WO2018074090A1 - 非水電解質電池用リード線及びそれを含む非水電解質電池 - Google Patents

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福田　豊
西川　信也
岡田　智之
圭太郎 宮澤
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Definitions

  • the present invention relates to a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery and a non-aqueous electrolyte battery including the lead wire.
  • a nonaqueous electrolyte battery in which a bag body is used as an enclosure and a nonaqueous electrolyte (electrolyte), a positive electrode, and a negative electrode are enclosed therein is employed.
  • a nonaqueous electrolyte an electrolytic solution in which a lithium salt containing fluorine such as LiPF 6 or LiBF 4 is dissolved in propylene carbonate, ethylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, or the like is used.
  • the sealed container is required to have the property of preventing permeation of electrolyte and gas and intrusion of moisture from the outside. For this reason, a laminate film in which a metal layer such as an aluminum foil is coated with a resin is used as a material for the enclosure, and the ends of the two laminate films are heat-sealed to form an enclosure.
  • One end of the enclosure is an opening, and a non-aqueous electrolyte, a positive electrode plate, a negative electrode plate, a separator, etc. are enclosed in the inside. Furthermore, a lead conductor having one end connected to the positive electrode plate and the negative electrode plate is arranged so as to extend from the inside of the enclosure to the outside, and finally the opening of the enclosure is heat-sealed (heat fusion). Is closed and the enclosure and the lead conductor are bonded to seal the opening. This last part to be heat-sealed is called a seal part.
  • the portion corresponding to the seal portion of the lead conductor is covered with an insulating layer, and the one provided with the insulating layer and the lead conductor is called a lead wire for a nonaqueous electrolyte battery.
  • the sealed container and the lead conductor are bonded (heat-sealed) through this insulating layer. Therefore, the insulating layer is required to have a characteristic that the adhesion between the lead conductor and the enclosing container can be maintained without causing a short circuit between the metal layer of the enclosing container and the lead conductor.
  • Patent Document 1 discloses a non-layered structure including an insulating layer having a two-layer structure, a crosslinked layer made of a crosslinked polyolefin resin having a gel fraction of 20 to 90%, and a thermoplastic layer made of a thermoplastic polyolefin resin.
  • a water electrolyte battery lead is disclosed. Since the cross-linked layer made of the cross-linked olefin resin having a gel fraction of 20 to 90% has a high melting point, it is possible to prevent a short circuit between the lead conductor and the metal layer due to melting of the insulator during heat fusion.
  • thermoplastic layer made of thermoplastic polyolefin since the thermoplastic layer made of thermoplastic polyolefin has high adhesiveness to the conductor, it is melted at the time of heat-sealing to ensure the adhesiveness between the conductor and the bag, and the leakage of the electrolyte is prevented.
  • Patent Document 2 discloses a lead member in which a pair of insulating films are attached to both sides of a lead conductor, and the insulating film has a two-layer structure of a crosslinked layer and an adhesive layer.
  • the cross-linking layer uses polypropylene as a base resin and contains 0.5 to 10% by weight of a cross-linking aid.
  • the adhesive layer is made of a polypropylene resin having a melt flow rate of 4 g / 10 min to 7 g / 10 min as a base resin.
  • a lead wire according to an aspect of the present invention includes a lead conductor, a first insulating layer that directly covers at least a part of the lead conductor, and a second insulating layer that covers the first insulating layer.
  • a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery wherein the second insulating layer is made of a resin composition containing olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60. It is a non-aqueous electrolyte battery lead wire that is a crosslinked body.
  • a non-aqueous electrolyte battery according to another aspect of the present invention is a non-aqueous electrolyte battery including the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery.
  • a cross-linked layer is used as a part of the insulating layer, so that the metal layer and the lead conductor of the enclosing container can be bonded at the time of heat fusion. Short circuit can be prevented.
  • a crosslinked polypropylene is usually used as the crosslinked layer.
