WO2022124229A1 - シーラントフィルム - Google Patents

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WO2022124229A1
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layer
polyethylene
virgin
sealant film
recycled
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俊樹 山田
隆裕 安海
連 松▲崎▼
祐司 上田
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東洋製罐株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a sealant film containing a recycled polyethylene resin, and further relates to a laminate for a packaging bag and a packaging bag using the sealant film.
  • Patent Document 1 proposes a method for recovering and regenerating a multilayer film, which comprises blending low molecular weight polyethylene into scrap of a transparent multilayer film composed of a polyethylene layer, an adhesive layer and a nylon layer. It has been proposed to pelletize recycled products and use the pellets to produce films.
  • Patent Document 2 proposes a recycled film in which the mixing ratio of the recycled material (for example, recycled polyethylene) is 50 to 90% by mass and the mixing ratio of foreign matter is 0.1 to 2% by mass with respect to the entire film.
  • the recycled film has a three-layer structure, and the first layer contains 50 to 90% by mass of a recycled material, 0.1 to 2% by mass of foreign matter, and 2 to 4% by mass of a pressure-sensitive adhesive. It is disclosed that the layer contains 50 to 90% by mass of recycled material and 0.1 to 2% by mass of foreign matter, and the third layer is made of unused low density polyethylene (LDPE).
  • LDPE low density polyethylene
  • the film using recycled polyethylene as described above cannot be used for producing a sealant film, especially a packaging bag. That is, the sealant film has various problems such as a decrease in thermal adhesiveness due to the use of a recycled material, a decrease in flavor due to an odor, a poor appearance due to coloring, and a decrease in strength.
  • an object of the present invention is to provide a sealant film in which heat adhesion is ensured while using recycled polyethylene.
  • Another object of the present invention is to provide a sealant film which is not limited to containing recycled polyethylene but has a problem of odor, coloring, or a decrease in strength.
  • Still another object of the present invention is to provide a laminated body for a packaging bag and a packaging bag formed by using the above-mentioned sealant film containing recycled polyethylene.
  • two virgin polyethylene layers a first virgin polyethylene layer and a second virgin polyethylene layer, are included, and an intermediate layer containing recycled polyethylene is provided between the two virgin polyethylene layers.
  • a sealant film characterized by being present is provided.
  • the regenerated polyethylene contains at least one metal component selected from the group consisting of Mg, Ca, Fe and Zn.
  • a layer containing a deodorant is provided.
  • Either the first virgin polyethylene layer, the second virgin polyethylene layer or the intermediate layer is a layer containing the deodorant, or the intermediate layer and the first virgin polyethylene layer or the second.
  • a layer containing the deodorant is provided between the virgin polyethylene layer and the virgin polyethylene layer.
  • the deodorant is zeolite.
  • the intermediate layer contains an antioxidant.
  • a white layer containing a white pigment is provided on at least one side of the intermediate layer.
  • the first and / or the second virgin polyethylene layer is the white layer, or the white layer is provided between the first and / or the second virgin polyethylene layer and the intermediate layer. .. (8)
  • the intermediate layer contains virgin polyethylene together with the regenerated polyethylene.
  • the intermediate layer contains a thermoplastic elastomer or a linear low-density polyethylene as a modifier for improving the strength.
  • a laminate for a packaging bag composed of the above-mentioned sealant film and a base film laminated on the first virgin polyethylene layer of the sealant film.
  • the base film is made of polyethylene terephthalate, nylon or high-density polyethylene.
  • a printing layer or an inorganic thin-film deposition layer is formed between the base film and the first virgin polyethylene layer. Is preferable.
  • a packaging bag in which the second virgin polyethylene layers in the above-mentioned packaging bag laminate are bonded to each other by heat sealing.
  • a packaging bag an embodiment in which the body portion is formed by the packaging bag laminate and the bottom portion is formed by a sealant film containing no recycled resin can be preferably adopted.
  • the sealant film of the present invention an intermediate layer containing recycled polyethylene is sandwiched between two virgin polyethylene layers (first and second virgin polyethylene layers). Therefore, it is possible to effectively avoid the deterioration of the adhesiveness (laminating property, heat sealing property) due to the recycled polyethylene.
  • the base film is laminated on one side of the virgin polyethylene layer (first virgin polyethylene layer) with a solvent-type or solvent-free thermosetting adhesive, so that the laminate is used for producing a packaging bag. It can be used effectively as a body. This is because in such a laminated body, the virgin polyethylene layer (second virgin polyethylene layer) on the other side can be heat-sealed as an inner layer to make a bag.
  • this multi-layer structure is utilized to avoid deterioration of flavor due to an agent for suppressing performance deterioration or the like due to the use of recycled polyethylene, for example, odor.
  • a deodorant can be used, a white colorant (formation of a white layer) can be used to avoid poor appearance due to coloring, and a modifier can be used to avoid a decrease in strength.
  • the piercing strength of the packaging bag can be increased, the gas barrier property is improved by forming the inorganic thin-film film, and the appearance characteristics are improved by forming the printing layer. realizable.
  • Schematic side sectional view showing the basic layer structure of the sealant film of this invention. Schematic side sectional view showing another example of the layer structure of the sealant film of the present invention.
  • the schematic side sectional view which shows an example of the layer structure of the laminated body for a packaging bag formed by using the sealant film of FIG.
  • the sealant film of the present invention which is shown as a whole with reference to FIG. 1, is, as shown in FIG. 1, between the first virgin polyethylene layer 1 and the second virgin polyethylene layer 3. It has an intermediate layer 5 containing recycled polyethylene.
  • polyethylene may be simply referred to as PE.
  • the sealant film 10 is not limited to this, but is basically used as a laminated body for a packaging bag by attaching a base film to be described later, and is used in a finally obtained packaging bag.
  • the base film side is the outer surface, and the side opposite to the base film is the side that comes into contact with the contents contained in the packaging bag. Therefore, in FIGS. 1 to 3, the side to which the base film is attached (or the base film side) is referred to as (outside), and the opposite side is referred to as (inside).
