CH359701A - Verfahren zur Herstellung der Xanthogensäuren von 21-Oxy-corticosteroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung der Xanthogensäuren von 21-Oxy-corticosteroiden

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CH359701A
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Borrevang Poul
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Leo Pharm Prod Ltd
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Description


  Verfahren zur     Herstellung    der     Xanthogensäuren    von     21-Oxy-corticosteroiden       Es ist bekannt, dass     Cortison    und verwandte Ver  bindungen, die     21-Oxy-pregnene    und-     pregnadiene,     eine günstige Wirkung auf Patienten ausüben, die un  ter Schockeinwirkung stehen. Bei der Behandlung  dieser Zustände ist es     jedoch    wesentlich, dass die  Wirkung rasch eintritt.

   Dies wird jedoch bei diesen  Verbindungen dadurch     verunmöglicht,    dass sie in  Wasser nur wenig löslich sind, so dass man sie nicht  direkt in Form ihrer     wässrigen    Lösungen in den     Blut-          @trom    einführen kann. Es war deshalb üblich, das       Corticoidin-Äthanol    zu lösen und diese Lösungen in       ,geeigneter    Verdünnung     intravenös    zu verabreichen.  Diese Methode weist jedoch beträchtliche     Nachteile     auf, insbesondere weil man ziemlich grosse Flüssig  keitsmengen einführen muss.

   Ausserdem können  solche Infusionen nicht gut ausserhalb von Spitälern  vorgenommen werden, obschon es oft erwünscht  wäre, die Behandlung anderswo, z. B. an einer Unfall  stelle,     durchzuführen.     



  Aus diesen und anderen Gründen wäre es er  wünscht, Lösungen zur Verfügung zu haben, in denen  die erforderliche Dosis in wenigen Millilitern einer       Injektionsflüssigkeit    enthalten ist und welche die ak  tive Substanz in einer Form enthalten, die den An  forderungen des Organismus mit genügender Rasch  heit zur Verfügung steht.  



  Verbindungen von     Corticoiden,    die     in        wässrigen     Flüssigkeiten besser löslich sind     als    das     Corticoid    als  solches, jedoch nicht notwendigerweise sehr leicht  löslich, können auch für andere Zwecke, z. B. zur  Herstellung von Salben mit     corticoider    Wirkung in  der Dermatologie, z.

   B. gegen Ekzeme,     verwendbar          sein.    Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung  .der     Xanthogensäuren    von     21-Oxy-corticosteroiden     und deren     Alkalimetallsalzen    gefunden, das dadurch  gekennzeichnet ist, dass man in der     21-Stellung    von       21-Oxy-corticosteroiden    unter Mitwirkung der 21-         Hydroxylgruppe    die     -O-CS-SH-Gruppe    oder die       -O-CS-SMe-Gruppe,    wobei     Me    ein     Alkalimetall     bedeutet, ausbildet,

       indem    man eine     21-Oxy-corti-          costeroid        in    einem Lösungsmittel mit einem Alkali  metallhydroxyd und     Schwefelkohlenstoff    umsetzt und  aus dem Reaktionsgemisch das     Xanthogensäure-De-          rivat    oder das     Alkalimetallsalz    davon     isoliert.     



  Die so erfindungsgemäss hergestellten Verbindun  gen können als Ester der     Dithiokohlensäure    mit ihrer       Hydroxylgruppe    angesehen werden, wobei die saure       Sulfhydrylgruppe    der     Dithiokohlensäure    mit Basen       in        wässrigen    Lösungen     Xanthogenate    bilden kann,  deren Löslichkeit durch die Art der Base     bestimmt     wird.

   Diese     Xanthogenate        hydrolysieren    in Gegen  wart von Wasser bei     pH-Werten    in der Nähe des       Neutralpunktes    sehr rasch, wodurch das     Corticoid     freigesetzt wird, so dass bei der intravenösen Verab  reichung die     Corticoidwirkung    im     menschlichen    Or  ganismus sehr rasch eintritt.  