  • Polypropylene is a material that is harder to crosslink than polyethylene, so it is used by mixing with a crosslinking aid as described in Patent Document 2. Specifically, a mixture of polypropylene and a crosslinking aid is formed into a sheet and then crosslinked by irradiation with an electron beam or the like. Since the crosslinking aid has a low molecular weight, it has a low melting point and may volatilize by heat during molding. The vapor of the cross-linking aid that has volatilized is cooled in another part of the molding equipment and adheres to the molding equipment or product, which may adversely affect the product.
  • the present invention can be manufactured without adversely affecting molding equipment and products, and can maintain the adhesion between the lead conductor and the enclosure without causing a short circuit between the metal layer of the enclosure and the lead conductor. It is an object of the present invention to provide a lead wire for an electrolyte battery and a nonaqueous electrolyte battery including the lead wire.
  • the invention's effect According to the embodiment of the present invention, it is possible to manufacture without adversely affecting the molding equipment and the product, and the adhesion between the lead conductor and the enclosing container without causing a short circuit between the metal layer of the enclosing container and the lead conductor.
  • a non-aqueous electrolyte battery lead that can be maintained and a non-aqueous electrolyte battery including the lead can be provided.
  • FIG. 1 is a front view schematically showing an embodiment of a nonaqueous electrolyte battery
  • FIG. 2 is a partial cross-sectional view taken along line AA ′ of FIG.
  • This nonaqueous electrolyte battery 1 has a substantially rectangular enclosure 2 and a lead conductor 3 extending from the inside of the enclosure 2 to the outside.
  • the lead conductor 3 and the enclosure 2 are connected by the seal portion 9 via the first insulating layer 4b and the second insulating layer 4a.
  • the enclosure 2 is composed of a three-layer laminate film 8 including a metal layer 5, a resin layer 6 covering the metal layer 5, and a resin layer 7.
  • the metal layer 5 is formed from a metal such as an aluminum foil.
  • polyamide resin such as 6,6-nylon and 6-nylon, polyester resin, polyimide resin, or the like can be used.
  • an insulating resin that does not dissolve in the non-aqueous electrolyte and melts when heated, as the resin layer 7 located inside the enclosing container 2.
  • a polyolefin resin, an acid-modified polyolefin resin, an acid-modified styrene Examples are based on elastomers.
  • the enclosure 2 is produced by superposing two laminated films 8 and heat-sealing three sides other than the side through which the lead conductor passes. At the outer peripheral portion of the enclosure, the two metal layers 5 are bonded via the resin layer 7.
  • the lead conductor 3 is bonded (heat-sealed) to the enclosure (laminate film 8) via the first insulating layer 4b and the second insulating layer 4a. Further, inside the nonaqueous electrolyte battery, a positive electrode current collector 10 and a negative electrode current collector 11, a nonaqueous electrolyte 13, and a separator 12 connected to the end of the lead conductor 3 are enclosed.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a lead wire.
  • the surface of the plate-like lead conductor 3 is covered with a first insulating layer 4b, and the outside is further covered with a second insulating layer 4a.
  • An insulating layer may be further provided outside the second insulating layer 4a.
  • the insulating layer 4a and the insulating layer 4b are melted by heat at the time of heat sealing to bond the sealed container and the lead conductor.
  • the lead wire is sometimes called a tab lead.
  • a resin that can be melted by heat at the time of heat sealing and has adhesion to a metal (lead conductor) and an olefin resin (second insulating layer 4a) can be used.
  • Polyethylene, polypropylene, ethylene elastomer, styrene elastomer, ionomer resin, or the like can be used as the resin having good adhesion to the olefin resin.
  • these resins are preferably acid-modified, because the adhesion to metal is improved.
  • maleic acid, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride, polyethylene, polypropylene, ethylene elastomer, propylene elastomer, styrene elastomer, ionomer resin, etc. modified with epoxy group can be used, especially maleic anhydride modified polyolefin Can be preferably used.
  • the second insulating layer 4a uses a crosslinked product of a resin composition containing olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60.
