WO2017098963A1 - 波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置 - Google Patents

波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置 Download PDF

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Abstract

ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれを用い た発光装置を提供する。　質量％で、無機蛍光体粒子　７０～９９．９％、及び、易焼結性セラミック粒子　０．１～３０％を含有する波長変換部材であって、　無機蛍光体粒子間に易焼結性セラミック粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が易焼結性セラミック粒子により結着されていることを特徴とする波長変換部材。

Description

波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置
　本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置に関する。
　近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、低消費電力、小型軽量、容易な光量調節という観点から、ＬＥＤやＬＤを用いた発光装置に対する注目が高まってきている。そのような次世代発光装置の一例として、例えば特許文献１には、青色光を出射するＬＥＤ上に、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材が配置された発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。
　波長変換部材としては、従来、樹脂マトリクス中に無機蛍光体粒子を分散させたものが用いられている。しかしながら、当該波長変換部材を用いた場合、ＬＥＤからの光により樹脂マトリクスが変色したり、変形するという問題がある。そこで、樹脂に代えてガラスマトリクス中に蛍光体を分散固定した完全無機固体からなる波長変換部材が提案されている（例えば、特許文献２及び３参照）。当該波長変換部材は、母材となるガラスマトリクスがＬＥＤからの熱や照射光により劣化しにくく、変色や変形といった問題が生じにくいという特徴を有している。
特開２０００－２０８８１５号公報 特開２００３－２５８３０８号公報 特許第４８９５５４１号公報
　近年、発光装置のハイパワー化を目的として、光源として用いるＬＥＤやＬＤの出力が上昇している。それに伴い、光源の熱や、励起光を照射された蛍光体から発せられる熱により波長変換部材の温度が上昇し、その結果、発光強度が経時的に低下する（温度消光）という問題がある。また、場合によっては、波長変換部材の温度上昇が顕著となり、構成材料（ガラスマトリクス等）が溶解するおそれがある。
　以上に鑑み、本発明は、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置を提供することを目的とする。
　本発明の波長変換部材は、質量％で、無機蛍光体粒子　７０～９９．９％、及び、易焼結性セラミック粒子　０．１～３０％を含有する波長変換部材であって、無機蛍光体粒子間に易焼結性セラミック粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が易焼結性セラミック粒子により結着されていることを特徴とする。
　本発明の波長変換部材においては、無機蛍光体粒子間に易焼結性セラミック粒子が介在している。ここで、易焼結性セラミック粒子はガラス等と比較して熱伝導性に優れているため、無機蛍光体粒子で発生した熱を効率良く外部に放出することができる。その結果、波長変換部材の温度上昇が抑制され、温度消光が生じにくくなる。また、易焼結性セラミック粒子は耐熱性にも優れるため、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合であっても溶解しにくい、あるいは、急激な温度上昇によるサーマルクラックといった不具合の発生を抑制することができるという利点もある。
　本発明の波長変換部材において、易焼結性セラミック粒子の平均粒子径が０．０１～１０μｍであることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　本発明の波長変換部材において、易焼結性セラミック粒子が易焼結性アルミナ粒子であることが好ましい。
　本発明の波長変換部材において、無機蛍光体粒子の平均粒子径が１～５０μｍであることが好ましい。
　本発明の波長変換部材において、無機蛍光体粒子がガーネット構造を有する酸化物蛍光体からなることが好ましい。ガーネット構造を有する酸化物蛍光体は耐熱性に優れるため、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、無機蛍光体粒子自体の劣化を抑制することができる。
　本発明の波長変換部材において、（易焼結性セラミック粒子の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子の平均粒子径）が０．５以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　本発明の波長変換素子は、上記の波長変換部材と、波長変換部材より高い熱伝導率を有する放熱層とが積層されてなる積層体からなることを特徴とする。このようにすれば、波長変換部材で発生した熱を放熱層に伝達することができるため、波長変換部材の温度上昇を抑制しやすくなる。
　本発明の波長変換素子において、放熱層として透光性セラミックスからなるものを使用することができる。
　本発明の波長変換素子において、透光性セラミックスとして、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種を使用することができる。
　本発明の発光装置は、上記の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。
　本発明の発光装置は、上記の波長変換素子と、波長変換素子に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。
　本発明の発光装置において、光源がレーザーダイオードであることが好ましい。本発明の波長変換部材及び波長変換素子は耐熱性及び放熱性に優れるため、光源として比較的ハイパワーであるレーザーダイオードを使用した場合に発明の効果を享受しやすい。
　本発明によれば、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置を提供することができる。
本発明の波長変換部材の一実施形態を示す模式的断面図である。 本発明の波長変換素子の一実施形態を示す模式的断面図である。 本発明の発光装置の一実施形態を示す模式的側面図である。
　以下、本発明の実施形態を図面を用いて説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
　（波長変換部材）
　図１は、本発明の波長変換部材の一実施形態を示す模式的断面図である。波長変換部材１０は無機蛍光体粒子１と易焼結性セラミック粒子２を含有している。ここで、無機蛍光体粒子１間に易焼結性セラミック粒子２が介在しており、無機蛍光体粒子１が易焼結性セラミック粒子２により結着されている。
　無機蛍光体粒子１は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。無機蛍光体粒子１の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体等が挙げられる。これらは単独または２種以上を混合して使用することができる。なお後述するように、波長変換部材１０は無機蛍光体粒子１と易焼結性セラミック粒子２の混合粒子を焼結することにより作製されるため、無機蛍光体粒子１としては焼結時に熱劣化しないように耐熱性に優れるものが好ましい。そのような観点からは、無機蛍光体粒子１は酸化物蛍光体、特にガーネット構造を有する酸化物蛍光体（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋等）であることが好ましい。
