WO2018143442A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2018143442A1
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laminated glass
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interlayer film
resin
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達矢 岩本
悠 坂本
由貴 石川
晋治 河田
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積水化学工業株式会社
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    • C08J2329/14—Homopolymers or copolymers of acetals or ketals obtained by polymerisation of unsaturated acetals or ketals or by after-treatment of polymers of unsaturated alcohols

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between two glass plates.
  • the interlayer film for laminated glass includes a single-layer interlayer film having a single-layer structure and a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • Patent Document 1 As an example of the interlayer film for laminated glass, Patent Document 1 listed below discloses that 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having a degree of acetalization of 60 to 85 mol% and at least one of alkali metal salts and alkaline earth metal salts. A sound insulating layer containing 0.001 to 1.0 parts by weight of a metal salt of the above and a plasticizer exceeding 30 parts by weight is disclosed. This sound insulation layer may be a single layer and used as an intermediate film.
  • Patent Document 1 also describes a multilayer intermediate film in which the sound insulation layer and other layers are laminated.
  • the other layer laminated on the sound insulation layer is composed of 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having an acetalization degree of 60 to 85 mol%, and at least one metal salt of at least one of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt. 1.0 part by weight and a plasticizer that is 30 parts by weight or less are included.
  • Patent Document 2 discloses an intermediate film which is a polymer layer having a glass transition temperature of 33 ° C. or higher.
  • Vehicle interior noise includes noise from driving the engine, noise from tire tread patterns during travel, noise due to body vibration during travel, noise due to suspension vibration during travel, noise from wind noise during travel, etc. Is mentioned. With respect to such noise, it is desired to improve sound insulation in a mid-frequency range of 2000 Hz to 4000 Hz of laminated glass.
  • the shift from fuel vehicles using internal combustion engines to electric vehicles has progressed.
  • Examples of the electric vehicle include an electric vehicle using an electric motor and a hybrid electric vehicle using an internal combustion engine and an electric motor.
  • noise in a high frequency region exceeding 4000 Hz is generated by driving an electric motor.
  • laminated glass used for buildings and the like is excellent in sound insulation in the middle to high frequency range.
  • an interlayer film for laminated glass having a single-layer structure or a two-layer structure, wherein the intermediate film has a glass transition temperature of ⁇ 30 ° C. or higher in dynamic viscoelasticity measurement.
  • An interlayer film for laminated glass (hereinafter sometimes referred to as an interlayer film) is provided in which the loss tangent tan ⁇ of the first layer satisfies both of the following expressions (1) and (2):
  • the first layer includes a compound having a softening point of 70 ° C. or higher and 200 or lower.
  • the first layer includes a thermoplastic resin, or includes a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture curable compound.
  • the intermediate film is an intermediate film for laminated glass having a structure of two or more layers, and the intermediate film includes a second layer, and the first layer The second layer is disposed on the first surface side.
  • the intermediate film is an intermediate film for laminated glass having a structure of three or more layers, and the intermediate film includes a third layer, and the first layer The third layer is disposed on the second surface side opposite to the first surface.
  • the first layer contains a thermoplastic resin or a cured product obtained by curing a curable compound having a (meth) acryloyl group
  • the second layer includes a thermoplastic resin
  • the third layer includes a thermoplastic resin
  • the first layer includes the thermoplastic resin
  • the thermoplastic resin in the first layer is a polyvinyl acetal resin
  • the second layer is a polyvinyl acetal resin
  • the thermoplastic resin in the inside is a polyvinyl acetal resin
  • the thermoplastic resin in the third layer is a polyvinyl acetal resin.
  • the first layer includes a plasticizer
  • the second layer includes a plasticizer
  • the third layer includes a plasticizer
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention includes a first layer having a glass transition temperature of ⁇ 30 ° C. or more and 10 ° C. or less in dynamic viscoelasticity measurement.
  • the loss tangent tan ⁇ of the first layer at the glass transition temperature Tg of the first layer is expressed by the formula (1 ) And formula (2) are satisfied. Since the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-described configuration, the sound insulation of the laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to the present invention can be enhanced.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the intermediate film according to the present invention may have a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a two-layer structure or may have a three-layer structure or more.
  • the intermediate film according to the present invention may be an intermediate film having a single-layer structure including only the first layer (single-layer intermediate film), and two or more layers including the first layer and another layer
  • the intermediate film having the structure may be used.
  • the intermediate film according to the present invention includes a first layer.
  • the dynamic viscoelasticity measurement of the first layer of the interlayer film according to the present invention is performed.
  • the glass transition temperature of the first layer in the unit of ° C is Tg
  • the storage elastic modulus G ′ of the first layer at Tg ⁇ 10 ° C. is the first storage elastic modulus G ′ (hereinafter, G ′ (sometimes described as Tg ⁇ 10 ° C.)
  • the storage elastic modulus G ′ of the first layer at Tg + 10 ° C. is defined as a second storage elastic modulus G ′ (hereinafter referred to as G ′ (Tg + 10 ° C.)). May be described).
  • the loss tangent tan ⁇ of the first layer (hereinafter sometimes referred to as tan ⁇ (Tg)) at the Tg of the first layer is expressed by the equations (1) and (2 ) Satisfy both.
  • A is 0.003 or more and 0.04 or less
  • B is 0.7 or more and 1.4 or less.
  • tan ⁇ (Tg) A ⁇ (G ′ (Tg ⁇ 10 ° C.) / G ′ (Tg + 10 ° C.)) + B (2A)
  • A is 0.003 or more and 0.04 or less, and B is 0.7 or more and 1.4 or less.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-described configuration, the sound insulation of the laminated glass using the interlayer film according to the present invention can be enhanced.
  • sound insulation at 20 ° C. can be improved.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-described configuration, the sound insulation in the middle frequency range of about 3150 Hz within the range of 2000 to 4000 Hz of the laminated glass using the interlayer film according to the present invention, Both the sound insulation in a high frequency range of about 6300 Hz exceeding 4000 Hz can be enhanced.
  • the tan ⁇ (Tg) of the first layer is preferably 1.8 or more, more preferably 2.0 or more, and further preferably 2.5 or more. Especially preferably, it is 3.0 or more.
  • the upper limit of tan ⁇ (Tg) of the first layer at the glass transition temperature Tg of the first layer is not particularly limited.
  • a in the above formulas (2) and (2A) is preferably 0.004 or more, more preferably 0.005 or more.
  • B in the above formulas (2) and (2A) is preferably 0.75 or more, more preferably 0.8 or more, preferably 1.35 or less, more preferably Is 1.3 or less.
  • a method of increasing molecular motion in the vicinity of the glass transition temperature in the first layer is conceivable.
  • the molecular motion may be increased before the glass transition temperature in the first layer, and the molecular motion may be increased after the glass transition temperature.
  • molecular motion is increased by making molecules such as polymers difficult to bend near the glass transition temperature in the first layer.
  • the first layer includes a resin such as a thermoplastic resin
  • a compound that gives a strong interaction with the resin in the vicinity of the glass transition temperature of the first layer for example, a compound (described later) A)
  • the above compound acts on the resin, and molecular motion is more likely to occur.
  • the first layer includes a resin such as a thermoplastic resin
  • the use of a resin having a skeleton that easily generates a large molecular motion in the vicinity of the glass transition temperature of the first layer the molecular motion is further improved. It is thought that it becomes easier to occur.
  • viscoelasticity may be measured using the first layer before lamination used for obtaining the interlayer film.
  • the second layer and other layers such as the third layer
  • Viscoelasticity may be measured.
  • the first layer can be taken out from the multilayer intermediate film as follows.
  • the second layer (and other layers such as the third layer) are peeled off from the intermediate film in an environment of room temperature 23 ° C. ⁇ 2 ° C. to obtain the first layer.
  • the obtained first layer is press-molded at 150 ° C. so as to have a thickness of 0.35 mm (150 ° C. for 10 minutes without pressure, 150 ° C. for 10 minutes with pressure) to produce a resin film.
  • the resin film may be produced from a resin composition obtained by scraping the first layer with a spatula or the like.
