CH491950A - Verfahren zur Herstellung von ascariciden bzw. mollusciciden Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von ascariciden bzw. mollusciciden Verbindungen

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CH491950A
CH491950A CH1565969A CH1565969A CH491950A CH 491950 A CH491950 A CH 491950A CH 1565969 A CH1565969 A CH 1565969A CH 1565969 A CH1565969 A CH 1565969A CH 491950 A CH491950 A CH 491950A
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Endre Dr Jeney
Tibor Dr Zsolnai
Lugosi Gyorgy
Csermely Gyorgy
Bakonyi Maria
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Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/325Carbamic acids; Thiocarbamic acids; Anhydrides or salts thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/20Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/32Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D277/36Sulfur atoms

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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von   ascariciden    bzw.   mollusciciden    Verbindungen
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von ascariciden bzw. mollusciciden Verbindungen der Formel
EMI1.1     
 worin X'und   X2 Halogen    und R ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Anilin-Derivate der Formel
EMI1.2     
 mit Kohlendisulfid in Gegenwart einer organischen oder anorganischen Base umsetzt, die so erhaltenen Verbin  dungen    der Formel
EMI1.3     
 worin A ein anorganisches Kation oder ein basisches organisches Radikal bedeutet,

   mit einer Säure der Formel
EMI1.4     

 Halogen-CH-COOH <SEP> IV
<tb>  <SEP> R
<tb>  umsetzt und die so erhaltenen Verbindungen der Formel
EMI1.5     
 einem thermischen   Ringschluss    unterwirft.



   Das Wort     Halogen   umfasst alle    vier Halogene wie
Fluor, Chlor, Brom und Jod und steht vorzüglicherweise für Chlor oder Brom.



   Die ascaricide Wirkung der neuen Verbindungen wurde mit der folgenden Methode geprüft.



   Frisch aus   Gedärmen    von Schweinen entfernte Würmer (Ascaris suum) werden sofort abgewaschen und nach Aufbewahrung in einer Tyrodelösung von   37 C    binnen einiger Stunden geprüft. Von den Verbindungen werden 2% ige wässrige oder alkoholische, eventuell   wäss-    rig-alkoholische Lösungen gefertigt.



   Von den Lösungen werden   2, 0,    1,0,0,4 ml in je 200-200 ml einer   Tyrodelösung    bei   37 C    gegeben. Die   Testorganismen    werden in diese Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen gelegt. Nach 16 Stunden Aufbewahrung bei   37 C    werden die Bewegungen der Testorganismen makroskopisch mit den   Kontrollorganismen    verglichen.



  Die geprüften Verbindungen, in einer gegebenen Konzentration werden nur in dem Fall als wirkungsvoll erachtet, wenn die eingelegten Wurmexemplare auf Hiebreize nicht mehr reagieren.



   Die nach der vorliegenden Erfindung hergestellten neuen Verbindungen töten die Wurmexemplare in einer Konzentration von 25-70   gamma/ml.   



   Die Verbindungen der vorliegenden Anmeldung besitzen auch molluscicide Eigenschaften. 



   In den   Tropenländern    ist die   Schistosomiase    eine der   gefährlichsten Vo ! kskrankheiten.    Die praktische Verwendung der mollusciciden Produkte ermöglicht das Töten der verschiedenen   Wasserschnecken    der Spezies Planorbis.   Australorbis    usw. und somit die   Vertilgung    der   Keimträger.   



   Eine ähnliche Funktion erfolgt bezüelich der Wasserschnecke Galba   trunca-tula,    die   Keimträeerin    des Le  beregels      (Fasciola hepatica)    ist.



   Die molluscicide (schneckent¯tende) Wirkung der Verbindungen wurde mit der folgenden Methode geprüft :    Pianorbis corneus Schnecken    von   4-6    mm Diameter   wurden in Verdünnungsserien    von alkoholischen oder aceton-alkoholischen L¯sungen der Verbindungen gelegt. Nach 18 Stunden Aufbewahren bei   Raumtempera-    tur werden die Schnecken mit Wasser   abgespüit und    nach weiteren 18 Stunden Aufbewahren im Brunnenwasser mit Hilfe einer Lupe mit den   Kontrolltiercn    verlichen.



