WO2019116916A1 - 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置 - Google Patents

波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置 Download PDF

Info

Publication number
WO2019116916A1
WO2019116916A1 PCT/JP2018/044047 JP2018044047W WO2019116916A1 WO 2019116916 A1 WO2019116916 A1 WO 2019116916A1 JP 2018044047 W JP2018044047 W JP 2018044047W WO 2019116916 A1 WO2019116916 A1 WO 2019116916A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
wavelength conversion
conversion member
conductive filler
thermally conductive
member according
Prior art date
Application number
PCT/JP2018/044047
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
忠仁 古山
Original Assignee
日本電気硝子株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP2018173558A external-priority patent/JP7268315B2/ja
Application filed by 日本電気硝子株式会社 filed Critical 日本電気硝子株式会社
Priority to US16/763,327 priority Critical patent/US11041606B1/en
Priority to DE112018006320.8T priority patent/DE112018006320T5/de
Publication of WO2019116916A1 publication Critical patent/WO2019116916A1/ja

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01SDEVICES USING THE PROCESS OF LIGHT AMPLIFICATION BY STIMULATED EMISSION OF RADIATION [LASER] TO AMPLIFY OR GENERATE LIGHT; DEVICES USING STIMULATED EMISSION OF ELECTROMAGNETIC RADIATION IN WAVE RANGES OTHER THAN OPTICAL
    • H01S5/00Semiconductor lasers
    • H01S5/02Structural details or components not essential to laser action
    • H01S5/022Mountings; Housings
    • H01S5/0239Combinations of electrical or optical elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/44Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on aluminates
    • C04B35/443Magnesium aluminate spinel
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/64Burning or sintering processes
    • C04B35/645Pressure sintering
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/64Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing aluminium
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21VFUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V29/00Protecting lighting devices from thermal damage; Cooling or heating arrangements specially adapted for lighting devices or systems
    • F21V29/50Cooling arrangements
    • F21V29/502Cooling arrangements characterised by the adaptation for cooling of specific components
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21VFUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V29/00Protecting lighting devices from thermal damage; Cooling or heating arrangements specially adapted for lighting devices or systems
    • F21V29/50Cooling arrangements
    • F21V29/70Cooling arrangements characterised by passive heat-dissipating elements, e.g. heat-sinks
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21LIGHTING
    • F21VFUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V9/00Elements for modifying spectral properties, polarisation or intensity of the light emitted, e.g. filters
    • F21V9/30Elements containing photoluminescent material distinct from or spaced from the light source
    • GPHYSICS
    • G02OPTICS
    • G02BOPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00Optical elements other than lenses
    • G02B5/20Filters
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01LSEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/50Wavelength conversion elements
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02BCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO BUILDINGS, e.g. HOUSING, HOUSE APPLIANCES OR RELATED END-USER APPLICATIONS
    • Y02B20/00Energy efficient lighting technologies, e.g. halogen lamps or gas discharge lamps

