WO2019131096A1 - ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、エポキシ樹脂硬化物及び電子部品装置 - Google Patents

ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、エポキシ樹脂硬化物及び電子部品装置 Download PDF

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実佳 田中
東哲 姜
健太 石橋
拓也 児玉
慧地 堀
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日立化成株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to an epoxy resin composition for sealing a ball grid array package, an epoxy resin cured product, and an electronic component device.
  • semiconductor packages in place of the conventional pin insertion type, are mainly of the surface mounting type suitable for high density mounting.
  • the surface mount semiconductor package is mounted by direct soldering to a printed circuit board or the like.
  • As a general mounting method there is a method of heating and mounting the whole semiconductor package by an infrared ray reflow method, a vapor phase reflow method, a solder dip method or the like.
  • BGA ball grid array
  • the BGA package is a single-sided resin-sealed package in which the semiconductor element mounting surface of the substrate is sealed with a resin composition.
  • a resin composition for sealing an epoxy resin composition is widely used from the viewpoint of the balance of various properties such as moldability, electrical properties, moisture resistance, heat resistance, mechanical properties, adhesion to an insert, etc. There is.
  • Patent 4188634 gazette
  • the single-sided resin-sealed package has a single-sided seal
  • thermal stress is generated due to differences in linear expansion coefficients, differences in elastic modulus, and the like between package components such as a sealing resin and a substrate.
  • warpage may occur at room temperature after molding, which may cause problems such as transportability and a decrease in mounting reliability during a reflow process.
  • the thermal conductivity is improved by high loading of alumina, it is difficult to control the warpage of the package.
  • Patent Document 1 thermal conductivity as well as thermal expansion coefficient and thermal contraction are adjusted by high filling of the inorganic filler to reduce warpage, but with this method, there is a limit to reduction of warpage of the package. In addition, excellent fluidity of the epoxy resin composition has also been required.
  • An object is to provide an electronic component device including an epoxy resin composition, an epoxy resin cured product obtained by curing the epoxy resin composition, and a device sealed with the epoxy resin cured product.
  • Means for solving the above problems include the following embodiments.
  • An epoxy resin composition for sealing a ball grid array package wherein the ratio of the silica particles to the total amount of silica particles is 22% by mass to 45% by mass, and the volume average particle diameter of the silica particles is 4 ⁇ m or more.
  • ⁇ 4> The epoxy resin composition for sealing a ball grid array package according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, further comprising a curing accelerator, wherein the curing accelerator comprises an organic phosphorus compound.
  • ⁇ 5> The epoxy resin for ball grid array package sealing according to ⁇ 4>, wherein the content of the epoxy resin having three or more epoxy groups in one molecule with respect to the total mass of the epoxy resin is 10% by mass or less Composition.
  • ⁇ 6> A cured epoxy resin product obtained by curing the epoxy resin composition for sealing a ball grid array package according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>.
  • the electronic component apparatus which has a ⁇ 7> element and the epoxy resin hardened material as described in ⁇ 6> which has sealed the said element, and has a form of a ball grid array package.
  • an epoxy resin composition for sealing a BGA package which has good fluidity and can suppress package warpage while maintaining thermal conductivity when cured, the epoxy resin composition
  • an electronic component device comprising an epoxy resin cured product obtained by curing an object and an element sealed by the epoxy resin cured product.
  • the term “step” includes, in addition to steps independent of other steps, such steps as long as the purpose of the step is achieved even if it can not be clearly distinguished from other steps.
  • numerical values described before and after “to” are included in the numerical range indicated using “to” as the minimum value and the maximum value, respectively.
  • the upper limit value or the lower limit value described in one numerical value range may be replaced with the upper limit value or the lower limit value of the other stepwise description numerical value range in the numerical value range described stepwise in the present disclosure.
  • the upper limit value or the lower limit value of the numerical range may be replaced with the value shown in the example.
  • each component may contain a plurality of corresponding substances.
  • the content or content of each component is the total content or content of the plurality of substances present in the composition unless otherwise specified.
  • particles corresponding to each component may contain a plurality of types.
  • the particle diameter of each component means the value for the mixture of the plurality of particles present in the composition unless otherwise specified.
  • the epoxy resin composition for sealing a BGA package of the present disclosure (hereinafter, also simply referred to as an epoxy resin composition) contains an epoxy resin, a curing agent, and an inorganic filler containing alumina particles and silica particles,
  • the content of the inorganic filler is 77% to 82% by volume
  • the ratio of the silica particles to the total amount of the alumina particles and the silica particles is 22% to 45% by mass
  • the volume average of the silica particles The particle size is 4 ⁇ m or more.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure has good fluidity and can suppress package warpage while maintaining thermal conductivity when cured. Although the reason for this is not clear, it can be considered as follows.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains an inorganic filler containing alumina particles and silica particles, and the ratio of silica particles to the total amount of alumina particles and silica particles is 22% by mass to 45% by mass, and the volume of the silica particles The average particle size is 4 ⁇ m or more.
  • the thermal expansion coefficient (CTE) of the silica particles is lower than that of the alumina particles, and by containing the silica particles, particularly the silica particles having a volume average particle diameter of 4 ⁇ m or more in the above ratio, the stress on the package component when cured It can be reduced and warpage of the package is considered to be suppressed. Moreover, it is thought that the friction between the particles of an alumina particle can be reduced by using a silica particle together with the said ratio in the said ratio as an inorganic filler, and the fluidity
  • the epoxy resin composition of the present disclosure is used to seal a BGA package.
  • the BGA package refers to a semiconductor package in which a plurality of metal bumps are arranged in a lattice on the substrate of the package.
  • the BGA package is manufactured by mounting an element on the front surface of a substrate having a metal bump formed on the back surface, connecting the element and a wiring formed on the substrate by bump or wire bonding, and sealing the element.
  • a CSP Chip Size Package
  • a CSP Chip Size Package
  • the outer diameter size is reduced to the same size as the element size is also a form of the BGA package.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure is applicable as a sealing material for any BGA package.
  • a BGA package not having a heat sink the stress due to the difference in linear expansion coefficient of each member is released, so the package tends to warp when molded, and the epoxy resin of the present disclosure does not have a heat sink. It is particularly useful in BGA packages.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains an epoxy resin.
  • the epoxy resin composition preferably contains an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule.
  • the epoxy resin is not particularly limited, and is at least one selected from the group consisting of phenol compounds such as phenol, cresol, xylenol, resorcine, catechol, bisphenol A and bisphenol F and naphthol compounds such as ⁇ -naphthol, ⁇ -naphthol and dihydroxynaphthalene.
  • Novolak type epoxy resin (phenol novolac type epoxy resin) which is obtained by epoxidizing a novolac resin obtained by condensation or cocondensation of a phenolic compound of the type with an aliphatic aldehyde compound such as formaldehyde, acetaldehyde or propionaldehyde under acidic catalyst Epoxy resin, ortho cresol novolac epoxy resin, etc.); condensation of the above-mentioned phenolic compound with an aromatic aldehyde compound such as benzaldehyde or salicylaldehyde under an acidic catalyst Is a triphenylmethane type epoxy resin obtained by epoxidizing a triphenylmethane type phenol resin obtained by cocondensation; a novolak obtained by cocondensing the above-mentioned phenol compound and naphthol compound with an aldehyde compound under an acidic catalyst Copolymer-type epoxy resin which is obtained by epoxidizing resin; diphenyl
  • biphenyl type epoxy resin biphenyl type epoxy resin, stilbene type epoxy resin, diphenylmethane type epoxy resin, sulfur atom containing epoxy resin, novolac type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin from the viewpoint of balance between reflow resistance and fluidity.
  • At least one epoxy resin selected from the group consisting of triphenylmethane epoxy resins, copolymer epoxy resins, and aralkyl epoxy resins (these are referred to as "specific epoxy resins") is preferable.
  • the specific epoxy resins may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the specific epoxy resin is preferably 30% by mass or more of the entire epoxy resin, and is 50% by mass or more from the viewpoint of exhibiting the performance of the specific epoxy resin. Is more preferred.
  • the specific epoxy resins from the viewpoint of fluidity, at least one selected from the group consisting of biphenyl type epoxy resins, stilbene type epoxy resins, diphenylmethane type epoxy resins, and sulfur atom-containing epoxy resins is preferable, and heat resistance is preferred. From the viewpoint of the above, at least one selected from the group consisting of dicyclopentadiene type epoxy resins, triphenylmethane type epoxy resins, and aralkyl type epoxy resins is preferable. Hereafter, the specific example of a preferable epoxy resin is shown.
  • the biphenyl type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a biphenyl skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (II) is preferable.
  • the 3,3 ′, 5,5 ′ position is a methyl group when the position substituted by the oxygen atom in R 8 is 4 and 4 ′.
  • R 8 is a hydrogen atom
  • all the R 8 are hydrogen atoms 4,4'-bis (2,3-epoxypropoxy) biphenyl, all '3,3 when the position' of the oxygen atom 4 and 4 positions that are substituted R 8 may well R 8 a hydrogen atom, 5,5 'position otherwise a methyl group
  • Commercially available products such as YL-6121H (Mitsubishi Chemical Co., Ltd., trade name), which is a mixture when 8 is a hydrogen atom, are commercially available.
  • R 8 represents a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 12 carbon atoms or an aromatic group having 4 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • the stilbene type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a stilbene skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (III) is preferable.
  • the 3,3 ′, 5,5 ′ position is methyl when the position of substitution of the oxygen atom in R 9 is 4 and 4 ′.
  • R 9 is a hydrogen atom and all of R 10 are hydrogen atoms
  • three of R 9 's in the 3, 3', 5 and 5 'positions are methyl groups
  • ESLV-210 Suditomo Chemical Co., Ltd.
  • t-butyl group the other R 9 is a hydrogen atom
  • all of R 10 are hydrogen atoms, etc. It is available as a commercial product.
  • R 9 and R 10 each represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • the diphenylmethane type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin having a diphenylmethane skeleton.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (IV) is preferable.
  • all of R 11 are hydrogen atoms, and the position at which the oxygen atom is substituted in R 12 is 4, 3 and 4.
  • YSLV-80XY (trade name, Nippon Steel & Sumikin Chemical Co., Ltd., trade name) and the like in which the ', 5,5' position is a methyl group, and the other R 12 is a hydrogen atom are commercially available products.
  • R 11 and R 12 each represent a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • a sulfur atom containing epoxy resin will not be specifically limited if it is an epoxy resin containing a sulfur atom.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (V) can be mentioned.
  • the 3,3′-position is a t-butyl group, YSLV-120TE (trade name, manufactured by Nippon Steel & Sumitomo Metal Co., Ltd.), in which the 6,6'-position is a methyl group and the other R 13 is a hydrogen atom, is commercially available.
  • R 13 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • the novolac epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin obtained by epoxidizing a novolac phenol resin.
  • an epoxy resin obtained by epoxidizing a novolak type phenol resin such as phenol novolac resin, cresol novolac resin, naphthol novolac resin, etc. using a method such as glycidyl etherification is preferable, and an epoxy represented by the following general formula (VI) Resin is more preferred.
  • R 14 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • R 15 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, all respectively may be the same or different.
  • Each i independently represents an integer of 0 to 3.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • the dicyclopentadiene type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin obtained by epoxidation using a compound having a dicyclopentadiene skeleton as a raw material.
  • an epoxy resin represented by the following general formula (VII) is preferable.
  • R 16 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different. Each i independently represents an integer of 0 to 3. n is an average value and represents a number of 0 to 10. In Formula (VII), hydrogen atoms present on the aromatic ring and the alicyclic ring are not shown.
