AT376435B - Verfahren zum herstellen von neuen carbostyrilderivaten und von deren saeureadditionssalzen - Google Patents

Verfahren zum herstellen von neuen carbostyrilderivaten und von deren saeureadditionssalzen

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AT376435B
AT376435B AT391783A AT391783A AT376435B AT 376435 B AT376435 B AT 376435B AT 391783 A AT391783 A AT 391783A AT 391783 A AT391783 A AT 391783A AT 376435 B AT376435 B AT 376435B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von neuen Carbostyrilderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin R'Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Alkenylgruppe mit 2 bis 4 C-Atomen, eine Alkinylgruppe mit 2 bis 4 C-Atomen oder eine Phenylalkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen in der Alkylengruppe, R2 Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine Phenylgruppe, R3 Wasserstoff, eine Hydroxygruppe, eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen, eine Alkanoyloxygruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine   3, 4, 5-Trimethoxybenzoylgruppe, R4 Was-   serstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen,   R5 eine   Cycloalkylgruppe mit 3 bis 8 C-Atomen, eine gegebenenfalls 1 bis 3 Substituenten aus der von Halogenen,

   Alkylgruppen mit 1 bis 4 C-Atomen und Alkoxygruppen mit 1 bis 4 C-Atomen gebildeten Gruppe aufweisende Phenylgruppe, eine durch eine Phenylgruppe oder eine Alkanoyloxygruppe mit 1 bis 4 C-Atomen substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen im Alkylteil, eine Alkanoylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine Benzylgruppe und X ein Halogen darstellt, n gleich ist 1 oder 2, q gleich ist 2 oder 3,   l   und n je für sich gleich sind, 0 oder eine ganze Zahl von 1 bis 6 bedeuten, jedoch die Summe von 1 und n den Wert 6 nicht überschreitet, die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung zwischen dem in 3- und dem in 4-Stellung befindlichen Kohlenstoffatom des Carbostyrilgerüstes eine Einfachoder eine Doppelbindung ist und die Seitenkette der Formel 
 EMI1.2 
 in 4-, 5-, 6-, 7- oder 8-Stellung des Carbostyrilgerüstes steht, wobei, wenn R2 eine Phenylgruppe ist,

   R keine durch eine Phenylgruppe substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen im Alkylteil sein darf. 



   Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen besitzen Antihistaminwirkung und Steuerwirkung auf das Zentralnervensystem, weshalb sie als Antihistaminika und Steuerungsmittel für das Zentralnervensystem nützlich sind. 



   Wie es in verschiedenen Artikeln der medizinischen und pharmazeutischen Literatur beispielsweise in Goodman, Gilman :"Pharmacology" (Band   1)     ;"YAKUBUTSU   CHIRYO NO KISO TO RINSHO" (Grundlagen und Klinisches der Pharmacotherapie), Seiten 781 bis 835 (herausgegeben durch Hirokawa Shoten Co.,   [1974])     ;"SHIN-OYO   YAKURIGAKU" (Neue angewandte Pharmakologie) by Hisashi Uno, Seiten 307 bis 319 (herausgegeben durch Nagai Shoten Co., 1970)   ;

  "SHIN-YAKU   
 EMI1.3 
 schrieben ist, inhibiert im allgemeinen ein Antihistaminmittel nicht die Isolierung eines kombinierten Histamintypus, der durch die Antigen-Antikörperreaktion der Allergie gebildet wird, sondern inhibiert die Kombination (ein kompetitiver Antagonismus) eines aktiven Histamintypus mit einem Histaminakzeptor, wodurch sich die Antihistaminwirkung ergibt. Daher sind die erfindungs- 

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 gemäss herstellbaren Antihistaminika als Behandlungsmittel und prophylaktische Mittel für verschiedenartige allergische Erkrankungen und Symptome wirksam, die sich wie chronisches Niessen bzw. 



  Schnupfen, Brennen der Augen, Nase und Kehle, allergische Symptome der Atmungswege, Heuschnupfen, Polynosis, akute Uriticarie (Jucken, Ödeme, Schwellungen u. dgl.), vaskuläre Ödeme, Pruritus, atopische Dermatitis, Insektenstiche, Dermatitis der Berührungstypus, wie"Urushi Kabure", Ulticarie bei Serumkrankheit, ödemische Störungen, allergische Rhinitis, allergisches Conjuctivitis oder Corneitis durch die Kombination von Histamin und Histamin-Akzeptor ergeben. Darüber hinaus kann das Antihistaminmittel auch als ein Zusatzmittel zur Heilung der allgemeinen Anaphylaxe dienen, wobei von Histamin verschiedene Autacoide eine wichtige Rolle spielen können. Darüber hinaus kann ein Antihistaminmittel auch als ein Diagnosereagens zur Messung der Magensäurekonzentration dienen. 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 macologie), Band 11, Nr. 4, Seiten 437 bis 462 [1976]] zeigt.

   Darüber hinaus sind in der DE-OS 2302027 (die der US-PS Nr. 3, 910, 924 entspricht)   (2-Hydroxy-3-amino)-propoxy- (3, 4-dihydro)-     -carbostyril-Derivate   beschrieben, die eine ss-adrenergische Blockierungswirkung aufweisen. 



   Die erfindungsgemäss herstellbaren neuen Verbindungen mit Antihistaminwirkung und Steuerungswirkung auf das Zentralnervensystem sind jedoch bislang nicht bekanntgeworden. 



   Die Steuerungswirkung der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen auf das zentrale Nervensystem ist dadurch gekennzeichnet, dass sie die Kampfbewegung einer Maus beeinflussen, welche von andern während eines langen Zeitraumes allein isoliert worden ist. Im Vergleich zu Diazepam, das als Verbindung mit starken derartigen Aktivitäten bekannt ist, wiesen die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen aussergewöhnliche Steuerwirkungen auf die Kampfbewegung der Maus auf, weshalb die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen insbesondere als Sedativa, Drogen gegen Angst und antimanisch-depressive Psychosedrogen, einsetzbar sind. Darüber hinaus besitzen die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen eine starke Wirkung für auf die zunehmende Anästhesie und den Schlaf, wenn sie in Kombination mit Anästhetika und Hypnoseagentien eingesetzt werden. 



   Die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen sind auch für die Preanästhesie und als schlafinduzierende Agentien zusätzlich zu den vorstehend erwähnten starken Steuerungsmechanismen bei der Kampfbewegung der Maus nützlich. 



   Darüber hinaus haben die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen im Hinblick auf deren Steuerungswirkung auf das zentrale Nervensystem verschiedenartige pharmakologische Wirkungen, wie eine Muskelentspannungswirkung, eine Apomorphin-Erbrechungs-Inhibitorwirkung, Ptosiswirkung, Hypothermiewirkung, eine Steuerungswirkung auf die Spontanbewegung, eine Steuerungswirkung auf die Überbewegung von Ratten, eine Anti-methanpethaminwirkung, eine Wirkung auf die Absenkung der Toxizität der Methanphetamingruppe, analgetische Wirkung und Anti-Noradrenalinwirkung, wobei jedoch nur schwache Wirkungen bei der Anticholinwirkung, Cardioinhibitorwirkung und der katalepsieinduzierenden Wirkung vorliegen.

   Daher sind die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen als Steuerungsagentien des Zentralnervensystems wie als zentrale Muskelrelaxierungsagentien, schlafinduzierende Mittel, voroperative Drogen, Antischizophreniemittel, Seda- 

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 tiva, Anti-Angstdrogen, antimanisch-depressive Psychosemittel, Antipyreticy, analgetische Mittel und Depressoren nützlich, ohne dass sie Nebenwirkungen wie Durstgefühl, Konstipation, Tachycardie, Parkinsonismus und/oder verzögerte Dyscinesie zeigen, die durch herkömmliche Steuerungsagentien für das Zentralnervensystem gezeigt werden. 



   Die Bezeichnung "eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen" bedeutet eine Alkylgruppe, die geradkettig oder verzweigt sein kann und 1 bis 6 Kohlenstoffatome aufweist, wobei die Beispiele Methylgruppen, Äthylgruppen, Propylgruppen, Isobutylgruppen, Butylgruppen, Isobutylgruppen, tert. Butylgruppen, sek. Butylgruppen, Pentylgruppen, Hexylgruppen   u. dgl. umfassen.   



   Die Bezeichnung "eine Alkenylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen" bedeutet eine Alkenylgruppe, die eine gerade oder verzweigte Kette aufweisen kann, mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele eine Vinylgruppe, Allylgruppe, 2-Butenylgruppe, 1-Methyl-allylgruppe u. dgl. umfassen. Beispiele für die Bezeichnung "eine Alkinylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen" umfassen Äthinylgruppen, 2-Propinylgruppen, 2-Butinylgruppen,   1-Methyl-2-propinylgruppen   u. dgl. 



  Die Bezeichnung "eine Phenylalkylgruppe, deren Alkylengruppe 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweist" bedeutet eine Phenylalkylgruppe, die aus einer Phenylgruppe mit einer Alkylengruppe zusammengesetzt ist, die geradkettig oder verzweigt sein kann und 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweist, wobei die Beispiele die Benzyl-, 2-Phenäthylgruppe,   1-Phenäthylgruppe,   3-Phenylpropylgruppe, 4-Phenylbutylgruppe,   1, 1-Dimethyl-2-phenäthylgruppe u. dgl.   umfassen. Die Bezeichnung "eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen" bedeutet die Alkylgruppe mit gerader oder verzweigter Kette mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele hiefür Methylgruppen, Äthylgruppen, Propylgruppen, Isopropylgruppen, Butylgruppen, Isobutylgruppen,   tert. Butylgruppen u. dgl.   umfassen.

   Die Beispiele für die Bezeichnung "ein Halogenatom" umfassen das Fluor, Chlor, Brom und Jod. Die Bezeichnung "eine Alkanoyloxygruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet eine Alkanoyloxygruppe mit gerader oder verzweigter Kette mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele hiefür die Formyloxygruppe, die Acetyloxygruppe, Propionyloxygruppe, Butyryloxygruppe   u. dgl. umfassen.   Die Bezeichnung "C3-8 -Cycloalkylgruppe" bedeutet eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele hiefür die Cyclopropylgruppe, Cyclopentylgruppe, Cyclohexylgruppe, Cycloheptylgruppe, Cyclooctylgruppe   u. dgl.   umfassen. 



