CH540315A - Härtbare Mischung aus Organosiliziumverbindungen - Google Patents

Härtbare Mischung aus Organosiliziumverbindungen

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CH540315A
CH540315A CH370771A CH370771A CH540315A CH 540315 A CH540315 A CH 540315A CH 370771 A CH370771 A CH 370771A CH 370771 A CH370771 A CH 370771A CH 540315 A CH540315 A CH 540315A
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mol percent
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Description


  
 



   Die vorliegende Erfindung betrifft härtbare, silizium organische Verbindungen enthaltende Mischungen, insbesondere ein lösungsmittelfreies siliziumorganisches Harz, welches ein neues verträgliches Vernetzungsmittel enthält, wobei das Harz nach der Härtung günstige Festigkeitseigen schaften und gute thermische Beständigkeit aufweist.



   Organosiloxanharze, bei welchen die substituierenden organischen Gruppen   Methyl-.    Phenyl-, Vinyl- und/oder andere organische Gruppen sind, sind bekannt. Diese Harze werden durch verschiedene Mechanismen gehärtet, beispielsweise durch Vernetzung über eine Vinylgruppe oder durch die mit Platin katalysierte Reaktion   derSiH-Gruppen    mit Alkenylresten, wobei harte und unschmelzbare Materialien gebildet werden. Die Eigenschaften dieser Organosiloxanharze wie z.B. Zähigkeit. hohe Kapazität, Beständigkeit gegen thermische Zersetzung und Festigkeit bei hohen Temperaturen machen diese Harze für zahlreiche Anwendungsfälle geeignet.



   Verschiedene Anwendungsfälle, wie   keispielsweise    die Um hüllung elektrischer Teile oder die Beschichtung von
Wicklungen für elektrische Motoren stellen eine sehr helastende Umgebung fiir die Verwendung der heute zur
Verfügung stehenden Harze dar. Das Harz muss fest, jedoch biegsam sein und die Festigkeit unter wiederholtem thermischen Schock aufrecht erhalten. Ferner muss das Harz ohne Entwicklung von flüchtigen Stoffen wie Lösungsmitteln oder Wasser härten, damit die Bildung von Blasen und/oder
Hohlräumen im Überzug vermieden wird.



   Durch vorliegende Erfindung wird ein siliziumhaltiges
Harzgemisch mit den angegebenen erwünschten Eigenschaften hereitgestellt, welches im wesentlichen aus einem Gemisch aus (a) einem lösungsmittelfreien, flüssigen Organosiliziumharz aus 30 bis   85    Molprozent   C"H5SiO3/2-Einheiten,    15 bis 30 Molprozent   CH3(CH2=CH)SiO-Einheiten    und 20 bis 40 Molprozent (CH3)2SiO-Einheiten, sowie 0 bis 5 Molprozent   R3SiO1/-Einheiten    besteht, wobei in letzterer Komponente R einen niedrigen Alkylrest mit I bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Vinyl- oder Phenylrest darstellt und mindestens einer der Substituenten R ein niedriger Alkylrest ist, wobei ferner das Harz einen Gehalt an siliziumständigen   Hydroxylgmppen    von nicht mehr als 1 Gewichtsprozent aufweist, (b) 1 bis 20 Gewichtsprozent,

   bezogen auf das Gewicht von (a) und (b), eines linearen Organopolysiloxans mit mindestens einem Vinylsubstituenten. welches mit (a) verträglich ist und der Formel   CH1R'2SiO    (R"2SiO)n SiR'2CH3 entspricht, in der R' einen niedrigen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, den Vinyl- oder einen Phenylrest, R" einen niedrigen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Vinvl- oder Phenylrest darstellen, wobei mindestens 15 Molprozent der Reste R" Phenylreste sind, und n eine Zahl von 2 bis 20 ist, (c) einem Organopolysiloxan, welches mit (a) und (b) verträglich ist und im Durchschnitt mindestens 2 siliziumständige Wasserstoffatome pro Molekül aufweist,

