CH538465A - Verfahren zur Herstellung von Steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Steroiden

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CH538465A
CH538465A CH998867A CH998867A CH538465A CH 538465 A CH538465 A CH 538465A CH 998867 A CH998867 A CH 998867A CH 998867 A CH998867 A CH 998867A CH 538465 A CH538465 A CH 538465A
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Description


  
 



   Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen   6a21-Difluor-9a,11a-dichlor-16a,17a-    alkylidendioxy-pregn-4 -en-3,20-dionen der Formel
EMI1.1     
 oder von entsprechenden   d      t-Derivaten    davon, in welcher Formel jeder der Substituenten A und B Wasserstoff oder niederes Alkyl bedeutet, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man entweder ein   6a-Fluor-1 6a, 17a-alkylidendioxy-2 1 -acyloxy-    pregna-4,9(11)-dien-3,20-dion oder die analoge   d      1-Verbin-    dung zu der entsprechenden   9a, 1 lss-Dichlorverbindung    chloriert, die 21-Acyloxygruppe einer basischen Hydrolyse unterwirft,

   das so erhaltene   9a,11ss-Dichlor-21-hydroxy-Zwischen-    produkt mit einem einen Alkyl- oder Arylsulfonylrest abgebenden Mittel verestert und das erhaltene 21-Alkyl- oder Arylsulfonat mit Kaliumfluorid behandelt; oder dass man ein 6a-Fluor- 16a,17a-alkylidendioxy-21-acyloxy-pregna-4,9(11)dien-3,20-dion oder die analoge   d      t-Verbindung    einer basischen Hydrolyse unterwirft, das so erhaltene 21-Hydroxy Zwischenprodukt mit einem einen Alkyl- oder Arylsulfonylrest abgebenden Mittel verestert, das erhaltene 21-Alkyloder Arylsulfonat mit Kaliumfluorid behandelt und das erhaltene   6a,2 1-Difluor-4,9(1 1)-dien    oder die analoge    1-Ver-    bindung chloriert, um das entsprechende 6a,21-Difluor   9a,

   1 1ss-dichlor-    16a,   17o-alkylidendioxy-pregn-4-en-3 20-dion    bzw.   6a,2 1-Difluor-9a, 1 1ss-dichlor-16a, 17a-alkylidendioxy-    pregna-1,4-dien-3,20-dion herzustellen.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen besitzen einen extrem hohen Grad von topischer antientzündlicher Wirkung bei einem geringeren Grad von systemischer Wirkung. Demzufolge können diese Verbindungen gegen dermatologische entzündliche Zustände, wie beispielsweise Kontaktdermatitis, ekzematöse Dermatitis, Pruritus ani und dergleichen, mit einem Minimum an systemischen Störungen oder überhaupt keinen systemischen Störungen verwendet werden. Diese Verbindungen können in Form von Lösungen, Suspensionen, Cremes, Salben, Pudern und dergleichen verwendet werden. Verschiedene andere therapeutische Mittel, wie beispielsweise Antibiotika, z. B. Neomycin, können natürlich in geeignete Präparate einverleibt werden.



   Die genannten Verfahrensprodukte können, wie gesagt, auf verschiedene Weise hergestellt werden. So wird z. B. ein   6a-Fluor-16a,17a-alkylidendioxy-pregna-4,9(11)-dien-21 -ol-    3,20-dion-21-acetat oder das entsprechende 1,4,9(11)-Trien zu der entsprechenden 9a,11ss-Dichlorverbindung chloriert, z. B. mit Chlor in Pyridin und Chloroform. Nach basischer Hydrolyse der 21-Acetoxygruppe wird die   9a,11ss-6Dichlor-    21-hydroxyzwischenverbindung in ein Alkyl- oder Arylsulfonat z.

  B. mittels Methyl- oder Tosylsulfonylchlorid in das Mesylat oder Tosylat, übergeführt, das bei Behandlung mit Kaliumfluorid, vorzugsweise in Dimethylformamid, das entsprechende   6a,21-Difluor-9a,1 lss-dichlor-16a,17a-alkyliden-      dioxy-pregn4-en-3,20-dion    bzw. bei Verwendung eines 1,4 Diens als Ausgangsmaterial das entsprechende 6a,21-Difluor   9a,1 lss-dichlor- 16a, 17a-alkylidendioxy-pregna- 1,4-dien-3 ,20-    dion liefert.