  • the olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer is excellent in compatibility with polypropylene and also in crosslinkability.
  • the resin composition constituting the second insulating layer 4a can be cross-linked even if the amount of the cross-linking aid is reduced, which adversely affects molding equipment and products when the resin composition is processed into a sheet shape. Can be manufactured without any problems.
  • a crystalline polyethylene copolymer is preferably used.
  • polypropylene random polypropylene, block polypropylene, acid-modified polypropylene, epoxy-modified propylene, and the like can be used.
  • the second insulating layer 4a is used after being crosslinked by irradiation with ionizing radiation such as an accelerated electron beam or ⁇ -ray.
  • ionizing radiation such as an accelerated electron beam or ⁇ -ray.
  • the mass ratio of olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer (CEBC) and polypropylene is preferably 10:90 to 40:60.
  • the amount of polypropylene is larger than this range, the crosslinkability is deteriorated and the lead wire and the metal layer may be short-circuited by melting at the time of heat-sealing.
  • the amount of polypropylene is less than this range, the amount of CEBC that is flexible and strong in tackiness is relatively increased, which may cause the insulating layer 4a to adsorb dust such as dust.
  • the resin composition constituting the second insulating layer 4a may be mixed with a crosslinking aid within a range that does not impair the gist of the present invention.
  • the crosslinking aid is composed of a compound containing at least two unsaturated groups in the molecule.
  • As the crosslinking aid triallyl isocyanurate (TAIC (registered trademark)), trimethylolpropane trimethacrylate, tris (2-acryloyloxyethyl) isocyanurate or the like can be used.
  • the amount of the crosslinking aid is preferably 4 parts by mass or less and more preferably 2 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the resin component.
  • various additives such as flame retardants, UV absorbers, light stabilizers, heat stabilizers, lubricants, and colorants can be mixed in the first insulating layer and the second insulating layer. It is. These resin materials and additives are mixed using a known mixing apparatus such as an open roll, a pressure kneader, a single screw mixer, a twin screw mixer, etc., and then a film-like insulating layer is produced by extrusion molding or the like.
  • the thickness of the first insulating layer and the second insulating layer depends on the thickness of the lead conductor, but is preferably 30 ⁇ m to 200 ⁇ m.
  • the lead conductor 3 is made of a metal such as aluminum, nickel, copper, or nickel-plated copper.
  • a metal such as aluminum, nickel, copper, or nickel-plated copper.
  • aluminum is often used for the positive electrode
  • nickel or nickel-plated copper is often used for the negative electrode.
  • the shape of the lead conductor is not particularly limited, but a flat metal having a thickness of 50 ⁇ m to 2 mm, a width of 1 mm to 200 mm, and a length of 5 mm to 200 mm can be preferably used.
  • the crosslinked insulating layer sheet was cut into a standard size and stored at room temperature for a certain period.
  • the amount of the crosslinking aid bleed out on the surface of this sheet was quantified by ATR-IR. Specifically, at the peak (1700 cm ⁇ 1 ) characteristic of the crosslinking aid, the peak height (A%) when the film is measured as it is and the peak height when measured after wiping the film surface with ethanol. (B%) was measured, and the period until AB reached 4% was determined. 4 weeks or more were accepted. “None” in the table indicates that no characteristic peak was detected because the crosslinking aid was not included.
  • the thermal deformation residual ratio of the crosslinked insulating layer sheet was evaluated. Specifically, the sheet sample was put into a TMA (Thermal Mechanical Analysis) apparatus, the temperature was raised with a 0.1 MPa load applied to the probe, and the thickness at room temperature and the thickness at 200 ° C. were measured. The ratio of the thickness at 200 ° C. to the thickness at room temperature was defined as the residual heating deformation ratio (%). 40% or more was accepted. The above results are shown in Tables 1 and 2.
  • Examples 1 to 6 are sheets obtained by mixing olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer (CEBC) with a polypropylene resin or an acid-modified polypropylene resin and crosslinking the mixture by ⁇ -ray irradiation.