  Bei der biologischen Prüfung des     Glucocorticoid-          effektes    an Ratten     zeigten    die neuen Verbindungen  die gleiche Wirkung wie das entsprechende     Steroid-          hormon.     



  Infolge der raschen Hydrolyse der     Xanthogenate     in ihren Lösungen müssen die neuen     Substanzen    für  den therapeutischen Gebrauch entweder in trockener,  wasserlöslicher Form oder in Form der freien     Xan-          thogensäure,    die sich vor Gebrauch leicht     mit    einer       wässrigen    Base mischen lässt, oder als Salben, die ein  mehr oder weniger lösliches     Xanthogenat    enthalten  und äusserlich verwendet werden sollen, vertrieben  werden.  



  Mit dem erfindungsgemässen     Verfahren    lassen  sich z. B.     Xanthogensäuren    von     d-1-3,20-Diketo-17a,          21-dioxypregnenen    und     -pregnadienen    aus den ent  sprechenden     Steroiden    herstellen, die nicht nur           44-Pregnen-3,11,20-triketo-17a,21-diol-21-          xanthogensäure    und       A4-Pregnen-3,20-diketo-11,17a,21-triol-21-          xanthogensäure,     (in denen die     11-Hydroxylgruppe    in a- oder     ss-Stellung     sein kann) umfassen, sondern auch       41.4-Pregnadien-3,

  11-20-triketo-17a,21-diol-21-          xanthogensäure    und       d1.4-Pregnadien-3,20-diketo-11,17a,21-triol-21-          xanthogensäure,     in denen die     11-Hydroxylgruppe    in a- oder     f-Stellung     sein kann sowie verwandte Verbindungen. Als Bei  spiele für verwandte     Verbindungen,    seien diejenigen  genannt, die den oben erwähnten entsprechen, aber  in     6a-Stellung    eine     Methy        bgruppe    als     Substituenten     tragen.  



  Die bei der     Durchführung    des     erfindungsgemässen     Verfahrens verwendeten Lösungsmittel sollen mit       Alkali    und     Schwefelkohlenstoff    nicht unter     Xantho-          genatbildung    reagieren. Lösungsmittel mit alkoholi  schen Gruppen kommen deshalb im     allgemeinen     nicht in Frage. Ferner werden     vorteilhaft    Lösungsmit  tel verwendet, die eine gewisse     Mischbarkeit    mit Was  ser besitzen, die vorzugsweise so gross ist, dass sie  mindestens 5-10     o/a    Wasser     auflösen    können.

   So  wird unter sonst gleichen Reaktionsbedingungen die  Ausbeute an     Xanthogenat    bei Verwendung von     Me-          thylisobutylketon    als Reaktionsmedium nur ein Drit  tel derjenigen sein, die man erhält, wenn man bei  spielsweise in     Dioxan    arbeitet, was der schlechteren       Wassermischbarkeit    des ersteren Lösungsmittels ent  spricht.

   Ausser den bereits genannten Reaktions  medien kann man beispielsweise auch noch die fol  genden verwenden: Aceton und andere     Ketone,    wie       Methyläthylketon    und     Dimethylformamid.    Aceton  und     Dimethylformamid    ergaben in allen Versuchen  ebenso gute Ausbeuten wie     Dioxan.     



  Die erfindungsgemässe Reaktion wird     vorzugs-          weise    so     durchgeführt,    dass man die Lösung des       Steroids        im    gewählten organischen Lösungsmittel, das  mindestens teilweise mit Wasser mischbar ist, mit  einem     Alkalimetallhydroxyd    behandelt und das dabei  entstandene     Alkoholat    mit     Schwefelkohlenstoff    um  setzt, wonach man das entstandene     Xanthogenat    oder  (nach Zusatz einer Säure) die freie     Xanthogensäure     aus der Lösung     isoliert.    Die Reaktion wird vorzugs  weise unter Kühlung,

       nötigenfalls    bis nahe an den  Gefrierpunkt des Lösungsmittels     durchgeführt.    Man       kann    zuerst das     Alkalimetallhydroxyd    in wässriger    Lösung zusetzen und nach kurzem Vermischen der  beiden Phasen den Schwefelkohlenstoff als solchen  oder im gleichen oder einem ähnlichen Lösungsmittel  wie das     Steroid    gelöst zugeben. Nachdem der Schwe  felkohlenstoff einige Zeit eingewirkt hat, so wird das       Xanthogenat    gebildet sein und die     wässrige    Phase  kann entfernt werden.