Definitions

  • the present invention uses a wavelength conversion member for converting the wavelength of light emitted from a light emitting diode (LED: Light Emitting Diode) or a laser diode (LD: Laser Diode) to another wavelength, a method of manufacturing the same, and a wavelength conversion member.
  • LED Light Emitting Diode
  • LD Laser Diode
  • the present invention relates to a light emitting device.
  • next-generation light emitting device replacing fluorescent lamps and incandescent lamps, light emitting devices using an excitation light source such as an LED or LD have been attracting attention from the viewpoint of low power consumption, small size and light weight, and easy light amount adjustment.
  • an excitation light source such as an LED or LD
  • a wavelength conversion member that absorbs a part of light from the LED and converts it into yellow light is disposed on the LED that emits blue light.
  • a light emitting device is disclosed. The light emitting device emits white light which is a composite light of blue light emitted from the LED and yellow light emitted from the wavelength conversion member.
  • the wavelength conversion member conventionally, one in which phosphor powder is dispersed in a resin matrix is used.
  • the resin is deteriorated by the light from the excitation light source and the luminance of the light emitting device tends to be low.
  • the mold resin is deteriorated by heat generated by the excitation light source or high energy short wavelength (blue to ultraviolet) light to cause discoloration or deformation.
  • the wavelength conversion member which consists of a perfect inorganic solid which disperse
  • the said wavelength conversion member has the characteristics that the glass used as a base material does not deteriorate easily with the heat and irradiation light of LED, and problems, such as discoloration and a deformation
  • the output of LEDs and LDs used as excitation light sources has been rising for the purpose of achieving high power.
  • the temperature of the wavelength conversion member rises due to the heat from the excitation light source and the heat emitted from the phosphor irradiated with the excitation light, and as a result, the light emission intensity decreases with time (temperature quenching). is there.
  • the temperature rise of the wavelength conversion member becomes remarkable, and there is a possibility that the constituent material (glass matrix or the like) may be melted.
  • a wavelength conversion member capable of suppressing a decrease in emission intensity and melting of a constituent material with time when high-power excitation light is irradiated, a method of manufacturing the same, and the wavelength conversion
  • An object is to provide a light emitting device using a member.
  • the wavelength conversion member of the present invention is a wavelength conversion member in which a phosphor powder and a thermally conductive filler are dispersed in an inorganic binder, and the refractive index difference between the inorganic binder and the thermally conductive filler is 0.2 or less And a volume ratio of each content of the inorganic binder and the thermally conductive filler is 40:60 to 5:95.
  • a volume ratio of each content of the inorganic binder and the thermally conductive filler is 40:60 to 5:95.
  • the wavelength conversion member of the present invention preferably has a porosity of 10% or less. In this way, the proportion of air with low thermal conductivity in the wavelength conversion member decreases, and the thermal conductivity of the wavelength conversion member can be improved. In addition, light scattering due to the difference in refractive index between the inorganic binder, the thermally conductive filler or the phosphor powder, and the air contained in the voids can be reduced, so that the translucency of the wavelength conversion member can be improved.
  • the distance between a plurality of heat conductive fillers adjacent to each other and / or the distance between the heat conductive filler and the phosphor powder adjacent thereto be 0.08 mm or less.
  • the plurality of heat conductive fillers be in contact with each other and / or the heat conductive filler and the phosphor powder. In this way, the distance for transferring heat to the inorganic binder having low thermal conductivity becomes short, and furthermore, since a thermal conduction path is formed between the plurality of thermal conductive fillers, the heat generated inside the wavelength conversion member It becomes easy to conduct outside.
  • Wavelength conversion member of the present invention preferably has an average particle diameter D 50 of the thermally conductive filler is 1 ⁇ 50 [mu] m. In this way, the distance between the plurality of heat conductive fillers or the distance between the heat conductive filler and the phosphor powder can be shortened, so heat can be efficiently released to the outside.
  • the thermally conductive filler preferably has a thermal conductivity higher than that of the phosphor powder.
  • the wavelength conversion member of the present invention can use, for example, an oxide ceramic as a thermally conductive filler.
  • the heat conductive filler is preferably at least one selected from aluminum oxide, magnesium oxide, yttrium oxide, zinc oxide and magnesia spinel.
  • the softening point of the inorganic binder is preferably 1000 ° C. or less.
  • the inorganic binder is preferably glass.
  • the wavelength conversion member of the present invention preferably has a thickness of 1000 ⁇ m or less.
  • the wavelength conversion member of the present invention preferably has a thermal diffusivity of 1 mm 2 / s or more.
  • the method for producing a wavelength conversion member according to the present invention is the method for producing a wavelength conversion member as described above, comprising the steps of: putting a mixed powder of an inorganic binder, a phosphor powder and a thermally conductive filler in a sintering die; Heating and pressing.
  • the thermally conductive fillers, or the thermally conductive fillers and the phosphor powder are easily brought into contact with each other.
  • the air gap does not easily remain inside the wavelength conversion member, and it becomes possible to obtain a precise wavelength conversion member.
  • the heating press be performed by a hot press, a discharge plasma sintering apparatus or a hot isostatic press.
  • the temperature at which the heat press is performed is 1000 ° C. or less. In this way, it is possible to suppress the thermal deterioration of the phosphor powder at the time of heat pressing.
  • a light emitting device is characterized by including the above-described wavelength conversion member and a light source for irradiating the wavelength conversion member with excitation light.
  • the light source is preferably a laser diode. In this way, it is possible to increase the light emission intensity. In addition, when the laser diode is used as the light source, the temperature of the wavelength conversion member is easily increased, so that the effect of the present invention can be easily obtained.
  • a wavelength conversion member capable of suppressing a decrease in emission intensity and melting of a constituent material with time when high-power excitation light is irradiated, a method of manufacturing the same, and the wavelength conversion member It becomes possible to provide the light emitting device used.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a wavelength conversion member according to an embodiment of the present invention.
  • the wavelength conversion member 10 is formed by dispersing the phosphor powder 2 and the thermally conductive filler 3 in the inorganic binder 1.
  • the wavelength conversion member 10 according to the present embodiment is a transmission type wavelength conversion member. When excitation light is irradiated from one principal surface of the wavelength conversion member 10, a part of the incident excitation light is wavelength-converted by the phosphor powder 2 to become fluorescence, and the fluorescence is irradiated to the outside from the other principal surface.
  • the shape of the wavelength conversion member 10 is not particularly limited, but usually the planar shape is a rectangular or circular plate.
  • a plurality of thermally conductive fillers 3 are in close proximity or in contact with each other.
  • the distance of the low thermal conductivity inorganic binder 1 present between the plurality of thermal conductive fillers 3 is shortened.
  • a heat conduction path is formed at a portion where the plurality of heat conductive fillers 3 are in contact with each other.
  • the thermally conductive filler 3 is in proximity to or in contact with the phosphor powder 2, whereby the low thermal conductivity inorganic binder 1 is present between the phosphor powder 2 and the thermally conductive filler 3. The distance is getting shorter.
  • a heat conduction path is formed at a portion where the heat conductive filler 3 and the phosphor powder 2 are in contact.
  • the distance between the plurality of heat conductive fillers 3 adjacent to each other and / or the distance between the heat conductive filler 3 and the phosphor powder 2 adjacent thereto is preferably 0.08 mm or less, particularly 0.05 mm or less . In this way, the heat generated by the phosphor powder 2 can be easily conducted to the outside, and the temperature of the wavelength conversion member 10 can be suppressed from being unduly increased.