  • the triphenylmethane-type epoxy resin is not particularly limited as long as it is an epoxy resin whose raw material is a compound having a triphenylmethane skeleton.
  • an epoxy resin obtained by glycidyl-etherifying a triphenylmethane-type phenol resin such as a novolak-type phenol resin of a compound having a triphenylmethane skeleton and a compound having a phenolic hydroxyl group is preferable. More preferred are epoxy resins.
  • epoxy resins represented by the following general formula (VIII) i is 0 and k is 0 1032H60 (Mitsubishi Chemical Co., Ltd., trade name), EPPN-502H (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name) Etc. are available as commercial products.
  • R 17 and R 18 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • Each i independently represents an integer of 0 to 3
  • each k independently represents an integer of 0 to 4.
  • n is an average value and represents a number of 0 to 10.
  • hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • the copolymerized epoxy resin obtained by epoxidizing the novolak resin obtained from the naphthol compound and the phenol compound and the aldehyde compound is not particularly limited as long as it is a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenol skeleton as a raw material .
  • an epoxy resin obtained by glycidyl etherifying a novolak type phenol resin using a compound having a naphthol skeleton and a compound having a phenol skeleton is preferable, and an epoxy resin represented by the following general formula (IX) is more preferable.
  • NC 7300 (Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name) in which R 21 is a methyl group, i is 1 and j is 0 and k is 0 among epoxy resins represented by the following general formula (IX) Etc. are commercially available.
  • R 19 to R 21 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • i is an integer of 0 to 3 each independently
  • j is an integer of 0 to 2 each independently
  • k is an integer of 0 to 4 each independently.
  • Each of l and m is an average value, and is a number of 0 to 10, and (l + m) indicates a number of 0 to 10.
  • the terminal of the epoxy resin represented by the formula (IX) is any one of the following formulas (IX-1) and (IX-2).
  • R 19 ⁇ R 21, i, j and k are the same as R 19 ⁇ R 21, i, of j and k defined in Formula (IX) .
  • n is 1 (when bound via a methylene group) or 0 (when not bound via a methylene group).
  • hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • the random copolymer which contains 1 structural unit and m structural units at random the alternating copolymer which contains alternately, the copolymer which contains regularly And block copolymers contained in block form. Any one of these may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • the aralkyl type epoxy resin is synthesized from at least one selected from the group consisting of phenol compounds such as phenol and cresol and naphthol compounds such as naphthol and dimethyl naphthol, and dimethoxyparaxylene, bis (methoxymethyl) biphenyl or their derivatives.
  • the epoxy resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin as a raw material.
  • phenol compounds such as phenol and cresol and naphthol compounds
  • naphthol and dimethyl naphthol and dimethoxyparaxylene bis (methoxymethyl) biphenyl or their derivatives
  • the epoxy resin obtained by glycidyl-etherifying is preferable, and the epoxy resin represented by the following general formula (X) and (XI) is more preferable.
  • epoxy resins represented by the following general formula (XI), ESN-175 (Nippon Nippon Steel & Sumikin Chemical Co., Ltd., trade name), etc., in which i is 0, j is 0 and k is 0 are commercially available.
  • R 38 represents a hydrogen atom or a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • R 37 and R 39 to R 41 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • i is an integer of 0 to 3 independently
  • j is an integer of 0 to 2 each independently
  • k is an integer of 0 to 4 each independently
  • l is an integer of 0 to 4 each independently Show.
  • n is an average value and each independently is a number of 0 to 10.
  • the hydrogen atom which exists on the aromatic ring which has a glycidyloxy group is made non-display.
  • hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • R 8 to R 21 and R 37 to R 41 in the above general formulas (II) to (XI) may be, for example, 8 to 10 of formula (II) It means that all of 88 R 8 may be the same or different.
  • the other R 9 to R 21 and R 37 to R 41 also mean that all of the respective numbers included in the formula may be the same or different.
  • R 8 to R 21 and R 37 to R 41 may be the same or different.
  • all of R 9 and R 10 may be the same or different.
  • the organic group having 1 to 18 carbon atoms in the general formulas (III) to (XI) is preferably an alkyl group or an aryl group.
  • n is an average value, and it is preferable that each be in the range of 0 to 10 independently.
  • n is 10 or less, the melt viscosity of the resin component does not become too high, the viscosity at the time of melt molding of the epoxy resin composition decreases, filling failure, deformation of bonding wire (gold wire connecting element and lead), etc. The tendency is to suppress the occurrence of It is more preferable that n be set in the range of 0 to 4.
  • the epoxy resin composition is at least any one selected from the group consisting of diphenylmethane type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, and naphthalene type epoxy resin from the viewpoint of securing fluidity and curability at the time of molding. It is preferable to contain one, It is more preferable to contain any at least 2 selected from the group which consists of these epoxy resins, It is still more preferable to contain all these epoxy resins.
  • the content of the diphenylmethane type epoxy resin is preferably 20% by mass to 80% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin, and 30% by mass It is more preferably 70% by mass, and still more preferably 40% by mass to 60% by mass.
  • the epoxy resin composition contains a biphenyl type epoxy resin
  • the content of the biphenyl type epoxy resin is preferably 5% by mass to 65% by mass, and 15% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin.
  • the content is more preferably 55% by mass, further preferably 25% by mass to 45% by mass.
  • the content of the naphthalene type epoxy resin is preferably 5% by mass to 45% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin, and 5% by mass The content is more preferably 35% by mass, further preferably 5% by mass to 25% by mass.
  • the epoxy resin composition contains any of diphenylmethane type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, and naphthalene type epoxy resin
  • the content of diphenylmethane type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, and naphthalene type epoxy resin is the above content Are preferably combined.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is not particularly limited.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is preferably 100 g / eq to 1000 g / eq and 150 g / eq to 500 g / eq from the viewpoint of the balance of various properties such as moldability, reflow resistance and electrical reliability. Is more preferred.
  • the softening point or melting point of the epoxy resin is preferably 40 ° C. to 180 ° C. from the viewpoint of moldability and reflow resistance, and 50 ° C. to 130 ° C. from the viewpoint of handleability in preparation of the epoxy resin composition. It is more preferable that The melting point of the epoxy resin is a value measured by differential scanning calorimetry (DSC), and the softening point of the epoxy resin is a value measured by a method (ring and ball method) according to JIS K 7234: 1986.
  • DSC differential scanning calorimetry
  • the content of the epoxy resin in the epoxy resin composition is preferably 0.5% by mass to 50% by mass, and preferably 2% by mass to 30% by mass, in view of strength, fluidity, heat resistance, moldability, etc. It is more preferable that
  • the epoxy resin may contain an epoxy resin (also referred to as a multifunctional epoxy resin) having three or more epoxy groups in one molecule.
  • an epoxy resin also referred to as a multifunctional epoxy resin
  • the content of the polyfunctional epoxy resin relative to the total mass of the epoxy resin is 10 mass from the viewpoint of controlling the warpage of the package after reflow. % Or less is preferable, 5% by mass or less is more preferable, 1% by mass or less is still more preferable, and substantially 0% by mass is particularly preferable.
  • the “substantially 0 mass%” content refers to a content such that the influence on the control of the warpage of the package after reflow of the polyfunctional epoxy resin is not observed.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains a curing agent.
  • the curing agent is not particularly limited as long as it can react with the epoxy resin.
  • the curing agent is preferably a compound having two or more phenolic hydroxyl groups in one molecule (hereinafter also referred to as a phenol curing agent).
  • the phenol curing agent may be a low molecular weight phenolic compound or a phenolic resin obtained by polymerizing a low molecular weight phenolic compound.
  • the phenol curing agent is preferably a phenol resin.
  • the curing agent may be used alone or in combination of two or more.
  • the phenol curing agent preferably contains a phenol resin having two or more phenolic hydroxyl groups in one molecule, and a phenol resin (also referred to as a polyfunctional phenol resin) having three or more phenolic hydroxyl groups in one molecule. It is more preferable to include.
  • the content of the polyfunctional phenol resin based on the total amount of the phenol curing agent is preferably 60% by mass to 100% by mass, and 70% by mass to 100% by mass. More preferably, the content is 80% by mass to 100% by mass.
  • the phenol resin is not particularly limited, and is not particularly limited, and biphenylene type phenol resin, aralkyl type phenol resin, dicyclopentadiene type phenol resin, copolymer resin of benzaldehyde type phenol resin and aralkyl type phenol resin, paraxylene modified phenol resin, triphenyl Methane type phenol resin etc. are mentioned. Among them, triphenylmethane-type phenol resin is preferable from the viewpoint of moldability. From the viewpoint of fluidity, para-xylene modified phenolic resin is preferred.
  • the paraxylene-modified phenolic resin is not particularly limited as long as it is a phenolic resin obtained using a compound having a paraxylene skeleton as a raw material.
  • phenol resins represented by the following general formula (XV), XL-225 (Mitsui Chemical Co., Ltd., trade name), XLC (Mitsui Chemical Co., Ltd., trade name), MEH-7800 (Meiwa Kasei Co., Ltd., trade name) Etc. are commercially available.
  • R 30 represents a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different. Each i independently represents an integer of 0 to 3. n is an average value and is a number of 0 to 10. In the formula (XV), hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • the triphenylmethane-type phenol resin is not particularly limited as long as it is a phenol resin obtained using a compound having a triphenylmethane skeleton as a raw material.
  • a phenol resin represented by the following general formula (XVI) is preferable.
  • phenol resins represented by the following general formula (XVI), MEH-7500 (Meiwa Kasei Co., Ltd., trade name) or the like in which i is 0 and k is 0 is commercially available.
  • R 30 and R 31 each represent a monovalent organic group having 1 to 18 carbon atoms, and all of them may be the same or different.
  • Each i is independently an integer of 0 to 3
  • each k is independently an integer of 0 to 4.
  • n is an average value and is a number of 0 to 10.
  • hydrogen atoms present on the aromatic ring are not shown.
  • the hydroxyl equivalent of the curing agent is not particularly limited, and is preferably 500 g / eq or less, more preferably 400 g / eq or less, and still more preferably 300 g / eq or less.
  • the lower limit of the hydroxyl equivalent of the curing agent is preferably 50 g / eq or more, more preferably 60 g / eq or more, and still more preferably 70 g / eq or more.
  • the range of the hydroxyl equivalent of the curing agent is preferably 50 g / eq to 500 g / eq, more preferably 50 g / eq to 400 g / eq, and still more preferably 50 g / eq to 300 g / eq.
  • the hydroxyl equivalent of the phenol curing agent is a value measured by a method according to JIS K 0070: 1992.
  • the phenol curing agent When the phenol curing agent is solid, its melting point or softening point is not particularly limited.
  • the melting point or softening point of the phenol curing agent is preferably 50 ° C. to 250 ° C., more preferably 65 ° C. to 200 ° C., and still more preferably 80 ° C. to 170 ° C.
  • the melting point or softening point of the specific phenol curing agent is a value measured in the same manner as the melting point or softening point of the epoxy resin.
  • the content ratio of the epoxy resin to the curing agent is the ratio of the number of equivalents of the functional group of the curing agent to the number of equivalents of the epoxy group of the epoxy resin (the number of equivalents of the functional group of the curing agent / the equivalent of the epoxy group Is preferably set to be in the range of 0.5 to 2.0, more preferably set to be 0.7 to 1.5, and more preferably 0.8 to 1.3. It is further preferable to set to be When the ratio is 0.5 or more, curing of the epoxy resin is sufficient, and the heat resistance, moisture resistance, and electrical characteristics of the cured product tend to be excellent. In addition, when the ratio is 2.0 or less, the amount of the functional group of the curing agent remaining in the cured resin is suppressed, and the electrical characteristics and the moisture resistance tend to be excellent.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure contains an inorganic filler containing alumina particles and silica particles.