  • FIG. 1 schematically shows a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass according to a first embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • On the first surface 1a of the first layer 1, the second layer 2 is disposed and laminated.
  • the third layer 3 is disposed on the second surface 1b opposite to the first surface 1a of the first layer 1 and laminated.
  • the first layer 1 is an intermediate layer.
  • Each of the second layer 2 and the third layer 3 is a protective layer, and is a surface layer in the present embodiment.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 11 has a multilayer structure (second layer 2 / first layer 1 / third layer) in which the second layer 2, the first layer 1, and the third layer 3 are laminated in this order. Having layer
  • layers may be disposed between the second layer 2 and the first layer 1 and between the first layer 1 and the third layer 3, respectively.
  • the second layer 2 and the first layer 1 and the first layer 1 and the third layer 3 are preferably laminated directly.
  • examples of other layers include layers containing polyethylene terephthalate and the like.
  • FIG. 2 schematically shows a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 11A is a first layer.
  • the intermediate film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11A is an intermediate film for laminated glass.
  • the details of the first layer, the second layer, and the third layer constituting the intermediate film according to the present invention, and the first layer, the second layer, and the third layer are as follows. The detail of each component contained is demonstrated.
  • Each of the first layer, the second layer, and the third layer preferably contains a resin.
  • a resin As for the said resin, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the above resin includes a thermosetting resin and a thermoplastic resin.
  • the resin may be a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture curable compound.
  • a cured product obtained by curing the photocurable compound or moisture curable compound may be a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin is a resin that softens when heated and exhibits plasticity, and solidifies when cooled to room temperature.
  • the thermoplastic elastomer means, among thermoplastic resins, a resin that softens when heated and exhibits plasticity, and solidifies when cooled to room temperature (25 ° C.) and exhibits rubber elasticity.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, polyester resin, aliphatic polyolefin, polystyrene, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, ionomer resin, polyvinyl alcohol resin, and polyacetic acid. Vinyl etc. are mentioned. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyoxymethylene (or polyacetal) resin is included in the polyvinyl acetal resin.
  • thermoplastic resin exemplified above can become a thermoplastic elastomer by adjusting the molecular structure and degree of polymerization of the resin.
  • the resin is preferably a thermoplastic resin, more preferably a polyvinyl acetal resin, a polyester resin or polyvinyl acetate, still more preferably a polyvinyl acetal resin or a polyester resin, and the polyvinyl acetal resin is polyvinyl butyral.
  • a resin is particularly preferable.
  • the first layer contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (1)) or a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture curable compound (hereinafter, It may be preferable to include a cured product (1).
  • the thermoplastic resin (1) and the cured product (1) are collectively referred to as a resin (1).
  • the first layer may contain a thermoplastic resin (1), and may contain a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture curable compound.
  • the first layer may be described as a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as polyvinyl acetal resin (1)) or a polyester resin (hereinafter referred to as polyester resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) as the thermoplastic resin (2).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) as the thermoplastic resin (3).
  • the said thermoplastic resin (1), the said thermoplastic resin (2), and the said thermoplastic resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different.
  • the photocurable compound or moisture curable compound is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the resin is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a polymer of a polymerizable composition containing a curable compound having a (meth) acryloyl group.
  • the polymerizable composition includes a polymerization component.
  • the polymerizable composition may contain a photoreaction initiator.
  • the said polymeric composition may contain the adjuvant for accelerating hardening reaction with a photoinitiator.
  • a typical example of the curable compound having the (meth) acryloyl group is a (meth) acrylic acid ester.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a poly (meth) acrylic acid ester.
  • the polymerization component includes (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure, (meth) acrylic acid ester having an aromatic ring, and (meth) acrylic acid ester having a polar group. It is preferable that the acyclic (meth) acrylic ester having 6 or less carbon atoms in the side chain is contained. By using these preferable (meth) acrylic acid esters, it is possible to improve both sound insulation and foam suppression performance in a balanced manner.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure include glycidyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate glycidyl ether, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate glycidyl ether, and 4-hydroxybutyl acrylate glycidyl ether.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an aromatic ring include benzyl acrylate and phenoxy polyethylene glycol acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a polar group include (meth) acrylic acid esters having a hydroxyl group, an amide group, an amino group, an isocyanate group and the like as a polar group.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate and hydroxypropyl (meth) acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an amide group include N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, (meth) acryloylmorpholine, and N-isopropyl (meth) acrylamide. N-hydroxyethyl (meth) acrylamide and the like.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an amide group or an amino group include N-dialkylaminoalkyl (meth) acrylamide, N, N-dialkylaminoalkyl (meth) acrylamide and the like.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an isocyanate group include triallyl isocyanurate and derivatives thereof.
  • the (meth) acrylic acid ester may be a polyvalent carboxylic acid ester having a (meth) acryloyl group.
  • examples of the polyvalent carboxylic acid ester having a (meth) acryloyl group include 2-acryloyloxyethyl succinate.
  • a (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group is preferred, and 2-hydroxyethyl (meth) acrylate and hydroxypropyl (meth) acrylate are particularly preferred.
  • Examples of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 6 or less carbon atoms in the side chain include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, and butyl (meth) acrylate. .
  • the amount of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 8 or more carbon atoms in the side chain is less than 20% by weight in 100% by weight of the polymerization component. Is preferred.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester include diethylene glycol monoethyl ether (meth) acrylate, isobornyl (meth) acrylate, 3-methoxybutyl (meth) acrylate, and 2-acryloyloxyethyl-2-hydroxy other than the above-described compounds.
  • the (meth) acrylic polymer may be a homopolymer of the above (meth) acrylic acid ester or a copolymer of polymerization components containing the above (meth) acrylic acid ester.
  • the photoinitiator examples include 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropan-1-one, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4- Morpholinophenyl) -butanone-1,2- (dimethylamino) -2-[(4-methylphenyl) methyl] -1- [4- (4-morpholinyl) phenyl] -1-butanone, 2,4,6 -Trimethylbenzoyl-diphenyl-phosphine oxide, bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) -phenylphosphine oxide, bis ( ⁇ 5-2,4-cyclopentadien-1-yl) -bis (2,6-difluoro -3- (1H-pyrrol-1-yl) -phenyl) titanium, 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropane 1-one, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4-methyl
  • auxiliary agent examples include triethanolamine, triisopropanolamine, 4,4′-dimethylaminobenzophenone (Michler ketone), 4,4′-diethylaminobenzophenone, 2-dimethylaminoethylbenzoic acid, and ethyl 4-dimethylaminobenzoate.
  • ethyl 4-dimethylaminobenzoate n-butoxy
  • isoamyl 4-dimethylaminobenzoate 2-ethylhexyl 4-dimethylaminobenzoate, 2,4-diethylthioxanthone, 2,4-diisopropylthioxanthone Etc.
  • the said adjuvant only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the auxiliary agents are benzyl dimethyl ketal, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, benzoyl isopropyl ether, 4- (2-hydroxyethoxy) -phenyl (2-hydroxy-2-propyl) ketone, 2-hydroxy-2-methyl-1 -Phenylpropan-1-one and triphenylmethylium tetrakis (pentafluorophenyl) borate are preferred.
  • the content of the photoinitiator in 100% by weight of the polymerizable composition is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1 parts by weight or more, preferably 10% by weight or less, more preferably 5%. % By weight or less.
  • content of the photoreaction initiator is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, photocurability and storage stability are further enhanced.
  • the polyvinyl acetate is preferably a polymer of a polymerizable composition containing vinyl acetate and a monomer having the functional group.
  • Examples of the monomer having a functional group include 3-methyl-3-butyl 1-ol, ethylene glycol monovinyl ether, and isopropyl acrylamide.
  • the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 250,000 or more, more preferably 300,000 or more, still more preferably 400,000 or more, and particularly preferably 500,000 or more. From the viewpoint of improving interlayer adhesion, the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 1.2 million or less, more preferably 900,000 or less.
  • the weight average molecular weight indicates a weight average molecular weight in terms of polystyrene measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • the method for synthesizing the polyvinyl acetate by polymerizing the polymerizable composition is not particularly limited.
