CH653483A5 - Lecksicheres alkalisches element und verfahren zu dessen herstellung. - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein lecksicheres alkalisches Element nach Patentanspruch 1, und ein Verfahren zu dessen Herstellung nach Patentanspruch 6.
Das Durchsickern von Elektrolyt aus alkalischen Elementen, z.B. Silberoxid- oder Mangandioxidelementen, wird im allgemeinen verhindert, indem eine Dichtung aus einem elastischen Material, beispielsweise Gummi (z.B. Butylkau-tschuk und Siliconkautschuk), Polyamiden oder Polyolefinen (z.B. Polyäthylen oder Polypropylen), in das Öffnungsende des positiven Gefässes eingesetzt und der Rand des positiven Gefässes einwärts umgebördelt und hierdurch die Dichtung auf die Minuskappe gepresst wird, die normalerweise aus einem Stahlblech als Substrat mit einem Kupferüberzug an der Innenseite, die mit der negativen Elektrodenmasse in Berührung ist (und einem Nickelüberzug an der Aussenseite, die der Atmosphäre zugewandt ist), besteht. Bei dieser Dichtungsart, die in Figur 6 dargestellt ist, wird die Umfangskante der Minuskappe so gegen die Dichtung gepresst, dass Durchsickern verhindert wird. Wenn die Anpressung ungenügend ist, ist mit Durchsickern von Elektrolyt an der Berührungsfläche zwischen Dichtung und Minuskappe zu rechnen.
Als Ergebnis eingehender Untersuchungen mit dem Ziel, das Durchsickern von Elektrolyt an der Berührungsfläche zwischen Dichtung und Minuskappe wirksam zu verhindern, wurde gefunden, dass die das Durchsickern verhindernde
Wirkung der Dichtung stark gesteigert wird, wenn der Kupferüberzug an der Oberfläche der Umfangsfläche der Minuskappe beseitigt wird, so dass das Stahlblech blossgelegt wird, Dies ist wahrscheinlich darauf zurückzuführen, dass die Anpresskraft auf den Teil der Umfangsfläche konzentriert wird, wo das Stahlblech, das härter ist als der Kupferüberzug, blank gemacht ist. In diesem Zusammenhang ist zu bemerken, dass damit zu rechnen ist, dass die Beseitigung des Kupferüberzuges die ungünstige Bildung eines Lokalelements zwischen dem Stahlblech und der aktiven Zinkmasse zur Folge hat. Dies kann zu Wasserstoffgasbildung und Durchsik-kern von Elektrolyt führen, jedoch kann diese ungünstige Folge im wesentlichen vermieden werden, indem die Kupferschicht gegen die Endkante hin verjüngt wird. Der Erfindung liegt diese Feststellung zugrunde und wird durch die Merkmale der Patentansprüche 1 und 6 gelöst.
Die Einzelheiten des Aufbaues eines erfindungsgemäss ausgebildeten alkalischen Elements werden nachstehend unter Bezugnahme auf die Abbildungen beispielsweise erläutert.
Figur 1 zeigt einen Schnitt durch ein alkalisches Element vom Knopftyp als eine Ausführungsform der Erfindung.
Figur 2 zeigt im vergrösserten Massstab einen Querschnitt durch den Teil II des in Figur 1 dargestellten Elements.
Figur 3 (A) bis (C) sind Querschnittsansichten, die veranschaulichen, wie eine Minuskappe gemäss einer Ausführungsform der Erfindung aus einem plattierten Blech hergestellt wird.
Figur 4 zeigt im vergrösserten Massstab einen Querschnitt durch die Minuskappe am Teil IV von Figur 3 (C).
Figur 5 zeigt im vergrösserten Massstab einen Teil einer Minuskappe als weitere Ausführungsform der Erfindung.
Figur 6 zeigt im vergrösserten Massstab im Schnitt einen Teil eines üblichen alkalischen Elements vom Knopftyp.