   Die    Bezeichnung"C. ,-Alkoxygruppe" bedeutet   eine geradkettige oder verzweigte Alkoxygruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele die Methoxygruppe, Äthoxygruppe, Propoxygruppe, Isopropoxygruppe, Butoxygruppe, Isobutoxygruppe,   tert. Butoxygruppe u. dgl.   umfassen. 



   Bezüglich der konkreten Beispiele für die Phenylgruppe, die ein bis drei Substituentengruppen aufweisen kann, die unter Halogengruppen,    C 1-4 -Alkylgruppen   und    Cl-4 -Alkoxygruppen   ausgewählt sind, können die Phenylgruppe, 2-Methoxyphenylgruppe, 4-Methoxyphenylgruppe, 3-Meth- 
 EMI3.1 
 nylgruppe, 2-Bromphenylgruppe, 4-Jodphenylgruppe u. dgl. erwähnt werden. 



   Die    Bezeichnung"C. ,-Alkanoylgruppe" bedeutet   eine geradkettige oder verzweigte Alkanoylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, wobei die Beispiele hiefür die Formylgruppe, Acetylgruppe, Propionylgruppe, Butyrylgruppe, Isobutyrylgruppe u. dgl. umfassen. 



   Die konkreten Beispiele für die C   1-4 -Alkylgruppe,   die eine Substituentengruppe, wie die Hydroxygruppe, Phenylgruppe oder   C 1-4 -Alkanoyloxygruppe aufweisen   können, umfassen die Hydroxymethylgruppe, 2-Hydroxyäthylgruppe, 3-Hydroxypropylgruppe, 4-Hydroxybutylgruppe, 2-Hy- 
 EMI3.2 
 3-Acetyloxypropylgruppe, 4-Butyryloxybutylgruppe, 2-Acetyloxypropylgruppe, Benzylgruppe, 2-Phen- äthylgruppe, 1-Phenäthylgruppe, 3-Phenylpropylgruppe, 4-Phenylbutylgruppe,   l, l-Dimethyl-2-phen-   äthylgruppe   u. dgl.   



   Nachstehend sind repräsentative Beispiele der erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen 

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 EMI4.1 
 

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 EMI5.1 
 

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    "3, 4-Dehydroverbindung",8-[   [2-   (4-Phenylpiperazinyl)-äthoxy] -3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung      5-[ [3- (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   7-   [3- (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril   und deren   3, 4-Dehydroverbindung     6-   [7-   (4-Phenylpiperazinyl)-heptyloxy] -3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   5-   [4- (4-Phenylpiperazinyl)

  -butoxy]-3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI6.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Mehtyl-6- [3-(4-phenylpeperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   l-Methyl-7-   [3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Hexyl-6-[3-(4-phenylpeperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Allyl-5-[3-(4-phenylpeperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung     1-Allyl-6-   [3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy] -3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   l- (1-Methylallyl)-7-[3-(4-phenylpeperazinyl)-propoxy]-3,

   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1- (2-Propinyl)-7-[3-(4-phenylpeperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI6.2 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   5- {3-[4-(2-Methoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

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 5-   {3- [4- ( 3-Methylphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI7.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   6-Chlor-5- [2-(4-phenylpiperazinyl)-äthoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   6-Chlor-5-{4-[4-(4-methylphenyl)-piperazinyl]-butoxy}-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3,

   4-Dehydroverbindung   
 EMI7.2 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   6, 8-Dichlor-5-[2-(4-phenylpiperazinyl)-äthoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril und deren. 3, 4-Dehydroverbindung 6-Chlor-8-brom-7- [3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Methyl-5,6-dibrom-8- [2-(4-phenylpiperazinyl)-äthoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

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   8-Chlor-5- {3- [4- (4-chlorphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI8.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   7- [2-Äthyl-3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3,

   4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 9> 

   l-Methyl-7- [2-Methyl-3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI9.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   4-Methyl-7- [2-acetyloxy-3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren 3, 4-Dehydroverbindung 

 <Desc/Clms Page number 10> 

   4-Phenyl-7- [2-acetyloxy-3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI10.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung      4- [3- (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 11> 

   4-Äthyl-7- {3- [4- (2-methoxyphenyl)

  -piperazinyll-propoxy)-3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI11.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung     5-[   [2-Hydroxy-3-(4-cyclohexylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   6- [2-Acetyloxy-3-(4-cycloheptylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   7- [3-(4-Cyclohexylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI11.2 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   4-Phenyl-6- 2-methyl-3-   (4-cyclohexylpiperazinyl)-propoxy] -3,   4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung     1-   (2-Propinyl)-7-[4-(4-cyclohexylpiperazinyl)-butoxy]-3,

  4-dihydroxcarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI11.3 
 [ 3- (4-cyclohexylpiperazinyl)-propoxy] -3,1-Methyl-7- 2-methyl-3- (4-benzylpiperazinyl)-propoxy] -3, 4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Benzyl-7- [3-(4-benzylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril.

   und deren   3, 4-Dehydroverbindung   4-Methyl-7- [3-(4-benzylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 12> 

   4-Phenyl-7- [3- (4-benzylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI12.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   7- {2-Hydroxy-3-[4-(2-hydroxyäthyl)-piperazinyl}-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 13> 

   5- [3- (4-Benzoylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI13.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung      6- {2- [ 4- (4-Chlorphenyl)-hexahydro-l, 4-diazepin-l-yl]-äthoxy}-3,

   4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 14> 

   7 - [ 3- (4-Benzyl-hexahydro-l, 4-diazepin-l-yl) -propoxy] -3, 4-dihydrocarbostyril    und deren   3, 4-Dehydroverbindung   
 EMI14.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung   1-Hexyl-7- [3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren   3, 4-Dehydroverbindung   

 <Desc/Clms Page number 15> 

 1-Benzyl-5- [3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril und deren 3,4-Dehydroverbindung 
 EMI15.1 
 und deren   3, 4-Dehydroverbindung  
5- {3-[4-93,4,5-Trimethoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, 4-dihydrocarbostyril und deren 3,4-Dehydroverbindung 
Die Verbindungen der allgemeinen Formel (I) werden gemäss der Erfindung dadurch hergestellt,

   dass eine Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI15.2 
 worin R', R2, X, n und die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung zwischen der 3- und der 4-Stellung des Carbostyrilgerüstes die oben angegebene Bedeutung besitzen, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI15.3 
 worin   R4,     R5,     l,     m, q   die oben angegebene Bedeutung besitzen,    R   Wasserstoff, eine Hydroxygruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen bedeutet, X'ein Halogenatom oder eine andere ähnlich wie ein Halogenatom bei einer Substitutionsreaktion reagierende Gruppe darstellt oder   X'und   R3a zusammen eine Epoxygruppe bilden können, wobei vorzugsweise   l   und gegebenenfalls auch m gleich ist   1,   umgesetzt wird,

   worauf gewünschtenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I) mit der Bedeutung der Hydroxygruppe für R3 mit einer Verbindung der allgemeinen Formel   RX oder (R ) O   
 EMI15.4 
 von   R'übergeführt   wird, gewünschtenfalls ein erhaltenes Carbostyrilderivat zu einem 3, 4-Dihydrocarbostyrilderivat hydriert wird und gewünschtenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel   (I)   in ein Säureadditionssalz übergeführt wird. 

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   Das erfindungsgemässe Verfahren kann durch die folgenden Reaktionsschemata 1 und 2 erläutert werden. 



   Reaktionsschema 1 
 EMI16.1 
 worin R',   R2,     R 3 a, R4, R5, X,   X', l, m, n, q die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung zwischen der 3- und der 4-Stellung im Carbostyrilgerüst, die Stellung der Hydroxygruppe in der Verbindung   (11)   und die Stellung der Seitenkette 
 EMI16.2 
 in der Verbindung (Ia) die vorher angegebene Bedeutung haben. 



   In dem Reaktionsschema 1 kann eine Verbindung der allgemeinen Formel   (I) durch   Umsetzen einer Verbindung der allgemeinen Formel (II) mit einer Verbindung der allgemeinen Formel (III) hergestellt werden. Die Verbindung der allgemeinen Formel (III) kann nach bekannten Verfahren oder nach Analogieverfahren erhalten werden. Die Umsetzung einer Verbindung der allgemeinen Formel (II) mit einer Verbindung der allgemeinen Formel (III) wird vorzugsweise unter Verwendung einer basischen Verbindung als Dehydrohalogenierungsmittel in einem geeigneten Lösungsmittel bei Raumtemperatur bis   200 C,   vorzugsweise 50 bis   150 C,   während mehrerer bis 15 h durchgeführt.

   Beispiele für geeignete Lösungsmittel sind niedrige Alkohole wie Methanol, Äthanol oder Isopropanol, ein Keton wie Aceton oder Methyläthylketon, ein Äther wie Dioxan, Diäthylenglykoldimethyläther, ein aromatischer Kohlenwasserstoff wie Toluol oder Xylol, Dimethylformamid, Dimethyl- 

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 sulfoxyd oder Hexamethylphosphoryltriamid vorgenommen. Beispiele für als Dehydrohalogenierungsmittel verwendbare basische Verbindungen sind Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Natriummethoxyd, Natriumäthoxyd, Kaliumäthoxyd, Natriumhydrid, metallisches Kalium, metallisches Natrium, ein tertiäres Amin wie Pyridin, Chinolin, Triäthylamin oder Tripropylamin. Bei der obigen Reaktion kann als Reaktionsbeschleuniger ein Alkalijodid wie Kaliumjodid oder Natriumjodid verwendet werden.

   Das Verhältnis der Verbindung der allgemeinen Formel (X) zu der Verbindung der allgemeinen Formel   (XI)   bei der oben erwähnten Umsetzung ist nicht besonders beschränkt, jedoch ist es wünschenswert, die letztere in äquimolarer Menge oder grösserer 
 EMI17.1 
 bilden, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel (II) kann in Gegenwart einer geeigneten basischen Verbindung wie beispielsweise einer anorganischen basischen Verbindung wie Natriumhydroxyd, Kaliumhydroxyd, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Natriummethoxyd, Natriumäthoxyd, Natriumhydrid, metallischem Natrium, metallischem Kalium, Natriumamid, oder einer organischen basischen Verbindung wie Piperidin, Pyridin, Triäthylamin, in Abwesenheit oder in Gegenwart eines Lösungsmittels,   z.

