CH566350A5 - Anti-inflammatory steroido 3 2-c-pyrazoles - Google Patents

Anti-inflammatory steroido 3 2-c-pyrazoles

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CH566350A5
CH566350A5 CH1079066D CH1079066D CH566350A5 CH 566350 A5 CH566350 A5 CH 566350A5 CH 1079066 D CH1079066 D CH 1079066D CH 1079066 D CH1079066 D CH 1079066D CH 566350 A5 CH566350 A5 CH 566350A5
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oxo
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Description


  
 



   Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von in 17a-Stellung unsubstituierten 4-Pregneno-, Sa-Pregnano- und   4,6-Pregnadieno-[3,2-c]-pyrazolen    der Sturkturformel VI(A) oder VI(B) bzw. von   4-    oder   4,Q    Analoga dieser Verbindungen
EMI1.1     

VI (B) in denen:

     R1    Wasserstoff und ss-Hydroxy, zwei H-Atome oder die Oxo gruppe, R2 Wasserstoff, a-Methyl oder a-Fluor,
R3 Wasserstoff, a-Methyl,   0-Methyl    oder Methylen,
Rs Wasserstoff, Acyl, Alkyl, Cycloalkyl, Aryl, Aralkyl oder ein gegebenenfalls Substituenten tragender heterocyclischer Rest, und
X Wasserstoff oder Fluor ist, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man eine Verbindung der
Formel I(A) oder der Formel I(B) oder die A4-bzw.   A4,6-Ana-    loge dieser Verbindungen
EMI1.2     

EMI1.3     
 worin R6 Alkanoyloxy oder Hydroxy ist, mit einer Lösung einer Mineralsäure in einem Alkanol der Formel R7-OH, worin R7 ein Niederalkylrest ist, zu Verbindungen der Formel
EMI1.4     
 oder deren   4-    bzw.

     #4.6-Derivate   umsetzt, diese Verbindungen mit einem Reduktionsmittel zur Bildung des entsprechenden 20-Hydroxy-steroids behandelt und dann hydrolysiert, wobei Verbindungen der Formel
EMI1.5     
  
EMI2.1     
 bzw. die   4-    bzw.   A4,6-Derivate    davon entstehen und diese Verbindungen mit einem Alkalimetallbisulfit zur Bildung des entsprechenden Bisulfit-Additionsproduktes und dann mit einem Alkalimetallalkoxid in einem Niederalkanol behandelt.



   Die oben definierten Steroide weisen eine hochgradige entzündungshemmende Wirkung auf und sind bei der Behandlung topischer Entzündungen besonders wirksam.



   So wird ein   17a,21-Dihydroxy-20-oxo-4-pregneno-(Sa-    pregnano- oder   4,6-pregnadieno)-[3 ,2-c]-pyrazol-21 -alkanoat    bei Behandlung mit einer Lösung einer Mineralsäure in einem Niederalkanol in das entsprechende 17a-unsubstituierte 20  Oxo-21---dialkylacetal-steroid    umgewandelt. In einer bevorzugten Ausführungsform wird das Steroid-Ausgangsmaterial in einer Lösung von trockenem methanolischem Chlorwasserstoff suspendiert. Das Gemisch wird bis zur Auflösung geschüttelt und dann mehrere Stunden bis 2 Tage oder länger bei etwa Raumtemperatur stehen gelassen. Das Produkt kann auf irgend eine zweckmässige Weise zurückgewonnen werden, z. B. durch Beigabe einer wässrigen Pufferlösung eines Alkalimetallalkanoats, wie z. B. Natriumacetat, mit nachfolgender Extraktion mit einem Lösungsmittel, z.

   B. unter Verwendung eines halogenisierten Kohlenwasserstoff-Lösungsmittels, wie z. B. Chloroform, Methylenchlorid und dergleichen. Der Lösungsmittelextrakt wird gewaschen und getrocknet und das Lösungsmittel zu einem Rückstand des obgenannten Umsetzungsprodukts verdampft, der durch Umkristallisieren gereinigt werden kann.



