CH437795A - Verfahren zur Herstellung linearer Polyester - Google Patents

Verfahren zur Herstellung linearer Polyester

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CH437795A
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polycondensation
cobalt
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terephthalate
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Nitschmann Robert Dr Chem
Nat Griehl Wolfgang Dr Rer
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Inventa Ag
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/78Preparation processes
    • C08G63/82Preparation processes characterised by the catalyst used
    • C08G63/826Metals not provided for in groups C08G63/83 - C08G63/86

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Description


  Verfahren zur Herstellung linearer Polyester    Lineare Polyester, hergestellt aus Glykolen und  zweibasischen Säuren sind hinlänglich bekannt und  haben u. a. als     faser-    und filmbildendes Material grosse  technische Bedeutung erlangt, Polyester können auch  ganz allgemein aus zweibasischen Säuren und     Diolen     hergestellt werden, deren die beiden     Hydroxylgruppen     verbindender Rest aus     aliphatischen,    aromatischen,  hydroaromatischen Gruppen oder einer Kombination  derselben besteht,

   so     z.B.    aus     Cyclohexandimethanol.     Ersetzt man die zweibasischen Säuren ganz oder     züi     einem Teil durch andere     bifunktionelle    Säuren, bei  spielsweise     p-(f3-Hydroxyäthoxy-)-benzoesäure,    so<B>ge-</B>  langt man zu     Polyätherestern        bzw.        Mischpolyäther-          estern.     



  Solche Polyester werden durch     charg-.nweise    oder  kontinuierliche Polykondensation eines niedermolekula  ren     Veresterungsproduktes    aus     Diol    und     bifunktioneller     Säure, dem     sogenannten        Vorkondensat,    bei erhöhter  Temperatur und unter vermindertem Druck in Anwe  senheit eines Katalysators erhalten. Das     Vorkondensat     selbst kann nach einer der bekannten Methoden gewon  nen werden, z.

   B. durch katalysierte     Umesterung    eines       Alkylesters    der     bifunktionellen    Säure mit dem     Diol    oder  durch direkte     Veresterung    der Säure mit dem     Diol.     



  Sowohl für die     Umesterung    als auch für die Poly  kondensation ist die Zugabe von Katalysatoren erfor  derlich, um die Reaktionsdauer auf ein wirtschaftliches  Mass herabzusetzen. In der grundlegenden britischen  Patentschrift     Nr.   <B>578 079</B> und in den nachfolgenden  umfangreichen Publikationen wurde eine Vielzahl von  Verbindungen zur Katalyse der     Umesterung    und Poly  kondensation vorgeschlagen. Aus den zahlreichen An  strengungen bei der Suche nach einem in jeder Hinsicht  befriedigenden Katalysator geht bereits hervor, dass es  noch nicht gelang, einen idealen Katalysator schlechthin  zu finden. Die Anforderung, die an einen guten Kata  lysator für die Polyesterherstellung gestellt werden, sind  erfahrungsgemäss sehr vielfältig.

   Neben einer guten  katalytischen Wirkung wird eine möglichst grosse Spezi  fität verlangt,<B>d.</B> h. Nebenreaktionen, die im Verlauf des    Herstellungsprozesses auftreten können und zur Ver  schlechterung der Qualität und Gebrauchseigenschaften  führen (Erniedrigung des     Erweichungspunktes,    Vernet  zung, Verfärbungen     usw.)    sollten ausgeschlossen sein.  Insbesondere sollte die gute katalytische Wirkung auf  die     Bilduno,    der Polymeren beschränkt und möglichst  ohne Einfluss auf die Rückreaktion, den thermischen  Abbau, sein.  



  Darüber hinaus sollen bei der Verwendung von  katalysierenden Metallverbindungen ausser der Metall  komponente nach Möglichkeit keine weiteren Fremd  substanzen, wie etwa Säurereste, in das Reaktionsge  misch gelangen. Es ist beispielsweise bekannt, dass Säu  rereste als     Kettenabbrecher    wirken und Abbau sowie  Vernetzung des Polyesters verursachen können. Ferner  ist es ausserordentlich wichtig, dass die Katalysatoren  sich spätestens im     Reaktion & gemisch    bei den vorherr  schenden Bedingungen lösen. Ist dies nicht der Fall, so  muss eine     grössere    Menge an Katalysator zugegeben  werden, um die gewünschte Reaktionsbeschleunigung zu  erzielen.

