BE459516A - - Google Patents

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BE459516A
BE459516A BE459516DA BE459516A BE 459516 A BE459516 A BE 459516A BE 459516D A BE459516D A BE 459516DA BE 459516 A BE459516 A BE 459516A
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BE
Belgium
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amino
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aminogenic
acid
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Publication of BE459516A publication Critical patent/BE459516A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B43/00Preparation of azo dyes from other azo compounds
    • C09B43/12Preparation of azo dyes from other azo compounds by acylation of amino groups
    • C09B43/136Preparation of azo dyes from other azo compounds by acylation of amino groups with polyfunctional acylating agents
    • C09B43/16Preparation of azo dyes from other azo compounds by acylation of amino groups with polyfunctional acylating agents linking amino-azo or cyanuric acid residues

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  1' MEMOIRE DSCRIITIP . ''. 



    ': à .' appti d'une demande de ,   B.;R,:'È, 'ü' E T d ' I,g 1 3 N T I 0 N 
 EMI1.2 
 " Colorants polyazolqtzes " 
 EMI1.3 
 '" .ia.  S oàié)µ , 'd ile -: - OIM Société Anonyme, à BAIiE; Suisse 
 EMI1.4 
 
 EMI1.5 
 : ;' :' ,9ajsànt 1.00 ;jet d'une première demande de' oreV'sli' "jdiJcisée' ',en SUISSE,: le 9 Aoftt 1944 (N 95285 )'. 
 EMI1.6 
 , On à déjà. recommandé de préparer des colorants qui con- 
 EMI1.7 
 \tiennent.deux éléments différents capables de former des laques,, 
 EMI1.8 
 -,dl,t=e part groupement atomique qu'on obtient en copulant .]i/"éÉ 6.;.emïnôphénol c3.azotêt en milieu aloal.ini avec l'acide l"/ÉlëNino-5*çkyna htaléne-7-sUlfoniqae , et d'autre Part le reste' 1%#:l; , s. .' ;

   ." s, .)...d.'8n.'.polbrant'd.a.geiire de-l'acide 4-amino.4'=oxy-l.l'-a2oben- y;"z.e,- os.x;âoxyl3.que..Ainsi le brevet belge No'.517*158 du 1er déeembxe 1923 de la demanderesse décrit à l'exemple 15 le pro- ,cu3.t de..condensation ternaire, préparé à partir de 1 mole ouïe dé'-chlorure': v;ranurique de 1 molécule du colorant avoique obtenu, à partir,dtaede 1-diazo-2-oxybenzène-5-Aulfonique et 
 EMI1.9 
 
 EMI1.10 
 .d'acide.3-amino-8-oxynaphtalène-7-sulfoniqu.e (copulation alcaline de 1 molécule d'acide 4..amino.. -oxy-1.1  .azen ' µ zégq3'<#aarboxyiiqaé et 'de 1 molécule d'aniline. 



  ."Des données -du brevet d'addition français No.37.190 du '. 4.juillets19S9 de,la'demanderesse, on peut en outre déduire .la'.préparation de 1lurée asymétrique à partir .des. molécule "î 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 du colorant   aoique   obtenu à partir d'acide   1-diazo-2-oxyben-   zène-3-carboxy-5-sulfonique et d'acide 2-amino-5-oxynaphta- lène-7-sulfonique (copulation alcaline) et de 1 molécule 
 EMI2.1 
 d'acide 4-araino-411-oxy-1.11-azobenzène-31-carboxylique. 



   Ces colorants ont la propriété de donner des composés du cuivre qui- sont des colorants directs précieux. :Par contre, lorsqu'on prépare sur la fibre les composés du cuivre de ces colorats par traitement avec des composés du cuivre des texti- les teints avec les colorants exempts de métaux, on obtient bien une amélioration des solidités aux traitements de ces teintures en présence   d'eau,   mais ces solidités ne répondent pas aux exigences actuelles. 



   La demanderesse a trouvé qu'à l'encontre des colorants connus précités, les nouveaux produits de la présente in- vention, répondant à la formule générale : 
 EMI2.2 
 dans laquelle R1 R2 R3 représentent des noyaux benzéniques non sulfonés, R1 portant un groupe hydroxyle en position ortho par rapport au groupe azoïque, R2 portant le groupe - NH- et le groupe azoïque en position 1.

   4 l'un par rapport à l'autre, R3 portant un groupe hydroxyle en position 4 par rapport au groupe azoique pt un groupe carboxylique, en position ortho   par rapport à ce groupe hydroxyle et -N-R4 représentant également un reste non sulfoné d'une amine primaire ou secondaire   qui, lorsqu'il appartient à la série de benzène, peut le cas échéant être substitué en position 4 par rapport au groupe   -N- (X   = atome d'hydrogène ou reste alcoyle) par un groupe -XN=N-R5, dans lequel R5 représente aussi un noyau benzénique 

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 ne portant pas de groupe sulfonique et portant un groupe   hydre.   xyle en position 4 par rapport   au.   groupe azoique, ainsi qu'un groupe carboxylique en position ortho par rapport à ce groupe hydroxyle,

   sont des colorants dont les composés du cuivre, préparés sur la fibre, donnent des nuances possédant d'excel- lentes solidités à la lumière et aux traitements en présence d'eau auxquels sont soumis les textileso 
La préparation de ces nouveaux colorants découle de leur composition. 