   Man kann aber auch ein 6a-Fluor-16a,17a-alkylidendioxy   21-acyloxy-pregna-4,9(11)-dien-3,20-dion    oder das entsprechende 1,4,9(11)-Trien zuerst in der vorstehend beschriebenen Weise in'das 21-Fluorderivat überführen und dann das   6a,21-Difluor-4,9(1 1)-dien    oder 6a,21-Difluor
1,4,9(11)-trien zum entsprechenden   6a,21-Difluor-9a,11ss-    dichlor- 16a, 17a-alkylidendioxy-pregn-4-en-3,20-dion oder im Falle des   1,4,9(1 1)-Trien-Ausgangsmaterials    zu dem entsprechenden   6a,21-Difluor-9a,1 lss-dichlor-16a,17a-alkylidendi-    oxy-pregna-1,4-dien-3,20-dion chlorieren. Diese Reaktionen werden, z.

  B. ausgehend von den   d      4,9-Steroiden    der Formel II, durch das folgende Reaktionsschema wiedergegeben:
EMI1.2     


<tb>  <SEP> CH-OR
<tb>  <SEP> =0
<tb>  <SEP> /L; <SEP> Saw'co
<tb> 0 <SEP> (11) <SEP> C12 <SEP> 0 <SEP> (ni
<tb>  <SEP> I
<tb>  <SEP> F
<tb>  <SEP> 1) <SEP> Hydrolyse
<tb>  <SEP> 2) <SEP> Tosylierung <SEP> 1) <SEP> Hydrolyse
<tb>  <SEP> 3) <SEP> KF <SEP> 2) <SEP> Tosylierung
<tb>  <SEP> 3) <SEP> KF
<tb>   
EMI2.1     

Im vorstehenden Schema haben A und B die oben angegebenen Bedeutungen, und R bedeutet eine Acylgruppe, z. B. Acetyl.



   Besonders bevorzugte erfindungsgemäss erhältliche Verbindungen sind diejenigen, in denen A und B beide Methyl bedeuten. Überdies ist ein   d      l-Derivat    einer Verbindung der Formel I, in der A und B beide Methyl bedeuten, besonders nützlich.



   Beispiel 1
A. 19 g   6a-Fluor- 16a, 17a-isopropylidendioxy-2 1-acetoxy-    pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dion werden in 152   cm3¯Metha-    nol, denen 475 mg Natrium in 38   cm3    Methanol zugesetzt worden sind, suspendiert. Das Reaktionsgemisch wird während 45 Minuten bei 20 bis   25"    C gerührt und dann mit Essigsäure neutralisiert. Nach dem Einengen zur Trockene wird der Rückstand in Methylenchlorid gelöst, und diese Lösung wird mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und eingeengt. Durch Zugabe von Methanol zu dem erhaltenen Rückstand und weiteres Einengen wird eine Aufschlämmung erhalten, die filtriert wird.

  Die so abgetrennte Festsubstanz wird mit kaltem Methanol gewaschen und getrocknet und ergibt   6a-Fluor-16a, l7a4sopropylidendioxy-2 1-hydroxy-    pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dion vom Schmelzpunkt   245     C (Zersetzung);   [a]D+24 .   



   B. Zu einer gekühlten Lösung von 3,4 g 6a-Fluor-16a,17a isopropylidendioxy-2 1-hydroxy-pregna   1,4,9(11)-trien-3,20-    dion in 20 cm3 einer Mischung von Chloroform und Pyridin im Verhältnis 9: 1 werden in kleinen Portionen 1,4 g Tosylchlorid zugegeben. Man lässt das Reaktionsgemisch 14 Stunden bei   0     C stehen und wäscht es dann mit verdünnter Salzsäure, Wasser und Natriumbicarbonatlösung. Das Chloroform wird durch Eindampfen unter vermindertem Druck entfernt, und der Rückstand wird in Aceton gelöst. Diese Acetonlösung wird zu einer am Rückfluss kochenden Suspension von 10 g Kaliumfluorid in 50 cm3 Dimethylformamid ge geben. Nach dem Kochen am Rückfluss während 5 Stunden wird das Gemisch abgekühlt und in Wasser gegossen.

  Die Festsubstanz, die sich bildet, wird durch Filtration abgetrennt, getrocknet und aus Aceton und Hexan umkristallisiert, wobei man   6a,2 1 -Difluor- 16a, l7a-isopropylidendioxy-pregna    1,4,9(11)-trien-3,20-dion vom Schmelzpunkt 2670 C (Zersetzung),   [a]D+9     erhält.



   C. 5 g   6a,21-Difluor-16a,17a-isopropylidendioxy-pregna-      1,4,9(1 1)-trien-3,20-dion    werden in 50 cm3 Chloroform, die 5 cm3 Pyridin enthalten, gelöst. Das Gemisch wird 15 Minu   ten auf 0  C gehalten, während man einen Strom von Chlor    hindurchperlen lässt. Das Gemisch wird dann in eine   l0%ige    wässrige Schwefelsäurelösung gegossen und die organische Schicht abgetrennt.