  • the sealant film 10 has a layered structure that exhibits excellent adhesiveness on both the outer surface side and the inner surface side.
  • the second virgin PE layer 3 (inner virgin PE layer) is required to have heat-sealing properties, and is not particularly limited, but as a virgin PE, the density is 0.930 to 0.910 g / cm.
  • Low density polyethylene (LDPE) in the range of 3 is preferably used.
  • the MFR melt flow rate, 190 ° C.
  • the recycled PE contained in the intermediate layer 5 is recovered from a used polyethylene molded body or from a waste material at the time of manufacturing a polyethylene molded body, and is crushed, washed with an alkali or the like, filtered in a molten state, and the like. It is obtained through various steps such as extraction with an organic solvent. Therefore, in connection with undergoing such a step, at least one metal component selected from the group consisting of Mg, Ca, Fe and Zn is contained as an unavoidable impurity. That is, the presence of these metal components can be confirmed by ICP-MS or the like, and the use of recycled PE can be confirmed by the presence of these metal components.
  • the content of the metal component contained in the recycled PE cannot be unconditionally specified because it differs depending on the manufacturer and the like, but in general, Mg is 1 ppm or more, Ca is 5 ppm or more, Fe is 0.1 ppm or more, and Zn. Is 0.1 ppm or more.
  • Mg is 1 ppm or more
  • Ca is 5 ppm or more
  • Fe is 0.1 ppm or more
  • Zn Is 0.1 ppm or more.
  • Na, Al, K, Ti and the like may be contained. (In virgin PE, the content of these metal components is below the detection limit.)
  • the sealant film 10 and the laminate for packaging bags and packaging bags made from the film are also excellent in environmental suitability, but the amount is larger than necessary.
  • the recycled PE of the above the amount of the virgin PE used is reduced according to the amount of the recycled PE, so that the heat-sealing property and other physical properties are significantly deteriorated. Therefore, from the viewpoint of avoiding such deterioration of physical properties, it is preferable that the recycled PE content in the sealant film 10 is about 15 to 90% by mass.
  • the thickness of the intermediate layer 5 is 1, the thickness of the first virgin PE layer 1 and the second virgin layer 3 is 0. It is preferable to set it to be about 0.05 to 0.3.
  • the intermediate layer 5 may be formed of recycled PE alone, but it is generally preferable that the intermediate layer 5 also contains virgin PE. That is, the recycled PE is usually diluted with virgin PE and stored as pellets, and the sealant film 10 is formed by coextrusion molding using such recycled PE-containing pellets and virgin PE pellets.
  • the PE constituting the intermediate layer 5 may be derived from a petroleum raw material, derived from a plant raw material, or a mixture thereof.
  • each layer contains a deodorant, an antioxidant, a white pigment, a modifier and the like.
  • the deodorant captures the offensive odor of the recycled polyethylene and prevents the flavor of the contents from being deteriorated due to the offensive odor.
  • the first virgin PE layer 1 outer virgin PE layer
  • the intermediate layer 5 and the second It may be blended in any of the virgin PE layer 3 (inner virgin PE layer) of the above, but from the viewpoint that it is used to capture the offensive odor caused by the recycled PE and prevent the flavor property of the contents from being deteriorated due to the offensive odor. Is preferably blended in the intermediate layer 5 or the second virgin PE layer 3 (inner virgin PE layer).
  • Typical examples of such deodorants are silica-based particles such as silica gel and aluminum silicate-related particles such as zeolite.
  • MFI-type zeolites especially silica.
  • Silica-rich MFI-type zeolite having an alumina molar ratio (SiO 2 / Al 2 O 3 ratio) of 80 or more is preferably used. It is usually preferable to use such a deodorant in an amount of 1 to 30 parts by mass per 100 parts by mass of recycled PE.
  • Typical antioxidants are hindered phenols and hindered amines, which have been conventionally used as resin compounding agents. Such an antioxidant is used together with the recycled PE in the intermediate layer 5 in order to prevent further deterioration due to the oxidation of the recycled PE, and is usually 0.1 to 0.3 per 100 parts by mass of the recycled PE. It is desirable to use in the amount of parts by mass.
  • Titanium oxide and zinc oxide are typical white pigments, which are provided to avoid the problem of coloring due to recycled PE, and are provided in a layer on the outer surface side with respect to the intermediate layer 5, for example, a first virgin PE. It is blended in layer 1. That is, it is used in an appropriate amount to conceal the coloring by the recycled PE so that it cannot be seen from the outside.
  • the modifier is used to suppress the decrease in strength due to the recycled PE, and is usually blended in the intermediate layer 5 in which the recycled PE is present.
  • a thermoplastic elastomer is preferably used. That is, the impact resistance is improved by imparting elasticity to the intermediate layer 5.
  • examples of such a thermoplastic elastomer include an ethylene / ⁇ -olefin copolymer, an ethylene / propylene copolymer (EPR), a styrene / butadiene copolymer (SBR), and an ethylene / propylene / butene copolymer (EPBR).
  • the ⁇ -olefin copolymer is particularly suitable because it has excellent dispersibility in the intermediate layer 5 containing recycled PE and virgin PE. Further, it is preferable that the above-mentioned modifier is blended in the intermediate layer 5 in an amount of 1 to 30 parts by mass per 100 parts by mass of recycled PE.
  • linear low density polyethylene (LLDPE) can be blended as the above-mentioned modifier.
  • Such LLDPEs have densities in the range of 0.910 to 0.925 g / cm 3 and have extremely high molecular linearity, for example, ⁇ such as butene-1, hexene-1, 4-methylpentene-1 and the like.
  • ⁇ such as butene-1, hexene-1, 4-methylpentene-1 and the like.
  • -A trace amount (about several percent) of olefin is copolymerized with ethylene, and a short ⁇ -olefin chain is introduced as a branch into a long ethylene chain to reduce the density.