   In der     Polymermasse    ungelöste     Katalysatorre-          ste    machen sich jedoch bei der Verarbeitung zu     Fasem     und Filmen störend bemerkbar und setzen überdies die  Qualität dieser Produkte herab.  



  Wesentliche der oben angeführten Anforderungen an  einen guten Katalysator für die     Umesterung        bzw.    Poly  kondensation erfüllen gewisse     Metallterephthalate,    wenn  es gelingt, ihre Löslichkeit bei den Bedingungen der       PolyesterhersteRung    zu verbessern. Es sind auch bereits       Ammoniakkomplexsalze    von einzelnen     Metallterephthal-          aten        vorgeschlogen    worden, die<B>je,</B> nach dem Gehalt an  Ammoniak bereits in Glykol oder zumindest in der  Reaktionsschmelze löslich sind.  



  Es wurde nun gefunden, dass sich zur Katalyse in  vorteilhafter Weise auch die reinen     Metallterephthalate     eignen, wenn sie in hinreichend fein     dispergierter    Form  eingesetzt werden.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung  linearer Polyester, Mischpolyester oder     Mischpolyäther-          ester    durch Polykondensation von     bifunktionellen    Säu-           ren    mit     Diolen,        bzw.    durch Polykondensation von der  durch     Umesterung    von     Alkylestern        bifunktioneller    Säu  ren mit     Diolen    erhaltenen     Diolestern    oder     Dioläther-          estern,

      in Gegenwart von die Polykondensation und die       Umesterung    beschleunigenden Katalysatoren ist dadurch  gekennzeichnet, dass man als Katalysatoren     Metallte-          rephthalate,    vorzugsweise Zink-, Kobalt- und     Antimon-          terephtbalat,    in     feindispergierter    Form einsetzt.  



  Die erfindungsgemäss als Katalysator eingesetzten       Metallterephthalate    bewirken bereits in kleinen Mengen  eine rasche Polykondensation. Ausser der Metallkom  ponente werden keine weiteren Fremdsubstanzen ins       Polymerisat    eingeführt. Die nach diesem Verfahren er  haltenen Polyester sind     klar-durchsichtig,    praktisch  farblos und weisen gute     thermostabile    Eigenschaften  auf. Insbesondere ein Gemisch von Zink- und     Kobaltte-          rephthalat    verleiht dem Produkt einen besonders hohen  Weissgrad.

   Daneben ist es auch möglich, die     Metallte-          rephthalate    gegebenenfalls in Verbindung mit anderen  geeigneten Katalysatoren sowie Zusätzen wie     Titandi-          oxyd,    Russ und     Farbpiginenten    zu verwenden.  



  Eine zur vollen Wirksamkeit ausreichende     Feindis-          pergierung    der     Metallterephthalate,    vorzugsweise in  Glykol, kann mechanisch nach einer der bekannten  Methoden, z. B. mittels einer     Kolloidmühle,    leicht erzielt  werden. Eine besonders gute Löslichkeit im Reaktions  gemisch besitzen Zink- und     Kobaltterephthalat,    wenn  die Dispersion in Glykol über ihre     glykollösliche          Ammoniakkomplexe    hergestellt wird.

   In diesem Fall  wird eine     grob-verteilte    Dispersion von Zink-     und/oder          Kobaltterephtbalat    in Glykol durch Einleiten der erfor  derlichen Menge Ammoniak in eine Lösung von     Zink-          und/oder        Kobaltterephthalat    überführt. Durch Erhitzen       int    Vakuum werden die Komplexsalze unter     Ammoniak-          Abspaltung    zerstört und Zink-     und/oder        Kobaltte-          rephthalat    fällt in kolloider Form aus.

   Auf diese Weise  wird vermieden, dass die Abspaltung des Ammoniaks  während der     Umesterung        bzw.    Polykondensation von  statten geht, was beim Einsetzen von     Metallamintere-          phthalaten    der Fall ist.  



  Die erfindungsgemässen,     feindispergierten        Metallte-          rephthalate    können zu einem beliebigen Zeitpunkt der       Umesterungs-        und/oder        Polykondensationsstufe    des       Polyesterherstellungsprozesses    in einer Menge zugesetzt  werden, die<B>0,005-0,5</B> Gewichtsprozent, berechnet auf  die eingesetzte Menge an     bifunktioneller    Säure, ent  spricht.  