   On peut les préparer par exemple en faisant réagir l'une avec l'autre 1 molécule d'un   o-aminophénol   diazoté, ne portant pas de groupe sulfonique, 1 molécule d'acide 2- 
 EMI3.1 
 amino-5-oxfnaptalène-'..sulfonique, 1 molécule de chlorure cyanurique ou 1 molécule de bromure cyanurique et 1 à 2 molé- cules d'acides 4-amino-4'-oxy-l.l'-azobenzène-3 -carboxyliques ne posant pas de groupe sulfonique, de façon que le composé   diazoque   se fixe à la position 6 de l'acide aminooxynaphta-   lène-sulfonique,   qu'un atome d'halogène de l'halogénure cya-   nurique réagisse   avec le groupe aminogène de l'acide amino-   oxynaphtalène   sulfonique,

   que 1 à 2 atomes d'halogène de   l'halogénure   cyanurique   réagissent-   avec le groupe aminogène 
 EMI3.2 
 de l'acide aminoozyazoonzènecarboxylique, puis en faisant le cas échéant réagir l'atome d'halogène qui n'a pas encore féagi, avec un composé ne portant pas de groupe sulfonique, 
B de formule générale :   @  dans laquelle A représente un reste aromatique ou aliphatique et B un atome d'hydrogène ou un groupe alcoyle. 



   On obtient aussi les   mêmes   produits lorsqu'on remplace 
 EMI3.3 
 l'un ou les deux acides aminooxyazobenzènecarboryiiqaes par des amines de la série du benzène qui contiennent un second groupe aminogène ou un groupe capable   d'être   transformé en un groupe aminogène, en position 4 par rapport au groupe 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 aminogène, qu'on condense, qu'on transforme le cas échéant en groupe aminogène le groupe capable d'être transformé en un groupe de ce genre, puis qu'on diazote ou tétrazote le produit de condensation et qu'on oopule le composé diazoïque ou   tétrazoïque   formé avec 1 ou 2 molécules (dans ce dernier cas identiques ou différentes)

   d'un composé hydroxylé de la série du benzène qui porte un groupe carboxylique en position ortho par rapport au groupe OH et qui copule avec les compo- sés diazoïques en position 4 par rapport au, groupe OH. 



  Il va de soi qu'on choisira alors l'ordre des opérations de façon que les réactions aient lieu dans le sens désiré. 



  On évitera ainsi que les produits de condensation diazotés 
 EMI4.1 
 réagissent ¯avec le reste de l'acide aninonaphtolsulfonique. 



   Pour introduire le reste R1 dans les nouveaux colorahts azoïques, on opèrera par exemple à partir des composés 
 EMI4.2 
 diazoiques des amines suivantes : le 1,-amino-2-oxybenzéne, le 1-araino-2-oxy-5-chlorbenzène, le 1-amino-4-oxy-5-nitro- benzène, le   l-amino-2-oxybenzène-5-sulfamide,   etc.*. 
 EMI4.3 
 



  Pour introduire le reste - lili-R2-N:O:N-R;5 , on peut employer les colorants aRinoazotqaes suivants ; L'acide 4-amino-4'-oxy-l.l'-azobenzène-3'-carboxylique, l'acide 4-amino-41-oxy-51-méthyl-l.lt-azobenzène-31-carboxylique, l'acide 4-amino-4 -oxy-2'-méthyl-l.l'-azobenzêne-3-carboxylique l'acide 4-a.mino--méthyl.-4'oxy-1.1'-azobenzéne-3!-carboxylique, l'acide 4-amino-2-méthoxy-4'-oxy-1.1'-azobenzène-3'-carboxy- lique, l'acide 4-amino-2-ohlor-4'-oxy-1.1'-azobenzène-3'-car- boxylique, l'acide 4-amino-3-méthyl-5-méthoxy-4'-oxy-l.l'-azo- benzène-31-carboxylique, l'acide 4-amino-2-méthyl-5-méthoxy-2'- méthyl-4 '-oxy-1,1'-azobenzène-3'-carboryiique, etc... 



   Pour   introduire h   reste -N-R4, on peut employer des amines simples, indépendamment   des .   colorants aminoîques 
 EMI4.4 
 déjà mentionnés, par exemple l'aniline, la monométhylanilspe, la méthylamine, l'éthylamine, la monoéthanolamine, l'acide 1 - aminobenzène-3-carboxylique, le 4-aninoacetaniiide, 11b(-naphty- lamine, etc. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   L'introduction de l'un ou des deux restes des colorants axoïqus peut aussi avoir lieu en faisant réagir un à deux atomes d'halogène de l'halogénure cyanurique avec des com- 
 EMI5.1 
 posés tels que le 1-amino-4-nitrobenzène le 1-amino-4-.acétyla¯ minobenzènee le 1-amino-2-méthyl- ou -2-méthoxy-4-nitroben- zène, le l-amino-2-méthoxy-5-méthyl-4-nitrobenzène, etc..., on transforme ensuite de manière connue le groupe NO2ou le groupe 
 EMI5.2 
 aoy7.am3.nogène en un groupe, aminogène primaire, on diazote ce groupe et copule le,composé diazoïque formé avec des acides   oxycarboxyliques   de la série du benzène;