  • the content of the inorganic filler is 77% by volume to 82% by volume based on the total volume of the composition, and the ratio of silica particles to the total amount of alumina particles and silica particles is 22% by mass to 45% by mass.
  • the volume average particle diameter of the silica particles is 4 ⁇ m or more.
  • the inorganic filler may contain an inorganic filler other than alumina particles and silica particles, and the inorganic filler preferably comprises alumina particles and silica particles. Spherical silica, crystalline silica, etc. are mentioned as a silica particle.
  • the volume average particle diameter of the silica particles is 4 ⁇ m or more, preferably 4 ⁇ m to 80 ⁇ m, more preferably 8 ⁇ m to 60 ⁇ m, and still more preferably 10 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • a linear expansion coefficient can be suppressed as the volume average particle diameter of a silica particle is 80 micrometers or less, and it exists in the tendency which can further control the curvature of the package at the time of hardening.
  • the volume average particle diameter of the silica particles is 4 ⁇ m or more, the curability tends to be improved and the warpage is likely to be suppressed.
  • the volume average particle size of the silica particles is 4 ⁇ m or more
  • the volume average particle size of the inorganic filler as a whole is not particularly limited.
  • the volume average particle diameter of the inorganic filler is, for example, preferably 0.1 ⁇ m to 80 ⁇ m, and more preferably 0.3 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the volume average particle diameter of the inorganic filler is 0.1 ⁇ m or more, the increase in the viscosity of the epoxy resin composition tends to be easily suppressed.
  • the particle size distribution of the inorganic filler preferably has a maximum value in the range of 0.1 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • the volume average particle diameter of the alumina particles is, for example, preferably 0.1 ⁇ m to 80 ⁇ m, and more preferably 0.3 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the volume average particle diameter of the alumina particles is 0.1 ⁇ m or more, the increase in the viscosity of the epoxy resin composition tends to be easily suppressed.
  • the volume average particle diameter of the alumina particles is 80 ⁇ m or less, the mixing property of the epoxy resin composition and the alumina particles is improved, and the state of the package obtained by curing tends to be more homogeneous to suppress the dispersion of characteristics. Further, the filling property in a narrower area tends to be improved.
  • the volume average particle diameter of the inorganic filler is determined using a dry particle size distribution analyzer or using a wet particle size distribution measuring apparatus in the state of a slurry in which the inorganic filler is dispersed in water or an organic solvent. Can be measured. In particular, when particles of 1 ⁇ m or less are contained, measurement is preferably performed using a wet particle size distribution analyzer. Specifically, a water slurry in which the concentration of the inorganic filler is adjusted to about 0.01% by mass is treated with a bath type ultrasonic cleaner for 5 minutes, and a laser diffraction type particle size measuring apparatus (LA-960, HORIBA, Ltd. It can be determined from the average value of all particles detected using In the present disclosure, the volume average particle size refers to the particle size (D50) at which the accumulation from the small diameter side is 50% in the volume-based particle size distribution.
  • the particle shape of the inorganic filler is preferably spherical, and the particle size distribution of the inorganic filler is preferably widely distributed.
  • 70% by mass or more of the inorganic filler be spherical particles, and the particle diameter of the spherical particles be distributed in a wide range of 0.1 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • Such an inorganic filler easily forms a close-packed structure by mixing particles having different sizes, and therefore, even if the content of the inorganic filler is increased, the increase in viscosity of the epoxy resin composition is suppressed. It tends to be able to obtain the epoxy resin composition which is excellent in fluidity.
  • the content of the inorganic filler is 77% by volume to 82% by volume with respect to the total volume of the composition, and is 78% by volume to 81% by volume from the viewpoint of the balance of characteristics such as thermal conductivity and flowability. Is preferable, and 79% by volume to 80% by volume is more preferable.
  • the content of the inorganic filler is preferably 88% by mass to 94% by mass, based on the total mass of the composition, from the viewpoint of the balance of characteristics such as thermal conductivity and flowability, and is 89% by mass It is more preferably 93% by mass, and still more preferably 90% by mass to 92% by mass.
  • the ratio of silica particles to the total amount of alumina particles and silica particles is 22% by mass to 45% by mass, and from the viewpoint of the balance of properties such as thermal conductivity and flowability, 23% by mass to 40%. More preferably, it is mass%, and more preferably 25 mass% to 35 mass%.
  • the inorganic filler other than the alumina particles and the silica particles is not particularly limited, and glass, calcium carbonate, zirconium silicate, magnesium oxide, calcium silicate, silicon nitride, aluminum nitride, boron nitride, silicon carbide, industrial diamond, Particles of inorganic substances such as beryllia, zirconia, zircon, forsterite, steatite, spinel, mullite, titania, talc, clay and mica, beads obtained by spheroidizing these particles, and the like can be mentioned.
  • inorganic fillers having a flame retardant effect may be used.
  • Examples of the inorganic filler having a flame retardant effect include particles of a composite metal hydroxide such as aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, a composite hydroxide of magnesium and zinc, zinc borate and the like.
  • the inorganic particles other than the alumina particles and the silica particles may be used alone or in combination of two or more.
  • the total content of alumina particles and silica particles relative to the total volume of the inorganic filler is preferably 80% by volume or more, more preferably 90% by volume or more, still more preferably 95% by volume or more And particularly preferably 98% by volume or more.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may optionally contain a curing accelerator.
  • a hardening accelerator what is generally used for the epoxy resin composition for sealing can be selected suitably, and can be used.
  • the curing accelerator include organic phosphorus compounds, imidazole compounds, tertiary amines, and quaternary ammonium salts. Among them, organic phosphorus compounds are preferable.
  • the curing accelerator may be used alone or in combination of two or more.
  • Organic phosphorus compounds such as organic phosphines such as tributyl phosphine, phenyl phosphine, diphenyl phosphine, triphenyl phosphine, methyl diphenyl phosphine, and triparatolyl phosphine, and these phosphines such as maleic anhydride, benzoquinone, diazophenylmethane, etc.
  • Phosphorus compounds having an intramolecular polarization formed by adding a compound having a bond for example, an adduct of triphenylphosphine and benzoquinone, and an adduct of triparatolylphosphine and benzoquinone
  • a compound having a bond for example, an adduct of triphenylphosphine and benzoquinone, and an adduct of triparatolylphosphine and benzoquinone
  • tetraphenylphosphonium tetraphenylborate triphenylphosphinetetra Examples include phenyl borate, 2-ethyl-4-methylimidazole tetraphenyl borate, triphenyl phosphonium triphenyl borane and the like.
  • the reason for this is not clear, it can be considered as follows.
  • the amount of the curing accelerator tends to be increased.
  • the amount of chlorine ions generated by the reaction between the chlorine derived from epichlorohydrin, which is a raw material of the epoxy resin, and the curing accelerator increases, which reduces the reliability of the electronic component device.
  • the organophosphorus compound is not too reactive, when the organophosphorus compound is used as a curing accelerator, the reaction with chlorine is suppressed, and the generation of chloride ion is also suppressed, thereby suppressing the decrease in reliability. It is thought that can be done.
  • the content of the curing accelerator is not particularly limited, and for example, it is 1.0% by mass to 10% by mass with respect to the total amount of the epoxy resin and the curing agent
  • the content is preferably 1.5% by mass to 7% by mass, and more preferably 2.0% by mass to 6% by mass.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure may contain an organic solvent.
  • the organic solvent is not particularly limited, and may contain, for example, an organic solvent having a boiling point of 50 ° C. to 100 ° C. (hereinafter also referred to as a specific organic solvent).
  • the specific organic solvent is not particularly limited, and, for example, one having a boiling point of 50 ° C. to 100 ° C., preferably one that is nonreactive with the components in the epoxy resin composition can be appropriately selected and used.
  • the specific organic solvent include alcohol solvents, ether solvents, ketone solvents, ester solvents and the like. Among them, alcohol solvents are preferable, and methanol (boiling point 64.7 ° C.), ethanol (boiling point 78.37 ° C.), propanol (boiling point 97 ° C.) and isopropanol (boiling point 82.6 ° C.) are more preferable.
  • the specific organic solvents may be used alone or in combination of two or more.
  • the boiling point of the specific organic solvent refers to the boiling point of the specific organic solvent measured at normal pressure.
  • the content of the specific organic solvent in the epoxy resin composition is not particularly limited.
  • the content of the specific organic solvent is, for example, preferably 0.1% by mass to 10% by mass with respect to the total mass of the epoxy resin composition, and from the viewpoint of further improving the thermal conductivity, 0.3% by mass It is more preferably ⁇ 4.0% by mass, still more preferably 0.3% by mass to 3.0% by mass, and particularly preferably 0.3% by mass to 2.5% by mass.
  • the content of the specific organic solvent is 0.3% by mass or more, the effect of improving the fluidity tends to be further enhanced.
  • the content of the specific organic solvent is 3.0% by mass or less, generation of voids is further suppressed when the epoxy resin in the epoxy resin composition is cured, and a decrease in insulation reliability is further suppressed. is there.
  • the content rate of the alcohol solvent in the specific organic solvent is not particularly limited.
  • the content of the alcohol solvent is, for example, preferably 50% by mass or more, more preferably 70% by mass or more, and still more preferably 90% by mass or more based on the total mass of the specific organic solvent. And particularly preferably 95% by mass or more.
  • the epoxy resin composition may not substantially contain a specific organic solvent other than the alcohol solvent.
  • the epoxy resin composition may contain additives such as an anion exchanger, a mold release agent, a flame retardant, a coupling agent, a stress relaxation agent, a plasticizer, a colorant and the like, as necessary.
  • additives such as an anion exchanger, a mold release agent, a flame retardant, a coupling agent, a stress relaxation agent, a plasticizer, a colorant and the like, as necessary.
  • the epoxy resin composition may optionally contain an anion exchanger.
  • an anion exchanger when using an epoxy resin composition as a sealing material, it is preferable to contain an anion exchanger from the viewpoint of improving the moisture resistance and the high-temperature standing characteristics of the electronic component device provided with the element to be sealed.
  • the anion exchanger is not particularly limited and can be selected from those conventionally used commonly in the art.
  • hydrotalcite compounds and hydrous oxides of elements selected from magnesium, aluminum, titanium, zirconium and bismuth can be mentioned.
  • the anion exchanger is not particularly limited and can be selected from those conventionally used commonly in the art.
  • examples of the anion exchanger include a hydrotalcite compound having a composition represented by the following formula (I), and a hydrous oxide of an element selected from the group consisting of magnesium, aluminum, titanium, zirconium, bismuth and antimony. .
  • the anion exchangers may be used alone or in combination of two or more. Mg 1-x Al x (OH) 2 (CO 3 ) x / 2 ⁇ mH 2 O (I) (0 ⁇ X ⁇ 0.5, m is a positive number)
  • the hydrotalcite compound is captured by substituting anions such as halogen ions with CO 3 in the structure, and the halogen ions incorporated into the crystal structure are released until the crystal structure is destroyed at about 350 ° C. or higher. It is a compound with no property.
  • the hydrotalcites having such properties include Mg 6 Al 2 (OH) 16 CO 3 .4H 2 O produced as a natural product, and Mg 4.3 Al 2 (OH) 12.6 CO 3 as a synthetic product. ⁇ MH 2 O etc. may be mentioned.
