BRPI0609737A2

BRPI0609737A2 - catalisador monolìtico de carbono ativado, e, métodos paara fabricar um catalisador monolìtico de carbono ativado e para reação quìmica catalìtica

Info

Publication number: BRPI0609737A2
Application number: BRPI0609737-5A
Authority: BR
Inventors: Lee M Mitchell; Joseph H Keller; Jack H L'amoreaux
Original assignee: Realist Technology Ltd Partnership
Priority date: 2005-04-08
Filing date: 2006-04-03
Publication date: 2011-10-18
Also published as: US20190201871A1; US20060229476A1; WO2006110353A1; US10596549B2; CN101180122A; US20090326270A1; PT1877180T; EP1877180A1; US10478804B2; US20170225151A1; EP1877180B1; US10265681B2; ES2747901T3; BRPI0609737B1; US20200055027A1; US9637389B2; EP3564209A1

Abstract

CATALISADOR MONOLìTICO DE CARBONO ATIVADO, E, MéTODOS PARA FABRICAR UM CATALISADOR MONOLìTICO DE CARBONO ATIVADO E PARA REAçãO QUìMICA CATALìTICA. Um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo, e compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte e pelo menos um precursor de catalisador sobre o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado. Um método para fabricar, e um método para usar, tal catalisador monolítico de carbono ativado em reações químicas catalíticas são também descritos.

Description

"CATALISADOR MONOLÍTICO DE CARBONO ATIVADO, E, MÉTODOS PARA FABRICAR UM CATALISADOR MONOLÍTICO DE CARBONO ATIVADO E PARA REAÇÃO QUÍMICA CATALÍTICA"

Campo da Invenção

A presente invenção refere-se geralmente a estruturas catalíticas, métodos para produzir as mesmas, e seus usos. Em particular, esta invenção refere-se a catalisadores monolíticos de carbono ativado e a métodos para produzir e usar os mesmos.

Fundamentos da Invenção

Catalisadores de carbono desempenham um importante papel em vários processos químicos de estabelecimentos industriais a farmacêuticos. Catalisadores de carbono possibilitam que reações químicas ocorram muito mais rápido, ou em temperaturas menores, devido a mudanças que eles induzem nos reagentes. Os catalisadores de carbono podem diminuir a energia do estado de transição de reações químicas, diminuindo, assim, a energia de ativação. Assim, moléculas que não teriam a energia para reagir, ou que têm energias tão baixas que provavelmente levariam muito tempo para isto, são capazes de reagir na presença de um catalisador de carbono reduzindo a energia requerida para a ocorrência da reação. Não somente os catalisadores de carbono aumentam a taxa de reação, mas eles também podem dirigir uma reação voltada para o produto desejado.

Tipicamente, os catalisadores são aplicados a um substrato antes da introdução em um processo químico. Desejavelmente, o substrato retém o catalisador enquanto apresentando o catalisador a reagentes no processo químico. Substratos de catalisadores convencionais, ou suportes, incluem grânulos de cerâmica ou carbono dispostos em um leito, e monólitos de cerâmica.

Tradicionalmente, os carbonos utilizados como catalisadores são tanto grânulos como pós. Em um mundo perfeito, os carbonos usados para suportes de catalisador seriam escolhidos somente devido à sua seletividade e atividade. Os aspectos mais comuns que são fatores importantes para determinar a seletividade e atividade incluem área de superfície, volume de poro, tamanho de poro, teor de cinzas, inabilidade, disponibilidade, e/ou outros elementos contidos na matriz de carbono. Os acima não são os únicos aspectos desejáveis; ao contrário, eles são os obteníveis na arte, como se sabe.

Convencionalmente, os suportes de catalisadores de carbono são escolhidos mais pelas propriedades que atendem aos parâmetros do processo químico, do que por aspectos que podem produzir puramente o melhor catalisador, para seletividade e atividade maiores. Apesar de um substrato de carbono particular poder ter os melhores aspectos para seletividade e atividade, ele pode não ser a melhor escolha considerando-se os parâmetros do processo químico. Por exemplo, os grânulos de carbono sofrem de atrito tornando difíceis as determinações de queda de pressão exatas, e apresentam fraca proporção em processos químicos. Quando reagentes químicos escorrem através de um leito de catalisador de carbono granular, o catalisador deve ser tão resistente ao atrito quanto possível, apresentar menor colapso do leito e parada do fluxo ou os metais do catalisador podem se perder. O atrito é uma questão particularmente agravante, porque ele altera os parâmetros físicos do processo químico à medida que ele prossegue, e causa perda financeira, particularmente quando o catalisador é um metal precioso. Por esta razão, os carbonos de escolha são tipicamente carbonos de cascas de nozes, que são duráveis, mas que têm poros muito pequenos que podem limitar severamente a seletividade e atividade. Quando um catalisador de carbono em pó é violentamente agitado em um reator de batelada com reagentes químicos, o catalisador de carbono deve ser não friável em algum grau para permitir que ele seja economicamente separado da reação ao término a fim de prevenir perda de catalisador. Assim, talvez seja necessário excluir carbonos com melhores propriedades catalíticas, mas que são muito friáveis.

Os monólitos catalíticos cerâmicos são usados na arte devido às vantagens que eles proporcionam sobre os suportes de leito fixo, como queda de pressão previsível através do leito catalítico, escalonamento baseado em um modelo que prevê desempenho através de aumentos incrementais em volume de catalisador com relação ao mesmo fluxo de volume do reagente, separação dos catalisadores da reação e da corrente de produto, operação contínua prática e facilidade de substituição do catalisador, e formando camadas do catalisador ou catalisadores tanto sobre a profundidade da parede como no comprimento da parede dos monólitos, ou ambos. A queda de pressão baixa de monólitos catalíticos permite aos mesmos operar em velocidades de gás e líquido mais altas. Estas velocidades de gás e de líquidos maiores promovem uma misturação e transferência de massa elevadas.

O desenvolvimento de monólitos catalíticos tem sido um processo em progresso em um esforço para aumentar a atividade catalítica, seletividade catalítica e vida do catalisador. Apesar dos monólitos terem vantagens sobre os suportes de leito fixo, existem ainda problemas associados com monólitos de cerâmica tradicionais. A exposição do metal catalítico no monólito catalítico aos reagentes é necessária para obter boas taxas de reação, mas esforços para melhorar a exposição do metal catalítico estão freqüentemente em vantagem com relação aos esforços para aumentar a adesão do metal ao substrato monolítico. Assim, os monólitos de cerâmica catalíticos falharam de modo a prover seletividade e atividade catalíticas ótimas.

Como visto abaixo, monólitos cerâmicos de catalisador de carbono desenvolvidos até agora, por um lado podem proporcionar uma boa seletividade e atividade, mas por outro lado não podem ser apropriados para parâmetros de processo, como durabilidade e inércia. Inversamente, monólitos cerâmicos de catalisador de carbono apropriados para estes parâmetros de processo podem diminuir a seletividade e atividade. Assim, seria ideal usar um carbono com os melhores aspectos para um catalisador, baseado em sua seletividade e atividade e, então, formar um catalisador monolítico de carbono para se adequar aos parâmetros de processo de escolha.

Foram despendidos esforços para formar um suporte de carbono que poderia apresentar alguns dos aspectos de um catalisador monolítico de cerâmica. Estes esforços falharam em três classes gerais: a aderência ou ligação de pó ou grânulos de carbono para formar estruturas maiores, revestindo os monólitos de cerâmica com um composto orgânico como açúcares ou plásticos de polímeros líquidos, seguido por carbonização do composto orgânico sobre o monólito de cerâmica, e formação de uma estrutura de um material orgânico, como um plástico ou náilon, seguido por carbonização da estrutura.

