CH345005A - Verfahren zur Herstellung von N-Methyl-1,4,5,6-tetrahydro-nicotinsäureamid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N-Methyl-1,4,5,6-tetrahydro-nicotinsäureamid

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CH345005A
CH345005A CH345005DA CH345005A CH 345005 A CH345005 A CH 345005A CH 345005D A CH345005D A CH 345005DA CH 345005 A CH345005 A CH 345005A
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CH
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nicotinic acid
acid amide
methyl
tetrahydro
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Karrer Paul Dr Prof
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Hoffmann La Roche
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/72Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   N-Methyl-1,      ,4,5,6-tetrahydro-nicotinsäureamld   
Bei der Einwirkung von Alkalicyanid auf Nicotinsäureamid-halogenmethylat lässt sich aus dem Reaktionsgemisch eine Substanz isolieren, die sich oberhalb   125     zersetzt und Silbernitratlösung in der Hitze reduziert. Sie hat die Zusammensetzung   C8H9ON5.   



  Das Absorptionsspektrum der Substanz zeigt in    Alkohol Maxima bei 340 und 265 m, a, in Dioxan bei    335   mc.    Durch verdünnte Säuren wird die Verbindung in kurzer Zeit irreversibel verändert.



   Die Erfindung betrifft nun ein Verfahren zur Herstellung von   N-Methyl- 1,4, 5,6-tetrahydro-nicotin-    säureamid, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man die gemäss oben beschriebener Arbeitsweise erhältliche Substanz, nämlich das Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäureamid, katalytisch partiell hydriert.



   Die Hydrierung wird zweckmässig mit Raney Nickel unter Druck vorgenommen.



   Die neue Verbindung hat interessante pharmakologische Eigenschaften, insbesondere eine blutdrucksenkende und eine wachstumsfördernde Wirkung. Sie soll als Arzneimittel und als Zwischenprodukt zur Herstellung solcher verwendet werden.



   Beispiel
50 g   Nicotinsäureamid-jodmethylat    werden in 400   cm3    Wasser, 37 g KCN in 100 cm3 Wasser gelöst und die beiden Lösungen bei Zimmertemperatur vereinigt. Nach etwa 30 Minuten beginnt die   Kristalli-    sation des Reaktionsproduktes, die nach einigen Stunden beendigt ist. Zur Reinigung kristallisiert man das erhaltene   Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäure-    amid aus Acetonitril oder Dimethylformamid um.



  Dieses zersetzt sich oberhalb   125",    ist beträchtlich löslich in Methanol, Äthanol, Dioxan und Aceton, während es von Wasser sehr schwer aufgelöst wird.



   10 g des vorerwähnten Nitrils werden in 50 cm3 Äthanol gelöst und mit 10 g Raney-Nickel X 50 während 6 Stunden bei   50     im Autoklaven bei einem Druck von 80 atm hydriert. Nach dem Abfiltrieren des Katalysators und Eindampfen der alkoholischen Lösung des Hydrierungsproduktes bleibt ein öliger Rückstand zurück, der nach dem Aufnehmen in wenig Essigester und Entfärbung mittels Tierkohle kristallisiert. Durch fraktionierte Kristallisation aus Essigester gelingt es, zwei verschieden hoch schmelzende Kristallfraktionen zu trennen: eine in Essig  säureäthylester    etwas schwerer lösliche Fraktion vom Schmelzpunkt   122"    und eine etwas leichter lösliche, die bei etwa   94"    schmilzt.



   Die erstere, bei   122"    schmelzende Fraktion, ist   das reine N-Methyl- 1 6-tetrahydro-nicotinsäure-    amid (das   U.V.-Spektrum    zeigt ein Absorptionsmaximum bei 295   mc    [Lösungsmittel   äthanol),    während die bei   94"    schmelzende Fraktion eine Mischung dieses Amids mit Hexahydro-nicotinsäureamid darstellt. Diese Mischung lässt sich auf verschiedenen Wegen,   z.B.    durch Chromatographie, in die beiden Komponenten zerlegen.  



   PATENTANSPRUCH
Verfahren zur Herstellung von   N-Methyl-1,4,5,6-    tetrahydro-nicotinsäureamid, dadurch gekennzeichnet, dass man Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäureamid, wie es durch Umsetzung von Nicotinsäureamidhalogenmethylat mit Alkalicyanid erhältlich ist, katalytisch partiell hydriert.