   Die organische Phase kann  nun auf verschiedene Weise behandelt werden, um  entweder das     Xanthogenat    der fraglichen Base oder  die freie     Xanthogensäure    zu isolieren. Im ersteren  Falle kann man die Lösung trocknen und zur Trockne  eindampfen, oder man kann ein Lösungsmittel, das  die Löslichkeit des     Xanthogenats    herabsetzt, wie  Äther, zusetzen, wodurch es ausgeschieden wird.

   Im  zweiten Falle kann man eine starke Säure, wie     Salz-          oder    Schwefelsäure, und ein Lösungsmittel zusetzen  und nach     Entfernung    der     wässrigen    Phase die orga  nische Phase wiederum zur Trockne verdampfen (wo  bei man verbleibendes Wasser durch Trocknen ent  fernen kann, um Hydrolyse zu vermeiden), oder man  kann ein Lösungsmittel, wie z. B. Aceton, zusetzen,  um die freie Säure abzutrennen. Das     Xanthogenat     oder die     Xanthogensäure    kann nach der Isolierung  umkristallisiert werden und aus der Säure kann man  die     Salze    erhalten, indem man sie in der entspre  chenden Base löst.  



  Die freien     Xanthogensäuren    sind     in    Wasser  schlecht löslich, doch sind viele Salze leicht     löslich     und aus diesem Grunde sowie infolge ihrer     Zerfliess-          lichkeit    ist es oft schwer, sie in reinem kristallinem  Zustand zu erhalten.

   So sind die     Natriumsalze        zer-          fliesslich,    während die     Kaliumsalze,    obschon sie im  mer noch sehr leicht löslich sind, leichter im reinen  Zustand hergestellt werden können.     Selbst    die     Cal-          zium-    und     Zinksalze    lassen sich leicht in fester Form  erhalten, doch lassen sich insbesondere gewisse Amin  salze speziell leicht in reiner kristalliner     Form    erhal  ten, trotzdem sie gut löslich sind.

   Dies ist insbeson  dere der Fall bei den     Äthanolamin-,        Diäthylamin-          und        N-Äthylpiperidinsalzen.    Selbst     quaternäre    Am  moniumsalze lassen sich herstellen.  



  Als Beispiele für wenig lösliche     Aminsalze    seien  folgende erwähnt:     Diisopropylaminsalze    und die       Salze    des     Diäthylaminopropylamins,        n-Butylamins     und     Triäthanolamins.     



  Zur Illustration der Löslichkeit einiger Salze, ins  besondere der     Aminsalze,    wird die Menge einer     wäss-          rigen    Lösung von verschiedenen Basen angegeben, in  denen 50 mg     Hydrocortison-21-xanthogensäure    unter       Salzbildung    gelöst werden, angegeben.

      0,5     ml    1,1      /o        ige        wässrige    Lösung von     Äthylamin     1,0     ml    1,2     o/o.ige        wässrige    Lösung von     Triäthylamin     0,5 ml 2,7     o/oige        wässrige    Lösung von     /;

  -Diäthylaminoäthanol     0,5 ml 3,0     o/oige        wässrige    Lösung von     f-Dimethylaminoäthanol     1,0     ml    0,85     o/oige        wässrige    Lösung von     tertiärem        Butylamin     0,5 ml 2,5     o/o,ige        wässrige    Lösung von     1-Amino-2-propanol          0,5        ml        3,

  0        %ige        wässrige        Lösung        von        1-Diäthylamin-2-propanol     0,5 ml 0,6     o/oige        wässrige    Lösung von Ammoniak  1,0 ml 0,5     o/o,ige        wässrige    Lösung von     Natriumhydroxyd.         <I>Beispiel 1</I>       _J-I-Pregnen-3,11,20-trion-17a,        21-diol-21-          xanthoget2säure        (Cortison-21-xantlzogensäure).     3,