   Die Verbindungen wurden in den   nachreisenden    Konzentrationen gepr ft: g Mol/50 000 l, g Mol/100 000 l. g Mol/250 000 l.g Mol/500 000 l.



   Es wurde lediglich eine 100%ige molluscicide Wirkung in Betracht genommen, dies bedeutet, dass die mo  lyre    Grenzkonzentratione die Konzentration bedeutet, bei   welcher sämtliche Schnecken getötet    werden.



   Die aus der   Literatur bekannten mollusciciden Fro-      dukte.    die   a) s Verglich geprüft wurden,    wie   Pentachlor-    phenol, (4'-Nitro-2'-chlor)-anilid der SalicylsÏure und Di  -(2-hydroxy-3.5.6-trichlor-phenyl)-methan, ergaben Ergebnisse von 2.6 gamma/ml. 1,3 gamma/ml und 1.5    aamma/ml.   



   Die   mottuscicide Wirkung    der Verbindungen der Er  findung    beträgt etwa 1 - 3 gamma/ml (siehe Beispiele),    Gemäss    dem ersten Verfahrensschritt wird Koh lendisulfid an Anilin-Derivate der Formel (II) in Gegenwart von organischen oder anorganischen Basen addi tioniert. Als Ausgangsstoff der Formel (II) k¯nnen vor teilhaft 3,4-Dichlor-anilin, 3-Chlor-4-brom-anilin oder    3.      4-Dfbrom-anilin eingesetzt    werden. Das   Korlendisulfid       kann zwcckmässis in einem geringen Überschuss    von einigen Prozenten verwendet werden. Die Reaktion kann bei einer   i emperatur zwischen 25 und 40 C, vortei'haft    bei   30-35 C    durchgeführt werden.

   Zur   verständigen   
Durchführung der Umsetzung ist es veckmÏssig, das Reaktionsgemisch über Nacht stehen zu   inssen. A) s orga-    nische oder anorganische Base kann z. B.   Ammonium-    hydroxyd. Natriumhydroxyd, beta-Dimethylamino-Ïthanol oder   N-Äthvl-piperidin    verwendet werden.



   Bei der obigen Umsetzung   erhä    ! t man Verbindungen der Formel (III), welche neu sind. Diese Verbindungen weisen einerseits vorteilhafte anthelmintische und molluscicide Wirkung auf und k¯nnen andererseits zur Herstellung weiterer wertvoller Verbindungen als Zwischenprodukte eingesetzt werden.



   Vorteilhafte Verbindungen der Formel (III) sind z.B. die Ammonium-. Natrium- und Kalium-Salze der N-(3-4 -Dichlor-phenyl)-dithio-carbaminsÏure. N-(3.4-Dibrom -phenyl)-dithio-carbaminsÏure und N-(3-Chlor-4-brom -phenyl)-dithio-carbaminsÏure.



   Die so erhaltenen Verbindungen der Formel (III) können ohne Isolierung oder nach einer solc   chen weiter    umgesetzt werden. Als SÏuren der Formel (IV) k¯nnen   zweckmässig      x-chl    sÏure, -propionsÏure -buttersäure   oder-valeriansäure eingesetzt    werden. Die Reak tion kann entweder in   einem wassri@en oder in einem    organischen Medium (in Äthanol, Methanol,   Dimethyl-    formamid usw.) durchgeführt werden.

   Die Umsetzung lÏuft innerhalb einiger Stunden ab. und nach Ansäuern des Reaktionsgemisches erhält man die   N- (3, 4-Dihalo-      gen-phenyl)-S-carboxymethyl-dithiocarbaminsäure-Deri-    vate der Formel   (V).    Das Produkt kann aus dem Reak  tionsaemisch    durch Extraktion mit Äther isoliert werden.



   Die so erhabenen Verbindungen der Formel (V) besitzen vorteilhafte anthelmintische und molluscicide Eigenschaften. Die   Verbindungen können nach Isolie-    rune oder ohne eine solche in Form des erhaltenen Reak  tionsgemisches verarbeitet werden.   



