WO2017077696A1 - 蓄電装置用電極板の製造方法、及び塗布装置 - Google Patents

蓄電装置用電極板の製造方法、及び塗布装置 Download PDF

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WO2017077696A1
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positive electrode
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current collector
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正志 塚本
智文 柳
元貴 衣川
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三洋電機株式会社
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present disclosure relates to a method for manufacturing an electrode plate for a power storage device and a coating apparatus.
  • a positive electrode mixture layer is formed by applying a positive electrode mixture slurry on a strip-shaped positive electrode current collector. Thereafter, a part of the positive electrode mixture layer is peeled to form an uncoated portion where no positive electrode mixture layer is present. A positive electrode lead is welded to the uncoated portion. By making the width of the uncoated portion shorter than the width of the positive electrode plate, the uncoated portion is formed only in a partial region in the width direction to increase the existence region of the positive electrode mixture layer, thereby realizing high capacity. .
  • Patent Document 2 proposes a technique capable of improving productivity in addition to increasing the capacity.
  • the coating apparatus disclosed in Patent Document 2 includes a plurality of nozzles. The discharge ports of the plurality of nozzles are arranged so as not to overlap each other when viewed from the length direction of the positive electrode current collector.
  • Each nozzle discharges a positive electrode mixture slurry to each divided region that divides the positive electrode current collector along the length direction.
  • the uncoated portion and the positive electrode mixture layer can be freely formed. Since this coating apparatus does not require peeling of the positive electrode mixture layer, productivity is improved.
  • the discharge ports of a plurality of nozzles are arranged so as not to overlap each other when viewed from the length direction of the current collector, and a positive electrode mixture is fed from one nozzle to each divided region of the current collector. A slurry is applied.
  • the positive electrode mixture slurry is applied on the positive electrode current collector by such a method, the thickness of the positive electrode mixture layer is difficult to be uniform.
  • the subject of this indication is providing the manufacturing method of the electrode plate for electrical storage apparatuses which can suppress the dispersion
  • a mixture slurry is applied from a discharge nozzle corresponding to each of the discharge regions to a plurality of discharge regions extending along the length direction on a strip-shaped current collector.
  • the position of the discharge region is set so as to form an overlapping portion that overlaps a part of the adjacent discharge region, and an uncoated portion is provided in at least one of the discharge regions by intermittently discharging the mixture slurry.
  • the coating apparatus of the present disclosure includes a plurality of discharge ports extending in an arbitrary first direction, and each discharge port overlaps with all other discharge ports when viewed from a second direction orthogonal to the first direction. And a region that overlaps a part of the ejection port adjacent to each ejection port.
  • an electrode plate for a power storage device and a coating device According to the method for manufacturing an electrode plate for a power storage device and a coating device according to the present disclosure, it is possible to suppress the thickness variation of the mixture layer on the current collector, in addition to increase in capacity and productivity.
  • FIG. 1 is a view showing the structure of a non-aqueous electrolyte secondary battery manufactured by the manufacturing method and coating apparatus of the present embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic view showing an outline of a coating process of the positive electrode mixture slurry onto the positive electrode current collector.
  • FIG. 3 is a schematic view showing a plurality of ejection regions extending in the length direction on the positive electrode current collector.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining the relative position of each discharge nozzle with respect to the positive electrode current collector, and is a schematic diagram when the positive electrode current collector is viewed from above the coating surface.
  • FIG. 5A is a schematic diagram showing the tip of the flow path in the discharge nozzle of the first discharge section, and FIG.
  • FIG. 5B is a schematic diagram showing the tip of the flow path of the discharge nozzle in the second discharge section. is there.
  • FIG. 6 is a schematic diagram for explaining an angle formed by the discharge flow path of the discharge nozzle and the surface to be coated of the positive electrode current collector, and is a partially enlarged view of a region indicated by R in FIG.
  • FIGS. 7A and 7B are schematic views showing the shape of the tip of the flow path of the discharge nozzle used in the experimental example.
  • FIG. 8 is a schematic diagram illustrating a discharge unit according to a modification.
  • FIG. 1 is a diagram showing a structure of a non-aqueous electrolyte secondary battery 10 that can be preferably manufactured by the manufacturing method and coating apparatus of the present embodiment.
  • an electrode group in which a positive electrode plate 1 and a negative electrode plate 3 are wound via a separator 5 is a cylindrical battery case 6. It is accommodated together with the electrolytic solution.
  • the opening of the battery case 6 is sealed with a sealing plate 9 via a gasket 7, and the inside of the battery case 6 is sealed.
  • the positive electrode plate 1 is connected to the positive electrode lid 8 disposed on the sealing plate 9 by the positive electrode lead 2, and the positive electrode lid 8 serves as a positive electrode terminal.
  • the negative electrode plate 3 is connected to the battery case 6 by a negative electrode lead 4, and the battery case 6 serves as a negative electrode terminal.
  • the positive electrode plate 1 is manufactured as follows. A conductive agent, a binder, or the like is mixed with the positive electrode active material, and the mixture is kneaded in a dispersion medium to prepare a paste-like positive electrode mixture slurry. The positive electrode mixture slurry is applied onto a hoop-like positive electrode current collector made of a metal foil such as aluminum to form a positive electrode mixture layer. Next, the positive electrode mixture layer is dried and compressed. Finally, the positive electrode plate 1 is produced by cutting the positive electrode current collector on which the positive electrode mixture layer is formed into a predetermined size.
  • the negative electrode plate 3 is manufactured as follows. A conductive agent, a thickener and the like are mixed with the negative electrode active material, and the mixture is kneaded in a dispersion medium to prepare a paste-like negative electrode mixture slurry. Further, the negative electrode mixture slurry is applied onto a hoop-shaped negative electrode current collector made of a metal foil such as copper to form a negative electrode mixture layer. Next, the negative electrode mixture layer is dried and compressed. Finally, the negative electrode plate 3 is produced by cutting the negative electrode current collector on which the negative electrode mixture layer is formed into predetermined dimensions.