   par exemple avec 
 EMI5.3 
 l'acide 1-oxybouzène-2-carboxylique ou avec 19acide 1-oxy-5- ou -6-néthyibenzéne-2-carboxyiiqae* 
Les nouveaux colorants de la présente invention se distinguent par leur affinité pour les fibres cellulosiques, aussi bien pour   'la   cellulose régénérée que pour la cellulose naturelle. Ils peuvent donc être employés pour teindre le coton, la ramie, le jute, la rayonne   viscose,   la rayonne   cupro-   qmmoniaczle. les fibrannes de cellulose régénérée, le cas échéant matées avec   de.7.'oxyde   de titane et qui ont été prépa- 
 EMI5.4 
 rées par le procédé viscose ou par le prop6dé-oupro-ammoniacal. 



  En outre ils peuvent être employés pour teindre des mélanges de ces fibres, le cas éohéant avec des fibres animales telles que la laine et la   soie.   Ces nouveaux colorants teignent ces fibres en nuances brun-orange plus ou moins rougeâtre qui, par traitement subséquent sur la fibre avec des agents capa- bles de céder du cuivre, par exemple avec du sulfate de cuivre ou avec une ablution alcaline de tartrate de cuivre, deviennent plus foncées et possèdent alors une excellente solidité aux traitements en présence d'eau auxquels sont soumis les tex- tiles teints, ainsi qu'une excellente solidité à la lumière. 



   Des colorants possédant des propriétés analogues sont en outre les colorants de formule générale : 

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 EMI6.1 
 dans laquelle r1, R2, et R3 ont la signification donnée plus haut 
La préparation de ces nouveaux colorants découle aussi de leur composition. 



   Les colorants de ce genre peuvent être préparés par exemple en faisant réagir les unes avec 'les autres 1 molécule d'un o-aminophénol diazoté, exempt de groupe sulfonique, 1 mole- cule d'acide 2-amino-5-oxynaphtalène-7-sulfonique, 1 molécule de phosgène et 1 molécule d'un acide   4-amino-4'-oxy-1.1'-azo-     benzène-3 -carboxylique   exempt de groupe sulfonique, de façon que le composé diazoïque se fixe à la position 6 de l'acide aminooxynaphtalènesulfonique et que le phosgène réagisse avec les groupes aminogènes de l'acide aminooxynaphtalènesul- fonique et de l'acide aminoazobenzènecarboxylique en donnant un dérivé carbamidique.

   On peut aussi préparer par exemple de manière connue une urée asymétrique à partir d'acide 2-   amino-5-oxynaphtalène-7-sulfonique   et de 1.4-diaminobenzène et traiter ensuite cette urée asymétrique de façon à obtenir le colorant disazoîque correspondant. 



   Les exemples suivants illustrent la présente invention sans toutefois la limiter. Sauf mention spéciale les quantités indiquées s'entendent en poids. 



   Exemple 1 
On dissout 18,8 parties de l-amino-2-oxybenzène-5-sulfa- mide dans un mélange de 150 parties d'eau à 50  avec 25 parties d'acide chlorhydrique à 30%,   refroidit   la solution à 0  et diazote avec 6,9 parties de nitrite de sodium dans 25 parties d'eau. Entretemps on dissout à 50 , 66,4 parties.du produit de 

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 condensation ternaire préparé de manière connue à partir de 1 molécule de chlorure cyanurique, de 1 molécule d'acide-2-ami- 
 EMI7.1 
 no-5-ogynaphtalène-7Haulfonique, de 1 molécule d'acide 4-amino- 4t-oay-l.l'-âzobenzne3'-carboxylique et de 1 molécule d'ani- line, dans 1600 parties d'eau contenant 30 parties de carbo- nate de sodium.

   On refroidit cette solution à 10  avec de la glace et ajoute la solution de   diazonium   On remue le mélange de copulation jusqu'à ce qu'on ne décèle plus de composé de diazonium. Puis on chauffe à 80  et précipite le colorant formé en ajoutant du   sel. Après   avoir filtré et séché, on obtient une poudre brun-foncé qui 'teint le coton, dans un bain de teinture auquel on a ajouté du sulfate de cuivre et du tartrate de sodium, en nuancés brun-rouge possé- dant d'excellentes solidités à la'lumière et au lavage. 
 EMI7.2 
 



  Lorsqu'à la place du 1-amino-2-oxybenzène-5-sulfamide, on emploie le 1-amino -oxy-5-nitrobenzène ou le l-amino-2- oxy-5-chlorbenzène, on obtient des colorants plus rouges, possédant les mêmes solidités. 