  • Examples of the synthesis method include a solution polymerization method, a suspension polymerization method, and a UV polymerization method.
  • the synthesis method of polyvinyl acetate is a solution polymerization method. Is preferred.
  • the polyvinyl acetal resin is obtained, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, and most preferably 2700 or more. Preferably it is 5000 or less, More preferably, it is 4000 or less, More preferably, it is 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is preferably 3 to 5, and preferably 4 or 5.
  • an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used as the aldehyde.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • Acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferred, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde or n-valeraldehyde is more preferred, and n-butyraldehyde Or n-valeraldehyde is more preferred.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, and further preferably 22 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 27 mol% or less, still more preferably 25 mol% or less, Particularly preferably, it is less than 25 mol%, most preferably 24 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 30 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced. If the amount is 28 mol% or less, the sound insulation is further enhanced. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, and still more preferably. It exceeds 31 mol%.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is more preferably 31.5 mol% or more, still more preferably 32 mol% or more, and particularly preferably 33 mol% or more. is there.
  • Each content rate of the hydroxyl group of the said polyvinyl acetal resin (2) and the said polyvinyl acetal resin (3) becomes like this.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, More preferably, it is 36.5 mol% or less, More preferably, it is 36 mol% or less.
  • the adhesive strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). From the viewpoint of further increasing the sound insulation, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3). From the viewpoint of further improving sound insulation, the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. More preferably, it is 5 mol% or more, more preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 20 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, further preferably at most 24 mol%, particularly preferably at most 20 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is further improved.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and preferably 10 mol% or less. More preferably, it is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, and preferably 85 mol% or less. Preferably it is 80 mol% or less, More preferably, it is 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more. , Preferably 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is obtained as follows. First, a value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain is obtained. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. A value indicating the mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the polyester resin can be manufactured by a generally known polyester manufacturing method.
  • the polyester resin is obtained by, for example, a method of obtaining a polyester by a condensation reaction of a polybasic acid and a polyhydric alcohol, a method of obtaining a polyester by an ester exchange reaction of an alkyl ester of a polybasic acid and a polyhydric alcohol, or the above method.
  • the polyester can be further polymerized in the presence of a polymerization catalyst to obtain a polyester.
  • polybasic acid examples include aromatic dicarboxylic acids such as terephthalic acid, isophthalic acid, orthophthalic acid, and naphthalenedicarboxylic acid; succinic acid, glutaric acid, adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid, dimer acid, and the like.
  • Aliphatic dicarboxylic acids unsaturated dicarboxylic acids such as (anhydrous) maleic acid, fumaric acid, dodecenyl succinic anhydride, terpene-maleic acid adducts; 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, tetrahydrophthalic acid, hexahydroisophthalic acid, 1 Alicyclic dicarboxylic acids such as 1,2-cyclohexene dicarboxylic acid; trivalent or higher carboxylic acids such as (anhydrous) trimellitic acid, (anhydrous) pyromellitic acid, methylcyclohexentricarboxylic acid; 4,4-bis (4′-hydroxy Phenyl) -pentanoic acid, 4-mono (4′-hydroxy) Eniru - pentanoic acid, monocarboxylic acid, such as p- hydroxybenzoic acid.
  • unsaturated dicarboxylic acids such as (anhydrous) male
  • polyhydric alcohol examples include ethylene glycol, propylene glycol (1,2-propanediol), 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 1,2-butanediol, 1,3-butanediol, -Methyl-1,3-propanediol, neopentyl glycol, 1,5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 2-ethyl-2-butyl-1,3 -Propanediol, 2,4-diethyl-1,5-pentanediol, 1-methyl-1,8-octanediol, 3-methyl-1,6-hexanediol, 4-methyl-1,7-heptanediol, Aliphatic groups such as 4-methyl-1,8-octanediol, 4-propyl-1,
  • polyester resins examples include “Elitel UE-3220” manufactured by Unitika and “Elitel UE-3223” manufactured by Unitika.
  • the first layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter may be referred to as a plasticizer (3)).
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. .
  • organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonyl acid, decyl acid, and benzoic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include phthalic acid, adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, tricresyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (11).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (11) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. .
  • the plasticizer preferably includes triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and further includes triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. preferable.
  • the content of the plasticizer (1) with respect to 100 parts by weight of the resin (1) is defined as content (1).
  • the resin (1) is a thermoplastic resin (1)
  • 100 parts by weight of the resin (1) is 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1).
  • the resin (1) is the polyvinyl acetal resin (1)
  • 100 parts by weight of the resin (1) is 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1).
  • the resin (1) is the polyester resin (1)
  • 100 parts by weight of the resin (1) is 100 parts by weight of the polyester resin (1). The same applies to other resin standards.
  • the content (1) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, still more preferably 60 parts by weight or more, preferably 130 parts by weight or less, more preferably 100 parts by weight or less, still more preferably. Is 90 parts by weight or less, particularly preferably 85 parts by weight or less, and most preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (1) is not less than the above lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased, and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • the content (1) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is defined as content (2).
  • the thermoplastic resin (2) is the polyvinyl acetal resin (2)
  • 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the thermoplastic resin (2) is the polyester resin (2)
  • 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is 100 parts by weight of the polyester resin (2).
  • the content of the plasticizer (3) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is defined as content (3).
  • thermoplastic resin (3) is a polyvinyl acetal resin (3)
  • 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (3).
  • thermoplastic resin (3) is a polyester resin (3)
  • 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is 100 parts by weight of the polyester resin (3).
  • the content (2) and the content (3) are each preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, preferably 40 parts by weight or less, more preferably 39 parts by weight or less, and still more preferably. Is 35 parts by weight or less, still more preferably 32 parts by weight or less, and particularly preferably 30 parts by weight or less.
  • the content (2) and the content (3) are equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • penetration resistance is further enhanced.
  • the content (1) is preferably greater than the content (2), and the content (1) is preferably greater than the content (3). preferable.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1), and the difference between the content (3) and the content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, and still more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are each preferably 80 parts by weight or less. More preferably, it is 75 weight part or less, More preferably, it is 70 weight part or less.
  • the first layer preferably contains a compound having a softening point of 70 ° C. or higher and 200 ° C. or lower (hereinafter sometimes referred to as compound (A)).
  • compound (A) it is considered that the molecular motion increases in the vicinity of the glass transition temperature in the first layer, resulting in an increase in sound insulation.
  • the said compound (A) only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the softening point of the compound (A) is preferably 80 ° C. or higher, and preferably 190 ° C. or lower.
  • a said 1st layer is a compound whose melting
  • the compound (A) is preferably a compound different from the thermoplastic resin.
  • the compound (A) is preferably a compound different from the polyvinyl acetal resin.
  • the compound (A) include ester compounds having a plurality of aromatics; ether compounds having a plurality of aromatics; tackifiers such as rosin resins, terpene resins and petroleum resins; chlorinated paraffins and the like. .
  • Examples of commercially available compounds (A) include KE-311 (manufactured by Arakawa Chemical Industries, softening point 95 ° C.) and ENPARA 70 (manufactured by Ajinomoto Fine Techno Co., softening point 100 ° C.).
  • the content of the compound (A) is preferably 20% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, preferably 50% by weight or less, more preferably 40% by weight. It is as follows.
  • the compound (A) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) (when the thermoplastic resin (1) is a polyvinyl acetal resin (1), 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1)) ) Is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 60 parts by weight or more.
  • thermoplastic resin (1) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) (when the thermoplastic resin (1) is a polyvinyl acetal resin (1), 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1)) of the compound (A)
  • the content is preferably 200 parts by weight or less, more preferably 150 parts by weight or less.
  • the content of the compound (A) is not less than the above lower limit, the sound insulation properties are effectively increased.
  • the content of the compound (A) is not more than the above upper limit, the moldability is further improved.
  • the intermediate film may contain a heat shielding material (heat shielding compound).
  • the first layer may contain a heat shielding material.
  • the second layer may contain a heat shielding material.
  • the third layer may contain a heat shielding material.