  • the positive electrode lead 2 is joined to a predetermined position of the positive electrode plate 1 by spot welding, and the negative electrode lead 4 is joined to a predetermined position of the negative electrode plate 3 by spot welding.
  • Each of the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3 has an unapplied portion where the mixture slurry is not applied.
  • the positive electrode lead 2 and the negative electrode lead 4 need to be directly joined to the current collectors of the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3.
  • the uncoated part constitutes a lead connection part to which the positive electrode lead 2 and the negative electrode lead 4 are connected.
  • the hoop-shaped positive electrode current collector 15 is unwound by a driving roll (not shown) so as to run at a constant speed on one side in the length direction indicated by the arrow A.
  • the positive electrode mixture slurry is discharged toward the positive electrode current collector 15 from the first and second discharge portions 11 and 12 disposed on the upper side of the positive electrode current collector 15, thereby forming the positive electrode current collector 15 on the positive electrode current collector 15.
  • a positive electrode mixture layer 14 is formed.
  • the first discharge unit 11 is provided with discharge nozzles 11a and 11b
  • the second discharge unit 12 is provided with a discharge nozzle 12a.
  • the discharge nozzles 11a and 11b continuously discharge the positive electrode mixture slurry.
  • the discharge nozzle 12a intermittently discharges the positive electrode mixture slurry.
  • the discharge nozzles 11a and 11b constitute a continuous discharge nozzle
  • the discharge nozzle 12a constitutes an intermittent discharge nozzle.
  • the discharge ports of the continuous discharge nozzle and the discharge ports of the intermittent discharge nozzle are alternately arranged in the width direction Y.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing a plurality of ejection regions 50, 51, 52 extending along the length direction X on the positive electrode current collector 15.
  • the discharge regions 50, 51, and 52 indicate regions where the positive electrode mixture slurry discharged from the discharge nozzles 11 a, 11 b, and 12 a is assumed to collide with the positive electrode current collector 15, respectively.
  • the positions of the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a and the discharge ports 18a, 18b, and 19a with respect to the positive electrode current collector 15 are determined.
  • the discharge regions 50, 51, 52 and the discharge ports 18a, 18b are viewed from the thickness direction. , 19a overlap each other.
  • the lengths of the discharge regions 50 and 51 in the width direction Y are equal to each other, and the discharge region 51 is provided with an unapplied portion 40 to which the positive electrode mixture slurry is not applied.
  • the ejection regions 50 and 52 are arranged so that each part thereof overlaps with each other when viewed in the length direction X.
  • the ejection regions 51 and 52 are arranged so that each part thereof overlaps when viewed in the length direction X.
  • the discharge regions 50, 51, 52 are formed with the overlapping portions 60a, 60b and the non-overlapping portions 70, 71, 72.
  • the positions of the first discharge part 11 having the discharge ports 18a and 18b and the second discharge part 12 having the discharge ports 19a with respect to the positive electrode current collector 15 are determined.
  • the first discharge is performed such that both ends in the width direction Y of the discharge ports 18a, 18b, 19a coincide with both ends in the width direction Y of the discharge regions 50, 51, 52, respectively.
  • the part 11 and the second discharge part 12 are arranged.
  • the first discharge part 11 is arranged at an interval in the length direction X of the positive electrode current collector 15 with respect to the second discharge part 12.
  • the second discharge part 12 is arranged in front of the first discharge part 11 in the moving direction A of the positive electrode current collector 15, but the second discharge part 12 is more positive than the first discharge part 11 in the positive electrode current collector. It may be arranged behind 15 movement directions A.
  • the discharge ports 18 a, 18 b, 19 a have a rectangular planar shape extending in the width direction Y of the positive electrode current collector 15.
  • Each discharge nozzle 11a, 11b, 12a has a control valve for controlling the supply and stop of the positive electrode mixture slurry from a storage tank (not shown). Each control valve is controlled independently of each other. Using each control valve, supply and stop of the positive electrode mixture slurry from each discharge nozzle 11a, 11b, 12a can be controlled at an arbitrary timing. By repeatedly supplying and stopping the positive electrode mixture slurry to the discharge nozzle 12a, the positive electrode mixture slurry is intermittently discharged from the discharge nozzle 12a. Thereby, the uncoated part 40 as a positive electrode lead connection part is provided.
  • a part of the discharge port 19a overlaps a part of the discharge port 18a, and the overlap amount is set to f 1 [mm].
  • a part of the discharge port 19a overlaps with a part of the discharge port 18b, and the amount of overlap is f 2 [mm].
  • the overlapping amounts f 1 [mm] and f 2 [mm] respectively coincide with the lengths in the width direction Y of the overlapping portions 60a and 60b (see FIG. 3).
  • FIG. 5 (a) is a schematic diagram showing the front end 20 of the flow path of the discharge nozzles 11a and 11b
  • FIG. 5 (b) is a schematic diagram showing the front end 30 of the flow path of the discharge nozzle 12a.
  • the extending direction of the front end of the flow path in the discharge nozzles 11 a and 11 b matches the thickness direction Z of the positive electrode current collector 15.
  • the length in the width direction Y becomes longer toward the discharge port 18a.
  • the extending direction of the discharge nozzle 12 a coincides with the thickness direction Z of the positive electrode current collector 15.
  • the length in the width direction Y is constant regardless of the position in the extending direction of the distal end portion 30 of the flow path.
  • FIG. 6 is a schematic diagram for explaining an angle formed by the tip 20 of the flow path of the discharge nozzles 11a and 11b and the coating surface 28 of the positive electrode current collector 15, and represents a region indicated by R in FIG. It is a partial enlarged view.
  • the length in the width direction Y of the front end portion 20 of the flow path becomes longer in a linear function as it goes to the discharge port 18a.