  • CEBC olefin crystal / ethylene butene / olefin crystal block polymer
  • Example 6 1 part of the crosslinking aid was mixed with 100 parts by weight of the resin component, but the generation of crosslinking aid vapor during molding was small, and the bleeding-out characteristics of the crosslinking aid were acceptable values. It is over 4 weeks.
  • any sheet can be formed at a speed of 15 m / min or more, and the productivity is good.
  • Comparative Examples 1 to 3 are sheets in which a crosslinking aid is mixed with a polypropylene resin or an acid-modified polypropylene resin without using an olefin crystal, ethylene butene, or olefin crystal block polymer (CEBC).
  • a crosslinking aid is mixed with a polypropylene resin or an acid-modified polypropylene resin without using an olefin crystal, ethylene butene, or olefin crystal block polymer (CEBC).
  • CEBC olefin crystal block polymer
  • Comparative Example 4 uses a single polypropylene resin.
  • Comparative Example 5 1 part of a crosslinking aid is mixed with 100 parts by mass of polypropylene resin.
  • Comparative Examples 6 to 9 are sheets obtained by mixing a resin other than the olefin crystal, ethylene butene, and olefin crystal block polymer (CEBC) and a polypropylene resin, and crosslinking them by ⁇ -ray irradiation. Since the heat deformation residual ratio exceeds the acceptable value, it is estimated that a crosslinking reaction has occurred, but it can be seen that the film formation rate is slow and the workability is poor.
  • CEBC olefin crystal block polymer
  • Nonaqueous electrolyte battery 2 Enclosed container 3
  • Metal layer 6 Resin layer 7
  • Resin layer 8 Laminate film 9
  • Sealing part 10 Positive electrode current collector 11 Negative electrode current collector 12 Separator 13

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Abstract

リード導体と、前記リード導体の少なくとも一部を直接被覆する第一の絶縁層と、前記第一の絶縁層を被覆する第二の絶縁層とを有する非水電解質電池用リード線であって、前記第二の絶縁層は、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマーと、ポリプロピレンとを質量比１０：９０～４０：６０で含有する樹脂組成物の架橋体である、非水電解質電池用リード線。

Description