   On obtient en outre des colorants analogues lorsqu'au lieu d'employer l'aoide   4-amino-4'-oxy-1.1'-azobenzène-3'-   carboxylique, on emploie un autre acide   aminoazobenzènecar-   boxylique de constitution analogue, par exemple l'acide 4- 
 EMI7.3 
 amino-2-méthyl-4'-oxy-l.lt-azobenzène-3'-carboxylique,l'acide 4- amino-2n.éthyl-5-méthoxy-4'-oxy-1.1 -azobenzène-3 -carboxylique, l'acide 4-amino-5'-méthyl- -oxy-l.l'-azobenzène-3 -caboxy- ligue, l'acide 4-amino-.5'-diméthyl-5-méthoxy-4 -oxy-1.1'-azo- benzène-3'-carboxylique ou lorsqu'on remplace l'aniline par la méthylaniline ou par la   p-toluidine   ou aissi par le p-amino-   aoetanilide.   

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
Exemple a On diazote oomme on l'a décrit à l'exemple précédent 
 EMI8.1 
 18,8 parties de.1-amino-2-oxybenzène-5-aulfamide.

   On introduit la solution de diazonium dans une solution contenant 82,8 parties du produit de condensation ternaire préparé de manière connue à partir de 1 molécule de chlorure cyanurique, de 1 molécule 
 EMI8.2 
 d'acide 2-amino-5-oxynaphtaiéne-7-aalfoniqae et de 2 molécules d'acide 4-anino-4'-oxy-1.1'-azobenzène-3'-carboxyliqae, ainsi. que 30 parties de carbonate de sodium, dans 1600 parties d'eau. 



  Lorsque la copulation est terminée, on iso le le produit formé de manière connue. Le colorant formé teint le coton, dans un bain de teinture contenant un sel de cuivre, en nuances brunes possédant d'excellentes solidités au lavage et à la lumière. 



   Lorsqu'on remplace le   1-amino-2-oxybenzène-5-aulfamide   
 EMI8.3 
 par le 1-amirio-2-oyy-nitxobenzène ou par le 1-amino-2-oxy-5- chlorbenzène, on obtient des colorants analogues, possédant les mêmes solidités. 



   On peut également remplacer dans cet exemple 1 ou 2 mollé- 
 EMI8.4 
 cules de l'acide 4-amino-4'-oxy-l.l'-aobenzène-3'-carboxyli- que par 1 à 2 molécules des autres colorants aminoazoques men-   ti.onnés   à la page 4 de l'introduction, et recommandés pour 
 EMI8.5 
 introduire le reste -NH-R2-N=I;-R3, 
Exemple 3 
Dans un bain de teinture contenant 1,5 partie du colorant préparé d'aprés les   indicationb   du 1er alinéa de l'exemple 1, ainsi que deux parties de carbonate de sodium anhydre, dans   3000   pprties d'eau, on entre à   40-50    avec 100 parties de coton, chauffe le bain en 1/2 heure à   90-95 ,   ajoute 30 par- ties de sulfate de sodium cristallisé et teint pendant 3/4 d'heure   à   cette température.

   On ajoute ensuite au bain de teis- ture une solution neutralisée avec de l'hydroxyde de sodium 

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 dedeux parties de sulfate de cuivre cristelliséet de   2,5   par- ties d'acide   tartrique,   dans 100 parties d'eau, et traite le coton dans ce bain pendant 1/2 heure à environ 95 . 



   Puis on rince et séche de manière connue. Le coton est teint . en un   brun-rouge   solide. 



     Comme   on l'a indiqué à l'introduction, les colorants du. procédé de la présente invention peuvent aussi être employés pour teindre des tissus mixtes, par exemple des mélanges de laine et de fibranne 'viscose. Dans les cas de ce genre,   fil   est avantageux de teindre en bain   neutre,   en présence de   chromate   de sodium ou: de potassiu,. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



   <Desc / Clms Page number 1>
 
 EMI1.1
 



  1 'MEMORY DSCRIITIP. ''.



    ': at .' appti of a request for, B.; R,: 'È,' ü 'E T d' I, g 1 3 N T I 0 N
 EMI1.2
 "Polyazolqtzes dyes"
 EMI1.3
 '".ia. S oàié) µ,' d ile -: - OIM Société Anonyme, à BAIiE; Switzerland
 EMI1.4
 
 EMI1.5
 :; ' : ', 9ajsànt 1.00; draft of a first request for' oreV'sli '"jdiJcisée", in SWITZERLAND,: August 9, 1944 (N 95285)'.
 EMI1.6
 , We already have. recommended to prepare dyes which
 EMI1.7
 \ hold. two different elements capable of forming lacquers ,,
 EMI1.8
 -, dl, t = e part atomic group obtained by coupling.] i / "éÉ 6.;. emïnôphenol c3.azotêt in aloal.ini medium with the acid 1" / ÉlëNino-5 * kyna htalene-7 -sUlfoniqae, and on the other hand the remainder '1% #: l; , s. . ' ;

   . "s,.) ... d.'8n. '. polbrant'd.a.geiire of 4-amino acid.4' = oxy-l.l'-a2oben- y;" ze, - os.x; âoxyl3.que..Thus the Belgian patent No. 517 * 158 of the 1st déembxe 1923 of the applicant describes in Example 15 the pro-, cu3.t of ternary condensation, prepared from 1 mole de'-chloride 'hearing: v; ranuric of 1 molecule of the avoic dye obtained from, dtaede 1-diazo-2-oxybenzene-5-Aulfonic and
 EMI1.9
 
 EMI1.10
 .3-amino-8-oxynaphthalene-7-sulfoniqu.e acid (alkaline coupling of 1 molecule of 4..amino .. -oxy-1.1 .azen 'µ zégq3' <# aarboxyiiqaé and '1 aniline molecule.