  • the said heat-shielding substance only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the intermediate film may contain at least one component X among a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, and an anthracocyanine compound.
  • the first layer may contain the component X.
  • the second layer may contain the component X.
  • the third layer may contain the component X.
  • the component X is a heat shielding material. As for the said component X, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the component X is not particularly limited.
  • component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds can be used.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, and naphthalocyanine derivatives. More preferably, it is at least one of phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a phthalocyanine derivative containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005. % By weight or more, more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more. In 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer, or third layer), the content of the component X is preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1%. % By weight or less, more preferably 0.05% by weight or less, particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • Thermal barrier particles The intermediate film may contain heat shielding particles.
  • the first layer may include the heat shielding particles.
  • the second layer may include the heat shielding particles.
  • the third layer may include the heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are heat shielding materials. By using heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked. As for the said heat-shielding particle, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shielding particles are preferably particles (metal oxide particles) formed of a metal oxide.
  • Infrared rays having a wavelength longer than 780 nm longer than visible light have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are released as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shielding particles By using the heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum doped zinc oxide particles (AZO particles), niobium doped titanium oxide particles, sodium doped tungsten oxide particles, cesium doped tungsten oxide particles, thallium doped tungsten oxide particles, rubidium doped tungsten oxide particles, tin doped indium oxide particles (ITO particles) And metal oxide particles such as tin-doped zinc oxide particles and silicon-doped zinc oxide particles, and lanthanum hexaboride (LaB 6 ) particles. Heat shielding particles other than these may be used.
  • Metal oxide particles are preferred because of their high heat ray shielding function, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferred, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferred.
  • tin-doped indium oxide particles (ITO particles) are preferable, and tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the “tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles. Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, and rubidium-doped tungsten oxide particles.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle diameter of the heat shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is not less than the above lower limit, the heat ray shielding property is sufficiently increased.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shielding particles is increased.
  • the above “average particle diameter” indicates the volume average particle diameter.
  • the average particle diameter can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content of the heat shielding particles is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0%. .1% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, and particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the content of the heat shielding particles is preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5%. % By weight or less, more preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the intermediate film may contain at least one metal salt (hereinafter sometimes referred to as metal salt M) among alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and Mg salts.
  • the first layer may contain the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer may contain the metal salt M.
  • the surface layer may contain the metal salt M.
  • Use of the metal salt M makes it easy to control the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • the said metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal of K and Mg.
  • the metal salt M is an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or an Mg salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms. Is more preferable, and it is more preferably a carboxylic acid magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms or a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • Examples of the C 2-16 carboxylic acid magnesium salt and the C 2-16 carboxylic acid potassium salt include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, 2-ethylbutanoic acid. Examples include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate, and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the layer containing the metal salt M is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, and even more preferably 20 ppm or more. Preferably, it is 300 ppm or less, More preferably, it is 250 ppm or less, More preferably, it is 200 ppm or less.
  • the total content of Mg and K is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesion between the layers in the interlayer film can be controlled even better.
  • the intermediate film may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and an ultraviolet shielding agent having a triazine structure. And an ultraviolet shielding agent having a malonic ester structure, an ultraviolet shielding agent having an oxalic acid anilide structure, and an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing a metal atom include platinum particles, particles having platinum particles coated with silica, palladium particles, and particles having palladium particles coated with silica.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface may be coat
  • Examples of the ultraviolet screening agent having the benzotriazole structure include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) And “Tinuvin 326” manufactured by BASF, etc.) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the benzophenone structure include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • UV shielding agent having the triazine structure examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl). Oxy] -phenol (“Tinuvin 1577FF” manufactured by BASF) and the like.
  • UV screening agent having a malonic ester structure examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) malonate examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • Examples of commercially available ultraviolet screening agents having a malonic ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“SlandorVSU” manufactured by Clariant)kind.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF). .
  • the content of the ultraviolet screening agent is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0%. .2% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2%. % By weight or less, more preferably 1% by weight or less, particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, a decrease in visible light transmittance after a lapse of time can be further suppressed.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more, thereby reducing the visible light transmittance after the passage of the intermediate film and the laminated glass. Remarkably suppressed.
  • the intermediate film may contain an antioxidant.
  • the first layer may contain an antioxidant.
  • the second layer may contain an antioxidant.
  • the third layer may contain an antioxidant. As for the said antioxidant, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- (4-ethyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t-butylphenyl) butane Tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4-hydro) Loxy-5-t-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,4,6
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical, and “ IRGANOX 1010 ".
  • a layer in 100% by weight of the interlayer film or containing an antioxidant.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more.
  • the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • the first layer, the second layer, and the third layer are respectively a coupling agent containing silicon, aluminum, or titanium, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, if necessary.
  • Additives such as pigments, dyes, moisture-proofing agents, crosslinking agents, optical brighteners and infrared absorbers may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the distance between one end and the other end of the intermediate film is preferably 0.5 m or more, more preferably 0.8 m or more, particularly preferably 1 m or more, preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably. It is 1.5 m or less.
  • the distance between one end and the other end is a distance in the length direction of the intermediate film.
  • the distance between one end and the other end is the distance between one end and the other end facing each other.
  • the thickness of the intermediate film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the penetration resistance and bending rigidity of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less. More preferably, it is 2 mm or less, and still more preferably 1.5 mm or less. When the thickness of the interlayer film is not less than the above lower limit, the penetration resistance and bending rigidity of the laminated glass are increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • T is the thickness of the intermediate film.
  • the thickness of the first layer is preferably 0.0625T or more, more preferably 0.1T or more, preferably 0.4T or less, more preferably 0.375T or less, still more preferably 0.25T or less, Preferably it is 0.15T or less.
  • the thickness of the first layer is 0.4 T or less, the bending rigidity is further improved.
  • Each thickness of the second layer and the third layer is preferably 0.3 T or more, more preferably 0.3125 T or more, still more preferably 0.375 T or more, preferably 0.9375 T or less, more preferably Is 0.9T or less.
  • Each thickness of the second layer and the third layer may be 0.46875T or less, or 0.45T or less. Further, when the thicknesses of the second layer and the third layer are not less than the lower limit and not more than the upper limit, the rigidity and sound insulation of the laminated glass are further enhanced.
  • the total thickness of the second layer and the third layer is preferably 0.625 T or more, more preferably 0.75 T or more, still more preferably 0.85 T or more, preferably 0.9375 T or less, more Preferably it is 0.9T or less. Further, when the total thickness of the second layer and the third layer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the rigidity and sound insulation of the laminated glass are further enhanced.
  • the intermediate film may be an intermediate film having a uniform thickness or an intermediate film having a changed thickness.
  • the cross-sectional shape of the intermediate film may be rectangular or wedge-shaped.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • As the method for producing an intermediate film according to the present invention for example, after forming each layer using each resin composition for forming each layer, a method for laminating each obtained layer, and for forming each layer The method etc. which laminate
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer. Since the production efficiency of the intermediate film is excellent, it is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained in the second layer and the third layer. Since the production efficiency of the intermediate film is excellent, it is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition.
  • the intermediate film preferably has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. More preferably, the intermediate film has a concavo-convex shape on both surfaces. It does not specifically limit as a method of forming said uneven
  • the embossing roll method is preferable because it can form a large number of concavo-convex embossments that are quantitatively constant.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the intermediate film 11 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11 b opposite to the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 1 a of the first layer 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 3 a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • a laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an intermediate film 11A.
  • 11 A of intermediate films are arrange
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • the laminated glass includes the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the intermediate film, and the intermediate film is the intermediate film for laminated glass according to the present invention.
  • the interlayer film is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • Each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is a glass plate or a PET film, and the laminated glass is one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one.
  • both the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates (first glass plate and second glass plate).
