CH495998A - Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolen

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CH495998A
CH495998A CH1830267A CH1830267A CH495998A CH 495998 A CH495998 A CH 495998A CH 1830267 A CH1830267 A CH 1830267A CH 1830267 A CH1830267 A CH 1830267A CH 495998 A CH495998 A CH 495998A
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CH
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methyl
urea
nitroimidazole
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lower alkyl
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CH1830267A
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Stanley Rooney Clarence
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Merck & Co Inc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/66Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D233/91Nitro radicals
    • C07D233/92Nitro radicals attached in position 4 or 5
    • C07D233/94Nitro radicals attached in position 4 or 5 with hydrocarbon radicals, substituted by oxygen or sulfur atoms, attached to other ring members

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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   l-Niederalkyl-5-nitroimidazol-2-yl-alkylcarbamaten    durch die Umsetzung eines l-Niederalkyl-2-hydroxyalkyl -5-nitroimidazols mit Harnstoff.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen sind gegen die Organismen, die die Protozoenkrankheiten Trichomonadenbefall und Enterohepatitis verursachen, wirksam; diese letztere Krankheit tritt in erster Linie beim Truthahn auf und wird vom Protozoon Histomonas meleagridis hervorgerufen.



   Bei einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens wird eine Verbindung der Formel:
EMI1.1     
 worin   Rl    Niederalkyl, zweckmässig Äthyl, Methyl oder Propyl und   R    Wasserstoff oder Niederalkyl, z.B. Methyl oder Äthyl, ist, in ein der Reaktion gegenüber inertes Lösungsmittel aufgenommen und mit Harnstoff erhitzt. Zu den bevorzugten Lösungsmitteln gehören halogenisierte Kohlenwasserstoffe, wie z.B. Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff, Äthylendichlorid und dergleichen, aromatische Kohlenwasserstoffe, wie z.B. Benzol oder Toluol, und Äther, wie z.B. 1,2-Dimethoxyäthan oder   Dimethylenglycoldimethyläther,    wobei diese letzteren die Lösungsmittel der Wahl sind.

  Diese Liste von Lö sungsmitteln soll jedoch nicht als kritisch oder einschränkend betrachtet werden, da jedes aprotische Lösungsmittel, in welchem das   1 -Niederalkyl-2-hydroxy-      alkyl-5 -nitroimidazol    genügend löslich ist, verwendet werden kann. Die Lösung des 2-Hydroxyalkyl-5-nitroimidazols wird unter kräftigem Rühren auf etwa 60 bis etwa 800C erhitzt. Ein   Überschuss    an Harnstoff, zweckmässig ein Überschuss von etwa 1 bis etwa 3 Mol, z.B.



  ein Überschuss von 2 Mol Harnstoff, wird in kleinen Mengen beigefügt. Die Lösung muss während der Beigabe des Harnstoffs sehr kräftig gerührt werden. Dies kann auf irgend eine mechanische Art erfolgen, wobei es besonders nützlich ist, einen Ultraschallvibrator zu verwenden, da der Harnstoff mit dieser Rüttelvorrichtung in kleine Teilchen aufgebrochen wird und sich ziemlich rasch löst, selbst wenn er vor der Lösung schmilzt.



   Wenn sich der Hauptteil des   Hamstoffs    aufgelöst hat, wird das Reaktionsgemisch etwa 18 bis etwa 60 Stunden bei Rückfluss erhitzt, wobei 30 Stunden im allgemeinen genügen, damit die Umsetzung zu Ende geht. Das Reaktionsprodukt wird dann isoliert.



   Bei einem Verfahren zur Isolierung wird das Lösungsmittel unter vermindertem Druck entfernt und der Rückstand mit Wasser gewaschen, um den nicht umgesetzten Harnstoff zu entfernen. Der Rückstand wird dann in ein geeignetes Lösungsmittel, wie z.B. Äthylacetat, aufgenommen, die erzielte Lösung mit Wasser gewaschen, über einem Trockenmittel, wie z.B. Magnesiumsulfat, getrocknet und dann filtriert und das Filtrat zur Gewinnung des gewünschten   1-Niederalkyl-5-nitro-    imidazol-2-ylalkylcarbamat verdampft, das dann durch Umkristallisieren aus einem geeigneten Lösungsmittel, vorzugsweise Äthylacetat oder Isopropanol, weiter gereinigt wird.



   Folgende Beispiele dienen zur Veranschaulichung der Erfindung und sind nicht als Einschränkung aufzufassen.