  00 g     Cortison    werden unter gelindem Erwär  men in 90 ml     peroxydfreiem        Dioxan    gelöst und die  Lösung in Eiswasser bis zum     Gefrierpunkt    des     Di-          oxans    gekühlt. Dann gibt man eine vorgekühlte Lö  sung von 3,0g     KOH    in 30 ml Wasser unter kräfti  gem Rühren zu. Man rührt und kühlt weitere 5 Mi  nuten, wonach man eine Lösung von 3,0 g     CS2        in     5 ml     Dioxan    auf einmal zusetzt. Man rührt weitere  15 Minuten, verdünnt dann mit 200 ml Benzol und  säuert mit 9 ml konzentrierter Salzsäure an.

   Die     wäss-          rige    Phase wird abgetrennt und die     Benzollösung    drei  mal mit Wasser gewaschen. Nach dem Trocknen über       Na2S04    wird die Lösung bei Zimmertemperatur im  Vakuum zur Trockne eingedampft und der Rück  stand durch Zusatz von Aceton kristallisiert. Die Kri  stalle werden auf dem Filter gesammelt, in     dünnere     Schicht ausgebreitet und bei     Zimmertemperatur    an  der Luft getrocknet. Ausbeute an trockenem Produkt  2,55 g. Die Substanz schmilzt bei 127-130  C, beim       Weitererhitzen    wird sie wieder fest und     schmilzt          nochmals    bei 230-232  C.

           Kaliumsalz   <I>der</I>     Cortison-21-xanthogensäure.     3,00 g     Cortison    werden wie oben beschrieben in  eine     trockene    Lösung der     Xanthogensäure    in Benzol  übergeführt und 30 Minuten unter Vakuum gehalten,  um überschüssiges     CS2    zu entfernen. Hernach gibt  man 42 ml 1,6 0/c     ige    alkoholische     KOH    zu und lässt  einige Zeit stehen. Der Niederschlag wird     abfiltriert,     mit Benzol     gründlich    gewaschen und ohne Erhitzen  an der Luft getrocknet.

   Man erhält so 2,4 g des ge  wünschten Produktes vom     Smp.    165-167  C     (Zers.)          mit        einem        Gehalt        an        13,60%        S        (berechnet        13,51 /o        S).     <I>Beispiel 2</I>  <I>_l</I>     I-Pregnen-3,        20-dion-11        ss,17a,21-triol-21-          xanthogensäure        (Hydrocortison-21-xanthogensäure).       3,

  00 g     Hydrocortison    werden wie im Beispiel 1  beschrieben behandelt, mit einem     einzigen    Unter  schied,     dassdieReaktionsmischung    statt     mit200m1Ben-          zol    mit 300 ml Äther     verdünnt    wird. Beim Aus  waschen der Lösung mit Wasser fällt die     Hydrocorti-          son-21-xanthogensäure    aus. Sie wird auf dem     Filter     gesammelt, mit Äther gewaschen und bei Zimmer  temperatur an der Luft getrocknet. Man     erhält    so  3,00 g des     gewünschten    Produktes.

   Es     schmilzt    bei  110-113 C, wird beim weiteren Erhitzen wieder  fest und schmilzt nochmals bei 210-213  C.         Kaliumsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-xanthogensäure.     1,50 g     Hydrocortison-21-xanthogensäure    werden  mit 10 ml 2 0/c     iger    alkoholischer     Kalilauge    vermischt.  Die Substanz geht in Lösung. Nach einigem Stehen  beginnt sich das     Kaliumsalz    auszuscheiden und wird  nach weiterem Stehen auf dem Filter gesammelt,     mit       Äther gewaschen und getrocknet.

   Ausbeute: 1,30 g;       8,12        "/a        K        (berechnet        8,2        %        K).     



       Ätlzanolaminsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-          xanthogensäure.     Zu 4,0 g frisch hergestellter     Hydrocortison-21-          xanthogensäure        gibt        man        20        ml        einer        3,

  1%.igen        Lö-          sung        von        Äthanolamin        in        99        %igem        Äthanol.        Die          Xanthogensäure        geht    dabei     in    Lösung und nach we  nigen Minuten entsteht ein Niederschlag.