   wobei dieses Organopolysiloxan das Reaktionsprodukt aus Methylhydrogenpolysiloxan mit einem durchschnittlichen Polymerisationsgrad von 3 bis 6 und zur Reaktion mit einem Wasserstoffatom pro 3 bis 6 Wasserstoffatome im   Methylhydrogenpolysiloxan    ausreichendem   o-    Methylstyrol ist, wobei das Reaktionsprodukt im Gemisch in einer Menge vorliegt, die ausreicht, um 0,75 bis 1,5   Mol =-SiH    pro Mol Vinylsubstituenten in (a) und (b) bereit-zustellen, und (d) einem   Platinkatalysator.    hesteht.



   Die oben   heschriehene    Zusammensetzung wird bei erhöhten Temperaturen   gehärtet.    Eine im wesentlichen   vollständige    Härtung kann durch Erhitzen des Gemischs auf 150 bis 200   9C      wiihrend    4 bis 10 Stunden erreicht werden. Die Härtung erfolgt durch die mit Platin katalysierte Reaktion der   SiH-Gruppen    enthaltenden Komponente (c) mit den Vinyl substituenten des Harzes (a). Obgleich das Gemisch der obigen Komponenten eine Lagerzeit von etwa 2 Wochen besitzt, sollte die härtbare Mischung vorzugsweise innerhalb weniger Stunden nach dem Mischen der 4 Komponenten verwendet werden.

  Die ungehärteten Gemische gemäss vorliegender Erfindung sind fliessfähige, leicht giessbare Materialien, die zur Imprägnierung komplizierter elektrischer Teile verwendet werden können. Sie können ferner zum Giessen von Gegenständen beliebiger Form eingesetzt werden.



   Es wird angenommen, dass die Kombination erwünschter Eigenschaften im gehärteten Organosilizium-Gemisch gemäss vorliegender Erfindung aus der Anpassung der einzelnen Komponenten, zwecks gegenseitiger Verträglichkeit resultiert.



  Diese Verträglichkeit wird durch Ausbleiben einer Trennung der Komponenten nach dem Mischen und der Erzielung eines klaren Produkts nach dem Härten unter Beweis gestellt.



  Hinsichtlich des lösungsmittelfreien   Organosiloxanharzes    (a) wird eine Verträglichkeit nur dann erzielt. wenn das Harz mindestens 20 Molprozent Dimethylsiloxy-Einheiten aufweist.



  Die Monophenylsiloxy-Einheiten im Harz ergeben Festigkeit und hohe Temperaturbeständigkeit. Die obere Grenze, 65 Molprozent, führt in ein Gebiet, in welchem das Harz spröde und unflexibel wird. Wie bereits erwähnt, liefern die Merthylvinylsiloxy-Einheiten Stellen der Vernetzung im Harz und tragen zur endgültigen Festigkeit bei. Im allgemeinen weisen die Harze eine Viskosität von 10 000 bis 1 000 000 cSt bei 25    C    auf. Der Hydroxylgehalt dieses Harzes darf 1 Gewichtsprozent nicht übersteigen, andernfalls werden übermässige Hohlräume während dem Härten durch die Entwicklung von Wasserstoff und Bildung von Wasser gebildet. Vorzugsweise enthält das Harz weniger als 0,5 Gewichtsprozent Siliziumständige Hydroxylgruppen.



   Die Triorganosiloxy-Einheiten, beispielsweise Einheiten der Formeln (CH3)3SiO,/2 oder CH3(C6Hs) (CH2=CH)   Sir1/2,    sind fakultative Komponenten des Harzes (a). Falls vorhanden, ergeben die Triorganosiloxy-Einheiten niedrigere Viskositäten, beispielsweise 5 000 cSt bei 25    C.    Die Materialien niedriger Viskosität sind insbesondere zum Überziehen komplizierter elektrischer Teile verwendbar. Falls erwünscht kann auch ein Harzgemisch, in welchem eine der Komponenten die fakultativen   R3SiO1 /2-Einheiten    besitzt, die andere hingegen nicht, vom Verbraucher hergestellt werden, wobei man die für die jeweilige Anwendung speziell erforderliche Viskosität ereicht.