  • the said intermediate film is arrange
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, and wire-containing plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. Further, when the laminated glass member is a glass plate, the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. . When the laminated glass member is a PET film, the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited. First, an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member to obtain a laminate. Next, for example, by passing the obtained laminate through a pressing roll or putting it in a rubber bag and sucking under reduced pressure, the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the intermediate film The remaining air is deaerated. Thereafter, pre-bonding is performed at about 70 to 110 ° C. to obtain a pre-bonded laminate. Next, the pre-pressed laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained. You may laminate
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the interlayer film is used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • Polyvinyl acetal resin The polyvinyl acetal resin shown in Table 1 below was used. In all the polyvinyl acetal resins used, n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization. With respect to the polyvinyl acetal resin, the degree of acetalization (degree of butyralization), the degree of acetylation, and the hydroxyl group content were measured by a method based on JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. In addition, when measured according to ASTM D1396-92, the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • Polyester resin PEs1 (UE3220, manufactured by Unitika)
  • PEs2 UE3223, manufactured by Unitika
  • (Meth) acrylic polymer (Meth) acrylic polymers Ac1, Ac2, Ac3, Ac4 and Ac5 obtained by the following synthesis method
  • the polymerizable composition having the composition shown in Table 3 below was sandwiched between two single-sided release sheets (Nippa Corporation, thickness 50 ⁇ m) to form a polymerizable composition layer having a thickness of 100 ⁇ m. .
  • a spacer was disposed around the two PET sheets.
  • the polymerizable composition is cured by reaction by irradiating the polymerizable composition layer with ultraviolet rays at a dose of 3000 mJ / cm 2 using a high-pressure mercury UV lamp, and the (meth) acrylic polymer Ac1, Ac2, Ac3, Ac4 and Ac5 were obtained.
  • Polyvinyl acetate PVAc1 obtained by the following synthesis method A glass polymerization vessel equipped with a reflux condenser, a dropping funnel, a thermometer, and a nitrogen inlet was prepared. In this polymerization vessel, 100 parts by weight of vinyl acetate monomer, 1.0 part by weight of 3-methyl-3-butyl-1-ol, and 3.8 parts by weight of methanol are placed, and heated and stirred. Was replaced with nitrogen.
  • the temperature in the polymerization vessel was set to 60 ° C., 0.02 part by weight of tert-butyl peroxyneodecane as a polymerization initiator, 150 parts by weight of vinyl acetate monomer, 3-methyl-3-butyl 1.5 parts by weight of -1-ol was added dropwise over 4 hours, and after completion of the addition, polymerization was performed for 2 hours to obtain a solution containing polyvinyl acetate. This solution was dried in an oven at 110 ° C. for 3 hours to obtain polyvinyl acetate PVAc1.
  • Polyvinyl acetate PVAc2 obtained by the following synthesis method A glass polymerization vessel equipped with a reflux condenser, a dropping funnel, a thermometer, and a nitrogen inlet was prepared. In this polymerization vessel, 250 parts by weight of vinyl acetate monomer and 3.8 parts by weight of methanol were put, and the inside of the polymerization vessel was purged with nitrogen by heating and stirring. Next, the temperature in the polymerization vessel is set to 60 ° C., 0.06 part by weight of tert-butyl peroxyneodecane as a polymerization initiator is dropped over 2.5 hours, and polymerization is performed for 2 hours after the dropping is completed. Thus, a solution containing polyvinyl acetate was obtained. This solution was dried in an oven at 110 ° C. for 3 hours to obtain polyvinyl acetate PVAc2.
  • Compound (A) Compound (A1) (KE-311, manufactured by Arakawa Chemical Industries, softening point 95 ° C.)
  • Compound (A2) (Empara 70, manufactured by Ajinomoto Fine Techno Co., Ltd., softening point 100 ° C.)
  • Tinuvin 326 (2- (2′-hydroxy-3′-tert-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, “Tinuvin 326” manufactured by BASF)
  • Example 1 Preparation of a composition for forming the first layer: 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below, 75 parts by weight of a plasticizer (3GO), 100 parts by weight of a compound (A1) (KE-311), and 0.2 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinuvin 326) Part and 0.2 part by weight of an antioxidant (BHT) were mixed to obtain a composition for forming the first layer.
  • a polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below 75 parts by weight of a plasticizer (3GO), 100 parts by weight of a compound (A1) (KE-311), and 0.2 parts by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinuvin 326) Part and 0.2 part by weight of an antioxidant (BHT) were mixed to obtain a composition for forming the first layer.
  • compositions for forming the second and third layers 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below, 35 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.2 part by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.2 part by weight of an antioxidant (BHT) And an Mg mixture in which the metal element concentration (Mg concentration) is 70 ppm in the obtained intermediate film were mixed to obtain a composition for forming the second layer and the third layer.
  • a polyvinyl acetal resin of the type shown in Table 1 below 35 parts by weight of a plasticizer (3GO), 0.2 part by weight of an ultraviolet shielding agent (Tinvin 326), and 0.2 part by weight of an antioxidant (BHT)
  • Mg concentration metal element concentration
  • Preparation of interlayer film The composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer are coextruded using a coextrusion machine, whereby the second layer (thickness) An intermediate film (thickness 780 ⁇ m) having a laminated structure of 340 ⁇ m) / first layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 340 ⁇ m) was produced.
  • Preparation of laminated glass A (for sound insulation measurement): The center part of the obtained intermediate film was cut into a size of 6.5 cm long ⁇ 6.5 cm wide. Next, an interlayer film was sandwiched between two pieces of green glass (length 6.5 cm ⁇ width 6.5 cm ⁇ thickness 2 mm) conforming to JIS R3208 to obtain a laminate. This laminated body is put in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, transferred to an oven while being deaerated, and further kept at 90 ° C. for 30 minutes and vacuum-pressed. Crimped. The pre-pressed laminate was pressed for 20 minutes in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass A.
  • Example 2 to 13 and Comparative Examples 1 and 2 The types and blending amounts of the thermoplastic resin, plasticizer and compound (A) used for the composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer are as follows.
  • An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the settings were made as shown in Tables 1 and 2.
  • the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 1 were added in the same amount as in Example 1 (0 parts by weight based on 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin). .2 parts by weight) and the same kind of Mg mixture as in Example 1 was blended in the same blending amount as in Example 1 (amount of metal element concentration (Mg concentration) of 70 ppm in the intermediate film).
  • Example 7 60 parts by weight of the compound (A1) and the compound (A2) were used with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin.
  • compositions for forming the second and third layers Preparation of compositions for forming the second and third layers: The following blending components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second and third layers.
  • the resulting composition for forming the second and third layers was extruded using an extruder to obtain second and third layers (each having a thickness of 380 ⁇ m).
  • Preparation of interlayer film A second layer and a third layer were stacked outside the first layer.
  • a roll laminator (“GDRB316 A3” manufactured by Ako Brands Japan) and laminating at 100 ° C. and speed setting 3, an intermediate having a structure of second layer / first layer / third layer A membrane was obtained.
  • Laminated glass production A laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • Example 15 to 17 and Comparative Example 3 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 14 except that the types and blending amounts of the blending components were set as shown in Table 4 below.
  • the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 1 were added in the same amount as in Example 14 (the amount in the second and third layers).
  • the same kind of Mg mixture as in Example 14 was blended in the same blending amount as in Example 14 (blending amount in the second and third layers).
  • Example 18 Preparation of a composition for forming the first layer: The following ingredients were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • compositions for forming the second and third layers The following blending components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second and third layers.
  • Preparation of interlayer film The composition for forming the obtained first layer and the composition for forming the obtained second and third layers were extruded by a co-extruder to obtain the second layer (thickness: 370 ⁇ m). An intermediate film having a structure of / first layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 370 ⁇ m) was obtained.
  • Comparative Example 2 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 18 except that the types and blending amounts of the blending components were set as shown in Table 4 below.
  • Comparative Example 2 the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 18 were blended in the same blending amounts as in Example 18 (blending amounts in the second and third layers).
  • the same kind of Mg mixture as in Example 18 was blended in the same blending amount as in Example 18 (blending amount in the second and third layers).
  • a kneaded product of the composition for forming the first layer was prepared.
  • the obtained kneaded material was press-molded at 150 ° C. with a press molding machine to obtain a resin film having a thickness of 0.35 mm.
  • the obtained resin film was allowed to stand for 2 hours at 25 ° C. and a relative humidity of 30%.
