WO2020241594A1 - 封止用樹脂組成物及び電子部品装置 - Google Patents

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WO2020241594A1
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sealing resin
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mass
cured product
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貴訓 遠藤
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京セラ株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to a sealing resin composition and an electronic component device.
  • the thickness of the sealing material is 0.25 to 0.4 mm.
  • the thickness of the sealing material is reduced in this way, warpage occurs. If the semiconductor package is small and thin, even a slight warp may cause a defect in the dicing process for separating the package into individual pieces, or the stress generated inside the package may cause disconnection. Therefore, in order to reduce the warp of the sealing material, measures are taken to increase the coefficient of thermal expansion (see, for example, Patent Documents 1 and 2). Further, in a package having a large chip area such as a semiconductor package for memory, a resin property having high thermal expansion and high elastic modulus at high temperature is required as a sealing material.
  • One of the measures to increase the coefficient of thermal expansion is to reduce the amount of filler.
  • the coefficient of thermal expansion can be increased by reducing the amount of filler, the elastic modulus at high temperature decreases, so that there is a trade-off relationship between the two, and it is difficult to achieve both.
  • the semiconductor package becomes smaller, it is necessary to increase the thermal conductivity of the encapsulant in order to release the generated heat to the outside. In order to increase the thermal conductivity of the encapsulant, it is effective to fill it with a high filler.
  • increasing the coefficient of thermal expansion and highly filling the filler are contradictory properties, so it is difficult to achieve both.
  • the sealing epoxy resin composition described in Patent Document 1 uses a phenol novolac resin having a specific structure as a curing agent, and the softening point of the phenol novolac resin is low, so that the storage stability is inferior. , The moldability was not sufficient. Further, in a small and thin semiconductor package, sufficient fluidity is required to fill the narrow portion with the sealing material.
  • the present disclosure provides a sealing resin composition which is excellent in fluidity, storage stability, and moldability, and can obtain a cured product having high thermal expansion, high elastic modulus at high temperature, and reduced warpage. .. Further, an electronic component device using the sealing resin composition is provided.
  • the present inventor has found that a sealing resin composition containing a curing agent having a specific structure and a softening point in a specific range solves the above problems.
  • R 1 to R 5 are single bonds that independently bond to a hydrogen atom, an allyl group, or *. However, at least one of R 1 to R 5 is an allyl group. A plurality of R 1 to R 5 R 5 may be the same or different. N is an integer from 0 to 5.)
  • An electronic component device including an element sealed with a cured product of the sealing resin composition according to the above [1].
  • a sealing resin composition capable of obtaining a cured product having excellent fluidity, storage stability, and moldability, high thermal expansion, high elastic modulus at high temperature, and reduced warpage. Can be provided. Further, it is possible to provide an electronic component device using the sealing resin composition.
  • the sealing resin composition of the present embodiment is a sealing resin composition containing (A) an epoxy resin, (B) a curing agent, (C) a curing accelerator, and (D) an inorganic filler.
  • the curing agent (B) contains a curing agent represented by the following general formula (1), and the softening point of the curing agent represented by the following general formula (1) is 80 to 120 ° C.
  • R 1 to R 5 are single bonds that independently bond to a hydrogen atom, an allyl group, or *. However, at least one of R 1 to R 5 is an allyl group. A plurality of R 1 to R 5 R 5 may be the same or different. N is an integer from 0 to 5.
  • the epoxy resin (A) used in the present embodiment may have two or more epoxy groups in one molecule, and its molecular weight, molecular structure, and the like are not particularly limited.
  • Examples of the epoxy resin (A) include biphenyl type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, and dicyclopentadiene type epoxy.
  • Heterocyclic epoxy resin such as resin, triphenol methane type epoxy resin, triazine skeleton containing epoxy resin, stillben type bifunctional epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, condensed ring aromatic hydrocarbon modified epoxy resin, alicyclic epoxy resin,
  • a polyfunctional epoxy resin examples include a polyfunctional epoxy resin.
  • a biphenyl type epoxy resin, a naphthalene type epoxy resin, and a polyfunctional type epoxy resin may be used.
  • One type of these epoxy resins may be used, or two or more types may be mixed and used.
  • the softening point of the epoxy resin (A) may be 40 to 130 ° C. or 50 to 110 ° C. from the viewpoint of the handleability of the sealing resin composition and the melt viscosity at the time of molding. It may be 80 to 110 ° C.
  • the softening point in the present specification refers to a "ring-ball type softening point" and means a value measured in accordance with ASTM D36.
  • Examples of commercially available epoxy resins (A) include YX-4000 (epoxy equivalent 185, softening point 105 ° C.), YX-4000H (epoxy equivalent 193, softening point 105 ° C.) manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, Japan. NC-3000 manufactured by Kayaku Co., Ltd. (epoxy equivalent 273, softening point 58 ° C), NC-3000H (epoxy equivalent 288, softening point 91 ° C), N-655EXP-S manufactured by DIC Corporation (epoxy equivalent 200, A softening point of 55 ° C.) (all of which are trade names) and the like.
  • the content of the epoxy resin (A) may be 2 to 10% by mass or 4 to 10% by mass with respect to the total amount of the sealing resin composition.
  • the content of the epoxy resin (A) is 2% by mass or more, the cured product can be molded, and when it is 10% by mass or less, a sufficient elastic modulus can be obtained.
  • the curing agent (B) used in the present embodiment includes a curing agent represented by the following general formula (1).
  • R 1 to R 5 are single bonds that independently bond to a hydrogen atom, an allyl group, or *. However, at least one of R 1 to R 5 is an allyl group. A plurality of R 1 to R 5 R 5 may be the same or different. N is an integer from 0 to 5.
  • the curing agent represented by the general formula (1) has three or more hydroxyl groups and allyl groups in one molecule, and contains a triphenylmethane skeleton. Therefore, the (B) curing agent has a higher crosslink density by containing the curing agent represented by the above general formula (1), and the coefficient of thermal expansion is increased even if the content of the (D) inorganic filler described later is increased. It is presumed that it can be done. Further, the cured product of the sealing resin composition of the present embodiment does not reduce the elastic modulus at high temperature, and the cured product has a flexural modulus E 260 at 260 ° C. and a flexural modulus E 25 at 25 ° C. It is presumed that the ratio of (E 25 / E 260 ) can be easily reduced to 7.5 or less. As a result, it is presumed that the sealing resin composition of the present embodiment can obtain a cured product with reduced warpage.