  Falls die physikalischen Eigenschaften der gehärteten Mischung die Wahl nicht weitgehend bestimmen, können auch grössere Mengen der   R3SiO1/2-Einheiten    in das Harz eingeführt werden, wobei noch niedrigere Viskositäten erzielt werden.



   Die Harzkomponente (a) kann durch Hydrolyse der entsprechenden   Chlorsilane    in der zur Herstellung von Siloxanharzen bekannten Weise erfolgen. Liegt der restliche Hydroxylgehalt eines derartigen Hydrolysats oberhalb der Grenze von 1 Gewichtsprozent, so kann das Hydrolysenprodukt mit Kaliumhydroxyd umgesetzt und dann neutralisiert werden, wobei man ein Harz mit dem erforderlichen niedrigen   Hydrnxylgehalt    erhält.

 

   Die Komponente (b) umfasst Polysiloxane wie beispielsweise (CH2 = CH)(CH3)2SiO   [(CH3)C6HsSiO]      SiCH3(C6Hs)(CH    = CH2),   (CH3)3SiO[(CH3)C6HsSiO] 8Si(CH3)2CH= CH2, (CH2 = CH > CH3(C6H5)SiO [(C6Hs)2SiO]      6SiCH3(C6H5)(CH    = CH2),   (C6H5)2SiO [(CH3)C6HsSiO] 2SiCH3(C6H5)(CH = CH2),    (CH3)3SiO   [CH3(CH2=CH)SiO]      [C6Hs(CH3)SiO]      3Si(CH3)2C6H5,      (CH2    =   CH)(CH3)C6HsSiO    [CH3(CH2   =   CH)SiO]   2[C6Hs(CH3)SiO] 9Si(Ch3)      (C6H5)CH    = CH2 und      (CH3)2C6HsSiO [CH3(CH2=CH)SiO] ,[C6Hs(CH3)SiO]
14Si(CH3)(C6H5) CH = CH2.   



   Diese Polysiloxane sind Flüssigkeiten mit relativ niedriger Viskosität, sie besitzen im allgemeinen   Viskositäten    bei 25   "C    zwischen 50 und 2500 cSt. Durch Einschluss von mindestens 15 Molprozent Phenylsubstituenten an den Siliziumatomen des Diorganosiloxy-Rückgrats wird dieses Vinylharz mit dem Harz (a) verträglich. Dieses flüssige Copolymer muss mindestens ein vinylsubstituiertes Siliziumatom und vorzugsweise zwei   vinyl-    substituierte Siliziumatome aufweisen, damit Reaktion mit der Gruppe   SiH    und  Unbeweglichkeit  im gehärteten Produkt erfolgt. Es wird angenommen, dass diese Komponente dem gehärteten Produkt Elastizität und Widerstand gegen thermische Schocks verleiht, ohne dass die Festigkeit merklich herabgesetzt wird.



   Die flüssige Komponente (b) kann nach konventionellen Methoden zur Herstellung von Diorganopolysiloxanen mit endständigen Triorganosilyl-Gruppen hergestellt werden.



  Beispielsweise kann man die entsprechenden Chlor- und/oder Alkoxysilane cohydrolysieren und kondensieren, oder das entsprechende Hexaorganodisiloxan mit dem geeigneten Diorganopolysiloxan in Gegenwart eines alkalischen oder sauren Katalysators ins Gleichgewicht hringen.



   Das Vernetzungsmittel (c) oder die Quelle für   =SiH-    Gruppen im Organosilizium-Gemisch ist das Reaktionsprodukt von Methylhydrogenpolysiloxanen mit a-Methylstyrol. Die Umsetzung wird durch Platin katalysiert und erfolgt bei 100 bis
150   "C    während 2 bis 10 Stunden. Eine ausreichende Menge an   o-Methylstyrol    wird dem Reaktionsgemisch zugegeben, sodass die Umsetzung mit einem Wasserstoffatom pro 3 bis 6 Wasserstoffatomen des Siloxans ermöglicht ist. Verwendet man grössere Mengen an   ct-Methylstyrol.    so wird die Wirkung des Vernetzers vermindert. und bei geringeren Mengen wird die Komponente (c) mit den restlichen Bestandteilen unverträglich.