非水電解質電池用リード線及びそれを含む非水電解質電池
　本発明は、非水電解質電池用リード線及びこれを含む非水電解質電池に関するものである。
　本出願は、２０１６年１０月１７日出願の日本出願第２０１６－２０３１８６号に基づく優先権を主張し、前記日本出願に記載された全ての記載内容を援用するものである。
　電子機器の小型化、軽量化に伴って、これらの機器に使用される電池、コンデンサなどの電気部品についても小型化、軽量化が求められている。このため、例えば、袋体を封入容器として用い、その内部に非水電解質（電解液）、正極、及び負極を封入してなる非水電解質電池が採用されている。非水電解質としてはＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４などのフッ素を含有するリチウム塩をプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートなどに溶解した電解液が使用されている。
　封入容器には電解液やガスの透過、外部からの水分の浸入を防止する性質が求められる。このため、アルミニウム箔などの金属層を樹脂で被覆したラミネートフィルムが封入容器の材料として用いられ、２枚のラミネートフィルムの端部を熱融着して封入容器を形成する。
　封入容器の一端は開口部とし、この内部には非水電解質、正極板、負極板、セパレータ等を封入する。さらに正極板及び負極板にその一端が接続されたリード導体を封入容器の内部から外部へ延びるように配置して、最後に開口部をヒートシール（熱融着）することで封入容器の開口部を閉じると共に、封入容器とリード導体とを接着して開口部を封止する。この最後に熱融着される部分をシール部と呼ぶ。
　リード導体のシール部に対応する部分には絶縁層が被覆されており、絶縁層とリード導体とを備えたものが非水電解質電池用リード線と呼ばれている。封入容器とリード導体とはこの絶縁層を介して接着（熱融着）される。したがってこの絶縁層には封入容器の金属層とリード導体との短絡を発生させることなくリード導体と封入容器との接着性を維持できるという特性が求められる。
　特許文献１には、絶縁層を二層構造とし、ゲル分率が２０～９０％である架橋ポリオレフィン樹脂からなる架橋層と、熱可塑性ポリオレフィン樹脂からなる熱可塑層とを含む絶縁体を有する非水電解質電池用リード線が開示されている。ゲル分率が２０～９０％である架橋オレフィン樹脂からなる架橋層は融点が高いため、熱融着時に絶縁体の溶融によるリード導体と金属層との間の短絡を防ぐことができる。また熱可塑性ポリオレフィンからなる熱可塑層は導体との接着性が高いため、熱融着時に溶融して導体と袋体との接着性が確保され、電解液の漏出が防止される。
　特許文献２には、リード導体の両面側に一対の絶縁フィルムが張り付けられたリード部材であって、絶縁フィルムを架橋層と接着層との２層構造としたものが開示されている。架橋層はポリプロピレンをベース樹脂とし、０．５重量％以上１０重量％以下の架橋助剤を含んでいる。また接着層にはメルトフローレートが４ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下のポリプロピレン樹脂をベース樹脂としている。
特開２００１－１０２０１６号公報 特開２０１１－１０３２４５号公報
　本発明の一態様に係るリード線は、リード導体と、前記リード導体の少なくとも一部を直接被覆する第一の絶縁層と、前記第一の絶縁層を被覆する第二の絶縁層とを有する非水電解質電池用リード線であって、前記第二の絶縁層は、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマーと、ポリプロピレンとを質量比１０：９０～４０：６０で含有する樹脂組成物の架橋体である、非水電解質電池用リード線である。
　本発明の別の一態様に係る非水電解質電池は、上記非水電解質電池用リード線を含む非水電解質電池である。
本発明の一実施形態に係る非水電解質電池の正面図である。 本発明の一実施形態に係る非水電解質電池の部分断面図である。 本発明の一実施形態に係るリード線の部分断面図である。
［本開示が解決しようとする課題］
　特許文献１及び特許文献２に記載されているように、非水電解質電池用リード線において、絶縁層の一部に架橋層を用いることで熱融着時に封入容器の金属層とリード導体との短絡を防ぐことができる。架橋層としては通常ポリプロピレンの架橋体が使用されている。