   Das so erhaltene Zwischenprodukt wird dann in das entsprechende 20-Hydroxy-21-al umgewandelt, indem das 20 Oxo-steroid vorerst zum 20-Hydroxy-steroid reduziert und das 21-Dialkylacetal dann zum 21-Al hydrolysiert wird. Die Reduktion erfolgt zweckmässig unter Verwendung eines Metallhydrids, wie z. B. Natriumborhydrid, in einem Lösungsmittel, wie z. B. Tetrahydrofuran. Die Hydrolyse des 21 Acetals zum 21-Al wird zweckmässig durch Erwärmen mit einer verdünnten Niederalkancarbonsäure, wie z. B. Essigsäure oder dergleichen, durchgeführt.



   Das erhaltene 20-Hydroxy-21-al wird in das entsprechende 20-Oxo-21-hydroxy-steroid umgewandelt, indem zuerst das Alkalimetallbi sulfit-Additionsprodukt gebildet und diese Verbindung dann mit einem in einem Niederalkanol gelösten Alkalimetallalkoxyd behandelt wird. Das Alkalimetallbisulfit Additionsprodukt wird zweckmässig erzielt, indem z. B. das Steroid in ein Niederalkanol, wie z. B. Methanol, gegeben wird, dem vorgängig eine wässrige Lösung eines Alkalimetallbisulfits, wie z. B. Natriumbisulfit, beigefügt worden ist. Das Bisulfit-Derivat des 21-Formyl-steroids kann als Niederschlag gewonnen werden, indem dieses Gemisch auf eine solche Weise im Vakuum konzentriert wird, dass das meiste Alkanol entfernt wird, während die wässrige Phase zurückbleibt. Das Bisulfit-Additionsprodukt wird dann mit einer Base, wie z. B.



     Natriummethoxyd    oder dergleichen, in einem Niederalkanol, wie z. B. Methanol, in einer inerten Atmosphäre, wie z. B.



  Stickstoff, behandelt. Das Produkt wird zurückgewonnen, indem die Base z. B. mit einer verdünnten Alkancarbonsäure, wie z. B. Essigsäure, neutralisiert und zur Entfernung des meisten Alkanols konzentriert wird. Wasser wird beigefügt und das Gemisch mit einem Lösungsmittel, wie z. B. Chloroform oder Methylenchlorid, extrahiert. Der Lösungsmittelextrakt wird dann gewaschen und getrocknet und das Lösungsmittel zu einem Rückstand des gewünschten 21-Hydroxy20-oxo-steroids verdampft, der durch Umkristallisieren gereinigt werden kann.



   Das erfindungsgemäss erhaltene   2 1-Hydroxy-20-oxo-4-    pregneno-(5a-pregnano- oder   4,6-pregnadieno)-[3 ,2-c]-pyra-    zol der Formel VIA oder VIB kann anschliessend in das 21-F,   2 1-Cl,    21-Desoxy-,   2 1-Carbonsäureacylat    und die 21-Phosphatderivate umgewandelt werden.



   So kann das 21-Acyloxy-Derivat aus einem N-substituierten 21-Hydroxy-[3,2-c]-pyrazol hergestellt werden, indem es mit einem Äquivalent eines Acylierungsmittels, z. B. eines Niederkohlenwasserstoffcarbonsäure-Alkylierungsmittels, wie z. B.



  Benzoesäureanhydrid, tertiäres Butylacetylchlorid; eines Niederalkancarbonsäureanhydrids oder Niederalkanoylhalogenids, wie z. B. Essigsäureanhydrid, Propionsäureanhydrid, oder eines mehrbasischen Anhydrids, wie z. B.   B,B-Dimethylglutar-    säureanhydrid, Bernsteinsäureanhydrid und dergleichen, in Gegenwart einer organischen Base, wie z. B. Pyridin, behandelt werden.



   Das 21-Acyloxy-Derivat eines N-unsubstituierten [3,2-c] Pyrazols kann hergestellt werden, indem eine erhaltene Nunsubstituierte 21-Hydroxy-Verbindung mit zwei Äquivalenten des Acylierungsmittels zur Bildung des N-Acyl-21-acylats umgesetzt und diese letztere Verbindung dann mit wässriger Essigsäure erhitzt wird, worauf die N-Acylgruppe selektiv entfernt wird.



   Alle erfindungsgemäss erhältlichen   [3,2-c]-Pyrazol-Verbin-    dungen bilden Säuresalze, wie z. B. das Hydrochlorid, Sulfat, Chlorat, Perchlorat, Picrat und Trichloracetat, bei Behandlung mit der entsprechenden Säure.