  • the epoxy resin composition contains a phenol curing agent as a curing agent
  • the epoxy resin composition exhibits an acidity under the influence of the phenol curing agent (for example, the extract of a cured product using pure water has a pH of 3 to 5)
  • the phenol curing agent for example, the extract of a cured product using pure water has a pH of 3 to 5
  • aluminum which is an amphoteric metal
  • the corrosion of aluminum is caused by the epoxy resin composition containing a hydrotalcite compound also having an action of adsorbing an acid. Tend to be suppressed.
  • the water-containing oxide of at least one element selected from the group consisting of magnesium, aluminum, titanium, zirconium, bismuth and antimony can also be captured by substituting anions such as halogen ions with hydroxide ions. it can.
  • these ion exchangers exhibit excellent ion exchange ability on the acid side. Therefore, when the epoxy resin composition contains these ion exchangers, the corrosion of aluminum tends to be suppressed as in the case of containing the hydrotalcite compound.
  • the content of the anion exchanger is not particularly limited as long as it is an amount sufficient to capture anions such as halogen ions.
  • the content of the anion exchanger is, for example, preferably 0.1% by mass to 30% by mass, and 1.0% by mass to 5% by mass. It is more preferable that
  • the epoxy resin composition may contain a mold release agent as needed from the viewpoint of exhibiting good mold release property to the mold in the molding step.
  • the type of release agent is not particularly limited, and examples include release agents known in the art. Specifically, as a mold release agent, higher fatty acids such as carnauba wax, montanic acid and stearic acid, higher fatty acid metal salts, ester-based waxes such as montanic acid esters, and polyolefin-based waxes such as oxidized polyethylene and non-oxidized polyethylene It can be mentioned. Among them, carnauba wax and polyolefin wax are preferable.
  • the mold release agent may be used alone or in combination of two or more.
  • polystyrene-based wax a commercially available product may be used.
  • low molecular weight polyethylene having a number average molecular weight of about 500 to 10000 such as H4 of PECHET, PE, PED series, etc., can be mentioned.
  • the content of the polyolefin wax is preferably 0.01% by mass to 10% by mass, and 0.10% by mass to 5% by mass with respect to the epoxy resin. It is more preferable that When the content of the polyolefin wax is 0.01% by mass or more, sufficient releasability tends to be obtained, and when it is 10% by mass or less, sufficient adhesiveness tends to be obtained.
  • the epoxy resin composition contains a release agent other than polyolefin wax, or when the epoxy resin composition contains a polyolefin wax and another release agent, release agents other than polyolefin wax are released.
  • the content of the mold agent is preferably 0.1% by mass to 10% by mass, and more preferably 0.5% by mass to 3% by mass with respect to the epoxy resin.
  • the epoxy resin composition may contain a flame retardant, if necessary, from the viewpoint of imparting flame retardancy.
  • the flame retardant is not particularly limited, and examples thereof include known organic and inorganic compounds containing a halogen atom, an antimony atom, a nitrogen atom or a phosphorus atom, metal hydroxides, and acenaphthylene.
  • the flame retardant may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the flame retardant is not particularly limited as long as the flame retardant effect can be obtained.
  • the content of the flame retardant is preferably 1% by mass to 30% by mass, and more preferably 2% by mass to 15% by mass, with respect to the epoxy resin. preferable.
  • the epoxy resin composition may optionally contain a coupling agent from the viewpoint of enhancing the adhesion between the resin component and the inorganic filler.
  • the type of coupling agent is not particularly limited.
  • Examples of the coupling agent include various silane compounds such as epoxysilane, mercaptosilane, aminosilane, alkylsilane, ureidosilane, methacrylsilane, acrylsilane and vinylsilane, titanium compounds, aluminum chelate compounds, aluminum and zirconium-containing compounds.
  • the coupling agents may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the coupling agent is preferably 0.05% by mass to 5.0% by mass, and 0.10% by mass to the inorganic filler. More preferably, it is 2.5% by mass.
  • the content of the coupling agent is 0.05% by mass or more, the adhesion to the frame tends to be improved, and when the content is 5.0% by mass or less, the moldability of the package tends to be excellent.
  • the epoxy resin composition may contain a stress relaxation agent such as silicone oil or silicone rubber particles, if necessary, from the viewpoint of reducing the amount of warping and package cracking of the package.
  • a stress relaxation agent such as silicone oil or silicone rubber particles
  • a known flexible agent stress relaxation agent generally used in the relevant technical field can be appropriately selected and used.
  • thermoplastic elastomers such as silicone, polystyrene, polyolefin, polyurethane, polyester, polyether, polyamide, polybutadiene, etc .; NR (natural rubber), NBR (acrylonitrile-butadiene rubber), acrylic rubber, urethane rubber Rubber particles such as silicone powder; methyl methacrylate-styrene-butadiene copolymer (MBS), methyl methacrylate-silicone copolymer, rubber having a core-shell structure such as methyl methacrylate-butyl acrylate copolymer Particles; and the like.
  • silicone-based stress relaxation agents containing silicone are preferable.
  • silicone type stress relaxation agent what has an epoxy group, what has an amino group, what carried out polyether modification of these etc. are mentioned.
  • the stress relaxation agents may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy resin composition may contain a plasticizer.
  • a plasticizer When the epoxy resin composition contains a plasticizer, it tends to be possible to further suppress the warpage of the package. The reason is presumed to be due to the decrease in high temperature elastic modulus.
  • the plasticizer include organic phosphorus compounds such as triphenyl phosphine oxide and phosphoric acid ester, silicone and the like.
  • the content of the plasticizer is preferably 0.001% by mass to 20% by mass, and more preferably 10% by mass to 20% by mass, with respect to the epoxy resin.
  • the plasticizer may be used alone or in combination of two or more.
  • the epoxy resin composition may contain a colorant such as carbon black, fibrous carbon, an organic dye, an organic colorant, titanium oxide, red lead, bengara and the like.
  • a colorant such as carbon black, fibrous carbon, an organic dye, an organic colorant, titanium oxide, red lead, bengara and the like.
  • the content of the colorant is preferably 0.05% by mass to 5.0% by mass with respect to the inorganic filler, and 0.10% by mass to 2.%. More preferably, it is 5% by mass.
  • any method may be used as long as various components can be dispersed and mixed.
  • a method of melt-kneading by a mixing roll, an extruder or the like, cooling, and crushing can be mentioned.
  • the epoxy resin composition is, for example, mixed and stirred with the above-mentioned components, and kneaded by a kneader, a roll, an extruder, etc. which has been heated to 70 ° C. to 140 ° C. in advance, and then cooled. It can be obtained by a method such as crushing.
  • the epoxy resin composition may be tableted in size and mass to match the molding conditions of the package. The tableting of the epoxy resin composition facilitates handling.
  • the epoxy resin composition of the present disclosure preferably exhibits a flow distance of 160 cm or more when the flowability is measured by the following method.
  • the epoxy resin composition is molded using a spiral flow measurement mold according to EMMI-1-66, and the flow distance (cm) of the molded product of the epoxy resin composition is measured.
  • the epoxy resin composition is molded using a transfer molding machine under conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 6.9 MPa and a curing time of 120 seconds.
  • Epoxy resin cured product is formed by curing the above-described epoxy resin composition. Since the epoxy resin cured product of the present disclosure is obtained by curing the above-described epoxy resin composition, it tends to be excellent in thermal conductivity and suppressed in warpage.
  • the thermal conductivity of the cured epoxy resin is not particularly limited, and is preferably 2.5 W / (m ⁇ K) or more.
  • the thermal conductivity of the cured epoxy resin is a value measured as follows. Transfer molding is performed using an epoxy resin composition under the conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 7 MPa, and a curing time of 300 seconds, to obtain a mold-shaped epoxy resin cured product.
  • the specific gravity of the obtained epoxy resin cured product is measured by the Archimedes method, and the specific heat is measured by DSC (for example, Perkin Elmer, DSC Pyris 1).
  • the thermal diffusivity of the obtained cured product is measured by a laser flash method using a thermal diffusivity measuring device (for example, LFA 467, manufactured by NETZSCH).
  • the thermal conductivity of the epoxy resin cured product is calculated using the obtained specific gravity, specific heat, and thermal diffusivity.
  • Package warpage When the package is produced by curing using the epoxy resin composition of the present disclosure under the following conditions, it is preferable that warpage of the package is suppressed. Specifically, transfer molding is performed using an epoxy resin composition under conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 7 MPa, and a curing time of 300 seconds to obtain a 40 mm square package. The amount of warping at room temperature (25 ° C.) and high temperature (260 ° C.) in the obtained package is measured using a laser displacement system. At this time, the warpage amount is preferably 400 ⁇ m or less at each of room temperature and high temperature, and more preferably 350 ⁇ m or less.
  • the electronic component device of the present disclosure has a device and a cured product of the epoxy resin composition of the present disclosure sealing the device, and has the form of a BGA package.
  • a BGA package is manufactured by mounting an element on the front surface of a substrate having a metal bump formed on the back surface, connecting the element and a wiring formed on the substrate by bump or wire bonding, and sealing the element. .
  • the substrate include a glass-epoxy printed wiring board and the like.
  • an active element, a passive element, etc. are mentioned.
  • the active element includes a semiconductor chip, a transistor, a diode, a thyristor and the like.
  • a passive element a capacitor, a resistor, a coil, etc. are mentioned.
  • the method for sealing the device with the epoxy resin cured product is not particularly limited, and methods known in the art can be applied.
  • a low pressure transfer molding method is generally used, an injection molding method, a compression molding method or the like may be used.
  • Inorganic filler 1 silica, mixed alumina filler (containing 10% by mass of silica), volume average particle diameter: 10 ⁇ m (volume average particle diameter of alumina particles: 14.5 ⁇ m, volume average particle diameter of silica particles: 0.2 ⁇ m)
  • Inorganic filler 2 silica filler, volume average particle diameter: 10 ⁇ m
  • Inorganic filler 3 silica filler, volume average particle diameter: 1 ⁇ m
  • Coupling agent methacrylsilane (3-methacryloxypropyltrimethoxysilane) (Shin-Etsu Chemical Co., Ltd .: trade name KBM-503) ⁇ Colorant: carbon black (Mitsubishi Chemical Corporation, trade name MA-100) -Releasing agent: Montanic acid ester (Celarika NODA) Stress relieving agent: silicone, plasticizer: organophosphorus compound
  • Example 1 4.3 ⁇ m
  • Example 2 24.5 ⁇ m
  • Example 3 4.3 ⁇ m
  • Example 4 14.6 ⁇ m
  • Example 5 4.3 ⁇ m
  • Example 6 14.6 ⁇ m
  • Example 7 14.6 ⁇ m Comparative example 1: 4.3 ⁇ m Comparative example 2: 9.9 ⁇ m Comparative example 3: 0.5 ⁇ m
  • the evaluation of the flowability of the epoxy resin composition was performed by a spiral flow test. Specifically, the epoxy resin composition was molded using a spiral flow measurement mold according to EMMI-1-66, and the flow distance (cm) of the molded product of the epoxy resin composition was measured. Molding of the epoxy resin composition was performed using a transfer molding machine under conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 6.9 MPa, and a curing time of 120 seconds. The fluidity was A at 160 cm or more, and B at less than 160 cm.
  • the evaluation of the thermal conductivity when the epoxy resin composition was cured was performed as follows. Specifically, transfer molding was performed using the prepared epoxy resin composition under conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 7 MPa, and a curing time of 300 seconds, to obtain a molded product having a mold shape.
  • the specific gravity of the obtained cured product measured by the Archimedes method was 3.00.
  • the specific heat of the obtained cured product was measured by DSC (Perkin Elmer, DSC Pyris 1).