   Das als Vorprodukt dienende Methylhydrogenpolysiloxan kann ein cyclisches oder lineares Polymer oder ein Gemisch beider sein, solange der mittlere Polymerisationsgrad der Methylhydrogensiloxy-Einheiten zwischen 3 und 6 liegt.



  Lineare Copolymere können endblockierende Organosilyl Einheiten aufweisen wie z.B.   Trimethylsilyl-Einheiten,    und können somit bis zu durchschnittlich X Siliziumatome enthalten.



  Spezielle Beispiele geeigneter Vorprodukte sind: (CH3)3SiO   [(CH3)HSiO]      3Si(CH3)3.      [(CH3)HSiOj3,      [(CH3)HSiO]4, (CH3)c,SiO [(CH,)HSiOJ 4Si(CH3)3. (C2H5)3SiO    [(CH3)HSiO]   5Si(C2Hs)3,      t(CH3)HSiOJ(,    und (CH3)3SiO   [(CH3)HSiOl"      Si(CH3)3.   



   Verwendet man als Vorprodukt ein   Methylbydrogenpoly-      siloxan-Gemisch.    so kann dieses geringe Mengen (nicht mehr als 10 Gewichtsprozent) des Disiloxans (Polymerisationsgrad 2) und Produkte mit einem Polymerisationsgrad von mehr als 6 enthalten. Durch diese geringen Mengen wird die Vertriiglichkeit des Reaktionsprodukts (c) mit den anderen Komponenten nicht nachteilig   heeinflusst.    Die Herstellung des Vorprodukts bzw. der Komponente (c) sind an sich hekannt. und zahlreiche Vertreter dieser Gruppe sind im Handel erhältlich.



   Als Beispiele   fiir    Reaktionsprodukte mit   ot-Methylstyrol    bzw. Vernetzer (c) seien angegehen:
EMI2.1     

Die Menge an Vernetzer (c) im Organosilicon-Gemisch hängt ab von der Menge der Harzkomponente (a), der Menge der Vinylgruppen im Harz und der Menge an Komponente (b) sowie deren Vinylgehalt. Stets muss genügend Vernetzer vorhanden sein, damit 0,75 bis 1,5 Mol   =-SiH    pro Mol Vinylsubstituenten im Gemisch vorliegen. Zur Erzielung einer maximalen Vernetzung liegt vorzugsweise 1 Mol   =-SiH    pro Mol Vinylsubstituenten im Gemisch vor. Im allgemeinen wird der Vernetzer in Mengen zwischen 5 und 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Harz (a), eingesetzt.



   Die Platinkomponente (d) liegt in an sich bekannter Art vor, beispielsweise als Platin, oder niedergeschlagen auf Trägern wie Silikagel oder Aktivkohle, als Platinchlorid.



  sonstiges Platinsalz oder Chloroplatinsäure. Mit sämtlichen dieser Stoffe wird das vorliegende härtbare Gemisch katalysiert. Eine bevorzugte Form der Komponente (d) ist Chlorplatinsäure, entweder in Form des handelsüblichen Hexahydrats oder in wasserfreier Form, wegen der leichten Dispergierbarkeit im Harzsystem und   ausbleibender,Färbung    des Gemischs durch diese Komponente. Weitere, als     Katalysatoren    geeignete Platinverbindungen sind   PtCI2lP(t'H2CH2CH3)3]2.    Platinbromide, Komplexe aus Platinhalogeniden und Olefinen wie   äthylen      Propylene    Butylen.   Cycloheen    und Styrol.