  • the distance between the plurality of heat conductive fillers 3 adjacent to each other and the distance between the heat conductive filler 3 and the phosphor powder 2 adjacent thereto are measured from the cross-sectional image of the wavelength conversion member 10 by the backscattered electron image. Can.
  • the inorganic binder 1 it is preferable to use one having a softening point of 1000 ° C. or less in consideration of the thermal deterioration of the phosphor powder 2 in the firing step during production.
  • An example of such an inorganic binder 1 is glass. Glass is excellent in heat resistance as compared with an organic matrix such as a resin, and is easily softened and flowing due to heat treatment, so that it is characterized in that the structure of the wavelength conversion member 10 is easily densified.
  • the softening point of the glass is preferably 250 to 1000 ° C., more preferably 300 to 950 ° C., still more preferably 400 to 900 ° C., and 400 to 850 ° C. Is particularly preferred.
  • the softening point of the glass is too low, the mechanical strength and the chemical durability of the wavelength conversion member 10 may be reduced. Further, since the heat resistance of the glass itself is low, there is a possibility that the heat generated from the phosphor powder 2 may cause softening and deformation. On the other hand, if the softening point of the glass is too high, the phosphor powder 2 may be deteriorated in the firing step during production, and the emission intensity of the wavelength conversion member 10 may be reduced.
  • the softening point of the glass is preferably 500 ° C. or more, 600 ° C. or more, 700 ° C. or more, 800 ° C. or more, particularly 850 ° C.
  • the softening point of the glass is high, the firing temperature is also high, and as a result, the manufacturing cost tends to be high.
  • the heat resistance of the fluorescent substance powder 2 is low, there exists a possibility that it may deteriorate at the time of baking. Therefore, when the wavelength conversion member 10 is manufactured at low cost or when the phosphor powder 2 having low heat resistance is used, the softening point of the glass matrix is 550 ° C. or less, 530 ° C. or less, 500 ° C. or less, 480 ° C. or less In particular, the temperature is preferably 460 ° C. or less. Examples of such glass include tin phosphate glass, bismuth acid salt glass and tellurite glass.
  • glass powder is used normally.
  • the average particle size of the glass powder is preferably 50 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or less, 10 ⁇ m or less, and particularly 5 ⁇ m or less. When the average particle diameter of the glass powder is too large, it is difficult to obtain a dense sintered body.
  • the lower limit of the average particle size of the glass powder is not particularly limited, but is usually 0.5 ⁇ m or more, and further 1 ⁇ m or more.
  • the average particle size refers to a value measured by a laser diffraction method, and in the cumulative particle size distribution curve based on volume when measured by a laser diffraction method, the integrated amount is accumulated from the smaller particle Represents the particle size (D 50 ) which is%.
  • the phosphor powder 2 is not particularly limited as long as it emits fluorescence upon incidence of excitation light.
  • Specific examples of the phosphor powder 2 include, for example, oxide phosphors, nitride phosphors, oxynitride phosphors, chloride phosphors, acid chloride phosphors, sulfide phosphors, acid sulfide phosphors, At least one selected from a halide phosphor, a chalcogenide phosphor, an aluminate phosphor, a halophosphate chloride phosphor, and a garnet-based compound phosphor.
  • blue light for example, a phosphor that emits green light, yellow light or red light as fluorescence can be used.
  • the average particle size of the phosphor powder 2 is preferably 1 to 50 ⁇ m, particularly 5 to 30 ⁇ m. When the average particle size of the phosphor powder 2 is too small, the emission intensity tends to decrease. On the other hand, when the average particle size of the phosphor powder 2 is too large, the luminescent color tends to be nonuniform.
  • the content of the phosphor powder 2 in the wavelength conversion member 10 is preferably 1 to 70% by volume, 1 to 50% by volume, and particularly preferably 1 to 30% by volume.
  • the content of the phosphor powder 2 is too small, it is difficult to obtain a desired emission intensity.
  • the content of the phosphor powder 2 is too large, the thermal diffusivity of the wavelength conversion member 10 is lowered, and the heat dissipation property is easily lowered.
  • the thermally conductive filler 3 has a thermal conductivity higher than that of the inorganic binder 1.
  • the heat conductive filler 3 preferably has a thermal conductivity higher than that of the inorganic binder 1 and the phosphor powder 2.
  • the thermal conductivity of the thermally conductive filler 3 is preferably 5 W / m ⁇ K or more, 20 W / m ⁇ K or more, 40 W / m ⁇ K or more, particularly 50 W / m ⁇ K or more.
  • oxide ceramics are preferable.
  • the oxide ceramics include aluminum oxide, magnesium oxide, yttrium oxide, zinc oxide, magnesia spinel (MgAl 2 O 4 ) and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Among them, it is preferable to use aluminum oxide or magnesium oxide having relatively high thermal conductivity, and it is more preferable to use magnesium oxide having high thermal conductivity and little light absorption. Magnesia spinel is preferable in that it is relatively easily available and inexpensive.
  • the average particle diameter of the heat conductive filler 3 is preferably 1 ⁇ m or more, 5 ⁇ m or more, 10 ⁇ m or more, and particularly preferably 20 ⁇ m or more. If the average particle diameter of the thermally conductive filler 3 is too small, the thermally conductive fillers 3 are less likely to be in close proximity to each other, or the thermally conductive path due to the contact of the thermally conductive fillers 3 is hardly formed. It becomes difficult to get the effect.
  • the average particle diameter of the thermally conductive filler 3 is too large, the space formed between the plurality of thermally conductive fillers 3 becomes large, and the compactness of the wavelength conversion member 10 tends to be reduced, so 50 ⁇ m or less And 40 ⁇ m or less, particularly preferably 30 ⁇ m or less.
  • the volume ratio of the content of each of the inorganic binder 1 and the thermally conductive filler 3 in the wavelength conversion member 10 is 40:60 to 5:95, preferably 38:62 to 10:90, 37:63 to More preferably, it is 15:85, and more preferably 35:65 to 20:80. If the content of the heat conductive filler 3 is too small (the content of the inorganic binder 1 is too large), it is difficult to obtain a desired heat dissipation effect.
  • the content of the heat conductive filler 3 is too large (the content of the inorganic binder 1 is too small), the number of voids in the wavelength conversion member 10 will increase, so the desired heat dissipation effect can not be obtained, or wavelength conversion The light scattering inside the member 10 is excessive and the fluorescence intensity is likely to be reduced.
  • the content of the inorganic binder 1 and the thermally conductive filler 3 in the wavelength conversion member 10 is basically determined according to the content of the phosphor powder 2. Specifically, the total amount of the inorganic binder 1 and the thermally conductive filler 3 in the wavelength conversion member 10 is 30 to 99% by volume, 50 to 99% by volume, in particular 70, in consideration of the content of the phosphor powder 2 It is preferable to adjust in the range of ⁇ 99% by volume.
  • the porosity (volume%) in the wavelength conversion member 10 is preferably 10% or less, 5% or less, and particularly 3% or less. If the porosity is too large, the heat dissipation effect is likely to be reduced. In addition, light scattering inside the wavelength conversion member 10 is excessive, and the fluorescence intensity is likely to be reduced.
  • the refractive index difference (nd) between the inorganic binder 1 and the thermally conductive filler 3 is 0.2 or less, preferably 0.15 or less, and particularly preferably 0.1 or less. If the refractive index difference is too large, the reflection at the interface between the inorganic binder 1 and the thermally conductive filler 3 will be large, and as a result, the light scattering will be excessive and the fluorescence intensity will tend to be reduced.
  • the thickness of the wavelength conversion member 10 is preferably 1000 ⁇ m or less, more preferably 500 ⁇ m or less, and still more preferably 300 ⁇ m or less. If the wavelength conversion member 10 is too thick, scattering and absorption of light in the wavelength conversion member 10 become too large, and the emission efficiency of fluorescence tends to decrease. In addition, the temperature of the wavelength conversion member 10 is increased, and the decrease in emission intensity and the melting of the constituent materials with time tend to occur. The lower limit of the thickness of the wavelength conversion member 10 is preferably about 30 ⁇ m. If the wavelength conversion member 10 is too thin, the mechanical strength is likely to be reduced, or the excitation light is less likely to be absorbed by the phosphor powder 2, and the emission intensity is likely to be reduced.