  • the LLDPE used as an auxiliary component of the modifier as described above one having an MFR (190 ° C.) of 1.0 to 15 g / 10 min is preferably used from the viewpoint of film formability, and the comonomer component is preferably used.
  • Hexene-1 and 4-methylpentene-1 are preferable, and hexene-1 is the most suitable.
  • Such LLDPE is
  • the heat sealant film 10 of the present invention can take various embodiments, provided that it has the above-mentioned basic three-layer structure. For example, by blending a white pigment into the first PE layer 1 located on the outer surface to form a white layer, the color of the recycled PE is concealed so as not to be seen from the outside, and at the same time, the inner second PE layer 3 is covered. By blending a deodorant and capturing the odor derived from the recycled PE, it is possible to prevent the flavor of the contents of the packaging bag from deteriorating.
  • the white layer or the layer containing the deodorant can be provided as an independent layer.
  • a layer 7 in which a deodorizing agent is blended with virgin PE is provided between the intermediate layer 5 containing recycled PE and the second virgin PE layer 3 on the inner surface side, and an intermediate layer 7 is provided.
  • a white layer 9 in which a white pigment is blended in the virgin PE can be provided between the layer 5 and the first virgin PE layer 1 on the outer surface side. Even in such a five-layer sealant film 10, it is desirable to keep the content ratio of the recycled PE showing the film 10 within the above-mentioned range (about 30 to 90% by mass).
  • the thickness of the sealant film 10 of the present invention described above is not particularly limited, but it is usually preferably in the range of about 50 to 200 ⁇ m in consideration of the rigidity when used as a packaging bag.
  • each component is dry-blended, put into an extruder, melt-kneaded, and the blend is co-extruded into a film from a T-die to extrude a multilayer film-like melt. , Manufactured by contacting with a cooling roll to solidify and wind up.
  • the above-mentioned sealant film 10 of the present invention can be used for various purposes by utilizing the good adhesiveness of the virgin PE layers 1 and 3 existing on both sides thereof, and is particularly laminated used for producing a packaging bag. Best used as a body.
  • FIG. 3 shows an example of the layer structure of such a laminated body.
  • the packaging bag laminate shown by 30 as a whole includes a base film 21 laminated on the first virgin PE layer 1 side of the sealant film 10, and the base film 21 and the first virgin.
  • a functional layer 23 is formed between the PE layer 1 and the PE layer 1, if necessary.
  • the base film 21 is provided so as to be located on the outer surface side of the packaging bag, and the material thereof is not particularly limited, but the density is high in that appropriate rigidity can be obtained when used as a packaging bag.
  • High-density polyethylene having a value greater than 0.930 g / cm 3 , polyamide resin, polyester resin, or the like is suitable.
  • polyamide-based resin include nylon 6, nylon 6-6, nylon 6-10, nylon 11, nylon 12, nylon 13, nylon 6 / nylon 6,6 copolymer, and aromatic nylon (for example, polymethoxylylene hydrangea).
  • Pamide amorphous nylon (for example, nylon 6I / 6T) and the like can be mentioned.
  • polyester resin examples include polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate (PEN) and the like.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • Polyamide films and polyester films, particularly polyamide films, are suitable in terms of increasing the piercing strength of the packaging bag.
  • the base film 21 may be stretched.
  • the material constituting the base film 21 may be derived from a petroleum raw material, derived from a plant raw material, or a mixture thereof. It may also contain recycled materials. The thickness of such a base film 21 is usually about 5 to 50 ⁇ m.
  • an inorganic thin-film deposition layer or a printing layer is typical.
  • the inorganic vapor deposition layer is formed by plasma CVD using an Al compound, a silicon compound, or the like, and is used to enhance the gas barrier property of the packaging bag or to conceal the color of the recycled PE.
  • Such an inorganic thin-film deposition layer is a thin layer having a thickness of about 0.001 to 1 ⁇ m.
  • the print layer is formed by ink of each color by gravure printing, inkjet printing, etc., and is intended for decoration, etc., but especially in the case of solid printing, it also has an action of hiding the color of recycled PE. Have.
  • the thickness of the printed layer is usually 5 ⁇ m or less.
  • a functional layer such as an inorganic vapor deposition layer or a printing layer is appropriately provided on the surface of the base film 21, and then a thermosetting adhesive such as a urethane adhesive or an epoxy adhesive is provided. It can also be manufactured by attaching the base film 21 (or the functional layer 23) on the first virgin PE layer 1 of the sealant film 10 using the above.
  • Bag making is done by known means. For example, a packaging bag filled with contents by making an empty pouch by a three-way seal using two laminated bodies 30, filling the contents from the opening, and finally closing the opening with a heat seal. (Pouch) 40 is obtained. Further, the body of the pouch is made by forming one laminated body 30 into a cylindrical shape and heat-sealing the second virgin PE layers 3 at both ends, and then empty using the laminated body 30 dedicated to the bottom. Pouches can also be manufactured. Such a method is advantageous in increasing the volume of the pouch or imparting standing property.
  • the packaging bag 40 of the present invention is used exclusively for the body, and a normal sealant film formed from virgin PE in which recycled PE is not used is used exclusively for the bottom to make the packaging bag 40. Is preferable.
  • the packaging bag 40 thus obtained is particularly used as a standing pouch because of its high strength at the bottom.
  • the packaging bag obtained from the sealant film of the present invention contains a large amount of recycled PE, is not only excellent in environmental suitability, but also effectively avoids performance deterioration due to recycled PE, and is a liquid or solid substance.
  • it is put to practical use as a packaging bag containing foods, liquid detergents, shampoos, rinses, and the like.
  • it is suitably used as a standing pouch for refilling shampoo and conditioner.
  • melt flow rate is a value at 190 ° C., and the unit is g / 10 min.
  • Polyethylene A It is a mixture of unused linear low density polyethylene (LLDPE) having an MFR of 0.8 and unused low density polyethylene (LDPE) having an MFR of 2.0.