     Pt(CH3CN)2CI. [Pt(CHCN)2(CH3)4jCl2, Pt(NH3)2CL2,    K[PtCl3CH2CH2CH2OH]. PtBr2(C2H4)2,   KíPtBr3(C2H4)l,      PtCl2(C2H4 )    (CH3)2C = CH2 PtC12.   H2Pt(CN)4 5H2O,      H| PtCIl(CH3CN)ì    Pt(NH3)2(CNS)2,   [Pt(NH)4J      [PtCl4],    PtCI2   lP(CH2CH3)3l2,      PtCI2-PCI3,      PtCI2    P(OH)3.   PtCl2/P(OCHCH3)3,      PtCl2      [P(OCH2CH3)J2.      Pt(OOCCH2SCH2CH3)2.    Pt(CN)3,   (CH3)4Pt, (CH3)3Pt-Pt(CH3)3, (CH3 )3Pt(CH3COCH = CCH3),    PtCl2CO und   PtBr2CO.   



   Im Gemisch sollten mindestens   (), I    ppm Platin, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten (a). (b) und (c) vorliegen. Da Verunreinigungen im System die geringe Katalysatormenge leicht vergiften können, werden vorzugsweise 1   hisl0    ppm Platin eingesetzt. Grössere Mengen an Platin hehindern die Reaktion nicht, aus wirtschaftlichen   Gründen    wird jedoch die Anwendung des Katalysators in den   ohen    gegebenen Grenzen vorgeschlagen.



   Ausser den oben angegebenen Komponenten können in   tlen      erfindungsgemiissen    Gemischen weitere Materialien vorliegen. wie sie gewöhnlich in Organosilizium-Mischungen vorliegen. beispielsweise   Füllstoffe    wie Russ, Kieselsäure, Aerogele. vorbehandelte Kieselsäure, Tonerde, Ton, Metalloxyde,   .Metallcarbonate    und Metallsilikate, Pigmente zum Ein   färben    der Harze. Weichmacher und dgl. Füllstoffe werden im allgemeinen in Mengen zwischen 20 und 150 Teilen pro 100 Teilen der härtbaren Mischung angewandt. Stoffe, die bekanntlich Platinkatalysatoren vergiften, sollen selbstverstiindlich ausgeschlossen werden, und normalerweise liegen diese in Organosiliziumgemischen. die durch wärmeaktivierte Katalysatoren gehärtet werden. nicht vor.



   Die erfindungsgemässen härtharen Mischungen sind   lösungsmittelfreie    Flüssigkeiten, die als Giessharze, gemischt mit Fiillstoffen als Formharze sowie als Überzugsmittel für verschiedene Substrate wie Metall, Holz, Stein, Keramik, Thermoplasten und wärmehärtende Harze eingesetzt werden   können      Überzüge    können durch Tauchen, Aufstreichen oder auf andere. konventionelle Weise hergestellt werden. Ein gehärteter Überzug dieser Gemische auf Metalloberflächen wirkt als hitzebeständige elektrische Isolierung.

  Besonders gut brauchbare Mischungen zum Beschichten von Motorwicklungen und anderen elektrischen Teilen sind solche aus einem Gemisch aus Harz (a) mit 30 Molprozent   Monophenylsilox-Einheiten,    15 bis 25 Molprozent Methylvinylsiloxy-Einheiten und 25 bis 35 Molprozent   Dimethylsiloxy-Einheiten,    3 bis X Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht von (a) der flüssigen Komponente (b), und 12 bis 1X Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht von (a), des Vernetzers (c). mit 3 bis   lt)    Teilen des Platinkatalysators (Chloroplatinsäure) pro Million Gewichtsteile der übrigen Komponenten.



   Beispiel 1
Ein Gemisch aus 50 Molprozent   C6HsSiCl3,    20 Molprozent   CH2=CH(CH)SiCI2    und 30 Molprozent (CH3)2SiCI2 wurde hydrolysiert durch Zugabe dieses Gemischs in eine solche Wassermenge, dass in der wässrigen Phase des Reaktionsprodukts eine   2004ige    Salzsäure entstand. Nach einstündiger Umsetzung wurde die wässrige Phase abdekantiert und das Harz wurde mit Wasser gewaschen und azeotrop getrocknet.