  • At least one of the above R 1 to R 5 is an allyl group, and from the viewpoint of reactivity, the allyl group may be one of R 1 to R 5 .
  • the fact that at least one of R 1 to R 5 is an allyl group means that each benzene ring has at least one allyl group.
  • N is an integer of 0 to 5, may be an integer of 0 to 3, or may be an integer of 1 to 2.
  • the softening point of the curing agent represented by the general formula (1) is 80 to 120 ° C., may be 80 to 110 ° C., or may be 85 to 100 ° C. If the softening point of the curing agent represented by the general formula (1) is less than 80 ° C., the storage stability of the sealing resin composition may decrease, and if it exceeds 120 ° C., the manufacturability may decrease. There is.
  • the content of the curing agent represented by the above general formula (1) contained in the curing agent is 40% by mass from the viewpoint of storage stability of the sealing resin composition and reduction of warpage of the cured product. It may be more than, 50% by mass or more, 60% by mass or more, 70% by mass or more, 80% by mass or more, 100% by mass. It may be.
  • the curing agent (B) that can be used in combination with the curing agent represented by the above general formula (1) is not particularly limited, and is, for example, resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, substituted or unsubstituted biphenol.
  • Phenol compounds having two phenolic hydroxyl groups in one molecule phenols such as phenol, cresol, xylenol, resorcin, catechol, bisphenol A, bisphenol F, phenylphenol, aminophenol and / or ⁇ -naphthol, A novolak-type phenolic resin obtained by condensing or co-condensing naphthols such as ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene with aldehydes such as formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, benzaldehyde and salicylaldehyde under an acidic catalyst; the above phenols and / Or phenol aralkyl resin synthesized from naphthols and dimethoxyparaxylene, bis (methoxymethyl) biphenyl, etc., naphthol aralkyl resin, biphenyl aralkyl resin and other aralkyl
  • phenol resin obtained by copolymerizing two or more of the above phenol resins.
  • it may be an aralkyl type phenol resin, a biphenyl aralkyl type phenol, a novolak type phenol resin, a triphenylmethane type phenol resin, or an aralkyl type phenol resin or a biphenyl aralkyl type phenol.
  • the softening point of the curing agent may be 50 to 120 ° C. or 60 to 110 ° C. from the viewpoint of manufacturability.
  • the content of the curing agent (B) may be 2 to 10% by mass or 3 to 8% by mass with respect to the total amount of the sealing resin composition.
  • the content of the curing agent (B) is 2% by mass or more, the amount of the inorganic filler (D) does not become too large and the sealing resin composition is easily kneaded. In addition, the warpage of the cured product of the sealing resin composition can be reduced.
  • the content of (B) the curing agent is 10% by mass or less, the amount of (D) the inorganic filler is not excessively reduced, and the elastic modulus of the cured product of the sealing resin composition is improved, resulting in warpage. It can be reduced and a practical cured product can be obtained.
  • the (C) curing accelerator used in the present embodiment can be used without particular limitation as long as it is generally used as a curing accelerator for epoxy resins.
  • Examples of the curing accelerator include 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undecene-7, 1,5-diazabicyclo [4.3.0] nonen-5, 5,6-dibutylamino-.
  • Cycloamidine compounds such as 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undecene-7; these cycloamidine compounds include maleic anhydride, 1,4-benzoquinone, 2,5-turquinone, 1,4-naphthoquinone, 2 , 3-Dimethylbenzoquinone, 2,6-dimethylbenzoquinone, 2,3-dimethoxy-5-methyl-1,4-benzoquinone, phenyl-1,4-benzoquinone and other quinone compounds, diazophenylmethane, phenol resin and the like ⁇ Compounds with intramolecular polarization formed by adding a compound with a bond; tertiary amine compounds such as benzyldimethylamine, triethanolamine, dimethylaminoethanol, tris (dimethylaminomethyl) phenol and derivatives thereof; 2-methylimidazole , 2-Ethylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-ethyl
  • organic phosphine compounds include maleic anhydride, 1,4-benzoquinone, 2,5-turquinone, 1,4-naphthoquinone, 2,3-dimethylbenzoquinone, 2,6-dimethylbenzoquinone, 2,3-dimethoxy-5.
  • -A phosphorus compound having intramolecular polarization by adding a quinone compound such as methyl-1,4-benzoquinone or phenyl-1,4-benzoquinone, or a compound having a ⁇ bond such as diazophenylmethane or phenol resin; tetraphenylphos.
  • Tetra-substituted phosphonium-tetra-substituted borates such as phonium tetraphenylborate, tetraphenylphosphonium ethyltriphenylborate, tetrabutylphosphonium tetrabutylborate; 2-ethyl-4-methylimidazole tetraphenylborate, N-methylmorpholin tetraphenyl Examples thereof include tetraphenylboron salts such as borate and derivatives thereof.
  • One type of curing accelerator may be used, or two or more types may be mixed and used.
  • the curing accelerator may be an imidazole-based curing accelerator, and in particular, the fluidity of the sealing resin composition is excellent by blending the above-mentioned imidazole compound.
  • the content of the curing accelerator (C) may be 0.1 to 3% by mass or 0.1 to 1% by mass with respect to the total amount of the sealing resin composition. (C) When the content of the curing accelerator is 0.1% by mass or more, the curing accelerating effect can be obtained, and when it is 3% by mass or less, the filling property can be improved.
  • the inorganic filler (D) used in the present embodiment can be used without particular limitation as long as it is an inorganic filler generally used in the sealing resin composition.
  • Specific examples of the inorganic filler (D) include fused silica, crystalline silica, alumina, zirconium, calcium silicate, calcium carbonate, potassium titanate, barium titanate, silicon carbide, silicon nitride, aluminum nitride, and boron nitride. , Berilia, Zirconia, Fosterite, Steatite, Spinel, Murite, Titania and other powders, spherical beads, single crystal fibers, glass fibers and the like can be used.