　無機蛍光体粒子１の平均粒子径（Ｄ５０）は１～５０μｍ、特に５～２５μｍであることが好ましい。無機蛍光体粒子１の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下しやすくなる。一方、無機蛍光体粒子１の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。
　易焼結性セラミック粒子２は低温焼結性のセラミック粒子である。易焼結性セラミック粒子２は、純度を高くしたり、粒径を小さくしたりすることにより、焼結温度を低くしている。易焼結性セラミック粒子２を焼成すると、例えば１１００～１５５０℃、さらには１２００～１４００℃の比較的低温で焼成しても緻密に焼結することができる。
　易焼結性セラミック粒子２の平均粒子径（Ｄ５０）は０．０１～１０μｍ、特に０．０５～５μｍ、特に０．０８～１μｍであることが好ましい。平均粒子径を上記範囲とすることにより、易焼結性セラミック粒子２を比較的低温で焼結することが可能となる。
　易焼結性セラミック粒子２の純度は９９％以上、９９．９％以上、特に９９．９９％以上であることが好ましい。易焼結性セラミック粒子２の純度を上記範囲とすることにより、易焼結性セラミック粒子２を比較的低温で焼結することが可能となる。
　易焼結性セラミック粒子２としては、易焼結性アルミナ粒子、易焼結性ジルコニア粒子等が挙げられる。なかでも、易焼結性アルミナ粒子は低温焼結性に優れるため好ましい。易焼結性アルミナ粒子としては、例えば、昭和電工社製のＡＬ－１６０ＳＧシリーズや、大明化学工業株式会社製のタイミクロンＴＭ－Ｄシリーズ等を用いることができる。
　なお、（易焼結性セラミック粒子２の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子１の平均粒子径）は０．５以下、０．２以下、０．１以下、特に０．０５以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材１０の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子１で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　波長変換部材１０における無機蛍光体粒子１及び易焼結性セラミック粒子２の割合は、質量％で、無機蛍光体粒子１　７０～９９．９％、易焼結性セラミック粒子２　０．１～３０％であり、無機蛍光体粒子１　７５～９９％、易焼結性セラミック粒子２　１～２５％であることが好ましく、無機蛍光体粒子１　８０～９５％、易焼結性セラミック粒子２　５～２０％であることがより好ましい。無機蛍光体粒子１の含有量が少なすぎる（易焼結性セラミック粒子２の含有量が多すぎる）と、易焼結性セラミック粒子２により励起光や蛍光が散乱されやすくなって、波長変換部材１０の発光強度が低下しやすくなる。一方、無機蛍光体粒子１の含有量が多すぎる（易焼結性セラミック粒子２の含有量が少なすぎる）と、波長変換部材１０において易焼結性セラミック粒子２からなる熱伝導パスが形成されにくくなるため、無機蛍光体粒子１で発生した熱が外部に放出されにくくなる。また、無機蛍光体粒子１の結着性が低下して、波長変換部材１０の機械的強度が低下しやすくなる。
　波長変換部材１０の形状は特に限定されないが、通常は板状（矩形板状、円盤状等）である。波長変換部材１０の厚みは、目的とする色合いの光が得られるよう適宜選択することが好ましい。具体的には、波長変換部材１０の厚みは２ｍｍ以下、１ｍｍ以下、特に０．８ｍｍ以下であることが好ましい。但し、波長変換部材１０の厚みが小さすぎると機械的強度が低下しやするなるため、０．０３ｍｍ以上であることが好ましい。
　波長変換部材１０は、無機蛍光体粒子１と易焼結性セラミック粒子２を所定の割合で混合した原料粉末を予備成型した後、焼成することにより製造することができる。ここで、原料粉末に結合剤や溶剤等の有機成分を添加してペースト状にした後、焼成してもよい。このようにすれば、グリーンシート成形等の方法を利用して、所望の形状の予備成型体が形成しやすくなる。この際、まず脱脂工程（６００℃程度）で有機成分を除去した後、易焼結性セラミック粒子２の焼結温度で焼成することにより、緻密な焼結体が得られやすくなる。また、１次焼成後に焼成温度±１５０℃でＨＩＰ（熱間静水圧プレス）処理を施しても良い。そうすることによって、波長変換部材１０内の空孔を収縮させて消滅させることができ、過剰な光の散乱を抑制することができる。
　結合剤としては、ポリプロピレンカーボネート、ポリブチルメタクリレート、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、ポリエチルメタクリレート、エチルセルロース、ニトロセルロース、ポリエステルカーボネート等が使用可能であり、これらを単独あるいは混合して使用することができる。
　溶剤としては、テルピネオール、酢酸イソアミル、トルエン、メチルエチルケトン、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタジオールモノイソブチレート等を単独または混合して使用することができる。
　ペースト中には、焼結助剤が含有されていてもよい。焼結助剤としては、例えば、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ジルコニア、酸化イットリウム等を用いることができる。
　（波長変換素子）
　図２は、本発明の波長変換素子の一実施形態を示す模式的断面図である。波長変換素子２０は波長変換部材１０と、波長変換部材１０より高い熱伝導率を有する放熱層３とを積層させた積層体から構成されている。本実施形態では、波長変換部材１０に励起光が照射されることにより発生した熱は、放熱層３を通じて外部に効率良く放出される。よって、波長変換部材１０の温度が過度に上昇することを抑制することができる。
　放熱層３は、波長変換部材１０より高い熱伝導率を有している。具体的には、放熱層３の熱伝導率は５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。
　放熱層３の厚みは０．０５～１ｍｍ、０．０７～０．８ｍｍ、特に０．１～０．５ｍｍであることが好ましい。放熱層３の厚みが小さすぎると、機械的強度が低下する傾向がある。一方、放熱層３の厚みが大きすぎると、波長変換素子が大型化する傾向がある。
　放熱層３としては透光性セラミックスからなるものを使用することができる。このようにすれば、励起光または蛍光を透過させることができるため、透過型の波長変換素子として使用することができる。透光性セラミックスからなる放熱層の波長４００～８００ｎｍにおける全光線透過率は１０％以上、２０％以上、３０％以上、４０％、特に５０％以上であることが好ましい。
　透光性セラミックスとしては、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種を使用することができる。
　本実施形態の波長変換素子２０は、波長変換部材１０の一方の主面のみに放熱層３が形成されているが、波長変換部材１０の両主面に放熱層３を形成してもよい。このようにすれば、波長変換部材１０で発生した熱をより一層効率よく外部に放出することができる。さらに、波長変換部材１０と放熱層３とを交互に積層させた４層以上の積層体であってもよい。
　なお、放熱層３としては透光性セラミックスからなるもの以外にも、Ｃｕ、Ａｌ、Ａｇ等の金属からなる層であってもよい。このようにすれば、反射型の波長変換素子として使用することができる。
　（発光装置）
　図３は、本発明の発光装置の一実施形態を示す模式的側面図である。本実施形態に係る発光装置は、透過型の波長変換部材を用いた発光装置である。図３に示すように、発光装置３０は、波長変換部材１０と光源４を備えている。光源４から出射された励起光Ｌ０は、波長変換部材１０により、励起光Ｌ０よりも波長の長い蛍光Ｌ１に波長変換される。また、励起光Ｌ０の一部は波長変換部材１０を透過する。このため、波長変換部材１０からは、励起光Ｌ０と蛍光Ｌ１との合成光Ｌ２が出射する。例えば、励起光Ｌ０が青色光であり、蛍光Ｌ１が黄色光である場合、白色の合成光Ｌ２を得ることができる。なお、波長変換部材１０の代わりに、上記で説明した波長変換素子２０を使用してもよい。
　光源４としては、ＬＥＤやＬＤが挙げられる。発光装置３０の発光強度を高める観点からは、光源４は高強度の光を出射できるＬＤを用いることが好ましい。
１　無機蛍光体粒子
２　易焼結性セラミック粒子
３　放熱層
４　光源
１０　波長変換部材
２０　波長変換素子
３０　発光装置