   Zu den nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen gehören:    2 1-Hydroxy-20-oxo-4-pregneno-[3 ,2-c]-pyrazol, 21 -Hydroxy-20-oxo-5 -pregneno-C3 ,2-c]-pyrazol, 6a-Fluor-21-hydroxy-20-oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-6a-methyl-20-oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16a-methyl-20-oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21 -Hydroxy-1 6-methyl-2O-oxo-4-pregneno-[3 -pyrazol, 21-Hydroxy-16-methylen-20-oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-20-oxo-2/-phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 2 1-Hydroxy-20-oxo-2'-phenyl-5-pregnano-[3 ,2-c]-pyrazol,    6a-Fluor-21 -hydroxy-20-oxo-2'phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   21 -Hydroxy-6a-methyl-20 -oxo-2'- phenyl-4-pregneno-[3 ,2-c]-pyrazol,
21 -Hydroxy- 1 6a-methyl-20-oxo-2'- phenyl-4-pregneno-[3 ,2-cj-pyrazol,
21-Hydroxy-l 6P-methyl-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,

  2-c]-pyrazol,    21 -Hydroxy-1 6-methylen-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,    21-Hydroxy-20-oxo-2(p-fluor-    phenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,    6a-Fluor-2 1    -hydroxy-20-oxo-2'   (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,
21 -Hydroxy-6a-methyl-20-oxo-2'-      (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   21-Hydroxy-16α

  -methyl-20-oxo-2'-    (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16ss-methyl-20-oxo-2' (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16-methylen-20-oxo-2' (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-20-oxo-4,6pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   6-Fluor-21    -hydroxy-20-oxo-4,6  pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,    21-Hydroxy-6-methyl-20-oxo-4,6pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   21-Hydroxy-16α-methyl-20-oxo-4,6-    pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16ss-methyl-20-oxo-4,6pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   21 -Hydroxy- 16-methylen-20-oxo-4,6-    pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 6-Fluor-21-hydroxy-20-oxo-2'-phenyl4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-6-methyl-20-oxo-2'  phenyl-4,6-pregnadieno-[3,2-c7-pyrazol, 21-Hydroxy-16α

  -methyl-20-oxo-2'-    phenyl-4,6-pegnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16ss-methyl-20-oxo-2'-phenyl4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   21 6-methylen-20-oxo-2'-phenyl-    4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-20-oxo-2'-(p-fluorphenyl)4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 6-fluor-21-hydroxy-20-oxo-2'-(p-fluorphenyl)4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-6-methyl-20-oxo-2'-(p-fluorphenyl)4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   21-Hydroxy-16α-methyl-20-oxo-2' (p-nuorphenyl)-4,6-pregnadieno-[3,2-c]-p 21-Hydroxy-16P-methy1-20-oxo-2/-    (p-fluorphenyl)-4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 21-Hydroxy-16-methylen-20-oxo-2'-(p-fluorphenyl)4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-dihydroxy-20-oxo-4-pregneo-[3,2-c]-pyrazol,   9α-Fluor-11ss,21-dihydroxy-    20-oxo-5-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   9α

  -Fluor-11ss,21-dihydroxy-    20-oxo-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   11 ss,21 -Dihydroxy-6a-methyl- 20-oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 17α,21-Dihydroxy-16α-methyl-20-    oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-dihydroxy-16ss-methyl-20oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-Dihydroxy-16-methylen-20oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-Dihydroxy-20-oxo-2'phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   9α-Fluor-11ss,21-dihydroxy-20-oxo-2'phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 9α-11ss,2-dihydroxy-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol    11ss,2-Dihydroxy-6α-methyl-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,    11ss,21-Dihydroxy-16α

  -methyl-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,
11ss,21-dihydroxy-16ss-methyl-20-oxo-2' phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,    11ss,21-Dihydroxy-6α,16α-dimethyl-20-oxo-2'-    phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-Dihydroxy-20-oxo-2' (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   9α-Fluor-11ss,21-dihydroxy-20-oxo-2' (p-nuorphenyl)-4-pregneno-[3 -pyrazol, 9α-Fluor-11ss,21-dihydroxy-20-oxo-2'-    (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   11ss,21-Dihydroxy-6α,16α-dimethyl-20-oxo-2'-    (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol,   11ss,21-Dihydroxy-16α-methyl-20-oxo-2'-    (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-Dighydroxy-16ss-methyl-20-oxo-2' (p-fluorphenyl)-4-pregneno-(3,2-c]-pyrazol,   11,21-Dihydroxy-6α,16α

