CH436717A - Verfahren zur Herstellung von Polyamiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Polyamiden

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CH436717A
CH436717A CH1265963A CH1265963A CH436717A CH 436717 A CH436717 A CH 436717A CH 1265963 A CH1265963 A CH 1265963A CH 1265963 A CH1265963 A CH 1265963A CH 436717 A CH436717 A CH 436717A
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caprolactam
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CH1265963A
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Boardman Lund Richard
Wilbur Simon Paul
Walter Pietrusza Edward
Raymond Pedersen Jack
Kurt Reimschuessel Herbert
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Allied Chem
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Description


  Verfahren     zur    Herstellung von Polyamiden    Es sind schon viele Verfahren zur Herstellung von  festen Polymeren aus Lactamen mit 7 oder mehr Ato  men im Lactamring bekannt. Diese Verfahren fussen  entweder auf der hydrolytischen Polymerisation dieser  Lactame in Gegenwart verschiedener saurer und     basi-          schr    Katalysatoren oder auf der anionischen Polymeri  sation dieser Lactame, d.h. einer Polymerisation unter  wasserfreien Bedingungen in Gegenwart einer Verbin  dung eines Alkali- oder Erdalkalimetalls, von :dem ange  nommen werden kann, dass es in situ ein Salzdes     Lac-          tams    bildet.  



  Ein Nachteil dies. -r bekannten Verfahren liegt in der  Notwendigkeit, sie bei     verhältnismässig    hohen Tempe  raturen, beispielsweise bei Verwendung von     e-Capro-          Lactam    und dem daraus gebildeten Polymeren. Bei     Tem-          chungspunkt    :des Polymeren von etwa 215-225  C,  durchzuführen, um eine zufriedenstellende Geschwin  digkeit und einen zufriedenstellenden Polymerisations  grad zu erzielen. Die Anwendung derart hoher Tempe  raturen ist jedoch unerwünscht, weil das Ausmass des  Polymerisationsgrades sinkt, wenn die Temperatur des  Reaktionsgemisches erhöht wird.

   Bekanntlich wird die  Polymerisation von e-Caprolactam beeinflusst von :der  Lage des chemischen Gleichgewichtes zwischen dem  lactam und dem .daraus gebildeten Polymeren. Bei Tem  peraturen über etwa 215  C lässt das     Gleichgewicht    die  Anwesenheit beträchtlicher Mengen, beispielsweise etwa  10%, an e-Caprolactam zu, während unter diesen  Temperaturen die Bildung von Poly-a-caprolactam  weit mehr begünstigt wird. Folglich musste, wenn nach  diesen bekannten Verfahren ein Polymeres mit annehm  baren physikalischen Eigenschaften erhalten werden  sollte, das Polymere oft einer ausgedehnten Reinigung  unterworfen werden, um anwesendes unerwünschtes  Monomores zu entfernen.

   Ausserdem war :das     Molaku-          largewicht    der nach diesen bekannten Verfahren erzeug  ten Polyamide verhältnismässig niedrig, d.h. :die Poly  meren besassen eine maximale reduzierte Viskosität von  0,5%-iger Lösung in m-Kresol bei 25' C von etwa 3,5,    was einem mittleren Molekulargewicht in der     Grössen-          ordnung    von 100 000 entspricht.  



  Zudem wurde das Poly-e-caproamid gewöhnlich,  wenn es zu     Formkörpers    verarbeitet werden sollte, auf  Temperaturen über seinem     Schmelzpunkt    erhitzt, um es  dann durch Extrudern oder Spritzguss zu verformen.  



  Die Poly-e-caprolactamschmelze ist jedoch     ausser-          ordentlich    viskos,     überträgt    Wärme nur     langsam        und          schrumpft    beim Kühlen unter Bildung von Hohlräumen,  so dass eine solche Schmelze     für    die Herstellung     grösse-          rer    Gegenstände ungeeignet ist. Weiterhin verfärben  diese Polyamide leicht, wenn man sie an der Luft höhe  ren Temperaturen von etwa 270  C,     wie    sie gewöhnlich  bei .der Verformung angewandt werden, aussetzt.