  • Polyethylene B PE-B
  • Polyethylene C PE-C
  • White polyethylene WH-PE
  • Deodorized polyethylene DEO-PE
  • RE-PE Recycled polyethylene
  • ⁇ Deodorant> Using a gas chromatograph, the odorous component volatilized at 100 ° C. was measured. The deodorizing property was evaluated based on whether the area values of aldehyde-based nonanal and benzaldehyde were lower than those in the basic experiment in which deodorizing polyethylene was not used.
  • Example 1 Various polyethylenes were used to prepare a sealant film in accordance with the above-mentioned film forming method.
  • the composition and thickness of each layer are as shown in Table 2 below.
  • Example 2 A sealant film was produced in the same manner as in Experimental Example 1 except that the blending amounts of white polyethylene (WH-PE) and deodorizing polyethylene (DEO-PE) blended in the white deodorizing layer were changed to 20.0% by mass, respectively. did.
  • the composition and thickness of each layer are as shown in Table 3 below.
  • Example 3 A sealant film was produced in the same manner as in Experimental Example 1 except that the blending amounts of white polyethylene (WH-PE) and deodorizing polyethylene (DEO-PE) blended in the white deodorizing layer were changed to 30.0% by mass, respectively. did.
  • the composition and thickness of each layer are as shown in Table 4 below.
  • Second virgin polyethylene layer 5 Second virgin polyethylene layer 5: Intermediate layer 10: Sealant film 21: Base film 23: Functional layer 30: Packaging bag laminate 40: Packaging bag

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Abstract

 本発明のシーラントフィルム（１０）は、第１のバージンポリエチレン層（１）と第２のバージンポリエチレン層（３）との２つのバージンポリエチレン層を含み、且つこれら２つのバージンポリエチレン層（１），（３）の間に、再生ポリエチレンを含む中間層（５）が設けられていることを特徴とする。

Description

シーラントフィルム
　本発明は、再生ポリエチレン樹脂を含むシーラントフィルムに関するものであり、さらには、該シーラントフィルムを用いた包装袋用積層体及び包装袋にも関するものである。
　近年における環境保護の重要性から、使用済みプラスチック成形体や成形体製造時に発生するプラスチック廃材などからプラスチックを再生し、再利用するリサイクル技術が種々検討されている。例えば、ポリエチレンは、種々の用途に広く使用されているが、その再生品をフィルム等の用途に使用することが提案されている。
　例えば、特許文献１には、ポリエチレン層、接着層及びナイロン層からなる透明多層フィルムのスクラップに低分子量ポリエチレンを配合することを特徴とする多層フィルムの回収再生方法が提案されており、回収された再生品をペレット化し、このペレットを用いてフィルムを製造することが提案されている。
　また、特許文献２には、フィルム全体に対する再生材（例えば再生ポリエチレン）の混入率が５０～９０質量％であり、異物の混入率が０．１～２質量％である再生フィルムが提案されており、この再生フィルムを３層構造とし、第１の層が、５０～９０質量％の再生材と０．１～２質量％の異物と２～４質量％の粘着剤とを含み、第２の層が、５０～９０質量％の再生材と０．１～２質量％の異物とを含み、第３の層が、未使用の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）よりなることが開示されている。
　しかしながら、上記のような再生ポリエチレンを使用したフィルムは、シーラントフィルム、特に包装袋の作製には使用できないのが実情であった。即ち、シーラントフィルムとしては、再生材の使用による熱接着性の低下、臭気によるフレーバー性の低下、着色による外観不良、強度低下など、種々の問題が生じるためである。
特開平３－２３７１４３号公報 特開２００１－１２２９８５号公報
　従って、本発明の目的は、再生ポリエチレンを使用しながら、熱接着性が確保されたシーラントフィルムを提供することにある。
　本発明の他の目的は、再生ポリエチレンを含んでいるにも限らず、臭気や着色の問題或いは強度低下の問題が解決されたシーラントフィルムを提供することにある。
　本発明のさらに他の目的は、再生ポリエチレンを含む上記のシーラントフィルムを用いて形成された包装袋用積層体及び包装袋を提供することにある。
課題を解決する手段
　本発明によれば、第１のバージンポリエチレン層と第２のバージンポリエチレン層との２つのバージンポリエチレン層を含み、且つこれら２つのバージンポリエチレン層の間に、再生ポリエチレンを含む中間層が設けられていることを特徴とするシーラントフィルムが提供される。
