AT237607B - Verfahren zur Herstellung von Methylesteramiden carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Methylesteramiden carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren

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AT237607B
AT237607B AT110163A AT110163A AT237607B AT 237607 B AT237607 B AT 237607B AT 110163 A AT110163 A AT 110163A AT 110163 A AT110163 A AT 110163A AT 237607 B AT237607 B AT 237607B
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Gustav Dr Rer Nat Renckhoff
Hans Leo Dr Rer Nat Huelsmann
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Chemische Werke Witten Gmbh
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  Verfahren zur Herstellung von Methylesteramiden   carbocyclischer.   aromatischer Dicarbonsäuren 
Von den Esteramiden der carbocyclischen, aromatischen Dicarbonsäuren haben beispielsweise die Esteramide der Benzoldicarbonsäuren, insbesondere die Esteramide der Terephthalsäure, erhebliche technische Bedeutung erlangt. So stellen die N-Alkylterephthalamidsäureester die Vorstufen der als Verdikkungsmittel für Schmierfette wichtigen Metall-Terephthalamate dar, von denen das Natriumsalz des   N-Octadecylterephthalsäuremonoamids   besondere Bedeutung gewonnen hat. 



   Technisches Interesse haben auch die sich von Diaminen ableitenden Esteramide, z. B. das Bis (p- 
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 ten mit gemischten   Ester- und Amidbindungen.   



   Zur Herstellung derartiger Esteramide musste man bisher   vonTerephthalsäurealkylesterchloriden   aus-   gehen, die z. B.   als solche in Gegenwart säurebindender Stoffe mit den entsprechenden Aminen umgesetzt wurden oder bei der Reaktion von Terephthalsäuremonoestern mit primären Aminen und Phosphorhalogeniden in Gegenwart tertiärer Amine als Zwischenprodukte auftraten. 



   Wenn auch in neuerer Zeit wirtschaftliche Verfahren zur Herstellung der Terephthalsäuremonoalkylesterchloride aufgefunden wurden, so ist doch das Arbeiten mit diesen sehr reaktionsfähigen, äusserst korrosiv wirkenden Säurechloriden mit besonderen Umständen und apparativen Schwierigkeiten verbunden. 



   Es wurde nun gefunden, dass man Esteramide carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren mit moder p-ständigen Carboxylgruppen, insbesondere der Iso- und Terephthalsäure, leicht in vorzüglicher Ausbeute und Reinheit erhalten kann, wenn man die Methyl-arylester der Dicarbonsäuren mit Ammoniak oder primären oder sekundären Mono- oder Diaminen, vorzugsweise in äquivalenten Mengen, in indifferenten organischen Lösungsmitteln bei Temperaturen von 0 bis 150 C, insbesondere 60 bis 100 C. umsetzt. 



   Der Aryl-Rest der erfindungsgemäss einzusetzenden Methylarylester kann sich von einwertigen, gegebenenfalls durch einen oder mehrere Alkyl- oder Aralkylgruppen substituierten Phenolen oder Naphtholen ableiten,   z. B.   vom Phenol, von den isomeren Kresolen oder Xylenolen, Butylphenolen, Octylphenolen, Benzylphenolen, ss-Naphthol usw. 



   Als Ausgangsstoffe für die Herstellung der erfindungsgemäss einzusetzenden Methylarylester carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren kommen die Dimethylester der carbocyclischen, aromatischen Dicarbonsäuren und ihrer Kernsubstitutionsprodukte mit m- oder p-ständigen Carboxylgruppen in Frage, deren Methylarylester sich noch unzersetzt destillieren lassen, so dass ihre Trennung von den unumgesetzten Dimethylestern möglich ist,   z. B.   die Dimethylester der Iso- und Terephthalsäure, der Diphenyldicarbonsäuren und der ein-oder zweifach im Kern substituierten Iso-und Terephthalsäuren,   z. B.   der 5-Chlorisophthalsäure oder der Nitroterephthalsäuren. 