  • the excitation light incident side surface of the wavelength conversion member 10 is provided with a micro structure structure such as a reflection preventing film, a band pass filter, and a moth eye structure for the purpose of reducing reflection loss of the excitation light and suppressing fluorescence leakage to the incident side.
  • the wavelength conversion member 10 has excellent heat diffusivity by having the above configuration.
  • the thermal diffusivity of the wavelength conversion member 10 is preferably 1 mm 2 / s or more, 2 mm 2 / s or more, 3 mm 2 / s or more, and particularly preferably 4 mm 2 / s or more.
  • the wavelength conversion member 10 may be used by bonding to another heat dissipation member such as metal or ceramic. In this way, it is possible to more efficiently release the heat generated by the wavelength conversion member 10 to the outside.
  • the wavelength conversion member 10 can be manufactured by the process of putting the mixed powder of the inorganic binder 1, the phosphor powder 2 and the thermal conductive filler 3 into a sintering mold, and the process of heating and pressing the mixed powder.
  • the heating press can be performed by, for example, a hot press apparatus, a discharge plasma sintering apparatus or a hot isostatic press apparatus.
  • a dense sintered body can be easily obtained by using these devices.
  • the temperature at which the heat pressing is performed is preferably 1000 ° C. or less, 950 ° C. or less, and particularly 900 ° C. or less.
  • the temperature at the time of heat pressing is preferably 1000 ° C. or less, 950 ° C. or less, and particularly 900 ° C. or less.
  • the temperature at the time of heat pressing is too high, the phosphor powder 2 is easily thermally degraded.
  • the pressure at the time of heat pressing is preferably adjusted, for example, in the range of 10 to 100 MPa, particularly 20 to 60 MPa, in order to obtain a dense sintered body.
  • the atmosphere at the time of firing is preferably a reduced pressure atmosphere such as vacuum. By so doing, degassing at the time of firing is promoted, and a dense sintered body is easily obtained.
  • the material of the sintering mold is not particularly limited, and for example, a carbon mold can be used.
  • FIG. 2 is a schematic side view showing a light emitting device using the wavelength conversion member according to the embodiment described above.
  • the light emitting device 20 includes the wavelength conversion member 10 and the light source 4.
  • the excitation light L 0 emitted from the light source 4 is converted into fluorescence L 1 by the wavelength conversion member 10.
  • the part of the excitation light L 0 is directly transmitted through the wavelength converting member 10. Therefore, from the wavelength conversion member 10, the combined light L 2 of the excitation light L 0 and the fluorescent L 1 it is possible to emit.
  • the excitation light L 0 is blue light and the fluorescence L 1 is yellow light
  • white synthetic light L 2 can be obtained.
  • the light emitting device 20 uses a wavelength converting member 10 described above, the heat generated by the excitation light L 0 in the wavelength conversion member 10 is irradiated, it is possible to efficiently released to the outside. Therefore, it can suppress that the temperature of the wavelength conversion member 10 rises unduly.
  • the light source 4 examples include LEDs and LDs. From the viewpoint of increasing the light emission intensity of the light emitting device 20, it is preferable that the light source 4 be an LD capable of emitting high-intensity light. When an LD is used as a light source, the temperature of the wavelength conversion member 10 is likely to rise, so the effects of the present invention can be easily enjoyed.
  • Table 1 shows Examples (Nos. 1 to 10) and Comparative Examples (Nos. 11 to 13) of the present invention.
  • the thermally conductive filler, the inorganic binder, and the phosphor powder were mixed in the proportions described in Table 1 to obtain a mixed powder.
  • the content of the phosphor powder is the content in the mixed powder, and the remaining part is occupied by the thermally conductive filler and the inorganic binder.
  • the following materials were used as each material.
  • Inorganic binder B Inorganic binder Inorganic binder A (barium silicate glass powder, softening point: 790 ° C., refractive index (nd): 1.71, average particle diameter D 50 : 2.5 ⁇ m) Inorganic binder B (borosilicate glass, softening point: 850 ° C., refractive index (nd): 1.56, average particle diameter D 50 : 1.4 ⁇ m) Inorganic binder C (tin phosphate glass, softening point: 380 ° C., refractive index (nd): 1.82, average particle diameter D 50 : 3.8 ⁇ m) Inorganic binder D (bismuth glass, softening point: 450 ° C., refractive index (nd): 1.91, average particle diameter D 50 : 2.7 ⁇ m) Inorganic binder E (borosilicate glass, softening point: 775 ° C., refractive index (nd): 1.49, average particle diameter D 50 : 1.3 ⁇ m
  • the obtained mixed powder was placed in a ⁇ 40 mm carbon mold installed in a hot press furnace (Hi-Multi 5000) manufactured by Fuji Electric Industries Co., Ltd., and heat press was performed.
  • the temperature was raised to the heat treatment temperature shown in Table 1 below in the vacuum atmosphere, and pressure was applied at a pressure of 40 MPa for 20 minutes, then gradually cooled while introducing N 2 gas and cooled to normal temperature.
  • the obtained sintered body was subjected to cutting to obtain a plate-like wavelength conversion member of 5 mm ⁇ 5 mm ⁇ 1 mm.
  • the porosity, the thermal diffusivity, the transmittance of excitation light, and the heat resistance of the obtained wavelength conversion member were evaluated by the following method. The results are shown in Table 1. Also, no. The partial cross section photograph of the wavelength conversion member of 1 is shown in FIG.
  • the porosity was binarized using image analysis software Winroof about the cross-sectional photograph by the reflection electron image of a wavelength conversion member, and it computed from the area ratio which the space
  • the thermal diffusivity was measured by an i-phase thermal diffusivity measuring device i-phase.
  • the transmittance of excitation light was measured as follows. Two 30 mm ⁇ 30 mm ⁇ 2 mm aluminum plates having an opening of ⁇ 3 mm formed at the central portion were prepared, and the wavelength conversion member was sandwiched and fixed between the two aluminum plates. The wavelength conversion member was fixed so as to be located substantially at the center of the aluminum plate, and the wavelength conversion member was exposed from the opening of each aluminum plate.
  • the excitation light (wavelength 445 nm, output 3 W) of LD was irradiated to the exposed wavelength conversion member from one opening of the aluminum plate. After the light emitted from the other opening of the aluminum plate was taken into the integrating sphere, the light was guided to a calibrated spectrometer by a standard light source, and the energy distribution spectrum of the light was measured.
  • the peak height of the excitation light wavelength in the obtained spectrum is P1.
  • the excitation light of the LD was directly taken into the integrating sphere, and the excitation light wavelength peak height of the energy distribution spectrum of the light measured in the same manner was taken as P0.
  • the value of P1 / P0 is taken as "the transmittance of excitation light".
  • the heat resistance of the wavelength conversion member was evaluated as follows. In the above-mentioned measurement test of the transmittance of excitation light, the wavelength conversion member was irradiated with LD for 60 seconds, and the state of the glass matrix of the wavelength conversion member was observed. The case where there was no change in the glass matrix was evaluated as "O”, and the case where the glass matrix melted was evaluated as "X".
  • No. 1 as an example.
  • the wavelength conversion members 1 to 10 had a high thermal diffusivity of 2.32 mm 2 / s or more, and also had good heat resistance.
  • No. 1 which is a comparative example.
  • the wavelength conversion member 11 since the refractive index difference between the thermally conductive filler and the inorganic binder is as large as 0.24, light scattering at the interface between the two becomes too strong, and the transmittance of the excitation light of the wavelength conversion member is 0. It was as low as 08.
  • the 12 wavelength conversion members had a heat diffusivity as low as 0.44 mm 2 / s and were inferior in heat resistance because the ratio of the heat conductive filler was too small. No.
  • the wavelength conversion members 1 to 10 can efficiently release the heat generated inside to the outside, are excellent in light extraction efficiency, and are also excellent in heat resistance.
  • the wavelength conversion member of the present invention is suitable as a component such as general illumination such as a white LED or special illumination (for example, a projector light source, a headlamp light source of an automobile, a light source of an endoscope).
  • general illumination such as a white LED or special illumination (for example, a projector light source, a headlamp light source of an automobile, a light source of an endoscope).