   Eine  solche Verfärbung ,oder Nachdunkelung wurde dem     oxy-          dativen    Angriff auf die in :diesen Polyamiden anwesende  endständige primäre Aminogruppe zugeschrieben.  



  Kürzlich sind auch anionische Polymerisationsver  fahren für Lactame, bei denen verschiedene Co-Kataly  satoren oder Aktivatoren verwendet werden und :die  die Anwendung von Temperaturen unter dem Erwei  chungspunkt des Polymeren zulassen, bekannt geworden  (vgl. USA     Patentschrift    Nr. 3 015 6:52, Nr. 3 017 391,  Nr. 3 017 392 und Nr. 3 018 273).  



  Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung  von Polyamiden durch Polymerisieren eines Lactams,  das einen Lactamring mit mindestens 7 Gliedern auf  weist, wobei .das Lactam einen anionischen Polymerisa  tionskatalysator enthält, das .dadurch ,gekennzeichnet ist,  dass das Lactam zusätzlich einen Di-(2-lactim)-äther,  .der sich von einem Lactam mit mindestens 7 Gliedern  im     Ring    ableitet, als Beschleuniger enthält.  



  Die Polymerisation kann auch :bei sehr hohen Tem  peraturen unter dem Erweichungspunkt des Polymeren  mit guten Ausbeuten :durchgeführt werden, insbesondere  wenn bei der Polymerisation von e-Caprolactam  Di-(2-e-caprolactim)-äther verwendet wird.  



  Die     Dilactimäther    können beispielsweise :durch Um  setzen des entsprechenden     Lactams    mit     Phosgen    in  einem organischen Lösungsmittel hergestellt werden.      Dabei wird das Dihydrochlorid des Äthers, vermutlich  auf dem Weg über ein Carbonat, .das Kohlendioxyd ab  gibt, gebildet, und durch Neutralisation des Dithydro-  
EMI0002.0000     
    Bei der .dem Verfahren der Erfindung     zugrunde    lie  genden Umsetzung     reagiert    vermutlich der Beschleuni  ger sowohl mit dem monomeren Lactam als auch mit  dem anionischen Katalysator.

   Wenn als Lactam  e  und  Katalysator:       "/(r          11/9     
EMI0002.0005     
    e       Gesamtumsetzung     worin M das Alkalimetall und n eine ganze Zahl,  gewöhnlich in der     Grössenordnung    von 100 bis 10 000,  ist. Vermutlich schreitet .die Umsetzung dadurch     fort,     dass das Metallkation M+ an ein neues monomeres  Molekül übertragen wird, wobei das katalytische Metall  salz des Lactams gebildet wird und der Imidowasserstoff  von dem Monomeren an die Stelle des Metallkations in  dem Polymeren tritt.  



  Das Verhältnis von anionischem Katalysator zu     Be-          uniger    kann in ziemlich weiten Grenzen variieren.  schl  Im allgemeinen ist .das Molekulargewicht des erhaltenen    Polymeren umso höher und die Polymerisationsge  schwindigkeit umso niedriger, je niedriger .das Verhält  nis Metall: Beschleuniger und je niedriger die Beschleu  nigerkonzentration ist, da durch solche Bedingungen das  Anwachsen der Katte gemäss Gleichung (2) gegenüber  der Einleitung der Kettenbildung begünstigt wird ent  sprechend der allgemeinen Theorie der Kinetik von  katalysierten Polymerisationen.