  Das flüssige Harz wurde in zur Bildung einer 40%igen Lösung ausreichender Menge Toluol gelöst und mit 0,2 Gewichtsprozent Kaliumhydroxyd umgesetzt unter Erhitzen der Toluollösung auf Rückflusstemperatur, bei kontinuierlichem Wasserentzug. Nach dieser, der   Herahsetzung    des Silanolgehalts dienenden Umsetzung wurde das Lösungsmittel durch Erhitzen auf 120    < Cim    Vakuum   ahgestreift.    Das Produkt, ein flüssiges, lösungsmittelfreies Harz, hestand aus 50 Molprozent   C6H5Si03/2-Einheiten, 30    Molprozent   CH2=CH(CH3)Si0-    Einheiten und 20 Molprozent (CH3)2SiO-Einheiten mit einem   restlichenSiOH-Gehalt    von 0,2 Gewichtsprozent, Viskosität bei 25  C etwa 1 000 000 cSt.



   Beispiel 2
Ein Polysiloxan mit endständigen Vinylgruppen wurde durch Co-Hydrolyse von 24,1 Gewichtsteilen   C6Hs(CH3)CH2    =   CHSiCl, 25,2    Gewichtsteilen C6H5(CH3)SiCI2 und 9,3 Gewichtsteilen   CH3(CH2=CH)SiCl2    hergestellt. Dieses Chlorsilangemisch wurde in Toluol gelöst, die Lösung wurde zu 76 Gewichtsteilen Wasser zugegeben, wobei der Zusatz unterhalb der Wasseroberfläche erfolgte. Die resultierende Salzsäure/Wasser-Phase wurde abdekantiert und das   Hvdrolvsat    wurde mit Wasser gewaschen. Das Produkt wird azeotrop getrocknet, dann werden 2 Gewichtsprozent, bezogen auf das Siloxangewicht, eines sauren Ton-Katalysators (Filtrol 13) zugegeben, dann wird 7 Stunden lang auf 90    C erwärmt,    um die Kondensation der restlichen Silanole sicherzustellen.



  Der Ton wird abfiltriert und das Lösungsmittel wird im Vakuum abgestreift, wobei man eine Flüssigkeit mit einer Viskosität bei 25   9C von    21 cSt erhält, Formel des Endprodukts (CH2 = CH)   (CH3)C6H5SiO      [C6H5(CH3)SiO]    2   [CH2 = CH(CH3)      SiOJ1SiC6H3    (CH3)   CH=CH2.   



   Beispiel 3
Ein Gemisch aus 50% linearen Methylhydrogenpolysiloxanen mit Trimethylsilyl-Endgruppen, mit durchschnittlichem Polymerisationsgrad von 5, und 50% cyclischem Hydrogensiloxan (Tetramer, Pentamer und Hexamer) wurde in Gegenwart eines Platin-Katalysators mit a-Methylstyrol umgesetzt. Das Polysiloxan (2000 g) mit 6 ppm Platin (als Chlorplatinsäure) wurde unter Rühren auf 110    < Cerhitzt,    dann wurden 655 g a-Methylstyrol mit einer Geschwindigkeit von etwa 20 g pro Minute zugetropft. Nach beendeter Zugabe wurde das Reaktionsgemisch 4 Stunden lang auf 120    < C    erhitzt.



   Das Reaktionsprodukt, ein Gemisch aus den obigen linearen und cyclischen Siloxanen, von denen durchschnittlich ein Wasserstoffatom pro 6 mit a-Methylstyrol umgesetzt war, bestand aus einer Flüssigkeit mit einer Viskosität von 9,1 cSt   bei 25  < C.Der SiH-Gehalt betrug 1,03 Gewichtsprozent.   