  . "From the data of the French patent of addition No. 37,190 of the. 4.juillets19S9 of the Applicant, one can further deduce .the. Preparation of the asymmetric urea from .the. Molecule.

 <Desc / Clms Page number 2>

 aoic dye obtained from 1-diazo-2-oxybenzene-3-carboxy-5-sulfonic acid and 2-amino-5-oxynaphthalene-7-sulfonic acid (alkaline coupling) and 1 molecule
 EMI2.1
 4-araino-411-oxy-1.11-azobenzene-31-carboxylic acid.



   These dyes have the property of giving copper compounds which are valuable direct dyes. : On the other hand, when the copper compounds of these colorates are prepared on the fiber by treatment with copper compounds of the textiles dyed with the metal-free dyes, an improvement in the fastnesses to the treatments of these dyes in presence of water, but these strengths do not meet current requirements.



   The Applicant has found that, unlike the aforementioned known dyes, the new products of the present invention, corresponding to the general formula:
 EMI2.2
 in which R1, R2, R3 represent unsulfonated benzene rings, R1 carrying a hydroxyl group in position ortho to the azo group, R2 carrying the group - NH- and the azo group in position 1.

   4 with respect to each other, R3 carrying a hydroxyl group in position 4 with respect to the azo group pt a carboxylic group, in position ortho with respect to this hydroxyl group and -N-R4 also representing an unsulfonated residue d 'a primary or secondary amine which, when it belongs to the benzene series, can optionally be substituted in position 4 with respect to the -N- group (X = hydrogen atom or alkyl residue) by an -XN group = N-R5, in which R5 also represents a benzene ring

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 not bearing a sulfonic group and bearing a hydra group. xyle in position 4 relative to. azo group, as well as a carboxylic group in position ortho with respect to this hydroxyl group,

   are dyes whose copper compounds, prepared on the fiber, give shades possessing excellent fastnesses to light and to treatments in the presence of water to which textiles are subjected.
The preparation of these new dyes results from their composition.



   They can be prepared, for example, by reacting with each other 1 molecule of a diazotized o-aminophenol, not bearing a sulfonic group, 1 molecule of 2- acid.
 EMI3.1
 amino-5-oxaptalene - '.. sulfonic acid, 1 molecule of cyanuric chloride or 1 molecule of cyanuric bromide and 1 to 2 molecules of 4-amino-4'-oxy-l.l'-azobenzene-3 - acids carboxylic acids which do not pose a sulfonic group, so that the diazocompound attaches to the 6-position of aminooxynaphthalenesulfonic acid, that a halogen atom of the cyanuric halide reacts with the aminogenic group of amino-oxynaphthalene sulfonic acid,

   that 1 to 2 halogen atoms of the cyanuric halide react with the aminogen group
 EMI3.2
 aminoozyazoonzènecarboxylic acid, then by reacting, if necessary, the halogen atom which has not yet reacted, with a compound which does not bear a sulfonic group,
B of general formula: @ in which A represents an aromatic or aliphatic residue and B a hydrogen atom or an alkyl group.



   We also get the same products when we replace
 EMI3.3
 one or both aminooxyazobenzenecarboryiiqaes by amines of the benzene series which contain a second aminogenic group or a group capable of being transformed into an aminogenic group, in position 4 relative to the group

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 aminogen, which condenses, if necessary transforms into an aminogenic group the group capable of being transformed into a group of this kind, then that dinitrogen or tetrazot the condensation product and that opulates the diazo compound or tetrazoic formed with 1 or 2 molecules (in the latter case identical or different)

   of a hydroxy compound of the benzene series which carries a carboxyl group in the ortho position to the OH group and which copulates with the diazo compounds in the 4 position relative to the OH group.



  It goes without saying that the order of operations will then be chosen so that the reactions take place in the desired direction.



  This will prevent the diazotized condensation products
 EMI4.1
 react with the rest of aninonaphtholsulfonic acid.



   To introduce the remainder R1 into the new azo colorahts, one will operate for example starting from the compounds
 EMI4.2
 disazos of the following amines: 1, -amino-2-oxybenzene, 1-araino-2-oxy-5-chlorbenzene, 1-amino-4-oxy-5-nitro-benzene, l-amino-2- oxybenzene-5-sulfonamide, etc. *.
 EMI4.3
 



  To introduce the remainder - lili-R2-N: O: N-R; 5, the following aRinoazotqaes dyes can be used; 4-amino-4'-oxy-l.l'-azobenzene-3'-carboxylic acid, 4-amino-41-oxy-51-methyl-l.lt-azobenzene-31-carboxylic acid, l '4-Amino-4 -oxy-2'-methyl-1.l'-azobenzene-3-carboxylic acid 4-a.mino - methyl.-4'oxy-1.1'-azobenzene-3! - carboxylic acid, 4-amino-2-methoxy-4'-oxy-1.1'-azobenzene-3'-carboxylic acid, 4-amino-2-ohlor-4'-oxy-1.1'-azobenzene -3'-carboxylic acid, 4-amino-3-methyl-5-methoxy-4'-oxy-l.l'-azobenzene-31-carboxylic acid, 4-amino-2- methyl-5-methoxy-2'-methyl-4 '-oxy-1,1'-azobenzene-3'-carboryl, etc ...