A ligação de carbonos oferece algum grau de escolha do precursor de carbono, mas o resultado é um suporte de carbono com o aglutinante como um novo elemento. Estes aglutinantes podem variar de colas orgânicas a piches. Na maioria dos casos, os aglutinantes são susceptíveis ao ataque pelos meios de reação em aplicação. Alguns causam reações laterais, ou envenenam o catalisador. Além disso, o resultado é uma ligação aleatória de grânulos, ou a criação de um novo grânulo - um extrusado cortado de carbono em pó e aglutinante. Em ambos os casos, os parâmetros de fluxo não são previsíveis por modelos compreensíveis, simples. Apesar dos carbonos selecionados estarem geralmente em uso como suportes de catalisador não ligados, e informação sobre seletividade e atividade não ligadas no carbono poder ser, algumas vezes, usada, ainda o aglutinante não é inerte, e, assim, a influência do aglutinante é sempre um problema.

A carbonização de um material orgânico forma um suporte com pouca expectativa de informação anterior sobre seletividade e atividade de carbono. Devido ao carbono ser formado cada vez que um suporte é preparado, e estar limitado aos materiais precursores e orgânicos que podem ser revestidos ou formados e carbonizados, carbonos comercialmente disponíveis, produzindo um catalisador excelente, como conhecido na arte, são excluídos de consideração. Além disso, os carbonos normalmente usados na preparação de suportes de catalisador são preparados a partir de materiais de ocorrência natural como madeira, turfa, casca de nozes e carvão, e não a partir de produtos químicos refinados ou orgânicos. Sabe-se que o carbono produzido de material de ocorrência natural retém algumas das características estruturais benéficas bem como a natureza química do material precursor. Sabe-se que estas características são importantes para a seletividade e atividade final do catalisador. Apesar da carbonização poder ser um meio de produzir uma estrutura ou revestimento de carbono, ela estende marginalmente a arte de catalisador, e não produz um catalisador utilizando os métodos de carbono conhecidos de escolha na arte.

Assim, existe uma necessidade na arte de um catalisador monolítico de carbono, e um processo para produzir o mesmo, tendo resistência ao atrito, queda de pressão previsível, alta seletividade, alta atividade e escalonamento para eficácia e economia comercial. Mais particularmente, existe uma necessidade na arte de prover um catalisador monolítico de carbono ativado que permite a fabricação do catalisador de escolha para se adequar aos parâmetros de processo, enquanto aumentando a utilidade do catalisador com queda de pressão previsível através do leito de catalisador, escalonamento baseado em um modelo que prevê o desempenho através de aumentos incrementais em volume do catalisador com relação ao mesmo fluxo de volume de reagente, separação dos catalisadores da reação e da corrente de produto, operação contínua prática e facilidade de substituição do catalisador, e formação de camadas do catalisador ou dos catalisadores tanto na profundidade da parede ou comprimento de parede do monólito, ou ambas, e enquanto provendo seletividade e atividade elevadas. Sumário da Invenção

Objetos e vantagens da invenção serão descritos em parte na seguinte descrição, ou podem ser evidentes a partir da descrição, ou podem ser ensinados através da prática da invenção. Salvo especificado em contrário, todos os termos técnicos e científicos e abreviaturas usadas aqui têm o mesmo significado como comumente compreendido pelos versados na arte à qual pertence esta invenção. Embora métodos e composições similares ou equivalentes aos descritos aqui possam ser usados na prática da presente invenção, métodos e composições apropriados são descritos sem pretender que nenhum dos métodos ou composições limitem a presente invenção.

A presente invenção dirige-se à necessidade acima descrita de prover um catalisador monolítico de carbono apropriado compreendendo um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte, e pelo menos um precursor de catalisador suportado no monólito de carbono ativado auto-suportante acabado. A matriz de suporte retém as partículas de carbono ativado em uma forma monolítica. Nas formas de realização preferidas, a matriz de suporte compreende uma cerâmica ou um outro material substancialmente inerte como carbono.

O catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção não está limitado ao uso de materiais precursores que devem ser carbonizados para formar um suporte de catalisador de carbono. Ele pode incluir quaisquer partículas de carbono ativado de qualquer fonte. Assim, o catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção pode ser produzido com partículas de carbono ativado selecionadas devido à sua seletividade e atividade superiores para uma dada aplicação. É esperado que o catalisador monolítico de carbono ativado tenha uma seletividade ou atividade previsível baseada no conhecimento disponível com relação a partículas de carbono ativado particulares. Além disso, as partículas de carbono ativado no catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção são dispersas por toda a estrutura do catalisador, proporcionando profundidade à seletividade e atividade do catalisador. As partículas de carbono ativado são ligadas por uma matriz de suporte, que desejavelmente é um aglutinante inerte e não é susceptível a ataques por meios de reação. Além disso, o catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção demonstra os aspectos desejáveis de um monólito de cerâmica, enquanto também apresentando a vantagem de uma escolha de uma ampla variedade de substratos de carbono particulados. Os aspectos desejáveis incluem facilidade de separação do catalisador de um produto em uma reação química, e fluxo de fluido previsível, dentre outros. Devido às partículas de carbono ativado serem fixadas em uma forma monolítica, regiões dos monólitos, em formas de realização particulares, podem incluir diferentes catalisadores, como desejado. Estas regiões não podem migrar na forma monolítica como poderia acontecer com partículas de carbono ativado soltas.

Conseqüentemente, com o catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção, o catalisador pode ser selecionado com base em sua seletividade e atividade superiores, enquanto a queda de pressão através do monólito é previsível, processos usando o catalisador monolítico de carbono ativado são escalonáveis com base em um modelo que prevê o desempenho através de aumentos incrementais em volume do catalisador com relação ao mesmo fluxo de volume, e o catalisador é separável das correntes de produto e reação. O catalisador monolítico de carbono ativado é utilizável em operações descontínuas que foram anteriormente práticas somente em processos em batelada; o catalisador monolítico de carbono ativado é fácil de substituir, e o precursor de catalisador pode ser colocado em camadas tanto na profundidade de parede como no comprimento da parede do catalisador monolítico de carbono, ou ambos. O catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção pode ser usado em processos contínuos porque uma corrente de processo pode escoar através do mesmo. Devido à baixa queda de

Em uma outra forma de realização da presente invenção, um método para produzir um catalisador monolítico de carbono ativado provê-se compreendendo prover um monólito de carbono auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas através da matriz de suporte, e aplicando pelo menos um precursor de catalisador ao referido monólito de carbono ativado extrusado, acabado.

Em uma outra forma de realização da presente invenção, um método para reação química catalítica provê-se compreendendo contatar pelo menos um reagente com um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo (a) um monólito de carbono ativado extrusado auto- suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte, e (b) pelo menos um precursor de catalisador em referido monólito de carbono ativado extrusado, acabado.

Outros objetos, aspectos e vantagens desta invenção serão evidentes a partir da seguinte descrição detalhada das formas de realização, desenhos e reivindicações.

Breve Descrição das Figuras

A figura 1 é uma vista em perspectiva de um catalisador monolítico de carbono ativado preparado de acordo com uma forma de realização da invenção.

A figura 2 é uma elevação lateral parcial de um catalisador monolítico de carbono ativado da figura 1 com uma porção da película removida para ilustrar o fluxo de fluido através de passagens da colméia do monólito.

Na descrição da forma de realização da invenção, que é ilustrada nos desenhos, será usada terminologia específica para os fins de clareza. No entanto, não se pretende que a invenção seja limitada aos termos específicos assim selecionados, e deve ser compreendido que cada termo específico inclui todos os equivalentes técnicos que operam de um modo similar para realizar uma finalidade similar.

Descrição Detalhada das Formas de Realização

Faz-se referência agora, em detalhes, às formas de realização da invenção agora apresentada, sendo um ou mais exemplos das mesmas ilustrados nos desenhos anexos. Cada exemplo é apresentado por meio de explicação das formas de realização da invenção, sem limitação da invenção.

De fato, será evidente aos versados na arte que várias modificações e variações podem ser feitas na presente invenção sem sair do espírito ou escopo da mesma. Por exemplo, aspectos ilustrados ou descritos como parte de uma forma de realização, podem ser usados em uma outra forma de realização para dar ainda uma outra forma de realização. Assim, pretende-se que a presente invenção cubra as modificações e variações dentro do escopo das reivindicações anexas e seus equivalentes.