   Nach eini  gem Stehen wird der Niederschlag     abfiltriert,        gründ-          lich        mit        99        %        igem        Äthanol,        dann        mit        Äther        ge-          waschen    und im Vakuum über     P.05    getrocknet.

   Man  erhält so 2,7 g des gewünschten     Salzes.    Sein Ultra  violettspektrum     besitzt    Maxima bei 245     m,,    (E =  17 500) und 304     mu    (E = 14 400) in frisch her  gestellter     wässriger    Lösung.         Diäthylaminsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-          xantlaogensäure.     



  Zu 4,0 g frisch hergestellter     Hydrocortison-21-          xanthogensäure        gibt        man        27        m1        einer        2,5        %igen          Lösung        von        Diäthylamin        in        99        %        igem        Athanol.        Die          Xantho@gensäure    geht in Lösung,

   und es entsteht ein       Niederschlag.    Nach einigem Stehen wird     filtriert,          gründlich        mit        99        %        igem        Äthanol,        dann        mit        Äther     gewaschen und im Vakuum über<B>P205</B> getrocknet.  Man erhält 3,5 g des gewünschten     Salzes.    Sein Ultra  violettspektrum besitzt Maxima bei 246 mit (E =  18 200) und 304     my    (E = 14 400)     in    frisch hergestell  ter wässriger Lösung.  



       Tetraäthylammoniumsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-          xanthogensäure.     5,0 g     Tetraäthylammoniumjodid    werden in 80 ml  Methanol gelöst und zur Lösung 1 ml Wasser und  3,5g     Ag20    gegeben. Nach 3 Stunden Rühren wird       filtriert    und das Filtrat mit Methanol auf 100 ml  verdünnt. Zu 4,0 g     Hydrocortison-21-xanthogensäure     gibt man 48 ml des verdünnten     Filtrats.    Die     Xantho-          gensäure    geht in Lösung und nach wenigen Minuten  wird Äther     zugesetzt.    Es entsteht ein öliger Nieder  schlag.

   Die Flüssigkeit wird von diesem     abdekantiert     und der Niederschlag in Aceton     aufgenommen.    Man  setzt     wiederum    Äther zu, filtriert vom     gebildeten    Nie  derschlag ab, wäscht     gründlich    mit Äther und trock  net im Vakuum über     P205.    Man erhält so 2,8 g des  gewünschten Salzes. Sein     Ultraviolettspektrum    zeigt  Maxima bei 245     mu    (E     --_    17 500) und 303     m,u     (E - 14 000) in frisch hergestellter     wässriger    Lösung.

           N-Äthylpiperidinsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-          xanthogensäure.     



  Zu 4,0 g frisch hergestellter     Hydrocortison-21-          xanthogensäure    gibt man 4,0g     N-Äthylp.iperidin    in       20        ml        99        %        igem        Athanol        gelöst.        Dabei        geht        die          Xanthogensäure    in Lösung, und es entsteht nach we  nigen Minuten ein Niederschlag.

   Man filtriert, wäscht  mit Äther und trocknet im Vakuum über     P205.    Man  erhält so 4,4 g des gewünschten     Salzes.    Sein Ultra-           violettspektrum        zeigt        Maxima    bei 246     mu    (E   17 600) und 303     mit    (E = 13 800) in frisch her  gestellter wässriger Lösung.  



       Calziumsalz   <I>der</I>     Hydrocortison-21-xanthogensäure.     Zu 85 g     Calziumhydroxyd    gibt man in einem  Mörser 1 g frisch hergestellte     Hydrocortison-21-          xanthogensäure    und 10 ml 99     o/aiges    Äthanol. Man  verreibt die Mischung während 5 Minuten mit dem       Pistill    und filtriert.