   Katalysator und Be  schleunger     werden    zweckmässig in     solchen    Mengen  eingesetzt, dass das Verhältnis Metalläquivalent im  Mal     Beschleuniger        in    dem Bereich von  0,1:1 bis 20:1 oder darüber liegt. Geeignete Beschleuni  gerkonzentrationen sind :diejenigen, die üblicherweise  für Co-Katalysatoren, Beschleuniger und dgl. angewandt  werden, beispielsweise Konzentrationen in dem Bereich    von 0,01 bis 10 Mol- % des monomeren Lactams.  



  Die folgende genauere Beschreibung :des Verfahrens  der Erfindung erfolgt unter Zugrundelegung der Ver  wendung von Lithiumhydrid und a-Caprolactam.  Ebenso können aber auch andere Katalysatoren und  andere Lactame verwendet werden. Beispielsweise kön  nen nach dem Verfahren der Erfindung auch     Enantho-          lactam,    omega-Caprylalactam und omega-Laurolactam  homo- oder copolymerisiert werden. Auch Dilactame  können als Monomere verwendet werden. Beispiels    weise können 5-25 Mol- % eines Dilactams, wie Methy-    Chlorid wird der freie Dilactimäther :erhalten.

   Die Syn  these :des Ätherdihydrochlorids aus Caprolactam erfolgt  nach der Gleichung:  Bedin  gungen  2  der Be  schleuniger  Weise    E-Caprolactam, als Beschleuniger     Di-(2-e-caprolactam)-          äther    und als Katalysator ein Alkalisalz von     e-Capro-          lactam    verwendet wind, so erfolgt die  nach der folgenden     Gleichung:       len-bis-caprolactam oder Isopropyliden-bis-caprolactam       verwendet    werden, um eine Vernetzung zu bewirken.  



  Die in dem Verfahren anzuwendenden Polymerisa  tionstemperaturen können zwischen dem Schmelzpunkt  des monomeren Lactams und der Zersetzungstempera  tur des gebildeten Polymeren liegen. Für die Polymeri  sation von e-Caprolactam eignen sich insbesondere  Temperaturen von :etwa 140=' C bis etwa 215  C und  insbesondere Temperaturen unter etwa 200  C, vor  zugsweise in dem Bereich von l60-180  C. Auch für  die anderen oben angeführten Lactame ist der Tempera  turbereich von     l60-180'    C besonders geeignet,  Das hier beschriebene Polymerisationsverfahren  sollte unter praktisch wasserfreien nicht-sauren  durchgeführt werden.

   Diejenigen Verbindungen,  die als Protonendonatoren fungieren können, nämlich  die Säuren, :die stärker sind als das als Säure wirkende  Lactam, müssen von dem Reaktionsgemisch ausge  schlossen (oder neutralisiert) werden, weil saure Verbin  dungen äquivalente Mengen der Lactamsalze in dem    Reaktionsgemisch zersetzen und deren Metallkation  durch ein Proton ersetzen. Weiterhin     kann    bei den ange  gebenen     Verfahrensbedingungen    die Anwesenheit einer  als Protonendonator wirkenden Substanz, wie Wasser,  eine Hydrolyse entweder des Dilactimäthers oder des  Lactams zu Carbonsäuren bewirken. Die anwesende  Menge an Wasser oder einem anderen Protonendonator  soll daher vorzugsweise nicht grösser sein als etwa 50  Teile je Million.  



  Das Polymerisationsverfahren der Erfindung wird  vorzugsweise in der Weise durchgeführt,     .dass        #     einem Reaktionsgemisch, das den Katalysa  tor, beispielsweise das Metallsalz eines     Lactams,    und  das     monomere        Lactam    enthält, zugesetzt wird.     Ge-          wünschtenfalls    kann das Verfahren aber auch in anderer  durchgeführt werden, beispielsweise indem der  Beschleuniger .dem     Lactam    und der Katalysator dem      erhaltenen Gemisch von Lactam und Beschleuniger zu  gesetzt wird. Alternativ ist es gewünschtenfalls auch  möglich, Beschleuniger und Katalysator gleichzeitig dem  Lactam zuzusetzen.  