  • As the inorganic filler one kind may be used, or two or more kinds may be mixed and used.
  • the inorganic filler may be fused silica or crystalline silica from the viewpoint of increasing mechanical strength.
  • the inorganic filler (D) may be alumina from the viewpoint of increasing the thermal conductivity, or barium titanate from the viewpoint of increasing the dielectric constant.
  • the inorganic filler (D) may have an average particle size of 5 to 12 ⁇ m or 5 to 10 ⁇ m.
  • D When the average particle size of the inorganic filler is 5 ⁇ m or more, the filling property of the sealing resin composition can be improved, and when it is 12 ⁇ m or less, the fluidity and molding of the sealing resin composition can be improved. The sex can be improved.
  • the average particle size means the particle size (D50) when the cumulative amount from the small diameter side is 50% in the volume-based particle size distribution obtained by using the laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device. To do.
  • the (D) inorganic filler may have a maximum particle size of 15 to 75 ⁇ m or 15 to 55 ⁇ m.
  • the maximum particle size of the inorganic filler is 75 ⁇ m or less, the filler can be improved.
  • the maximum particle size means the particle size (D99) when the cumulative amount from the small diameter side is 99% in the volume-based particle size distribution.
  • the shape of the inorganic filler may be spherical from the viewpoint of increasing fluidity.
  • the content of the inorganic filler (D) may be 75 to 95% by mass, 80 to 90% by mass, or 83 to 90% by mass with respect to the total amount of the sealing resin composition. You may. When the content of the inorganic filler (D) is 75% by mass or more, the elastic modulus of the cured product of the sealing resin composition can be maintained high, and when it is 95% by mass or less, the moldability is improved. Can be made to.
  • the sealing resin composition of the present embodiment includes flame retardants, carbon black, organic dyes, titanium oxide, colorants such as red iron oxide, and mold release agents that are generally blended in this type of composition. Additives such as agents, coupling agents, and ion trap agents can be added as needed.
  • the sealing resin composition of the present embodiment contains the above additive, the blending amount thereof may be 0.1 to 1% by mass with respect to the total amount of the sealing resin composition, respectively. It may be 2 to 0.5% by mass.
  • the content of the components (A) to (D) in the sealing resin composition of the present embodiment may be 80% by mass or more, 90% by mass or more, or 95% by mass or more. It may be.
  • (A) epoxy resin, (B) curing agent, (C) curing accelerator, (D) inorganic filler, and other necessary materials are used.
  • the various components to be blended may be sufficiently mixed (dry blended) with a mixer or the like, melt-kneaded with a kneading device such as a hot roll and a kneader, cooled, and then pulverized to an appropriate size.
  • the ratio (E 25 / E 260 ) of the cured product of the sealing resin composition of the present embodiment to the flexural modulus E 260 at 260 ° C. and the flexural modulus E 25 at 25 ° C. is 7.5 or less. It may be present, or it may be 7.0 or less. When the ratio (E 25 / E 260 ) is 7.5 or less, the warp of the cured product can be reduced, and a highly reliable electronic component device can be obtained.
  • the elastic modulus E 260 bent at 260 ° C. may be 1.4 ⁇ 3.5 GPa, or may be 1.8 ⁇ 3.3 GPa .
  • the ratio (E 25 / E 260 ) is likely to satisfy 7.5 or less.
  • the flexural modulus E 25 of the cured product of the sealing resin composition of the present embodiment at 25 ° C. may be 12 to 30 GPa or 14 to 25 GPa.
  • the ratio (E 25 / E 260 ) is likely to satisfy 7.5 or less.
  • the value of E 25 can be adjusted by appropriately adjusting the content of the (D) inorganic filler.
  • the flexural moduluses E 25 and E 260 can be measured in accordance with JIS K6911: 2006, and specifically, can be measured by the method described in Examples.
  • the coefficient of thermal expansion ( ⁇ 1) of the cured product of the sealing resin composition of the present embodiment may be 7 to 18 ppm / ° C. or 9 to 16 ppm / ° C.
  • the coefficient of thermal expansion ( ⁇ 2) of the cured product of the sealing resin composition may be 33 to 70 ppm / ° C. or 35 to 60 ppm / ° C.
  • the coefficient of thermal expansion can be measured by thermomechanical analysis (TMA), and specifically, it can be measured by the method described in Examples.
  • the glass transition temperature of the cured product of the sealing resin composition of the present embodiment may be 150 ° C. or higher or 155 ° C. or higher from the viewpoint of improving moldability. Further, when the glass transition temperature of the cured product is 150 ° C. or higher, the above ratio (E 25 / E 260 ) tends to satisfy 7.5 or less. In addition, continuous moldability is improved.
  • the glass transition temperature (Tg) can be measured by thermomechanical analysis (TMA), and specifically, can be measured by the method described in Examples.
  • the electronic component device of the present embodiment includes an element sealed with a cured product of the sealing resin composition.
  • the electronic component device includes a lead frame, a support member such as a single crystal silicon semiconductor element or a compound semiconductor element such as SiC or GaN, a member such as a wire or a bump for electrically connecting these, and other constituent members.
  • a support member such as a single crystal silicon semiconductor element or a compound semiconductor element such as SiC or GaN
  • a member such as a wire or a bump for electrically connecting these, and other constituent members.
  • it is an electronic component device in which a necessary portion is sealed with a cured product of the sealing resin composition.
  • FIG. 1 shows an example of the electronic component device of the present embodiment.
  • the adhesive layer 3 may be interposed between the lead frame 1 such as a copper frame and the semiconductor element 2. Further, the electrode 4 on the semiconductor element 2 and the lead portion 5 of the lead frame 1 are connected by a bonding wire 6, and these are further sealed by the cured product 7 of the sealing resin composition of the present embodiment. ing.
  • the transfer molding method is the most common method for sealing using the sealing resin composition, but an injection molding method, a compression molding method, or the like may be used.
  • the molding temperature may be 150 to 220 ° C. or 170 to 210 ° C.
  • the molding time may be 45 to 300 seconds or 60 to 200 seconds.