   B.   einem niedrigen Alkohol wie Methanol, Äthanol oder Isopropanol, einem Keton wie Aceton oder Methyläthylketon, einem Äther wie Äther, Dioxan, Diäthylenglykolmethyl- äther, einem aromatischen Kohlenwasserstoff wie Benzol, Toluol, Xylol oder von Wasser gearbeitet werden. In diesem Fall wird eine Verbindung der allgemeinen Formel (III) in wenigstens äquimolarer Menge zu einer Verbindung der allgemeinen Formel   (II),   vorzugsweise zu einer äquimolaren bis zur 3fachen molaren Menge der letzteren, angewendet. 



   Eine Verbindung der allgemeinen Formel   (1),   worin   R3 eine Alkanoyloxygruppe   mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder eine   3, 4, 5-Trimethoxybenzoyloxygruppe   ist, kann man nach dem folgenden Reaktionsschema 2 herstellen. 



   Reaktionsschema 2 
 EMI17.2 
 
 EMI17.3 
 

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 EMI18.1 
 
 EMI18.2 
 

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 toren wie Rohrzucker, Stearin, Kokosnussbutter, hydriertes Öl, Absorptionsbeschleuniger wie quaternäre Ammoniumbasen, Natriumlaurylsulfat, Befeuchtungsmittel wie Glycerin oder Stärke, Absorptionsmittel wie Stärke, Lactose, Kaolin, Bentonit, colloidale Kieselsäure, Gleitmittel wie gereinigter Talk, Stearinsäuresalz, Borsäurepulver, Polyäthylenglykol und festes Polyäthylenglykol verwendet werden. 



   Zur Verformung zu Pillen können die hiefür bekannten Träger, z. B. Exzipientia wie Glukose, Lactose, Stärke, Kokosnussbutter, hydrierte Pflanzenöle, Kaolin und Talk, Bindemittel wie gepulvertes Gummi arabicum, gepulvertes Traganth, Gelatine und Äthanol, Zerfallsmittel wie Laminarien und Agar-agar verwendet werden. Tabletten können mit üblichen Überzugsmaterialien wie Zucker, Gelatineüberzügen oder mit enterischen Beschichtungen hergestellt werden, wobei auch einfache, doppelte oder vielschichtige Überzüge vorgesehen werden können. 



   Suppositorien werden unter Verwendung von auf diesem Gebiet bekannten Trägern,   z. B.   Poly- äthylenglykol, Kokosnussbutter, höheren Alkoholen, Estern von höheren Alkoholen, Gelatine und halbsynthetischen Glyceriden hergestellt. 



   Injizierbare Präparate, Lösungen und Suspensionen werden sterilisiert und sind vorzugsweise isoton zu Blut. Bei der Herstellung von injizierbaren Präparaten können alle für solche Präparate bekannten Träger, z. B. Wasser, Äthylalkohol, Propylenglykol, äthoxylierter Isostearylalkohol, polyoxylierter Isostearylalkohol, Polyoxyäthylensorbit oder Sorbitanester verwendet werden. 



  In diesem Falle können die Präparate mit angemessenen Mengen an Natriumchlorid, Glukose oder Glycerin isoton gemacht werden. Ausserdem können den gewünschten Präparaten erforderlichenfalls die üblichen Lösungsmittel, Puffer, Analgesierungsmittel, Konservierungsmittel und ebenso auch farbgebende Mittel, Duftstoffe, Geschmacksstoffe, Süssstoffe und andere Arzneimittel zugesetzt werden. 



   Für die Herstellung von Pasten oder Cremen werden die für dieses Gebiet bekannten Verdünnungsmittel wie weisse Vaseline, Paraffin, Glycerin, Cellulosederivat, Polyäthylenglykol, Silikone und Bentonit verwendet. 



   Die Menge der Verbindung der allgemeinen Formel   (I)   oder eines Säureadditionssalzes hievon, die in den Antihistaminmitteln oder in den Mitteln für die Kontrolle des Zentralnervensystems enthalten sind, ist nicht besonders beschränkt und beträgt vorzugsweise 1 bis 70   Gew.-%,   bezogen auf das gesamte Präparat. 



   Die erwähnten Antihistaminmittel und Mittel zur Kontrolle des Zentralnervensystems können ohne Beschränkung für den jeweiligen Zweck in den verschiedenen Formen angewendet werden. 



  Zum Beispiel kann man Tabletten, Pillen, Lösungen, Suspensionen, Emulsionen, Granulate und Kapseln oral und injizierbare Präparate intravenös einzeln oder mit Injektionstransfusionen wie Glukoselösungen und Aminosäurelösungen oder erforderlichenfalls intramuskulär, intrakutan, subkutan oder intraperitoneal verabreichen. 



   Die Dosis der Antihistaminmittel und Mittel zum Steuern des Zentralnervensystems wird je nach der Verwendung, dem Zweck und den Bedingungen und Symptomen gewählt, wobei im allgemeinen das pharmazeutische Präparat 3- bis 4mal täglich bei einer täglichen Wirkstoffmenge von 40   lig   bis 2 mg/kg Körpergewicht verabreicht wird. 
 EMI19.1 
 Maisstärke 132 mg Magnesiumstearat 18 mg Lactose 45 mg gesamt 200 mg 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 
 EMI20.1 
 
 EMI20.2 
 
<tb> 
<tb> 7- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]- <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid <SEP> 10 <SEP> mg
<tb> Maisstärke <SEP> 130 <SEP> mg
<tb> Magnesiumstearat <SEP> 18 <SEP> mg
<tb> Lactose <SEP> 42 <SEP> mg
<tb> gesamt <SEP> 200 <SEP> mg
<tb> 
 
Die Tabletten werden aus den obigen Bestandteilen nach üblichen Verfahren hergestellt. 



   Nachfolgend werden die Ergebnisse von pharmakologischen Prüfungen erfindungsgemäss hergestellter Verbindungen gebracht. 



   (I) Prüfung auf Antihistaminwirkung
Zur Bestimmung der Antihistaminwirkung einer Verbindung in vitro wird ein Verfahren angewendet, bei dem ein ausgeschältes Ileum eines Meerschweinchens verwendet wird. 



   Ein männliches Meerschweinchen mit 300 bis 500 g Körpergewicht wird durch Ausbluten getötet. Ein Stück Ileum einer Länge von 15 cm wird aus der ileozäkalen Region ausgeschält und 
 EMI20.3 
    8NaHCO3, 0,065   g   NaH2P04. 2H20   und 0, 2135 g MgC12. 6H20 und Wasser bis zu einer Gesamtmenge von 1000 ml) getaucht. Dann wird das Ileumgewebe zu Längen von 2, 5 bis 30 cm geschnitten und in einem Organbad, das mit 30 ml Tyrode's Lösung gefüllt ist, suspendiert.

   Das Organbad wird auf einer Temperatur von   36 C   gehalten, wobei durch das Bad ein Mischgas aus 5%   C02   und 95% 02 geblasen wird. 10 min nach dem Einblasen setzt man dem Bad   10-6 M   Histamin zu, um die Sensitivität des Gewebes zu messen, wobei man eine Reaktionskurve (Kontrolle) hinsichtlich der Dosierung von Histamin erhält. Sobald die Dosierung der Histaminreaktionskurve (Kontrolle) konstant wird, gibt man   10 -6 g/ml   der zu prüfenden Verbindung zu dem Bad und weiterhin gibt man 5 min später Histamin zu, um eine Dosierungs-Reaktionskurve zu erhalten. Die Retraktion des Ileums wird über ein isotones Übertragungsgerät (TD-112S, hergestellt von Nihon Koden) aufgezeichnet.

   Die Antihistaminwirkung der geprüften Verbindung wird als   pA2 -Wert   nach der "Van Rossam"-Methode (J. M. Van Rossam : Arch. Inst. Pharmacodyn., 143,299 1963) ausgedrückt, u. zw. so, dass die maximale Retraktion des Ileums, wie sie durch Histamin bewirkt wird, in der Kontrollkurve 100% ist. 



   Die Ergebnisse werden in Tabelle I gezeigt. 



   Geprüfte Verbindungen (Erfindungsgemäss hergestellte Verbindungen Nr. 1 bis 39) 
 EMI20.4 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> Name <SEP> der <SEP> Verbindungen
<tb> 1 <SEP> 5- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihy- <SEP> 
<tb> drocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 7- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyI)-propoxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihy- <SEP> 
<tb> drocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 3 <SEP> 8-Chlor-5-t2-hydroxy-3- <SEP> [4- <SEP> (4-chlorphenyl)-piperazinyl] <SEP> - <SEP> 
<tb> - <SEP> propoxy} <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 4 <SEP> 6, <SEP> 8-Dichlor-5- <SEP> [2-hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-prop- <SEP> 
<tb> oxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 5 <SEP> 5- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril.

   <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 6 <SEP> 7- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbo- <SEP> 
<tb> styril. <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 21> 

 
 EMI21.1 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> Name <SEP> der <SEP> Verbindungen
<tb> 7 <SEP> l-Methyl-5- <SEP> [2-hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]- <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid <SEP> 
<tb> 8 <SEP> 1-Benzyl-5- <SEP> [2-hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid <SEP> 
<tb> 9 <SEP> 1-Methyl-5-[3-(4-phenylpiperazinyl]-3,4-dihydrocarbostyril.
<tb> 



  . <SEP> Monohydrochlorid <SEP> 
<tb> 10 <SEP> 5- <SEP> {4- <SEP> [4- <SEP> (4-Methylphenyl)-piperazinyl]-butoxy}-3, <SEP> 4-di- <SEP> 
<tb> hydrocarbostyril
<tb> 11 <SEP> 1-Allyl-5-{2-hydroxy-3-[4-(4-methylphenyl)-piperazinyl]-
<tb> - <SEP> propoxy} <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 12 <SEP> 1-Benzyl-7-[3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 13 <SEP> 4-Methyl-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-carbostyril <SEP> 
<tb> 14 <SEP> 7- <SEP> [3- <SEP> (4-Benzylpipera.

   <SEP> zinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 15 <SEP> 7-{3-[4-(4-Methylphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 16 <SEP> 7- <SEP> {3- <SEP> [4- <SEP> (4-Chlorphenyl)-piperazinyl]-propoxyt-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> 
<tb> carbostyril
<tb> 17 <SEP> 7-{3-[4-(2-Methoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 18 <SEP> 7-{3-[3-Methyl-4-(4-chlorphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 19 <SEP> 8-[3-(4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 20 <SEP> 5- <SEP> [2-Acetyloxy-3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihy- <SEP> 
<tb> drocarbostyril
<tb> 21 <SEP> 5-[2-(3,4,5-Trimethoxybenzoyloxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-
<tb> - <SEP> propoxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 22 <SEP> 7- <SEP> {3-[4-(2-Methoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-carbostyril.