  Wenn als Katalysator ein Metallsalz des Lactams  verwendet wird, so wird es vorzugsweise unmittelbar vor  seiner Verwendung in dem Polymerisationsverfahren in  situ hergestellt, so dass die Gefahr einer Verunreinigung  weitgehend entfällt. Das ist jedoch nicht immer notwen  dig: beispielsweise ist ein Gemisch eines Metallsalzes  von e-Caprolactam und e-Caprolactam bei Tempe  raturen von 20-25  C wenigstens einen Monat stabil  und ist sogar bei 90  C etwa 4 Tage stabil. Daher kann  das Salz gewünschtenfalls :auch längere Zeit vor seiner  Verwendung hergestellt und     aufbewahrt    werden.  



  Bei Anwendung des Verfahrens der Erfindung und  insbesondere wenn der Katalysator ein Alkali- oder  Erdalkalisalz ist, wird eine ausserordentlich hohe Ge  schwindigkeit .der Polymerisation von e-Caprolactam  und ein hoher Grad der Umwandlung in das Polymere  bei Temperaturen, die beträchtlich unter dem Schmelz  punkt von Polycaproamid, der bei den Produkten des  Verfahrens der Erfindung etwa 215-220  C beträgt,  liegen, erzielt. Bei Temperaturen von etwa 180  C und  darunter verschiebt sich das Gleichgewicht zugunsten  des Polycaproamids bzw. zu ungunsten des monomeren  Caprolactams. Daher können nach dem Verfahren poly  mere Produkte erhalten werden, in denen wenigstens  95% des Monomeren in das Polymere umgewandelt  sind. Ein solcher Umwandlungsgrad ist von besonderem  Wert, weil er im allgemeinen die Abtrennung von restli  chem Monomerem von dem Polymeren unnötig macht.

    



  Ausserdem hat das nach dem Verfahren der Erfin  dung erhältliche Polycaproamid eine reduzierte Viskosi  tät bei einer Konzentration von 0,5% in m-Kresol und  25  C von wenigstens 5, entsprechend .einem Moleku  largewicht, das beträchtlich höher ist als es gewöhnlich  mit .den üblichen Polymerisationsverfahren erzielt wer  den kann. Diese Materialien von hohem Molekularge  wicht besitzen eine höhere Zugfestigkeit und Zähigkeit,  insbesondere bei erhöhten Temperaturen, wie 210  C,  als Polycaproamide von viel niedrigerem Molekularge  wicht. Diese Stabilität bei hoher Temperatur kann ;der  hohen Kristallinität oder dem Fehlen einer die Poly  amidketten abschliessenden endständigen Aminogruppe,       wie    sie oben im Zusammenhang mit Gleichung (2) be  sprochen wurde, oder dem Molekulargewicht des Poly  meren zuzuschreiben sein.  



  Die Polymerisation von verhältnismässig     fliessfähi-          gem    Monomeren zu festen Polymeren nach dem Ver  fahren der Erfindung ermöglicht es, e-Caprolactam  direkt in Formen (sogar in Formen komplizierter Ge  stalt) zu Formkörpern und sogar zu grossen Gegenstän  den zu polymerisieren. Die erhaltenen Gegenstände sind  frei von Hohlräumen, sofern man anfänglich etwa anwe  sende Blasen, beispielsweise von der Mitte einer rotie  renden Form, entweichen lässt. Mit gutem Nutzen kön  nen Zentrifugal- und Rotationsgussmethoden gleich  denen, die für Vinylplastisole angewandt werden, ange  wandt werden.  



  Ein weiterer Vorteil des Verfahrens der Erfindung  besteht darin, dass Zusatzstoffe leicht in das zu polyme  risierende Monomere eingebracht werden können,  wodurch eine gleichmässige Verteilung .dieser Zusätze in  dem gebildeten Polymeren erzielt wird. In dieser Weise  verwendbare Zusätze sind beispielsweise Sand; Pig  mente, beispielsweise Russ; Treibmittel, beispielsweise    Azide; Weichmacher; Stabilisatoren und Verfestigungs  mittel, beispielsweise Glasfasern, Stahlwolle, Stahlstäbe  oder organische Fasern.  