   Beispiel I  (I   -Methyl-5-nitrnimidazol-2-yl)-methylcarbamat   
15,7 g (0,1 Mol) I-Methyl-2-hydroxymethyl-5-nitroimidazol werden in 100 ml 1,2-Dimethoxyäthan aufgenommen. Die Lösung wird auf 500C erwärmt und mit einem Ultraschallrührer gerührt. 18 g (0,3 Mol) Harnstoff werden portionenweise in die warme Lösung gegeben. Die Geschwindigkeit der Beigabe des Harnstoffs wird sorgfältig gesteuert, damit der Harnstoff nicht vor der Lösung schmilzt. Nach Beigabe des ganzen Hamstoffs wird das Gemisch 30 Stunden bei Rückfluss erhitzt. Das Lösungsmittel wird dann unter vermindertem Druck verdampft und der Rückstand mit Wasser ge  waschen und in Äthylacetat aufgenommen. Die Äthylacetatlösung wird mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und dann filtriert und das Filtrat unter vermindertem Druck verdampft.

  Der Rückstand wird dann aus Isopropanol umkristallisiert, wobei   (l-Me-      thyl-5-nitroimidazol-2-yl)-methylcarbarnat,    F = 172 bis 1730C, erzielt wird.



   Beispiel 2    1-(1 '-Methyl-5'-nitroimid azol -2'-yl)-äthylcarbamat   
17,1 g (0,1 Mol)   l-Methyl-2-hydroxyäthyl-5-nitro-    imidazol werden in 100 ml   1,2-Dimethoxyäthan    aufgenommen. Die Lösung wird auf 500C erwärmt und mit einem Ultraschallrührer gerührt. 18 g (0,3 Mol) Harnstoff werden portionenweise in die warme Lösung gegeben. Die Geschwindigkeit der Beigabe des Harnstoffs wird sorgfältig gesteuert, damit der Harnstoff nicht vor der Lösung schmilzt. Nach Beigabe des ganzen Harnstoffs wird das Gemisch 30 Stunden bei Rückfluss erhitzt. Das Lösungsmittel wird dann unter vermindertem Druck verdampft und der Rückstand mit Wasser gewaschen und in Äthylacetat aufgenommen.

  Die Äthylacetatlösung wird mit Wasser gründlich gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und dann filtriert und das Filtrat unter vermindertem Druck verdampft. Der Rückstand wird dann aus Isopropanol umkristallisiert, wobei   l-(l'-Methyl-5'-nitroimidazol-2'-yl)-äthylcarbamat,    F = 157 bis 158,50C, erzielt wird.



   Das in Beispiel 1 als Ausgangsmaterial verwendete l-Methyl-2-hydroxymethyl-5-nitroimidazol kann folgendermassen hergestellt werden:
83,0 g (0,864 Mol) 2-Hydroxymethylimidazol werden in 200 ml Essigsäureanhydrid gelöst. Die Lösung wird über Nacht bei Raumtemperatur stehen gelassen. Das essigsaure Salz von 2-Acetoxymethylimidazol kristallisiert aus. Der kristalline Feststoff wird mit Äther gründlich aufgeschlämmt und dann filtriert, und die Kristalle werden mit Äther gewaschen, bis der Essigsäuregeruch nicht mehr wahrnehmbar ist.



   176,6 g (0,882 Mol) essigsaures Salz von 2-Acetoxymethylimidazol werden in kleinen Mengen in 165 ml kalte rauchende 90%ige Salpetersäure gegeben. Die erzielte Lösung wird unter Rühren und Kühlen langsam in 150 ml kalte rauchende 90%ige Salpetersäure, die 90,1 g gasförmiges BF3 enthält, gegeben. Das Reaktionsgemisch wird 5 Stunden auf einem   Dampfkegel    erhitzt.



   Das Reaktionsgemisch wird auf Raumtemperatur abgekühlt und dann über Eis gegossen und mit Natriumhydroxyd neutralisiert. Die erzielte Lösung wird dann mit Äthylacetat extrahiert, und die Äthylacetatextrakte werden im Vakuum zur Trockene verdampft. Der Rückstand wird 1 Stunde in einer Lösung von 100 ml 2,5N Natriumhydroxyd und 100 ml Methanol bei Rückfluss erhitzt. Die Lösung wird dann mit Salzsäure neutralisiert und mit Äthylacetat extrahiert. Die Extrakte werden zur Trockene verdampft, in Methanol gelöst und über Holzkohle chromatographiert.



   Das Eluieren der Holzkohle mit einem 1:1 Gemisch von Äther und Aceton entfernt zuerst eine kleine Menge Imidazol-2-carboxaldehyd. Die nächste Substanz, die eluiert wird, ist   ZHydroxymethyl-4(5)-nitroimidazol.   