  • the extended surface 25 obtained by extending the side surface of the front end portion 20 of the flow path and the coated surface 28 of the positive electrode current collector 15 intersect at an acute angle such as 30 ° to 60 °, preferably 45 °. Intersect at an angle.
  • the uncoated portion 40 forming the positive electrode lead connection portion exists only in a part of the positive electrode current collector 15 in the width direction. Therefore, the application area of the positive electrode mixture slurry can be increased as compared with the case where the unapplied part is provided in the entire region in the width direction, so that the capacity can be increased.
  • the positive electrode current collector 15 relatively moves at a constant speed in the direction indicated by the arrow A with respect to the first and second discharge units 11 and 12. Therefore, in the discharge nozzle 12a, a long electrode plate material in which the unapplied portions 40 are periodically provided along the length direction X only by alternately repeating the discharge for the first predetermined time and the second predetermined discharge stop. Can be produced easily. Therefore, productivity is improved.
  • the electrode plate having the periodicity is cut along the line KK shown in FIG. 3 so that the width of the positive electrode current collector 15 is divided into two equal parts after the positive electrode mixture layer is formed. Further, the electrode plate material is cut along the center line between each two uncoated portions 40 adjacent in the length direction.
  • the positive electrode current collector 15 moves relative to the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a at a constant speed.
  • the uncoated portion is kept constant by controlling the control valve for controlling the supply and stop of the positive electrode mixture slurry to each discharge nozzle at a predetermined timing based on the measurement of the travel distance of the positive electrode current collector by an encoder or the like. You may provide for every distance.
  • the thickness of the positive electrode mixture layer provided on the positive electrode current collector varies locally, a uniform winding structure of the electrode group is not realized, and the charge / discharge reaction becomes non-uniform, which is not preferable.
  • an overlapping portion as shown by 60a and 60b in FIG. 3 has not been provided. It has been found that when there is no overlap of the discharge regions, the thickness of the positive electrode mixture layer at the boundary between the adjacent discharge regions is thinner than the thickness of the positive electrode mixture layer at the region other than the boundary.
  • Table 1 shows the result of evaluating the thickness variation of the positive electrode mixture layer for the positive electrode plate according to the experimental example manufactured by changing the dimension in the width direction Y of the overlapping portions 60a and 60b of the discharge region in the range of 0 to 5 mm. Show.
  • Example 1 and 2 The positive plates according to Experimental Examples 1 and 2 were produced as follows. A lithium nickel composite oxide as a positive electrode active material, acetylene black (AB) as a conductive agent, and polyvinylidene fluoride (PVDF) as a binder are mixed at a predetermined ratio, and the mixture is mixed with N as a dispersion medium. A positive electrode mixture slurry was prepared by kneading in -methyl-pyrrolidone (NMP).
  • NMP -methyl-pyrrolidone
  • the length in the width direction Y of the distal end portion of the flow path of the discharge nozzles 11a and 11b becomes longer from the inside toward the discharge port. Yes.
  • a shape in which the length in the width direction of the front end portion of the flow path is increased is schematically shown in FIG. 7A, and the shape is represented as a pattern A in FIG.
  • the length in the width direction Y of the front end portion of the flow path of the discharge nozzle 12a is constant at the front end portion of the flow path.
  • a shape in which the length in the width direction Y of the front end portion of the flow path is constant is schematically shown in FIG. 7B, and the shape is represented as a pattern B in FIG. 7B and Table 1.
  • the discharge nozzles 11 a and 11 b are provided in the first discharge unit 11, and the discharge nozzle 12 a is provided in the second discharge unit 12.
  • Example 3-5 A positive electrode plate according to Experimental Example 3 was manufactured in the same manner as Experimental Example 2 except that the shape of the tip of the flow path of the discharge nozzle 12 provided in the second discharge unit 12 was set to Pattern A. Further, positive plates according to Experimental Examples 4 and 5 were produced in the same manner as Experimental Example 3 except that the lengths of the overlapping portions 60a and 60b in the width direction Y were changed to 1 mm and 0 mm.
  • the thickness variation of the positive electrode mixture layer was evaluated as follows. First, the thickness A of the positive electrode mixture layer at the center in the width direction Y of the non-overlapping portion 70 was measured. Next, the thickness B of the positive electrode mixture layer at the center in the width direction Y of the overlapping portions 60a and 60b was measured. In Experimental Example 5 in which the length of the overlapping portion in the width direction Y was 0 mm, the thickness of the positive electrode mixture layer at the positions corresponding to both ends in the width direction Y of the discharge nozzle 12a was measured as the thickness B. Using the obtained thickness A [ ⁇ m] and thickness B [ ⁇ m], the value calculated from the formula (BA) ⁇ A ⁇ 100 was evaluated as the thickness variation of the positive electrode mixture layer. The smaller the absolute value, the smaller the thickness variation of the positive electrode mixture layer.
  • the thickness of the positive electrode mixture layer is expected to be less stable in the overlapping portions 60a and 60b than in the non-overlapping portions 70, 71, and 72, the positive electrode combination is increased by increasing the length in the width direction Y of the overlapping portions 60a and 60b. It was confirmed that the thickness variation of the agent layer tends to decrease.
  • the length in the width direction Y of the overlapping portions 60a and 60b is not particularly limited, but is preferably 1 mm or more and 8 mm or less, and more preferably 3 mm or more and 5 mm or less.
  • the width of the tip of the discharge nozzle flow path is increased toward the discharge port, so that the end of the applied mixture layer rises. It is described that it is prevented.
  • it is possible to form a uniform positive electrode mixture layer by making the length in the width direction Y of the front end portion of the flow path of the discharge nozzle of the second discharge portion that performs intermittent discharge constant. Recognize.
  • the shape of the flow path of the discharge nozzle is not particularly limited, but the shape of the front end of the flow path of the continuous discharge nozzle is preferably pattern A, and the shape of the front end of the flow path of the intermittent discharge nozzle is preferably pattern B. .