  • the heating temperature is not particularly limited, but may be, for example, 150 to 220 ° C. or 170 to 210 ° C.
  • the heating time is not particularly limited, but may be, for example, 0.5 to 10 hours or 1 to 8 hours.
  • Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 5 Each component of the type and blending amount shown in Table 1 is mixed at room temperature (23 ° C.) using a mixer, heated and kneaded at 90 to 115 ° C. using a heat roll, cooled, and then pulverized to form a sealing resin. The composition was prepared. In Table 1, blanks indicate no compounding.
  • FB-910GSQ Spherical fused silica (trade name, manufactured by Admatex Co., Ltd., average particle diameter 5 ⁇ m, maximum particle diameter 20 ⁇ m)
  • the coefficient of thermal expansion of the obtained TMA curve at 40 to 90 ° C. and 200 to 230 ° C. is read as ⁇ 1, ⁇ 2, and the intersection temperature between the TMA curve and the tangent line at 90 ° C. and 190 ° C. is read, and this temperature is used as the glass transition temperature. (Tg).
  • the sealing resin compositions of Examples 1 to 7 using the curing agent (B) containing the curing agent represented by the general formula (1) are all excellent in fluidity, storage stability, and continuous moldability. It can be seen that a cured product having a ratio (E 25 / E 260 ) of 7.5 or less, high thermal expansion, high elastic modulus at high temperature, and reduced warpage can be obtained.
  • the sealing resin compositions of Comparative Examples 1 to 5 containing no curing agent represented by the general formula (1) as the curing agent all satisfy a ratio (E 25 / E 260 ) of 7.5 or less. It can be seen that the cured product has a large warp.
  • the sealing resin composition of Comparative Example 1 using a phenol novolac resin (MEH-5000) as a curing agent has a low viscosity of 11 Pa ⁇ s, but a short spiral flow of 138 cm, and the molded product has unfilled parts. It may occur.

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Abstract

（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する封止用樹脂組成物であって、　前記（Ｂ）硬化剤が特定の構造を有する硬化剤を含み、当該特定の構造を有する硬化剤の軟化点が８０～１２０℃である、封止用樹脂組成物。

Description

封止用樹脂組成物及び電子部品装置
　本開示は、封止用樹脂組成物及び電子部品装置に関する。
　近年、電子機器の高機能化の要求に伴い、半導体パッケージのさらなる小型化、薄型化が進んでいる。例えば、１ｍｍ以下の薄型の半導体パッケージでは封止材の厚みは０．２５～０．４ｍｍとなる。このように封止材の厚みが薄くなると、反りが発生する。半導体パッケージが小型、薄型であるとわずかな反りでもパッケージを個片化するダイシングの工程で不良が発生したり、パッケージ内部に生じる応力で断線が生じるといった悪影響がある。そこで、封止材の反りを低減するために、熱膨張係数を大きくする施策がとられている（例えば、特許文献１及び２参照）。
　また、メモリー用途半導体パッケージのようにチップ面積が大きいパッケージでは、封止材として、高熱膨張でかつ高温時の弾性率が高い樹脂特性が要求される。
特開２０１７－１２８６５７号公報 国際公開２０１５／１５２０３７号
　熱膨張係数を大きくする施策の一つとして、フィラー量を減らすことが挙げられる。ところが、フィラー量を減らすと熱膨張係数を大きくすることができるものの、高温時の弾性率が低下するため、両者にはトレードオフの関係があり、両立は困難であった。
　一方で、半導体パッケージの小型化に伴い、発生した熱を外部に逃がすために封止材の熱伝導率を高くする必要がある。封止材の熱伝導率を高くするためには、フィラーを高充填させることが有効である。しかしながら、熱膨張係数を大きくすることと、フィラーを高充填することとは、相反する性質であるため、両者の両立は困難であった。
　また、上記特許文献１に記載の封止用エポキシ樹脂組成物は、硬化剤として特定の構造を有するフェノールノボラック樹脂を用いており、当該フェノールノボラック樹脂の軟化点が低いため、保存安定性に劣り、成形性が十分なものではなかった。
　さらに、小型、薄型の半導体パッケージでは、封止材を狭小部へ充填させるために十分な流動性が必要となる。
　本開示は、流動性、保存安定性、及び成形性に優れ、高熱膨張でかつ高温時の弾性率が高く、反りが低減された硬化物を得ることができる封止用樹脂組成物を提供する。また、当該封止用樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供する。
　本発明者は、特定の構造を有し、軟化点が特定の範囲にある硬化剤を含む封止用樹脂組成物が上記課題を解決することを見出した。
　すなわち、本願開示は、以下に関する。