   Die Methylarylester können beispielsweise hergestellt-werden, indem man die Dimethylester der carbocyclischen, aromatischen Dicarbonsäuren mit äquivalenten Mengen oder einem geringen Überschuss 

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 an Phenol und/oder Naphthole, die gegebenenfalls durch eine oder mehrere Alkyl-und/oder Aralkylgruppen substituiert sein können, in Gegenwart von   Umesterungskatalysatoren   auf Temperaturen oberhalb 1600C bis zur Beendigung der Methanolabspaltung erhitzt, das Reaktionsgemisch durch Destillation in wenig nicht umgesetzten Dimethylester und Diarylester, die in einen neuen Umesterungsansatz zurückgeführt werden, und in die Methylarylester der carbocyclischen, aromatischen Dicarbonsäuren zerlegt.

   Bei Einsatz der nach dem beschriebenen Verfahren hergestellten Methylarylester wird nach der Umsetzung zu den Esteramiden und nach Abscheidung der Esteramide die phenolische Komponente durch Destillation und Kristallisation zurückgewonnen und in die Umesterungsstufe   zurückgeführt.   



   Überraschenderweise tritt nur die Arylestergruppe mit dem Amin in Reaktion, und man erhält daher das Esteramid in praktisch quantitativer Ausbeute, bezogen auf den umgesetzten Dimethylester, da auch die Ausbeute an Methylarylester   der Dicarbonsäure   durch die Rückführung der Dimethyl- und Diarylesterfraktionen in die Umesterungsstufe sich, bezogen auf umgesetzten Dimethylester, praktisch quantitativ gestaltet. 



   Als Aminkomponente können neben Ammoniak primäre und sekundäre aliphatische oder aromatische oder heterocyclische Mono - oder Diamine eingesetzt werden, insbesondere die primären Alkylamine mit   10-13   Kohlenstoffatomen und die einfachen primären Diamine mit 2-6 Kohlenstoffatomen, wie Äthylendiamin oder Hexamethylendiamin. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten Esteramide können in an sich bekannter Weise beispielsweise für 
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   Verdickungs mitteln für SchmierfetteBeispiel 2 : Eine Lösung von   20, 0 Gew.-TeilenMethylphenylterephthalat (0, 078Mol)   in 100   Vol.-  
Teilen Xylol wird nach Zusatz von 2,35 Gew.-Teilen Äthylendiamin (0,039 Mol) 1 h am Rückflusskühler zum Sieden erhitzt. Beim Abkühlen auf Raumtemperatur fällt   Bis- (p-carbomethoxybenzoyl)-äthylendi-   amin aus. Es wird abgesaugt, mehrfach mit kaltem Xylol gewaschen und getrocknet. Die Ausbeute be- trägt   13, 5 Gew. -Teile,   entsprechend 90,   00/0   der Theorie. Die Säurezahl des Esteramids ist 0,9, die Ver- seifungszahl 296 (berechnet 292), N   : 8   6, 9% (berechnet 7,   3).   Nach Umkristallisieren aus Dimethylform- amid liegt der Schmelzpunkt bei   298-300 C.   



   Beispiel 3 : Eine Lösung von 25, 6 Gew.-Teilen Methylphenylisophthalat   (0, 1 Mol), das durch  
Umesterung von Dimethylisophthalat mit Phenol entsprechend dem in Beispiel 1 angegebenen Verfahren in annähernd quantitativer Ausbeute erhalten wird, in 100 Vol. -Teilen Benzol wird am Rückflusskühler zum Sieden erhitzt und eine Lösung von 27,0 Gew.-Teilen Stearylamin (0, 1 Mol) in 100 ml Benzol anteilweise über 2 h verteilt zugesetzt, wobei das Lösungsmittel dauernd siedet. Nach beendeter Zugabe der Aminlösung wird der Ansatz noch 1 h auf etwa 800C erhitzt. Darauf werden Benzol und Phenol, die quantitativ zurückerhalten werden, abdestilliert.