　本発明のシーラントフィルムにおいては、以下の態様が好適に採用される。
（１）前記再生ポリエチレンは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ及びＺｎからなる群より選択された少なくとも１種の金属成分を含有していること。
（２）脱臭剤を含む層が設けられていること。
（３）前記第１のバージンポリエチレン層、第２のバージンポリエチレン層或いは前記中間層の何れかが前記脱臭剤を含む層であるか、或いは、前記中間層と第１のバージンポリエチレン層もしくは第２のバージンポリエチレン層との間に、前記脱臭剤を含む層が設けられていること。
（４）前記脱臭剤がゼオライトであること。
（５）前記中間層には、酸化防止剤が配合されていること。
（６）前記中間層の少なくとも一方側には、白色顔料が配合された白色層が設けられていること。
（７）第１及び／又は第２のバージンポリエチレン層が前記白色層であるか或いは第１及び／又は第２のバージンポリエチレン層と前記中間層との間に前記白色層が設けられていること。
（８）前記中間層には、前記再生ポリエチレンとともに、バージンのポリエチレンが配合されていること。
（９）前記中間層は、強度を向上させる改質材として、熱可塑性エラストマーまたは直鎖低密度ポリエチレンを含んでいること。
　本発明によれば、また、上記のシーラントフィルムと、該シーラントフィルムの第１のバージンポリエチレン層上に積層された基材フィルムとからなる包装袋用積層体が提供される。
　かかる包装袋用積層体においては、
（１）前記基材フィルムが、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン或いは高密度ポリエチレンから形成されていること、
（２）前記基材フィルムと第１のバージンポリエチレン層との間に、印刷層或いは無機蒸着層が形成されていること、
が好適である。
　本発明によれば、さらに、上記の包装袋用積層体における第２のバージンポリエチレン層同士がヒートシールにより接合されている包装袋が提供される。
　かかる包装袋においては、前記包装袋用積層体により胴部が形成され、再生樹脂を含んでいないシーラントフィルムにより底部が形成されている態様を好適に採用することができる。
　本発明のシーラントフィルムは、再生ポリエチレンを含む中間層が、２つのバージンポリエチレン層（第１及び第２のバージンポリエチレン層）によってサンドイッチされている。このため、再生ポリエチレンによる接着性（ラミネート性、ヒートシール性）の低下を有効に回避することができる。特に、一方の側のバージンポリエチレン層（第１のバージンポリエチレン層）には、基材フィルムを溶剤型又は無溶剤型の熱硬化性接着剤により積層することにより、包装袋の作製に使用する積層体として有効に使用することができる。このような積層体では、他方側のバージンポリエチレン層（第２のバージンポリエチレン層）を内層としてのヒートシールにより製袋することができるからである。
　さらに、上記のような多層構造を有する本発明のシーラントフィルムでは、この多層構造を利用して、再生ポリエチレンの使用による性能低下等を抑制するための剤、例えば臭気によるフレーバー性の低下を回避するには脱臭剤、着色による外観不良を回避するには、白色の着色剤（白色層の形成）、強度低下を回避するには、改質材などを使用することができる。
　また、このシーラントフィルムに積層される基材フィルムを活用して、包装袋の突き刺し強度を高めることができるし、無機蒸着膜の形成によるガスバリア性の向上や印刷層の形成による外観特性の向上も実現できる。
本発明のシーラントフィルムの基本層構造を示す概略側断面図。 本発明のシーラントフィルムの層構造の他の例を示す概略側断面図。 図１のシーラントフィルムを用いて形成された包装袋用積層体の層構造の一例を示す概略側断面図。 図３の積層体から作製される包装袋の断面構造を示す図。
＜シーラントフィルム＞
　図１を参照して、全体として１０で示される本発明のシーラントフィルムは、図１に示されているように、第１のバージンポリエチレン層１と第２のバージンポリエチレン層３との間に、再生ポリエチレンを含む中間層５を有している。（以下、ポリエチレンを単にＰＥと呼ぶことがある。）
　尚、このシーラントフィルム１０は、これに限定されるものではないが、基本的には、後述する基材フィルムを貼り付けて包装袋用積層体として使用され、最終的に得られる包装袋において、基材フィルム側が外面となり、基材フィルムとは反対側が包装袋に収容される内容物と接触する側となる。そこで、図１～３においては、基材フィルムが貼り付けられる側（或いは基材フィルム側）を（外）とし、その反対側を（内）と表記している。
　図１から理解されるように、本発明では、２つのバージンＰＥ層１，３の間に、再生ＰＥを含む層が中間層５としてサンドイッチされている。このため、このシーラントフィルム１０では、外面側及び内面側の何れも優れた接着性が発揮されるような層構造となっている。
　特に第２のバージンＰＥ層３（内側バージンＰＥ層）にはヒートシール性が要求されることから、特に限定されるものではないが、バージンＰＥとして、密度が０．９３０～０．９１０ｇ／ｃｍ３の範囲にある低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が好適に使用される。また、フィルム成形性の観点から、ＭＦＲ（メルトフローレート、１９０℃）が０．１～２０ｇ／１０ｍｉｎ程度の範囲にあるものが好適である。
　また、中間層５に含まれる再生ＰＥは、使用済みのポリエチレン成形体から回収され或いはポリエチレン成形体製造時の廃材から回収されるものであり、粉砕、アルカリなどによる洗浄、溶融状態でのろ過、有機溶媒による抽出などの種々の工程を経て得られるものである。このため、このような工程を経ていることに関連して、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ及びＺｎからなる群より選択された少なくとも１種の金属成分を不可避的不純物として含有している。即ち、これらの金属成分の存在は、ＩＣＰ－ＭＳなどにより確認することができ、これら金属成分の存在によって再生ＰＥの使用を確認することができる。
　また、再生ＰＥに含まれる上記金属成分の含有量は、メーカーなどによって異なるため一概に規定することはできないが、一般に、Ｍｇで１ｐｐｍ以上、Ｃａで５ｐｐｍ以上、さらにＦｅで０．１ｐｐｍ以上、Ｚｎで０．１ｐｐｍ以上である。尚、これら金属成分以外にも、Ｎａ，Ａｌ，Ｋ，Ｔｉなどを含むこともある。（バージンＰＥでは、これらの金属成分の含有量は検出限界以下である。）