Abstract

ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供する。 無機バインダー1中に蛍光体粉末2と熱伝導性フィラー3が分散されてなる波長変換部材10であって、 無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の屈折率差が0.2以下であり、 無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の各含有量の体積比が40:60~5:95であることを特徴とする波長変換部材10。

Description

波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
 本発明は、発光ダイオード(LED:Light Emitting Diode)やレーザーダイオード(LD:Laser Diode)等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びその製造方法、並びに波長変換部材を用いた発光装置に関するものである。
 近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、低消費電力、小型軽量、容易な光量調節という観点から、LEDやLD等の励起光源を用いた発光装置に対する注目が高まってきている。そのような次世代発光装置の一例として、例えば特許文献1には、青色光を出射するLED上に、LEDからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材が配置された発光装置が開示されている。この発光装置は、LEDから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。
 波長変換部材としては、従来、樹脂マトリクス中に蛍光体粉末を分散させたものが用いられている。しかしながら、当該波長変換部材を用いた場合、励起光源からの光により樹脂が劣化し、発光装置の輝度が低くなりやすいという問題がある。特に、励起光源が発する熱や高エネルギーの短波長(青色~紫外)光によってモールド樹脂が劣化し、変色や変形を起こすという問題がある。
 そこで、樹脂マトリクスに代えてガラスマトリクス中に蛍光体粉末を分散固定した、完全無機固体からなる波長変換部材が提案されている(例えば、特許文献2及び3参照)。当該波長変換部材は、母材となるガラスがLEDの熱や照射光により劣化しにくく、変色や変形といった問題が生じにくいという特徴を有している。
特開2000-208815号公報 特開2003-258308号公報 特許第4895541号公報
 近年、ハイパワー化を目的として、励起光源として用いるLEDやLDの出力が上昇している。それに伴い、励起光源からの熱や、励起光を照射された蛍光体から発せられる熱により波長変換部材の温度が上昇し、その結果、発光強度が経時的に低下する(温度消光)という問題がある。また、場合によっては、波長変換部材の温度上昇が顕著となり、構成材料(ガラスマトリクス等)が融解するおそれがある。
 以上に鑑み、本発明は、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することを目的とする。
 本発明の波長変換部材は、無機バインダー中に蛍光体粉末と熱伝導性フィラーが分散されてなる波長変換部材であって、無機バインダーと熱伝導性フィラーの屈折率差が0.2以下であり、無機バインダーと熱伝導性フィラーの各含有量の体積比が40:60~5:95であることを特徴とする。上記構成のように、波長変換部材に含まれる熱伝導性フィラーの含有量を無機バインダーに対して多くすることで、励起光自体の熱や、励起光を波長変換部材に照射した際に蛍光体粉末から発生する熱が熱伝導性フィラーを介して伝わり、効率良く外部に放出される。これにより、波長変換部材の温度上昇を抑制して、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能となる。また、熱伝導性フィラーと無機バインダーの屈折率差を上記の通り小さくすることで、熱伝導性フィラーと無機バインダーの界面反射に起因する光散乱を軽減でき、励起光または蛍光体粉末から発せられる蛍光の光取出し効率を向上させることができる。
 本発明の波長変換部材は、空隙率が10%以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材内部において熱伝導性の低い空気の存在割合が低下し、波長変換部材の熱伝導率を向上させることができる。また、無機バインダー、熱伝導性フィラーまたは蛍光体粉末と、空隙に含まれる空気との屈折率差による光散乱を低減できるため、波長変換部材の透光性を向上させることができる。
 本発明の波長変換部材は、近接する複数の熱伝導性フィラー同士の距離、及び/または、熱伝導性フィラーとそれに近接する蛍光体粉末との距離が、0.08mm以下であることが好ましい。特に、複数の熱伝導性フィラー同士、及び/または、熱伝導性フィラーと蛍光体粉末が接触していることが好ましい。このようにすれば、熱伝導性の低い無機バインダーを伝熱する距離が短くなり、さらには複数の熱伝導性フィラー間で熱伝導経路が形成されるため、波長変換部材内部で発生した熱を外部に伝導させやすくなる。
 本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの平均粒子径D50が1~50μmであることが好ましい。このようにすれば、複数の熱伝導性フィラー間、または熱伝導性フィラーと蛍光体粉末の距離を短くできるため、熱を効率よく外部に放出しやすくなる。
 本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーが蛍光体粉末より高い熱伝導率を有することが好ましい。
 本発明の波長変換部材は、熱伝導性フィラーとして例えば酸化物セラミックスからなるものを使用することができる。具体的には、熱伝導性フィラーが、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも1種であることが好ましい。
 本発明の波長変換部材は、無機バインダーの軟化点が1000℃以下であることが好ましい。
 本発明の波長変換部材は、無機バインダーがガラスであることが好ましい。
 本発明の波長変換部材は、厚みが1000μm以下であることが好ましい。
 本発明の波長変換部材は、熱拡散率が1mm/s以上であることが好ましい。
 本発明の波長変換部材の製造方法は、上記の波長変換部材の製造方法であって、無機バインダー、蛍光体粉末及び熱伝導性フィラーの混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び混合粉末を加熱プレスする工程、を備えることを特徴とする。このようにすれば、熱伝導性フィラー同士、あるいは熱伝導性フィラーと蛍光体粉末とが接触しやすくなる。また、波長変換部材内部に空隙が残存しにくくなり、緻密な波長変換部材を得ることが可能となる。
 本発明の波長変換部材の製造方法は、加熱プレスを、ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことが好ましい。
 本発明の波長変換部材の製造方法は、加熱プレスを行う際の温度が1000℃以下であることが好ましい。このようにすれば、加熱プレス時における蛍光体粉末の熱劣化を抑制することができる。
 本発明の発光装置は、上記の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。
 本発明の発光装置は、光源がレーザーダイオードであることが好ましい。このようにすれば、発光強度を高めることが可能となる。なお、光源としてレーザーダイオードを用いた場合は、波長変換部材の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。
 本発明によれば、ハイパワーの励起光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解を抑制することが可能な波長変換部材及びその製造方法、並びに当該波長変換部材を用いた発光装置を提供することが可能となる。
本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の一実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。 実施例のNo.1の波長変換部材の部分断面写真である。
 以下、本発明の実施形態を図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に何ら限定されるものではない。
 (波長変換部材)
 図1は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材10は、無機バインダー1中に蛍光体粉末2と熱伝導性フィラー3が分散されてなるものである。本実施形態に係る波長変換部材10は透過型の波長変換部材である。波長変換部材10の一方の主面から励起光を照射すると、入射した励起光の一部が蛍光体粉末2により波長変換されて蛍光となり、当該蛍光は他方の主面から外部に照射される。波長変換部材10の形状は特に限定されないが、通常は平面形状が矩形や円形の板状である。