  Nach Umkristallisieren aus Aceton schmilzt diese bei 156 bis 1580C.



   12,6 g Dimethylsulfat werden in 11,1 g 2-Hydroxymethyl-4(5)-nitroimidazol gegeben. Die Masse wird gründlich gerührt und dann 2 Stunden auf einem Dampfkegel erhitzt und auf Raumtemperatur abgekühlt.



   Eine kleine Menge Eis wird beigefügt und das verbleibende Dimethylsulfat und Methylhydrogensulfat durch die langsame Beigabe von konzentriertem Ammoniumhydroxyd neutralisiert. Die erzielte Lösung wird mit Chloroform extrahiert. Die Chloroformextrakte werden abgetrennt und zur Trockene verdampft, wobei ein aus l-Methyl-2-hydroxymethyl-5-nitroimidazol bestehender Rückstand erzielt wird. Durch Umkristallisieren aus Aceton erhält man im wesentlichen reines 1   -Methyl-2-hydroxymethyl-5-nitroimidazol,    F = 117 bis 1190C.



   Das in Beispiel 2 als Ausgangsmaterial verwendete   l-Methyl-2-(1'-acetoxyäthyl)-5-nitroimidazol    kann folgendermassen hergestellt werden.



   Ein Lösung von Methylmagnesiumjodid wird aus 4,5 g Magnesium, 26,3 g Methyljodid und 90 ml Diäthyl äther zubereitet. 2,8 mg dieser Lösung werden mit 15 ml Äther verdünnt und in eine Lösung von 0,5 g   l-Methyl-    2-formyl-5-nitroimidazol in 20 ml Diäthyläther gegeben. Das Gemisch wird 20 Minuten bei Rückfluss erhitzt, worauf weitere 15 ml Diäthyläther und dann 6,7 ml 0,5N Salzsäure beigefügt werden. Die organische Phase wird abgetrennt, über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum zur Trockene verdampft, wobei 0,27 g l-Me   thyl-2-(1'-hydroxyäthyl)-5-nitroimidazol    erzielt wird. Dieses Material wird in Äther gelöst, ein gleiches Volumen Petroläther beigefügt und die erzielte Lösung verdampft, wobei man kristallines   l-Methyl-2-(1'-hydroxyäthyl)-5-    -nitroimidazol erhält.

 

   Die saure wässrige Schicht wird mit einem gleichen Volumen Methylenchlorid extrahiert. Die Methylenchloridlösung wird zu einem Rückstand verdampft, der in einem minimalen Volumen Methylenchlorid gelöst wird. Ein halbes Volumen Petroläther wird beigefügt und die Lösung verdampft, wobei ein aus l-Methyl-2-(1' -hydroxyäthyl)-5-nitroimidazol bestehender Rückstand erzielt wird.



   Die erzielten festen Produkte werden vereinigt und in Äthylacetat gelöst. Die Lösung wird durch mit Säure gewaschenes Aluminiumoxyd filtriert und das Filtrat zu einem kleinen Volumen verdampft. l-Methyl-2-(1'-hy   droxyäthyl)-5-nitroimidazol,    F = 144 bis   1450C,    kristallisiert aus. Es wird aus Äthylacetat umkristallisiert, wobei reines   l-Methyl-2-(1'-hydroxyäthyl)-5-nitroimid-    azol, F = 145 bis 1470C, erzielt wird. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von l-Niederalkyl-5-ni- troimidazol-2-ylalkylcarbamaten, dadurch gekennzeichnet, dass ein 1 -Niederalkyl-2-hydroxyalkyl-5-nitroimidazol Harnstoff umgesetzt wird.
    UNTERANSPRüCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung einer Verbindung der Formel: EMI2.1 worin Rl Niederalkyl und Rz Wasserstoff oder Niederalkyl ist, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der Formel: EMI3.1 worin R1 und R wie oben definiert sind, mit Harnstoff umgesetzt wird.
    2. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von (1 -Methyl-5-nitroimidazol-2-yl)-methylcarbamat, dadurch gekennzeichnet, dass l-Methyl-2-hydroxymethyl-5- -nitroimidazol mit Harnstoff umgesetzt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch zur Herstellung von 1 - (1'- Methyl - 5'- nitroimidazol-2'-yl)-äthylcarbamat, dadurch gekennzeichnet, dass l-Methyl-2-(l'-hydroxy- äthyl)-5-nitroimidazol mit Harnstoff umgesetzt wird.
CH1830267A 1967-01-03 1967-12-29 Verfahren zur Herstellung von Nitroimidazolen CH495998A (de)

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