　本発明では、中間層５に再生ＰＥが使用されるため、このシーラントフィルム１０及び該フィルムから作製される包装袋用積層体や包装袋も環境適性に優れたものとなるが、必要以上に多量の再生ＰＥを使用すると、その量に応じてバージンＰＥの使用量が少なくなるため、ヒートシール性やその他の物性低下が著しくなる。従って、このような物性低下を回避するという観点から、このシーラントフィルム１０中の再生ＰＥ含量は１５～９０質量％程度とすることが好適である。
　また、接着性、特にヒートシール性の低下をより確実に回避するという点では、中間層５の厚みを１としたとき、第１のバージンＰＥ層１及び第２のバージン層３の厚みが０．０５～０．３程度となるように設定することが好ましい。
　さらに、上記の中間層５は、再生ＰＥ単独で形成されていてもよいが、一般的には、バージンＰＥも含んでいることが好適である。即ち、再生ＰＥは、通常、バージンＰＥで希釈してペレットとして保管され、このような再生ＰＥ含有ペレットとバージンＰＥペレットを用いての共押出成形によりシーラントフィルム１０が成形されるからである。例えば、前述した再生ＰＥ含有率や第１及び第２バージンＰＥ層１，３との厚みを満足する範囲内で中間層５には、バージンＰＥが配合されていることが好ましい。具体的には、前述した再生ＰＥ含有率や厚み比を満足していることを条件として、中間層５における再生ＰＥとバージンＰＥとの質量比は、再生ＰＥ：バージンＰＥ＝９５：５～２５：７５の範囲内とすることが好適である。また、中間層５を構成するＰＥは、石油原料由来、植物原料由来、これらの混合物であってもよい。
　上述した層構造を有する本発明のシーラントフィルム１０において、各層には、脱臭剤、酸化防止剤、白色顔料、改質材等が配合されていることが好ましい。
　脱臭剤は、再生ポリエチレンが有する異臭を捕捉し、異臭による内容物のフレーバー性の低下を防止するものであり、第１のバージンＰＥ層１（外側のバージンＰＥ層）、中間層５及び第２のバージンＰＥ層３（内側のバージンＰＥ層）の何れに配合されていてもよいが、再生ＰＥによる異臭を捕捉し、異臭による内容物のフレーバー性低下を防止するために使用されるという観点からは、中間層５或いは第２のバージンＰＥ層３（内側のバージンＰＥ層）に配合することが好ましい。
　このような脱臭剤としては、シリカゲル等のシリカ系粒子やゼオライト等のケイ酸アルミニウム塩係粒子が代表的であるが、特に樹脂に対する分散性や脱臭力が強いことから、ＭＦＩ型ゼオライト、特にシリカアルミナモル比（ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比）が８０以上であるシリカリッチのＭＦＩ型ゼオライトが好適に使用される。このような脱臭剤は、通常、再生ＰＥ１００質量部当り１～３０質量部の量で使用することが好適である。
　酸化防止剤は、ヒンダードフェノール類、ヒンダードアミン類が代表的であり、従来から樹脂配合剤として使用されている。このような酸化防止剤は、特に再生ＰＥの酸化によるさらなる劣化を防止するために、中間層５に再生ＰＥと共に使用されるものであり、通常、再生ＰＥ１００質量部当り０．１～０．３質量部の量で使用することが望ましい。
　白色顔料は、酸化チタンや亜鉛華が代表的であり、再生ＰＥによる着色の問題を回避するために設けられるものであり、中間層５に対して外面側の層に、例えば第１のバージンＰＥ層１に配合される。即ち、再生ＰＥによる着色が外部から見えないように隠蔽するために適度な量で使用される。
　また、改質材は、再生ＰＥによる強度低下を抑制するために使用されるものであり、通常、再生ＰＥが存在している中間層５に配合される。このような改質材としては、熱可塑性エラストマーが好適に使用される。即ち、中間層５に弾性を付与することにより耐衝撃性を向上させるというものである。このような熱可塑性エラストマーとしては、エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン・プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、スチレン・ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、エチレン・プロピレン・ブテン共重合体（ＥＰＢＲ）などが使用され、特に再生ＰＥやバージンＰＥを含む中間層５に対する分散性に優れている点で、α－オレフィン共重合体が好適である。
　また、上記の改質材は、再生ＰＥ１００質量部当り１～３０質量部の量で中間層５中に配合されていることが好ましい。
　さらに、本発明においては、上記の改質材として、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）を配合することもできる。
　このようなＬＬＤＰＥは、密度が０．９１０～０．９２５ｇ／ｃｍ３の範囲にあり、分子の線形性が極めて高く、例えば、ブテン－１、ヘキセン－１、４－メチルペンテン－１等のα－オレフィンを微量（数％程度）、エチレンに共重合させたものであり、長鎖のエチレン鎖に短鎖のα－オレフィン鎖を分岐として導入して低密度化されたものである。このように改質材の補助成分として使用されるＬＬＤＰＥは、フィルム成形性の観点からＭＦＲ（１９０℃）が１．０～１５ｇ／１０ｍｉｎのものが好適に使用され、また、コモノマー成分としては、ヘキセン－１及び４－メチルペンテン－１が好ましく、ヘキセン－１が最適である。
　かかるＬＬＤＰＥは、再生ＰＥ１００質量部当り１～３０質量部の量で中間層５中に配合されることが好ましい。
　本発明のヒートシーラントフィルム１０は、上述した基本３層構造を有していることを条件として、種々の態様を採り得る。例えば、外面に位置する第１のＰＥ層１に白色顔料を配合して白色層とすることにより、再生ＰＥの色を外部から見えないように隠蔽すると同時に、内側の第２のＰＥ層３に脱臭剤を配合して再生ＰＥに由来する臭気を捕捉することにより、包装袋の内容物のフレーバーの低下を防止することができる。
　また、上記の白色層や脱臭剤が配合された層を独立した層として設けることもできる。
　例えば、図２に示されているように、再生ＰＥを含む中間層５と内面側の第２のバージンＰＥ層３との間に、脱臭剤がバージンＰＥに配合された層７を設け、中間層５と外面側の第１のバージンＰＥ層１との間に、白色顔料がバージンＰＥに配合された白色層９を設けることができる。このような５層構成のシーラントフィルム１０においても、該フィルム１０を示す再生ＰＥの含有割合は、前述した範囲（３０～９０質量％程度）に保持することが望ましい。
　上述した本発明のシーラントフィルム１０の厚みは特に制限されないが、包装袋としたときの剛性等を考慮すれば、通常、５０～２００μｍ程度の範囲であることが好適である。