   <SEP> Dihydrochlorid <SEP> 
<tb> 23 <SEP> 1-(2-Propinyl)-7-[3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid <SEP> 
<tb> 24 <SEP> 7- <SEP> {3- <SEP> [4- <SEP> (3-Fluorphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, <SEP> 4-di- <SEP> 
<tb> hydrocarbostyril
<tb> 25 <SEP> 7-[2-Methyl-3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 26 <SEP> 4-[3-(4-Phenylpiperazihyl)-propoxy]-carbostyril
<tb> 27 <SEP> 4-Phenyl-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-carbostyril <SEP> 
<tb> 28 <SEP> 6-Chlor-8-brom-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-di- <SEP> 
<tb> hydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid <SEP> 
<tb> 29 <SEP> 7- <SEP> {3- <SEP> [4- <SEP> (3, <SEP> 4, <SEP> 5-Trimethoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy}- <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril.

   <SEP> Dihydrochlorid <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 
 EMI22.1 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> Name <SEP> der <SEP> Verbindungen
<tb> 30 <SEP> 5-[3-(4-Cyclohexylpiperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril
<tb> 31 <SEP> 5-[3- <SEP> (4-Phenylhomopiperazinyl) <SEP> -propoxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril
<tb> 32 <SEP> 5- <SEP> {3- <SEP> [4- <SEP> (2-Acetyloxyäthyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril
<tb> 33 <SEP> 5-[3-[4-(2-Hydroxyäthyl)-piperazinyl]-propoxy}-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 34 <SEP> 5- <SEP> [3-(4-Acetylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 35 <SEP> 5-[3-(4-Benzoylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril
<tb> 36 <SEP> 6-[ <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl) <SEP> -propoxy] <SEP> -carbostyril <SEP> 
<tb> 37 <SEP> 7- <SEP> [3-(4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-carbostyril
<tb> 38 <SEP> 1-Hexyl-7-[3-(4-phenylpiperazinyl)

  -propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 39 <SEP> 7-{3-[4-(3-Chlorphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril
<tb> 
 Tabelle 1 
 EMI22.2 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> pA <SEP> Geprüfte <SEP> pA
<tb> Verbindung <SEP> Verbindung
<tb> Nr. <SEP> Nr.
<tb> 



  1 <SEP> 8, <SEP> 08 <SEP> 21 <SEP> 9, <SEP> 04 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 7, <SEP> 75 <SEP> 22 <SEP> 7, <SEP> 93 <SEP> 
<tb> 3 <SEP> 8, <SEP> 31 <SEP> 23 <SEP> 9, <SEP> 23 <SEP> 
<tb> 4 <SEP> 8, <SEP> 95 <SEP> 24 <SEP> 9, <SEP> 59 <SEP> 
<tb> 5 <SEP> 8, <SEP> 87 <SEP> 25 <SEP> 9, <SEP> 21 <SEP> 
<tb> 6 <SEP> 9, <SEP> 34 <SEP> 26 <SEP> 8, <SEP> 66 <SEP> 
<tb> 7 <SEP> 9, <SEP> 88 <SEP> 27 <SEP> 9, <SEP> 01 <SEP> 
<tb> 8 <SEP> 10, <SEP> 80 <SEP> 28 <SEP> 9, <SEP> 64 <SEP> 
<tb> 9 <SEP> 10, <SEP> 58 <SEP> 29 <SEP> 8, <SEP> 57 <SEP> 
<tb> 10 <SEP> 8, <SEP> 90 <SEP> 30 <SEP> 7, <SEP> 35 <SEP> 
<tb> 11 <SEP> 9, <SEP> 21 <SEP> 31 <SEP> 9, <SEP> 58 <SEP> 
<tb> 12 <SEP> 8, <SEP> 21 <SEP> 32 <SEP> 7, <SEP> 52 <SEP> 
<tb> 13 <SEP> 9, <SEP> 39 <SEP> 33 <SEP> 7, <SEP> 02 <SEP> 
<tb> 14 <SEP> 9, <SEP> 10 <SEP> 34 <SEP> 7, <SEP> 24 <SEP> 
<tb> 15 <SEP> 9, <SEP> 48 <SEP> 35 <SEP> 8,

   <SEP> 58 <SEP> 
<tb> 16 <SEP> 9,63 <SEP> 36 <SEP> 7,99
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 Tabelle I (Fortsetzung) 
 EMI23.1 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> pA2 <SEP> Geprüfte <SEP> pA2 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> Verbindung
<tb> Nr. <SEP> Nr. <SEP> 
<tb> 



  17 <SEP> 9, <SEP> 06 <SEP> 37 <SEP> 9, <SEP> 53 <SEP> 
<tb> 18 <SEP> 8, <SEP> 66 <SEP> 38 <SEP> 8, <SEP> 93 <SEP> 
<tb> 19 <SEP> 7, <SEP> 99 <SEP> 39 <SEP> 9, <SEP> 74 <SEP> 
<tb> 20 <SEP> 8,91
<tb> 
 (II)   Anästhesie- und   schlaferhöhende Wirkung (A) Die Anästhesie durch Halothan verstärkende Wirkung
Es wurden männliche Mäuse mit einem Gewicht von 20 g vom ddy-Stamm verwendet. Eine Versuchsgruppe bestand aus 10 Mäusen.

   Eine wässerige Gummi arabicum-Suspension der zu prüfenden Verbindung (80 mg einer zu prüfenden Verbindung und 1 g Gummi arabicum/100 ml physiologische NaCl-Lösung) wurde jeder Maus in einer Dosis von 80 mg der Prüfverbindung/kg Körpergewicht oral verabreicht. 1 h nach der Verabreichung wurde jede Maus in eine Gasrespirationskammer (13 x 13 x 24 cm) gegeben und Sauerstoffgas, enthaltend 4% Halothan (2-Brom-2-chlor-1,1,1-   - trifluoräthan)   wurde in die Kammer während 3 min in einer Menge von 2 l/min geblasen. Die anästhesierte Maus wurde aus der Kammer genommen, worauf die Zeit zwischen der Einleitung der Anästhesie bis zum Aufwachen gemessen wurde. Die Mäuse der Kontrollgruppe erhielten oral eine   l% ige   wässerige Lösung von Gummi arabicum in einer Dosis von 0, 1 ml/10 g Körpergewicht (Referenz : M. J. Turnbull und J. W.

   Watkins : Br. J. Pharmac., 58,27 bis 35   [1976]).   



   Tabelle II   (Dosis : 8 mg/kg)    
 EMI23.2 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Zeit <SEP> Geprüfte <SEP> Zeit
<tb> Verbindung <SEP> (min) <SEP> Verbindung <SEP> (min)
<tb> Nr. <SEP> Nr. <SEP> 
<tb> 



  1 <SEP> 9, <SEP> 3 <SEP> 4, <SEP> 9 <SEP> 21 <SEP> 8, <SEP> 13, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 11, <SEP> 7 <SEP> ¯5,6 <SEP> 22 <SEP> 10, <SEP> 44, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 3 <SEP> 7, <SEP> 9 <SEP> ¯3,4 <SEP> 23 <SEP> 7,6¯4,2
<tb> 4 <SEP> 7, <SEP> 4 <SEP> 2, <SEP> 7 <SEP> 24 <SEP> 11, <SEP> 6 <SEP> 6, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 5 <SEP> 16, <SEP> 9 <SEP> 7, <SEP> 9 <SEP> 25 <SEP> 7, <SEP> 8 <SEP> 3, <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 6 <SEP> 16,8¯6,2 <SEP> 26 <SEP> 8, <SEP> 83, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 7 <SEP> 8, <SEP> 9 <SEP> ¯2,4 <SEP> 27 <SEP> 7,8¯3,2
<tb> 8 <SEP> 7, <SEP> 5 <SEP> ¯3,3 <SEP> 28 <SEP> 10, <SEP> 2i <SEP> 5, <SEP> 8 <SEP> 
<tb> 9 <SEP> 9, <SEP> 5¯3,2 <SEP> 29 <SEP> 9,3¯4,4
<tb> 10 <SEP> 7, <SEP> 9 <SEP> 3, <SEP> 7 <SEP> 30 <SEP> 7,9¯3,7
<tb> 11 <SEP> 6, <SEP> 8 <SEP> 2, <SEP> 2 <SEP> 31 <SEP> 8, <SEP> 23, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 12 <SEP> 7, <SEP> 53, <SEP> 5 <SEP> 32 <SEP> 7,9¯3,1
<tb> 13 <SEP> 8,

   <SEP> 1 <SEP> 2, <SEP> 7 <SEP> 33 <SEP> 7, <SEP> 42, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 Tabelle   II   (Fortsetzung) (Dosis : 8 mg/kg) 
 EMI24.1 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Zeit <SEP> Geprüfte <SEP> Zeit
<tb> Verbindung <SEP> (min) <SEP> Verbindung <SEP> (min)
<tb> Nr. <SEP> Nr.
<tb> 



  14 <SEP> 7, <SEP> 54. <SEP> 3 <SEP> 34 <SEP> 7, <SEP> 83, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 15 <SEP> 12, <SEP> 73, <SEP> 5 <SEP> 35 <SEP> 8, <SEP> 23, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 16 <SEP> 11,4¯5,6 <SEP> 36 <SEP> 15,3¯3,1
<tb> 17 <SEP> 13, <SEP> 65, <SEP> 2 <SEP> 37 <SEP> 13, <SEP> 16, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 18 <SEP> 8, <SEP> 42, <SEP> 5 <SEP> 38
<tb> 19 <SEP> 9, <SEP> 33, <SEP> 5 <SEP> 39 <SEP> 15, <SEP> 02, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 20 <SEP> 9, <SEP> 83, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 
 
 EMI24.2 
 anästhesieverstärkenden Wirkung gemessen wird. 



   Die Ergebnisse werden in Tabelle III gezeigt. 