  <I>Beispiel<B>1</B></I>  <B>580</B>     cr        Dimethylterephthalat        (DMT)    und<B>300</B> ml<B>Gly-</B>  kol werden mit einer feinverteilten Dispersion von       lOmg        Kobaltterephthalat    und     100rag        Zirikterephthal-          at    in Glykol auf übliche Weise unter Temperatursteige  rung auf 240'<B>C</B>     umgeestert,    bis über<B>99</B> % der theore  tisch berechneten Menge an Methanol abgespalten sind.  



  <B>300 g</B> auf diese Weise gewonnenen     Vorkondensats     wird ohne weiteren Zusatz unter Stickstoffatmosphäre in  einer Kondensationsapparatur bei<B>275' C</B> und<B>0,3</B> mm       Hg    polykondensiert. Nach 4 h erhält man einen in der  Schmelze hellklaren, nach dem Erstarren praktisch wei  sen Polyester mit einem Schmelzpunkt von<B>260' C</B> und  einer relativen Viskosität von 1,40.  



  Die relative Viskosität wurde hier und in den übri  gen Beispielen an<B>0,5</B>     1/oiger    Polyesterlösung in     Phenol-          Tetrachloräthan   <B>(1: 1)</B> bei 20'<B>C</B> bestimmt.    <I>Beispiel 2</I>  <B>300 g</B>     Vorkondensat,    erhalten durch     Direktvereste-          rung    von     Terephthalsäure    und Glykol unter Zusatz von  <B>10</B>     Molprozent        p-(ss-Hydroxyäthoxy)-benzoesäure,    wird  mit<B>175</B>     Antimonterephthalat    in Glykol     feindisper-          giert,

      bei     275"C    und<B>0,3</B> mm     Hg    polykondensiert.  Nach 4 h erhält man einen nahezu weissen     Mischpoly-          ätherester    mit einem     Erweichungspunkt    von 240'<B>C</B> und  einer relativen Viskosität von<B>1,39.</B>  



  <I>Beispiel<B>3</B></I>  <B>300 g</B> des in Beispiel 2 bezeichneten     Vorkondensats     werden mit<B>60</B> mg     feindispergiertem        Kobaltterephthalat     in Glykol bei<B>275' C</B> und<B>0,3</B> mm     Hg    polykondensiert.  In diesem Versuch wurde     Ko#baltterephthalat    in Glykol  aufgeschlämmt und durch Einleiten von trockenem       NH,-Gas    in das     glykollösliche        NH,-Komplexsalz    über  führt.

   Durch Erhitzen auf 140'<B>C</B> und Anlegen eines  Vakuums von<B>10</B> mm H- wurde unter Zerstörung des  Komplexes und völligem Abziehen des Ammoniaks fein  verteiltes amorphes     Kobaltterephthalat    erhalten. Nach       33/,    h Polykondensation erhält man einen praktisch  weissen     Mischpolyätherester    mit einem     Erweichungs-          punkt    von<B>239' C</B> und einer relativen Viskosität von  1,40.

Claims (1)

  1. <B>PATENTANSPRUCH</B> Verfahren zur Herstellung linearer Polyester, Misch polyester oder Mischpolyätherester durch Polykonden sation von bifanktionellen Säuren mit Diolen bzw. durch Polykondensation von der durch Umesterung von Alkyl- estern bifunktioneller Säuren mit Diolen erhaltenen Diolestern oder Diolätherestern, in Geg-.nwart von die Polykondensation und die Umesterung beschleunigen den Katalysatoren,
    dadurch gekennzeichnet, dass man als Katalysatoren Metallterephthalate in feindispergier- ter Form einsetzt. <B>UNTERANSPRÜCHE</B> <B>1.</B> Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Metallterephthalate Zink-, Kobalt- und Antimonterephthalat sind. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, #dass man die Katalysatoren in einer Menge, von<B>0,005-0,5</B> Gewichtsprozent, bezogen auf die eingesetzte Menge an bifunktioneller Säure, verwendet.
    <B>3.</B> Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass zur Herstellung einer besonders fein verteilten Dispersion Zink- und/oder Kobaltterephthalat zunächst in glykollösliche Ammoniakkomplexe über führt und anschliessend unter Erhitzen im Vakuum in Zink- und/oder Kobaltterephthalate rückgebildet wer den. 4. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man zur Erzielung eines optimalen Weissgrades des erhaltenen Polykondensationsproduktes Gemische von Zink- und Kobaltterephthalat verwendet.
    <B>5.</B> Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die erfindungsgemässen Katalysato ren mit geeigneten, bekannten Katalysatoren und Zusät zen verwendet werden.
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