　尚、本発明のヒートシーラントフィルム１０は、各成分をドライブレンドして押出機に投入して溶融混練し、Ｔダイからフィルム状にブレンド物を共押出し、押し出された多層フィルム状の溶融物を、冷却ロールに接触させて固化させて巻き取ることにより製造される。
＜包装袋用積層体＞
　上述した本発明のシーラントフィルム１０は、その両面に存在するバージンＰＥ層１，３が有する良好な接着性を利用して種々の用途に利用することができるが、特に包装袋の作製に用いる積層体として使用することが最適である。図３には、このような積層体の層構成の一例を示した。
　図３において、全体として３０で示す包装袋用積層体は、シーラントフィルム１０の第１のバージンＰＥ層１側に積層された基材フィルム２１を備えており、基材フィルム２１と第１のバージンＰＥ層１との間には、必要に応じて、機能層２３が形成される。
　上記の基材フィルム２１は、包装袋の外面側に位置するように設けられるものであり、その材質は特に制限されないが、包装袋として使用したときに適度な剛性がえられるという点で、密度が０．９３０ｇ／ｃｍ３より大きい高密度ポリエチレンや、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂などが好適である。
　上記のポリアミド系樹脂としては、ナイロン６、ナイロン６－６、ナイロン６－１０、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン１３、ナイロン６／ナイロン６，６共重合体、芳香族ナイロン（例えばポリメタキシリレンアジパミド）、アモルファスナイロン（例えばナイロン６Ｉ／６Ｔ）等を挙げることができる。また、ポリエステル系樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等を挙げることができる。包装袋の突き刺し強度を高めるという点ではポリアミドフィルムやポリエステルフィルム、特にポリアミドフィルムが好適である。また、この基材フィルム２１は、延伸されていてもよい。また、基材フィルム２１を構成する材料は、石油原料由来、植物原料由来、これらの混合物であってもよい。また、リサイクル材を含んでいてもよい。
　このような基材フィルム２１の厚みは、通常、５～５０μｍ程度である。
　また、必要に応じて形成される機能層２３としては、無機蒸着層や印刷層が代表的である。
　無機蒸着層は、Ａｌ化合物やケイ素化合物などを用いてのプラズマＣＶＤなどにより形成され、包装袋のガスバリア性を高めたり、或いは再生ＰＥの色を隠蔽したりするために使用される。このような無機蒸着層は、０．００１～１μｍ程度の厚みの薄層である。
　また、印刷層は、グラビア印刷、インクジェット印刷などにより各色のインクにより形成され、加飾等を目的とするものであるが、特にベタ印刷などの場合には、再生ＰＥの色を隠蔽する作用も有している。
　かかる印刷層の厚みは、通常、５μｍ以下である。
　このような包装袋用積層体３０は、基材フィルム２１の表面に適宜無機蒸着層や印刷層などの機能層を設けた後、ウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤などの熱硬化性接着剤を用いてシーラントフィルム１０の第１のバージンＰＥ層１上に基材フィルム２１（或いは機能層２３）を貼り付けることにより製造することもできる。
＜包装袋＞
　上記の包装袋用積層体３０は、適宜、適度な大きさに裁断された後、図４に示されている様に、内面側に位置する第２のバージンＰＥ層３同士でのヒートシールによる貼り付けによって製袋され、これにより、包装袋４０が得られる。
　製袋は、公知の手段により行われる。例えば２枚の積層体３０を用いての３方シールにより、空パウチを作製し、開口部から内容物を充填し、最後に開口部をヒートシールにより閉じることにより内容物が充填された包装袋（パウチ）４０が得られる。また、１枚の積層体３０を筒状にして両側端の第２のバージンＰＥ層３同士をヒートシールすることによりパウチの胴部を作製し、次いで底部専用の積層体３０を使用して空パウチを製造することもできる。このような方法は、パウチの容積を大きくし、あるいはスタンディング性を付与する上で有利である。
　さらに、本発明の包装袋用積層体３０を胴部専用に使用し、再生ＰＥが使用されていないバージンＰＥから形成された通常のシーラントフィルムを底部専用に用いて包装袋４０を製袋することが好適である。このようにして得られる包装袋４０は、底部の強度が高いため、特にスタンディングパウチとして使用される。
　本発明のシーラントフィルムから得られる包装袋は、再生ＰＥを多く含んであり、環境適性に優れているばかりか、再生ＰＥによる性能低下が有効に回避されており、液状或いは固形の形態の物質、特に食品類、液体洗剤、シャンプー、リンスなどが収容された包装袋として、実用に供される。特に、シャンプーやリンスなどの詰め替え用のスタンディングパウチとして好適に使用される。
　以下の実験に用いた各種材料、フィルムの製膜方法及び試験法は、次のとおりである。
　なお、メルトフローレート（ＭＦＲ）は、１９０℃での値であり、単位はｇ／１０ｍｉｎである。
＜リサイクルポリエチレンに含まれる微量金属元素の分析＞
　アジレント・テクノロジー社製ＩＣＰ－ＭＳ　Ａｇｉｌｅｎｔ７５００ｃｓを用い、リサイクルポリエチレンのペレットに含まれる微量金属元素の分析を行った。
＜バージンポリエチレン＞
ポリエチレンＡ（ＰＥ－Ａ）；
　　ＭＦＲが０．８の未使用直鎖状ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）とＭＦＲが２．０の未使用低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）との混合物である。
ポリエチレンＢ（ＰＥ－Ｂ）；
　　滑剤及びアンチブロッキング剤が配合されたＭＦＲが２．５の未使用ポリエチレンマスターバッチである。
ポリエチレンＣ（ＰＥ－Ｃ）；
　　酸化防止剤が配合されたＭＦＲが４．０の未使用ポリエチレンマスターバッチである。
白色ポリエチレン（ＷＨ－ＰＥ）；
　　白色顔料である酸化チタンを７０質量％含む未使用の白色ポリエチレンマスターバッチである。
脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）；
　　脱臭剤であるゼオライトを１０質量％含むＭＦＲが１．８の未使用ポリエチレンマスターバッチである。
＜リサイクルポリエチレン（ＲＥ－ＰＥ）＞
　ＭＦＲが２．０のものを用いた。
　微量金属分析の結果、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ及びＺｎを検出した。その他にも、Ｎａ，Ａｌ，Ｋ及びＴｉを検出した。
＜フィルムの製膜＞