   To introduce the residue -N-R4, simple amines can be used, independently of. amino dyes
 EMI4.4
 already mentioned, for example aniline, monomethylanilspe, methylamine, ethylamine, monoethanolamine, 1 - aminobenzene-3-carboxylic acid, 4-aninoacetaniiide, 11b (-naphthylamine, etc.

 <Desc / Clms Page number 5>

 



   The introduction of one or both of the axoic dye residues can also take place by reacting one to two halogen atoms of the cyanuric halide with compounds.
 EMI5.1
 posed such as 1-amino-4-nitrobenzene, 1-amino-4-.acetylā minobenzene, 1-amino-2-methyl- or -2-methoxy-4-nitrobenzene, 1-amino-2- methoxy-5-methyl-4-nitrobenzene, etc ..., the NO 2 group or the group
 EMI5.2
 aoy7.am3.nogen into a group, primary aminogen, this group is dinitrogenated and copulates the, diazo compound formed with oxycarboxylic acids of the benzene series;

   for example with
 EMI5.3
 1-oxybouzene-2-carboxylic acid or with 1-oxy-5- or -6-nethyibenzene-2-carboxyiiqae *
The new dyes of the present invention are distinguished by their affinity for cellulosic fibers, both for regenerated cellulose and for natural cellulose. They can therefore be used to dye cotton, ramie, jute, viscose rayon, cupro- qmmoniaczle rayon. regenerated cellulose fibranes, optionally matted with titanium oxide and which have been prepared
 EMI5.4
 rees by the viscose process or by prop6de-orpro-ammoniacal.



  In addition, they can be used to dye mixtures of these fibers, the case being with animal fibers such as wool and silk. These new dyes dye these fibers in more or less reddish orange-brown shades which, by subsequent treatment on the fiber with agents capable of yielding copper, for example with copper sulphate or with an alkaline ablution of copper tartrate. , become darker and therefore have excellent fastness to the water treatments to which dyed textiles are subjected, as well as excellent fastness to light.



   Dyes having similar properties are also dyes of general formula:

 <Desc / Clms Page number 6>

 
 EMI6.1
 in which r1, R2, and R3 have the meaning given above
The preparation of these new dyes also follows from their composition.



   Dyes of this kind can be prepared, for example, by reacting with each other 1 molecule of a diazotized o-aminophenol free of sulfonic group, 1 molecule of 2-amino-5-oxynaphthalene-7 acid. -sulfonic acid, 1 molecule of phosgene and 1 molecule of a 4-amino-4'-oxy-1.1'-azobenzene-3 -carboxylic acid free of sulfonic group, so that the diazo compound attaches to the 6 position aminooxynaphthalenesulfonic acid and that the phosgene reacts with the amino groups of aminooxynaphthalenesulfonic acid and aminoazobenzenecarboxylic acid to give a carbamide derivative.

   It is also possible, for example, in known manner, to prepare an asymmetric urea from 2-amino-5-oxynaphthalene-7-sulfonic acid and 1,4-diaminobenzene and then to treat this asymmetric urea so as to obtain the corresponding disazoic dye.



   The following examples illustrate the present invention without however limiting it. Unless otherwise specified, the quantities indicated are by weight.



   Example 1
18.8 parts of 1-amino-2-oxybenzene-5-sulfamide are dissolved in a mixture of 150 parts 50% water with 25 parts 30% hydrochloric acid, the solution is cooled to 0 and dinitrogen with 6.9 parts of sodium nitrite in 25 parts of water. In the meantime, 50.66.4 parts of the product are dissolved

 <Desc / Clms Page number 7>

 ternary condensation prepared in a known manner from 1 molecule of cyanuric chloride, 1 molecule of 2-amino acid
 EMI7.1
 no-5-ogynaphthalene-7Haulfonic acid, 1 molecule of 4-amino-4t-oay-l.l'-âzobenzne3'-carboxylic acid and 1 molecule of aniline, in 1600 parts of water containing 30 parts of sodium carbonate.

   This solution was cooled to 10 with ice and the diazonium solution added. The coupling mixture was stirred until no more diazonium compound was detected. Then heated to 80 and precipitated the dye formed by adding salt. After filtering and drying, a dark brown powder is obtained which dyes the cotton, in a dye bath to which copper sulphate and sodium tartrate have been added, in shades of reddish-brown having excellent fastnesses. in the light and in the wash.
 EMI7.2
 



  When instead of 1-amino-2-oxybenzene-5-sulfonamide, 1-amino -oxy-5-nitrobenzene or 1-amino-2-oxy-5-chlorbenzene is used, redder dyes are obtained. , having the same solidities.