   Tabelle III   - anästhesieverstärkende   Wirkung (min) 
 EMI24.3 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> 0 <SEP> mg/kg <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> mg/kg <SEP> 1 <SEP> mg/kg <SEP> 2 <SEP> mg/kg <SEP> 4 <SEP> mg/kg
<tb> Bezugsbeispiel
<tb> Haloperidol <SEP> 5,6¯3,1 <SEP> 5,3¯2,9 <SEP> 5,1¯2,5 <SEP> 9,3¯3,1 <SEP> 10,2¯3,7
<tb> Pentobarbital <SEP> 5, <SEP> 1¯3,5 <SEP> 5,3¯2,6 <SEP> 4,9¯3,5 <SEP> 6,3¯2,3 <SEP> 8,1¯3,1
<tb> Erfindungsgemäss <SEP> hergestellte
<tb> Verbindung
<tb> Verbindung <SEP> 5 <SEP> 4, <SEP> 9 <SEP> ¯2,5 <SEP> 5,2¯2,1 <SEP> 8,5¯3,5 <SEP> 9,6¯4,1 <SEP> 12,7¯3,9
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 5, <SEP> 5 <SEP> ¯2,1 <SEP> 8,2¯2,6 <SEP> 10,3¯3,3 <SEP> 12,1¯4,2 <SEP> 16,6¯5,1
<tb> Verbindung <SEP> 7 <SEP> 4, <SEP> 8 <SEP> ¯3,1 <SEP> 5,3¯2,5 <SEP> 7,4¯3,1 <SEP> 9,5¯3,8 <SEP> 13,7¯4,7
<tb> Verbindung <SEP> 29 <SEP> 5, <SEP> 1 <SEP> ¯2,6 <SEP> 5,6¯2,

  8 <SEP> 6,6¯3,1 <SEP> 8,3¯3,7 <SEP> 13,6¯4,9
<tb> 
 (C) Durch Hexabarbital bewirkte schlafverstärkende Wirkung
Männliche Mäuse vom ddy-Stamm mit einem Körpergewicht von 20 bis 25 g wurden 24 h fasten gelassen. Eine Gruppe bestand aus 10 Mäusen. Eine Suspension der zu prüfenden Verbindung in einer wässerigen Lösung von Gummi arabicum (0, 05 g der zu prüfenden Verbindung und 1 g Gummi arabicum/100 ml physiologischer NaCl-Lösung) wurde oral in der in Tabelle IV erwähnten Dosis verabreicht. 1 h nach der Verabreichung wurden 0, 7% von Hexabarbital. Na-Salz intraperitoneal in einer Dosis von 70 mg/kg Körpergewicht verabreicht. Die Zeit zwischen der Schlaf- 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 einleitung bis zum Erwachen wurde gemessen, wobei   der"Aufricht-Reflex"als   Index verwendet wurde (Referenz : A. M. Hjort, De E. J. Beer und D. W. Fassett, J. Pharmac.

   Exptl., Ther., 63, 421   [1963]).   



   Tabelle IV 
 EMI25.1 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> Dosis <SEP> Schlafzeit <SEP> (min)
<tb> (mg/kg) <SEP> (Mittel <SEP> SD)
<tb> Erfindungsgemäss <SEP> hergestellte <SEP> Verbindung
<tb> Physiologische
<tb> Kochsalzlösung <SEP> - <SEP> 36,52¯10,15
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 43, <SEP> 76 <SEP> : <SEP> t <SEP> 6, <SEP> 09 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 51, <SEP> 24 <SEP> : <SEP> t <SEP> 11, <SEP> 75 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 54, <SEP> 11 <SEP> : <SEP> ! <SEP> : <SEP> 7, <SEP> 80 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 4, <SEP> 0 <SEP> 65, <SEP> 13 <SEP> : <SEP> t <SEP> 11, <SEP> 59 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 8, <SEP> 0 <SEP> 85, <SEP> 83 <SEP> :

   <SEP> t <SEP> 12, <SEP> 24 <SEP> 
<tb> Physiologische
<tb> Kochsalzlösung <SEP> - <SEP> 32,14¯6,25
<tb> Verbindung <SEP> 17 <SEP> 0, <SEP> 125 <SEP> 39, <SEP> 51 <SEP> : <SEP> t <SEP> 8, <SEP> 45 <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 17 <SEP> 0,25 <SEP> 45,57¯10,05
<tb> Verbindung <SEP> 17 <SEP> 0,5 <SEP> 51,77¯6,60
<tb> Verbindung <SEP> 17 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 56, <SEP> 92 <SEP> : <SEP> t <SEP> 6, <SEP> 13 <SEP> 
<tb> Bekannte
<tb> Vergleichsverbindung
<tb> Physiologische
<tb> Kochsalzlösung <SEP> - <SEP> 35,07¯4,98
<tb> Haloperidol <SEP> 4 <SEP> 43, <SEP> 01 <SEP> : <SEP> ! <SEP> : <SEP> 19, <SEP> 22 <SEP> 
<tb> Haloperidol <SEP> 8 <SEP> 46, <SEP> 83 <SEP> : <SEP> t <SEP> 13, <SEP> 94 <SEP> 
<tb> Haloperidol <SEP> 16 <SEP> 66, <SEP> 81 <SEP> : <SEP> ! <SEP> :

   <SEP> 14, <SEP> 32 <SEP> 
<tb> 
 (III) Wirkung hinsichtlich der Kampflust einer Maus, die lange Zeit isoliert war
Einzelne männliche Mäuse vom ddy-Stamm mit 15 bis 20 g Körpergewicht wurden 1 Monat getrennt in Käfigen gehalten. Eine Versuchsgruppe bestand jeweils aus 10 Paaren von Mäusen. Jedes Mitglied eines Mäusepaares war so ausgewählt, dass, wenn eine Maus in den Käfig einer oder zweier anderer gegeben wurde, diese über 30 s ständig kämpften. ED50-Werte wurden berechnet, indem man die jeweils zu prüfende Verbindung jeder Gruppe der Mäuse verabreichte. Die Wirkung für die Inhibierung der   Kamplust   der geprüften Verbindungen wird als positiv bezeichnet, wenn die Maus das Kämpfen nur innerhalb 15 s während 1 min fortsetzt.

   Kämpfte die Maus länger als 5 s, so wurden die Mäuse wieder getrennt, um die Anzahl verletzter Mäuse mässig zu halten (Referenz : C. Y. Yen,   R. L.   Stanger und N. Millman : Arch. Int. Pharmacodyn., 123,1979   [1959]).   



   Die Ergebnisse werden in Tabelle V gezeigt. 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 Tabelle V 
 EMI26.1 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> EDgjj <SEP> (mg/kg) <SEP> 
<tb> Erfindungsgemäss <SEP> hergestellte
<tb> Verbindung <SEP> 5 <SEP> 1,28 <SEP> (0, <SEP> 63-2, <SEP> 72) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 0,70 <SEP> (0, <SEP> 51-1, <SEP> 1. <SEP> 2) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 9 <SEP> 1, <SEP> 52 <SEP> (0, <SEP> 78-3, <SEP> 53) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 37 <SEP> 0, <SEP> 78 <SEP> (0, <SEP> 22-1, <SEP> 38) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 39 <SEP> 0, <SEP> 96 <SEP> (0, <SEP> 52-2, <SEP> 31) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 17 <SEP> 0,92 <SEP> (0, <SEP> 38-1, <SEP> 59) <SEP> 
<tb> Vergleichsverbindung <SEP> :

   <SEP> 
<tb> Diazepam <SEP> 7, <SEP> 29 <SEP> (4, <SEP> 04-18, <SEP> 6) <SEP> 
<tb> 
 (IV) Analgetische Wirkung
Es wurden männliche Mäuse vom ddy-Stamm mit einem Körpergewicht von 15 bis 23 g verwendet. Eine Versuchsgruppe bestand aus 10 Mäusen. Die zu prüfenden Verbindungen wurden oral nach dem in (II) beschriebenen Verfahren verabreicht. 50 min nach der Verabreichung wurden 0, 1 ml einer   0,6%gen   essigsauren, wässerigen   Lösung/10   g Körpergewicht intraperitoneal injiziert. Bei den Mäusen, denen oral die Vergleichsverbindung (Haloperidol) verabreicht worden war, wurde die Injektion 110 min nach der Verabreichung gegeben.

   Die Anzahl der Krümmungen nach 10 min wurden 10 min aufgezeichnet, wobei die   EDgg-Werte   der jeweiligen Verbindungen im Vergleich zu der Anzahl der Krümmungen bei der Kontrollgruppe gesetzt wurden (Referenz : R. Koster, M. Anderson und E. I. Debber : Fed. Proc., 18,412 [1959]). 



   Die Ergebnisse werden in Tabelle VI gezeigt. 



   Tabelle VI 
 EMI26.2 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> ED <SEP> (mg/kg)
<tb> Erfindungsgemäss <SEP> hergestellte
<tb> Verbindung <SEP> 6 <SEP> 2, <SEP> 31 <SEP> (1, <SEP> 53-3, <SEP> 46) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 37 <SEP> 1, <SEP> 52 <SEP> (0, <SEP> 71-3, <SEP> 15) <SEP> 
<tb> Verbindung <SEP> 31 <SEP> 1, <SEP> 92 <SEP> (1, <SEP> 28-4, <SEP> 31) <SEP> 
<tb> Bekannte <SEP> Vergleichsverbindung
<tb> Haloperidol <SEP> 2, <SEP> 31 <SEP> (1, <SEP> 26-5, <SEP> 31) <SEP> 
<tb> 
 (V) Akute Toxizität   (LDS0)  
Es wurden Mäuse vom ddy-Stamm mit 20 bis 22 g Körpergewicht verwendet. Eine Versuchsgruppe bestand aus 10 Mäusen. 



   Orale Verabreichung :
Die zu prüfende Verbindung wurde in einer 1 Gew.-% Gummi arabicum enthaltenden physiologischen NaCI-Lösung suspendiert. 



   Intravenöse Verabreichung :
Die zu prüfende Verbindung wurde in 50% iger wässeriger Propylenglykollösung gelöst. 



   Die Ergebnisse werden in Tabelle   VII gezeigt.   

 <Desc/Clms Page number 27> 

 Tabelle VII (LD50) 
 EMI27.1 
 
<tb> 
<tb> Geprüfte <SEP> Verbindung <SEP> Männliche <SEP> Mäuse <SEP> Weibliche <SEP> Mäuse
<tb> Oral <SEP> Intravenös <SEP> Oral <SEP> Intravenös
<tb> (mg/kg) <SEP> (mg/kg) <SEP> (mg/kg) <SEP> (mg/kg)
<tb> Erfindungsgemäss
<tb> hergestellte
<tb> Verbindung <SEP> Nr. <SEP> 6 <SEP> 920 <SEP> 240 <SEP> 890 <SEP> 250
<tb> Verbindung <SEP> Nr. <SEP> 7 <SEP> 1600 <SEP> 424 <SEP> 1650 <SEP> 432
<tb> Verbindung <SEP> Nr. <SEP> 39 <SEP> 1206 <SEP> 310 <SEP> 1100 <SEP> 293
<tb> Verbindung <SEP> Nr. <SEP> 17 <SEP> 898 <SEP> 218 <SEP> 860 <SEP> 216
<tb> Verbindung <SEP> Nr.