   Vorteilhafte   Verbindungen der Forme) (V)    sind zum Beispiel N- (3, 4-Dichlor-phenyl)-S-carboxymethyl-dithio -carbaminsÏure, N-(3.4-Dibrom-phenyl)-S-carboxymethyl-dithio-carbaminsÏure. N-(3-Chlor-4-brom-diphenyl) -S-carboxymethyl-dithio-carbaminsÏure.



   Die Verbindungen   V      werden durch thermischen      Ringsch) uss in die Rhodanin-Derivate der Forme) (I)      überführt. Die C'disierung wird vorteilhaft    in Gegenwart einer   verdünnten Mineratsäure oder einer starken    organischen SÏure durchgef hrt. Zu diesem Zweck kann man vorteilhaft SalzsÏure, PhosphorsÏure oder EssigsÏure verwenden. Die Temperatur des Ringschlusses betrÏgt vorteilhaft 80 - 120¯C. ZweckmÏssig erhitzt man die Verbindungen der Formel (V) in einem apolaren organischen   Lösunesmittel    (z. B. Benzol oder Toluol) und entfernt das in der Reaktion gebildete Wasser durch   azeotropische Des#llation.   



   Nach einer sehr g nstigen Ausf hrungsform werden die Rhodanin-Derivate der Formel (I) unmittelbar aus den Verbindungen der Formel (III) hergestellt, indem man das durch Umsetzung der Verbindung der Formel (111) mit der Säure der Formel (IV) erhaltene   Reaktions-    gemisch nach Ansäuern erwärmt.



   Die so erhaltenen Verbindungen der Formel (i) sind eventuell mit den Verbindungen der Formel (V) verunreinigt und k¯nnen von diesen erw nschtenfalls durch Waschen mit Äther befreit werden.



   Die Verbindungen der Formeln (I), (III) und (V) k¯nnen in der Pharmazie als anthelmintische und molluscicide Mittel   ! verwendet werden.    Diese Verbindungen k¯n nen in pharmazeutische PrÏparate, vorteilhaft in Form von Tabletten. DragÚes. Kapseln, Salben und Pulver   gemische  berf hrt werden. Die PrÏparate k¯nnen @ege-    benenfalls auch Zusatzmittel, wie F llmittel,   Gl##mittel.   



  Netzmittel usw. und/oder andere,   therapeutis@, aktive    Komponenten enthalten. Die so   erhabenen Präparate    sind besonders zur oralen und intraperitonealen Verab.   reichung    geeignet.   



   Für Gefiügei werden vom aktiven ascarieiden Wirk-    stoff 1-2%, zweckmÏssig 1. 5 Gewichtsprozente, und für Schweine 1-4%, zweckmÏssig 1.5-3 Gewichtsprozente. des ascariciden Wirkstoffes dem Futter   beigemengt.   



   Die aktive Dose z. B. des   daniens    betrÏgt 5-20, vorteilhaft 10 mg/kg.



   Bei.   vriel    l    162 g 3#-Dichlor-anilin werden zu 200 ml abs. ¯tha-    nol   gegeben,    worauf   das Gemisch bis zur verständigen    Auf ! fl¯sung des Anilinderivates unter R hren erhitzt wird.



  Die erhaltene   Lösune    wird auf 30¯C gek hlt, worauf   165 ml    einer konzentrierten Ammoniakl¯sung und 100 ml Kohlendisulfid zugef gt werden. Eine exothermische Reaktion lÏuft ab; es ist vorteilhaft, das Reaktionsgemisch langsam auf Raumtemperatur   abzukiihlen.    Das Reak tionsgemisch wird 2 Stunden lang bei Raumtemperatur   serührt.    wobei das Ammoniumsalz der   N- (3, 4-Dichlor-      -phenyl)-dithiocarbaminsaure      ausfallt.    Das Gemisch wird mit   100    ml Wasser verdünnt, eine weitere Stunde   Jans    bei Raumtemperatur gerührt und eine Nacht bei einer Temperatur zwischen 0   und-5'C stehengelassen.    Das Produkt wird am nächsten Tag filtriert.

   mit   Tetrachlor-    kohlenstoff gewaschen und getrocknet. Es werden'80s des   Ammoniumsalzzs    der   N-(3, 4-Dichlor-phenyl)-dithio-    carbaminsäure erhalten. Schmp.   93-94 C.   