   Analogous dyes are also obtained when, instead of using 4-amino-4'-oxy-1.1'-azobenzene-3'-carboxylic acid, another aminoazobenzenecarboxylic acid of similar constitution, for example 4- acid
 EMI7.3
 amino-2-methyl-4'-oxy-l.lt-azobenzene-3'-carboxylic, 4- amino-2n.ethyl-5-methoxy-4'-oxy-1.1 -azobenzene-3 -carboxylic acid, 4-amino-5'-methyl- -oxy-l.l'-azobenzene-3 -caboxy-ligue acid, 4-amino-.5'-dimethyl-5-methoxy-4 -oxy-1.1 acid '-azobenzene-3'-carboxylic or when aniline is replaced by methylaniline or by p-toluidine or aissi by p-amino-aoetanilide.

 <Desc / Clms Page number 8>

 
Example a Nitrogen as described in the previous example
 EMI8.1
 18.8 parts of 1-amino-2-oxybenzene-5-aulfamide.

   The diazonium solution is introduced into a solution containing 82.8 parts of the ternary condensation product prepared in a known manner from 1 molecule of cyanuric chloride, of 1 molecule
 EMI8.2
 of 2-amino-5-oxynaphtaiene-7-aalfoniqae acid and 2 molecules of 4-anino-4'-oxy-1.1'-azobenzene-3'-carboxylic acid, as well. than 30 parts of sodium carbonate in 1600 parts of water.



  When the coupling is complete, the product formed is isolated in a known manner. The dye formed dyes the cotton, in a dye bath containing a copper salt, in brown shades having excellent wash and lightfastnesses.



   When replacing 1-amino-2-oxybenzene-5-aulfamide
 EMI8.3
 with 1-amirio-2-oyy-nitxobenzene or with 1-amino-2-oxy-5-chlorbenzene, analogous dyes are obtained which have the same solidities.



   One can also replace in this example 1 or 2 soft-
 EMI8.4
 4-amino-4'-oxy-l. l'-aobenzene-3'-carboxylic acid cells by 1 to 2 molecules of the other aminoazo dyes mentioned on page 4 of the introduction, and recommended for
 EMI8.5
 introduce the rest -NH-R2-N = I; -R3,
Example 3
In a dye bath containing 1.5 parts of the dye prepared according to the indicationb of the 1st paragraph of Example 1, as well as two parts of anhydrous sodium carbonate, in 3000 pprties of water, one enters at 40-50 with 100 parts of cotton, heat the bath in 1/2 hour to 90-95, add 30 parts of crystallized sodium sulfate and dye for 3/4 of an hour at this temperature.

   A solution neutralized with sodium hydroxide is then added to the dye bath.

 <Desc / Clms Page number 9>

 of two parts of crystallized copper sulphate and 2.5 parts of tartaric acid, in 100 parts of water, and treat the cotton in this bath for 1/2 hour at about 95.



   Then rinsed and dried in a known manner. Cotton is dyed. in a solid red-brown.



     As indicated in the introduction, the dyes of. The method of the present invention can also be employed for dyeing mixed fabrics, for example blends of wool and viscose fibranne. In cases of this kind, yarn is advantageous to dye in a neutral bath, in the presence of sodium chromate or: potassium hydroxide ,.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