   <SEP> 31 <SEP> 870 <SEP> 256 <SEP> 923 <SEP> 248
<tb> Bekannte <SEP> Verbindung
<tb> Diazepam-59-58
<tb> 
   LDg, j-Werte   (orale Verabreichung) der vorliegenden Verbindungen, die nicht die Verbindun- gen 6,7, 17,31 und 39 waren, wurden mit über 800 mg/kg bei Verwendung von männlichen
Mäusen vom ddy-Stamm bestimmt. 



   Im folgenden werden einige Bezugsbeispiele zur Herstellung von Ausgangsstoffen für das erfindungsgemässe Verfahren gebracht. 



   Bezugsbeispiel l :   20, 5   g   5-Acetyloxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 200 ml Essigsäure aufgelöst. Diese Lösung wurde unter Kühlen mit Wasser gerührt und es wurden 60 ml Essigsäurelösung, die 16 g Brom enthielt, tropfenweise während 30 min hinzugegeben, wobei die Reaktion während 2 h bei der gleichen Temperatur durchgeführt wurde. Das Reaktionsgemisch wurde in 300 ml Wasser gegossen und während 3 h stehengelassen. Die ausgefallenen Kristalle wurden durch Filtration abgetrennt und aus Methanol unter Erhalt von 21 g   8-Brom-5-acetyloxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser, nadelartiger Kristalle mit Fp. = 237 bis   239 C   umkristallisiert. 



   Die hiedurch erhaltenen 21 g   8-Brom-5-acetyloxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 150 ml 8n-Chlorwasserstoffsäure dispergiert. Die Dispersion wurde unter Rückflussbedingungen während 3 h erhitzt und sodann abgekühlt. Die hiedurch gebildeten Unlöslichkeiten wurden durch Firation abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet und aus Methanol-Wasser unter Erhalt von 
 EMI27.2 
 Fp. = 212 bis   213 C   umkristallisiert. 



   Bezugsbeispiel 2 :   16, 4   g   5-Hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 300 ml Essigsäure aufgelöst. Diese Lösung wurde bei Raumtemperatur gerührt und es wurden 50 ml Essigsäurelösung, welche 7 g Chlor enthielt, tropfenweise hinzugegeben, wobei die Reaktion während 3 h unter Rühren durchgeführt wurde. Das Reaktionsgemisch wurde in 500 ml Wasser gegossen und während 1 h stehengelassen, wobei der hiedurch gebildete Niederschlag durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und sodann getrocknet wurde. Durch Umkristallisieren aus Äthanol-Wasser wurden 13, 5 g 6-Chlor-   - 5-hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser, nadelartiger Kristalle mit Fp. = 209 bis   210 C   erhalten. 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 



   Bezugsbeispiel 3 :   16, 4   g   5-Hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 300 ml Essigsäure aufgelöst. Diese Lösung wurde bei Raumtemperatur gerührt und es wurden 80 ml Essigsäurelösung, die 16 g Chlor enthielt, tropfenweise hinzugegeben, wobei die Reaktion während 3 h unter Rühren durchgeführt wurde. Ähnlich zu der Prozedur des Bezugsbeispiels 2 wurden die rohen Kristalle aus Methanol unter Erhalt von 16 g   6, 8-Dichlor-5-hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form von farblosen, nadelartigen Kristallen mit Fp. = 249 bis 2500C umkristallisiert. 



   Bezugsbeispiel 4 :
35, 4 g   7-Methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 300 ml Essigsäure aufgelöst. Diese Lösung wurde unter Eiskühlung gerührt, wobei 100 ml Essigsäurelösung, welche 27 g Sulforylchlorid enthielt, tropfenweise hinzugegeben wurden und über Nacht stehengelassen wurde. Das Reaktionsgemisch wurde sodann in 1 1 Eiswasser gegossen und der hiedurch gebildete Niederschlag durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Durch Umkristallisieren aus Methanol wurden 30 g   6-Chlor-7-methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser, nadelförmiger Kristalle mit Fp. =   212 C   erhalten. 



   Die hiedurch erhaltenen 30 g   6-Chlor-7-methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 300 ml 47%iger wässeriger Bromwasserstoffsäurelösung dispergiert und während 4 h unter Rückflussbedingungen erhitzt. Nach Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde das Unlösliche durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Durch Umkristallisieren aus Methanol-Chloroform wurden 25 g   6-Chlor-7-hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser, nadelartiger Kristalle mit Fp. = 264 bis 2660C erhalten. 



   Bezugsbeispiel 5 :
35 g   8-Methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 200 ml Essigsäure aufgelöst. Diese Lösung wurde unter Kühlen gerührt und es wurden 100 ml Essigsäurelösung, die 16 g Chlor enthielt, hinzugegeben, und es wurde über Nacht stehengelassen. Das Reaktionsgemisch wurde sodann in 1   l   Wasser gegossen und der hiedurch gebildete Niederschlag wurde durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Durch Umkristallisieren aus Chloroform wurden 42 g 5, 6-Di-   chlor-8-methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form schwach roter, nadelartiger Kristalle mit Fp. = 201 bis   202 C   erhalten. 



   Die hiedurch erhaltenen 42 g   5, 6-Dichlor-8-methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   wurden in 500 ml 47%iger wässeriger Bromwasserstoffsäurelösung dispergiert und während 4 h unter Rückflussbedingungen erhitzt. Nach Abkühlen des Reaktionsgemisches wurde das Unlösliche durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Die hiedurch erhaltenen rohen Kristalle wurden 
 EMI28.1 
 



   Bezugsbeispiel 6 : Ähnlich zu einem Verfahren gemäss Bezugsbeispiel 5 wurden 8-Brom-5-hydroxycarbostyril in Form farbloser, nadelartiger Kristalle erhalten (Umkristallisationslösungsmittel Methanol). 



  Fp. = 266 bis   267 C   (Zersetzung). 



   Bezugsbeispiel 7 :   22, 7   g   8-Brom-5-methoxy-3, 4-dihydrocarbostyril   und 25 g Kupfer (I) chlorid wurden mit 100 ml Dimethylsulfoxyd vermischt und bei 135 bis   140 C   während 4 h unter Rühren erhitzt. Nach Beendigung der Reaktion wurde das Reaktionsgemisch mit 200 g Eis und 50 ml konzentrierter Chlorwasserstoffsäure vermischt und bei Raumtemperatur während 1 h gerührt. Die hiedurch ausgefallenen Kristalle wurden durch Filtration abgetrennt, zunächst mit verdünnter   Chlorwasserstoffsäure   und sodann mit Wasser gewaschen und getrocknet. Die hiedurch erhaltenen rohen Kristalle wurden 
 EMI28.2 
 chlorid wurden in 30 ml Benzol dispergiert und während 2 h unter Rückflussbedingungen erhitzt. 



  Das Reaktionsgemisch wurde in Eiswasser gegossen und der hiedurch gebildete Niederschlag durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Durch Umkristallisieren aus Isopropanol wurden 8 g   8-Chlor-5-hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form von farblosen, nadelartigen 

 <Desc/Clms Page number 29> 

 Kristallen mit Fp. = 206 bis   207 C   erhalten. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren wird im folgenden durch Ausführungsbeispiele näher erläutert. 



   Beispiel 1 : 2, 5 g 1-Benzyl-5-hydroxy-3,4-dihydrocarbostyril und 0, 48 g 50%igen öligen NaH wurden mit 30 ml Dimethylformamid vermischt und gerührt, wonach 4 g   1-Chlor-3- (4-phenylpiper-   azinyl)-propan hinzugegeben wurden und bei 50 bis 60 C während 2, 5 h erhitzt wurde. Das Reaktionsgemisch wurde unter verringertem Druck konzentriert und der hiedurch erhaltene Rückstand mit Chloroform extrahiert. Nach Entfernen des Chloroforms durch Destillation wurde der hiedurch erhaltene Rückstand aus Ligroin unter Erhalt von 2, 1 g   1-Benzyl-5-[3- (4-phenylpiper-     azinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form schwach gelblicher, nadelartiger Kristalle mit Fp. =   1130C   umkristallisiert. 



   Beispiele 2 bis 32 : Ähnlich wie in Beispiel 1 wurden folgende Verbindungen erhalten : 
 EMI29.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel
<tb> 2 <SEP> 5- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 262
<tb> -propoxy]-3,4-dihydro- <SEP> (Methanol-Äther) <SEP> (Zersetzung)
<tb> carbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 3 <SEP> 6- <SEP> [2- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 196-198
<tb> -äthoxy]-3,4-dihydro- <SEP> (Methanol-Äther)
<tb> carbostyril. <SEP> Monohydrochlorid. <SEP> Monohydrat
<tb> 4 <SEP> 7-[3-(4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 213-215
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> carbostyril. <SEP> Dihydro- <SEP> (Methanol-Äther) <SEP> 
<tb> chlorid.

   <SEP> 3/4 <SEP> Hydrat
<tb> 5 <SEP> 8-[3-(4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> farblose, <SEP> plätt- <SEP> 112-114
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> chenartige <SEP> Kristalcarbostyril <SEP> le <SEP> (Äthanol)
<tb> 6 <SEP> 7- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> gelbliche, <SEP> nadel-237-238 <SEP> 
<tb> - <SEP> propoxy]-carbostyril <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> (Methanol)
<tb> 7 <SEP> 7- <SEP> {3- <SEP> [4- <SEP> (4-Methylphenyl)- <SEP> gelbliche, <SEP> nadel-149-150 <SEP> 
<tb> -piperazinyl] <SEP> -propoxy}- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> 8 <SEP> 6-Brom-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 225-258 <SEP> 
<tb> piperazinyl)-propoxy] <SEP> -artige <SEP> Kristalle <SEP> 
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril.Di- <SEP> (Methanol-Äther)

  
<tb> hydrochlorid
<tb> 9 <SEP> 7-{3-[4-(3-Chlorphenyl)- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 156-158
<tb> - <SEP> piperazinyl] <SEP> -propoxy <SEP> t-artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 30> 

 
 EMI30.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel
<tb> 10 <SEP> 7- <SEP> {3-[4- <SEP> (2-Methoxyphe- <SEP> farblose, <SEP> puder- <SEP> 134-137 <SEP> 
<tb> nyl)-piperazinyl]-prop- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> oxy}-3,4-dihydro- <SEP> (Äthanol)
<tb> carbostyril
<tb> 11 <SEP> 7-[4-(4-Phenylpiperazinyl)- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 123-124 <SEP> 
<tb> - <SEP> butoxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> carbostyril <SEP> (isopropanol)

  
<tb> 12 <SEP> 1-Methyl-7-[3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 204-207
<tb> piperazinyl)-propoxy]-3,4- <SEP> (Äthanol)
<tb> dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydro- <SEP> 
<tb> chlorid
<tb> 13 <SEP> 1-Benzyl-7-[3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> schwach <SEP> gelbliche <SEP> 125-127
<tb> piperazinyl)-propoxy]-Kristalle
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> 14 <SEP> 1-Allyl-7-[3-(4-phenylpi- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 189-192
<tb> perazinyl)-propoxy]-3,4- <SEP> (Äthanol)
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril.