  • the thickness of the positive electrode mixture layer formed on one surface of the positive electrode current collector is not particularly limited, but is preferably 40 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less because the thickness variation of the positive electrode mixture layer is remarkably suppressed by providing an overlapping portion. .
  • the arrangement position of the discharge port of the coating apparatus of the present disclosure has been described with reference to the length direction X and the width direction Y of the positive electrode current collector. Therefore, the arrangement position of the discharge port of the coating apparatus of the present disclosure can be specified as follows using an arbitrary first direction and a second direction orthogonal to the first direction. That is, the coating device of the present disclosure includes a plurality of discharge ports extending in an arbitrary first direction, and each discharge port is not overlapped with all other discharge ports when viewed from the second direction. And a region overlapping with a part of the adjacent discharge port.
  • the discharge region is assumed to be composed of a first discharge region in which an uncoated portion as a positive electrode lead connection portion is not provided and a second discharge region in which an uncoated portion as a positive electrode lead connection portion is provided.
  • the first discharge area and the second discharge area can be arbitrarily arranged in the width direction so that an uncoated portion is provided at a predetermined position on the positive electrode current collector.
  • the first discharge region and the second discharge region are preferably arranged alternately in the width direction of the positive electrode current collector. In that case, it is preferable that the first discharge regions are arranged on both sides of the second discharge region in the width direction.
  • an uncoated portion other than the uncoated portion as the positive electrode lead connecting portion may be provided in any of the first and second ejection regions.
  • the number of discharge ports is determined according to a plurality of discharge regions set on the positive electrode current collector.
  • M is a natural number of 2 or more
  • the discharge ports are also arranged in the M rows. Since adjacent discharge regions partially overlap each other when viewed from the length direction of the positive electrode current collector, the discharge ports arranged in adjacent rows are provided with a predetermined interval in the length direction of the positive electrode current collector.
  • the plurality of discharge ports are preferably arranged in a zigzag manner along the width direction of the positive electrode current collector. Thereby, a discharge outlet can be arrange
  • the discharge nozzles 11 a and 11 b are provided in the discharge unit 11 and the discharge nozzle 12 a is provided in another discharge unit 12 has been described.
  • the discharges 11a, 11b, and 12a can be provided in an integral discharge portion.