   Beispiel 4
100 Gewichtsteile des lösungsmittelfreien Harzes gemäss Beispiel 1 (Komponente a) wurden mit 18,4 Gewichtsteilen des flüssigen Polysiloxans gemäss Beispiel 2 (Komponente b) vermischt. Das Vermischen erfolgte bei 50   unter    mässigem Rühren. Diesem Gemisch wurden dann 6,2 Gewichtsteile des Reaktionsprodukts gemäss Beispiel 3 (Komponente c) und 0,6 Gewichtsteile eines Chloroplatinsäure enthaltenden Katalysators zugegeben, ausreichend zur Bereitstellung von 6 ppm Platin pro Million Teile a, b und c. Nach dem Mischen wurde das Gemisch im Vakuum entgast, um mitgerissene Luft zu entfernen.

 

   Das so erhaltene Gemisch mit einer Viskosität von etwa 2000 cSt bei 25  C wurde zu Formstücken von
10,2 X 10,2 X 10,8 cm gegossen. Das Harz wurde dann 4 Stunden lang bei 175    C gehärtet.    Die Giessstücke waren klar und gleichmässig, woraus die Verträglichkeit sämtlicher Komponenten ersichtlich ist. Das gehärtete Harz besass eine Biegefestigkeit von etwa 232 kg pro cm2.  



      Bespiel 5   
Zu Vergleichszwecken wurde das Gemisch der komponenten (a) und (b) gemäss Beispiel 4 mit einer gleichen Menge desselben Platin katalysators und 6,2 Gewichtsteilen eines Methylhydrogenpolysiloxans mit Trimethylsilyl Endgruppen und einem Polymerisationsgrad von etwa 35 zugegeben. Das Gemisch war unverträglich, wie aus dem milchig-weissen Aussehen ersichtlich. Die Zusammensetzung härtete innerhalb'4 Stunden bei 175   C    nicht zu einem Harz.



  Nach weiteren 2 Stunden bei 200   C    blieb das gehärtete Gemisch ein elastomeres Material,
Als weiterer Hinweis auf die Notwendigkeit des niedrigen Polymerisationsgrades im Vernetzer wurde das obige Siloxan (Polymerisationsgrad 35) mit   n-Methylstyrol    wie in Beispiel 3 beschrieben umgesetzt, und dieses Produkt wurde als Vernetzer (c) in der härtbaren Mischung gemäss Beispiel 4 eingesetzt.



  Nach dem Giessen wurde 4 Stunden lang bei 175   "C    gehärtet.



  Die gehärtete Probe war klar, die Oberfläche war jedoch rauh und fleckig, wegen der Unverträglichkeit. Das gehärtete Harz wies eine Biegefestigkeit von 80,8 kg pro cm2 auf.



   Beispiel 6
Das härtbare Gemisch gemäss Beispiel 4 wurde mit einer zur Bildung einer fliessfähigen   Gussmasse    mit einem Füllstoffgehalt von 50 Gewichtsprozent ausreichenden Menge an natürlich vorkommender Kieselsäure vermischt. Nach 4stündigem Härten bei 175    < Cwies    das Material folgende Eigenschaften auf: Biegefestigkeit Schlagfestigkeit   Dielektrizitäts-    Verlustfaktor Bogenwiderstand konstante 267,1 Kg/cm2 0,2 m/kg 3,2 0,0006 193 Sek.



      Beispiel 7   
Zur Demonstrierung des Effekts der fakultativen   R3SiO,/2-    Einheiten in der Harzkomponente wurden die Harze gemäss Tabelle 1 durch Hydrolyse der entsprechenden Chlorsilane hergestellt. Jedes der Harze (A, B und C) wurde mit den Komponenten gemäss Beispiel 4 unter Bildung härtbarer Gemische mit den Mengenverhältnissen der verschiedenen Komponenten gemäss Beispiel 4 vermischt. Die Zusammensetzungen A, B und C wiesen Viskositäten von 1060, 241   bzw. 258    cSt auf. Nach dem Giessen und 4-stündigem Härten bei 175   wurden    Biegefestigkeiten von 140 bis mehr als 210 kg/cm2 erhalten.