  Analyse : N% = 0. 5   (Ber.    10. 9).



   Beispiel 2    32.4 3. 4-Dichtor-anihn und 22. 7g N-Athyt-piperidin werden in 70 ml Äther getost, worauf unter Umrühren    20 ml Kohlendisulfid zugegeben werden. Die   Ausschei-    dung des N-¯thyl-piperidin-Salzes der N-(3,4-Dichlor  -phenyl)-dithio-carbaminsÏure beginnt nach 2 Stunden.



   Das Reaktionsgemisch wird eine Nacht hindurch stehen gelassen, das ausgefallene Produkt am nÏchsten Tag fil triert, mit ¯ther gewaschen und getrocknet. Es werden 41. 35 g des N-¯thyl-piperidin-Salzes der   N-(3.-l-Dichlor-     -phenyl)-dithio-carbaminsÏure erhalten Schmp. 126¯C.



   Anthelmintische Grenzkonzentration: 70 gamma/ml.



   Beispiel 3
Eine L¯sung von 20 g Natriumhydroxyd und 80 ml
Wasser werden einer Lösung von 47.5   u    Monochlor    -essigsäure    in   100    rnl Wasser   zugefügt. Die erha) tene      wässrige Lösung    des   Natrium-monochloracetates    wird einer Suspension von 125,90 g des Ammoniumsalzes der N-(3,4-Dichlor-phenyl)-dithiocarbaminsÏure und 200 ml
Wasser   zugegeben. Das Reaktionssemisch    wird bei
Raumtemperatur 5 Stunden lang ger hrt, worauf am nächsten   Tag 250 ml konzentrierte Salzsäure    unter   kräf-    tigem Umr hren zugegeben, das ausgeschiedene Produkt filtriert und mit Wasser gewaschen wird.

   Das   fi ! trierte   
Produkt wird in 800 ml ¯ther gel¯st, worauf das Wasser getrennt wird. Die ätherische Phase wird über wasser freiem Natriumsulfat getrocknet und der ¯ther abdestil    lier.    Es werden 125.60 g N-(3,4-Dichlor-phenyl)-S.carb oxymethyl-dithiocarbaminsÏure erhalten (im lufttrocke nen Zustand). Das   Produkt schmilzt bei 127 - 130¯C. be#   
Fortsetzung   der Erhitzung verfestigt    es sich und   b : ; i   
1. 56 - 158¯C schmi ! zt es wieder.



     Bel    spiel 4
89. 0 g N-(3,4-Dichlor-phenyl)-S-carboxymethyl-di  thiocarbaminsäLtre und    800 ml einer 1:1 verd nnten wÏssrigen SalzsÏurel¯sung werden unter   Umrühren    30
Minuten lang zum Sieden gekocht. Das Gemisch wird abgek hlt, das ausgeschiedene Produkt filtriert und mit 500 ml Wasser gewaschen Das filtrierte und gewaschene Produkt wird mit 200 ml ¯thanol bis zum Sieden ge kocht, worauf die erhaltene Suspension abgek hlt, das ausgeschiedene Produkt filtriert und mit Alkohol gewaschen wird. Die erhaltene Substanz wird in 250 ml war mem Äther   suspendiert, worauf die Suspension abge-    k hlt, das ausgeschiedene Produkt filtriert, mit 100 ml Äther gewaschen und getrocknet wird.

   Es werden   58.      0      N- (3. 4-Dichlor-phenyl)-rhodanin erhalten. Schmp. IS0    bis 182¯C. Analyse: N% = 4, 97 (Ber, 4.85), S% =
23. 20 (Ber. 23.1). Anthelmintische Grenzkonzentration 28 gamma/ml. Molluscicide Grenzkonzentration : 1.1 gamma/ml. Nach Einengen der alkoholischen und Ïthe    rischen      Muttertaugen    erhält man weitere   4 {l des Pro-    duktes.