  Ein weiterer Vorteil des Verfahrens liegt darin, dass  die nach diesem Verfahren erhaltenen Polymeren keine  primären Aminogruppen enthalten müssen. Solche  Polymeren besitzen im allgemeinen gute Oxydationsbe  ständigkeit.  



  Eine bevorzugte Durchführungsform des Verfahrens  der Erfindung ist die folgende:  Ein Metallsalz von e-Caprolactam, beispiels  weise .das Lithiumsalz, wird in situ als eine kolloidale  Lösung mit einem Gehalt von etwa 0,02-0,2 Gew.-%  Lithium in trockenem Lactam hergestellt und auf etwa  90-100  C erwärmt. Eine Lösung des gewünschten Be  schleunigers, insbesondere Di-(2-e-caprolactim)-äther  in trockenem Lactam wird getrennt davon hergestellt.  Die beiden Lösungen werden, zweckmässig in gleichen  Volumen, in eine wirksame Mischzone geführt, von wo  das Gemisch rasch in die auf etwa 140-180  C geheizte  Form übergeführt wird. Alle Massnahmen erfolgen in  Abwesenheit von Feuchtigkeit, beispielsweise unter  einer Atmosphäre von reinem trockenem     Stickstoff.    Das  Polymere .bildet sich rasch und erhärtet in der Form zu  einer festen Masse.

   Ein Vorrat an Polymerisationsge  misch wird, vorzugsweise unter Druck, mit der Form in  Verbindung gehalten, so dass die Form während der  Polymerisation gefüllt gehalten und die Ausbildung von  Hohlräumen zufolge einer     Schrumpfung        vermieden          wird.    Nachdem das     Reaktionsgemisch    sich     verfestigt     hat, wird es unter den Reaktionsbedingungen,     zweck-          mässig    etwa eine Stunde lang, ausgehärtet.

      <I>Beispiel 1</I>  Zu 30 Teilen (0,265 Mol) frisch destilliertem  e-Caprolactam von 160  C wurden unter einer Atmo  sphäre von trockenem Stickstoff 0,33 Teile  (0,00275 Mol) Lithiumcaproylimid als ein Konzentrat  mit einem Gehalt von 12,6 Grammatom Lithium je  100 Mol Caprolactam zugesetzt. Nachdem eine klare  Lösung erhalten war, wurden 0,2 Teile (0,001 Mol)  Di-(2-e-caprolactim)-äther als Beschleuniger zugesetzt.  Nach einer Gesamterhitzungszeit von einer Stunde  wurde die Masse gekühlt. Das Produkt war eine     grau-          weisse    Masse, die etwas von der Wand des     Reaktions-          gefässes    weggeschrumpft war, aber die Innenform des  Gefässes wiedergab.  



  Nach     Vermahlen    bis zu einer     Korngrösse    von 840 u  wurde das Produkt 3 Stunden mit 50 Volumen sieden  dem Wasser extrahiert und dann getrocknet. Der Ge  wichtsverlust durch die Extraktion betrug 3,1 Gew.-%  und entspricht dem nicht polymerisierten Monomeren  und Polymeren von niedrigem Molekulargewicht. Das  getrocknete Produkt war in Ameisensäure     löslich    und  hatte eine reduzierte Viskosität von 6,1 in m-Kresol bei  einer Konzentration von 0,1728 g je 100 ccm und  <B>25"</B> C.  