Como resumido acima, esta invenção engloba um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte, e pelo menos um precursor de catalisador no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado. Também são descritos um método para preparar um catalisador monolítico de carbono ativado e aplicação do catalisador monolítico de carbono ativado em processos químicos. As formas de realização desta invenção são descritas abaixo, começando com a estrutura e componentes do catalisador monolítico de carbono ativado, seguido por métodos de fabricação e uso do catalisador monolítico de carbono ativado.

Estrutura do Catalisador Monolítico de Carbono

Como usado aqui, o termo "catalisador monolítico de carbono ativado" refere-se a uma combinação de um substrato monolítico de carbono ativado e pelo menos um precursor de catalisador. O termo "catalisador" significa um material que está presente em uma reação, ajusta a energia de ativação da reação e provê alguma seletividade de reação, mas não é consumido na reação. O termo "precursor de catalisador" significa um material que é capaz de criar um sítio cataliticamente ativado em um material de substrato. Um precursor de catalisador pode ou não pode sofrer uma mudança ao se tornar cataliticamente ativo.

Precursores de catalisador apropriados são selecionados dentre metal precioso, metal base, ou uma combinação dos mesmos. Exemplos não limitativos de metais preciosos incluem, mas não estão limitados a, paládio, platina, ródio, rutênio, irídio, ósmio, prata e ouro. O metal precioso também pode ser metal precioso reduzido, óxido de metal precioso, sulfeto de metal precioso, metal precioso com modificadores, ou uma combinação dos mesmos. Exemplos não limitativos incluem, mas não estão limitados a, óxidos hidratados de sódio, potássio, cálcio, magnésio, e hidróxidos de sódio. Exemplos não limitativos de metal base incluem, mas não estão limitados a, zinco, níquel, cobre, manganês, ferro, cromo, vanádio, molibdênio e combinações dos mesmos. O metal base também pode estar presente como óxidos, óxidos hidratados, carbonatos, sulfetos, ou uma combinação dos mesmos. Um exemplo ilustrativo da combinação de precursores de catalisador pode ser uma solução de cloreto de paládio e carbonato de sódio, a ser combinada com um monólito de carbono ativado para formar um catalisador monolítico de carbono ativado.

A figura 1 ilustra um catalisador monolítico de carbono ativado 10, preparado de acordo com uma forma de realização da presente invenção. O catalisador monolítico de carbono ativado 10 compreende um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado e pelo menos um precursor de catalisador aplicado ao monólito. Como usado aqui, a expressão "monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado" refere-se a um material em fase sólida compreendendo carbono ativado sem qualquer precursor catalítico ainda adicionado ao monólito. O catalisador monolítico de carbono ativado 10 mostrado na figura 1 compreende um monólito de carbono ativado tendo uma forma de colméia e compreendendo partículas de carbono ativado, material formador de cerâmica, material fundente, e água, ao qual pelo menos um precursor de catalisador foi aplicado. O catalisador monolítico de carbono ativado tem uma pluralidade de passagens 12 estendendo-se através do monólito a partir de uma extremidade frontal 14 até uma extremidade traseira 16. As passagens 12 são de seção transversal substancialmente quadrada, lineares ao longo de seu comprimento, e formadas por paredes circundantes 18, no entanto, as passagens podem ter outras formas transversais como retangular, redonda, triangular, hexagonal, oval, elíptica, e outras. As passagens 12 são encerradas por uma película externa 20 do monólito.

As partículas de carbono ativado no catalisador monolítico de carbono ativado 10 são dispersas em toda a matriz de suporte, dando profundidade à seletividade e atividade do catalisador. AS partículas de carbono ativadas são ligadas pela matriz de suporte, que, desejavelmente, é um aglutinante inerte e não é suscetível a ataque por meios de reação. Na forma de realização mostrada na figura 10, o catalisador de suporte é uma cerâmica, mas outros materiais podem ser usados como a matriz de suporte. Por exemplo, uma mistura de partículas de carbono ativado e uma resina polimérica, como um polímero termoplástico, pode ser formada em um monólito e pirolisada para converter a resina em uma matriz de carbono.

Em uma forma de realização da presente invenção, o catalisador monolítico de carbono ativado 10 compreende um precursor de catalisador total no monólito de carbono ativado, acabado em uma quantidade de cerca de 0,01 por cento a cerca de 0,5 por cento em peso do catalisador monolítico de carbono ativado. A faixa preferida depende da aplicação do metal de escolha. Por exemplo, com carga de metal precioso, o precursor de catalisador total no monólito de carbono ativado extrusado, acabado, pode estar em uma quantidade de cerca de 0,01 por cento a cerca de 1,0 por cento em peso de catalisador monolítico de carbono ativado. Em um outro exemplo, com carga de metal base, o precursor de catalisador total no monólito de carbono ativado extrusado, acabado, pode estar em uma quantidade de cerca de 1,0 por cento a cerca de 5,0 por cento em peso de catalisador monolítico de carbono ativado.

O catalisador monolítico de carbono ativado é poroso, com poros estendendo-se nas profundidades das paredes dos monólitos. Devido às partículas de carbono ativado serem substancialmente descontínuas e serem dispersas em toda a matriz cerâmica, é possível, dependendo do precursor de catalisador e das condições nas quais o precursor de catalisador é aplicado ao monólito, que o precursor de catalisador esteja presente na superfície exterior das paredes de monólito, e nas profundidades das paredes de monólito via as passagens entre as partículas de carbono ativado descontínuas, via passagens entre a matriz cerâmica e as partículas de carbono, e via poros nas partículas de carbono propriamente ditas. A colocação do precursor de catalisador dentro da estrutura monolítica pode ser controlada por seleção do precursor de catalisador, e variação em parâmetros de aplicação do precursor de catalisador como temperatura, resistência iônica da solução do precursor de catalisador, duração da aplicação do precursor de catalisador, pH da solução de precursor de catalisador, e outros. O precursor de catalisador para isto é desejavelmente disposto na superfície do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, a superfície incluindo áreas nas paredes exteriores do monólito bem como áreas nas passagens e poros na profundidade das paredes de monólito.

Como será discutido em maiores detalhes abaixo, o catalisador monolítico de carbono ativado 10 é utilizável em uma variedade de processos químicos. A figura 2 ilustra o fluxo de fluido através das passagens 12 no catalisador monolítico de carbono ativado 10. Um precursor de catalisador aplicado sobre e dentro das paredes da estrutura de monólito, torna-se cataliticamente ativo, e catalisa uma reação química à medida que os reagentes fluem através do monólito.

Método de preparar catalisador monolítico de carbono ativado

Em termos gerais, o catalisador monolítico de carbono ativado 10 é feito provendo-se um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, e aplicando pelo menos um precursor de catalisador ao monólito de carbono ativado, acabado. De acordo com uma forma de realização preferida, o monólito de carbono ativado, acabado, é formado misturando juntos carbono ativado, material formador de cerâmica, material fundente e água para preparar uma mistura extrusável, em que aglutinante é opcionalmente adicionado. A mistura extrusável é extrusada através de uma matriz de extrusão para formar um monólito tendo uma estrutura de colméia. Nota-se que o monólito de carbono ativado extrusado, acabado, pode ser uma estrutura de colméia, ou qualquer outra estrutura que é capaz de ser feita pelo processo de extrusão. Após extrusão, o monólito de colméia extrusado retém sua forma enquanto é secado e então queimado em uma temperatura e durante um período de tempo suficientes para reagir ou fundir o material formador de cerâmica junto e formar uma matriz cerâmica, tendo partículas de carbono ativado dispersas em toda a matriz cerâmica ou estrutura, e demonstrando resistência suficiente para seu uso final pretendido. Pelo menos um precursor de catalisador é, depois, aplicado ao monólito de carbono ativado extrusado, acabado.

Alternativamente à extrusão de uma mistura extrusável para formar um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, os monólitos podem ser formados pressionando-se uma mistura de aglutinante e carbono ativado apropriada com uma matriz ou prensa, ou puxando uma mistura apropriada através de uma matriz com uma força de extração apropriada. Por exemplo, uma mistura de partículas de carbono ativado e uma resina polimérica, como um polímero termoplástico, pode ser prensada ou puxada para formar um monólito e pirolisada para converter a resina em uma matriz de carbono.