  • a plurality of discharge nozzles may be provided in the integral discharge unit 111 in which the discharge ports 111a to 111g are arranged.
  • a positive electrode plate for a nonaqueous electrolyte secondary battery has been described in detail as an example of an electrode plate for a power storage device.
  • the power storage device of the present disclosure includes not only a non-aqueous electrolyte secondary battery but also other batteries such as a nickel cadmium battery and a nickel hydrogen battery.
  • the power storage device includes a capacitor in addition to the battery. Therefore, the electrode plate for a power storage device of the present disclosure includes a positive electrode plate and a negative electrode plate of a battery or a capacitor, and the materials of the current collector and the mixture slurry are not limited to the materials described in the above embodiment.
  • the manufacturing method and the coating apparatus of the present disclosure are applied to the manufacture of the positive electrode plate for a nonaqueous electrolyte secondary battery.
  • the manufacturing method and the coating apparatus of the present disclosure are applied to an object to be continuously run. It can be applied to other uses for applying objects.

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Abstract

本開示は高容量化と生産性向上に加えて、合剤層の厚みばらつきを抑制できる蓄電装置用電極板の製造方法及び塗布装置を提供することを目的とする。本開示の一態様は次の通りである。帯状の正極集電体（１５）上にその長さ方向Ｘに沿って延在する複数の吐出領域（５０，５１，５２）に、それぞれに対応する吐出ノズル（１１ａ，１１ｂ，１２ａ）から正極合剤スラリーを吐出することにより正極集電体１５上に正極合剤層を形成する。吐出領域（５０，５１，５２）のそれぞれの一部が、長さ方向Ｘから見てそれぞれに隣り合う吐出領域（５０，５１，５２）の一部と重なる重なり部（６０ａ,６０ｂ）を形成するように吐出領域（５０，５１，５２）の位置を設定する。吐出領域（５０，５１，５２）の少なくとも一つに、正極合剤スラリーを間欠的に吐出することにより未塗布部（４０）を設ける。

Description

蓄電装置用電極板の製造方法、及び塗布装置
　本開示は、蓄電装置用電極板の製造方法、及び塗布装置に関する。
　近年、電子機器のポータブル化やコードレス化が急速に進むにしたがって、電子機器の駆動用電源として使用する二次電池を高容量化することへの要望が高まっている。このような背景において、特許文献１の非水電解質二次電池では、正極合剤スラリーを帯状の正極集電体上に塗布することによって正極合剤層を形成する。その後、正極合剤層の一部を剥離することによって、正極合剤層が存在しない未塗布部を形成する。その未塗布部には正極リードが溶接される。未塗布部の幅を正極板幅よりも短くすることによって、未塗布部を幅方向の一部領域のみに形成して正極合剤層の存在領域を増大させ、高容量化を実現している。
　上記特許文献１記載の技術は、正極合剤層の一部の剥離が必要不可欠となる。しかし、剥離によって生産性が悪化する上、剥離された正極合剤層に含まれる材料の材料費が無駄になる。これに対し、特許文献２は、高容量化に加えて生産性を向上できる技術を提案している。特許文献２に開示された塗布装置は複数のノズルを備える。複数のノズルの吐出口は、正極集電体の長さ方向から見て互いに重ならないように配設される。
　各ノズルは長さ方向に沿って正極集電体を分割する各分割領域に正極合剤スラリーを吐出する。一定速度で走行する正極集電体に各ノズルからの正極合剤スラリーの吐出又は停止を適宜実行することによって、未塗布部及び正極合剤層を自在に形成する。この塗布装置では正極合剤層の剥離が必要ないから生産性が向上する。
特開２００３－６８２７１号公報 特開２００１－６６６４号公報
　特許文献２の塗布装置では、複数のノズルの吐出口が集電体の長さ方向から見て互いに重ならないように配設され、集電体の各分割領域には１つのノズルから正極合剤スラリーが塗布される。しかし、このような方法で正極集電体上に正極合剤スラリーを塗布すると、正極合剤層の厚みが均一になりにくいことが判明した。
　本開示の課題は、高容量化と生産性の向上に加えて、集電体上の合剤層の厚みばらつきを抑制できる蓄電装置用電極板の製造方法、及び塗布装置を提供することにある。
　本開示の蓄電装置用電極板の製造方法は、帯状の集電体上にその長さ方向に沿って延在する複数の吐出領域に、吐出領域のそれぞれに対応する吐出ノズルから合剤スラリーを吐出することにより集電体上に合剤層を形成する蓄電装置用電極板の製造方法であって、複数の吐出領域のそれぞれの一部が、集電体の長さ方向から見てそれぞれに隣り合う吐出領域の一部と重なる重なり部を形成するように吐出領域の位置が設定され、吐出領域の少なくとも一つに、合剤スラリーを間欠的に吐出することにより未塗布部が設けられる。
　また、本開示の塗布装置は、任意の第１方向に延在する複数の吐出口を備え、第１方向と直交する第２方向から見て、各吐出口が他の全ての吐出口と重ならない領域と、各吐出口に隣り合う吐出口の一部と重なる領域と、を有する。
　本開示に係る蓄電装置用電極板の製造方法及び塗布装置によれば、高容量化と生産性の向上に加えて、集電体上の合剤層の厚みばらつきを抑制できる。