 

   Diese Zusammensetzungen niedriger Viskosität mit 2 bis 5 Molprozent Triorganosiloxy-Einheiten in der Harzkomponente bilden eine spezifische Ausführungsform der Erfindung, die insbesondere zum Beschichten von Motorwicklungen geeignet ist.



  Tabelle 1   Mol- %    Harz   C6H5SiO312    CH3(CH2 (CH3)2SiO CH2 = CH- Viskosität bei  = CH)SiO   (CH3)2 SiO112    25   ob    (cSt) A 48 20 30 2 106800 B 45 20 30 5 5040 C 43 25 30 2 8545 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Härtbares Gemisch von Organosiliziumverbindungen, gekennzeichnet durch einen Gehalt an (a) einem Lösungsmittel-freien flüssigen Organosilizium harz aus 30 bis 65 Molprozent C6H5SiO3/2-Einheiten, 15 bis 30 Molprozent CH3(CH2=CH)SiO-Einheiten, 20 bis 40 Gc (CH3)2SiO-Einheiten und 0 bis 5 Molprozent R3SiO1/2 Einheiten, wobei in letzteren R einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Vinylrest oder Phenylrest darstellt, wobei mindestens einer der Substituenten R ein Alkylrest ist und wobei das Harz einen Gehalt an siliziumständigen Hydroxylgruppen von nicht mehr als 1 Gewichtsprozent aufweist, (b) 1 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht von (a) und (b) eines linearen Organopolysiloxans mit mindestens einem vinylsubstituierten Siliziumatom, welches mit (a) verträglich ist,
    der Formel CH3R'2SiO (R"2SiO) nSiR'2CH3, in der R' einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Vinylrest oder Phenylrest, R" einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Vinylrest oder Phenylrest darstellen, wobei mindestens 15 Molprozent der Reste R" Phenylreste sind, und n eine Zahl von 2 bis 20 ist, (c) einem mit (a) und (b) verträglichen Organopolysiloxan mit durchschnittlich mindestens zwei Silizium-ständigen Wasserstoffatomen pro h/lolekül, wobei das Organopolysiloxan das Reaktionsprodukt von Methylhydrogenpolysiloxanen mit mittlerem Polymerisationsgrad zwischen 3 bis 6 und zur Reaktion mit einem Wasserstoffatom pro 3 bis 6 Wasserstoffatomen des Methylhydrogensiloxans ausreichenden Mengen an a-Methylstyrol darstellt,
    und wobei das Reaktionsprodukt ferner im Gemisch in ausreichender Menge zur Bereitstellung von 0,75 bis 1,5 Mol =SiH pro Mol Vinylsubstituenten in (a) und (b) vorliegt, und (d) einem Platinkatalysator.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Gemisch gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass es einen Füllstoff enthält.
    2. Gemisch nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der Platin katalysator (d) in einer Menge zwischen 1 und 7() ppm. bezogen auf das Gesamtgewicht aus (a), (h) und (c) vorliegt.
    3. Gemisch nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator (d) Chloroplatinsiiure ist.
    4. Gemisch gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das lineare Organosiloxan (h) (CH2=CH) (CH3) C"H5SiO l(CHl) C6H5SiO] 2 [CH2 = CH (CHl)SiOl SiC6H5 (CH3) (CH=CH.) ist.
    5. Gemisch nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass das Harz (a) einen Gehalt an siliziumständigen Hvdroxvlgruppen von weniger als 0,4 Gewichtsprozent aufweist.
    6. Gemisch -nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet.
    dass das Harz (a)aus 45 bis 55 Molprozent C6H5SiO3/2- Einheiten, 15 -his 25 Molprozent CH3(CH2=CH)SiO- Einheiten und 25 bis 35 Molprozent (CH3)2SiO-Einheiten hesteht.
    7. Gemisch nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die R3SiO1/2-Einheiten im Harz (a) in einer Menge zwischen 2 und 5 Molprozent v@rliegen.
    8. Gemisch nach Unteranspruch 7. dadurch gekennzeichnet dass die R3SiO1/2-Einheiten Vinyldimethylsiloxy-Einheiten sind.
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