Revendications l( Un procédé de préparation de colorants polyazoïques cuivrables sur la fibre, consistant à préparer aynthétiquement, par des méthodes en elles-mêmesconnues, des colorants de for- mule générale : EMI9.1 Dans cette formule R1, R2 et F3 représentent des noyaux benzéniques non sulfonés, R1 portent un groupe hydroxyle en position ortho par rapport au groupe azoïque, R2 portant le groupe -NH- et le-groupe azoïque en position 1. 4 l'un par rapport à l'autre, R3 portant un groupe hydroxyle en position 4 par rapport au groupe azoïque et un groupe carboxylique en position ortho par rapport à ce groupe hydroxyle, et -N-R4 X représentant également un reste non sulfoné d'une amine pri- maire ou secondaire qui: Claims 1 (A process for the preparation of fiber-copperable polyazo dyes, consisting in synthetically preparing, by methods known per se, dyes of the general formula: EMI9.1 In this formula R1, R2 and F3 represent unsulfonated benzene rings, R1 carry a hydroxyl group in position ortho to the azo group, R2 carry the -NH- group and the azo group in position 1. 4 one by relative to the other, R3 carrying a hydroxyl group in position 4 relative to the azo group and a carboxylic group in position ortho relative to this hydroxyl group, and -N-R4 X also represents an unsulphonated residue of a primary or secondary amine which: , lorsqu'il appartient à la série du benzène, peut le cas échéant âtre substitué en position 4 par rapport au groupe -N-(X = atome d'hydrogène ou reste alcoyle) <Desc/Clms Page number 10> par un groupe -N-N-R5, dans lequel R5 représente aussi un noy-au benzénique ne portant pas de groupe sulfonique et par- tant un groupe hydroxyle en position 4 par rapport au groupe azoïque, ainsi qu'un groupe carboxylique en position ortho par rapport à ce groupe hydroxyle. , when it belongs to the benzene series, can optionally be substituted in position 4 with respect to the -N- group (X = hydrogen atom or alkyl residue) <Desc / Clms Page number 10> by a group -NN-R5, in which R5 also represents a benzene nucleus not bearing a sulfonic group and leaving a hydroxyl group in position 4 with respect to the azo group, as well as a carboxylic group in the ortho position by relative to this hydroxyl group. 2) Un mode d'exécution du procédé suivant la revendica- tion 1, consistant à faire réagir l'une avec l'autre 1 molé- cule d'un o-aminophénol diazoté ne portant pas de groupe sul- fonique, 1 molécule d'acide 2-amino-5-oxynaphtalène-7-sulfo- nique, 1 molécule de chlorure cyanuxique ou 1 molécule de bromure cyanurique et 1 à 2 molécules d'acides 4-1min-4'-oxy-l. 2) An embodiment of the process according to claim 1, comprising reacting with each other 1 molecule of a diazotized o-aminophenol not bearing a sulphonic group, 1 molecule of d 2-amino-5-oxynaphthalene-7-sulfonic acid, 1 molecule of cyanuxic chloride or 1 molecule of cyanuric bromide and 1 to 2 molecules of 4-1min-4'-oxy-1 acids. EMI10.1 11-azobenzène-31-carboxyliques ne partant pas de groupe su 1- fonique, de façon que le composé diazoïque se fixe à la position 6 de l'acide aminooxynaphtalène-sulfonique, qu'un atome d'halogène de l'halogénure cyanurioue réagisse avec EMI10.2 le groupe aminogène de l'acide aminooxynaphtalene-sulfonique, que 1 à 2 atomes d'halogène de l'halogénure cyanurique réagissent avec le groupe aminogène de l'acide aminooxyazo- EMI10.3 benzènecarboxyl3.que, puis à faire le cas échéant réagir l'atome d'halogène qui n'a pas encore réagi avec un composé ne portant pas de groupe sulfonique, de formule générale : B A-N dans laquelle A représente un reste aromatique ou alip ha- H tique et B un atome d'hydrogène ou un groupe alcoyle. EMI10.1 11-azobenzene-31-carboxylics not starting from a sulphonic group, so that the diazo compound attaches to the 6 position of aminooxynaphthalenesulphonic acid, that a halogen atom of the cyanuric halide reacts with EMI10.2 the aminogenic group of aminooxynaphthalene sulfonic acid, that 1 to 2 halogen atoms of the cyanuric halide react with the aminogenic group of aminooxyazo- EMI10.3 benzenecarboxyl3.que, then reacting, where appropriate, the halogen atom which has not yet reacted with a compound which does not bear a sulphonic group, of general formula: B A-N in which A represents an aromatic residue or alip ha- H tick and B is a hydrogen atom or an alkyl group. 3) Une variante du procédé de la revendication 2, consis- tant à remplacer au minimum 1 molécule d'un des acides amino- oxyazobenzène-carboxyliques par 1 molécule d'un composé ami- nogène de la série du benzène qui contient en position 4 par rapport au groupe aminogène un second groupe aminogène ou un groupe capable d'être transformé en un groupe aminogène, à transformer le cas échéant en groupe aminogène le groupe capable d'être transformé en un groupe de ce genre, puis à <Desc/Clms Page number 11> diazoter ou tétrazoter le produit de condensation et à copuler EMI11.1 le composé dîazolqueou tétrazoique formé avec 1 ou 2 molé- cules d'acides o-oxycarboxyliques de la série du benzène qui copulent avec les composés diazoïques en position 4 par ràpport au groupe OH, 3) A variant of the process of claim 2, consisting in replacing at least 1 molecule of one of the amino-oxyazobenzene-carboxylic acids by 1 molecule of an amino compound of the series of benzene which contains in position 4 relative to the aminogenic group, a second aminogenic group or a group capable of being transformed into an aminogenic group, to transform, if necessary, into an aminogenic group the group capable of being transformed into such a group, then to <Desc / Clms Page number 11> diazotize or tetrazote the condensation and coupling product EMI11.1 the azole or tetrazo compound formed with 1 or 2 molecules of o-oxycarboxylic acids of the benzene series which copulate with the diazo compounds in position 4 by reference to the OH group, oes opérations devant avoir lieu après avoir fait réagir le ohlorure cyanurique avec l'acide 2-amino-5- EMI11.2 oxynaphtalène-7-suloni,que et après avoir copulé avec le composé aminooxybenzène diazoté' 4) Une variante du procédé suivant les revendications 1, 2 et.3, consistant à préparer ici les colorants de formule générale : EMI11.3 dans laquelle R1, R2 et R ont la signification donnée à la revendication 1. These operations to take place after reacting the cyanuric chloride with the 2-amino-5- acid EMI11.2 oxynaphthalene-7-suloni, that and after coupling with the diazotized aminooxybenzene compound ' 4) A variant of the process according to claims 1, 2 and 3, consisting in preparing here the dyes of general formula: EMI11.3 wherein R1, R2 and R have the meaning given in claim 1. 5) Les nouveaux composés obtenus suivant les revendica- tions 1 - 4. 5) The new compounds obtained according to claims 1 - 4. 6) Hn procédé de teinture consistant à employer les produits de la revendication 5. 6) Hn dyeing process consisting in using the products of claim 5. 7) Les matières teintes suivant la revendication 60 7) The dyed materials according to claim 60
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