 図1に示すように、本実施形態では複数の熱伝導性フィラー3が互いに近接または接触している。それにより、複数の熱伝導性フィラー3の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー1の距離が短くなっている。特に、複数の熱伝導性フィラー3同士が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。また、本実施形態では熱伝導性フィラー3が蛍光体粉末2に近接または接触しており、それにより蛍光体粉末2と熱伝導性フィラー3の間に存在する熱伝導性の低い無機バインダー1の距離が短くなっている。特に、熱伝導性フィラー3と蛍光体粉末2が接触している箇所では熱伝導経路が形成されている。近接する複数の熱伝導性フィラー3同士の距離、及び/または、熱伝導性フィラー3とそれに近接する蛍光体粉末2との距離は、0.08mm以下、特に0.05mm以下であることが好ましい。このようにすれば、蛍光体粉末2で発生した熱を外部に伝導させやすくなり、波長変換部材10の温度が不当に上昇することを抑制できる。
 なお、近接する複数の熱伝導性フィラー3同士の距離、及び、熱伝導性フィラー3とそれに近接する蛍光体粉末2との距離は、波長変換部材10の反射電子像による断面画像から測定することができる。
 以下、各構成要素について詳細に説明する。
 無機バインダー1としては、製造時の焼成工程における蛍光体粉末2の熱劣化を考慮し、軟化点が1000℃以下のものを使用することが好ましい。そのような無機バインダー1としてはガラスが挙げられる。ガラスは樹脂等の有機系マトリクスと比較して耐熱性に優れるとともに、熱処理により軟化流動しやすいため、波長変換部材10の構造を緻密化しやすいという特徴がある。ガラスの軟化点は250~1000℃であることが好ましく、300~950℃であることがより好ましく、400~900℃の範囲内であることがさらに好ましく、400~850℃の範囲内であることが特に好ましい。ガラスの軟化点が低すぎると、波長変換部材10の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラス自体の耐熱性が低いため、蛍光体粉末2から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスの軟化点が高すぎると、製造時の焼成工程において蛍光体粉末2が劣化して、波長変換部材10の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材10の化学的安定性及び機械的強度を高める観点からはガラスの軟化点は500℃以上、600℃以上、700℃以上、800℃以上、特に850℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウケイ酸塩系ガラス、ケイ酸塩系ガラス、アルミノケイ酸塩系ガラス等が挙げられる。ただし、ガラスの軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。また、蛍光体粉末2の耐熱性が低い場合、焼成時に劣化するおそれがある。よって、波長変換部材10を安価に製造する場合や、耐熱性の低い蛍光体粉末2を使用する場合は、ガラスマトリクスの軟化点は550℃以下、530℃以下、500℃以下、480℃以下、特に460℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスが挙げられる。
 なお、無機バインダー1に使用されるガラスとしては、通常、ガラス粉末が使用される。ガラス粉末の平均粒子径は50μm以下、30μm以下、10μm以下、特に5μm以下であることが好ましい。ガラス粉末の平均粒子径が大きすぎると、緻密な焼結体が得られにくくなる。ガラス粉末の平均粒子径の下限は特に限定されないが、通常、0.5μm以上、さらには1μm以上である。
 なお、本明細書において平均粒子径はレーザ回折法で測定した値を指し、レーザ回折法により測定した際の体積基準の累積粒度分布曲線において、その積算量が粒子の小さい方から累積して50%である粒子径(D50)を表す。
 蛍光体粉末2は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粉末2の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体から選ばれた少なくとも1種が挙げられる。また励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。
 蛍光体粉末2の平均粒子径は1~50μm、特に5~30μmであることが好ましい。蛍光体粉末2の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下しやすくなる。一方、蛍光体粉末2の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。
 波長変換部材10中における蛍光体粉末2の含有量は1~70体積%、1~50体積%、特に1~30体積%であることが好ましい。蛍光体粉末2の含有量が少なすぎると、所望の発光強度が得られにくくなる。一方、蛍光体粉末2の含有量が多すぎると、波長変換部材10の熱拡散率が低くなり放熱性が低下しやすくなる。
 熱伝導性フィラー3は、無機バインダー1より高い熱伝導率を有している。特に、熱伝導性フィラー3は無機バインダー1及び蛍光体粉末2より高い熱伝導率を有していることが好ましい。具体的には、熱伝導性フィラー3の熱伝導率は5W/m・K以上、20W/m・K以上、40W/m・K以上、特に50W/m・K以上であることが好ましい。
 熱伝導性フィラー3としては、酸化物セラミックスが好ましい。酸化物セラミックスの具体例としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛、マグネシアスピネル(MgAl)等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、2種以上を混合して用いてもよい。なかでも、熱伝導率の比較的高い酸化アルミニウムまたは酸化マグネシウムを用いることが好ましく、特に熱伝導率が高く光吸収の少ない酸化マグネシウムを用いることがより好ましい。なお、マグネシアスピネルは比較的入手しやすく安価である点で好ましい。
 熱伝導性フィラー3の平均粒子径は1μm以上、5μm以上、10μm以上、特に20μm以上であることが好ましい。熱伝導性フィラー3の平均粒子径が小さすぎると、熱伝導性フィラー3同士が近接しにくくなる、あるいは、熱伝導性フィラー3同士の接触による熱伝導経路が形成されにくくなるため、十分な放熱効果が得られにくくなる。なお、熱伝導性フィラー3の平均粒子径が大きすぎると、複数の熱伝導性フィラー3の間に形成される空間が大きくなり、波長変換部材10の緻密性が低下しやすくなるため、50μm以下、40μm以下、特に30μm以下であることが好ましい。
 波長変換部材10中における無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の各含有量の体積比は40:60~5:95であり、38:62~10:90であることが好ましく、37:63~15:85であることがより好ましく、35:65~20:80であることがさらに好ましい。熱伝導性フィラー3の含有量が少なすぎる(無機バインダー1の含有量が多すぎる)と、所望の放熱効果が得られにくくなる。一方、熱伝導性フィラー3の含有量が多すぎる(無機バインダー1の含有量が少なすぎる)と、波長変換部材10中における空隙が多くなるため、所望の放熱効果が得られなくなったり、波長変換部材10内部の光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。
 なお、波長変換部材10中における無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の含有量は、基本的に蛍光体粉末2の含有量に応じて決定する。具体的には、波長変換部材10中における無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の合量は、蛍光体粉末2の含有量を考慮し、30~99体積%、50~99体積%、特に70~99体積%の範囲で調整することが好ましい。
 波長変換部材10中における空隙率(体積%)は10%以下、5%以下、特に3%以下であることが好ましい。空隙率が大きすぎると、放熱効果が低下しやすくなる。また、波長変換部材10内部の光散乱が過剰となり、蛍光強度が低下しやすくなる。
 無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の屈折率差(nd)は0.2以下であり、0.15以下、特に0.1以下であることが好ましい。当該屈折率差が大きすぎると、無機バインダー1と熱伝導性フィラー3の界面での反射が大きくなり、その結果、光散乱が過剰となり蛍光強度が低下しやすくなる。