   Die feste Substanz wird mit       99        %        igem        Alkohol        und        Äther        gewaschen        und        im     Vakuum bei Zimmertemperatur über     P205        getrocknet.     Man     erhält    so 1,0 g des gewünschten     Salzes.    Sein       Ultraviolettspektrum    besitzt Maxima bei 245 m; c  <B>(E=30000)</B> und 304     my   <B>(E=22000)</B> in frisch  hergestellter wässriger Lösung.  



  <I>Zinksalz der</I>     Hydrocortison-21-xanthogensäure.     Zu 452 mg     Zinkhydroxyd    gibt man im Mörser  40 ml     99o/aiges    Äthanol und 4,0 g frisch hergestellte       Hydrocortison-21-xanthogensäure,    verreibt die Mi  schung 5 Minuten mit dem     Pistill    und filtriert. Der  feste Rückstand wird mit 99     o/oigem        Äthanol    und  Äther gewaschen und im Vakuum über<B>P205</B> getrock  net.

   Man erhält 3,5 g des gewünschten     Salzes.    Sein       Ultraviolettspektrum    zeigt     Maxima    bei 245     m      (E = 30 400) und 304     my    (E = 28 100) in frisch  bereiteter wässriger 0,1n     NaOH    Lösung.  



       Wässrige    Lösungen der     Salze,    z. B. der     Kalium-          salze    oder     Diäthanolaminsalze    werden rasch     hydroh-          siert.    Die     Halbwertzeit    dieser     Salze    beträgt beim       pH    7,2 und 37  C 15 Minuten. Dabei wird das ent  sprechende Steroidhormon, z.

   B.     Hydrocortison,    frei  gesetzt.     Wenn    Lösungen dieser Salze in kleinen Men  gen Wasser intravenös eingespritzt werden, wird das       Hydrocortison    oder allgemein das im     Xanthogenat     vorhandene     Corticoid    nach kurzer Zeit im Blut frei-         gesetzt.     <I>Beispiel 3</I>       di.4-Pregnadien-3,11,20-trion-17a,21-diol-21-          xanthogensäure        (Prednisolon-21-xanthogensäure).     3,

  00 g     1-Dehydrocortison    werden in 180 ml       Dioxan    gelöst und die Lösung bis zum Schmelz  punkt des     Dioxans    gekühlt. Dann     setzt    man unter       kräftigem    Rühren eine Lösung von 3,0g     KOH    in  60     ml    Wasser zu. Man     rührt    weitere 5 Minuten, wo  nach man eine Lösung von 3,0 g     CS2    in 5 ml     Dioxan     auf einmal zusetzt. Nach weiteren 15 Minuten Rüh  ren verdünnt man mit 300 ml Äther und säuert     mit     9     ml    konzentrierter     Salzsäure    an.

   Die     wässrige    Phase  wird entfernt und die Ätherphase dreimal     mit    Wasser  gewaschen. Nach dem Trocknen über     Na2S04    ver  dampft man im Vakuum bei     Zimmertemperatur        zur     Trockne und versetzt den Rückstand     mit    9 ml Ace  ton. Nach einigem Stehen bei 0  C filtriert man von  den     Xanthogensäurekristallen    ab     und    trocknet sie bei       Zimmertemperatur    an der Luft. Ausbeute 1,95 g.

    Das Produkt schmilzt bei 120-122 C, wird beim       Weitererhitzeri    wieder fest und     schmilzt        nochmals    bei  222-224 C unter Zersetzung.    <I>Beispiel 4</I>       dj#4-Pregnadien-3,20-diott-11        /3,17a,        21-triol-21-          xanthogensäure.     3,00 g     Prednisolon    werden unter gelindem Er  wärmen in 90 ml     peroxydfreiem        Dioxan    gelöst, und  die Lösung in Eiswasser bis     zum    Gefrierpunkt des       Dioxans    gekühlt.

   Dann setzt man unter kräftigem  Rühren eine Lösung von 3,0 g     KOH    in 30 ml Wasser  zu und rührt unter Kühlen fünf Minuten weiter. Hier  auf setzt man auf einmal eine Lösung von 3,0 g     CS.,     in 5 ml     Dioxan    zu. Nach weiteren 15 Minuten Rüh  ren verdünnt man das     Reaktionsgemisch    mit 500     ml     Äther und säuert mit 9 ml konzentrierter     Salzsäure     an. Die     wässrige    Phase wird entfernt und die Äther  phase dreimal mit Wasser gewaschen. Nach kurzem  Stehen fällt die     Prednisolon-21-xanthogensäure    aus.