A aplicação do precursor de catalisador ao monólito de carbono ativado, acabado, pode ser obtida de acordo com qualquer método conhecido dos versados na arte. Em uma forma de realização da presente invenção, o monólito de carbono ativado, acabado, é contatado com uma solução compreendendo pelo menos um precursor de catalisador como, por exemplo, uma solução de cloreto de paládio. A solução compreendendo pelo menos um precursor de catalisador, daqui em diante será referida como "solução de precursor de catalisador", é contatada com o monólito de carbono ativado, acabado, em uma taxa controlada ou regulada. Taxa "controlada" ou "regulada" refere-se à adição da solução de precursor de catalisador, ou outros componentes do processo de revestimento, em uma taxa definida que obtém o contato desejado do precursor de catalisador com o monólito de carbono ativado, acabado. "Taxa definida" refere-se a qualquer taxa que é capaz de ser reproduzida ou registrada. Por exemplo, a taxa "controlada" ou "regulada" pode ser definida como uma taxa de solução de precursor de catalisador ou outra adição de componente de revestimento em cerca de 0,5 cm^3 / s/g de monólito de carbono ativado, acabado, a cerca de 50 cm^3 /s/g de monólito de carbono ativado, acabado. Em um outro exemplo, a taxa regulada pode ser 0,5 cm3 /s/g de monólito de carbono ativado, acabado, a cerca de 100 cm3 /s/g de monólito de carbono ativado, acabado.

O versado na arte sabe como variar os incrementos de tempo ou volume da adição da solução de precursor de catalisador para obter o processo de aplicação de precursor de catalisador desejado. Por exemplo, a solução de precursor de catalisador pode ser adicionada ao monólito de carbono ativado, acabado, em uma taxa regulada de 15,0 cm a cada 6,0 segundos para um monólito de carbono ativado, acabado, de 6,0 g. A solução de precursor de catalisador é adicionada durante um período de tempo que irá obter um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo um peso total do precursor de catalisador na quantidade de cerca de 0,01% a cerca de 5,0% em peso para o peso total do catalisador monolítico de carbono ativado. Nota-se que o período de tempo dependerá da concentração da solução de precursor de catalisador, e da taxa controlada de adição da solução de precursor de catalisador. Por exemplo, a adição da solução de precursor de catalisador pode durar de 10,0 minutos a cerca de 1,0 hora.

Em uma sub-forma de realização da presente invenção, a aplicação do precursor de catalisador também compreende outros componentes como água, agente de tampão, agente de redução opcional, e peróxido de hidrogênio opcional, base opcional, e ácido opcional. A água preferivelmente é deionizada. Como usado aqui, "agente de tampão " refere- se a qualquer composto que resiste às mudanças de pH quando da adição de pequenas quantidades tanto de ácido como de base. Um agente de tampão compreende uma base ou ácido fraco e seu sal. Exemplos não limitativos de um agente de tampão incluem, mas não estão limitados a, carbonato de sódio, carbonato de potássio, hidróxido de sódio, hidróxido de potássio e bicarbonato de sódio. Como usado aqui, "agente de redução" refere-se a qualquer substância que pode doar elétrons a uma outra substância ou diminuir os números de oxidação em uma outra substância. Exemplos não limitativos de agente de redução incluem, mas não estão limitados a, formato de sódio, formato de potássio, hidrogênio, boroidreto de sódio, hipofosfito de sódio, hidrazina e cloridrato de hidrazina. E apreciado pelos versados na arte que nem todos os metais como metais base requerem um agente de redução.

Em ainda uma outra sub-forma de realização, os cloretos de alguns metais, geralmente metais base, são solúveis somente em água. Outros, como platina ou paládio, requerem ácido clorídrico, ou sendo parte de um cloreto de potássio ou de sódio para solubilidade melhorada. Por exemplo, cloreto de paládio pode ser dissolvido em ácido clorídrico. Em um outro exemplo, cloropaladito de sódio é formado adicionando hidróxido de sódio a cloreto de paládio dissolvido em ácido clorídrico. Outras combinações químicas para melhorar a solubilidade do precursor de catalisador são conhecidas na arte.

A temperatura da solução de precursor de catalisador pode ser de 30,00C a cerca de 75,00C. Em um outro exemplo, a temperatura pode ser de cerca de 50,0°C a cerca de 65,0°C. Preferivelmente, a temperatura está em 65,00C.

A solução de precursor de catalisador é geralmente ácida. Por exemplo, o pH da solução de precursor de catalisador pode estar na faixa de cerca de 1,0 a cerca de 6,0. Em um outro exemplo, o pH da solução de precursor de catalisador pode estar na faixa de cerca de 4,0 a cerca de 6,5. O processo de aplicação do precursor de catalisador pode ser realizado em um ambiente em que o pH pode estar na faixa de cerca de 1,0 a cerca de 13,0, dependendo do equipamento e reagentes utilizados. Nota-se que equipamento como equipamento de aço inoxidável (isto é, equipamento reativo em ácido) requer um ambiente de processo de revestimento em que o pH é básico para impedir a deterioração do equipamento. Alternativamente, equipamento de vidro ou forrado com vidro pode ser apropriado quando se usa um ambiente ácido para a aplicação do precursor de catalisador. Em uma outra forma de realização, o método para preparar o catalisador monolítico de carbono ativado 10 inclui primeiramente misturar os ingredientes secos da mistura extrusável e então adicionar os ingredientes líquidos à mistura seca; no entanto, a ordem em que os ingredientes são adicionados à mistura extrusável pode variar alternando a misturação de ingredientes secos e líquidos enquanto a quantidade apropriada de umidade é adicionada para preparar uma mistura extrusável que retém sua forma durante e após extrusão. Um monólito de carbono ativado, acabado, apropriado é descrito na patente US 5.914.294, cuja descrição é expressamente incorporada aqui por referência.

O carbono ativado está desejavelmente presente na mistura extrusável em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 70 partes, em peso, e mais desejavelmente, em uma quantidade de cerca de 30 a cerca de 50 partes, em peso. Uma variedade de carbonos ativados pode ser usada nesta invenção. As superfícies de carbono ativado adsorvem compostos orgânicos voláteis e outros agentes químicos. O carbono ativado mais apropriado dependerá da aplicação pretendida, particularmente da natureza do material a ser adsorvido. Assim, as propriedades físicas de carbono ativado, como a área de superfície e a estrutura de poro, podem variar dependendo a aplicação pretendida.

Desejavelmente, o carbono ativado tem uma superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 600 a cerca de 2000 m /g. Mais desejavelmente, o carbono ativado tem uma superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 800 a cerca de 1800 m2/g, e ainda mais desejavelmente tem uma superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 1000 a cerca de 1600 m /g. Carbono ativado apropriado também pode ser caracterizado por ter um tamanho de partícula de modo que mais do que 40% em peso do carbono ativado passem através de uma tela de 200 mesh, e mais desejavelmente, por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 65% em peso do carbono ativado passem através de uma tela de 200 mesh. Carbono ativado apropriado para uso na presente invenção pode ser preparado a partir de uma variedade de precursores incluindo carvão betuminoso, lignita, turfa, polímeros sintéticos, piche de petróleo e materiais lignocelulósicos. Materiais lignocelulósicos apropriados incluem madeira, pó de madeira, farinha de madeira, serragem, cascas de coco, caroços de frutas, cascas de nozes e sementes duras de frutas. Carbonos ativados comercialmente disponíveis apropriados incluem carbono ativado Nuchar® disponível de Westvaco Corporation of New York, N.Y., carbono Acticarbone® disponível de Ceca SA of Paris, França, e carbono Darco® e carbono Norit® disponíveis de Norit-Americas of Marshall, Texas.