  <I>Beispiele</I>     2-4     Nach dem Verfahren von Beispiel 1 wurden weitere  Polymerisationen unter Verwendung von     Lithium-Ca-          proylimid    (hergestellt in situ aus Lithiumhydrid und       e-Caprolactam)    als Katalysator und dreistündigem Er  hitzen des Reaktionsgemisches auf 160  C nach Zugabe  des     Di-:(2-e-caprolactim)Jäthers    zu dem Gemisch von       Lithiumsalz    von     Caprolactam    und     Caprolactam    durch-      geführt. Die angewandte Konzentration des     Lithiumhy-          drids    betrug 0,84 Mol/100 Mol Caprolactam.  



  Die genauen Reaktionsbedingungen und die Eigen  schaften der erhaltenen Polymeren sind in der folgenden  Tabelle zusammengestellt. Die  Gelierungszeit  bedeu  tet die Zeit nach der Zugabe des Beschleunigers, in der  die Masse zu einem steifen Gel wird. Die  Verfesti  gungszeit  ist die Zeit nach der Zugabe des Beschleuni  gers, in der die Masse trübe wird (was anzeigt, dass sie    kristallisiert ist).  Ausbeute, %  bedeutet die Ausbeute  an mit heissem Wasser extrahiertem und getrocknetem  Produkt, bezogen auf die Beschickung.

   Der      Schmelz-          punkt     ist die Temperatur, bei der Teilchen .des Produk  tes in einem geschlossenen Glasröhrchen zu einer zu  sammenhängenden Masse verschmelzen, und die  redu  zierte Viskosität  ist in Deciliter je Gramm angegeben  und bei Konzentrationen von 0,1728 g/100 ccm in  m-Kresol bei 25' C bestimmt.  
EMI0004.0004     
  
     Anstelle des Lithiumkatalysators der obigen Bei  spiele können auch andere anionische Polymerisations  katalysatoren, beispielsweise basisch reagierende Ver  bindungen von Alkali- und Erdalkalimetallen,     ein-          schliesslich    Magnesium, und die Metalle selbst verwen  det werden.

   Beispiele sind: metallisches Lithium,  Natrium oder     Kalium;    Basen und     Salze        schwacher    .Säu  ren, wie Natriumoxyd oder -hydroxyd, Natriumcarbonat,  Natriumacetat, Natrium-phenylacetat; oder metallorga  nische Verbindungen, wie Grignardverbindungen.  



  Anstelle des Di-(2-a-caprolactim)-äthers kann all  gemein jeder andere Di-(2-e-lactim)-äther, .der sich  von einem Lactim mit wenigstens 7 Ringgliedern im  Lactamring ableitet, verwendet werden. Beispiele sind  Äther, die sich von omega-Enantholactam,     omega-Ca-          prylolactam    oder omega-Laurolactam ableiten. Auch  gemischte Äther, die sich von zwei Lactamen mit je  wenigstens 7 Gliedern im Lactamring ableiten, können  verwendet werden.  



  Zu den Lactamen, die unter Verwendung der Be  schleuniger nach dem Verfahren der Erfindung polyme  risiert werden können, gehören alle Lactame mit wenig  stens 7 Gliedern im Lactamring, .die mit einem anioni  schen Katalysator polymerisiert werden können, und  insbesondere gesättigte Lactame ohne andere     Ringsub-          stituenten    als Wasserstoff, :die im Ring nur Kohlenstoff  atome und Imidogruppen besitzen.

   Speziell können die  neuen Beschleuniger in dem in den obigen Beispielen  beschriebenen Verfahren und mit entsprechenden Er  gebnissen für die anionische Polymerisation von     ome-          ga-Enantholactam,    omega-Caprylolactam und     omega-          Laurolactam    und für die anionische Polymerisation von  Gemischen dieser Lactame miteinander und/oder mit  E-Caprolactam verwendet werden.

   Auch bei einer     Co-          polimerisation    von beispielsweise 5-25 Mol-%     Methy-          len-bis-E-caprolactam    oder     Isopropyliden-bis-e-capro-          lactam    mit einem der oben genannten Lactame kön  nen die neuen Beschleuniger verwendet werden,  wodurch eine Vernetzung des Polymeren erzielt wird.  