 波長変換部材10の厚みは、1000μm以下であることが好ましく、500μm以下であることがより好ましく、300μm以下であることがさらに好ましい。波長変換部材10が厚すぎると、波長変換部材10における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低下する傾向がある。また、波長変換部材10の温度が高くなって、経時的な発光強度の低下や構成材料の融解が発生しやすくなる。なお、波長変換部材10の厚みの下限値は、30μm程度であることが好ましい。波長変換部材10が薄すぎると、機械的強度が低下しやすくなったり、励起光が蛍光体粉末2に吸収されにくくなり、発光強度が低下しやすくなる。
 波長変換部材10の励起光入射側表面に、励起光の反射損失低減や入射側への蛍光漏出の抑制を目的として、反射防止膜やバンドパスフィルター、さらにはモスアイ構造などのマイクロストラクチャー構造を設けてもよい。
 波長変換部材10は上記構成を有することにより優れた熱拡散性を有する。具体的には、波長変換部材10の熱拡散率は1mm/s以上、2mm/s以上、3mm/s以上、特に4mm/s以上であることが好ましい。
 また波長変換部材10を金属やセラミック等の別の放熱部材に接合して使用してもよい。このようにすれば、波長変換部材10で発生した熱をより一層効率よく外部に放出することが可能となる。
 (波長変換部材の製造方法)
 波長変換部材10は、無機バインダー1、蛍光体粉末2及び熱伝導性フィラー3の混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び、混合粉末を加熱プレスする工程、により製造することができる。
 加熱プレスは、例えばホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことができる。これらの装置を使用することにより、緻密な焼結体を容易に得ることができる。
 加熱プレスを行う際の温度は1000℃以下、950℃以下、特に900℃以下であることが好ましい。加熱プレスを行う際の温度が高すぎると、蛍光体粉末2が熱劣化しやすくなる。なお、加熱プレスを行う際の温度が低すぎると、緻密な焼結体が得られにくくなるため、250℃以上、300℃以上、特に400℃以上であることが好ましい。
 加熱プレスする際の圧力は、緻密な焼結体が得られるよう、例えば10~100MPa、特に20~60MPaの範囲で適宜調整することが好ましい。
 焼成時の雰囲気は真空等の減圧雰囲気とすることが好ましい。このようにすれば、焼成時の脱泡が促進され、緻密な焼結体が得られやすくなる。
 焼結用金型の材質は特に限定されず、例えばカーボン製金型を使用することができる。
 (発光装置)
 図2は、上述した実施形態に係る波長変換部材を用いた発光装置を示す模式的側面図である。図2に示すように、発光装置20は、波長変換部材10と光源4を備えている。光源4から出射された励起光Lは波長変換部材10により蛍光Lに変換される。また励起光Lの一部は波長変換部材10をそのまま透過する。このため、波長変換部材10からは、励起光Lと蛍光Lとの合成光Lが出射することとなる。例えば、励起光Lが青色光であり、蛍光Lが黄色光である場合、白色の合成光Lを得ることができる。
 発光装置20には上述の波長変換部材10を用いているため、波長変換部材10に励起光Lが照射されることにより発生した熱を、効率良く外部に放出することができる。よって、波長変換部材10の温度が不当に上昇することを抑制できる。
 光源4としては、LEDやLDが挙げられる。発光装置20の発光強度を高める観点からは、光源4は高強度の光を出射できるLDを用いることが好ましい。光源としてLDを用いた場合は、波長変換部材10の温度が上昇しやすくなるため、本発明の効果を享受しやすくなる。
 以下、本発明の波長変換部材を実施例を用いて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
 表1は本発明の実施例(No.1~10)及び比較例(No.11~13)を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 熱伝導性フィラー、無機バインダー及び蛍光体粉末を、表1に記載の割合となるように混合することにより混合粉末を得た。なお表において、蛍光体粉末の含有量は混合粉末に占める含有量であり、残部を熱伝導性フィラーと無機バインダーが占める。各材料としては以下のものを使用した。
 (a)熱伝導性フィラー
 MgO(熱伝導率:約42W/m・K、平均粒子径D50:43μmまたは8μm)
 Al(熱伝導率:約20W/m・K、平均粒子径D50:9μm)
 MgAl(熱伝導率:約16W/m・K、平均粒径D50:20μm)
 (b)無機バインダー
 無機バインダーA(ケイ酸バリウム系ガラス粉末、軟化点:790℃、屈折率(nd):1.71、平均粒子径D50:2.5μm)
 無機バインダーB(ホウケイ酸塩系ガラス、軟化点:850℃、屈折率(nd):1.56、平均粒子径D50:1.4μm)
 無機バインダーC(スズリン酸塩系ガラス、軟化点:380℃、屈折率(nd):1.82、平均粒子径D50:3.8μm)
 無機バインダーD(ビスマス系ガラス、軟化点:450℃、屈折率(nd):1.91、平均粒子径D50:2.7μm)
 無機バインダーE(ホウケイ酸系ガラス、軟化点:775℃、屈折率(nd):1.49、平均粒子径D50:1.3μm)
 (c)蛍光体粉末
 YAG蛍光体(YAl12、平均粒子径:15μm)
 CASN蛍光体(CaAlSiN、平均粒子径:18μm)
 得られた混合粉末を、富士電波工業製ホットプレス炉(ハイマルチ5000)内に設置されたφ40mmカーボン製金型に入れ、加熱プレスを行った。加熱プレスの条件としては、真空雰囲気下表1に示す熱処理温度まで昇温し、40MPaの圧力で20分間加圧した後、Nガスを導入しながら徐冷し、常温まで冷却した。得られた焼結体に対し切削加工を施すことにより、5mm×5mm×1mmの板状の波長変換部材を得た。
 得られた波長変換部材について、以下の方法で空隙率、熱拡散率、励起光の透過率及び耐熱性を評価した。結果を表1に示す。また、No.1の波長変換部材の部分断面写真を図3に示す。
 空隙率は、波長変換部材の反射電子像による断面写真について、画像解析ソフトWinroofを用いて二値化し、得られた処理画像において空隙の占める面積割合から算出した。
 熱拡散率は、アイフェイズ社製の熱拡散率測定装置i-phaseにより測定した。
 励起光の透過率は以下のようにして測定した。中央部にφ3mmの開口部が形成された30mm×30mm×2mmのアルミニウム板2枚を準備し、当該2枚のアルミニウム板の間に波長変換部材を挟持して固定した。波長変換部材はアルミニウム板の略中央部に位置するように固定し、各アルミニウム板の開口部から波長変換部材が露出するようにした。アルミニウム板の一方の開口部から、露出した波長変換部材に対してLDの励起光(波長445nm、出力3W)を照射した。アルミニウム板の他方の開口部から出射された光を積分球内部に取り込んだ後、標準光源によって校正された分光器へ導光し、光のエネルギー分布スペクトルを測定した。得られたスペクトルにおける励起光波長のピーク高さをP1とした。別途、LDの励起光を直接積分球内部に取り込んで、同様に測定した光のエネルギー分布スペクトルの励起光波長ピーク高さをP0とした。この場合、P1/P0の値を「励起光の透過率」とした。
 波長変換部材の耐熱性は以下のようにして評価した。上記の励起光の透過率の測定試験において、波長変換部材に対しLDを60秒間照射し、波長変換部材のガラスマトリクスの状態を観察した。ガラスマトリクスに変化がない場合を「○」、ガラスマトリクスが融解した場合を「×」として評価した。
 表1から明らかなように、実施例であるNo.1~10の波長変換部材は、熱拡散率が2.32mm/s以上と高く、耐熱性も良好であった。一方、比較例であるNo.11の波長変換部材は、熱伝導性フィラーと無機バインダーの屈折率差が0.24と大きいため、両者の界面での光散乱が強くなり過ぎ、波長変換部材の励起光の透過率が0.08と低くなった。No.12の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの比率が小さすぎるため、熱拡散率が0.44mm/sと低く、耐熱性に劣っていた。No.13の波長変換部材は、熱伝導性フィラーの比率が大きすぎるため、空隙率が大きくなった。その結果、光散乱が大きくなり、励起光の透過率が0.04と低くなった。以上の通り、No.1~10の波長変換部材は、内部で発生した熱を効率良く外部に放出でき、かつ光取り出し効率に優れ、耐熱性にも優れていることがわかる。
 本発明の波長変換部材は、白色LED等の一般照明や特殊照明(例えば、プロジェクター光源、自動車のヘッドランプ光源、内視鏡の光源)等の構成部材として好適である。
1 無機バインダー
2 蛍光体粉末
3 熱伝導性フィラー
4 光源
10 波長変換部材
20 発光装置