図１は本実施形態の製造方法及び塗布装置で製造される非水電解質二次電池の構造を示す図である。 図２は正極集電体への正極合剤スラリーの塗布工程の概要を示す模式図である。 図３は正極集電体上にその長さ方向に延在する複数の吐出領域を示す模式図である。 図４は正極集電体に対する各吐出ノズルの相対位置を説明するための図であり、正極集電体を塗布面の上方から見たときの模式図である。 図５（ａ）は第１吐出部の吐出ノズルにおける流路の先端部を示す模式図であり、図５（ｂ）は第２吐出部の吐出ノズルの流路の先端部を示す模式図である。 図６は吐出ノズルの吐出流路と、正極集電体の被塗布面とがなす角度を説明する模式図であり、図５（ａ）にＲで示す領域の部分拡大図である。 図７（ａ）及び図７（ｂ）は実験例に用いた吐出ノズルの流路の先端部の形状を示す模式図である。 図８は変形例の吐出部を示す模式図である。
　以下に、本開示に係る実施の形態（以下、実施形態という）について図面を参照しながら詳細に説明する。この説明において、具体的な形状、材料、数値、方向等は、本開示の理解を容易にするための例示であって、用途、目的、仕様等にあわせて適宜変更することができる。また、以下において複数の実施形態や変形例などが含まれる場合、それらの特徴部分を適宜に組み合わせて用いることは当初から想定されている。また、実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは現物と異なる場合がある。本明細書において「略＊＊」との記載は、略全域を例に挙げて説明すると、全域はもとより実質的に全域と認められる場合を含む意図である。
　図１は、本実施形態の製造方法及び塗布装置で好適に製造できる非水電解質二次電池１０の構造を示す図である。
　図１に示すように、蓄電装置の一例としてのこの非水電解質二次電池１０では、正極板１及び負極板３がセパレータ５を介して巻回された電極群が、円筒形の電池ケース６内に電解液と共に収容される。電池ケース６の開口部はガスケット７を介して封口板９で封口され、電池ケース６内は密閉される。正極板１は正極リード２により封口板９上に配設された正極蓋８に接続され、正極蓋８は正極端子となる。また、負極板３は負極リード４により電池ケース６に接続され、電池ケース６は負極端子となる。
　正極板１は、次のように作製される。正極活物質に導電剤や結着剤等を混合し、その混合物を分散媒中で混練することによってペースト状の正極合剤スラリーを作製する。その正極合剤スラリーをアルミニウム等の金属箔からなるフープ状の正極集電体上に塗布して正極合剤層を形成する。次いで、その正極合剤層を乾燥し、圧縮する。最後に、正極合剤層が形成された正極集電体を所定寸法に切断することによって正極板１が作製される。
　負極板３は、次のように作製される。負極活物質に導電剤や増粘剤等を混合し、その混合物を分散媒中で混練することによってペースト状の負極合剤スラリーを作製する。さらに、その負極合剤スラリーを銅等の金属箔からなるフープ状の負極集電体上に塗布して負極合剤層を形成する。次いで、その負極合剤層を乾燥し、圧縮する。最後に、負極合剤層が形成された負極集電体を所定寸法に切断することによって負極板３が作製される。
　正極板１の所定位置には正極リード２がスポット溶接により接合され、負極板３の所定位置には負極リード４がスポット溶接により接合される。正極板１及び負極板３のそれぞれは、合剤スラリーが塗布されない未塗布部を有する。正極リード２及び負極リード４は、正極板１及び負極板３の集電体に直接接合する必要がある。上記未塗布部は、正極リード２及び負極リード４が接続されるリード接続部を構成する。
　以下、本開示の集電体及び合剤スラリーの例として、非水電解質二次電池用の正極集電体及び正極合剤スラリーを用いて本実施形態を詳細に説明する。
　まず、図２を用いて本実施形態における正極合剤スラリーの塗布工程の概要を説明する。フープ状の正極集電体１５を、図示しない駆動ロールによって巻き出すことによって矢印Ａで示す長さ方向の一方側に一定速度で走行させる。この状態で正極集電体１５の上部に配置された第１及び第２吐出部１１、１２から正極集電体１５に向けて正極合剤スラリーを吐出することによって、正極集電体１５上に正極合剤層１４が形成される。第１吐出部１１には吐出ノズル１１ａ、１１ｂが設けられ、第２吐出部１２には吐出ノズル１２ａが設けられる。
　吐出ノズル１１ａ及び１１ｂは、正極合剤スラリーを連続的に吐出する。一方、吐出ノズル１２ａは、正極合剤スラリーを間欠的に吐出する。このように、吐出ノズル１１ａ及び１１ｂは連続吐出ノズルを構成し、吐出ノズル１２ａは間欠吐出ノズルを構成する。連続吐出ノズルの吐出口と間欠吐出ノズルの吐出口は、幅方向Ｙに交互に配置される。
　図３は、正極集電体１５上に長さ方向Ｘに沿って延在する複数の吐出領域５０，５１，５２を示す模式図である。吐出領域５０，５１，５２はそれぞれ、吐出ノズル１１ａ，１１ｂ，１２ａのそれぞれから吐出された正極合剤スラリーが正極集電体１５に衝突すると想定される領域を示す。吐出領域５０，５１，５２に基づいて、吐出ノズル１１ａ，１１ｂ，１２ａ及び吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａの正極集電体１５に対する位置が決定される。なお、本実施形態のように正極合剤スラリーが正極集電体１５にその厚み方向に沿って吐出される場合は、その厚み方向から見て吐出領域５０，５１，５２と吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａはそれぞれ互いに重なり合う。
　吐出領域５０，５１の幅方向Ｙの長さは互いに等しく、吐出領域５１には、正極合剤スラリーが塗布されない未塗布部４０が設けられる。吐出領域５０，５２は、長さ方向Ｘから見て、それぞれの一部が互いに重なるように配置される。同様に、吐出領域５１，５２は、長さ方向Ｘから見て、それぞれの一部が重なるように配置される。これにより、吐出領域５０，５１，５２が、重なり部６０ａ，６０ｂと非重なり部７０，７１，７２が形成される。
　吐出領域５０，５１，５２の設定後、吐出口１８ａ，１８ｂを有する第１吐出部１１、及び吐出口１９ａを有する第２吐出部１２の正極集電体１５に対する位置が決定される。本実施形態では図３に示すように、吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａの幅方向Ｙの幅方向の両端がそれぞれ吐出領域５０，５１，５２の幅方向Ｙの両端に一致するように第１吐出部１１と第２吐出部１２が配置される。第１吐出部１１は、第２吐出部１２に対して正極集電体１５の長さ方向Ｘに間隔をおいて配置される。本実施形態では第２吐出部１２が第１吐出部１１より正極集電体１５の移動方向Ａの前方に配置されているが、第２吐出部１２が第１吐出部１１より正極集電体１５の移動方向Ａの後方に配置されていてもよい。吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａは正極集電体１５の幅方向Ｙに延在する長方形の平面形状を有する。各吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａは、図示しない貯留タンクからの正極合剤スラリーの供給と停止を制御する制御弁を有する。各制御弁は、互いに独立に制御される。各制御弁を用いて、各吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａからの正極合剤スラリーの供給と停止を任意のタイミングで制御することができる。吐出ノズル１２ａへの正極合剤スラリーの供給と停止を繰り返すことで、正極合剤スラリーが吐出ノズル１２ａから間欠的に吐出される。これにより、正極リード接続部としての未塗布部４０が設けられる。