  Die Wirkung der beim Verfahren der Erfindung als  Beschleuniger verwendeten Dilactimäther kann einer  Umordnung unter den Reaktionsbedingungen, beispiels  weise zu den isomeren N-(2-Lactim)-lactamen zurückzu  führen sein. Die Erfindung ist jedoch nicht an irgendeine  Theorie gebunden.    Ein besonderer Vorteil der Di-(2-lactim)-äther als  anionische Polymerisationsbeschleuniger besteht .darin,  dass sie auf Lactame bei ihrer Lagerung bei erhöhten  Temperaturen eine trocknende Wirkung ausüben. Die  dabei erhaltenen Lactame sind dann leicht durch Zu  gabe eines anionischen Katalysators polymerisierbar,  wie durch das folgende Beispiel     veranschaulicht.     



  <I>Beispiel 5</I>  Ein Rohr wurde unter einer Atmosphäre von     trok-          kenem    Stickstoff mit 23 g, d.h. 204 Miniäquivalenten  e-Caprolactam mit einem Gehalt von 819 Teilen je  Million Wasser, d.h. 0.0188 g oder 1,045     Milliäquiva-          lent    Wasser, beschickt. 4,41 Milliäquivalent     Di-e-ca-          prolactimäther    wurden zugesetzt, und das Rohr wurde  verschlossen. Das Rohr wurde 27 Stunden bei 150  C  gehalten, wonach sein Wassergehalt 35 Teile je Million  (0,045 Milliäquivalent) betrug. Unter trockenem Stick  stoff wurden     noch    0,67 ml einer 1,56n Lösung von  Lithiumbutyl in Hexan (1,05 Miniäquivalent) zugesetzt.

    Das Rohr wurde gut geschüttelt, um den Lithiumkataly  sator zu dispergieren, und unter trockenem Stickstoff in  ein Ölbad von 170' C gesetzt. In 6 Minuten bildete sich  ein steifes Gel, und der Inhalt des Rohres ging nach  10-minütigem Erhitzen indem Ölbad in eine trübe feste  Masse über. Nachdem das Rohr insgesamt 11/4 Stunden  in dem Ölbad gehalten war, wurde es herausgenommen.  Der Inhalt war ein harter, zäher, hellgelber, fester Zylin  der, der etwas von der Wand des Rohres wegge  schrumpft war. Er wurde zu Teilchen mit einer     Korn-          grösse    von höchstens 40 u vermahlen und 3 Stunden  mit 50 Volumen siedendem Wasser extrahiert und ge  trocknet.

   Das so extrahierte Material betrug  6,13 Gew.-%, und die reduzierte Viskosität in m-Kresol  bei einer Konzentration von 0,52 g/100 ml und 25  C  betrug 2,2     .dl/g.     



  Ein sonst gleiches und in gleicher Weise behandeltes  Reaktionsgemisch, bei dem jedoch das geschlossene  Rohr mit dem     Lactam    und dem     Dilactimäther        141/2     Stunden bei 100  C statt 27 Stunden bei 150  C gehal  ten wurde, zeigte einen Feuchtigkeitsgehalt von 750 Tei  len je Million und polymerisierte nicht nach Zugabe des       Butyllithiumkatalysators    und     3-stündigem    Erhitzen in  einem     Ölbad    von 170' C.