   Beispiel 5
Eine L¯sung von 4g Natriumhydroxyd und 16 ml Wasser werden unter K hlung einer L¯sung von 9.5 g   (O, l Mol) Monochloressigsäure    in 20 ml Wasser zugefügt.



  25. 51 g des   Ammoniumsa ! zes    der N-(3,4-Dichlor-phenyl)  -dithiocarban1insäure    werden in 25 ml   Dimethvlformamid    gelöst und die erhaltene Lösung wird mit der Lösung des   Natriummonochioracetatss    vermischt. Das Reaktionsgemisch ist anfangs eine   homosene Lösung,    wonach es sich etwas erwärmt und nach etwa einer halben Stunde beginnt die Ausscheidung eines kristallinen Produktes.



  Das   Reaktionsgemisch    wird 2   Stunden ! ang gerührt und    eine Nacht hindurch   stehenge) assen. Am nächsten Tag    werden 50 ml konz. SalzsÏure zugegeben, worauf das   Gemisch 20 Minuten tang zum Sieden gekocht,    dann abgek hlt, das ausgeschiedene Produkt filtriert und mit Wasser gewaschen wird. Die filtrierte Substanz wird mit   20 mt Äthanol    zum Sieden erhitzt, dann abgekühlt, das ausgeschiedene Produkt filtriert und   dan ; loch    in 20 m ! Äther suspendiert.



   Das ausgeschiedene Produkt wird filtriert   und gewa-    schen. Es werden 14,30g N-(3,4-Dichlor-phenyl)-rhodanin erhalten. Schmp, 181 - 183¯C. Durch Einengen der alkoholischen und Ïtherischen Mutterlaugen, Filtrieren.



  Waschen (mit Äther) und Trocknen des ausgeschiedenen Produktes   werden weitere 2. 2g des Produktes erhalten.   



   Beispiel 6
Ein Gemisch von 7.4g N-(3,4-Dichlor-phenyl)-S-carboxymethyl-dithiocarbaminsÏure und 30m ! Essigsäure werden 20 Minuten lang zum Sieden gebracht. Es wird eine klare L¯sung erhalten, worauf die ausgeschiedenen Kristalle fi ! triert. mit 5   m ! Essigsäure gewaschen,    in 25 ml Äther   aufgesch ! ammt und getrocknet    werden. Es werden 4.30g N- (3. 4-Dichlor-phenv !)-rhodanin erhalten. Schmp.



   180 - 181¯C. Durch Einengen der Mutterlaugen werden weitere 0,5 g des Produktes erhalten.



     Be%. spiel    7
7,4 g N-(3,4-Dich ! or-phenyl)-S-carboxymethyl-dithiocarbaminsäure und 50 ml   To) uo) werden 2 Stunden) ang    zum Sieden gebracht, worauf der gr¯ssere Teil des L¯sungsmittels abdestilliert wird. Das wÏhrend der Reak  tion    gebildete Wasser wird mit dem Toluol entfernt.



  Der Rückstand wird abgek hlt, die ausgeschiedenen Kristalle werden filtriert, in einer geringen Menge von ¯ther aufgeschlÏmmt. noch einmal filtriert, mit ¯ther gewaschen und getrocknet. Es werden 5,2 g N-(3,4-Dichlor-phenyl)-rhodanin erhalten. Schmp. 172 - 175¯C.



  Nach Umkristallisierung aus ¯thanol betrÏgt der Schmp. des Produktes 179-181¯C. Durch Stehenlassen der toluolÏtherischen Mutterlaugen f r eine Nacht werden weitere 1,5 g des Produktes erhalten.



   Beispiel 8
20,6 g 3-Chlor-4-brom-anilin werden in 25 ml. Alkohol gel¯st und es wird   veine mit    15 ml Al !   @ohol gebildete    L¯sung des 11,7 g beta-Dimethylamino-Ïthanols dem Reaktionsgemisch zugegeben.