［１］（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する封止用樹脂組成物であって、前記（Ｂ）硬化剤が下記一般式（１）で表される硬化剤を含み、下記一般式（１）で表される硬化剤の軟化点が８０～１２０℃である、封止用樹脂組成物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
（式中、Ｒ１～Ｒ５はそれぞれ独立に水素原子、アリル基又は＊に結合する単結合である。但し、Ｒ１～Ｒ５の少なくとも１個がアリル基である。複数のＲ１～Ｒ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｎは０～５の整数である。）
［２］上記［１］に記載の封止用樹脂組成物の硬化物により封止された素子を備える電子部品装置。
　本開示によれば、流動性、保存安定性、及び成形性に優れ、高熱膨張でかつ高温時の弾性率が高く、反りが低減された硬化物を得ることができる封止用樹脂組成物を提供することができる。また、当該封止用樹脂組成物を用いた電子部品装置を提供することができる。
本開示の一実施形態の電子部品装置を示す断面図である。
　以下、本開示について、一実施形態を参照しながら詳細に説明する。
＜封止用樹脂組成物＞
　本実施形態の封止用樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する封止用樹脂組成物であって、
　前記（Ｂ）硬化剤が下記一般式（１）で表される硬化剤を含み、下記一般式（１）で表される硬化剤の軟化点が８０～１２０℃である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
（式中、Ｒ１～Ｒ５はそれぞれ独立に水素原子、アリル基又は＊に結合する単結合である。但し、Ｒ１～Ｒ５の少なくとも１個がアリル基である。複数のＲ１～Ｒ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｎは０～５の整数である。）
〔（Ａ）エポキシ樹脂〕
　本実施形態で用いられる（Ａ）エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであればよく、その分子量及び分子構造等は特に限定されない。
　（Ａ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビフェニル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン骨格含有エポキシ樹脂等の複素環型エポキシ樹脂、スチルベン型二官能エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、縮合環芳香族炭化水素変性エポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂などが挙げられる。なかでも、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、多官能型エポキシ樹脂であってもよい。
　これらのエポキシ樹脂は１種を使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
　（Ａ）エポキシ樹脂の軟化点は、封止用樹脂組成物のハンドリング性、および成形時の溶融粘度の観点から、４０～１３０℃であってもよく、５０～１１０℃であってもよく、８０～１１０℃であってもよい。
　なお、本明細書における軟化点とは、「環球式軟化点」を指し、ＡＳＴＭ　Ｄ３６に準拠して測定された値をいう。
　（Ａ）エポキシ樹脂の市販品を例示すると、例えば、三菱ケミカル（株）製ＹＸ－４０００（エポキシ当量１８５、軟化点１０５℃）、同ＹＸ－４０００Ｈ（エポキシ当量１９３、軟化点１０５℃）、日本化薬（株）製ＮＣ－３０００（エポキシ当量２７３、軟化点５８℃）、同ＮＣ－３０００Ｈ（エポキシ当量２８８、軟化点９１℃）、ＤＩＣ（株）製Ｎ－６５５ＥＸＰ－Ｓ（エポキシ当量２００、軟化点５５℃）（以上、いずれも商品名）等が挙げられる。
　（Ａ）エポキシ樹脂の含有量は、封止用樹脂組成物全量に対し、２～１０質量％であってもよく、４～１０質量％であってもよい。（Ａ）エポキシ樹脂の含有量が２質量％以上であると硬化物の成形が可能になり、１０質量％以下であると十分な弾性率が得られる。
〔（Ｂ）硬化剤〕
　本実施形態で用いられる（Ｂ）硬化剤は、下記一般式（１）で表される硬化剤を含む。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（式中、Ｒ１～Ｒ５はそれぞれ独立に水素原子、アリル基又は＊に結合する単結合である。但し、Ｒ１～Ｒ５の少なくとも１個がアリル基である。複数のＲ１～Ｒ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｎは０～５の整数である。）
　上記一般式（１）で表される硬化剤は、一分子中に３個以上の水酸基及びアリル基を有し、トリフェニルメタン骨格を含む。したがって、（Ｂ）硬化剤は、上記一般式（１）で表される硬化剤を含むことにより架橋密度が高まり、後述する（Ｄ）無機充填材の含有量を増やしても熱膨張係数を大きくすることができると推察される。また、本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物は高温時の弾性率を低下させず、当該硬化物の、２６０℃における曲げ弾性率Ｅ２６０と、２５℃における曲げ弾性率Ｅ２５との比（Ｅ２５／Ｅ２６０）を７．５以下にしやすくすることができると推察される。これにより、本実施形態の封止用樹脂組成物は、反りが低減された硬化物を得ることができると推察される。
　上記Ｒ１～Ｒ５のアリル基の炭素数は、１～８であってもよく、２～５であってもよい。アリル基の具体例としては、－ＣＨ２－ＣＨ＝ＣＨ２、－ＣＨ２－Ｃ（ＣＨ３）＝ＣＨ２等が挙げられる。
　また、複数のＲ１～Ｒ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
　上記Ｒ１～Ｒ５は少なくとも１個がアリル基であり、反応性の観点から、アリル基はＲ１～Ｒ５のうち１個であってもよい。
　なお、上記一般式（１）中、Ｒ１～Ｒ５の少なくとも１個がアリル基であるとは、ベンゼン環毎に少なくとも１個のアリル基を有することを意味する。
　ｎは０～５の整数であり、０～３の整数であってもよく、１～２の整数であってもよい。
　上記一般式（１）で表される硬化剤の軟化点は８０～１２０℃であり、８０～１１０℃であってもよく、８５～１００℃であってもよい。上記一般式（１）で表される硬化剤の軟化点が８０℃未満であると封止用樹脂組成物の保存安定性が低下するおそれがあり、１２０℃を超えると製造性が低下するおそれがある。
　（Ｂ）硬化剤中に含まれる上記一般式（１）で表される硬化剤の含有量は、封止用樹脂組成物の保存安定性及び硬化物の反りを低減する観点から、４０質量％以上であってもよく、５０質量％以上であってもよく、６０質量％以上であってもよく、７０質量％以上であってもよく、８０質量％以上であってもよく、１００質量％であってもよい。