O material formador de cerâmica está presente na mistura extrusável em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 60 partes, em peso, e mais desejavelmente, em uma quantidade de cerca de 30 a cerca de 50 partes, em peso. O termo material formador de cerâmica significa material baseado em alumina/ silicato que, quando da queima, é capaz de reagir junto com outros ingredientes para formar uma matriz de cerâmica de fase mista cristal/ vidro, de resistência elevada. Nesta aplicação, o material de cerâmica reagido provê uma matriz para suportar o carbono ativado, e tem resistência suficiente para suportar manipulação e uso do monólito na aplicação pretendida e manter sua forma pretendida sem formação de fissuras ou de outro modo desintegração. O material formador de cerâmica inclui desejavelmente uma porção substancial de material moldável que é de natureza plástica e, assim, quando misturado com líquido, pode ser moldado ou extrusado em uma forma e manterá esta forma através de secagem e queima. O material plástico ou moldável apropriado é argila em esferas. Uma argila em esferas comercialmente disponível, particularmente apropriada, é argila em esferas OLD MINE #4 disponível de Kentucky-Tennessee Clay Company of Mayfield, KY. Outros materiais formadores de cerâmica semelhantes a plástico incluem, mas não estão limitados a, caulins de plástico, minerais de argila esmectita, bentonita, e combinações dos mesmos. Bentonita e esmectita são desejavelmente usadas em combinação com argila em esferas ou caulim.

O material formador de cerâmica também desejavelmente inclui um material de carga que é não plástico e reduz o encolhimento do monólito durante as etapas de secagem e queima. Um exemplo não limitativo de carga de cerâmica apropriada é argila de caulim calcinada. Uma argila de caulim calcinada comercialmente disponível, particularmente apropriada, é Glomax LL disponível de Geórgia Kaolin Company, Inc. of Union, N.J. A carga desejavelmente está presente na mistura extrusável em uma quantidade de até cerca de 15 partes, em peso, e mais desejavelmente, de cerca de 1 a cerca de 15 partes, em peso, a ainda mais desejavelmente, de cerca de 3 a cerca de 10 partes, em peso. Outros materiais de carga apropriados incluem, mas não estão limitados a, cianita calcinada, mulita, cordierita, chamote, sílica, alumina, e outros materiais de cerâmica refratários, calcinados ou não plásticos e combinações dos mesmos.

O material fundente está presente na mistura extrusável em uma quantidade de cerca de 4 a cerca de 20 partes, em peso, e ajuda na formação da ligação de cerâmica entre os materiais formadores de cerâmica fazendo com que as partículas do material formador de cerâmica reajam juntas e formem uma matriz de cerâmica em uma temperatura de queima mais baixa do que se o material fundente não estivesse presente. Mais desejavelmente, o material fundente está presente na mistura extrusável em uma quantidade de cerca de 4 a cerca de 10 partes, em peso. Materiais fundentes apropriados incluem, mas não estão limitados a, materiais feldspáticos, particularmente nefelina sienita ou feldspato, espodumeno, soda, potassa, silicato de sódio, fritas de vidro, outros fundentes de cerâmica, e combinações dos mesmos. Um material fundente comercialmente disponível, particularmente desejável, é nefelina sienita MINEX®7 disponível de Unimin Specialty Materials, Inc. of Elco, 111. O aglutinante está presente na mistura extrusada em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 9 por cento, em peso, com base no teor de sólidos do aglutinante, e melhora a resistência do monólito após extrusão de modo que o monólito extrusado mantém sua forma e integridade após extrusão e através de secagem e queima. O aglutinante está desejavelmente presente na mistura extrusada em uma quantidade de cerca de 2 a cerca de 7 por cento, em peso, com base no teor de sólidos do aglutinante. Um aglutinante particularmente apropriado é metilcelulose, e uma metilcelulose comercialmente disponível, apropriada, é metilcelulose METHOCEL A4M disponível de Dow Chemical Company of Midland, Mich. Desejavelmente, metilcelulose está presente na mistura extrusável em uma quantidade de cerca de 0,5 a cerca de 9 partes, em peso, da mistura extrusável, e mais desejavelmente, de cerca de 2 a cerca de 7 partes, em peso. Um outro aglutinante apropriado, usado em combinação com metilcelulose, é um aglutinante acrílico. Exemplos destes polímeros são JONREZ D-2106 e JONREZ D-2104 disponíveis de Westvaco Corporation of New York N.Y., e aglutinante acrílico Duramax que está disponível de Rohm & Haas of Montgomeryville, Pa. O polímero acrílico, tendo uma temperatura de transição vítrea média a alta, está desejavelmente presente em uma quantidade de zero até cerca de 4 partes, em peso, da mistura extrusável, com base no teor de sólidos do aglutinante acrílico. Outros aglutinantes apropriados incluem polímeros de hidroxipropil metilcelulose, CMC, álcool polivinílico, e outros aditivos aglutinantes/ plastificantes temporários.

Um outro componente desejável da mistura extrusável é silicato de sódio, que aumenta a resistência de tanto o monólito seco, mas não queimado como do monólito queimado, e é um material fiindente. O silicato de sódio é, assim, tanto um aglutinante quando o monólito está no estado sólido e um material fundente, e é adicionado à mistura extrusável como uma solução. O silicato de sódio está desejavelmente presente na mistura extrusável em um quantidade de até cerca de 7 partes, em peso, com base no teor de sólidos de silicato de sódio, e mais desejavelmente em uma quantidade de cerca de 0,0 a cerca de 7 partes, em peso, com base no teor de sólidos de silicato de sódio. Uma solução de silicato de sódio comercialmente disponível, apropriada, é uma solução do tipo N, de 40% de sólidos, disponível de PQ Corporation, Industrial Chemical Division, Valley Forge, Pa. Outros aglutinantes apropriados para o monólito secado incluem sol de sílica e sol de alumina.

A mistura extrusável inclui água em uma quantidade suficiente para preparar uma mistura extrusável e, desejavelmente, inclui de cerca de 60 a cerca de 130 partes de água, em peso de ingredientes secos. Preferivelmente, a água é resfriada antes de ser adicionada à mistura e, mais preferivelmente, é adicionada ao sistema em ou quase a O0C. Esta baixa temperatura ajuda a manter os ingredientes frios durante misturação, e ajuda a superar qualquer exoterma que possa ocorrer como um resultado de misturar os ingredientes, ou como um resultado de aquecer a mistura, que ocorre como um resultado da ação mecânica da misturação.

A mistura extrusável é conformada em uma forma, que será a forma do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, passando a mistura extrusável através de uma matriz de extrusão. O monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem geralmente uma forma de bloco ou cilíndrica, e inclui pelo menos uma passagem ao longo de seu comprimento e inclui desejavelmente uma pluralidade de passagens estendendo-se junto ao comprimento do monólito de carbono auto-suportante, acabado. O catalisador monolítico de carbono ativado é projetado para ser colocado em uma corrente de um fluido contendo um ou mais reagentes químicos, de modo que o fluido é forçado através das passagens no monólito. Idealmente, a quantidade de área de superfície interna do catalisador monolítico de carbono ativado exposta ao fluido é projetada para maximizar a eficiência da reação catalítica. Uma estrutura na forma de colméia é preferida para o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado. Extrusores em forma de colméia são conhecidos na arte de cerâmica e são usados para produzir monólitos de cerâmica.

Desej avelmente, a estrutura de colméia do monólito de carbono auto-suportante, acabado, tem uma área frontal aberta maior do que 50 por cento e até cerca de 85 por cento, e, desejavelmente, cerca de 74 por cento, após secagem e queima. A área frontal aberta do monólito é a porcentagem da área aberta do monólito tomada através de um plano substancialmente perpendicular ao comprimento da passagem do monólito.

Além disso, o monólito de carbono auto-suportante, acabado tem, desej avelmente, um padrão de colméia com células quadradas e cerca de 540 células por 6,45 cm . A estrutura de colméia tem, desej avelmente, um passo célula-a-célula de cerca de 0,109 cm, uma espessura de parede de célula de cerca de 0,152 mm, e uma área frontal aberta de cerca de 0,00903 cm por célula. Mais amplamente, para uma variedade de aplicações, a densidade da célula pode variar de 1 a 900 células por 6,45 cm2 ou maior, com a espessura de parede de célula na faixa de cerca de 3,81 mm a cerca de 0,101 mm, e o passo célula-a-célula variando de cerca de 2,54 cm a cerca de 0,08 cm.