　図４に示すように、長さ方向Ｘから見て、吐出口１９ａの一部が吐出口１８ａの一部に重なっており、それらの重なり量はｆ１〔ｍｍ〕とされている。また、長さ方向Ｘから見て、吐出口１９ａの一部が吐出口１８ｂの一部と重なっており、それらの重なり量はｆ２〔ｍｍ〕とされている。重なり量ｆ１〔ｍｍ〕及びｆ２〔ｍｍ〕はそれぞれ重なり部６０ａ，６０ｂ（図３参照）の幅方向Ｙの長さに一致する。
　図５（ａ）は、吐出ノズル１１ａ，１１ｂの流路の先端部２０を示す模式図であり、図５（ｂ）は、吐出ノズル１２ａの流路の先端部３０を示す模式図である。
　図５（ａ）に示すように、吐出ノズル１１ａ，１１ｂにおける流路の先端部の延在方向は、正極集電体１５の厚み方向Ｚと一致している。吐出ノズル１１ａの流路の先端部２０では、幅方向Ｙの長さが吐出口１８ａに行くにしたがって長くなっている。また、図５（ｂ）に示すように、吐出ノズル１２ａの延在方向は正極集電体１５の厚み方向Ｚに一致している。吐出ノズル１２ａの流路の先端部３０では、幅方向Ｙの長さが流路の先端部３０の延在方向の位置によらず一定となっている。
　図６は、吐出ノズル１１ａ，１１ｂの流路の先端部２０と正極集電体１５の塗布面２８とがなす角度を説明する模式図であり、図５（ａ）にＲで示す領域を表す部分拡大図である。
　流路の先端部２０の幅方向Ｙの長さは、吐出口１８ａに行くにしたがって一次関数的に長くなっている。図６に示すように、流路の先端部２０の側面を延長した延長面２５と正極集電体１５の被塗布面２８とは、３０°～６０°等の鋭角で交わり、好ましくは４５°の角度で交わっている。
　本実施形態では、正極リード接続部をなす未塗布部４０が正極集電体１５の幅方向の一部にしか存在しない。したがって、幅方向の全域で未塗布部が設けられる場合と比較して正極合剤スラリーの塗布面積を増大させることができるため、高容量化が可能となる。
　また、本実施形態によれば、正極集電体１５が第１及び第２吐出部１１,１２に対して矢印Ａで示す方向に一定速度で相対移動する。したがって、吐出ノズル１２ａにおいて、第１所定時間の吐出と第２所定の吐出停止を交互に繰り返すだけで、長さ方向Ｘに沿って未塗布部４０が周期的に設けられた長尺の極板材を簡易に生産することができる。よって、生産性が向上する。
　上記周期性を有する極板材は、正極合剤層が形成された後、正極集電体１５の幅を二等分するように図３に示すＫＫ線に沿って切断される。また、極板材は、長さ方向に隣り合う各２つの未塗布部４０間の中心線に沿って切断される。
　なお、本実施形態では、正極集電体１５が吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａに対して一定速度で相対移動したが、正極集電体は吐出ノズルに対して変動する速度で相対移動してもよい。この場合、エンコーダ等による正極集電体の走行距離の測定に基づいて所定のタイミングで、各吐出ノズルへ正極合剤スラリーの供給と停止を制御する制御弁を制御することによって未塗布部を一定距離毎に設けてもよい。
　正極集電体上に設けられる正極合剤層の厚みが局所的にばらつくと電極群の均一な巻回構造が実現されず、また充放電反応が不均一になるので、好ましくない。従来は、図３の６０ａ,６０ｂで示すような重なり部が設けられなかった。吐出領域の重なり部が存在しない場合、隣り合う吐出領域の境界における正極合剤層の厚みが、境界以外の領域の正極合剤層の厚みよりも薄くなることが見出された。
　表１に、吐出領域の重なり部６０ａ,６０ｂの幅方向Ｙの寸法を０～５ｍｍの範囲で変化させて作製した実験例に係る正極板について、正極合剤層の厚みばらつきを評価した結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
（実験例１及び２）
　実験例１及び２に係る正極板を次のように作製した。正極活物質としてリチウムニッケル複合酸化物と、導電剤としてのアセチレンブラック（ＡＢ）と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とを所定の割合で混合し、その混合物を分散媒としてのＮ－メチル－ピロリドン（ＮＭＰ）中で混練することによって正極合剤スラリーを作製した。
　上記のようにして作製した正極合剤スラリーを用いて、上記実施形態で説明した方法に基づいて実験例１及び２に係る正極板を作製した。このとき、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さを実験例１では５ｍｍと、実験例２では３ｍｍとした
　実験例１及び２では、図５（ａ）を用いて説明したように、吐出ノズル１１ａ，１１ｂの流路の先端部の幅方向Ｙの長さは内部から吐出口へ行くにしたがって長くなっている。このように流路の先端部の幅方向の長さが長くなる形状を図７（ａ）に模式的に示し、その形状を図７（ａ）及び表１にパターンＡと表記した。さらに、図５（ｂ）を用いて説明したように、吐出ノズル１２ａの流路の先端部の幅方向Ｙの長さは流路の先端部で一定となっている。このように流路の先端部の幅方向Ｙの長さは一定である形状を図７（ｂ）に模式的に示し、その形状を図７（ｂ）及び表１にパターンＢと表記した。なお、吐出ノズル１１ａ，１１ｂは第１吐出部１１に、吐出ノズル１２ａは第２吐出部１２に設けられている。
（実験例３－５）
　第２吐出部１２に設けられた吐出ノズル１２の流路の先端部の形状をパターンＡとしたことを除いては実験例２と同様にして実験例３に係る正極板を作製した。さらに、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さを１ｍｍ及び０ｍｍに変更したことを除いては実験例３と同様にして、それぞれ実験例４及び５に係る正極板を作製した。
　正極合剤層の厚みばらつきを次のように評価した。まず、非重なり部７０の幅方向Ｙの中央部の正極合剤層の厚みＡを測定した。次に、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの中央部の正極合剤層の厚みＢを測定した。重なり部の幅方向Ｙの長さが０ｍｍの実験例５においては、吐出ノズル１２ａの幅方向Ｙの両端部に対応する位置の正極合剤層の厚みを厚みＢとして測定した。得られた厚みＡ〔μｍ〕及び厚みＢ〔μｍ〕を用いて、式（Ｂ－Ａ）÷Ａ×１００から算出される値を正極合剤層の厚みばらつきとして評価した。その値の絶対値が小さいほど正極合剤層の厚みばらつきは小さいことを示す。
　表１に示すように、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さが０ｍｍである実験例５においては、厚みばらつきが－１５％と、その絶対値が大きな値になっている。これは、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さを０ｍｍとした場合に、吐出ノズル１２ａの幅方向Ｙの両端部に対応する位置の正極合剤層の厚みが薄くなることを示している。これに対して、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さを１～５ｍｍとした実験例１～４においては、厚みばらつきの絶対値が低下しており、正極合剤層の厚みがより均一になっている。重なり部６０ａ，６０ｂでは非重なり部７０，７１，７２に比べて正極合剤層の厚みが安定しないと予想されるが、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さを増やすことで正極合剤層の厚みばらつきは低減する傾向が確認された。ただし、重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さは特に制限されないが、１ｍｍ以上８ｍｍ以下とすることが好ましく、３ｍｍ以上５ｍｍ以下とすることがより好ましい。