  -dimethyl-20-oxo-2'-    (p-fluorphenyl)-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-dihydroxy-20-oxo-4,6pregnadieno-[3,2-c]pyrazol,   9a-Fluor-1 lss,21-dihydroxy- 20-oxo-4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,    6-Fluor-11ss,21-dihydroxy-20-oxo4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-Dihydroxy-6-methyl-20-oxo4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,   11ss,21-dihydroxy-16α-methyl-20-oxo4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol,    11ss,21-Dihydroxy-16ss-methyl-20-oxo4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 11ss,21-dihydroxy-16-methylen-20-oxo  4,6-pregnadieno-[3,2-c]-pyrazol, 9α-Fluor-11ss,21-dihydroxy-20-oxo2'-phenyl-4,6-pregnadieno-[3 -pyrazol .   



   Beispiel I
11,0 g   11ss, 17α21-Trihydroxy-20-oxo-2'-phenyl-4-    pregneno-[3,2-c]-pyrazol werden in einer Lösung von 400 ml (0,52 n) trockenem methanolischem Chlorwasserstoff suspendiert. Nach 10minütigem Rühren löst sich das Material vollständig auf, wobei man eine Lösung erhält, die 48 Stunden bei 25 C gehalten wird. 22 g Natriumacetat in 60 ml Wasser werden beigefügt, und das Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt, bis man ein Volumen von 75 ml erhält. 100 ml Wasser werden beigefügt, worauf das Gemisch mehrmals mit Chloroform extrahiert wird. Der Chloroformextrakt wird mit verdünntem wässrigem Natriumcarbonat und gesättigter Salzlösung gewaschen und dann über Natriumsulfat getrocknet.

   Die Lösung wird zu einem festen Rückstand verdampft, der aus einem Lösungsmittel umkristallisiert wird; man erhält 11ss Hydroxy-20-oxo-2'-phenyl4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol-21-al-dimethylacetal.



   5,5 g des obigen Produkts werden in eine gerührte Suspension von 5 g Natriumborhydrid in 250 ml wässirigem Tetrahydrofuran gegeben. Das erzielte Gemisch wird über Nacht bei Raumtemperatur gerührt, worauf es in wässrige Natriumdihydrophosphatlösung gegossen wird. Das Gemisch wird mit   Chloroform    extrahiert. Die organische Phase wird mit Wasser gewaschen und im Vakuum zur Trockne verdampft. Bei Kristallisieren des Rückstands erhält man   11ss,20-Dihydroxy-22-    phenyl-4-pregneno [3,2-c]-pyrazol-21-al-dimethylacetal.



   1,0 g 11ss,20-Dihydroxy-2'-phenyl-4-pregneno-[3,2-c]pyrazol21-al-dimethylacetal in 20 ml 50% iger wässriger Essigsäure wird 3 Stunden auf 90-95 C erhitzt. Das Gemisch wird auf   20^C    abgekühlt, Wasser wird beigefügt und das Gemisch wird mit Chloroform extrahiert. Der Chloroformextrakt wird zuerst mit wässrigem   Natriumbicarbonat    und dann mit Wasser gewaschen. Der Extrakt wird dann über Natriumsulfat getrocknet. Das Lösungsmittel wird durch Verdampfen im Vakuum entfernt und der Rückstand umkristallisiert, wobei man     1 lss,20-Dihydroxy-2'-phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol-21-al    erhält.



   In 0,6 g   11ss,20-Dihydroxy-2'-phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-    pyrazol-21-al in 40 ml Methanol werden 250 mg Natriumbisulfit in 15 ml Wasser gegeben. Das leicht trübe Gemisch wird eine Stunde bei 25oC gehalten und dann im Vakuum bei 20  30OC    konzentiert, bis ein körniger Niederschlag erscheint.