　（Ｂ）硬化剤として、上記一般式（１）で表される硬化剤と併用可能な硬化剤は、特に限定されず、例えば、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有するフェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール類及び／又はナフトール類と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂、メタキシリレン変性フェノール樹脂、メラミン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂等の変性樹脂；フェノール類及び／又はナフトール類と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成される、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；トリフェニルメタン型フェノール樹脂等が挙げられる。さらに、上記フェノール樹脂の２種以上を共重合して得られるフェノール樹脂であってもよい。中でも、アラルキル型フェノール樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノール、ノボラック型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂であってもよく、アラルキル型フェノール樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノールであってもよい。
　（Ｂ）硬化剤の軟化点は、製造性の観点から、５０～１２０℃であってもよく、６０～１１０℃であってもよい。
　（Ｂ）硬化剤の含有量は、封止用樹脂組成物全量に対し、２～１０質量％であってもよく、３～８質量％であってもよい。（Ｂ）硬化剤の含有量が２質量％以上であると、（Ｄ）無機充填材の量が多くなり過ぎず封止用樹脂組成物の混練がしやすくなる。また、封止用樹脂組成物の硬化物の反りを低減することができる。一方、（Ｂ）硬化剤の含有量が１０質量％以下であると、（Ｄ）無機充填材の量が少なくなり過ぎず封止用樹脂組成物の硬化物の弾性率が向上し、反りを低減することができ、実用的な硬化物を得ることができる。
〔（Ｃ）硬化促進剤〕
　本実施形態で用いられる（Ｃ）硬化促進剤は、エポキシ樹脂の硬化促進剤として一般に使用されているものであれば特に制限なく使用することができる。
　（Ｃ）硬化促進剤としては、例えば、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５、５，６－ジブチルアミノ－１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７等のシクロアミジン化合物；これらのシクロアミジン化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合を持つ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物及びこれらの誘導体；２－メチルイミダゾール、２－エチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン等のイミダゾール環を有するジアミノ－ｓ－珪素含有トリアジン化合物等のイミダゾール化合物及びこれらの誘導体；トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４－メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン化合物；これらの有機ホスフィン化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合を持つ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート；２－エチル－４－メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、Ｎ－メチルモルホリン・テトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体等が挙げられる。（Ｃ）硬化促進剤は１種を使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
　（Ｃ）硬化促進剤としては、なかでもイミダゾール系硬化促進剤であってもよく、特に上述したイミダゾール化合物を配合することで封止用樹脂組成物の流動性が優れる。
　（Ｃ）硬化促進剤の含有量は、封止用樹脂組成物全量に対し、０．１～３質量％であってもよく、０．１～１質量％であってもよい。（Ｃ）硬化促進剤の含有量が０．１質量％以上であると硬化性の促進効果が得られ、３質量％以下であると充填性を良好にすることができる。
〔（Ｄ）無機充填材〕
　本実施形態で用いられる（Ｄ）無機充填材は、封止用樹脂組成物に一般に使用されている無機充填材であれば特に制限なく使用することができる。（Ｄ）無機充填材としては、具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、チタン酸バリウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、これらを球形化したビーズ、単結晶繊維、ガラス繊維等を用いることができる。（Ｄ）無機充填材は、１種を使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
　（Ｄ）無機充填材は、機械的強度を高める観点から、溶融シリカ、結晶シリカであってもよい。（Ｄ）無機充填材は、熱伝導率を高める観点から、アルミナであってもよく、誘電率を高める観点から、チタン酸バリウムであってもよい。
　（Ｄ）無機充填材は、平均粒子径が５～１２μｍであってもよく、５～１０μｍであってもよい。（Ｄ）無機充填材の平均粒子径が５μｍ以上であると、封止用樹脂組成物の充填性を向上させることができ、１２μｍ以下であると、封止用樹脂組成物の流動性および成形性を向上させることができる。
　なお、本実施形態において平均粒子径とは、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて得られる体積基準の粒度分布において小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）を意味する。
　また、（Ｄ）無機充填材は、最大粒子径が１５～７５μｍであってもよく、１５～５５μｍであってもよい。（Ｄ）無機充填材の最大粒子径が７５μｍ以下であると、充填性を向上させることができる。
　なお、本実施形態において最大粒子径とは、体積基準の粒度分布において小径側からの累積が９９％となるときの粒子径（Ｄ９９）を意味する。
　（Ｄ）無機充填材の形状は、流動性を高める観点から球状であってもよい。
　（Ｄ）無機充填材の含有量は、封止用樹脂組成物全量に対し、７５～９５質量％であってもよく、８０～９０質量％であってもよく、８３～９０質量％であってもよい。（Ｄ）無機充填材の含有量が７５質量％以上であると、封止用樹脂組成物の硬化物の弾性率を高く維持することができ、９５質量％以下であると、成形性を向上させることができる。
　本実施形態の封止用樹脂組成物は、以上の各成分の他に、この種の組成物に一般に配合される難燃剤、カーボンブラック、有機染料、酸化チタン、ベンガラ等の着色剤、離型剤、カップリング剤、イオントラップ剤等の添加剤を必要に応じて配合することができる。
　本実施形態の封止用樹脂組成物が上記添加剤を含有する場合、その配合量は、各々封止用樹脂組成物全量に対し、０．１～１質量％であってもよく、０．２～０．５質量％であってもよい。
　本実施形態の封止用樹脂組成物中、上記（Ａ）～（Ｄ）成分の含有量は、８０質量％以上であってもよく、９０質量％以上であってもよく、９５質量％以上であってもよい。