   Es bleiben   42,     5 Gew. -Teile N-Octadecyl-isophthal-   amidsäuremethylester (entsprechend 96, 2% der Theorie), F =   95 - 960C, zurück.   Nach Umkristallisieren aus Methanol ist der Schmelzpunkt unverändert. Die Säurezahl ist 0, die Verseifungszahl 129 (berechnet   130),   N =   3, 4% (berechnet 3, 25).   



     Beisp iel 4 :   Eine Lösung von   51, 2 Gew. -Teilen   Methylphenylisophthalat (0, 2 Mol) in   100 Vol.-   Teilen Benzol wird mit der Lösung von   31, 4 Gew.-Teilen   Decylamin (0, 2 Mol) in 200 Vol. -Teilen Benzol wie im Beispiel 1 umgesetzt. Nach dem Abdestillieren des Lösungsmittels und des Phenols erhält man   63, 8 Gew.-Teile N-Decyl-isophthalamidsäuremethylester, entsprechend 100' der Theorie. Der   Schmelzpunkt liegt nach dem Umkristallisieren aus Methanol bei 870C. Säurezahl = 0, Verseifungszahl = 174,5 (berechnet 175, 5), % N = 4, 5 (berechnet 4,4). 
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 hitzt. Beim Abkühlen der Lösung fallen 14,7 Gew.-Teile Terephthalamidsäuremethylester, F = 206 C, aus.

   Das Kristallisat wird abgesaugt, das Filtrat zur Trockne eingedampft und der Abdampfrückstand in 100 Vol.-Teilen Aceton gelöst. Auf Zusatz von 250 Vol. -Teilen Wasser fällt ein farbloser, kristalliner Stoff aus. Dieser wird getrocknet und mit 200 Vol.-Teilen Benzin bei dessen Siedetemperatur eluiert. Es hinterbleiben weitere 2,0 Gew.-Teile Terephthalamidsäuremethylester; F = 2060C. Aus der Benzinlösung werden 24, 6   Gew. -Teile Methylphenylterephtha1at,   F =   108-110 C,   zurückgewonnen. Unter Berücksichtigung des nicht umgesetzten   Methylphenylterephthalats   beträgt die Ausbeute an Terephthalamidsäuremethylester   90%   der Theorie. 



   Beispiel11 :ZueinerLösungvon25,6Gew.-TeilenMethylphenylterephthalatin100Vol.-Teilen Benzol wird innerhalb 1/2 h eine Lösung von 8,7 Gew.-Teilen Morpholin in 100 Vol. -Teilen Benzol bei   50 C   zugetropft. Anschliessend wird noch 5 h zum Sieden erhitzt. Nach dem Abdestillieren des Benzols und des gebildeten Phenols (9 Gew.-Teile) erhält man als Rückstand 23 Gew.-TeileTerephthalsäuremethylestermorpholid, entsprechend einer Ausbeute von   93ja.   Nach dem Umkristallisieren aus Butylacetat bildet es glänzende Plättchen, die bei   75 - 75, 5WC   schmelzen. 



   Beispiel 12 : Zu der Lösung von   25, 6 Gew. -Teilen Methylpheny1terephthalat   in 100 Vol. -Teilen 
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   Reaktionsgemisch noch 1 h zum Sieden erhitzt. Nach völligem Abdestillieren des Benzols wird bei 2 Torr bei einer Sumpftemperatur von 1600C das'gebildete 4-tert. Butylphenol abdestilliert. Man erhält 15 Gew. -    Teile (quantitative Ausbeute). Im Rückstand bleiben 42 Gew.-Teile N-Octadecyl-terephthalamidsäure- methylester, entsprechend einer Ausbeute von 98%. Nach Umkristallisieren aus Butylacetat schmilzt die
Verbindung bei 116-117 C. 