  Diese Schicht wird mit   5 %igem    wässrigem Natriumbicarbonat und dann mit Wasser neutral gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und zur Trockene eingedampft, wobei man   6a,21 -Difluor-9a,1 lss-dichlor-16a 17a-isopropyli-      dendioxy-pregna-1 4 -dien-3,20-dion    vom Schmelzpunkt   245"C    (Zersetzung),   [a]D+133     erhält.



   In ähnlicher Weise wird aus 6a-Fluor-16a,17a-isopropyli   dendioxy-21-acetoxy-pregna-4,9(11)-dien-3,20-dion 6a,21- Difluor-9a, 1 iss-dichlor-1 6a, 17a-isopropylidendioxy-pregn-4-    en-3,20-dion erhalten.



   Beispiel 2
Wenn man   6a-Fluor-16a,17a-isopropylidendioxy-21-      acetoxy-pregna-1,4,9(1 1)-trien-3,20-dion    der in Beispiel 1, Teil C beschriebenen Verfahrensweise unterwirft, erhält man   6a-Fluor-9a,1 lss-dichlor-16a,17a-isopropylidendioxy-21-      acetoxy-pregna- 1,4-dien-3,20-dion.    Diese Verbindung wird dann den in den Teilen A und B von Beispiel 1 beschriebenen Verfahrensweisen unterworfen, wobei man 6a,21-Difluor   9a, 1 lss-dichlor-16a,17a-isopropylidendioxy-pregna-1,4-dien-    3,20-dion erhält, das hinsichtlich aller physikalischen Eigenschaften mit dem gemäss der in Beispiel 1 beschriebenen Reaktionsfolge erhaltenen Produkt identisch ist.

 

   Beispiel 3
Wenn man   6a-Fluor-1 6a, 17a-äthylidendioxy-21 -acetoxy-      pregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dion    der in Beispiel 1 beschriebenen Verfahrensweise unterwirft, wird 6a,21-Difluor9a 1   lss-dichlor-16a,17a-äthylidendioxy-pregna-1,4-dien-3,20-    dion erhalten. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Steroiden der Formel: EMI3.1 oder von entsprechenden d t-Derivaten davon, in welcher Formel jeder der Substituenten A und B Wasserstoff oder niederes Alkyl bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man entweder ein 6a-Fluor-1 6a, 17a-alkylidendioxy-2 1-acyloxy- pregna4,9(11)-dien-3,20-dion oder die analoge d 1-Verbin- dung zu der entsprechenden 9a,1 Iss-Dichlorverbindung chloriert, die 21-Acyloxygruppe einer basischen Hydrolyse unterwirft, das so erhaltene 9a,11ss-Dichlor-21-hydroxy-Zwischenprodukt mit einem einen Alkyl- oder Arylsulfonylrest abgebenden Mittel verestert und das so erhaltene 21-Alkyloder Arylsulfonat mit Kaliumfluorid behandelt;
    oder dass man ein 6a-Fluor- 1 6a , 17a-alkylidendioxy-2 1-acyloxy-pregna- 4,9(1 1)-dien-3,20-dion oder die analoge d -Verbindung einer basischen Hydrolyse unterwirft, das so erhaltene 21 Hydroxy-Zwischenprodukt mit einem einen Alkyl- oder Arylsulfonylrest abgebenden Mittel verestert, das so erhaltene 2 1-Alkyl- oder Arylsulfonat mit Kaliumfluorid behandelt und das erhaltene 6a,21-Difluor-4,9(11)-dien oder die analoge 21 t-Verbindung chloriert, um das entsprechende 6a,21-Di fluor-9a,1 lss-dichlor-16a ,17a-alkylidendioxy-pregn-4-en- 3 20-dion bzw. 6a,21-Difluor-9a,1 1ss-dichlor- 16a,
    17a-alkyli- dendioxy-pregna-1,4-dien-3,20-dion herzustellen.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Pregna4,9(11)-dienderivat verwendet und die Substituenten A und B beide Methyl bedeuten.
    2. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das Zwischenprodukt mit einem Arylsulfonylchlorid, vorzugsweise Tosylchlorid, in das entsprechende Arylsulfonat überführt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein d t-Derivat verwendet und die Substituenten A und B beide Methyl bedeuten.
    4. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man das Zwischenprodukt mit einem Arylsulfonylchlorid, vorzugsweise Tosylchlorid, in das entsprechende Arylsulfonat überführt.
    5. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man bei der Umsetzung mit Kaliumfluorid auf die Rückflusstemperatur des Lösungsmittels erhitzt.
CH998867A 1966-07-28 1967-07-13 Verfahren zur Herstellung von Steroiden CH538465A (de)

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