　本実施形態の封止用樹脂組成物を調製するにあたっては、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）硬化促進剤と、（Ｄ）無機充填材と、その他必要に応じて配合される各種成分をミキサー等によって十分に混合（ドライブレンド）した後、熱ロール及びニーダ等の混練装置により溶融混練し、冷却後、適当な大きさに粉砕すればよい。
　本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物の、２６０℃における曲げ弾性率Ｅ２６０と、２５℃における曲げ弾性率Ｅ２５との比（Ｅ２５／Ｅ２６０）は、７．５以下であってもよく、７．０以下であってもよい。比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下であると硬化物の反りを低減することができ、信頼性の高い電子部品装置を得ることができる。
　本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物の、２６０℃における曲げ弾性率Ｅ２６０は、１．４～３．５ＧＰａであってもよく、１．８～３．３ＧＰａであってもよい。上記Ｅ２６０が上記範囲内であると比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下を満たしやすくなる。なお、封止用樹脂組成物中の樹脂成分の比率および種類を適宜調整することにより、上記Ｅ２６０の値を調整することができる。
　また、本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物の、２５℃における曲げ弾性率Ｅ２５は、１２～３０ＧＰａであってもよく、１４～２５ＧＰａであってもよい。上記Ｅ２５が上記範囲内であると比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下を満たしやすくなる。なお、（Ｄ）無機充填材の含有量を適宜調整することにより、上記Ｅ２５の値を調整することができる。
　上記曲げ弾性率Ｅ２５及びＥ２６０はＪＩＳ　Ｋ６９１１：２００６に準拠して測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
　本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物の熱膨張係数（α１）は、７～１８ｐｐｍ／℃であってもよく、９～１６ｐｐｍ／℃であってもよい。また、上記封止用樹脂組成物の硬化物の熱膨張係数（α２）は、３３～７０ｐｐｍ／℃であってもよく、３５～６０ｐｐｍ／℃であってもよい。
　上記熱膨張係数は熱機械分析（Thermal　Mechanical　Analysis：ＴＭＡ）により測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
　本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度は、成形性を高める観点から、１５０℃以上であってもよく、１５５℃以上であってもよい。また、上記硬化物のガラス転移温度が１５０℃以上であると上述の比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下を満たしやすくなる。また、連続成形性が向上する。
　上記ガラス転移温度（Ｔｇ）は、熱機械分析（Thermal　Mechanical　Analysis：ＴＭＡ）により測定することができ、具体的には実施例に記載の方法により測定することができる。
＜電子部品装置＞
　本実施形態の電子部品装置は、上記封止用樹脂組成物の硬化物により封止された素子を備える。上記電子部品装置とは、リードフレーム、単結晶シリコン半導体素子又はＳｉＣ、ＧａＮ等の化合物半導体素子等の支持部材、これらを電気的に接続するためのワイヤ、バンプ等の部材、及びその他の構成部材一式に対し、必要部分を上記封止用樹脂組成物の硬化物により封止された電子部品装置のことである。
　図１は、本実施形態の電子部品装置の一例を示したものである。銅フレーム等のリードフレーム１と半導体素子２の間に、接着剤層３が介在されてもよい。また、半導体素子２上の電極４とリードフレーム１のリード部５とがボンディングワイヤ６により接続されており、さらに、これらが本実施形態の封止用樹脂組成物の硬化物７により封止されている。
　上記封止用樹脂組成物を用いて封止する方法としては、トランスファー成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
　成形温度は、１５０～２２０℃であってもよく、１７０～２１０℃であってもよい。成形時間は、４５～３００秒であってもよく、６０～２００秒であってもよい。また、後硬化する場合、加熱温度は特に限定されないが、例えば、１５０～２２０℃であってもよく、１７０～２１０℃であってもよい。また、加熱時間は特に限定されないが、例えば、０．５～１０時間であってもよく、１～８時間であってもよい。
　次に実施例により、本開示を具体的に説明するが、本開示は、これらの例によってなんら限定されるものではない。
（実施例１～７、及び比較例１～５）
　表１に記載の種類及び配合量の各成分を常温（２３℃）でミキサーを用いて混合し、熱ロールを用いて９０～１１５℃で加熱混練し、冷却後、粉砕して封止用樹脂組成物を調製した。
　なお、表１中、空欄は配合なしを表す。
　封止用樹脂組成物の調製に使用した表１に記載の各成分の詳細は以下のとおりである。
〔（Ａ）エポキシ樹脂〕
・ＹＸ－４０００：ビフェニル型エポキシ樹脂（商品名、三菱ケミカル（株）製、エポキシ当量１８５、軟化点１０５℃）
・ＮＣ－３０００：ビフェニルノボラックエポキシ樹脂（商品名、日本化薬（株）製、エポキシ当量２７３、軟化点５８℃）
・Ｎ－６５５ＥＸＰ－Ｓ：o－クレゾールノボラックエポキシ樹脂（商品名、ＤＩＣ（株）製、エポキシ当量２００、軟化点５５℃）
〔（Ｂ）硬化剤〕
（一般式（１）で表される硬化剤）
・ＳＨ－０４１―０１：アリル基含有トリフェニルメタン型フェノール樹脂（商品名、明和化成（株）製、水酸基当量１３９、軟化点９０℃）
（一般式（１）で表される硬化剤以外の硬化剤）
・ＭＥＨ－７５００：トリフェニルメタン型フェノール（商品名、明和化成（株）製、水酸基当量９８、軟化点１１０℃）
・ＭＥＨ－５０００：フェノールノボラック樹脂（商品名、明和化成（株）製、水酸基当量１６８、軟化点７３℃）
・ＭＥＨＣ－７８００ＳＳ：アラルキル型フェノール樹脂（商品名、明和化成（株）製、水酸基当量１７２、軟化点６５℃）
〔（Ｃ）硬化促進剤〕
・２Ｐ－４ＭＨＺ：イミダゾール化合物（商品名、四国化成工業（株）製）
〔（Ｄ）無機充填材〕
・ＦＢ－９1０ＧＳＱ：球状溶融シリカ（商品名、（株）アドマテックス製、平均粒子径５μｍ、最大粒子径２０μｍ）
〔その他の成分〕
・離型剤：カルナバワックス（商品名：東洋アドレ（株）製）
・着色剤：ＭＡ－１００ＲＭＪ（商品名：三菱化学（株）製）
・難燃剤：ＦＰ－１００（商品名：（株）伏見製薬所製）
・イオントラップ剤：ＤＨＴ-４Ｃ（商品名：協和化学工業（株）製）
　以下に示す測定条件により、実施例１～７、及び比較例１～５で調製した封止用樹脂組成物の特性の測定、及び評価を行った。評価結果を表１に示す。
［評価項目］
（１）ガラス転移温度、熱膨張係数（α１、α２）