In Figur 1 und 2 ist mit der Bezugsziffer 1 eine positive Depolarisationsmasse aus einem positiven aktiven Material (z.B. Silber(I)-oxid, Mangandioxid, Silber(II)-oxid oder Quecksilberoxid) mit oder ohne ein elektrisch leitfähiges Material (z.B. Russ oder Graphit) und einem darin absorbierten alkalischen Elektrolyten (z.B. 25- bis 40gewichtsprozen-tige KOH-Lösung, 20- bis 30gewichtsprozentige wässrige NaOH-Lösung) bezeichnet. Das Gewichtsverhältnis des positiven aktiven Materials zum elektrisch leitfähigen Material kann 100:0 bis 80:20 betragen. Ein Separator 2 aus einer mikroporösen Folie, die hydrophil gemacht worden ist (z.B. einer Polypropylenfolie), einer Zellglasfolie und einer Saugschicht, die aus Vinylon-Reyon-Mischpapier besteht, ist mit der positiven Depolarisationsmasse 1 und einem metallischen Auflagering 3, der aus Eisen, Nickel oder nichtrostendem Stahl besteht und auf dem Umfang der positiven Depolarisationsmasse festgelegt ist, in Berührung gebracht worden. Mit 4 ist eine negative Elektrodenmasse, die amalgamiertes Zink gegebenenfalls mit einem Gelbildungsmittel (z.B. Natriumpo-lyacrylat, Carboxymethylcellulose oder Stärke) und den Elektrolyten enthält, und mit 5 ein positives Gefäss bezeichnet, das aus nickelplattiertem Stahl besteht und die positive Depolarisationsmasse 1 und den Separator 2 enthält. In das Öffnungsende des positiven Gefässes 5 ist eine Minuskappe 6 mit auswärts gebogenem Bördel 7 unter Zwischenlegung einer ringförmigen Dichtung 8, die aus einem elastischen Material, z.B. Gummi, Polyamid oder Polyolefin, besteht und L-förmigen Querschnitt aufweist, eingesetzt. Der Rand des positiven Gefässes 5 ist einwärts so umgebördelt, dass er den Inhalt des Elements dicht abschliesst.
Die Minuskappe 6 besteht aus einem Stahlkern 9 von etwa 180 um Dicke und ist an der Aussenseite mit einer Nikkeischicht 10 von etwa 20 jim Dicke, die das gute Aussehen des Elements sowie Korrosionsbeständigkeit gewährleistet,
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und an der Innenseite mit einer etwa 50 jim dicken Kupferschicht 11 versehen, die die Bildung eines Lokalelements zwischen dem Stahlblech und dem aktiven Zinkmaterial verhindert. Die Kupferschicht 11 an der Aussenkante des Bördels 7 der Minuskappe 6 ist beseitigt, so dass das Stahlblech 9 freigelegt ist (Fig. 2). Der hier gebrauchte Ausdruck «Kupferschicht» bezeichnet eine aus Kupfer oder seiner Legierung bestehende Schicht.
Die Minuskappe 6 kann nach einem einfachen Verfahren, das in Figur 3 und 4 veranschaulicht ist, hergestellt werden. Beispielsweise wird ein plattiertes Blech, das aus dem Kern 9 aus nichtrostendem Stahl als Unterlage mit der Nickelschicht 10 und der Kupferschicht 11 besteht (Fig. 3 [A]), durch Ziehbiegen in mehreren Stufen gepresst und dann an den durch strichpunktierte Linien a, a angedeuteten Stellen in der gleichen Richtung oder in entgegengesetzter Richtung, wie sie durch den Pfeil P angedeutet ist (d.h. in Pressrichtung), ausgestanzt (Fig. 3 [B]). Bei diesem Ausstanzen entsteht ein Grat an der gestanzten Kante 12 längs der Stanzrichtung. Der Randteil des erhaltenen Materials wird am Endteil so umgebogen, dass der Bördel 7 gebildet wird (Fig. 3 [C]). Bei diesem Umbiegen wird ein durch Ausstanzen in einer Richtung entgegengesetzt zur Pressrichtung gebildeter Grat 13 in eine nach aussen vorspringende Lage gebracht (Fig. 4). Der Grat 13 wird durch Entfernung der Kupferschicht 11 randeinwärts noch ausgeschärft, wobei ein spitzer Winkel gebildet wird (Fig. 2).