    Beispiel 18: Zu einer siedendenLösung von 28,4 Gew.-Teilen(0,1 Mol) Methylterephthalsäure-    - methyl-o-kresylester in 100 Vol. -Teilen Benzol wird innerhalb 1 h die Lösung von 26,9 Gew.-Teilen (0, 1 Mol) Stearylamin in 100   Vol.-Teilen   Benzol zugetropft. Nach beendeter Zugabe wird noch   l   h zum Sieden erhitzt. Nach vollständigem Abdestillieren des Benzols wird bei 2 Torr bei einer Sumpftemperatur von   1300C   das gebildete   0 -Kresol abdestílliert.   Im Rückstand bleiben 44 Gew.-Teile (berechnet 44, 5) N-Octadecyl-methylterephthalamidsäuremethylester, der nach dem Umkristallisieren aus Butylacetat bei   72 - 740C schmilzt : Verseifungszahl127   (berechnet 126, 5). 



     Beispiel 19 :   Zu einer   siedenden Lösung   von   28, 4 Gew. -Teilen (0, 1   Mol) Isophthalsäure-methyl-   - (3, 5-dimethylphenyl)-ester   in 100 Vol. -Teilen Benzol werden innerhalb 1 h 8,7   Gew. -Teile (0, 1   Mol) Morpholin in 100 Vol. -Teilen Benzol zugetropft. Anschliessend wird noch   : 1.   h zum Sieden erhitzt. Nach dem Abdestillieren des Benzols im Wasserstrahlvakuum destillieren bei 0, 2 Torr zunächst 12   Gew.-Teile   Xylenol und anschliessend von 170 bis 175 C/0, 2 Torr 24 Gew.-Teile Isophthalsäuremethylestermorpholid, entsprechend einer Ausbeute von   96je.   Viskoses Öl. Stickstoffgehalt   5, 1%   (berechnet 5, 62). 



   Beispiel 20 : Ein Autoklav aus VA-Stahl mit einem Rauminhalt von 900 Vol. -Teilen wird mit 54, 0 Gew.-Teilen Methyl-m-kresylterephthalat (0, 2 Mol), 400   Gew.-Teilen   Dioxan   und27, 5Vol. -   Teilen flüssigem Ammoniak (etwa 1 Mol) beschickt und 6 h auf   130 - 1330C   erhitzt. Dabei beträgt der Druck zirka 12 atü. Nach Ablauf der genannten Zeit wird der Autoklav abgekühlt und entspannt. Der aus der Dioxanlösung in farblosen, glänzenden Blättchen auskristallisierte Terephthalamidsäuremethylester wird abgesaugt, mit kaltem Methanol gewaschen und bei 1200C getrocknet. Der Schmelzpunkt liegt bei 206 C. Die Ausbeute beträgt 32,0   Gew.-Teile,   entsprechend 89,5% der Theorie, bezogen auf das eingesetzte Methyl-m-kresylterephthalat.

   Das Dioxan sowie das bei der Reaktion abgespaltene m-Kresol können durch Aufdestillieren des Filtrats praktisch verlustlos zurückgewonnen werden. 
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    21 :2, 5-Dichlorterephthalsäure-methylester-N-octadecylamid,   entsprechend   75%   der Theorie. Der Schmelzpunkt liegt bei 99,   5-100 C.   Verseifungszahl = 110, 3 (berechnet   112) ; % Cl   = 14,0 (berechnet   14, 1).  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von Methylesteramiden carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren mit m- und p-ständigen Carboxylgruppen, insbesondere der Iso- und Terephthalsäure, dadurch gekennzeichnet, dass man die Methylarylester der carbocyclischen aromatischen Dicarbonsäuren mit Ammoniak oder primären oder sekundären Mono- oder Diaminen, vorzugsweise in äquivalenten Mengen, in indifferenten organischen Lösungsmitteln, vorzugsweise aromatischen Kohlenwasserstoffen, bei Temperaturen von 0 bis 150 C, insbesondere bei 60-100 C, umsetzt.
AT110163A 1963-01-16 1963-02-12 Verfahren zur Herstellung von Methylesteramiden carbocyclischer, aromatischer Dicarbonsäuren AT237607B (de)

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