　３種５層フィルム多層製膜装置を用い、以下の実験例で示すように上記の材料を使用して１５０μｍのシーラントフィルムを製膜した。
　押出機は３本の単軸押出機を用い、シリンダー温度設定は２００℃～２２５℃とした。
　Ｔダイ温度は２３５℃～２５０℃で設定した。
　引取装置は、冷却ロール７０℃、エアナイフで製膜した。
　層構成は、内層／白色脱臭層／中間層／白色脱臭層／外層（厚み比＝１／１／６／１／１）とした。
＜脱臭性＞
　ガスクロマトグラフを用い、１００℃で揮発する臭気成分を測定した。アルデヒド系のノナナールとベンズアルデヒドの面積値が、脱臭ポリエチレンが使用されていない基本実験に比べて低いか否かで脱臭性を評価した。
＜遮蔽性＞
　リサイクルポリエチレンの色目、コゲ、ブツが目視で見えにくいものを、遮蔽性が良好と評価した。
＜基本実験＞
　白色脱臭層に白色ポリエチレン及び脱臭ポリエチレンが配合されている白色脱臭層を設けない以外は、各種ポリエチレンを使用し、前述した製膜法に準拠してシーラントフィルムを作製した。
　各層の組成及び厚みは、下記の表１に示すとおりである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
＜実験例１＞
　各種ポリエチレンを使用し、前述した製膜法に準拠してシーラントフィルムを作製した。
　各層の組成及び厚みは、下記の表２に示すとおりである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　この実験例１では、脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）が配合されている白色脱臭層が２層設けられているため、ガスクロマトグラフを用いての脱臭試験では、アルデヒド系のノナナールとベンズアルデヒドの面積値が、脱臭ポリエチレンが使用されていない基本実験に比べて低く、脱臭性が良好であった。
　また、リサイクルポリエチレン（ＲＥ－ＰＥ）の色目、コゲ、ブツが目視で見えにくく、遮蔽性も良好であった。
＜実験例２＞
　白色脱臭層に配合される白色ポリエチレン（ＷＨ－ＰＥ）及び脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）の配合量を、それぞれ２０．０質量％に変更した以外は、実験例１と同様にしてシーラントフィルムを作製した。
　各層の組成及び厚みは、下記の表３に示すとおりである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　この実験例２では、脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）及び白色ポリエチレン（ＷＨ－ＰＥ）の配合量が実験例１よりも多量であるため、脱臭性及び遮蔽性は、さらに良好であった。
＜実験例３＞
　白色脱臭層に配合される白色ポリエチレン（ＷＨ－ＰＥ）及び脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）の配合量を、それぞれ３０．０質量％に変更した以外は、実験例１と同様にしてシーラントフィルムを作製した。
　各層の組成及び厚みは、下記の表４に示すとおりである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　この実験例３もまた、脱臭ポリエチレン（ＤＥＯ－ＰＥ）及び白色ポリエチレン（ＷＨ－ＰＥ）の配合量が実験例１よりも多量であるため、脱臭性及び遮蔽性は、さらに良好であった。
　　１：第１のバージンポリエチレン層
　　３：第２のバージンポリエチレン層
　　５：中間層
　１０：シーラントフィルム
　２１：基材フィルム
　２３：機能層
　３０：包装袋用積層体
　４０：包装袋

Claims (15)

  1. 　第１のバージンポリエチレン層と第２のバージンポリエチレン層との２つのバージンポリエチレン層を含み、且つこれら２つのバージンポリエチレン層の間に、再生ポリエチレンを含む中間層が設けられていることを特徴とするシーラントフィルム。
  2. 　前記再生ポリエチレンは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ及びＺｎからなる群より選択された少なくとも１種の金属成分を含有している請求項１に記載のシーラントフィルム。
  3. 　脱臭剤を含む層が設けられている請求項１に記載のシーラントフィルム。
  4. 　前記第１のバージンポリエチレン層、第２のバージンポリエチレン層或いは前記中間層の何れかが前記脱臭剤を含む層であるか、或いは、前記中間層と第１のバージンポリエチレン層もしくは第２のバージンポリエチレン層との間に、前記脱臭剤を含む層が設けられている請求項３に記載のシーラントフィルム。
  5. 　前記脱臭剤がゼオライトである請求項３に記載のシーラントフィルム。
  6. 　前記中間層には、酸化防止剤が配合されている請求項１に記載のシーラントフィルム。
  7. 　前記中間層の少なくとも一方側には、白色顔料が配合された白色層が設けられている請求項１に記載のシーラントフィルム。
  8. 　第１及び／又は第２のバージンポリエチレン層が前記白色層であるか或いは第１及び／又は第２のバージンポリエチレン層と前記中間層との間に前記白色層が設けられている請求項７に記載のシーラントフィルム。
  9. 　前記中間層には、前記再生ポリエチレンとともに、バージンのポリエチレンが配合されている請求項１に記載のシーラントフィルム。
  10. 　前記中間層は、強度を向上させる改質材として、熱可塑性エラストマーまたは直鎖低密度ポリエチレンを含んでいる請求項１に記載のシーラントフィルム。
  11. 　請求項１に記載の何れかのシーラントフィルムと、該シーラントフィルムの第１のバージンポリエチレン層上に積層された基材フィルムとからなる包装袋用積層体。
  12. 　前記基材フィルムが、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン或いは高密度ポリエチレンから形成されている請求項１１に記載の包装袋用積層体。
  13. 　前記基材フィルムと第１のバージンポリエチレン層との間に、印刷層或いは無機蒸着層が形成されている請求項１１に記載の包装袋用積層体。
  14. 　請求項１１に記載の包装袋用積層体における第２のバージンポリエチレン層同士がヒートシールにより接合されている包装袋。
  15. 　前記包装袋用積層体により胴部が形成され、再生樹脂を含んでいないシーラントフィルムにより底部が形成されている請求項１４に記載の包装袋。
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