    Der Niederschlag wird auf dem Filter gesammelt, mit  Äther gewaschen und bei Zimmertemperatur an der  Luft getrocknet. Man erhält 2,1 g des     gewünschten     Produktes vom     Smp.    127-128  C, das beim Weiter  erhitzen wieder fest wird und bei 227-228  C noch  mals     schmilzt.     



       Kaliumsalz   <I>der</I>     Pr-ednisolon-21-xanthogettsäure.     1,50 g     Prednisolon-21-xanthogensäure    werden     mit          10        ml    2     %        iger        alkoholischer        Kalilauge        vermischt.        Die     Substanz geht in Lösung. Nach einigem Stehen be  ginnt sich das     Kaliumsalz        auszuscheiden    und wird  nach weiterem kurzem Stehen auf dem Filter gesam  melt, mit Äther gewaschen und getrocknet. Aus  beute 1,40 g.

   Das     Ultraviolettspektrum    zeigt Maxima  bei<I>244</I> mit<I>(E =</I> 15 200) und 304     m,cc    (E = 13 400)  in Wasser.    <I>Beispiel 5</I>       44-Pregnen-3,20-dion-11        a,17a,21-triol-21          xanthogensäure.     5 g des obengenannten     Steroids    werden unter ge  lindem Erwärmen in 150 ml     Dioxan    gelöst und die  Lösung     in    Eiswasser bis nahe zum Gefrierpunkt des       Dioxans    gekühlt. Dann gibt man eine vorgekühlte  Lösung von 4 g     NaOH    in 50 ml Wasser unter kräf  tigem Rühren zu.

   Man rührt und kühlt weitere 5  Minuten, wonach man eine Lösung von 8 ml     CS2    in  10 ml     Dioxan    auf einmal zusetzt. Nachdem man wei  tere 15     Minuten    gerührt hat, wird mit 850 ml Äther  verdünnt und mit 15 ml konzentrierter     Salzsäure    aus  gesäuert. Die     wässrige    Phase wird     entfernt    und die  Ätherphase zweimal mit Wasser gewaschen. Die     21-          Xanthogensäure    fällt dabei aus und wird nach kur  zem Stehen bei 0  C auf dem Filter gesammelt, mit  Äther gewaschen und bei Zimmertemperatur getrock  net. Ausbeute 3,5 g.

   Das Produkt schmilzt bei 135  bis 137  C, wird beim     Weitererhitzen    wieder fest, um  bei 216-217  C     nochmals    zu     schmelzen.     



  <I>Beispiel 6</I>       d-I-Pregnett-3,11,        20-trion-17a,21-diol-21-          xanthogensäure.     



  1,0 g     Cortison    wird unter Erwärmen in 200 ml       Methylisobutylketon    gelöst und die Lösung auf Zim-           mertemperatur    abkühlen gelassen. Unter kräftigem  Rühren setzt man 1 ml     CS.,    und 1 g     KOH    in 10 ml  Wasser gelöst zu. Man rührt 45 Minuten weiter. Die  untere Phase wird entfernt und die     Methylisobutyl-          ketonphase    über     Na2S04    getrocknet, filtriert und mit       Petroläther    versetzt.

   Nach     einigem    Stehen bei     0I        IC     werden die entstandenen Kristalle durch Filtration  entfernt und bei     Zimmertemperatur    an der Luft ge  trocknet. Man erhält 0,3 g der gewünschten     Xan-          thogensäure.     



  <I>Beispiel 7</I>       Kaliumsalz   <I>der</I>     6a-Methyl-cortison-21-xanthogensäure.     Man löst 3 g     6a-Methyl-cortison    in 9 ml     Dime-          thylformamid.    Dann gibt man unter kräftigem Rüh  ren eine Lösung von 3 g     KOH    in 2,3     ml    Wasser so  wie 3 ml     CS.,    zu und rührt weitere 45 Minuten. Die  untere Phase- wird entfernt und die verbleibende     Di-          methylformamidphase    mit Äther versetzt.