   Nachher werden 7 ml Kohlendisulfid zugef gt. Die Reaktion   ver ! äuft    bei   ianssamer    ErwÏrmung binnen etwa 3 Stunden. Nachher wird eine 30 ml wÏssrige, mit Na  triumhvdroxvd    neutralisierte L¯sung von 9, 5 g MonochloressigsÏure bei   Raumtemperaturzugefügt. Das Reak-      tionsgemisch    wird bei   Raumtemperatur    8 Stunden   fang      umgerührt,    es wird eine langsame   Erwärmung beob-    achtet. nachher werden   unter Umriihren    50   ml    konz. 



  Essigsäure zugegeben und das Gemisch wird 20 Minuten lang in einem mit   Rückflusskühler    versehenen Kolben erhitzt. Es wird die Abscheidung eines   ockergelben    Öles beobachtet. Nach Abstellen des Kochens werden unter intensivem   Umrühren    200 ml Wasser zugefügt und das Gemisch wird für einige Stunden in den Kühlschrank gestellt. Das Produkt wird   abgenutscht.    mit destilliertem Wasser gewaschen, getrocknet und pulverisiert. Es werden   19, 5 g N- (3-Chlor-4-brom-phenyl)-rhodanin erhalten.   



  Der Schmelzpunkt des mit 50   ml Alkohol gekochten,    genutschten, mit Alkohol gewaschenen und getrockneten reinen Produktes betrÏgt 172¯C. Analyse: N% = 4,42 (Ber.   4,    34),   SSO    = 20,10 (Ber. 19.88).



   Die   anthelmintische Grenzkonzentration beträgt    64,5 gamma/ml. Molluscicide Grenzkonzentration : 3,2 gam  ma/ml.   



   Beis piel 9    16, 2 g    3.4-Dichlor-anilin und 11,3 g N-¯thyl-piperidin werden in 40   ml    Äthanol gelöst, worauf 7,0 ml Kohlendisulfid zugegeben werden. Die Reaktion läuft innerhalb 3-4 Stunden ab und das Gemisch erstarrt zu einem Kristallbrei.



     18 g 2-Brom-propionsäure    werden in   30    ml Wasser gelöst, worauf die Lösung mit einer 40%igen Natrium  hydroxydlösung    neutralisiert wird. Die so erhaltene neutrale Lösung wird dem Kristallbrei des   N-Äthyl-piperi-    dinsalzes der 3,   4-Dichlor-phenyl-dithiocarbaminsäure    zugegeben und das Reaktionsgemisch wird auf einem Wasserbad unter   Umrühren    so lange erwärmt. bis eine homogene Lösung entsteht. Das Reaktionsgemisch wird eine halbe Stunde hindurch einer Nachreaktion unterworfen. Nach Zufügung von 50   ml    konz.

   Salzsäure wird das Gemisch 20 Minuten lang intensiv gekocht, wobei sich   eine gelbe ölige Phasz abscheidet.    350 ml destilliertes Wasser werden zugegeben, worauf der grösste Teil der wässrigen Phase dekantiert wird. Nach Zufügung von 350 ml Wasser und nach Abkühlung des Gemisches erstarrt das Öl zu einem Kristallbrei. Sollte die Kristallisierung schwer   beginnen,    wird die wässrige Phase dekantiert,   lOOml Methanol zugegeben    und das Gemisch mit gesalzenem Eis unter intensivem Schütteln abgekühlt ; unter diesen Umständen erfolgt die Kristallisierung in kurzer Zeit.

   Das kristalline Reaktionsgemisch wird eine Nach hindurch im K hlschrank aufbewahrt, worauf das ausgeschiedene Produkt   abgenutscht,    dreimal mit je   10 ml    Methanol gewaschen und bei Raumtemperatur   getrock-    net wird. Es werden 20,5 g des   3- (3', 4'-Dichlor-phenyl)-      -5-methyl-rhodanins erhalten.    Das Produkt wird durch Kochen mit Methanol gereinigt, Schmp.   161 C.   



  Analyse :   N%    = 4.55 (Ber.   4,    79).



  Anthelmintische Grenzkonzentration : 29. 2   gamma/ml.   



  Molluscicide Grenzkonzentration   : I, l gamma/ml.   