Im allgemeinen wird die Oberfläche der Minuskappe 6 als Folge der vorstehend beschriebenen Verarbeitung aufgerauht. Insbesondere zeigt die Oberfläche der Kupferschicht um den aufwärts gebogenen Teil eine Oberflächenrauhheit von etwa 4 bis 7 (im. Diese Rauhheit ist bedeutend schlechter im Vergleich zur Rauhheit (z.B. etwa 1 u.) vor der Verarbeitung. Um enge Berührung mit der Dichtung sicherzustellen, wird die mit der Dichtung in Berührung zu bringende Oberfläche der Minuskappe vorzugsweise vorher gleichmässig poliert. Ferner ist die Dicke der Kupferschicht in der Nähe des Grats 13 als Folge der beschriebenen Behandlung, z.B. Ziehbiegen und Ausstanzen, sehr gering.
Um die aufgerauhte Oberfläche der Minuskappe am aufwärts gebogenen Teil zu polieren, damit sie flach und glatt wird, kann chemisches Polieren angewandt werden. Bei diesem chemischen Polieren wird die Kupferschicht an dem Teil geringer Dicke entfernt, wodurch das als Unterlage dienende Stahlblech randeinwärts freigelegt wird. Der freigelegte Stahlkern 9 ist verhältnismässig indifferent gegenüber einem Poliermittel wie Wasserstoffperoxid-Schwefelsäure und bleibt als solches erhalten.
Die Zusammensetzung der Polierlösung sowie die Temperatur und Dauer des Polierens werden in geeigneter Weise gewählt. Wenn beispielsweise eine Polierlösung, die Wasserstoffperoxid in einer Konzentration von etwa 0,7 bis 22,8 Gew.-% mit Schwefelsäure, Äthanol u.dgl. in Konzentrationen von einigen Prozent verwendet wird, kann die Minuskappe mit einem Überzug aus reinem Kupfer bei einer Temperatur von etwa 40 bis 60° C behandelt werden, und eine Minuskappe mit einem Überzug aus Messing kann bei einer Temperatur von etwa 30 bis 50° C behandelt werden. Bei gleichbleibender Temperatur wird die Behandlungsdauer in Abhängigkeit von der Wasserstoffperoxidkonzentration gewählt.
Als Folge der vorstehend beschriebenen Polierbehandlung wird eine Minuskappe erhalten, deren als Unterlage dienendes Stahlblech am äusseren Kantenteil freiliegt. Die Kupferschicht auf dem als Unterlage dienenden Stahlblech erstreckt sich unter leichter Verjüngung bis fast zum äusseren Randteil.
Beim Abdichten des alkalischen Elements durch Einwärtsbördeln des Randes des Öffnungsendes des positiven Gefässes in einer solchen Weise, dass die Dichtung gegen den aufwärts gebogenen Teil der Minuskappe gepresst wird, konzentriert sich die Dichtungskraft auf den durch chemisches Polieren freigelegten Aussenkantenteil der mit der Dichtung in Berührung gebrachten Minuskappe. Der Aussenrandteil kann hierbei in die Dichtung eindringen, so dass die Verhinderung des Durchsickerns von Elektrolyt gewährleistet ist. Da die Kupferschicht sich bis fast zum Bördelrand erstreckt und hierbei die Unterlage (z.B. Stahl), die härter ist als Kupfer, bedeckt, wird die Bildung eines Lokalelements zwischen der Unterlage und dem aktiven Zinkmaterial praktisch verhindert. Gleichzeitig wird gute Lecksicherheit aufrechterhalten.