  • the thermal diffusivity of the cured product was measured by a laser flash method using a thermal diffusivity measuring device (LFA 467, manufactured by NETZSCH).
  • the thermal conductivity of the epoxy resin cured product was calculated using the obtained specific gravity, specific heat, and thermal diffusivity.
  • the thermal conductivity was A at 2.5 W / (m ⁇ K) or more, and B at less than 2.5 W / (m ⁇ K).
  • Evaluation of the curvature of the epoxy resin composition was performed by the following. Specifically, transfer molding was performed using the prepared epoxy resin composition under conditions of a mold temperature of 180 ° C., a molding pressure of 7 MPa, and a curing time of 300 seconds, to obtain a 40 mm square package. The amount of warping at room temperature (25 ° C.) and high temperature (260 ° C.) in the obtained package was measured using a laser displacement system. Further, the case where the warpage amount is 350 ⁇ m or less at room temperature and high temperature is A, and the case of more than 350 ⁇ m and 400 ⁇ m or less is A, and the case of more than 400 ⁇ m is B.
  • the epoxy resin compositions of the examples were all good in terms of fluidity, thermal conductivity and warpage.

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Abstract

ＢＧＡパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、アルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材と、を含有し、前記無機充填材の含有率が７７体積％～８２体積％であり、前記アルミナ粒子及び前記シリカ粒子の合計量に対する前記シリカ粒子の割合が２２質量％～４５質量％であり、前記シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上である。

Description

ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、エポキシ樹脂硬化物及び電子部品装置
　本開示は、ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、エポキシ樹脂硬化物及び電子部品装置に関する。
　電子機器の小型化及び薄型化による高密度実装の要求が、近年、急激に増加している。このため、半導体パッケージは、従来のピン挿入型に代わり、高密度実装に適した表面実装型が主流になっている。表面実装型の半導体パッケージは、プリント基板等に直接はんだ付けすることにより実装される。一般的な実装方法としては、赤外線リフロー法、ベーパーフェーズリフロー法、はんだディップ法等により、半導体パッケージ全体を加熱して実装する方法が挙げられる。
　近年、実装密度をより高めるため、表面実装型の半導体パッケージの中でも、ボールグリッドアレイ（Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ、以下ＢＧＡともいう）等のエリア実装パッケージが広く用いられている。ＢＧＡパッケージは、基板の半導体素子搭載面が樹脂組成物で封止された片面樹脂封止型パッケージとなっている。封止用の樹脂組成物としては、成形性、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性のバランスの観点から、エポキシ樹脂組成物が広く使用されている。
　一方、近年、電子部品の分野では高速化及び高密度化が進んでおり、それに伴って、電子部品の発熱量が顕著に増大している。また、高温下で作動する電子部品に対する需要も増加している。そのため、電子部品に使用されるプラスチック、特にエポキシ樹脂の硬化物に対しては、熱伝導性の向上が求められている。特にＢＧＡパッケージでは、小型化、高密度化の要求から封止用の樹脂組成物の高い熱伝導性が求められている。ＢＧＡパッケージ等において、エポキシ樹脂の硬化物の熱伝導性を向上する方法としては、アルミナ等の高熱伝導性の無機充填材を用いる方法、粘度の低い樹脂及び少量の微粒シリカを併用して当該無機充填材の充填量を増やす方法等が報告されている（例えば、特許文献１参照）。
特許第４１８８６３４号公報
　片面樹脂封止型パッケージは、その形状が片面封止であるために、封止樹脂、基板等のパッケージ構成部材間の線膨張係数の差、弾性率の差などに起因して発生する熱応力により、成形後に常温にて反りが発生し、搬送性の問題、リフロー工程時の実装信頼性の低下等の問題を引き起こすことがある。特に、アルミナを高充填として熱伝導性の向上を図る場合、パッケージの反りを制御することが困難である。
　また、アルミナを高充填として熱伝導性の向上を図る場合、流動性が低下して成形時にワイヤ流れが発生しやすいという課題がある。
　特許文献１では、無機充填材の高充填化によって熱伝導性と共に熱膨張係数及び熱収縮を調整し、反りの低減を図っているが、この方法ではパッケージの反りの低減には限界がある。また、エポキシ樹脂組成物の優れた流動性も求められていた。
　本開示は、上記事情に鑑みてなされたものであり、硬化したときの熱伝導性を維持しつつ、良好な流動性を有し、パッケージの反りを抑制することが可能なＢＧＡパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、前記エポキシ樹脂組成物を硬化してなるエポキシ樹脂硬化物、及び前記エポキシ樹脂硬化物によって封止された素子を備える電子部品装置を提供することを課題とする。
　上記課題を解決するための手段には、以下の実施形態が含まれる。
＜１＞　エポキシ樹脂と、硬化剤と、アルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材と、を含有し、前記無機充填材の含有率が７７体積％～８２体積％であり、前記アルミナ粒子及び前記シリカ粒子の合計量に対する前記シリカ粒子の割合が２２質量％～４５質量％であり、前記シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上である、ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
＜２＞　前記シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ～８０μｍである、＜１＞に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
＜３＞　更に可塑剤を含有する、＜１＞又は＜２＞に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
＜４＞　更に、硬化促進剤を含有し、前記硬化促進剤が有機リン化合物を含む、＜１＞～＜３＞のいずれか１項に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
＜５＞　前記エポキシ樹脂の全質量に対する１分子中に３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の含有率が１０質量％以下である、＜４＞に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
＜６＞　＜１＞～＜５＞のいずれか１項に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物を硬化してなるエポキシ樹脂硬化物。
＜７＞　素子と、前記素子を封止している＜６＞に記載のエポキシ樹脂硬化物と、を有し、ボールグリッドアレイパッケージの形態を有する、電子部品装置。
　本開示によれば、硬化したときの熱伝導性を維持しつつ、良好な流動性を有し、パッケージの反りを抑制することが可能なＢＧＡパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、前記エポキシ樹脂組成物を硬化してなるエポキシ樹脂硬化物、及び前記エポキシ樹脂硬化物によって封止された素子を備える電子部品装置が提供される。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において各成分に該当する粒子は複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
＜ＢＧＡパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物＞
　本開示のＢＧＡパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物（以下、単にエポキシ樹脂組成物ともいう）は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、アルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材と、を含有し、前記無機充填材の含有率は７７体積％～８２体積％であり、前記アルミナ粒子及び前記シリカ粒子の合計量に対する前記シリカ粒子の割合は２２質量％～４５質量％であり、前記シリカ粒子の体積平均粒子径は４μｍ以上である。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、硬化したときの熱伝導性を維持しつつ、良好な流動性を有し、パッケージの反りを抑制することができる。この理由は明らかではないが、以下のように考えることができる。本開示のエポキシ樹脂組成物はアルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材を含有し、アルミナ粒子及びシリカ粒子の合計量に対するシリカ粒子の割合が２２質量％～４５質量％であり、シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上である。シリカ粒子の熱膨張係数（ＣＴＥ）はアルミナ粒子に比べて低く、シリカ粒子、中でも体積平均粒子径が４μｍ以上のシリカ粒子を上記割合で含有することで、硬化したときのパッケージ構成部材に対する応力を低減することができ、パッケージの反りが抑制されると考えられる。また、無機充填材としてアルミナ粒子にシリカ粒子を上記割合で併用することで、アルミナ粒子の粒子間の摩擦を低減することができ、樹脂組成物の流動性が向上すると考えられる。さらに、これにより、無機充填材を高充填とすることが可能になり、硬化したときに優れた熱伝導性を有すると考えられる。
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、ＢＧＡパッケージの封止に用いられる。ＢＧＡパッケージとは、パッケージの基板に複数の金属バンプが格子状に配列した半導体パッケージをいう。ＢＧＡパッケージは、裏面に金属バンプを形成した基板のおもて面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と基板に形成された配線を接続した後、素子を封止して作製する。外径寸法を素子の寸法と同程度にまで縮小化したＣＳＰ（Ｃｈｉｐ　Ｓｉｚｅ　Ｐａｃｋａｇｅ）等も、ＢＧＡパッケージの一形態である。
　ＢＧＡパッケージとしては、パッケージの放熱特性を向上させる観点から、パッケージの上部に放熱板を備えるものが知られている。一方、軽量化、工程の簡略化、コストの低減等の観点から放熱板を備えないＢＧＡパッケージの需要も高まっている。本開示のエポキシ樹脂組成物は、いずれのＢＧＡパッケージの封止材料としても適用可能である。放熱板を備えないＢＧＡパッケージは、各部材の線膨張係数の差による応力が開放されていることから、成形するときにパッケージの反りが発生しやすく、本開示のエポキシ樹脂は放熱板を備えないＢＧＡパッケージにおいて特に有用である。
［エポキシ樹脂］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含有する。エポキシ樹脂組成物は、好ましくは、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含有する。エポキシ樹脂は特に制限されず、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記エポキシ樹脂の中でも、耐リフロー性と流動性のバランスの観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、共重合型エポキシ樹脂、及びアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択されるいずれか少なくとも１つのエポキシ樹脂（これらを「特定エポキシ樹脂」と称する）が好ましい。特定エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂が特定エポキシ樹脂を含む場合、特定エポキシ樹脂の性能を発揮する観点からは、特定エポキシ樹脂の含有率がエポキシ樹脂全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
　特定エポキシ樹脂の中でも、流動性の観点からは、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、及び硫黄原子含有エポキシ樹脂からなる群より選択されるいずれか少なくとも１つが好ましく、耐熱性の観点からは、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、及びアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選択されるいずれか少なくとも１つが好ましい。
　以下、好ましいエポキシ樹脂の具体例を示す。
　ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でもＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ８が水素原子であるＹＸ－４０００Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）、全てのＲ８が水素原子である４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）ビフェニル、全てのＲ８が水素原子の場合並びにＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外のＲ８が水素原子である場合の混合品であるＹＬ－６１２１Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　式（ＩＩ）中、Ｒ８は水素原子、炭素数１～１２のアルキル基又は炭素数４～１８の芳香族基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ９のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合と、Ｒ９のうち３，３’，５，５’位のうちの３つがメチル基であり、１つがｔ－ブチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合との混合品であるＥＳＬＶ－２１０（住友化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　式（ＩＩＩ）中、Ｒ９及びＲ１０は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１１の全てが水素原子であり、Ｒ１２のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ１２が水素原子であるＹＳＬＶ－８０ＸＹ（新日鐵住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　式（ＩＶ）中、Ｒ１１及びＲ１２は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　硫黄原子含有エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１３のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’位がｔ－ブチル基であり、６，６’位がメチル基であり、それ以外のＲ１３が水素原子であるＹＳＬＶ－１２０ＴＥ（新日鐵住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　式（Ｖ）中、Ｒ１３は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。
　ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂をエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１４の全てが水素原子であり、Ｒ１５がメチル基であり、ｉ＝１であるＥＳＣＮ－１９０、ＥＳＣＮ－１９５（住友化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　式（ＶＩ）中、Ｒ１４は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ１５は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。なお、式（ＶＩ）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
　ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉ＝０であるＨＰ－７２００（ＤＩＣ株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　式（ＶＩＩ）中、Ｒ１６は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。なお、式（ＶＩＩ）において、芳香環及び脂環上に存在する水素原子は非表示としている。
　トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限されない。例えば、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物とフェノール性水酸基を有する化合物とのノボラック型フェノール樹脂等のトリフェニルメタン型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０である１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社、商品名）、ＥＰＰＮ－５０２Ｈ（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ１７及びＲ１８は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数を示す。なお、式（ＶＩＩＩ）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
　ナフトール化合物及びフェノール化合物と、アルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化した共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ２１がメチル基でｉが１であり、ｊが０であり、ｋが０であるＮＣ－７３００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　式（ＩＸ）中、Ｒ１９～Ｒ２１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０～３の整数、ｊは各々独立に０～２の整数、ｋは各々独立に０～４の整数を示す。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、０～１０の数であり、（ｌ＋ｍ）は０～１０の数を示す。式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の末端は、下記式（ＩＸ－１）又は（ＩＸ－２）のいずれか一方である。式（ＩＸ－１）及び（ＩＸ－２）において、Ｒ１９～Ｒ２１、ｉ、ｊ及びｋの定義は式（ＩＸ）におけるＲ１９～Ｒ２１、ｉ、ｊ及びｋの定義と同じである。ｎは１（メチレン基を介して結合する場合）又は０（メチレン基を介して結合しない場合）である。なお、式（ＩＸ）、式（ＩＸ－１）、及び式（ＩＸ－２）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　上記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体等が挙げられる。これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　アラルキル型エポキシ樹脂は、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体から合成されるフェノール樹脂と、を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。
　下記一般式（Ｘ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるＮＣ－３０００Ｓ（日本化薬株式会社、商品名）、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂と一般式（ＩＩ）の全てのＲ８が水素原子であるエポキシ樹脂を質量比８０：２０で混合したＣＥＲ－３０００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。また、下記一般式（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｊが０であり、ｋが０であるＥＳＮ－１７５（新日鐵住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ３８は水素原子又は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３７、Ｒ３９～Ｒ４１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０～２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数であり、ｌはそれぞれ独立に０～４の整数を示す。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０～１０の数である。なお、式（Ｘ）において、グリシジルオキシ基を有する芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。式（ＸＩ）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のＲ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８～８８個のＲ８の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ９～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ８～Ｒ２１及びＲ３７～Ｒ４１はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ９とＲ１０の全てについて同一でも異なっていてもよい。
　また、一般式（ＩＩＩ）～（ＸＩ）における炭素数１～１８の有機基はアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
　上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）中のｎは、平均値であり、それぞれ独立に０～１０の範囲であることが好ましい。ｎが１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度が低下し、充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等の発生が抑制される傾向にある。ｎは０～４の範囲に設定されることがより好ましい。
　以上、エポキシ樹脂組成物に使用可能な好ましいエポキシ樹脂の具体例を上記一般式（ＩＩ）～（ＸＩ）に沿って説明したが、より具体的な好ましいエポキシ樹脂として、流動性及び耐リフロー性の観点からは、４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）－３，３’，５，５’－テトラメチルビフェニルが挙げられ、流動性、成形性及び耐熱性の観点からは、４，４’－ビス（２，３－エポキシプロポキシ）－ビフェニルが挙げられる。
　一実施形態において、エポキシ樹脂組成物は、成型時の流動性と硬化性を担保する観点から、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂からなる群より選択されるいずれか少なくとも１つを含有することが好ましく、これらのエポキシ樹脂からなる群より選択されるいずれか少なくとも２つを含有することがより好ましく、これらのエポキシ樹脂をいずれも含有することが更に好ましい。
　エポキシ樹脂組成物がジフェニルメタン型エポキシ樹脂を含有する場合の一実施形態において、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂の含有量は、エポキシ樹脂全量に対して２０質量％～８０質量％であることが好ましく、３０質量％～７０質量％であることがより好ましく、４０質量％～６０質量％であることが更に好ましい。
　エポキシ樹脂組成物がビフェニル型エポキシ樹脂を含有する場合の一実施形態において、ビフェニル型エポキシ樹脂の含有量は、エポキシ樹脂全量に対して５質量％～６５質量％であることが好ましく、１５質量％～５５質量％であることがより好ましく、２５質量％～４５質量％であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物がナフタレン型エポキシ樹脂を含有する場合の一実施形態において、ナフタレン型エポキシ樹脂の含有量は、エポキシ樹脂全量に対して５質量％～４５質量％であることが好ましく、５質量％～３５質量％であることがより好ましく、５質量％～２５質量％であることが更に好ましい。
　エポキシ樹脂組成物がジフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂をいずれも含有する場合、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂の含有量は、上記含有量を組み合わせたものであることが好ましい。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
　エポキシ樹脂が固体である場合、その軟化点又は融点は特に制限されない。エポキシ樹脂の軟化点又は融点は、成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃～１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃～１３０℃であることがより好ましい。エポキシ樹脂の融点は示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される値とし、エポキシ樹脂の軟化点はＪＩＳ　Ｋ　７２３４：１９８６に準じた方法（環球法）で測定される値とする。
　エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有率は、強度、流動性、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％～５０質量％であることが好ましく、２質量％～３０質量％であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂は１分子中に３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂（多官能エポキシ樹脂ともいう）を含んでもよい。後述のように、エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤として有機リン化合物を含有する場合、リフロー後のパッケージの反りの制御の観点から、エポキシ樹脂の全質量に対する多官能エポキシ樹脂の含有率は１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることが更に好ましく、実質的に０質量％であることが特に好ましい。「実質的に０質量％」の含有率とは、多官能エポキシ樹脂のリフロー後のパッケージの反りの制御に対する影響が観察されない程度の含有率をいう。
［硬化剤］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、硬化剤を含有する。硬化剤は、エポキシ樹脂と反応しうるものであれば特に制限されない。耐熱性向上の観点から、硬化剤は、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有する化合物（以下、フェノール硬化剤ともいう）が好ましい。フェノール硬化剤は、低分子のフェノール化合物であっても、低分子のフェノール化合物を高分子化したフェノール樹脂であってもよい。熱伝導性の観点からは、フェノール硬化剤はフェノール樹脂であることが好ましい。硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　フェノール硬化剤は、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂を含むことが好ましく、１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂（多官能フェノール樹脂ともいう）を含むことがより好ましい。
　フェノール硬化剤が多官能フェノール樹脂を含む場合、フェノール硬化剤全量に対する多官能フェノール樹脂の含有量は、６０質量％～１００質量％であることが好ましく、７０質量％～１００質量％であることがより好ましく、８０質量％～１００質量％であることが更に好ましい。
　フェノール樹脂としては、特に制限されず、ビフェニレン型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合樹脂、パラキシレン変性フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂等が挙げられる。中でも、成形性の観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好ましい。流動性の観点からは、パラキシレン変性フェノール樹脂が好ましい。
　パラキシレン変性フェノール樹脂としては、パラキシレン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に制限されない。例えば、下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂であることが好ましい。
　下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ＸＬ－２２５（三井化学株式会社、商品名）、ＸＬＣ（三井化学株式会社、商品名）、ＭＥＨ－７８００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　式（ＸＶ）中、Ｒ３０は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数を示す。ｎは平均値であり、０～１０の数である。なお、式（ＸＶ）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
　トリフェニルメタン型フェノール樹脂としては、トリフェニルメタン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に制限されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
　下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＭＥＨ－７５００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　式（ＸＶＩ）中、Ｒ３０及びＲ３１は炭素数１～１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０～３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｎは平均値であり、０～１０の数である。なお、式（ＸＶＩ）において、芳香環上に存在する水素原子は非表示としている。
　硬化剤の水酸基当量は、特に制限されず、５００ｇ／ｅｑ以下であることが好ましく、４００ｇ／ｅｑ以下であることがより好ましく、３００ｇ／ｅｑ以下であることが更に好ましい。硬化剤の水酸基当量の下限は、５０ｇ／ｅｑ以上であることが好ましく、６０ｇ／ｅｑ以上であることがより好ましく、７０ｇ／ｅｑ以上であることが更に好ましい。硬化剤の水酸基当量の範囲は、５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることが好ましく、５０ｇ／ｅｑ～４００ｇ／ｅｑであることがより好ましく、５０ｇ／ｅｑ～３００ｇ／ｅｑであることが更に好ましい。