O monólito de carbono ativado extrusado, de colméia, é secado de uma maneira, de modo a evitar a formação de fissuras da estrutura. Para aliviar a formação de fissuras, o monólito de carbono ativado de colméia, é secado de modo que a água é removida em substancialmente a mesma taxa em toda o monólito de carbono de colméia. Métodos de secagem apropriados incluem secagem dielétrica, secagem por microondas, secagem com ar quente com o monólito envolvido em plástico ou panos úmidos, secagem a vácuo, secagem por congelamento e secagem com controle de umidade.

Após secagem, o monólito de carbono ativado, extrusado, de colméia, secado é queimado em uma temperatura de cerca de 871°C a cerca de 1065°C e, desejavelmente, de cerca de 1010 a cerca de 1065°C, em uma atmosfera de nitrogênio ou outra não oxidante ou levemente redutora. O monólito de carbono ativado de colméia deve ser queimado em uma temperatura suficiente para reagir os materiais formadores de cerâmica juntos para criar uma matriz de modo a reter o carbono ativado e manter a forma de colméia da extrusão. As ligações criadas pela queima devem ser suficientes para criar uma matriz tendo uma resistência capaz de suportar manipulação e uso do catalisador monolítico de carbono nas aplicações pretendidas. A área de superfície relativamente alta do material formador do monólito de carbono auto-suportante, acabado, torna o mesmo desejável como um suporte de catalisador. Como explicado acima, o monólito de carbono auto-suportante, acabado, é poroso, e o precursor de catalisador pode ser aplicado no exterior do monólito e através da profundidade do monólito via poros e passagens nas paredes do monólito.

Em uma forma de realização desejada, o monólito de carbono auto-suportante, acabado, é preparado por extrusão de uma mistura compreendendo: 30 partes, em peso, de carbono ativado; 50 partes, em peso, de argila em esferas; 10 partes, em peso, de argila de caulim calcinada; 10 partes, em peso, de nefelina sienita; 2,5 partes, em peso, de metilcelulose; 2,8 partes, em peso, de sólidos de silicato de sódio; e 75 partes, em peso, de água. O monólito de carbono auto-suportante, acabado, tem uma integridade estrutural alta, demonstrando resistência ao esmagamento axial de cerca de 105 kg/cm2 e um módulo de ruptura (MOR) de cerca de 10,54 kg/cm2 na direção axial.

Deve ser compreendido que o catalisador monolítico de carbono ativado desta invenção pode ser usado em uma variedade de aplicações devido à ampla faixa de teor de carbono que os catalisadores monolíticos de carbono podem conter. Por exemplo, as resistências ao esmagamento do monólito de carbono auto-suportante, acabado, irão variar dependendo das quantidades relativas de carbono e material formador de cerâmica, da temperatura de queima, e do tamanho de partícula dos ingredientes. Em formas de realização particulares, o monólito de carbono auto-suportante, acabado, pode incluir partículas de carbono ativado em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 95% em peso de monólito de carbono auto-suportante, acabado, preferivelmente em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 80% em peso de monólito de carbono auto-suportante, acabado, e mais preferivelmente em uma quantidade de cerca de 30 a cerca de 50% em peso de monólito de carbono auto-suportante, acabado. A carga mais elevada de carbono (maior do que 80% em peso) é mais efetivamente obtida com uma matriz não cerâmica, como carbono. A resistência ao esmagamento axial do monólito de carbono auto-suportante, acabado, está, desejavelmente, na faixa de 35 a 112,5 kg/cm2.

Reações Catalíticas

Em uma outra forma de realização da presente invenção, provê-se um método para reação química catalítica compreendendo contatar pelo menos um reagente com um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo (a) um monólito de carbono auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo, e compreendendo uma matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas através da matriz de suporte, e (b) pelo menos um precursor de catalisador no monólito de carbono ativado, acabado.

O termo "reagente" como usado aqui refere-se a qualquer composto químico em que um catalisador pode efetuar uma reação química aumentando a taxa de reação, e/ou diminuindo a energia de ativação, e/ou criar um estado de transição de energia mais baixa quando o composto químico está sozinho, em combinação com outro composto químico, ou em combinação com pelo menos dois compostos químicos da mesma espécie.

O catalisador monolítico de carbono da presente invenção é apropriado para várias reações catalíticas. "Reação catalítica" ou "reação" como usado aqui refere-se a reação catalítica heterogênea e homogênea.

Reação catalítica heterogênea envolve o uso de um catalisador em uma fase diferente dos reagentes. Exemplos típicos envolvem um catalisador sólido com reagentes tanto líquidos como gases, em que um ou mais dos reagentes é adsorvido sobre a superfície do catalisador em sítios ativos. Reação catalítica homogênea, por outro lado, envolve o uso de um catalisador na mesma fase como os reagentes.

Em uma forma de realização, nitrobenzeno é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo paládio, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é a produção de anilina.

Em uma outra forma de realização, fenol é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo paládio dopado com sódio, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é a produção de ciclohexanona.

Ainda em uma outra forma de realização, ácido tereftálico bruto contendo corpos coloridos como 4-carboxibenzaldeído é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo paládio, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é a produção de ácido tereftálico purificado com muitos poucos corpos coloridos presentes.

Ainda em uma outra forma de realização, hidrogênio e nitrogênio são passados através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo rutênio, e sob pressão e calor. O resultado é a produção de amônia.

Em uma outra forma de realização, monóxido de carbono ou dióxido de carbono é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo rutênio, e sob pressão de hidrogênio e calor. O resultado é um hidrocarboneto, síntese de Fisher-Tropsch.

Ainda em uma outra forma de realização, hidrocarboneto e água são passados através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo rutênio. Este processo também é conhecido como formação de fissuras por vapor. O resultado é hidrogênio e monóxido de carbono, em que o hidrogênio pode ser usado em uma célula de combustível.

Ainda em uma outra forma de realização, nitrobenzeno é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo platina, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é a produção de anilina.

Em uma outra forma de realização, hidrogênio e oxigênio são passados através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo platina, em uma célula de combustível. O resultado é eletricidade.

Em uma outra forma de realização, amina e aldeído ou cetona são passados através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo platina sulfetada, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é um produto de alquilação redutiva.

Em um outra forma de realização, nitrobenzeno é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo platina sulfetada, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é uma hidroxil amina.

Em uma outra forma de realização, anilina é passada através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo ródio, e sob pressão de hidrogênio. O resultado é a ciclo-hexilamina.

Em uma outra forma de realização, fenol é passado através do catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo ródio e sob pressão de hidrogênio. O resultado é ciclo-hexanol.

Em uma outra forma de realização, reação catalítica de fase de gás também pode ser obtida com o catalisador monolítico de carbono ativado da presente invenção. Exemplos não limitativos incluem:

CH3OH + Ar -► HCHO,

Oxidação <formula>formula see original document page 28</formula>

Condensação cíclica e desidrogenação, Síntese de compostos heterocíclicos

<formula>formula see original document page 28</formula>

Desalquilacao <formula>formula see original document page 29</formula>

Síntese de cetona

RCOOH + R' COOH -> RCOR',

em que R representa qualquer grupo funcional químico que não altera os compostos químicos.

Outras reações em que o catalisador monolítico de carbono ativado pode participar incluem, mas não estão limitadas a, cloração, isomerização, síntese de compostos heterocíclicos, polimerização, hidrodessulfurização e hidrodesnitrogenação.

Nota-se que uma pessoa versada na arte, com os ensinamentos da presente invenção, pode chegar a todas as permeações disponíveis de reagentes e reações de uma reação catalítica.

A presente invenção é descrita acima e ainda ilustrada abaixo por meio de exemplos que não devem ser considerados de nenhum modo como impondo limitações ao escopo da invenção. Ao contrário, deve ser claramente compreendido que se pode recorrer a várias outras formas de realização, modificações e equivalentes das mesmas que, após leitura da presente descrição, podem ser evidentes para os versados na arte sem sair do escopo da invenção e reivindicações anexas.

Exemplo 1

Aproximadamente 2 1 de água deionizada foram adicionados a um reator de vidro aquecido, de 3 1, e agitados por um motor de velocidade variável fixado a um impulsor de plástico. A temperatura era ambiente, e registrada via um termopar conectado a um dispositivo de registro. Uma quantidade de carbonato de sódio foi adicionada à água no reator de agitação de modo a elevar o pH para cerca de 10,5.