　ポリプロピレンはポリエチレンと比べて架橋しにくい材料であるため、特許文献２に記載されているように架橋助剤と混合して使用される。具体的にはポリプロピレンと架橋助剤を混合したものをシート状に成形した後、電子線などを照射して架橋させる。架橋助剤は低分子量であるため融点が低く、成形加工時の熱によって揮発することがある。揮発した架橋助剤の蒸気は成型設備の別の場所で冷却されて成形設備や製品に付着し、製品に悪影響を及ぼす恐れがある。架橋助剤の量を少なくした場合にはこのようなことが起こらないが、そうするとポリプロピレンの架橋が不充分となり、非水電解質電池の製造時、リード線と封入容器とを熱融着する際に、封入容器の金属層とリード導体とが短絡する可能性がある。
　そこで本発明は、成形設備や製品に悪影響を及ぼすことがなく製造できるとともに、封入容器の金属層とリード導体との短絡を発生させることなくリード導体と封入容器との接着性を維持できる非水電解質電池用リード線及びそれを含む非水電解質電池を提供することを課題とする。
［発明の効果］
　本発明の実施形態によれば、成形設備や製品に悪影響を及ぼすことがなく製造できるとともに、封入容器の金属層とリード導体との短絡を発生させることなくリード導体と封入容器との接着性を維持できる非水電解質電池用リード線及びそれを含む非水電解質電池を提供できる。
［本願発明の実施形態の説明］
　図１は非水電解質電池の一実施形態を模式的に表す正面図であり、図２は図１のＡ－Ａ’部における部分断面図である。この非水電解質電池１は、略長方形の封入容器２と、封入容器２の内部から外部に延びるリード導体３を有している。リード導体３と封入容器２とは、第一の絶縁層４ｂと第二の絶縁層４ａを介してシール部９で接続されている。
　封入容器２は、図２に示されるように、金属層５と、金属層５を被覆する樹脂層６、樹脂層７とからなる３層のラミネートフィルム８からなる。金属層５はアルミニウム箔などの金属から形成される。封入容器の外側に位置する樹脂層６としては６，６－ナイロン、６－ナイロンなどのポリアミド樹脂や、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂等を用いることができる。また封入容器２の内部に位置する樹脂層７には非水電解質に溶解せず、また加熱して溶融する絶縁性樹脂を用いることが好ましく、ポリオレフィン系樹脂、酸変性ポリオレフィン系樹脂、酸変性スチレン系エラストマーが例示される。封入容器２は、２枚のラミネートフィルム８を重ね合わせて、リード導体が貫通する辺以外の３辺をヒートシールして作製する。封入容器の外周部では、２つの金属層５は樹脂層７を介して接着される。
　シール部９において、リード導体３は第一の絶縁層４ｂ及び第二の絶縁層４ａを介して封入容器（ラミネートフィルム８）と接着（熱融着）される。非水電解質電池の内部には、更に、リード導体３の端部に接続された正極集電体１０および負極集電体１１、非水電解質１３、並びにセパレータ１２が封入される。
　図３はリード線の概略断面図である。板状のリード導体３の表面に第一の絶縁層４ｂが被覆され、さらにその外側を第二の絶縁層４ａが被覆している。第二の絶縁層４ａの外側にさらに絶縁層を設けても良い。絶縁層４ａ及び絶縁層４ｂはヒートシール時の熱によって溶融して封入容器とリード導体とを接着する。なおリード線はタブリードと呼ばれることもある。
　第一の絶縁層４ｂには、ヒートシール時の熱によって溶融可能で金属（リード導体）及びオレフィン系樹脂（第二の絶縁層４ａ）への接着性がある樹脂を使用できる。オレフィン系樹脂との接着性の良い樹脂としてポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン系エラストマー、スチレン系エラストマー、アイオノマー樹脂などを使用できる。またこれらの樹脂は酸変性されていると金属との接着性が向上し、好ましい。たとえばマレイン酸、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、エポキシ基によって変性された、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン系エラストマー、プロピレン系エラストマー、スチレン系エラストマー、アイオノマー樹脂などを使用でき、特に無水マレイン酸変性ポリオレフィンが好ましく使用できる。
　第二の絶縁層４ａは、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマーと、ポリプロピレンとを質量比１０：９０～４０：６０で含有する樹脂組成物の架橋体を使用する。オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマーはポリプロピレンとの相溶性に優れているとともに架橋性にも優れている。このため、第二の絶縁層４ａを構成する樹脂組成物は、架橋助剤の量を少なくしても架橋可能となり、樹脂組成物をシート状に加工する際の成形設備や製品に悪影響を及ぼすことがなく製造できる。オレフィン結晶部分としては、結晶性のポリエチレンコポリマーが好ましく使用される。またポリプロピレンとしては、ランダムポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、酸変性ポリプロピレン、エポキシ変性プロピレンなどを使用できる。