Im allgemeinen hat eine Minuskappe dieser Art einen aufwärts gebogenen Bördel von etwa 0,35 bis 1,33 mm, so dass die Kupferschicht bis zu einem Abstand von 0,1 bis 0,5 mm randeinwärts zu entfernen ist.
Bei der Herstellung einer Minuskappe auf die in Figur 3 dargestellte Weise in der gleichen Richtung, die durch den Pfeil P angedeutet ist (wobei die Teile c und c' in Pfeilrichtung nach Einspannen des Teils b abgeschnitten werden),
wird der aufwärts gebogene Bördel 7 mit einem in entgegengesetzter Richtung verlaufenden Grat an der Stanzkante gebildet. Wenn die Minuskappe mit einem Grat 13 an der Stanzkante 12 des Bördels 7 (Fig. 4) versehen und die Kupferschicht einwärts von der Stanzkante entfernt wird (Fig. 2), kann der Grat 13 fest in die Dichtung 8 eindringen, wenn der Rand des positiven Gefässes 5 einwärts umgebördelt wird, so dass die Lecksicherheit weiter gesteigert wird.
Falls gewünscht, können zusätzlich beliebige Massnahmen zur Steigerung der Lecksicherheit angewandt werden, beispielsweise Auftrag eines Asphaltpechs auf die Berührungsflächen zwischen der Dichtung und dem positiven Gefäss und zwischen der Dichtung und der Minuskappe und Behandlung der Minuskappe mit einer Benzotriazolverbin-dung, wobei ein Film an der mit der Dichtung in Berührung zu bringenden Oberfläche der Minuskappe gebildet wird.
Praktische und zur Zeit bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung werden in den folgenden Beispielen beschrieben, in denen die Mengenangaben in Teilen und Prozentsätzen sich auf das Gewicht beziehen, falls nicht anders angegeben.
Beispiel 1
Ein plattiertes Blech, bestehend aus einem nichtrostenden Stahlblech von etwa 180 (im Dicke als Unterlage mit einer etwa 20 um dicken Nickelschicht auf einer Seite und einer etwa 50 (im dicken Kupferschicht auf der anderen Seite (siehe Fig. 3 [A]) wurde durch Ziehbiegen in die Form mit dem in Figur 3 (B) dargestellten Querschnitt gebracht und an den durch eine strichpunktierte Linie a angedeuteten Stelle in der durch den Pfeil P angedeuteten Richtung ausgestanzt. Anschliessend wurde der Randteil auf die in Figur 3 (C) dargestellte Weise unter Bildung eines aufwärts gebogenen Bördels 7 umgebogen, wobei eine Minuskappe vom Typ (A) erhalten wurde.
Die Minuskappe vom Typ (A) wurde in eine Polierlösung gelegt, die Wasserstoffperoxid (11,4%), Schwefelsäure (4%) und Äthanol (5%) in Wasser enthielt und 1 Minute unter Rühren auf 50° C erhitzt wurde, aus der Lösung genommen und dann mit Wasser gespült. Hierdurch wurde die Kupferschicht an der Aussenkante des Bördels 7 entfernt, wobei eine Minuskappe vom Typ (B), deren Aussenrand die in Figur 5 dargestellte Form hatte, erhalten wurde.
Beispiel 2
Auf die in Beispiel 1 beschriebene Weise, jedoch durch Ausstanzen in der Richtung entgegengesetzt zu der durch den
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Pfeil P angedeuteten Richtung wurde eine Minuskappe vom Typ (C) erhalten, deren Stanzgrat 13 nach aussen ragte, wie in Figur 4 dargestellt.