Claims (17)

  1.  無機バインダー中に蛍光体粉末と熱伝導性フィラーが分散されてなる波長変換部材であって、
     無機バインダーと熱伝導性フィラーの屈折率差が0.2以下であり、
     無機バインダーと熱伝導性フィラーの各含有量の体積比が40:60~5:95であることを特徴とする波長変換部材。
  2.  空隙率が10%以下であることを特徴とする請求項1に記載の波長変換部材。
  3.  近接する複数の熱伝導性フィラー同士の距離、及び/または、熱伝導性フィラーとそれに近接する蛍光体粉末との距離が、0.08mm以下であることを特徴とする請求項1または2に記載の波長変換部材。
  4.  複数の熱伝導性フィラー同士、及び/または、熱伝導性フィラーと蛍光体粉末が接触していることを特徴とする請求項1~3のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  5.  熱伝導性フィラーの平均粒子径D50が1~50μmであることを特徴とする請求項1~4のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  6.  熱伝導性フィラーが、蛍光体粉末より高い熱伝導率を有することを特徴とする請求項1~5のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  7.  熱伝導性フィラーが酸化物セラミックスからなることを特徴とする請求項1~6のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  8.  熱伝導性フィラーが、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化亜鉛及びマグネシアスピネルから選択される少なくとも1種であることを特徴とする請求項7に記載の波長変換部材。
  9.  無機バインダーの軟化点が1000℃以下であることを特徴とする請求項1~8のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  10.  無機バインダーがガラスであることを特徴とする請求項1~9のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  11.  厚みが1000μm以下であることを特徴とする請求項1~10のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  12.  熱拡散率が1mm/s以上であることを特徴とする請求項1~11のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  13.  請求項1~12のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法であって、
     無機バインダー、蛍光体粉末及び熱伝導性フィラーの混合粉末を焼結用金型に入れる工程、及び
     混合粉末を加熱プレスする工程、を備えることを特徴とする波長変換部材の製造方法。
  14.  加熱プレスを、ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置または熱間静水圧プレス装置により行うことを特徴とする請求項13に記載の波長変換部材の製造方法。
  15.  加熱プレスを行う際の温度が1000℃以下であることを特徴とする請求項13または14に記載の波長変換部材の製造方法。
  16.  請求項1~12のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
  17.  光源がレーザーダイオードであることを特徴とする請求項16に記載の発光装置。
PCT/JP2018/044047 2017-12-12 2018-11-29 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置 WO2019116916A1 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US16/763,327 US11041606B1 (en) 2017-12-12 2018-11-29 Wavelength conversion member and method for manufacturing same, and light-emitting device
DE112018006320.8T DE112018006320T5 (de) 2017-12-12 2018-11-29 Wellenlängenumwandlungselement und Verfahren zur Herstellung desselben sowie Licht emittierende Vorrichtung

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017-237557 2017-12-12
JP2017237557 2017-12-12
JP2018173558A JP7268315B2 (ja) 2017-12-12 2018-09-18 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
JP2018-173558 2018-09-18

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2019116916A1 true WO2019116916A1 (ja) 2019-06-20

Family

ID=66820965

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2018/044047 WO2019116916A1 (ja) 2017-12-12 2018-11-29 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置

Country Status (1)

Country Link
WO (1) WO2019116916A1 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2021079739A1 (ja) * 2019-10-23 2021-04-29 デンカ株式会社 蛍光体プレート、発光装置および蛍光体プレートの製造方法
WO2021186970A1 (ja) * 2020-03-18 2021-09-23 デンカ株式会社 蛍光体プレート、及び発光装置

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003243727A (ja) * 2001-12-14 2003-08-29 Nichia Chem Ind Ltd 発光装置
JP2003258308A (ja) * 2002-03-06 2003-09-12 Nippon Electric Glass Co Ltd 発光色変換部材
JP2007157798A (ja) * 2005-11-30 2007-06-21 Kyocera Corp 発光装置
JP2016149389A (ja) * 2015-02-10 2016-08-18 株式会社東芝 半導体発光装置及び蛍光体層の形成方法
JP2016225581A (ja) * 2015-06-04 2016-12-28 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及びそれを用いた発光装置

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003243727A (ja) * 2001-12-14 2003-08-29 Nichia Chem Ind Ltd 発光装置
JP2003258308A (ja) * 2002-03-06 2003-09-12 Nippon Electric Glass Co Ltd 発光色変換部材
JP2007157798A (ja) * 2005-11-30 2007-06-21 Kyocera Corp 発光装置
JP2016149389A (ja) * 2015-02-10 2016-08-18 株式会社東芝 半導体発光装置及び蛍光体層の形成方法
JP2016225581A (ja) * 2015-06-04 2016-12-28 日本電気硝子株式会社 波長変換部材及びそれを用いた発光装置

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2021079739A1 (ja) * 2019-10-23 2021-04-29 デンカ株式会社 蛍光体プレート、発光装置および蛍光体プレートの製造方法
CN114599764A (zh) * 2019-10-23 2022-06-07 电化株式会社 荧光体板、发光装置以及荧光体板的制造方法
CN114599764B (zh) * 2019-10-23 2023-10-20 电化株式会社 荧光体板、发光装置以及荧光体板的制造方法
WO2021186970A1 (ja) * 2020-03-18 2021-09-23 デンカ株式会社 蛍光体プレート、及び発光装置
CN115151845A (zh) * 2020-03-18 2022-10-04 电化株式会社 荧光体板和发光装置
CN115151845B (zh) * 2020-03-18 2024-04-19 电化株式会社 荧光体板和发光装置

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN108291987B (zh) 波长转换部件和波长转换元件以及使用它们的发光装置
JP7022398B2 (ja) 波長変換部材及びそれを用いてなる発光デバイス
JP7268315B2 (ja) 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
JP6273799B2 (ja) 波長変換材料に用いられるガラス、波長変換材料、波長変換部材及び発光デバイス
JP5549539B2 (ja) 波長変換素子、それを備える光源及びその製造方法
JP2016225581A (ja) 波長変換部材及びそれを用いた発光装置
JP6365828B2 (ja) 波長変換材料に用いられるガラス、波長変換材料、波長変換部材及び発光デバイス
WO2019116916A1 (ja) 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
JP7469847B2 (ja) 波長変換部材及びそれを用いた発光装置
JP2023083288A (ja) 波長変換部材及びそれを用いた発光装置
JP2019019011A (ja) 波長変換材料に用いられるガラス、波長変換材料、波長変換部材及び発光デバイス
KR102654998B1 (ko) 파장 변환 재료에 사용되는 유리, 파장 변환 재료, 파장 변환 부재 및 발광 디바이스
JP2014112696A (ja) 波長変換素子、及びそれを備える光源
WO2020213456A1 (ja) 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
WO2021132212A1 (ja) 波長変換部材、発光素子及び発光装置
TWI830902B (zh) 波長轉換構件及其製造方法、與發光裝置
WO2020213455A1 (ja) 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光装置
JP7004235B2 (ja) 波長変換材料に用いられるガラス、波長変換材料、波長変換部材及び発光デバイス
JP2022063277A (ja) 波長変換材料に用いられるガラス、波長変換材料、波長変換部材及び発光デバイス
JP2022063274A (ja) 波長変換部材及びそれを用いてなる発光デバイス

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 18888754

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 18888754

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1