  • viscoelasticity was measured using “ARES-G2” manufactured by TA Instruments.
  • a parallel plate having a diameter of 8 mm was used as a jig. The measurement was performed under the condition that the temperature was decreased from 30 ° C. to ⁇ 50 ° C. at a temperature decrease rate of 3 ° C./min, and under the conditions of frequency 1 Hz and strain 1%.
  • the peak temperature of the loss tangent was defined as the glass transition temperature Tg (° C.).
  • the obtained interlayer film is stored for 1 month in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and relative humidity 25 ⁇ 5%.
  • the second layer and the third layer are peeled off from the intermediate film in an environment of room temperature 23 ° C. ⁇ 2 ° C. to obtain the first layer.
  • the obtained first layer is press-molded at 150 ° C. so as to have a thickness of 0.35 mm (150 ° C. for 10 minutes without pressure, 150 ° C. for 10 minutes with pressure) to produce a resin film. To do.
  • Viscoelasticity measurement A plurality of first layers having a thickness of 100 ⁇ m were superposed to obtain a resin film having a thickness of 500 ⁇ m. The viscoelasticity measurement similar to the viscoelasticity measurement of the above (1) was performed except that the resin film in the viscoelasticity measurement of the above (1) was changed to the obtained resin film.
  • the sound insulation of the obtained laminated glass was evaluated using an acoustic box installed in a quiet room.
  • the acoustic box was a 10 cm long, 10 cm wide, 10 cm high box combined with a 10 mm thick wooden plate, and was provided with 7 cm long and 7 cm long openings on one side.
  • a music player with a speaker was placed inside the acoustic box.
  • the laminated glass A produced for measuring sound insulation was placed in the opening, and the gap between the periphery of the laminated glass A and the opening was filled with clay and fixed to the opening.
  • a beep sound was recorded in advance so that a beep sound (beep signal sound) having a frequency of 500 Hz to 8000 Hz was emitted from the speaker at regular intervals.
  • the evaluator listens to the sound from the music player in front of the laminated glass A installed in the opening of the acoustic box, and the beep signal sound leaking from the acoustic box through the laminated glass A does not increase at a specific frequency, A sensory evaluation was performed to determine whether sound was evenly insulated from the low frequency side to the high frequency side.
  • EA Ethyl acrylate (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.) HEA: 2-hydroxyethyl acrylate (manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.) BzA: benzyl acrylate (Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd., Biscoat # 160) BA: butyl acrylate (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.) AMP-20GY: Phenoxypolyethylene glycol accelerator (made by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) 3GO: triethylene glycol di-2-ethylhexanoate IRGACURE 184: 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethane-1-one (manufactured by BASF)

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Abstract

合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が－３０℃以上１０℃以下である第１の層を備え、前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとしたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する。　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５　…（１）　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（Ｔｇ－１０℃での前記第１の層の第１の貯蔵弾性率Ｇ'／Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の第２の貯蔵弾性率Ｇ'）＋Ｂ…（２）　前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。
　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
　さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
　下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。
特開２００７－０７０２００号公報 ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
　自動車を快適に運転するために、車内の騒音の低減が求められている。車内の騒音としては、エンジンの駆動による騒音、走行時のタイヤのトレッドパターンに起因する騒音、走行時の車体の振動による騒音、走行時のサスペンションの振動による騒音、及び走行時の風切りによる騒音等が挙げられる。このような騒音に対して、合わせガラスの２０００Ｈｚ～４０００Ｈｚの中周波域での遮音性の向上が望まれている。
　また、近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気自動車への移行が進行している。電気自動車としては、電気モータを用いた電気自動車、及び、内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等が挙げられる。電気自動車では、電気モータの駆動によって、４０００Ｈｚを超える高周波域での騒音が発生する。電気自動車では、４０００Ｈｚを超える高周波域での合わせガラスの遮音性を向上させることが望まれている。なお、内燃機関を用いた燃料自動車でも、４０００Ｈｚを超える高周波域での合わせガラスの遮音性に優れることが望ましい。
　なお、建築物等に用いられる合わせガラスにおいても、中周波域から高周波域での遮音性に優れることが望ましい。
　しかしながら、特許文献１，２に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。
　また、近年、電気自動車の高性能化によって、航続距離が長くなってきており、より高速で走行可能になってきている。今後、電気自動車の高性能化は、更に進行すると考えられる。合わせガラスによって騒音を効果的に低減することで、電気自動車の長時間走行時かつ高速走行時に、より一層快適な走行が可能になると考えられる。
　本発明の目的は、合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
　本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が－３０℃以上１０℃以下である第１の層を備え、前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ－１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’とし、Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’としたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５　…（１）
　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ　…（２）
　前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、軟化点が７０℃以上２００以下である化合物を含む。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は第２の層を備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されている。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が熱可塑性樹脂を含むか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物を含み、前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、前記第３の層が熱可塑性樹脂を含む。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が前記熱可塑性樹脂を含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第２の層が可塑剤を含み、前記第３の層が可塑剤を含む。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が－３０℃以上１０℃以下である第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層の動的粘弾性測定において、上記第１の層のガラス転移温度Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδが、式（１）及び式（２）の双方を満足する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える１層の構造を有する中間膜（単層の中間膜）であってもよく、第１の層と他の層とを備える２層以上の構造を有する中間膜（多層の中間膜）であってもよい。
　本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。
　本発明に係る中間膜の上記第１の層の動的粘弾性測定を行う。この測定において、上記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ－１０℃での上記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’（以下、Ｇ’（Ｔｇ－１０℃）と記載することがある）とし、Ｔｇ＋１０℃での上記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’（以下、Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃）と記載することがある）とする。本発明に係る中間膜では、上記第１の層のＴｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ（以下、ｔａｎδ（Ｔｇ）と記載することがある）が、式（１）及び式（２）の双方を満足する。
　（Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５　…（１）
　（Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ　…（２）
　上記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
　上記式（１）及び（２）はそれぞれ、以下の式（１Ａ）及び式（２Ａ）ように表すこともできる。
　ｔａｎδ（Ｔｇ）≧１．５５　…（１Ａ）
　ｔａｎδ（Ｔｇ）＝Ａ×（Ｇ’（Ｔｇ－１０℃）／Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃））＋Ｂ　…（２Ａ）
　上記式（２Ａ）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
　本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。本発明では、例えば、２０℃での遮音性を高めることができる。
　さらに、本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの２０００～４０００Ｈｚの範囲内の３１５０Ｈｚ程度の中周波域での遮音性と、４０００Ｈｚを超える６３００Ｈｚ程度の高周波域での遮音性との双方を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記式（１）において、第１の層のｔａｎδ（Ｔｇ）は、好ましくは１．８以上、より好ましくは２．０以上、さらに好ましくは２．５以上、特に好ましくは３．０以上である。第１の層のガラス転移温度Ｔｇでの第１の層のｔａｎδ（Ｔｇ）の上限は特に限定されない。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記式（２）及び（２Ａ）中のＡは、好ましくは０．００４以上、より好ましくは０．００５以上である。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記式（２）及び（２Ａ）中のＢは、好ましくは０．７５以上、より好ましくは０．８以上であり、好ましくは１．３５以下、より好ましくは１．３以下である。
　上記式（１）、（１Ａ）、（２）及び（２Ａ）の双方を満足させる方法としては、例えば、第１の層におけるガラス転移温度近傍にて、分子運動を大きくする方法が考えられる。第１の層におけるガラス転移温度前で分子運動を大きくしてもよく、ガラス転移温度後で、分子運動を大きくしてもよい。例えば、第１の層におけるガラス転移温度近傍で、高分子などの分子を屈曲しにくくすることで、分子運動が大きくなると考えられる。具体的には、例えば、第１の層が熱可塑性樹脂等の樹脂を含む場合に、第１の層のガラス転移温度近傍において樹脂に対して強い相互作用を与える化合物（例えば、後述する化合物（Ａ））を、第１の層に添加することができる。これにより、上記化合物が樹脂に作用し、分子運動がより一層生じやすくなると考えられる。また、例えば、第１の層が熱可塑性樹脂等の樹脂を含む場合に、第１の層のガラス転移温度近傍において、大きな分子運動を生じやすい骨格を有する樹脂を用いることで、分子運動がより一層生じやすくなると考えられる。
　多層の中間膜に関しては、中間膜を得るために用いる積層前の第１の層を用いて、粘弾性を測定してもよい。多層の中間膜において、第１の層から第２の層（及び第３の層などの他の層）を剥離して、第１の層を取り出し、取り出された第１の層を用いて、粘弾性を測定してもよい。
　多層の中間膜から第１の層は、以下のようにして取り出すことができる。
　多層の中間膜を室温２３±２℃、相対湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管する。次いで、室温２３℃±２℃の環境下にて、中間膜から第２の層（及び第３の層など他の層）を剥離することにより取り除いて、第１の層を得る。得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製する。また、第１の層が剥離し難い場合は、スパチュラ等で第１の層を削いで得た樹脂組成物から上記樹脂膜を作製してもよい。
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
　図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
　なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
　以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
　（樹脂）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。
　なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリ酢酸ビニル等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。