   <SEP> Di- <SEP> 
<tb> hydrochlorid
<tb> 15 <SEP> 1-Propargyl-7-[3- <SEP> (4-phe- <SEP> schwach <SEP> gelb- <SEP> 215-216 <SEP> 
<tb> nylpiperazinyl) <SEP> -propoxy]- <SEP> liche, <SEP> nadel-
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril.Di- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> hydrochlorid <SEP> (Methanol)
<tb> 16 <SEP> 4-Methyl-7-[3-(4-phe- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 260-265
<tb> nylpiperazinyl)-propoxy]- <SEP> (Methanol-Äther)
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril. <SEP> Dihydrochlorid. <SEP> Dihydrat <SEP> 
<tb> 17 <SEP> 7-{3-[4-(3,4,5-Trimeth- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 225-227
<tb> oxyphenyl)-piperazinyl]-artige <SEP> Kristalle <SEP> (Zersetzung)
<tb> -propoxy}-3,4-dihydro- <SEP> (Methanol-Äthanol0
<tb> carbostyril.

   <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 18 <SEP> 7- <SEP> {3-[ <SEP> 4- <SEP> (3, <SEP> 4-Dimethoxy- <SEP> braune, <SEP> nadelar-146-147
<tb> phenyl)-piperazinyl]-tige <SEP> Kristalle
<tb> -propoxy}-3,4-dihydro- <SEP> (Äthanol)
<tb> carbostyril
<tb> 19 <SEP> 7- <SEP> [2- <SEP> (Methyl-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> schup-146-147
<tb> piperazinyl)-propoxy] <SEP> -penartige <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> Kristalle
<tb> (Methanol-Wasser)
<tb> 20 <SEP> 8-Brom-6-chlor-7- <SEP> [3- <SEP> (4- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 229-232 <SEP> 
<tb> -phenylpiperazinyl)-prop- <SEP> artige <SEP> Kristalle <SEP> (Zersetzung)
<tb> oxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbosty- <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> ril.

   <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 31> 

 
 EMI31.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel)
<tb> 21 <SEP> 5- <SEP> [3- <SEP> (4-Phenylhomopiper- <SEP> farblose, <SEP> schup- <SEP> 122-125 <SEP> 
<tb> azinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4-di- <SEP> penartige
<tb> hydrocarbostyril <SEP> Kristalle <SEP> (Ligroin-
<tb> -Benzol)
<tb> 22 <SEP> 4-Methyl-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 253-254
<tb> piperazinyl)-propoxy]- <SEP> (Methanol-Äther) <SEP> (Zersetzung)
<tb> - <SEP> carbostyril <SEP> 
<tb> 23 <SEP> 5- <SEP> [3- <SEP> (4-Cyclohexylpiper- <SEP> farblose, <SEP> nadelar-173-176
<tb> azinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4- <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> 24 <SEP> 7-[ <SEP> [3-(4-Benzylpiperazinyl)- <SEP> farblose,

   <SEP> nadel- <SEP> 126-127
<tb> - <SEP> propoxy] <SEP> -3, <SEP> 4-di- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> hydrocarbostyril <SEP> (Äthylacetat-
<tb> - <SEP> Äther) <SEP> 
<tb> 25 <SEP> 5-[3-(4-acetylpiperazinyl)- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 143-145
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> carbostyril <SEP> (Äthanol)
<tb> 26 <SEP> 5-[3-(4-Benzoylpiperazinyl)- <SEP> farblose, <SEP> plätt- <SEP> 240
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> chenartige
<tb> carbostyril.Monohydro- <SEP> Kristalle <SEP> (Methachlorid <SEP> nol-Äther)
<tb> 27 <SEP> 5- <SEP> {3-[ <SEP> 4- <SEP> (2-Acetyloxy- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 131-132 <SEP> 
<tb> äthyl)-piperazinyl]- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> -propoxy}-3,4-dihydro- <SEP> (Isopropanol)
<tb> carbostyril
<tb> 28 <SEP> 5-{3-[4-(2-Hydroxyäthyl)- <SEP> farblose,

   <SEP> schup- <SEP> 158-159
<tb> -piperazinyl] <SEP> -propoxy}- <SEP> penartige
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril <SEP> Kristalle <SEP> (Wasser)
<tb> 29 <SEP> 7- <SEP> [2-Acetyloxy-3-(4-phe- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 130-132
<tb> nylpiperazinyl)-propoxy]-
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 30 <SEP> 5- <SEP> [2- <SEP> (3, <SEP> 4, <SEP> 5-Trimethoxy- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 125-127
<tb> benzoyloxy)-3- <SEP> (4-phenylpi- <SEP> (Äthanol)
<tb> perazinyl) <SEP> -propoxy]-3,4-
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 31 <SEP> 7-{3-[3-Methyl-4-(4-chlor- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 235-242
<tb> phenyl)-piperazinyl]- <SEP> (Äthanol)
<tb> - <SEP> propoxy} <SEP> -3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> 
<tb> carbostyril.

   <SEP> Dihydrochlorid
<tb> 32 <SEP> 4-Phenyl-7- <SEP> [3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 198-199 <SEP> 
<tb> piperazinyl)-propoxy]- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> carbostyril <SEP> (Methanol) <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 32> 

 
Beispiel 33 : 1, 8 g   1-Methyl-5-hydroxy-3, 4-dihydrocarbostyril   und 1 g NaH   (50%ig   in Öl) wurden mit 30 ml Dimethylformamid vermischt. Dann wurden 2, 6 g 1-Chlor-2-hydroxy-3- (4-phenylpiperazinyl)-propan bei Raumtemperatur hinzugegeben und es wurde bei 70 bis   800C   während 3 h gerührt. Das Reaktionsgemisch wurde in Wasser gegossen und die organische Schicht mit Chloroform extrahiert.

   Nach Entfernung des Chloroforms durch Destillation wurde der hiedurch erhaltene Rückstand in Aceton aufgelöst, wobei zur Einstellung des pH-Wertes auf 4,0 der Lösung eine acetonische Lösung von Oxalsäure zugefügt wurde. Die ausgefallenen Kristalle wurden durch Filtration gesammelt und aus Methanol-Aceton unter Erhalt von 2, 8 g   l-Methyl-5-     2-hydroxy-3-(4-   -phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyriloxalat in Form farbloser Kristalle mit Fp. = 220 bis   221 C   (Zersetzung) umkristallisiert. 



   Beispiele 34 bis 43 : Ähnlich wie in Beispiel 33 wurden folgende Verbindungen erhalten : 
 EMI32.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel)
<tb> 34 <SEP> 6, <SEP> 8-Dichlor-5- <SEP> 2-hydroxy- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 251-253
<tb> -3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)- <SEP> (Wasser
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> 
<tb> carbostyril.

   <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 35 <SEP> 6-Chlor-7- <SEP> {2-hydroxy-3- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 183-184
<tb> - <SEP> [4-(2-methoxyphenyl)-pi- <SEP> (Äthanol)
<tb> perazinyl]-propoxy}-3, <SEP> 4- <SEP> 
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 36 <SEP> 1-Benzyl-5-[2-hydroxy-3- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 148-150 <SEP> 
<tb> - <SEP> (4-phenylpiperazinyl)- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> (Petroläther <SEP> 
<tb> carbostyril <SEP> Kp.

   <SEP> = <SEP> 60-80 C)
<tb> 37 <SEP> 5- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenylpi- <SEP> farblose, <SEP> nadel-239-241
<tb> - <SEP> perazinyl)-propoxy]-artige <SEP> Kristalle <SEP> 
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril.Mo- <SEP> (Wasser)
<tb> nohydrochlorid
<tb> 38 <SEP> 6-[2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 223-224 <SEP> 
<tb> piperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> -dihydrocarbostyril.Mono- <SEP> (Wasser)
<tb> hydrochlorid. <SEP> 1/2 <SEP> Hydrat
<tb> 39 <SEP> 7- <SEP> {2-Hydroxy-3- <SEP> [4- <SEP> (4-chlor- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 66- <SEP> 70 <SEP> 
<tb> phenyl)-piperazinyl]-artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> propoxy} <SEP> -3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> 
<tb> carbostyril. <SEP> Monohydrochlorid.

   <SEP> Monohydrat
<tb> 40 <SEP> 8- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 263
<tb> piperazinyl)-propoxy] <SEP> - <SEP> (Methanol- <SEP> 
<tb> -3,4-dihydrocarbostyril. <SEP> Mo- <SEP> -Äther)
<tb> nohydrochlorid
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 33> 

 
 EMI33.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel)
<tb> 41 <SEP> 1-Allyl-5- <SEP> {2-hydroxy-3- <SEP> [4- <SEP> farblose, <SEP> nadelar-123-124
<tb> - <SEP> (4-methylphenyl)-piper- <SEP> tige <SEP> Kristalle
<tb> azinyl]-propoxy}-3, <SEP> 4-di- <SEP> (Ligroin-Benzol)
<tb> hydrocarbostyril
<tb> 42 <SEP> 6- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 218-219
<tb> piperazinyl)-propoxy]-car- <SEP> (Methanol) <SEP> 
<tb> bostyril.

   <SEP> 1/2 <SEP> Hydrat
<tb> 43 <SEP> 4-Methyl-7- <SEP> [2-hydroxy-3- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 190-191
<tb> - <SEP> (4-phenylpiperazinyl)- <SEP> (Äthanol-Äther)
<tb> - <SEP> propoxy]-carbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 
 
 EMI33.2 
 
 EMI33.3 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel)
<tb> 45 <SEP> 5- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> nadel-239-241
<tb> piperazinyl)-propoxy]-3, <SEP> 4- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril. <SEP> Mono- <SEP> (Wasser) <SEP> 
<tb> hydrochlorid
<tb> 46 <SEP> 6- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phenyl- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 223-224 <SEP> 
<tb> piperazinyl)-propoxy]-artige <SEP> Kristalle
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril. <SEP> Mo- <SEP> (Wasser)
<tb> nohydrochlorid.