　第二の絶縁層４ａは、加速電子線やγ線などの電離放射線の照射によって架橋して使用する。架橋することで耐熱性を高めることができ、使用時の温度が上がった場合の接着力の低下や、リード導体と金属層との短絡を防止することができる。
　オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマー（ＣＥＢＣ）と、ポリプロピレンとの質量比は１０：９０～４０：６０が好ましい。この範囲よりもポリプロピレンの量が多くなると架橋性が悪くなり、熱融着時に溶融してリード線と金属層とが短絡するおそれがある。またこの範囲よりもポリプロピレンの量が少ない場合は、柔軟でタック性の強いＣＥＢＣの量が相対的に増えることで、絶縁層４ａがほこりなどのごみを吸着する可能性がある。
　第二の絶縁層４ａを構成する樹脂組成物には、本発明の趣旨を損ねない範囲で架橋助剤を混合しても良い。架橋助剤は分子中に不飽和基を少なくとも２個以上含む化合物からなる。架橋助剤としてはトリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ（登録商標））、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリス（２－アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート等を使用できる。架橋助剤の量は、樹脂成分１００質量部に対して４質量部以下が好ましく、２質量部以下がさらに好ましい。
　第一の絶縁層及び第二の絶縁層にはこれらの樹脂の他に、難燃剤、紫外線吸収剤、光安定剤、熱安定剤、滑剤、着色剤等の各種添加剤を混合することが可能である。これらの樹脂材料及び添加剤をオープンロール、加圧ニーダー、単軸混合機、２軸混合機などの既知の混合装置を用いて混合した後押出成形などによってフィルム状の絶縁層を作製する。第一の絶縁層及び第二の絶縁層の厚みはリード導体の厚みに依存するが、３０μｍ～２００μｍが好ましい。
　リード導体３としてはアルミニウム、ニッケル、銅、ニッケルめっき銅などの金属が使用される。リチウムイオン電池の場合は正極にはアルミニウム、負極にはニッケルまたはニッケルめっき銅が用いられることが多い。リード導体の形状は特に限定されないが、厚み５０μｍ～２ｍｍ、幅１ｍｍ～２００ｍｍ、長さ５ｍｍ～２００ｍｍの平板形状の金属が好ましく使用できる。
　次に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明する。実施例は本発明の範囲を限定するものではない。
（実施例１～６、比較例１～９）
[絶縁層形成用樹脂組成物の作製]
　絶縁層形成用樹脂組成物の調整に用いた化合物を以下に示す。
（樹脂成分）
ランダムポリプロピレン（ランダムＰＰ）：ノバテック（登録商標）ＦＸ４Ｇ（融点１３０℃、ＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ）
酸変性ランダムポリプロピレン混合物（酸変性ランダムＰＰ混合物）：アドマー（登録商標）ＱＦ５５１（融点１３５℃、ＭＦＲ６ｇ／１０ｍｉｎ）
オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマー（ＣＥＢＣ)：ダイナロン（登録商標）６２００Ｐ
エチレンブテン共重合体１：タフマー（登録商標）ＤＦ６４０（融点５５℃、ＭＦＲ６ｇ／１０ｍｉｎ）
エチレンブテン共重合体２：タフマー（登録商標）ＤＦ６１０（融点５５℃、ＭＦＲ３ｇ／１０ｍｉｎ）
エチレンプロピレン共重合体：タフマー（登録商標）Ｐ２８０（融点５５℃、ＭＦＲ５ｇ／１０ｍｉｎ）
エチレンオクテン共重合体：エンゲージ（登録商標）８１５０（融点５５℃、ＭＦＲ１ｇ／１０ｍｉｎ）
（架橋助剤）
架橋助剤１：トリアリルイソシアヌレート
架橋助剤２：トリメチロールプロパントリメタクリレート
（酸化防止剤）
酸化防止剤１：イルガノックス（登録商標）１０１０
酸化防止剤２：イルガノックス（登録商標）１０７６
［絶縁層の形成］
　上記材料を用い、表１及び表２に示す配合（質量部）で各材料を混合して絶縁層形成用樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物をＴダイ法を用いてシート状に成形した。ニップロール方式を用いて、Ｔダイのダイス厚みを０．０５ｍｍ、ダイス－冷却ロール間のエアギャップを５０ｍｍに設定し、厚み０．０５ｍｍの絶縁層を形成した。成膜速度を徐々に上げ、良好にシートを作製可能な成膜速度を測定した。成膜速度１０ｍ／ｍｉｎ以上を合格値とした。なお成膜時の室温は１０℃とし、成膜時の架橋助剤の蒸気発生量を目視で観察した。