　上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
　上記樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂又はポリエステル樹脂であることが更に好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であることが特に好ましい。
　上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂（１）と呼ぶ。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）を含んでいてもよく、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含んでいてもよい。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）又はポリエステル樹脂（以下、ポリエステル樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）は同一であってもよく、異なっていてもよい。
　光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
　上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
　本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。
　上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ－ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。
　上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
　上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
　水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
　アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
　イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。
　本発明の効果を効果的に得る観点から、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、特に、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートが好ましい。
　上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
　本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。
　上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。
　上記光反応開始剤としては、具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４′－ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４′－ジエチルアミノベンゾフェノン、２－ジメチルアミノエチル安息香酸、４－ジメチルアミノ安息香酸エチルが挙げられる。また、４－ジメチルアミノ安息香酸（ｎ－ブトキシ）エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４－ジメチルアミノ安息香酸２－エチルヘキシル、２，４－ジエチルチオキサンソン、２，４－ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。
　上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。
　本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。
　上記官能基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブチル１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。
　遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。
　上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
　上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。
　中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより得られる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上であり、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。
　上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、より一層好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２５モル％未満、最も好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また３０モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、２８モル％以下であると遮音性が更に一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１モル％を超える。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、更に好ましくは３１．５モル％以上、更に一層好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性により一層優れる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上であり、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　上記ポリエステル樹脂は、一般に知られたポリエステルの製造方法によって製造できる。上記ポリエステル樹脂は、例えば、多塩基酸と多価アルコールとの縮合反応でポリエステルを得る方法、多塩基酸のアルキルエステルと多価アルコールとをエステル交換反応でポリエステルを得る方法、上記方法により得られたポリエステルを重合触媒の存在下で更に重合させてポリエステルを得る方法で製造することができる。
　上記多塩基酸としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸；コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸；（無水）マレイン酸、フマル酸、ドデセニル無水コハク酸、テルペン－マレイン酸付加体などの不飽和ジカルボン酸；１，４－シクロヘキサンジカルボン酸、テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、１，２－シクロヘキセンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸；（無水）トリメリト酸、（無水）ピロメリト酸、メチルシクロへキセントリカルボン酸等の３価以上のカルボン酸；４，４－ビス（４’－ヒドロキシフェニル）－ペンタン酸、４－モノ（４’－ヒドロキシフェニル－ペンタン酸、ｐ－ヒドロキシ安息香酸などのモノカルボン酸等が挙げられる。
　上記多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール（１，２－プロパンジオール）、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，２－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、２－エチル－２－ブチル－１，３－プロパンジオール、２，４－ジエチル－１，５－ペンタンジオール、１－メチル－１，８－オクタンジオール、３－メチル－１，６－ヘキサンジオール、４－メチル－１，７－ヘプタンジオール、４－メチル－１，８－オクタンジオール、４－プロピル－１，８－オクタンジオール、１，９－ノナジオール等の脂肪族グリコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等のエーテルグリコール；１，４－シクロヘキサンジメタノール、１，３－シクロヘキサンジメタノール、１，２－シクロヘキサンジメタノール、トリシクロデカングリコール、水添加ビスフェノール等の脂環族ポリアルコール；トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール等の３価以上のポリアルコール等が挙げられる。
　上記ポリエステル樹脂の市販品としては、例えばユニチカ社製「エリーテルＵＥ－３２２０」及びユニチカ社製「エリーテルＵＥ－３２２３」が挙げられる。
　（可塑剤）
　上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、更にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、フタル酸、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３－ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
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　上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
　上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記樹脂（１）が熱可塑性樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、熱可塑性樹脂（１）１００重量部である。樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部である。樹脂（１）がポリエステル樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、ポリエステル樹脂（１）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記含有量（１）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上であり、好ましくは１３０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下、更に好ましくは９０重量部以下、特に更に好ましくは８５重量部以下、最も好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、熱可塑性樹脂（２）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部である。熱可塑性樹脂（２）がポリエステル樹脂（２）である場合には、熱可塑性樹脂（２）１００重量部は、ポリエステル樹脂（２）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、熱可塑性樹脂（３）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部である。熱可塑性樹脂（３）がポリエステル樹脂（３）である場合には、熱可塑性樹脂（３）１００重量部は、ポリエステル樹脂（３）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上であり、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３９重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、更に一層好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、耐貫通性がより一層高くなる。
　合わせガラスの遮音性をより一層高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
　合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
　（軟化点が７０℃以上２００℃以下である化合物）
　遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、軟化点が７０℃以上２００℃以下である化合物（以下、化合物（Ａ）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記化合物（Ａ）の使用によって、第１の層におけるガラス転移温度近傍にて、分子運動が大きくなり、結果として遮音性が高くなると考えられる。上記化合物（Ａ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　遮音性を効果的に高める観点からは、上記化合物（Ａ）の軟化点は、好ましくは８０℃以上であり、好ましくは１９０℃以下である。
　なお、上記化合物（Ａ）が軟化点を有さない化合物である場合に、遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、融点が７０℃以上２００℃以下である化合物を含むことが好ましい。
　上記化合物（Ａ）は、熱可塑性樹脂とは異なる化合物であることが好ましい。上記化合物（Ａ）は、ポリビニルアセタール樹脂とは異なる化合物であることが好ましい。
　上記化合物（Ａ）としては、具体的には、芳香族を複数有するエステル化合物；芳香族を複数有するエーテル化合物；ロジン樹脂、テルペン樹脂及び石油樹脂等の粘着付与剤；塩素化パラフィン等が挙げられる。
　上記化合物（Ａ）の市販品としては、ＫＥ－３１１（荒川化学工業社製、軟化点９５℃）及びエンパラ７０（味の素ファインテクノ社製、軟化点１００℃）等が挙げられる。
　上記第１の層１００重量％中、上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上であり、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。また、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは６０重量部以上である。上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１５０重量部以下である。上記化合物（Ａ）の含有量が上記下限以上であると、遮音性が効果的に高くなる。上記化合物（Ａ）の含有量が上記上限以下であると、成形性がより一層良好になる。
　（遮熱性物質）
　上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　成分Ｘ：
　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
　上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
　遮熱粒子：
　上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上であり、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
　上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
　（金属塩）
　上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びＭｇ塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記表面層が、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のＭｇ塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
　上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上であり、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
　（紫外線遮蔽剤）
　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
　上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
　上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
　上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
　上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
　上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
　（酸化防止剤）
　上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。
　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、架橋剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上であり、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下である。中間膜が長さ方向と幅方向とを有する場合には、一端と他端との距離は、中間膜の長さ方向の距離である。中間膜が正方形の平面形状を有する場合には、一端と他端との距離は、対向し合う一端と他端との距離である。
　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上であり、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上であり、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、更に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
　上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上であり、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
　上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上であり、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
　上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
　本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