   Nach kur  zem Stehen scheidet sich ein Niederschlag aus und  der Äther wird     abdekantiert.    Zum verbleibenden  Niederschlag gibt man Äther, filtriert und versetzt die  Mutterlauge nochmals mit Äther. Der Niederschlag  wird auf dem Filter gesammelt, mit Äther gewaschen  und bei Zimmertemperatur im Vakuum über     P205     getrocknet. Man erhält 2,7 g des gewünschten     ia-          liumsalzes.     



  Das     Ultraviolettspektrum        zeigt    Maxima bei  244 m   (F = 15 100) und 304     m,cc        (@   <I>=</I> 13 500) in  frisch hergestellter wässriger Lösung.  



  <I>Beispiel 8</I>       Kaliumsalz   <I>der</I>     Hydrocortison   <I>- 21 -</I>     xanthogensäure.     3 g     Hydrocortison    werden in 9 ml     Dimethyl-          formamid    gelöst. Unter heftigem Rühren versetzt man  bei Zimmertemperatur mit einer Lösung von 3 g       KOH    in 2,3 ml Wasser und gibt dann 3     ml        CS2    zu.  Man rührt 45     Minuten.    Die untere Phase wird ver  worfen und die     Dimethylfonnamidphase        mit        Äraher     versetzt.

   Es entsteht ein Niederschlag und der Äther  wird nach kurzer Zeit von diesem     abdekantiert.    Man  versetzt den Niederschlag mit Aceton,     filtriert    und  versetzt die Mutterlauge wiederum mit     Äther.    Der  Niederschlag wird auf dem Filter gesammelt,     mit     Äther gewaschen und im Vakuum bei Zimmertempe-         ratur    über     P205    getrocknet. Man erhält 2,7 g des ge  wünschten     Kaliumsalzes.     



  <I>Beispiel 9</I>       Kaliumsalz   <I>der</I>     Prednisolon-21-xanthogensäure.     Zu einer Mischung von 2 g     Prednisolon    und  60 ml Aceton gibt man 620 mg     KOH    und 2 ml     CS2.     Nach 10 Minuten Rühren wird die Reaktions  mischung filtriert und in Äther gegossen. Es entsteht  ein Niederschlag, den man     abfiltriert,    mit Äther  wäscht und bei Zimmertemperatur im Vakuum über       P205    trocknet. Man erhält 2,1 g des gewünschten       Kaliumsalzes.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung der Xanthogensäurenvon 21-Oxy-corticosteroiden und deren Alkalimetallsal- zen, dadurch gekennzeichnet, dass man in der 21- Stellung von 21-Oxy-corticosteroiden unter Mitwir kung der 21-Hydroxylgruppe die -O-CS-SH- Gruppe oder die O-CS-SMe-Gruppe, wobei Me ein Alkalimetall bedeutet, ausbildet,
    indem man ein 21-Oxy-corticosteroid in einem Lösungsmittel mit einem Alkalimetallhydroxyd und Schwefelkoh lenstoff umsetzt und aus dem Reaktionsgemisch das Xanthogensäure-Derivat oder das Alkalimetall- salz davon isoliert. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man ein Lösungsmittel verwendet, das mit Wasser mindestens teilweise mischbar ist und keine alkoholischen Hydroxylgruppen enthält, z. B. Ketone, wie Aceton, Dioxan oder Dimethylformamid. 2.
    Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch ge kennzeichnet, dass man 44 - 3,20 - Diketo - 21 - oxy- pregnene oder d1,4-3,20-Diketo-21-oxypregnadiene in die entsprechende 21-Xanthogensäure oder deren Alkallmetallsalze überführt. 3.
    Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge- kennzeichnet, dass man die freie Xanthogensäure in An- oder Abwesenheit eines mit Wasser mindestens teilweise mischbaren organischen Lösungsmittels mit einer wässrigen Base umsetzt und das Salz isoliert.
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