　得られた封止用樹脂組成物を、トランスファー成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、更に、温度１７５℃で８時間後硬化させ、試験片（３ｍｍ×４ｍｍ×１７ｍｍ）を作製した。得られた試験片を用いて、熱分析装置（セイコーインスツル（株）製、製品名：ＴＭＡ／ＳＳ１５０）において、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、荷重９８ｍＮの条件で測定した。
　得られたＴＭＡ曲線の４０～９０℃および２００～２３０℃での熱膨張係数をそれぞれα１、α２、また９０℃および１９０℃でのＴＭＡ曲線と接線の交点温度を読み取り、この温度をガラス転位温度（Ｔｇ）とした。
（２）曲げ弾性率（Ｅ２５、Ｅ２６０）及び比（Ｅ２５／Ｅ２６０）
　上記（１）と同一条件で試験片（４ｍｍ×１０ｍｍ×８０ｍｍ）を作製した。得られた試験片を用いて、２５℃における曲げ弾性率（Ｅ２５）及び２６０℃における曲げ弾性率（Ｅ２６０）をそれぞれ測定した。測定は精密万能試験機（（株）島津製作所製、オートグラフＡＧ－ＩＳ、支点・ポンチ半径０．３ｍｍ、試験速度１ｍｍ／分）で荷重を加え、ＪＩＳ－Ｋ６９１１：２００６に準拠して算出した。
　さらに、上記Ｅ２５及びＥ２６０から比（Ｅ２５／Ｅ２６０）を算出した。
（３）ゲルタイム
　１７５℃に保持された熱板上で、得られた封止用樹脂組成物を直径３～５ｃｍの円状に広げ、一定速度で練り合わせた際に、当該封止用樹脂組成物が増粘し、最終的に粘りのなくなった時間を測定した。
（４）スパイラルフロー
　得られた封止用樹脂組成物を、成形温度１７５℃、成形圧力７ＭＰａでトランスファー成形することでスパイラルフローを測定した。
（５）比重
　得られた封止用樹脂組成物の容積と質量を測定し、その結果から封止用樹脂組成物の比重を算出した。
（６）フロー粘度
　得られた封止用樹脂組成物の粘度を、ＪＩＳ　Ｋ　７２１０：１９９９に準拠して、高化式フローテスター（（株）島津製作所製、製品名：ＣＦＴ－５００Ｃ）により測定した。
（７）収縮率
　上記（１）と同一条件で試験片を作製した。得られた試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　６９１１：２００６に準拠して、下記式（ｉ）により収縮率（％）を求めた。
　　収縮率（％）＝（（Ｄ－ｄ）／Ｄ）×１００　　　（ｉ）
　式中、Ｄ：金型のキャビティの長さ（ｍｍ）、ｄ：試験片の長さ（ｍｍ）である。
（８）反り（室温（２５℃）、２６０℃）
　調製した封止用樹脂組成物を用いて、１０ｍｍ×１０ｍｍ、厚さ１５０μｍのチップを搭載した評価用パッケージ（１５ｍｍ×１５ｍｍ、封止厚み：２５０μｍ、全体厚：３８０μｍ）を作製した。１７５℃で８時間のポストキュアを行った後、加熱装置に配置して装置内の温度を２５℃から昇温（昇温速度１０℃／２５秒）して２６０℃に達した後に２５℃まで降温（降温速度１０℃／２５秒）させる試験を実施した。上記昇温後の２６０℃における評価用パッケージの反りの状態と、反りの接地面からの最大高さ（μｍ）を測定した。また、上記降温後の２５℃における評価用パッケージの反りの状態と、反りの接地面からの最大高さ（μｍ）を測定した。ｓｍｉｌｅ型の反りを生じている場合の最大高さはマイナス値、ｃｒｙ型の反りを生じている場合の最大高さはプラス値として、以下の基準で評価した。
　Ａ：発生した反りの絶対値が２ｍｍ未満
　Ｃ：発生した反りの絶対値が２ｍｍ以上
（９）保存安定性
　封止用樹脂組成物を室温（２５℃）、相対湿度４０％の環境下で２４時間保管した後に取り出し、塊状物の質量を測定し、封止用樹脂組成物全体の質量に対する塊状物の質量の割合で示した。なお、２０％以下を合格とする。
（１０）連続成形性
　離型荷重測定成形機（京セラ（株）製、商品名：ＧＭ－５００）を用いて、ＰＢＧＡ（Ｐｌａｓｔｉｃ　Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ、３０ｍｍ×３０ｍｍ×１ｍｍ、ｔ／２ヶ取り）に対して、３００ショットの連続成形を行った。金型温度を１９０℃、成形時間を２４０秒とした。なお、以下の基準で評価した。
　Ａ：１５０ショットまで連続成形が可能であり、金型汚れ等も見られなかった
　Ｂ：金型汚れが見られるものの１５０ショットまで連続成形が可能であった
　Ｃ：金型への貼りつき等により１５０ショットまでの連続成形が不可能であった
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　一般式（１）で表される硬化剤を含む（Ｂ）硬化剤を用いた実施例１～７の封止用樹脂組成物は、いずれも流動性、保存安定性、及び連続成形性に優れ、比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下を満たし、高熱膨張でかつ高温時の弾性率が高く、反りが低減された硬化物が得られることがわかる。一方、硬化剤として一般式（１）で表される硬化剤を含まない比較例１～５の封止用樹脂組成物は、いずれも比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下を満たさず、硬化物の反りが大きいことがわかる。なお、硬化剤としてフェノールノボラック樹脂（ＭＥＨ－５０００）を用いた比較例１の封止用樹脂組成物は、粘度が１１Ｐａ・ｓと低いもののスパイラルフローが１３８ｃｍと短く、成形品に未充填箇所が発生するおそれがある。
　　１　　リードフレーム
　　２　　半導体素子
　　３　　接着剤層
　　４　　電極
　　５　　リード部
　　６　　ボンディングワイヤ
　　７　　封止用樹脂組成物の硬化物

Claims (6)

  1. 　（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、及び（Ｄ）無機充填材を含有する封止用樹脂組成物であって、
    　前記（Ｂ）硬化剤が下記一般式（１）で表される硬化剤を含み、下記一般式（１）で表される硬化剤の軟化点が８０～１２０℃である、封止用樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
    （式中、Ｒ１～Ｒ５はそれぞれ独立に水素原子、アリル基又は＊に結合する単結合である。但し、Ｒ１～Ｒ５の少なくとも１個がアリル基である。複数のＲ１～Ｒ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｎは０～５の整数である。）
  2. 　前記（Ｂ）硬化剤中に含まれる前記一般式（１）で表される硬化剤の含有量が、４０質量％以上である、請求項１に記載の封止用樹脂組成物。
  3. 　前記封止用樹脂組成物の硬化物の、２６０℃における曲げ弾性率Ｅ２６０と、２５℃における曲げ弾性率Ｅ２５との比（Ｅ２５／Ｅ２６０）が７．５以下である、請求項１又は２に記載の封止用樹脂組成物。
  4. 　前記封止用樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が１５０℃以上である、請求項１～３のいずれかに記載の封止用樹脂組成物。
  5. 　前記（Ｄ）無機充填材の含有量が、封止用樹脂組成物全量に対し７５～９５質量％である、請求項１～４のいずれかに記載の封止用樹脂組成物。
  6. 　請求項１～５のいずれかに記載の封止用樹脂組成物の硬化物により封止された素子を備える電子部品装置。

     
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