　上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
　（合わせガラス）
　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第１の層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、上記合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。上記合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方が、ガラス板（第１のガラス板及び第２のガラス板）であることが好ましい。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上であり、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　以下の材料を用意した。
　（樹脂）
　ポリビニルアセタール樹脂：
　下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂を用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　ポリエステル樹脂：
　ＰＥｓ１（ＵＥ３２２０、ユニチカ社製）
　ＰＥｓ２（ＵＥ３２２３、ユニチカ社製）
　（メタ）アクリル重合体：
　以下の合成方法により得られた（メタ）アクリル重合体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５
　下記の表３に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１００μｍの重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５を得た。
　ポリ酢酸ビニル：
　以下の合成方法により得られたポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１
　還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３－メチル－３－ブチル－１－オール１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、３－メチル－３－ブチル－１－オール１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１を得た。
　以下の合成方法により得られたポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ２
　還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー２５０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカネート０．０６重量部を２．５時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ２を得た。
　（可塑剤）
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
　安息香酸系可塑剤（ＰＢ－３Ａ、ＤＩＣ社製）（Ｐ１）
　ジ－（２－ブトキシエチル）アジペート（ＤＢＥＡ）
　アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）（Ｄ９３１）
　ジブチルアジペート（ＤＢＡ）
　（化合物（Ａ））
　化合物（Ａ１）（ＫＥ－３１１、荒川化学工業社製、軟化点９５℃）
　化合物（Ａ２）（エンパラ７０、味の素ファインテクノ社製、軟化点１００℃）
　（紫外線遮蔽剤）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
　（酸化防止剤）
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
　（金属塩）
　Ｍｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
　（実施例１）
　第１の層を形成するための組成物の作製：
　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７５重量部と、化合物（Ａ１）（ＫＥ－３１１）１００重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
　第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
　下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部と、得られる中間膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量のＭｇ混合物とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
　中間膜の作製：
　第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３４０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３４０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７８０μｍ）を作製した。
　合わせガラスＡの作製（遮音性測定用）：
　得られた中間膜の中央部を縦６．５ｃｍ×横６．５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠したグリーンガラス（縦６．５ｃｍ×横６．５ｃｍ×厚さ２ｍｍ）２枚の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＡを得た。
　（実施例２～１３及び比較例１～２）
　第１の層を形成するための組成物と第２の層及び第３の層を形成するための組成物とに用いる熱可塑性樹脂、可塑剤及び化合物（Ａ）の種類と配合量とを下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２～１３及び比較例１～２では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合し、実施例１と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１と同様の配合量（中間膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量）で配合した。
　なお、実施例７では、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、化合物（Ａ１）と化合物（Ａ２）とをそれぞれ６０重量部で用いた。
　（実施例１４）
　第１の層の作製：
　上記で得られた（メタ）アクリル重合体Ａｃ１（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。
　第２の層及び第３の層の作製：
　第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
　ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
　可塑剤（３ＧＯ）４０重量部
　得られる第２，第３の層中でＭｇが７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
　得られた第２，第３の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第２，第３の層（各厚み３８０μｍ）を得た。
　中間膜の作製：
　第１の層の外側に第２の層及び第３の層を積層した。ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６　Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
　（実施例１５～１７及び比較例３）
　配合成分の種類及び配合量を下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１４と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例１５～１７及び比較例３では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１４と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例１４と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１４と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
　（実施例１８）
　第１の層を形成するための組成物の作製：
　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
　ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１を１００重量部
　可塑剤（Ｄ９３１）７０重量部
　得られる第１の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
　得られる第１の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
　第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
　ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
　可塑剤（Ｄ９３１）３０重量部
　得られる第２，第３の層中でＭｇが７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
　中間膜の作製：
　得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを共押出機により押出して、第２の層（厚み３７０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３７０μｍ）の構造を有する中間膜を得た。
　（比較例２）
　配合成分の種類及び配合量を下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１８と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、比較例２では、実施例１８と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１８と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例１８と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１８と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
　（評価）
　（１）粘弾性測定
　以下のようにして第１の層の粘弾性測定を行った。
　第１の層を形成するための組成物の混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機で１５０℃でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜を得た。得られた樹脂膜を２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で３０℃から－５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
　なお、以下のようにして、樹脂膜を作製してもよい。得られた中間膜を室温２３±２℃、相対湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管する。次いで、室温２３℃±２℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することにより取り除いて、第１の層を得る。得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製する。
　第１の層（樹脂膜）のガラス転移温度Ｔｇ（℃）、Ｔｇ－１０℃での第１の層の第１の貯蔵弾性率Ｇ’（Ｇ’（Ｔｇ－１０℃））、及び、Ｔｇ＋１０℃での第１の層の第２の貯蔵弾性率Ｇ’（Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃））を評価し、上記第１の層のＴｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ（ｔａｎδ（Ｔｇ））を求めた。また、式（１）及び式（２）をそれぞれ満足するか否かを評価し、満足する場合には「○」、満足しない場合には「×」と判定した。
　（１Ａ）粘弾性測定
　厚み１００μｍの複数の第１の層を重ね合わせて、厚みが５００μｍである樹脂膜を得た。上記（１）の粘弾性測定における樹脂膜を、得られた樹脂膜に変更したこと以外は上記（１）の粘弾性測定と同様の粘弾性測定を行った。
　（２）遮音性
　得られた合わせガラスの遮音性を、静かな部屋に設置した音響箱を用いて評価した。音響箱は厚さ１０ｍｍの木製の板材を組み合わせた縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、高さ１０ｃｍの箱であり、一面に縦７ｃｍ、７ｃｍの開口部が設けた。また、音響箱の内部にスピーカを備えた音楽プレーヤを置いた。次いで、遮音性測定用に作製した合わせガラスＡを開口部に配置し、合わせガラスＡの周囲と開口部の間の隙間を粘土で埋めて開口部に固定した。音楽プレーヤにはあらかじめ、周波数５００Ｈｚから８０００Ｈｚまでのビープ音（ビープ信号音）が一定時間毎にスピーカから出るように、ビープ音を録音しておいた。
　評価者が、音響箱の開口部に設置した合わせガラスＡの正面にて、音楽プレーヤからの音を聞き、合わせガラスＡを通じて音響箱から漏れてくるビープ信号音が特定の周波数で大きくならず、低周波側から高周波側まで均等に遮音できているか否かを官能評価した。
　評価者が周波数によらず均等にビープ信号音を聞き取れた場合を「○」、評価者が特定の周波数で他の周波数よりも大きいビープ信号音を聞き取った場合を「×」と判定した。
　詳細及び結果を下記の表１～４に示す。なお、下記の表１～４では、熱可塑性樹脂等の樹脂、可塑剤及び化合物（Ａ）以外の配合成分の記載は省略した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　（メタ）アクリル重合体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５の合成時に用いた表３に示す成分の詳細は以下の通りである。
　ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）
　ＨＥＡ：アクリル酸２－ヒドロキシエチル（大阪有機化学工業社製）
　ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
　ＢＡ：アクリル酸ブチル（日本触媒社製）
　ＡＭＰ－２０ＧＹ：フェノキシポリエチレングリコールアクリレー（新中村化学工業社製）
　３ＧＯ：トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート
　ＩＲＧＡＣＵＲＥ　１８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（ＢＡＳＦ社製）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　１…第１の層
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第２の層
　２ａ…外側の表面
　３…第３の層
　３ａ…外側の表面
　１１，１１Ａ…中間膜
　１１ａ…第１の表面
　１１ｂ…第２の表面
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１，３１Ａ…合わせガラス

Claims (9)

  1. 　１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　前記中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が－３０℃以上、１０℃以下である第１の層を備え、
    　前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ－１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’とし、Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’としたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する、合わせガラス用中間膜。
    　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５　…（１）
    　（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ　…（２）
    　前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
  2. 　前記第１の層が、軟化点が７０℃以上２００以下である化合物を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　前記中間膜は第２の層を備え、
    　前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されている、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　前記中間膜は第３の層を備え、
    　前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記第１の層が熱可塑性樹脂を含むか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物を含み、
    　前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、
    　前記第３の層が熱可塑性樹脂を含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記第１の層が前記熱可塑性樹脂を含み、
    　前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
    　前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
    　前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記第１の層が可塑剤を含み、
    　前記第２の層が可塑剤を含み、
    　前記第３の層が可塑剤を含む、請求項５～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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