　フェノール硬化剤の水酸基当量は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に準じた方法により測定される値とする。
　フェノール硬化剤が固体である場合、その融点又は軟化点は特に制限されない。フェノール硬化剤の融点又は軟化点は、５０℃～２５０℃であることが好ましく、６５℃～２００℃であることがより好ましく、８０℃～１７０℃であることが更に好ましい。
　特定フェノール硬化剤の融点又は軟化点は、エポキシ樹脂の融点又は軟化点と同様にして測定される値とする。
　エポキシ樹脂組成物における、エポキシ樹脂と硬化剤との含有比率は、エポキシ樹脂のエポキシ基の当量数に対する硬化剤の官能基の当量数の比率（硬化剤の官能基の当量数／エポキシ基の当量数）が０．５～２．０の範囲となるように設定されることが好ましく、０．７～１．５となるように設定されることがより好ましく、０．８～１．３となるように設定されることが更に好ましい。前記比率が０．５以上であると、エポキシ樹脂の硬化が充分となり、硬化物の耐熱性、耐湿性、及び電気特性に優れる傾向にある。また、前記比率が２．０以下であると、硬化樹脂中に残存する硬化剤の官能基の量が抑えられ、電気特性及び耐湿性に優れる傾向にある。
［無機充填材］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、アルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材を含有する。無機充填材の含有率は組成物の全体積に対して７７体積％～８２体積％であり、アルミナ粒子及びシリカ粒子の合計量に対するシリカ粒子の割合は、２２質量％～４５質量％であり、シリカ粒子の体積平均粒子径は４μｍ以上である。無機充填材は、アルミナ粒子とシリカ粒子以外の無機充填材を含んでもよく、無機充填材はアルミナ粒子とシリカ粒子からなることが好ましい。シリカ粒子としては、球状シリカ、結晶シリカ等が挙げられる。
　シリカ粒子の体積平均粒子径は、４μｍ以上であり、４μｍ～８０μｍであることが好ましく、８μｍ～６０μｍであることがより好ましく、１０μｍ～４０μｍであることが更に好ましい。シリカ粒子の体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、線膨張係数を抑えることができ、硬化したときのパッケージの反りをより抑制できる傾向にある。また、シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上であると、硬化性が向上し、反りが抑制されやすい傾向にある。　
　シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上である限り、無機充填材全体としての体積平均粒子径は、特に制限されない。無機充填材の体積平均粒子径は、例えば、０．１μｍ～８０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５０μｍであることがより好ましい。無機充填材の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇を抑えやすい傾向にある。無機充填材の体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、エポキシ樹脂組成物と無機充填材との混合性が向上し、硬化によって得られるパッケージの状態がより均質化して特性のばらつきが抑えられる傾向にあり、更に狭い領域への充填性が向上する傾向にある。なお、無機充填材の粒子径の分布は、０．１μｍ～８０μｍの範囲内に最大値を有することが好ましい。
　中でも、アルミナ粒子の体積平均粒子径は、例えば、０．１μｍ～８０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５０μｍであることがより好ましい。アルミナ粒子の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇を抑えやすい傾向にある。アルミナ粒子の体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、エポキシ樹脂組成物とアルミナ粒子との混合性が向上し、硬化によって得られるパッケージの状態がより均質化して特性のばらつきが抑えられる傾向にあり、更に狭い領域への充填性が向上する傾向にある。
　本開示において無機充填材の体積平均粒子径は、乾式の粒度分布計を使用して、又は、水若しくは有機溶媒中に無機充填材を分散したスラリーの状態で湿式の粒度分布測定装置を使用して測定できる。特に１μｍ以下の粒子を含む場合は、湿式の粒度分布計を使用して測定することが好ましい。具体的には、無機充填材の濃度を約０．０１質量％に調整した水スラリーをバス式超音波洗浄機で５分間処理し、レーザー回折式粒度測定装置（ＬＡ－９６０、株式会社堀場製作所）を用いて検出された全粒子の平均値より求めることができる。本開示において体積平均粒子径とは、体積基準の粒度分布において小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）を表す。
　エポキシ樹脂組成物の流動性の観点から、無機充填材の粒子形状は球形が好ましく、無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。例えば、無機充填材の７０質量％以上を球状粒子とし、この球状粒子の粒子径は０．１μｍ～８０μｍという広範囲に分布したものとすることが好ましい。このような無機充填材は、大きさが異なる粒子が混在することで最密充填構造を形成しやすいため、無機充填材の含有率を増加させてもエポキシ樹脂組成物の粘度上昇が抑えられ、流動性に優れるエポキシ樹脂組成物が得られる傾向にある。
　無機充填材の含有率は、組成物の全体積に対して７７体積％～８２体積％であり、熱伝導性、流動性等の特性バランスの観点から、７８体積％～８１体積％であることが好ましく、７９体積％～８０体積％であることがより好ましい。
　また、無機充填材の含有率は、熱伝導性、流動性等の特性バランスの観点から、組成物の全質量に対して、８８質量％～９４質量％であることが好ましく、８９質量％～９３量％であることがより好ましく、９０質量％～９２質量％であることが更に好ましい。
　エポキシ樹脂組成物中、アルミナ粒子及びシリカ粒子の合計量に対するシリカ粒子の割合は、２２質量％～４５質量％であり、熱伝導性、流動性等の特性バランスの観点から、２３質量％～４０質量％であることがより好ましく、２５質量％～３５質量％であることが更に好ましい。
　アルミナ粒子とシリカ粒子以外の無機充填材としては、特に制限されず、ガラス、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、酸化マグネシウム、ケイ酸カルシウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化ケイ素、工業用ダイヤモンド、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の無機物の粒子、これらの粒子を球形化したビーズなどが挙げられる。その他、難燃効果のある無機充填材を使用してもよい。難燃効果のある無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛との複合水酸化物等の複合金属水酸化物、ホウ酸亜鉛などの粒子が挙げられる。アルミナ粒子とシリカ粒子以外の無機充填材は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　無機充填材の全体積に対するアルミナ粒子とシリカ粒子の合計の含有率は、８０体積％以上であることが好ましく、９０体積％以上であることがより好ましく、９５体積％以上であることが更に好ましく、９８体積％以上であることが特に好ましい。
［硬化促進剤］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、必要に応じて硬化促進剤を含有してもよい。硬化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂組成物に一般に用いられるものを適宜選択して使用することができる。硬化促進剤としては、例えば、有機リン化合物、イミダゾール化合物、第３級アミン、及び第４級アンモニウム塩が挙げられる。中でも、有機リン化合物が好ましい。硬化促進剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　有機リン化合物としては、トリブチルホスフィン、フェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリパラトリルホスフィン等の有機ホスフィン類、及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物（例えば、トリフェニルホスフィンとベンゾキノンの付加物、及びトリパラトリルホスフィンとベンゾキノンの付加物）；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２－エチル－４－メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、トリフェニルホスホニウム－トリフェニルボランなどが挙げられる。硬化促進剤として有機リン化合物を用いると、エポキシ樹脂組成物を用いて封止された電子部品装置において高い信頼性が得られる傾向にある。この理由は明らかではないが、以下のように考えることができる。一般的に、エポキシ樹脂組成物がアルミナ粒子を含有する場合、硬化性が低下することから、硬化促進剤の使用量を増やす傾向にある。しかしながら、硬化促進剤を増量すると、エポキシ樹脂の原料であるエピクロロヒドリンに由来する塩素と硬化促進剤との反応により発生する塩素イオンの量が増加し、電子部品装置の信頼性を低下させる場合がある。一方、有機リン化合物は反応性が高すぎないことから、硬化促進剤として有機リン化合物を使用すると、塩素との反応が抑えられるため、塩素イオンの発生も抑えられ、信頼性の低下を抑制することができると考えられる。
　エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含有する場合、硬化促進剤の含有率は特に制限されず、例えば、エポキシ樹脂及び硬化剤の総量に対して１．０質量％～１０質量％であることが好ましく、１．５質量％～７質量％であることがより好ましく、２．０質量％～６質量％であることが更に好ましい。
［有機溶剤］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、有機溶剤を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物が有機溶剤を含有すると、組成物の粘度が低下し、混練性及び流動性が向上する傾向にある。有機溶剤は特に制限されず、例えば、沸点が５０℃～１００℃である有機溶剤（以下、特定有機溶剤ともいう）を含有してもよい。
　特定有機溶剤は特に制限されず、例えば、沸点が５０℃～１００℃であり、好ましくはエポキシ樹脂組成物中の成分と非反応性のものを適宜選択して使用することができる。特定有機溶剤としては、アルコール系溶剤、エーテル系溶剤、ケトン系溶剤、エステル系溶剤等が挙げられる。中でもアルコール系溶剤が好ましく、メタノール（沸点６４．７℃）、エタノール（沸点７８．３７℃）、プロパノール（沸点９７℃）及びイソプロパノール（沸点８２．６℃）がより好ましい。特定有機溶剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、特定有機溶剤としては、エポキシ樹脂組成物を調製する際に添加されるものであってもよく、エポキシ樹脂組成物を調製する際の混練過程の反応で発生するものであってもよい。なお、本開示において特定有機溶剤の沸点は、常圧にて測定される特定有機溶剤の沸点を指す。
　エポキシ樹脂組成物中の特定有機溶剤の含有率は、特に制限されない。特定有機溶剤の含有率は、例えば、エポキシ樹脂組成物の全質量に対して０．１質量％～１０質量％であることが好ましく、熱伝導性をより向上させる観点から、０．３質量％～４．０質量％であることがより好ましく、０．３質量％～３．０質量％であることが更に好ましく、０．３質量％～２．５質量％であることが特に好ましい。特定有機溶剤の含有率が０．３質量％以上であると、流動性の向上効果がより高まる傾向にある。特定有機溶剤の含有率が３．０質量％以下であると、エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂を硬化するときにボイドの発生がより抑制され、絶縁信頼性の低下がより抑制される傾向にある。
　特定有機溶剤中のアルコール系溶剤の含有率は、特に限定されない。アルコール系溶剤の含有率は、例えば、特定有機溶剤の全質量に対して５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましく、９５質量％以上であることが特に好ましい。また、エポキシ樹脂組成物は、アルコール系溶剤以外の特定有機溶剤を実質的に含有していなくてもよい。
［添加剤］
　エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて陰イオン交換体、離型剤、難燃剤、カップリング剤、応力緩和剤、可塑剤、着色剤等の添加剤を含有してもよい。
（陰イオン交換体）
　エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて陰イオン交換体を含有してもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を封止材料として用いる場合には、封止される素子を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、陰イオン交換体を含有することが好ましい。
　陰イオン交換体は特に制限されず、従来から当該技術分野において一般的に使用されるものから選択できる。例えば、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスから選ばれる元素の含水酸化物が挙げられる。
　陰イオン交換体は特に制限されず、従来から当該技術分野において一般に使用されるものから選択できる。陰イオン交換体としては、例えば、下記式（Ｉ）で示される組成のハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマス及びアンチモンからなる群より選ばれる元素の含水酸化物が挙げられる。陰イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　Ｍｇ１－ｘＡｌｘ（ＯＨ）２（ＣＯ３）ｘ／２・ｍＨ２Ｏ　　　（Ｉ）
　（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
　ハイドロタルサイト化合物は、ハロゲンイオン等の陰イオンを構造中のＣＯ3と置換することで捕捉し、結晶構造の中に取り込まれたハロゲンイオンは約３５０℃以上で結晶構造が破壊するまで脱離しない性質を持つ化合物である。この様な性質を有するハイドロタルサイトとしては、天然物として産出されるＭｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６ＣＯ３・４Ｈ２Ｏ、合成品としてＭｇ４．３Ａｌ２（ＯＨ）１２．６ＣＯ３・ｍＨ２Ｏ等が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物が硬化剤としてフェノール硬化剤を含有する場合、フェノール硬化剤の影響でエポキシ樹脂組成物は酸性を示す（例えば、純水を使用した硬化物の抽出液がｐＨ３～５となる）。この場合、例えば、両性金属であるアルミニウムは、エポキシ樹脂組成物によって腐食されやすい環境となるが、酸を吸着する作用も持つハイドロタルサイト化合物をエポキシ樹脂組成物が含有することで、アルミニウムの腐食が抑制される傾向にある。
　また、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマス及びアンチモンからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物も、ハロゲンイオン等の陰イオンを水酸化物イオンと置換することで捕捉することができる。更にこれらのイオン交換体は酸性側で優れたイオン交換能を示す。従って、これらのイオン交換体をエポキシ樹脂組成物が含有することで、ハイドロタルサイト化合物を含有する場合と同様に、アルミニウムの腐食が抑制される傾向にある。含水酸化物としては、ＭｇＯ・ｎＨ２Ｏ、Ａｌ２Ｏ３・ｎＨ２Ｏ、ＺｒＯ２・Ｈ２Ｏ、Ｂｉ２Ｏ３・Ｈ２Ｏ、Ｓｂ２Ｏ５・ｎＨ２Ｏ等が挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物が陰イオン交換体を含有する場合、陰イオン交換体の含有率は、ハロゲンイオン等の陰イオンを捕捉できる充分な量であれば特に制限はない。エポキシ樹脂組成物が陰イオン交換体を含有する場合、陰イオン交換体の含有率は、例えば、０．１質量％～３０質量％であることが好ましく、１．０質量％～５質量％であることがより好ましい。
（離型剤）