        <I>Beispiel 6</I>  Zu 18,5 Teilen im Vakuum .destilliertem     e-Capro-          lactam    mit einem Gehalt von 8 Teilen je Million Wasser  wurden bei 100  C unter einer Atmosphäre von trocke  nem Stickstoff 11,5 Teile einer Lösung des Natriumsal  zes von e-Caprolactam in e-Caprolactam (mit einem  Gehalt von 0,06 Teilen Natrium) und 0,55 Teile  Di-(2-E-caprolactim)-äther als Beschleuniger zugesetzt.  Das Molverhältnis betrug also. 102 Caprolactam zu 1  Natrium zu 1,02     Beschleuniger.    Das     Reaktionsgemisch     wurde auf 170  C erhitzt, und das Gemisch ging in 27  Minuten in eine kristalline Masse über. Nach einstündi  gem weiteren Erhitzen wurde -es gekühlt und bis zu einer  Korngrösse von 840     ,u    vermahlen.

   Durch     Extraktion        mit     50 Volumen siedendem Wasser wurden 1,570/o des  Materials entfernt. Das getrocknete Polymere hatte eine  reduzierte Viskosität, bestimmt in einer Lösung von  0,52 g des Polymeren in 100 ccm m-Kresol bei 25  C,  von 1,95 dl/g.  



  Einige sonst gleiche Versuche wurden mit anderen  Verhältnissen der Reaktionsteilnehmer durchgeführt.  Die Molverhältnisse und die erzielten Eigenschaften des  Polymeren sind in der folgenden Tabelle zusammenge  stellt.  
EMI0005.0007     
  
     In allen diesen Beispielen war das Alkalisalz des  Lactams hergestellt worden, indem das Metall unter  einer Heliumatmosphäre in Caprolactam von 100'C  eingeführt wurde.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung von Polyamiden .durch Polymerisieren eines Lactams, das einen Lactamring mit mindestens 7 Gliedern aufweist, wobei das Lactam einen anionischen Polymerisationskatalysator enthält, dadurch gekennzeichnet, dass das Lactam zusätzlich einen Di-(2-lactim)-äther, der sich von einem Lactam mit min destens 7 Gliedern im Ring ableitet, als Beschleuniger enthält. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch ge kennzeichnet, dass das zu polymerisierende Lactam und das Lactam, von dem .der Beschleuniger abgeleitet ist, gesättigte Lactamringe sind, die keine Substituenten ausser Wasserstoff und im Ring nur Kohlenstoffatome und Imidogruppen aufweisen. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Polymerisa tion in der Masse und bei einer Temperatur unterhalb des Erweichungspunktes des entstehenden Polymeren durchgeführt und so lange fortgesetzt wird, bis .die ent stehende Polymermasse fest geworden ist und die Innen form der Polymerisationszone wiedergibt. 3. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das zu polyme risierende Lactam e-Caprolactam und der Beschleuni ger Di-(2-e-caprolactim)-äther ist. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator ein Alkalimetallsalz von e-Caprolactam, z.B. Lithium- caproylimid, ist. 5. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis, in welchem Katalysator und Beschleuniger verwendet werden, derart ist, dass das Verhältnis von Atomanteil ,des Metalles im Katalysator zum Molekularanteil des Beschleunigers 0,1:1 bis 20:1 beträgt. 6. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteran spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass .die Polymerisa tion bei 140-215 C, insbesondere bei 160-180 C, durchgeführt wird. 7.
    Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass Di-(2-e-caprolactim)-äther als Be schleuniger mit dem zu polymerisierenden Lactam ver mischt wird, wobei jeweils 1 Mol Di-(2-e-caprolactim)- äther für jedes Mol Wasser, das im verwendeten Lactam anfangs vorhanden war, und ausserdem 0,1-10 Mol des genannten Äthers für jeweils 100 Mol des Lac- tams verwendet werden, dass die so erhaltene Mischung aus Lactam und Beschleuniger bei 140-215 C gehalten wird, bis der Wassergehalt der Mischung weniger als 50 ppm beträgt,
    und dass die Mischung dann mit einem Alkalimetallsalz als dem anonischen Polymerisations- katalysator versehen wird. <B>PATENTANSPRUCH</B> II Anwendung des Verfahrens gemäss Patentanspruch I zur Herstellung von Formkörpern aus Polyamld.
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