Die Minuskappe vom Typ (C) wurde auf die in Beispiel 1 beschriebene Weise chemisch poliert, wodurch die Kupferschicht an der Aussenkante des Bördels 7 entfernt und eine Minuskappe vomTyp (D), deren äusserster Kantenteil die in Figur 2 dargestellte Form hatte, erhalten wurde.
Unter Verwendung der Minuskappen der Typen (A) bis (D) wurden alkalische Elemente (A) bis (D) zusammengesetzt.
Die Elemente (A) bis (D) wurden an der Oberfläche gereinigt und 20 bzw. 40 Tage bei 60° C und 90% relativer Feuchtigkeit gehalten. Anschliessend wurde ein Indikator, der durch Auflösen von Kresolrot (0,1 Teil) in einem Gemisch von 80 Teilen Wasser und 20 Teilen Äthanol hergestellt worden war, auf den Dichtungsteil auf der Aussenseite des Elements getropft, um festzustellen, ob Elektrolyt durchsickerte. Durch Undichtigkeit trat ein Farbumschlag nach rot ein.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle genannt, in der die Zahlen die Anzahl der Trockenelemente mit Undichtigkeit aus den geprüften 100 Trockenelementen angeben.
Element
Nach 20 Tagen
Nach 40 Tagen
B
12
17
D
5
8
A
72
95
C
55
78
Die vorstehenden Ergebnisse zeigen, dass die Elemente (B) und (D), bei denen an den Minuskappen die Kupferschicht an dem Aussenkantenteil des Bördels 7 entfernt wor-15 den war, den entsprechenden Elementen (A) und (C), von deren Minuskappen-Aussenkanten die Kupferschicht nicht entfernt worden war, in der Lecksicherheit überlegen sind. Ferner zeigen die Ergebnisse, dass die Elemente (D) und (C), deren Minuskappen nach aussen vorspringende Geräte 13 20 aufweisen, den entsprechenden Elementen (B) und (A), deren Minuskappen keine nach aussen vorspringende Geräte aufweisen, überlegen sind.
G
1 Blatt Zeichnungen
Claims (8)
1. Lecksicheres alkalisches Element mit einem positiven Gefäss (5), einer in das Öffnungsende des positiven Gefässes eingesetzten Minuskappe (6) und einer zwischen dem positiven Gefäss (5) und der Minuskappe (6) eingefügten Dichtung (8), wobei der Rand des positiven Gefässes (5) einwärts umgebördelt ist und die Dichtung (8) gegen die Minuskappe (6) presst, die Minuskappe (6) aus einem Blechkern (9) mit einer darauf aufgebrachten Kupferschicht (11) besteht, die mit der negativen Elektrodenmasse (4) in Berührung ist und sich bis in den an der Dichtung (8) anliegenden Oberflächenbereich der Minuskappe (6) erstreckt, wobei die Minuskappe (6) mit einem auswärts umgebördelten Rand (7) versehen ist,
dadurch gekennzeichnet, dass die Kupferschicht (11) gegenüber dem Bördelrand zurückgesetzt ist.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Blechkern (9) der Minuskappe (6) aus nichtrostendem Stahl besteht.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Kupferschicht (11) auf den Blechkern (9) aus nichtrostendem Stahl aufplattiert ist.
4. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Aussenkante des umgebördelten Randes (7) der Minuskappe (6) mit einem nach aussen abstehenden Grat (13) versehen ist, und dass der Grat (13) am Bördelrand einen spitzen Winkel bildet.
5. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass sich die Kupferschicht (11) in Richtung auf den Bördelrand hin verjüngt.
6. Verfahren zur Herstellung-des Elementes nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Kupferschicht (11) durch chemisches Polieren im Bereich des Bördelrandes abgetragen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das chemische Polieren unter Verwendung einer Wasserstoffperoxid enthaltenden Lösung durchgeführt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Kupferschicht gegen den Bördelrand hin verjüngend abgetragen wird.
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