［γ線の照射による架橋］
　得られた絶縁層に１２０ｋＧｙのγ線を照射して架橋させた。
［ブリードアウト特性（ブリードが一定量に達するまでの期間）］
　上記架橋した絶縁層シートを定型サイズに切り取り、室温で一定期間保管した。このシートの表面にブリードアウトした架橋助剤の量をＡＴＲ－ＩＲで定量した。具体的には、架橋助剤に特徴的なピーク（１７００ｃｍ－１）において、フィルムをそのまま測定した時のピーク高さ（Ａ％）とフィルム表面をエタノールで拭き取ってから測定した時のピーク高さ（Ｂ％）を測定し、Ａ－Ｂが４％となるまでの期間を求めた。４週間以上を合格とした。なお、表中の「なし」は架橋助剤が含まれていないために、特徴的なピークが検出されなかったことを示す。
［加熱変形残率の評価］
　上記架橋した絶縁層シートの加熱変形残率を評価した。具体的には、シートサンプルをＴＭＡ（Ｔｈｅｒｍａｌ　Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ　Ａｎａｌｙｓｉｓ）装置に入れ、プローブに０．１ＭＰａの荷重をかけた状態で昇温し、室温での厚みと２００℃での厚みを測定した。室温での厚みに対する２００℃での厚みの比を加熱変形残率（％）とした。４０％以上のものを合格とした。以上の結果を表１及び表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実施例１～６は、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマー（ＣＥＢＣ）をポリプロピレン樹脂又は酸変性ポリプロピレン樹脂と混合し、γ線照射により架橋させたシートである。実施例１～５は架橋助剤を添加していないが、架橋性の指標である加熱変形残率は４０％以上であり良好に架橋していることがわかる。また実施例６には架橋助剤を樹脂成分１００質量部に対して１部混合しているが、成形時の架橋助剤蒸気の発生は少なく、架橋助剤のブリードアウト特性も合格値である４週間を超えている。またいずれのシートも１５ｍ／ｍｉｎ以上の速度で成膜可能であり生産性も良好である。
　比較例１～３は、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマー（ＣＥＢＣ）を用いずポリプロピレン樹脂又は酸変性ポリプロピレン樹脂に架橋助剤を混合して架橋させたシートである。加熱変形残率は９５％と良好な結果であるが、成形時の架橋助剤蒸気の発生が多く、また架橋助剤のブリードアウトも多くなっている。
　比較例４はポリプロピレン樹脂単体を用いたものである。また、比較例５はポリプロピレン樹脂１００質量部に対して架橋助剤を１部混合したものである。これら比較例は、他のものと比べると加熱変形残率が低く、架橋反応が充分に起こっていないと推測される。また比較例６～９はオレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマー（ＣＥＢＣ）以外の樹脂とポリプロピレン樹脂とを混合し、γ線照射により架橋させたシートである。加熱変形残率が合格値を超えているため、架橋反応が起こっていることは推測されるが、成膜速度が遅く、作業性が悪いことがわかる。
　今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した意味ではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
　１　　　非水電解質電池
　２　　　封入容器
　３　　　リード導体
　４ａ　　第二の絶縁層
　４ｂ　　第一の絶縁層
　５　　　金属層
　６　　　樹脂層
　７　　　樹脂層
　８　　　ラミネートフィルム
　９　　　シール部
１０　　　正極集電体
１１　　　負極集電体
１２　　　セパレータ
１３　　　非水電解質

Claims (3)

  1. 　リード導体と、前記リード導体の少なくとも一部を直接被覆する第一の絶縁層と、前記第一の絶縁層を被覆する第二の絶縁層とを有する非水電解質電池用リード線であって、
    前記第二の絶縁層は、オレフィン結晶・エチレンブテン・オレフィン結晶ブロックポリマーと、ポリプロピレンとを質量比１０：９０～４０：６０で含有する樹脂組成物の架橋体である、非水電解質電池用リード線。
  2. 　前記第一の絶縁層が酸変性ポリオレフィンからなる、請求項１に記載の非水電解質電池用リード線。
  3. 　請求項１又は請求項２に記載の非水電解質電池用リード線を含む非水電解質電池。
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