的作用，不能拆卸散热部件和发热部件。
【实施例3】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝80重量份∶20重量份)中添加800重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、4重量份的铁黑，混匀形成导热性组合物。将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。将其粘附于厚度为30μm的聚乙烯片上，设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例3的样品。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【实施例4】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝60重量份∶40重量份)中添加850重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、250重量份的粒径为5μm的镁锌铁氧体(户田工业公司制造)，混匀形成导热性组合物，将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。将其粘附于厚度为30μm的聚乙烯片上，设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例4的样品。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
以下给出薄的腻子状散热片的情况的实施例。在薄的腻子状散热片的情况，因为不能直接用手揭取片，所以采用转移方式。
图2A是本实施例4的腻子片的平面图，图2B是沿图2A的I-I线断面图。在剥离膜12上具有揭条的聚乙烯膜13a、13b和腻子片11a、11b以这种顺序层叠起来。用于明确揭取位置的带14a和14b粘附在具有揭条的聚乙烯膜13a、13b的端部。图2C示出一个单元的尺寸，具有揭条的聚乙烯膜13a的宽度L1为55mm，腻子片11a的宽度L2为25mm，用于明确揭取位置的带14a的宽度L3为10mm。
使用时，连同聚乙烯片13a(具有揭条的膜)一起，沿着图2A-B中所示的腻子片11a的切口手工分离片，获得图2C的状态。接下来，将腻子片11a的一面粘附到图3A所示的散热部件5上，从其上将聚乙烯片13a剥离(图3B)。随后，将腻子片11a的另一面压到半导体等发热元件6上(图3C)。这种腻子片11a修复性良好，长时间保持腻子状。
【实施例5】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝80重量份∶20重量份)中添加800重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、4重量份的铁黑，混匀形成导热性组合物。将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。给该片设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例5的样品。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【实施例6】
在100重量份的硅凝胶(SH1886的A液∶B液＝60重量份∶40重量份)中添加850重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、250重量份的粒径为5μm的镁锌铁氧体(户田工业公司制造)，混匀形成导热性组合物，将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在100℃、30分钟的条件下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。给该片设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例6的样品。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【实施例7】
在100重量份的粘度为100mPa·s，比重为0.96的二甲基硅油中添加800重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、4重量份的铁黑，混匀形成导热性组合物。将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在室温下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。给该片设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例7的样品。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。评价结果示于后面的表中。
【实施例8】
在100重量份的粘度为100mPa·s，比重为0.95的甲基苯基硅油中添加850重量份作为导热性填料的氧化铝粒子(AS30/昭和电工株式会社)、250重量份的粒径为5μm的镁锌铁氧体(户田工业公司制造)，混匀形成导热性组合物。将其夹在具有氟树脂层的剥离片中，在室温下挤压成型，得到厚度为0.5mm的片。给该片设置宽度为10mm的揭条，切开，提供实施例8的样品。
如上所述，将薄片粘附在薄的聚乙烯片上，并设置揭条，从而提供可以转移并粘附在目地位置上的腻子状散热片。这种腻子状散热片修复性良好，长时间保持腻子状。
以上实施例和比较例的评价结果如下述表1和表2所示。
【表1】
  实施例、比较例序号   实施例1   实施例2   比较例1   比较例2   实施例3
  散热片性状   腻子状片   腻子状片   硬化状片   硬化状片   腻子状片
  导热系数(W/m·K)   3   3.5   3   3.5   3
  介电常数(100Hz)   5.2   0.8   5.2   8   5.2
  热阻值(℃/Watt)   0.4   0.37   0.8   0.7   0.35
  在厚度方向上50％压缩时的压缩力(kgf/cm<sup>2</sup>) 5.4 5.9 45 60.5 8.8
  操作性   A   A   A   A   A
(备考)操作性，可以直接用手操作的为A。
【表2】
  实施例序号   实施例4   实施例5   实施例6   实施例7   实施例8
  散热片性状   腻子状片   腻子状片   腻子状片   腻子状片   腻子状片
  导热系数(W/m·K)   3.2   3   3.2   3   3.2
  介电常数(100Hz)   8   5.2   8   5.2   8
  热阻(℃/Watt)   0.35   0.35   0.36   0.35   0.36
  在厚度方向上50％压缩时的压缩力(kgf/cm<sup>2</sup>) 7.4 8.7 7.5 8.1 6.9
  操作性   A   A   A   A   A
(备考)操作性，可以直接用手操作的为A。
如表1～2所示，本实施例的腻子状散热片导热系数高，介电常数和在厚度方向上50％压缩时的压力低，并且操作性优良。
产业上的利用领域
本发明的腻子状散热片可适用于电源模块、各种半导体、各种电子设备、个人计算机、游戏机等的各种电子装置的发热性部件。

Claims (9)

1.一种腻子状散热片，其特征在于，该散热片是将导热性组合物在剥离片上成型为腻子状片而得到的，厚度为0.5mm～3mm，所述腻子状散热片被配置在具有揭条的膜上，用于指示揭取位置的带粘附在所述膜的端部，其中，在所述导热性组合物中，相对于100重量份的粘度为20～2000mPa·s范围内的液体硅酮，混合有600重量份以上的导热性填料；并且所述导热性组合物在25℃的常温下不进行交联且不硬化，保持腻子状态，导热系数为3W/m·K以上。
2.根据权利要求1的腻子状散热片，所述腻子状片是在剥离片上成型的片，可以将其从剥离片转移至被转移物上。
3.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述腻子状片可以手工从剥离片取下，而没有显著变形。
4.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述液体硅酮是选自液体硅凝胶和直链硅油的至少一种。
5.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述导热性填料是选自金属氧化物、氮化物和碳化物的至少一种。
6.根据权利要求5的腻子状散热片，其中所述导热性填料是选自氧化铝、氧化锌、氧化镁、锰锌铁氧体、氮化硼、氮化钛、氮化铝、碳化硅和碳化铁的至少一种。
7.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述腻子状片的热阻值为0.6℃/Watt以下。
8.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述腻子状片当在厚度方向上压缩50％时的压缩力为10kgf/cm2以下。
9.根据权利要求1的腻子状散热片，其中所述液休硅酮由含有含乙烯基的聚硅氧烷和硬化催化剂的A液，以及含有交联剂和含乙烯基的聚硅氧烷的B液构成，质量比范围为A∶B＝95∶5～55∶45。
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