   UNTERANSPRUCH
Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Hydrierung mit Raney-Nickel unter Druck vorgenommen wird. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   

Claims (1)

  1. **WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **.
    Verfahren zur Herstellung von N-Methyl-1, ,4,5,6-tetrahydro-nicotinsäureamld Bei der Einwirkung von Alkalicyanid auf Nicotinsäureamid-halogenmethylat lässt sich aus dem Reaktionsgemisch eine Substanz isolieren, die sich oberhalb 125 zersetzt und Silbernitratlösung in der Hitze reduziert. Sie hat die Zusammensetzung C8H9ON5.
    Das Absorptionsspektrum der Substanz zeigt in Alkohol Maxima bei 340 und 265 m, a, in Dioxan bei 335 mc. Durch verdünnte Säuren wird die Verbindung in kurzer Zeit irreversibel verändert.
    Die Erfindung betrifft nun ein Verfahren zur Herstellung von N-Methyl- 1,4, 5,6-tetrahydro-nicotin- säureamid, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man die gemäss oben beschriebener Arbeitsweise erhältliche Substanz, nämlich das Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäureamid, katalytisch partiell hydriert.
    Die Hydrierung wird zweckmässig mit Raney Nickel unter Druck vorgenommen.
    Die neue Verbindung hat interessante pharmakologische Eigenschaften, insbesondere eine blutdrucksenkende und eine wachstumsfördernde Wirkung. Sie soll als Arzneimittel und als Zwischenprodukt zur Herstellung solcher verwendet werden.
    Beispiel 50 g Nicotinsäureamid-jodmethylat werden in 400 cm3 Wasser, 37 g KCN in 100 cm3 Wasser gelöst und die beiden Lösungen bei Zimmertemperatur vereinigt. Nach etwa 30 Minuten beginnt die Kristalli- sation des Reaktionsproduktes, die nach einigen Stunden beendigt ist. Zur Reinigung kristallisiert man das erhaltene Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäure- amid aus Acetonitril oder Dimethylformamid um.
    Dieses zersetzt sich oberhalb 125", ist beträchtlich löslich in Methanol, Äthanol, Dioxan und Aceton, während es von Wasser sehr schwer aufgelöst wird.
    10 g des vorerwähnten Nitrils werden in 50 cm3 Äthanol gelöst und mit 10 g Raney-Nickel X 50 während 6 Stunden bei 50 im Autoklaven bei einem Druck von 80 atm hydriert. Nach dem Abfiltrieren des Katalysators und Eindampfen der alkoholischen Lösung des Hydrierungsproduktes bleibt ein öliger Rückstand zurück, der nach dem Aufnehmen in wenig Essigester und Entfärbung mittels Tierkohle kristallisiert. Durch fraktionierte Kristallisation aus Essigester gelingt es, zwei verschieden hoch schmelzende Kristallfraktionen zu trennen: eine in Essig säureäthylester etwas schwerer lösliche Fraktion vom Schmelzpunkt 122" und eine etwas leichter lösliche, die bei etwa 94" schmilzt.
    Die erstere, bei 122" schmelzende Fraktion, ist das reine N-Methyl- 1 6-tetrahydro-nicotinsäure- amid (das U.V.-Spektrum zeigt ein Absorptionsmaximum bei 295 mc [Lösungsmittel äthanol), während die bei 94" schmelzende Fraktion eine Mischung dieses Amids mit Hexahydro-nicotinsäureamid darstellt. Diese Mischung lässt sich auf verschiedenen Wegen, z.B. durch Chromatographie, in die beiden Komponenten zerlegen.
    PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von N-Methyl-1,4,5,6- tetrahydro-nicotinsäureamid, dadurch gekennzeichnet, dass man Dihydro-N-methyl-cyan-nicotinsäureamid, wie es durch Umsetzung von Nicotinsäureamidhalogenmethylat mit Alkalicyanid erhältlich ist, katalytisch partiell hydriert.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Hydrierung mit Raney-Nickel unter Druck vorgenommen wird.
CH345005D 1956-06-08 1956-06-08 Verfahren zur Herstellung von N-Methyl-1,4,5,6-tetrahydro-nicotinsäureamid CH345005A (de)

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