   <SEP> 1/2 <SEP> Hydrat
<tb> 47 <SEP> 7- <SEP> {2-Hydroxy-3-[4- <SEP> (4- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 66- <SEP> 70 <SEP> 
<tb> -chlorphenyl)-piper- <SEP> artige <SEP> Kristalle <SEP> 
<tb> azinyl]-propoxy}-3,4- <SEP> (Isopropanol)
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril. <SEP> Mono- <SEP> 
<tb> hydrochlorid. <SEP> Monohydrat
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 34> 

 
 EMI34.1 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Verbindung <SEP> Kristallform <SEP> Schmelzpunkt
<tb> (Umkristalli- C
<tb> sierungsmittel)
<tb> 48 <SEP> 8- <SEP> [2-Hydroxy-3- <SEP> (4-phe- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 263
<tb> nylpiperazinyD-prop- <SEP> (Methanoloxy] <SEP> -3, <SEP> 4-dihydrocarbo--Äther) <SEP> 
<tb> styril.

   <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 49 <SEP> 6, <SEP> 8-Dichlor-5- <SEP> [2-hydroxy- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 251-253
<tb> - <SEP> 3- <SEP> (4-phenylpiper- <SEP> (Wasser)
<tb> azinyl) <SEP> -propoxy]-3, <SEP> 4-di- <SEP> 
<tb> hydrocarbostyril. <SEP> Monohydrochlorid
<tb> 50 <SEP> 6-Chlor-7- <SEP> {2-hydroxy- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 183-184
<tb> - <SEP> 3- <SEP> 4- <SEP> (2-methoxyphenyl)- <SEP> (Äthanol) <SEP> 
<tb> - <SEP> piperazinyl]-propoxy}- <SEP> 
<tb> - <SEP> 3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 51 <SEP> l-Methyl-5- <SEP> 2-hydroxy-3- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 143-145 <SEP> 
<tb> - <SEP> (4-phenylpiperazinyl)-prop- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> oxy]-3, <SEP> 4-dihydrocarbostyril <SEP> (Hexan-Benzol) <SEP> 
<tb> 52 <SEP> 1-Benzyl-5-[2-hydroxy-3- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 148-150
<tb> - <SEP> (4-phenylpiperazinyl)

  -artige <SEP> Kristalle <SEP> 
<tb> - <SEP> propoxy]-3, <SEP> 4-dihydro- <SEP> (Petroläther <SEP> 
<tb> carbostyril <SEP> Kp. <SEP> = <SEP> 60-80 C)
<tb> 53 <SEP> 1-Allyl-5-{2-hydroxy-3- <SEP> farblose, <SEP> nadel- <SEP> 123-124
<tb> - <SEP> [4-(4-methylphenyl)-pi- <SEP> artige <SEP> Kristalle
<tb> perazinyl]-propoxy}-3,4- <SEP> (Ligroin-Benzol)
<tb> - <SEP> dihydrocarbostyril <SEP> 
<tb> 54 <SEP> 6-[2-Hydroxy-3-(4-phenyl- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 218-219
<tb> piperazinyl)-propoxy]- <SEP> (Methanol) <SEP> 
<tb> - <SEP> carbostyril. <SEP> 1/2 <SEP> Hydrat
<tb> 55 <SEP> 4-Methyl-7- <SEP> [2-hydroxy- <SEP> farblose <SEP> Kristalle <SEP> 190-191
<tb> -3- <SEP> (4-phenylpiperazinyl)- <SEP> (Äthanol-Äther)
<tb> -propoxy <SEP> propoxy]-carbostyril.

   <SEP> Mo- <SEP> 
<tb> nohydrochlorid
<tb> 
 
 EMI34.2 
 und 0, 3 g Palladium-schwarz wurden in 200 ml Äthanol dispergiert und ein Wasserstoffdruck von 2 Atmosphären wurde bei Raumtemperatur aufrechterhalten, wobei die katalytische Reduktion bei 70 bis 80 C während 8 h durchgeführt wurde. Nach Abkühlung des Reaktionsgemisches wurde das Palladium-schwarz durch Filtration entfernt und die Mutterlauge zur Trockne konzentriert. Der Rückstand wurde aus einem Gemisch Methanol-Äther unter Erhalt von 0,6 g (Ausbeute   60%)   4-Methyl-7- [3-(4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3,4-dihydrocarbostyril.Dihydrochlorid.Dihydrat in Form 
 EMI34.3 
 den mit 30 ml Aceton vermischt und es wurden weiter 12 ml Acetylchlorid hinzugegeben, wonach während 10   h unter Rückflussbedingungen   erhitzt wurde.

   Nach Abkühlung des Reaktionsgemisches 

 <Desc/Clms Page number 35> 

 wurde das ausgefallene Produkt durch Filtration gesammelt und mit Aceton gewaschen. Die hiedurch erhaltenen rohen Kristalle wurden in 80 ml Wasser aufgelöst, mit Ammoniak-Wasser wurde basisch gemacht und dann mit Chloroform extrahiert, getrocknet und das Chloroform durch Destillation entfernt. Der Rückstand wurde durch Kieselgelsäulenchromatographie unter Erhalt von 0, 5 g 5-   [2-acetyloxy-3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser Kristalle mit Fp. = 159 bis   161 C   gereinigt. 
 EMI35.1 
 :0, 24 g Natriumhydrid wurden in 40 ml Xylol dispergiert und während 1 h unter Rückflussbedingungen erhitzt.

   Anschliessend wurde die Temperatur des Bades auf   130 C   abgesenkt und es wurden 1, 40 g   3, 4, 5-Trimethoxybenzoylchlorid   allmählich hinzugegeben, wobei während 8 h unter Rückflussbedingungen erhitzt wurde. Das Xylol wurde aus dem Reaktionsgemisch destillativ entfernt, der Rückstand dann in 80 ml Wasser gegossen und mit Chloroform extrahiert. Die Chloroformschicht wurde mit Wasser gewaschen, getrocknet und das Chloroform durch Destillation entfernt. Der Rückstand wurde aus Äthanol unter Erhalt von   1,   5   g 5- [2- (3, 4, 5-Trimethoxybenzoyloxy)-     - 3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril   in Form farbloser Kristalle mit Fp. = 125 bis   127 C   umkristallisiert. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zum Herstellen von neuen Carbostyrilderivaten der allgemeinen Formel EMI35.2 worin R'Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Alkenylgruppe mit 2 bis 4 C-Atomen, eine Alkinylgruppe mit 2 bis 4 C-Atomen oder eine Phenylalkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen in der Alkylengruppe, R2 Wasserstoff, eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine Phenylgruppe, R3 Wasserstoff, eine Hydroxygruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen, eine Alkanoyloxygruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine 3, 4, 5-Trimethoxybenzoylgruppe, R4 Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen, R5 eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 8 C-Atomen, eine gegebenenfalls 1 bis 3 Substituenten aus der von Halogen, Alkylgruppen mit 1 bis 4 C-Atomen und Alkoxygruppen mit 1 bis 4 C-Atomen gebildeten Gruppe aufweisende Phenylgruppe,
    eine durch eine Phenylgruppe oder eine Alkanoyloxygruppe mit 1 bis 4 C-Atomen substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen im Alkylteil, eine Alkanoylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen oder eine Benzylgruppe und X ein Halogen darstellt, n gleich ist 1 oder 2, q gleich ist 2 oder 3, 1 und n je für sich gleich sind 0 oder eine ganze Zahl von 1 bis 6 bedeuten, jedoch die Summe von 1 und n den Wert 6 nicht überschreitet, die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung zwischen dem in 3-und dem in 4-Stellung befindlichen Kohlenstoffatom des Carbostyrilgerüstes eine Einfach- oder eine Doppelbindung ist und die Seitenkette der Formel <Desc/Clms Page number 36> EMI36.1 in 4-, 5-, 6-, 7-oder 8-Stellung des Carbostyrilgerüstes steht, wobei, wenn R2 eine Phenylgruppe ist, R5 keine durch eine Phenylgruppe substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen im Alkylteil sein darf,
    dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI36.2 worin R', R", X, n und die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung zwischen der 3- und der 4-Stellung des Carbostyrilgerüstes die oben angegebene Bedeutung besitzen, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel EMI36.3 worin R", R', l, m, q die oben angegebene Bedeutung besitzen, R3a Wasserstoff, eine Hydroxygruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen bedeutet, X'ein Halogenatom oder eine andere ähnlich wie ein Halogenatom bei einer Substitutionsreaktion reagierende Gruppe darstellt oder X 1 und R3a zusammen eine Epoxygruppe bilden können, wobei vorzugsweise l und gegebenenfalls auch m gleich ist 1, umgesetzt wird,
    worauf gewünschtenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I) mit der Bedeutung der Hydroxygruppe für R3 mit einer Verbindung der allgemeinen Formel RX oder (R ) O EMI36.4 von R'übergeführt wird, gewünschtenfalls ein erhaltenes Carbostyrilderivat zu einem 3, 4-Dihydrocarbostyrilderivat hydriert wird und gewünschtenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I) in ein Säureadditionssalz übergeführt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7-[ [3- (4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- {3- [ 2-Methoxyphenyl) -piperazinyl ] -propoxy} -3, 4-dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird. EMI36.5 <Desc/Clms Page number 37> EMI37.1 carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- [ 3- (4-Phenylpiperaziny1) -propoxy] -carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender EMI37.2 {3- [4- (2-Äthoxyphenyl)-piperazinyl]-propoxy1-3, 4-dihydro-carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte l-Methyl-7- [3- {4-Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydro- carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- [4- (4-Phenylpiperazinyl)-butoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 5- [3- (Phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- {3- [4- (2-Chlorphenyl)-piperazinyl]-propoxy}-3, 4-dihydro- carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    12. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- [2-Hydroxy-3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-3, 4-dihydro- carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 8-Brom-5- [3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy]-carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    14. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 7- {3-[ 4- (2-Methoxypheny1) -piperazinyl) -propoxy} -carbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird. EMI37.3 oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    17. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte 1-Benzyl-5- [2-hydroxy-3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxyl-3, 4- - dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
    18. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch Wahl entsprechender Ausgangsstoffe und Verfahrensschritte l-Benzyl-5- [3- (4-phenylpiperazinyl)-propoxy] -3, 4-dihydrocarbostyril oder ein Säureadditionssalz hievon hergestellt wird.
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