　エポキシ樹脂組成物は、成形工程において金型に対する良好な離型性を発揮させる観点から、必要に応じて離型剤を含有してもよい。離型剤の種類は特に制限されず、当該技術分野において公知の離型剤が挙げられる。具体的に、離型剤としては、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。中でも、カルナバワックス及びポリオレフィン系ワックスが好ましい。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　ポリオレフィン系ワックスとしては、市販品を用いてもよく、例えば、ヘキスト社のＨ４、ＰＥ、ＰＥＤシリーズ等の数平均分子量が５００～１００００程度の低分子量ポリエチレンなどが挙げられる。
　エポキシ樹脂組成物がポリオレフィン系ワックスを含有する場合、ポリオレフィン系ワックスの含有率は、エポキシ樹脂に対して０．０１質量％～１０質量％であることが好ましく、０．１０質量％～５質量％であることがより好ましい。ポリオレフィン系ワックスの含有率が０．０１質量％以上であると充分な離型性が得られる傾向にあり、１０質量％以下であると充分な接着性が得られる傾向にある。
　また、エポキシ樹脂組成物がポリオレフィン系ワックス以外のその他の離型剤を含有する場合、又はエポキシ樹脂組成物がポリオレフィン系ワックス及びその他の離型剤を含有する場合、ポリオレフィン系ワックス以外のその他の離型剤の含有率は、エポキシ樹脂に対して０．１質量％～１０質量％であることが好ましく、０．５質量％～３質量％であることがより好ましい。
（難燃剤）
　エポキシ樹脂組成物は、難燃性を付与する観点から、必要に応じて難燃剤を含有してもよい。難燃剤は特に制限されず、例えば、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む公知の有機化合物及び無機化合物、金属水酸化物、並びにアセナフチレンが挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、難燃剤の含有率は、難燃効果が得られる量であれば特に制限はない。エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、難燃剤の含有率は、エポキシ樹脂に対して、１質量％～３０質量％であることが好ましく、２質量％～１５質量％であることがより好ましい。
（カップリング剤）
　エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて、樹脂成分と無機充填材との接着性を高める観点から、カップリング剤を含有してもよい。カップリング剤の種類は、特に制限されない。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、メタクリルシラン、アクリルシラン、ビニルシラン等の各種シラン化合物、チタン化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム及びジルコニウム含有化合物などが挙げられる。カップリング剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含有する場合、カップリング剤の含有率は、無機充填材に対して０．０５質量％～５．０質量％であることが好ましく、０．１０質量％～２．５質量％であることがより好ましい。カップリング剤の含有率が０．０５質量％以上であるとフレームとの接着性が向上する傾向にあり、５．０質量％以下であるとパッケージの成形性に優れる傾向にある。
（応力緩和剤）
　エポキシ樹脂組成物は、パッケージの反り変形量及びパッケージクラックを低減させる観点から、必要に応じて、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含有してもよい。使用可能な応力緩和剤としては、当該技術分野で一般に用いられる公知の可とう剤（応力緩和剤）を適宜選択して使用することができる。
　応力緩和剤として具体的には、シリコーン、ポリスチレン、ポリオレフィン、ポリウレタン、ポリエステル、ポリエーテル、ポリアミド、ポリブタジエン等の熱可塑性エラストマー；ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子；メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子；などが挙げられる。中でも、シリコーンを含有するシリコーン系応力緩和剤が好ましい。シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。
（可塑剤）
　エポキシ樹脂組成物は、可塑剤を含有していてもよい。エポキシ樹脂組成物が可塑剤を含有すると、パッケージの反りをより抑制できる傾向にある。この理由は、高温弾性率の低下に起因するものと推測される。可塑剤としては、トリフェニルホスフィンオキシド、リン酸エステル等の有機リン化合物、シリコーンなどが挙げられる。可塑剤の含有率は、エポキシ樹脂に対して、０．００１質量％～２０質量％であることが好ましく、１０質量％～２０質量％であることがより好ましい。可塑剤は１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。
（着色剤）
　エポキシ樹脂組成物は、カーボンブラック、繊維状カーボン、有機染料、有機着色剤、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物が着色剤を含有する場合、着色剤の含有率は、無機充填材に対して０．０５質量％～５．０質量％であることが好ましく、０．１０質量％～２．５質量％であることがより好ましい。
［エポキシ樹脂組成物の調製方法］
　エポキシ樹脂組成物の調製には、各種成分を分散混合できるのであれば、いずれの手法を用いてもよい。一般的な手法として、各種成分をミキサー等によって充分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、エポキシ樹脂組成物は、例えば、上述した成分を混合して攪拌し、予め７０℃～１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練した後、冷却し、粉砕する等の方法によって得ることができる。エポキシ樹脂組成物は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量でタブレット化してもよい。エポキシ樹脂組成物をタブレット化することで、取り扱いが容易になる。
［エポキシ樹脂組成物の流動性］
　本開示のエポキシ樹脂組成物は、以下の方法で流動性を測定したときに、１６０ｃｍ以上の流動距離を示すことが好ましい。ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いてエポキシ樹脂組成物を成形し、エポキシ樹脂組成物の成形物の流動距離（ｃｍ）を測定する。エポキシ樹脂組成物の成形は、トランスファー成形機を用い、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件下で行うものとする。
＜エポキシ樹脂硬化物＞
　本開示のエポキシ樹脂硬化物は、上述したエポキシ樹脂組成物を硬化してなる。本開示のエポキシ樹脂硬化物は、上述したエポキシ樹脂組成物を硬化して得られることから、熱伝導性に優れ、反りが抑制されている傾向にある。
　［エポキシ樹脂硬化物の熱伝導率］
　エポキシ樹脂硬化物の熱伝導率は特に制限されず、２．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましい。本開示においてエポキシ樹脂硬化物の熱伝導率は以下のように測定したときの値とする。エポキシ樹脂組成物を用いて、金型温度１８０℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間３００秒間の条件でトランスファー成形を行い、金型形状のエポキシ樹脂硬化物を得る。得られたエポキシ樹脂硬化物の比重をアルキメデス法により測定し、比熱をＤＳＣ（例えば、Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ社、ＤＳＣ　Ｐｙｒｉｓ１）で測定する。また、得られた硬化物の熱拡散率を、熱拡散率測定装置（例えば、ＮＥＴＺＳＣＨ社、ＬＦＡ４６７）を用いてレーザーフラッシュ法により測定する。得られた比重、比熱、及び熱拡散率を用いてエポキシ樹脂硬化物の熱伝導率を算出する。
［パッケージの反り］
　本開示のエポキシ樹脂組成物を用いて以下の条件で硬化させてパッケージを作製したとき、パッケージの反りが抑制されていることが好ましい。具体的には、エポキシ樹脂組成物を用いて、金型温度１８０℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間３００秒間の条件でトランスファー成形を行い、４０ｍｍ四方のパッケージを得る。レーザー変位系を用いて、得られたパッケージにおける室温（２５℃）と高温（２６０℃）の反り量を測定する。このとき、反り量は室温、高温のそれぞれにおいて４００μｍ以下であることが好ましく、３５０μｍ以下であることがより好ましい。
＜電子部品装置＞
　本開示の電子部品装置は、素子と、前記素子を封止している本開示のエポキシ樹脂組成物の硬化物と、を有し、ＢＧＡパッケージの形態を有する。ＢＧＡパッケージは、裏面に金属バンプを形成した基板のおもて面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と基板に形成された配線を接続した後、素子を封止して作製される。基板としては、ガラス－エポキシプリント配線板等が挙げられる。素子としては、能動素子、受動素子等が挙げられる。能動素子としては、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等が挙げられる。受動素子としては、コンデンサ、抵抗体、コイル等が挙げられる。
　本開示の電子部品装置において、素子をエポキシ樹脂硬化物で封止する方法は、特に制限されず、当技術分野において公知の方法を適用することが可能である。例えば、低圧トランスファー成形法が一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
　以下、上記実施形態の一例を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
（樹脂組成物の調製）
　下記に示す成分を表１に示す配合割合（質量部）で混合し、実施例と比較例の樹脂組成物を調製した。表１中、「－」は成分が配合されていないことを示す。
・エポキシ樹脂１…ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、新日鐵住金化学株式会社、商品名「ＹＳＬＶ－８０ＸＹ」
・エポキシ樹脂２…ビフェニル型エポキシ樹脂、三菱ケミカル株式会社、商品名「ＹＸ－４０００」
・エポキシ樹脂３…ナフタレン型エポキシ樹脂、ＤＩＣ株式会社、商品名「ＨＰ－４０３２Ｄ」
・硬化剤１…多官能フェノール樹脂、エア・ウォーター株式会社、商品名「ＨＥ９１０」
・硬化剤２…多官能フェノール樹脂、三菱ケミカル株式会社、商品名「ＳＮ－４８５」
・硬化促進剤１…リン系硬化促進剤
　無機充填材として、以下を用意した。
・無機充填材１：シリカ、アルミナ混合フィラー（シリカ１０質量％含有）、体積平均粒子径：１０μｍ（アルミナ粒子の体積平均粒子径：１４．５μｍ、シリカ粒子の体積平均粒子径：０.２μｍ）
・無機充填材２：シリカフィラー、体積平均粒子径：１０μｍ
・無機充填材３：シリカフィラー、体積平均粒子径：１μｍ
　その他、各種添加剤として、以下を用意した。
・カップリング剤：メタクリルシラン（３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン）（信越化学工業株式会社：商品名ＫＢＭ－５０３）
・着色剤：カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社、商品名ＭＡ－１００）
・離型剤：モンタン酸エステル（株式会社セラリカＮＯＤＡ）
・応力緩和剤：シリコーン
・可塑剤：有機リン化合物
　なお、各実施例及び比較例における、無機充填材全体におけるシリカ粒子の体積平均粒子径を以下に示す。無機充填材全体におけるシリカ粒子の体積平均粒子径は湿式の粒度分布計によって得られる。
実施例１：４．３μｍ
実施例２：１４．５μｍ
実施例３：４．３μｍ
実施例４：１４．６μｍ
実施例５：４．３μｍ
実施例６：１４．６μｍ
実施例７：１４．６μｍ
比較例１：４．３μｍ
比較例２：９．９μｍ
比較例３：０.５μｍ
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
（流動性の評価）
　エポキシ樹脂組成物の流動性の評価は、スパイラルフロー試験により行った。具体的には、ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いてエポキシ樹脂組成物を成形し、エポキシ樹脂組成物の成形物の流動距離（ｃｍ）を測定した。エポキシ樹脂組成物の成形は、トランスファー成形機を用い、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件下で行った。流動性は１６０ｃｍ以上をＡとし、１６０ｃｍ未満をＢとした。
（熱伝導率の評価）
　エポキシ樹脂組成物を硬化したときの熱伝導率の評価は、下記により行った。具体的には、調製したエポキシ樹脂組成物を用いて、金型温度１８０℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間３００秒間の条件でトランスファー成形を行い、金型形状の硬化物を得た。得られた硬化物をアルキメデス法により測定した比重は３．００であった。得られた硬化物の比熱をＤＳＣ（Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ社、ＤＳＣ　Ｐｙｒｉｓ１）で測定した。また硬化物の熱拡散率を熱拡散率測定装置（ＮＥＴＺＳＣＨ社、ＬＦＡ４６７）を用いてレーザーフラッシュ法により測定した。得られた比重、比熱、及び熱拡散率を用いてエポキシ樹脂硬化物の熱伝導率を算出した。熱伝導率は２．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上をＡとし、２．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満をＢとした。
（反りの評価方法）
　エポキシ樹脂組成物の反りの評価は、下記により行った。具体的には、調製したエポキシ樹脂組成物を用いて、金型温度１８０℃、成形圧力７ＭＰａ、硬化時間３００秒間の条件でトランスファー成形を行い、４０ｍｍ四方のパッケージを得た。レーザー変位系を用いて、得られたパッケージにおける室温（２５℃）と高温（２６０℃）の反り量を測定した。また、反り量が室温、高温とも３５０μｍ以下の場合をＡＡ、３５０μｍ超４００μｍ以下の場合をＡ、４００μｍ超の場合をＢとした。
　各評価結果を図２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
　表２に示されるように、実施例のエポキシ樹脂組成物は流動性、熱伝導性、及び反りのいずれの評価も良好であった。
　日本国特許出願第２０１７－２５４８８１号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に援用されて取り込まれる。

Claims (7)

  1. 　エポキシ樹脂と、硬化剤と、アルミナ粒子及びシリカ粒子を含む無機充填材と、を含有し、
    　前記無機充填材の含有率が７７体積％～８２体積％であり、
    　前記アルミナ粒子及び前記シリカ粒子の合計量に対する前記シリカ粒子の割合が２２質量％～４５質量％であり、
    　前記シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ以上である、ボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
  2. 　前記シリカ粒子の体積平均粒子径が４μｍ～８０μｍである、請求項１に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
  3. 　更に可塑剤を含有する、請求項１又は請求項２に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
  4. 　更に、硬化促進剤を含有し、前記硬化促進剤が有機リン化合物を含む、請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
  5. 　前記エポキシ樹脂の全質量に対する１分子中に３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の含有率が１０質量％以下である、請求項４に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物。
  6. 　請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のボールグリッドアレイパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物を硬化してなるエポキシ樹脂硬化物。
  7. 　素子と、前記素子を封止している請求項６に記載のエポキシ樹脂硬化物と、を有し、ボールグリッドアレイパッケージの形態を有する、電子部品装置。
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