Um monólito de carbono auto-suportante, acabado, preparado de acordo com a patente US 5.914.294 foi colocado no reator de modo a levar a solução aquosa de carbonato de sódio a passar uniformemente através do monólito à medida que a solução é agitada.

Em um outro recipiente de vidro, uma solução de cloreto de paládio foi preparada de modo a ter uma carga de metal de paládio em peso do monólito de carbono de 0,1%. O pH desta solução foi ajustado a um pH de 4,0 usando bicarbonato de sódio. Esta solução foi medida no reator. Após a medição da solução de paládio, o reator foi aquecido via um dispositivo eletrônico controlado em temperatura, de modo a subir a 65°C em 30 minutos.

Após a temperatura do reator ser estabilizada em 65°C, uma solução de formato de sódio em água foi medida no reator, e o reator deixado agitar durante mais 30 minutos.

A força para o aquecedor foi desligada e o reator deixado resfriar até abaixo de 40°C, após o que a agitação foi interrompida, e o catalisador monolítico de carbono ativado removido e lavado para ficar isento de quaisquer minerais, como cloretos, pelo uso de água deionizada. Exemplo 2

Do mesmo modo como no exemplo 1, um monólito de carbono auto-suportante, acabado, preparado de acordo com a patente US 5.914.294 foi usado para preparar um catalisador com carga de metal de paládio de 5% em peso do catalisador monolítico de carbono ativado.

Os ingredientes foram aumentados proporcionalmente à quantidade de metal de paládio usado neste exemplo 2, quando comparado ao exemplo 1.

Exemplo 3

O catalisador monolítico de carbono ativado do exemplo 2 foi testado para sua atividade catalítica usando nitrobenzeno como um reagente de teste.

O catalisador monolítico de carbono ativado foi colocado no frasco de vidro de 500 ml de uma bomba giratória Parr. Uma quantidade de 2 ml de nitrobenzeno puro foi adicionada ao frasco de vidro junto com 50 ml de metanol para agir como um solvente. O frasco foi inserido na bomba giratória Parr em temperatura ambiente, que era de 22°C por ocasião do teste.

O frasco foi pressurizado a 4,2 kg/cm manométricos com hidrogênio puro. Quando a agitação do frasco começou, o tempo e a pressão de hidrogênio no frasco foram registrados. A pressão de hidrogênio foi observada caindo de 4,2 kg/cm manométricos para 3,05 kg/cm manométricos em 255 segundos. A temperatura dos conteúdos do frasco foi observada aumentando de 22°C a 310C no mesmo período de tempo. Estas são indicações diretas de uma reação catalítica ocorrendo com o nitrobenzeno e hidrogênio devido à presença do catalisador monolítico de carbono ativado no frasco.

Para ainda garantir a reação, testes foram realizados sem catalisador monolítico de carbono ativado presente no frasco de teste contendo a solução de nitrobenzeno e metanol como descrito acima, onde nenhum aumento ou queda de temperatura na pressão de hidrogênio de 4,2 kg/cm manométricos foi observado, e um outro teste com esponja de paládio substituindo o catalisador monolítico de carbono, onde uma queda muito leve na pressão de hidrogênio foi observada, mas nenhuma mudança de temperatura apreciável foi observada.

Embora a invenção tenha sido descrita em detalhes com relação às formas de realização específicas da mesma, será notado que os versados na arte, quando da obtenção e compreensão do acima exposto, podem prontamente conceber alterações, variações, e equivalentes destas formas de realização. Conseqüentemente, o escopo da presente invenção deve ser avaliado como o das reivindicações anexas e quaisquer equivalentes das mesmas.

Claims

1. Catalisador monolítico de carbono ativado, caracterizado pelo fato de compreender: um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo a matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte; e pelo menos um precursor de catalisador no referido monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

2. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador é selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

3. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador é selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso reduzido, óxido de metal precioso, sulfeto de metal precioso, metal precioso com modificador, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

4. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador inclui um modificador_selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos hidratados de sódio, potássio, cálcio, magnésio, e hidróxidos de sódio.

5. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador é um metal precioso selecionado dentre o grupo consistindo de paládio, platina, ródio, rutênio, irídio, ósmio, prata, e ouro.

6. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador é um metal base é selecionado dentre o grupo consistindo de zinco, níquel, cobre, manganês, ferro, cromo, vanádio, e molibdênio.

7. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador é um catalisador de metal base selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos, óxidos hidratados, carbonatos, ou sulfetos.

8. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que pelo menos um precursor de catalisador está presente no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 0,01% a cerca de 5,0% em peso do catalisador monolítico de carbono ativado.

9. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1 caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem uma resistência ao esmagamento axial de cerca de 35,15 a cerca de 112,48 kg/cm2.

10. Catalisador monolítico de carbono de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 95% em peso do monólito e a matriz de suporte está presente no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 5% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

11. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a matriz de suporte é uma matriz cerâmica.

12. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 20 a cerca de 80% em peso do monólito e a cerâmica está presente no monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 20% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

13. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono 5 ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 30 a cerca de 50% em peso do monólito e a cerâmica está presente no monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 70 a cerca de 50% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

14. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais selecionados dentre o grupo consistindo de carvão betuminoso, lignita, turfa, polímeros sintéticos, piche de petróleo, coque de petróleo, piche de alcatrão, e materiais lignocelulósicos.

15. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais lignocelulósicos selecionados dentre o grupo consistindo de madeira, pó de madeira, farinha de madeira, serragem, cascas de coco, caroços de frutas, cascas de nozes, e sementes duras de frutas.

16. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 600 a cerca de 2000 m2 /g.

17. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintos por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 800 a 1800 m2 /g.

18. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 1000 a 1600 m2/g.

19. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1. caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 40% em peso do carbono ativado passam através de uma tela de 200 mesh.

20. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 65% em peso do carbono ativado passam através de uma tela de 200 mesh.

21. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, é feito de acordo com um processo compreendendo extrusar uma mistura extrusável compreendendo as partículas de carbono ativado, um material formador de cerâmica, material fundente e água, secando o monólito extrusado, e queimando o monólito secado a uma temperatura e durante um período de tempo suficiente para fundir um material formador de cerâmica junto e formar a matriz cerâmica.

22. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 21, caracterizado pelo fato de que o material fundente é um mineral feldspático.

23. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 22, caracterizado pelo fato de que o mineral feldspático é nefelina sienita.

24. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 21, caracterizado pelo fato de que o material fundente ainda compreende silicato de sódio.

25. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 21, caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica é selecionado dentre o grupo consistindo de argila em esferas, caulins plásticos, minerais de argila esmectita, bentonita, e combinações dos mesmos.

26. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 21 caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica ainda compreende um material de carga redutor do encolhimento.

27. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o material de carga redutor do encolhimento é argila de caulim calcinado.

28. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem uma pluralidade de passagens através do mesmo para receber um fluxo de fluido e uma área frontal aberta maior do que 50% e até a 85%.

29. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1 caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem a forma de colméia.

30. Catalisador monolítico de carbono ativado de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, é poroso e o pelo menos um precursor de catalisador é pelo menos parcialmente disposto em poros do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

31. Método para fabricar um catalisador monolítico de carbono ativado, caracterizado pelo fato de compreender: prover um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo a matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte; e aplicar pelo menos um precursor de catalisador ao referido monólito de carbono ativado acabado.

32. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um precursor de catalisador selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

33. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um precursor de catalisador selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso reduzido, óxido de metal precioso, sulfeto de metal precioso, metal precioso com modificador, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

34. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um metal precioso precursor de catalisador e um modificador selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos hidratados de sódio, potássio, cálcio, magnésio, e hidróxidos de sódio.

35. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um metal precioso precursor de catalisador selecionado dentre o grupo consistindo de paládio, platina, ródio, rutênio, índio, ósmio, prata, e ouro.

36. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um catalisador de metal base precursor selecionado dentre o grupo consistindo de zinco, níquel, cobre, manganês, ferro, cromo, vanádio, e molibdênio.

37. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar um catalisador de metal base precursor selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos, óxidos hidratados, carbonatos, ou sulfetos.

38. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador compreende aplicar precursor de catalisador ao monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 0,01% a cerca de 5,0% em peso do catalisador monolítico de carbono ativado.

39. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador inclui aplicar o precursor de catalisador em solução ao monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, e secar o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

40. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador inclui mergulhar o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma solução do precursor de catalisador e secar o monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado.

41. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que a etapa de aplicar precursor de catalisador inclui dissolver o precursor de catalisador em um banho líquido, colocar o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, no banho líquido, remover o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, do banho líquido e secar o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

42. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que a matriz de suporte é uma matriz cerâmica.

43. Método de acordo com a reivindicação 42, caracterizado pelo fato de que o catalisador monolítico de carbono ativado é feito de acordo com um processo compreendendo extrusar uma mistura extrusável compreendendo as partículas de carbono ativado, material formador de cerâmica, material fundente e água, secar o monólito extrusado, e queimar o monólito secado a uma temperatura e durante um período de tempo suficientes para fundir um material formador de cerâmica junto e formar a matriz cerâmica.

44. Método de acordo com a reivindicação 43 caracterizado pelo fato de que o material fundente é um material fundente de mineral feldspático.

45. Método de acordo com a reivindicação 43 caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem uma resistência ao esmagamento axial de cerca de 35,15 a cerca de 112,48 kg/cm .

46. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de a cerca de 95% em peso do monólito e a matriz de suporte está presente no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 5% em peso do monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado.

47. Método de acordo com a reivindicação 42, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de a cerca dê 80% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, e a cerâmica está presente no monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 20% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

48. Método de acordo com a reivindicação 42, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de a cerca de 50% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, e a cerâmica está presente no monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 70 a cerca de 50% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

49. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais selecionados dentre o grupo consistindo de carvão betuminoso, lignita, turfa, polímeros sintéticos, piche de petróleo, coque de petróleo, piche de alcatrão, e materiais lignocelulósicos.

50. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais lignocelulósicos selecionados dentre o grupo consistindo de madeira, pó de madeira, farinha de madeira, serragem, cascas de coco, caroços de frutas, cascas de nozes, e sementes duras de frutas.

51. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 600 a cerca de 2000 m /g.

52. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 800 a 1800 m /g.

53. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 1000 a 1600 m /g.

54. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 40% em peso do carbono ativado passam através de uma tela de 200 mesh.

55. Método de acordo com a reivindicação 31, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 65% em peso do carbono ativado passam através de uma tela de 200 mesh.

56. Método de acordo com a reivindicação 44, caracterizado pelo fato de que o mineral feldspático é nefelina sienita.

57. Método de acordo com a reivindicação 43, caracterizado pelo fato de que o material fundente ainda compreende silicato de sódio.

58. Método de acordo com a reivindicação 43, caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica é selecionado dentre o grupo consistindo de argila em esferas, caulins plásticos, minerais de argila esmectita, bentonita, e combinações dos mesmos.

59. Método de acordo com a reivindicação 43, caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica ainda compreende um material de carga redutor do encolhimento.

60. Método de acordo com a reivindicação 59 caracterizado pelo fato de que o material de carga redutor do encolhimento é argila de caulim calcinado.

61. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem uma pluralidade de passagens através do mesmo para receber um fluxo de fluido e uma área frontal aberta maior do que 50% e até a 85%.

62. Método de acordo com a reivindicação 31 caracterizado pelo fato de que referido monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem a forma de colméia.

63. Método para reação química catalítica, caracterizado pelo fato de compreender contatar pelo menos um reagente com um catalisador monolítico de carbono ativado compreendendo (a) um monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tendo pelo menos uma passagem através do mesmo e compreendendo a matriz de suporte e partículas de carbono ativado substancialmente descontínuas dispersas em toda a matriz de suporte, e (b) pelo menos um precursor de catalisador no referido monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado.

64. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador é selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

65. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador é selecionado dentre o grupo consistindo de metal precioso reduzido, óxido de metal precioso, sulfeto de metal precioso, metal precioso com modificador, metal base, ou uma combinação dos mesmos.

66. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador inclui um modificador selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos hidratados de sódio, potássio, cálcio, magnésio, e hidróxidos de sódio.

67. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador é um metal precioso selecionado dentre o grupo consistindo de paládio, platina, ródio, rutênio, irídio, ósmio, prata, e ouro.

68. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador é um metal base é selecionado dentre o grupo consistindo de zinco, níquel, cobre, manganês, ferro, cromo, vanádio, e molibdênio.

69. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador é um catalisador de metal base selecionado dentre o grupo consistindo de óxidos, óxidos hidratados, carbonatos, ou sulfetos.

70. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o pelo menos um precursor de catalisador está presente no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 0,01% a cerca de 5,0% em peso do catalisador monolítico de carbono ativado.

71. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem uma resistência ao esmagamento axial de cerca de 35,15 a cerca de 112,48 kg/cm .

72. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de -20 a cerca de 95% em peso do monólito e a matriz de suporte está presente no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 5% em peso do monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado.

73. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que uma matriz de suporte é uma matriz cerâmica.

74. Método de acordo com a reivindicação 73, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de -20 a cerca de 80% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, e a cerâmica está presente no monólito em uma quantidade de cerca de 80 a cerca de 20% em peso do monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado.

75. Método de acordo com a reivindicação 73, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado estão presentes no monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, em uma quantidade de cerca de -30 a cerca de 50% em peso do monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, e a cerâmica está presente no monólito em uma quantidade de cerca de 70 a cerca de 50% em peso do monólito de carbono ativado auto- suportante, acabado.

76. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais selecionados dentre o grupo consistindo de carvão betuminoso, lignita, turfa, polímeros sintéticos, piche de petróleo, coque de petróleo, piche de alcatrão, e materiais lignocelulósicos.

77. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são derivadas de materiais lignocelulósicos selecionados dentre o grupo consistindo de madeira, pó de madeira, farinha de madeira, serragem, cascas de coco, caroços de frutas, cascas de nozes, e sementes duras de frutas.

78. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 600 a cerca de 2000 m /g.

79. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 800 a 1800 m /g.

80. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por uma área de superfície B.E.T. de nitrogênio de cerca de 1000 a 1600 m /g.

81. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 40% em peso do carbono ativado passam através de uma tela de 200 mesh.

82. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que as partículas de carbono ativado são distintas por terem um tamanho de partícula de modo que mais do que 65% em peso do carbono ativado passes através de uma tela de 200 mesh.

83. Método de acordo com a reivindicação 73, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, é feito de acordo com um processo compreendendo extrusar uma mistura extrusável compreendendo as partículas de carbono ativado, material formador de cerâmica, material fundente e água, secar o monólito extrusado, e queimar o monólito secado a uma temperatura e durante um período de tempo suficientes para fundir um material formador de cerâmica junto e formar a matriz cerâmica.

84. Método de acordo com a reivindicação 83, caracterizado pelo fato de que o material fundente é um mineral feldspático.

85. Método de acordo com a reivindicação 84, caracterizado pelo fato de que o mineral feldspático é nefelina sienita.

86. Método de acordo com a reivindicação 83, caracterizado pelo fato de que o material fundente ainda compreende silicato de sódio.

87. Método de acordo com a reivindicação 83, caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica é selecionado dentre o grupo consistindo de argila em esferas, caulins plásticos, minerais de argila esmectita, bentonita, e combinações dos mesmos.

88. Método de acordo com a reivindicação 83, caracterizado pelo fato de que um material formador de cerâmica ainda compreende um material de carga redutor do encolhimento.

89. Método de acordo com a reivindicação 83, caracterizado pelo fato de que o material de carga redutor do encolhimento é argila de caulim calcinado.

90. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, ainda tem uma pluralidade de passagens através do mesmo para receber um fluxo de fluido e uma área frontal aberta maior do que 50% e até a 85%.

91. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que o monólito de carbono ativado auto-suportante, acabado, tem a forma de colméia.

92. Método de acordo com a reivindicação 63, caracterizado pelo fato de que a reação química compreende síntese de química orgânica.