Claims (12)

  1. 　質量％で、無機蛍光体粒子　７０～９９．９％、及び、易焼結性セラミック粒子　０．１～３０％を含有する波長変換部材であって、
    　無機蛍光体粒子間に易焼結性セラミック粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が易焼結性セラミック粒子により結着されていることを特徴とする波長変換部材。
  2. 　易焼結性セラミック粒子の平均粒子径が０．０１～１０μｍであることを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
  3. 　易焼結性セラミック粒子が易焼結性アルミナ粒子であることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換部材。
  4. 　無機蛍光体粒子の平均粒子径が１～５０μｍであることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  5. 　無機蛍光体粒子がガーネット構造を有する酸化物蛍光体からなることを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載のセラミックス波長変換部材。
  6. 　（易焼結性セラミック粒子の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子の平均粒子径）が０．５以下であることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  7. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材より高い熱伝導率を有する放熱層とが積層されてなる積層体からなることを特徴とする波長変換素子。
  8. 　放熱層が透光性セラミックスからなることを特徴とする請求項７に記載の波長変換素子。
  9. 　透光性セラミックスが、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項８に記載の波長変換素子。
  10. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
  11. 　請求項７～９のいずれか一項に記載の波長変換素子と、波長変換素子に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
  12. 　光源がレーザーダイオードであることを特徴とする請求項１０または１１に記載の発光装置。
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