  50 ml Wasser werden beigefügt, und die Konzentration wird fortgesetzt, bis das Methanol vollständig entfernt ist. Der Niederschlag wird filtriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das farblose Filtrat und das zum Waschen verwendete Wasser werden unter Vakuum zur Trockne konzentriert. Der wasserlösliche amorphe Niederschlag wird mit absolutem Äthanol verrieben und das nicht umgesetzte Natriumbisulfit durch Filtrieren entfernt. Der Niederschlag ist das   118,20-    Dihydroxy-2'-phenyl-4  pregneno-[3,2-c]-pyrazol-21-al-natriumbisulfit-Additionspro-    dukt.



   In 80 mg   11ss,20-Dihydroxy-2'-phenyl-4-pregneno-[3,2-c]-      pyrazol-21-al-natriumbisulfit-Additionsprodukt    in 5,0 ml Methanol werden 10 ml (0,5 n) frisch hergestelltes methanolisches Natriummethoxyd unter Stickstoff gegeben. Die Lösung wird 30 Minuten bei 22OC gerührt. Durch Beigabe von 0,5 ml Essigsäure wird das Alkali neutralisiert, wobei die Farbe verschwindet. Das meiste Lösungsmittel wird unter Vakuum entfernt. worauf Wasser beigefügt wird und das Gemisch mit Chloroform extrahiert wird. Der Chloroformextrakt wird zuerst mit verdünntem wässrigem Natriumbicarbonat und dann mit Wasser gewaschen. Der Extrakt wird dann über Natriumsulfat getrocknet.

   Nach Verdunsten des Lösungsmittels bleibt ein Rückstand zurück, der kristallisiert wird, wobei man   11B,21-Dihydroxy-20-oxo-      2'-phenyl-4-pregneno-[3,2-g]-pyrazol    erhält.



   Beispiel 2
In eine Lösung von 100 mg gemäss Beispiel 1 erhaltenem   11 ss,21-Hydroxy-20-oxo-2'-iphenyl-4-pregneno-[3,2-c]-pyra-    zol in 2 ml Pyridin werden 0,5 ml Essigsäureanhydrid gegeben.



  Das Gemisch wird über Nacht bei Raumtemperatur stehen gelassen. Es wird dann ein Gemisch von Eis und Wasser beigefügt. Nach etwa 30minütigem Stehen wird das Produkt mit Äthylacetat extrahiert. Der Äthylacetatextrakt wird mit Wasser, eiskalter in Schwefelsäure (bis der pH der wässrigen Schicht 1-3 beträgt), gesättigtem wässrigem Natriumbicarbonat (bis der pH der wässrigen Schicht 8 beträgt) und wiederum Wasser (bis die wässrige Schicht neutral ist) gewaschen. Die Äthylacetatlösung wird mit wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das Lösungsmittel wird dann bei etwa 40OC im Vakuum verdampft. Das   11ss,21-Dihydroxy-20-oxo-2'-phenyl-    pregneno-[3,2-c]-pyrazol-21-acetat wird durch Beigabe von Wasser und Filtrieren isoliert.



   Befolgt man die obige Verfahrensweise jedoch unter Verwendung eines anderen Kohlenwasserstoffcarbonsäureacylierungsmittels, wie z. B. Benzoesäureanhydrid oder tertiäres Butylacetylchlorid; eines Niederalkanoylanhydrids oder Halogenids, wie z. B. Propionsäureanhydrid oder Acetylchlorid; oder eines mehrbasischen Anhydrids, wie z. B.   ss,ss-Dimethyl-    glutarsäureanhydrid, Succinsäureanhydrid oder dergleichen, so erhält man das entsprechende 21-Carbonsäureanhydrid.



   Beispiel 3
In eine Lösung von 100 mg   11B,21-Dihydroxy-20-oxo-4-    pregneno-[3,2-c]-pyrazol, gemäss Beispiel 1 hergestellt, in 2 ml Pyridin werden zwei Milliäquivalente Essigsäureanhydrid gegeben. Das Gemisch wird über Nacht bei Raumtemperatur stehen gelassen. Ein Gemisch von Eis und Wasser wird dann beigefügt. Nach etwa 20minütigem Stehen wird das Produkt mit Äthylacetat extrahiert. Der Äthylacetatextrakt wird nacheinander mit Wasser, eisgekühlter in Schwefelsäure (bis der pH der wässrigen Schicht 1-3 beträgt), gesättigtem wässrigen Natriumbicarbonat (bis der pH der wässrigen Schicht bei 8 liegt) und schliesslich Wasser (bis die wässrige Schicht neutral ist) gewaschen. Die Äthylacetatlösung wird mit wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet. Das Lösungsmittel wird dann bei etwa 40OC im Vakuum verdampft.