   Beispiel 10
Man verfährt wie in Beispie]   9.    mit dem Unterschied dass anstatt 2-Brom-propionsäure. 20g 2-Brom-n  -buttersäure    verwendet werden. Es werden 22,6   g des    3 -   (3',      4'-Dichloro-phenyl)-5-athyl-rhodanins    erhalten. Das Produkt wird durch Kochen mit Methanol gereinigt, Schmp.   130 C.   



  Analyse :   Ncl,    =   4,    42 (Ber. 4,57).



  Anthelmintische Grenzkonzentration :   30, 6 gamma/ml.   



  Molluscicide Grenzkonzentration : 1, 2   gamma/ml.   



   Beispiel   I I   
Man verfährt wie in Beispiel 9, mit dem Unterschied. dass anstatt 18 g 2-Brom-propionsÏure, 21,6 g 2-Brom  -n-valeriansäure    verwendet werden. Es werden   13,    2 g des   3- (3', 4'-Dichlor-phenyl)-5-propyl-rhodanins erhalten.   



  Das Produkt wird durch Behandlung mit Methanol gereinigt, Schmp.   92 C.   



  Analyse : N% =   4,    18 (Ber.   4,    37).



  Anthelmintische Grenzkonzentration : 32,0   gamma/ml.   



  Molluscicide Grenzkonzentration : 1,3 gamma/ml.



      Beis piel 12   
Man verfährt wie in Beispiel 9, mit dem Unterschied, dass anstatt   16,    2 g   3.      4-Dichlor-anilin, 20, 7 g    3 -Chlor-4-brom-anilin zur Anwendung gelangen. Es werden 28,9 g des   3- (3'-Chlor-4'-brom-phenyl)-5-methyl-rho-    danins erhalten. Nach Kochen mit Methanol beträgt der Schmelzpunkt des Produktes   181  C.   



  Analyse :   N%    =   4,    27 (Ber.   4,    16).



  Anthelmintische Grenzkonzentration : 33,6 gamma/ml.



  Molluscicide Grenzkonzentration : 3,3 gamma/ml.



   Beispiel 13
Man verfährt wie in Beispiel 9, mit dem Unterschied, dass anstatt   16,      2g    3,4-Dichloranilin und   18g    2-Brom  -propionsäure      20,    7 g 3-Chlor-4-brom-anilin bzw. 20 g 2  -Brom-n-buttersäure    verwendet werden.



   Es werden 26.4 g des   3- (3'-Chlor-4'-brom-phenyl)-5-      -äthyl-rhodanins    erhalten. Nach Kochen des Produktes mit Methanol beträgt der Schmelzpunkt   157 C.   



  Analyse : N% =   4,    11 (Ber.   3,    99).



  Anthelmintische Grenzkonzentration :   70,    0   gamma/ml.   



  Molluscicide Grenzkonzentration :   1,    4   gamma/ml.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von ascariciden bzw. mollusciciden Verb ndungen der Formel EMI4.1 worin X1 und X2 Halogen und R ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe bedeuten, dadurch gekennzeich- net, dass man Anilin-Derivate der Formel EMI4.2 mit Kohlendisulfid in Gegenwart einer organischen oder anorganischen Base umsetzt, die so erhaltenen Verbin- dungen der Formel EMI4.3 worin A ein anorganisches Kation oder ein basisches organisches Radikal bedeutet, mit einer Säure der Forme ! EMI5.1 umsetzt und die so erhaltenen Verbindungen der Formel EMI5.2 einem thermischen Ringschluss unterwirft.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktion zwischen dem Anilin- derivat der Formel II und dem Kohlendisulfid in Gegenwart von B-Dimethylamino-äthanol oder N-Äthylpiperi- din und den Ringschluss der Verbindungen der Formel V in saurem Medium bei einer Temperatur von 80-120 C durchführt und die erhaltenen Verbindungen der Formel I durch Behandlung mit Äther reinigt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch. dadurch gekenn- zeichnet, dass man von 3, 4-Dichlor-anilin, 3,4-Di-brom -anilin oder 3-Chlor-4-brom-anilin ausgeht.
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