   Das   N-Acetyl-11P,21-      dihydroxy-20-oxo-4-pregneno-[3 ,2-c]-pyrazol-2 1 -acetat    wird dann durch Beigabe von Wasser und Filtrieren isoliert.



   Befolgt man die obige Verfahrensweise jedoch unter Verwendung eines anderen Kohlenwasserstoffcarbonsäureacylierungsmittels, wie z.B. Benzoesäureanhydrid oder tertiäres Butylacetylchlorid, eines Niederalkanoylanhydrids oder Halogenids, wie z. B. Propionsäureanhydrid oder Acetylchlorid, oder eines mehrbasischen Anhydrids, wie z. B.   ss,ss-Dimethyl-    glutarsäureanhydrid, Succinsäureanhydrid oder dergleichen, so erhält man das entsprechende 21-Carbonsäureanhydrid.



   Eine Lösung von 5,73 g   N-Acetyl-11B,21-dihydroxy-20-      oxo-4-pregneno-[3,2-c]-pyrazol-21-acetat    in 60 ml   80 %iger    (Vol./Vol.) Essigsäure wird 1,5 Stunden bei Rückfluss erhitzt.



  Die erzielte Lösung wird mit 400 ml Eiswasser verdünnt und mit Äthylacetat extrahiert. Der Äthylacetatextrakt wird mit Wasser und gesättigter Natriumbicarbonatlösung gewaschen, getrocknet und unter Vakuum zur Trockne verdampft. Nach Umkristallisieren des erzielten Produkts erhält man 11ss,21  Dihydroxy-20-oxo-4-pregneno-[3 ,2-c]-pyrazol-21 -acetat.    

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Verbindungen folgender Strukturformeln VI(A) oder VI(B) oder der t4- bzw. A4,6- Analoga dieser Verbindungen EMI4.1 in denen: Rl Wasserstoff und 13-Hydroxy, zwei H-Atome oder die Oxogruppe, R2 Wasserstoff, a-Methyl- oder a-Fluor, R3 Wasserstoff, a-Methyl, 13-Methyl oder Methylen, Rs Wasserstoff, Acyl, Alkyl, Cycloalkyl, Aryl, Aralkyl oder ein gegebenenfalls Substituenten tragender heterocyclischer Rest, und X Wasserstoff oder Fluor ist, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung I(A) oder I(B) oder die 4- bzw.
    A46-Analoge dieser Verbindungen EMI5.1 worin R6 Alkanoyloxy oder Hydroxy ist, mit einer Lösung einer Mineralsäure in einem Alkanol der Formel R7-OH, worin R7 ein Niederalkylrest ist, zu Verbindungen der Formt EMI5.2 EMI5.3 bzw. deren A4- bzw. A46-Derivate umsetzt, diese Verbindungen mit einem Reduktionsmittel zur Bildung des entsprechenden 20-Hydroxy-steroids behandelt und dann hydrolysiert, wobei Verbindungen der Formel EMI5.4 bzw. die 4- bzw. A46-Derivate davon entstehen, und diese Verbindungen mit einem Alkalimetallbisulfit zur Bildung des entsprechenden Bisulfit-Additionsproduktes und dann mit einem Alkalimetallalkoxid in einem Niederalkanol behandelt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung eines 21-Acyloxy-Derivates einer erzeugten N-substituierten 21 Hydroxy-Verbindung, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltene 21-Hydroxy-[3,2-c]-pyrazol-Verbindung mit einem Acylierungsmittel behandelt.
    2. Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung eines 21-Acyloxy-Derivates einer erzeugten N-unsubstituierten Verbindung, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltene N-unsubstituierte 21-Hydroxy-Verbindung zum entsprechenden N-Acyl-21-acylat acyliert und diese letztere Verbindung mit wässriger Essigsäure erhitzt, wobei die N-Acylgruppe selektiv entfernt wird.
    3. Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung von Säureadditionssalzen der erzeugten Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltenen Verbindungen mit einer Säure behandelt.
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