　国際公開第２０１０／０８２２３０号には、パターンＡのように吐出ノズルの流路の先端部の幅を吐出口側に行くにしたがって拡大することにより、塗布された合剤層の端部の盛り上がりが防止されることが記載されている。しかし実験例２及び３を比較すると、間欠吐出を行う第２吐出部の吐出ノズルの流路の先端部の幅方向Ｙの長さを一定にすることにより均一な正極合剤層を形成できることがわかる。本開示において吐出ノズルの流路の形状は特に制限されないが、連続吐出ノズルの流路の先端部の形状をパターンＡ、間欠吐出ノズルの流路の先端部の形状をパターンＢとすることが好ましい。
　正極集電体片面上に形成する正極合剤層の厚みは特に制限されないが、４０μｍ以上２００μｍ以下であれば、重なり部を設けることにより正極合剤層の厚みばらつきが顕著に抑制されるため好ましい。
　上記実施形態では、本開示の塗布装置の吐出口の配置位置を正極集電体の長さ方向Ｘ及び幅方向Ｙを基準として説明した。したがって、本開示の塗布装置の吐出口の配置位置は任意の第１方向と、第１方向に直交する第２方向を用いて次のように特定することができる。すなわち、本開示の塗布装置は任意の第１方向に延在する複数の吐出口を備え、第２方向から見て各吐出口が他の全ての吐出口と重ならない領域と、各吐出口に隣り合う吐出口の一部と重なる領域と、を有している。
　なお、本開示は、上記実施形態及びその変形例に限定されるものではなく、本願の特許請求の範囲に記載された事項及びその均等な範囲において種々の改良や変更が可能である。
　吐出領域の配置方法について、吐出領域が正極リード接続部としての未塗布部が設けられない第１吐出領域と、正極リード接続部としての未塗布部が設けられる第２吐出領域からなるものとして本開示の変形例を説明する。第１吐出領域と第２吐出領域は、正極集電体上に所定の位置に未塗布部が設けられるように任意に幅方向に並べて配置することができる。しかし、第１吐出領域と第２吐出領域は正極集電体の幅方向に交互に配置されることが好ましい。その場合、第２吐出領域の幅方向の両側に第１吐出領域が配置されていることが好ましい。また、正極リード接続部としての未塗布部以外の未塗布部を、第１及び第２吐出領域のいずれに設けてもよい。
　上記実施形態では、３つの吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａが、３列に配置される例について説明した。しかし、吐出口の数は、正極集電体上に設定された複数の吐出領域に応じて決定される。例えば、吐出領域が正極集電体の長さ方向に沿ってＭ列（Ｍは２以上の自然数）に設定された場合、吐出口もＭ列に配置される。隣り合う吐出領域は正極集電体の長さ方向から見てそれぞれの一部が重なるため、隣り合う列に配置される吐出口は正極集電体の長さ方向に所定の間隔が設けられる。複数の吐出口は正極集電体の幅方向に沿ってジグザクに配置することが好ましい。これにより、吐出口をコンパクトに配置することができる。
　また、上記実施形態では、吐出ノズル１１ａ,１１ｂを吐出部１１に設け、吐出ノズル１２ａを別の吐出部１２に設ける例について説明した。しかし、吐出１１ａ,１１ｂ,１２ａは一体の吐出部に設けることができる。例えば、図８に示すように、吐出口１１１ａ～１１１ｇが配置された一体の吐出部１１１に複数の吐出ノズルを設けてもよい。
　また、上記実施形態では、吐出ノズル１１ａ，１１ｂ，１２ａの制御弁が独立して制御される例について説明した。しかし、複数の吐出ノズルのうち正極合剤スラリーの吐出と停止を同じタイミングで行う吐出ノズルは共通の制御弁によって制御することもできる。
　上記実施形態では、蓄電装置用電極板の一例として非水電解質二次電池用正極板を詳細に説明した。しかし、本開示の蓄電装置には非水電解質二次電池だけでなく、ニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池などの他の電池が含まれる。さらに、蓄電装置には電池以外にキャパシタも含まれる。そのため、本開示の蓄電装置用電極板には電池やキャパシタの正極板や負極板が含まれ、集電体及び合剤スラリーの材料は上記実施形態に記載された材料に限定されない。
　また、上記実施形態では、本開示の製造方法及び塗布装置が非水電解質二次電池用正極板の製造に適用されたが、本開示の製造方法及び塗布装置は連続走行する被塗布物に塗布物を塗布する他の用途にも適用できる。
　１１　第１吐出部、１２　第２吐出部、１１ａ，１１ｂ，１２ａ，１１１ａ～１１１ｇ　吐出ノズル、１４　正極合剤層、１５　正極集電体、１８ａ，１８ｂ，１９ａ　吐出口、２０，３０　流路の先端部、４０　未塗布部、５０～５２　吐出領域、６０ａ，６０ｂ　重なり部、７０，７１，７２　非重なり部、１１１　吐出部

Claims (8)

  1. 　帯状の集電体上にその長さ方向に沿って延在する複数の吐出領域に、前記吐出領域のそれぞれに対応する吐出ノズルから合剤スラリーを吐出することにより前記集電体上に合剤層を形成する蓄電装置用電極板の製造方法であって、
    　前記複数の吐出領域のそれぞれの一部が、前記集電体の長さ方向から見てそれぞれに隣り合う吐出領域の一部と重なる重なり部を形成するように前記吐出領域の位置が設定され、
    　前記吐出領域の少なくとも一つに、前記合剤スラリーを間欠的に吐出することにより未塗布部が設けられる、蓄電装置用電極板の製造方法。
  2. 　請求項１に記載の蓄電装置用電極板の製造方法において、
    　前記複数の吐出領域は、前記集電体の幅方向に交互に配列される少なくとも一つの第１吐出領域と、少なくとも一つの第２吐出領域からなり、
    　前記第２吐出領域に前記未塗布部が設けられる、蓄電装置用電極板の製造方法。
  3. 　請求項２に記載の蓄電装置用電極板の製造方法において、
    　前記第１吐出領域に対応する前記吐出ノズルにおける先端側流路の前記幅方向の長さが吐出口に行くにしたがって長くなっており、前記第２吐出領域に対応するノズルにおける先端側流路の前記幅方向の長さが一定である、蓄電装置用電極板の製造方法。
  4. 　請求項１乃至３のいずれか１つに記載の蓄電装置用電極板の製造方法において、
    　前記重なり部が１ｍｍ以上８ｍｍ以下の前記幅方向の長さを有する、蓄電装置用電極板の製造方法。
  5. 　請求項４に記載の蓄電装置用電極板の製造方法において、
    　前記重なり部が３ｍｍ以上５ｍｍ以下の前記幅方向の長さを有する、蓄電装置用電極板の製造方法。
  6. 　請求項１乃至５のいずれか１つに記載の蓄電装置用電極板の製造方法において、
    　前記集電体上の合剤層の厚みが４０μｍ以上２００μｍ以下である、蓄電装置用電極板の製造方法。
  7. 　任意の第１方向に延在する複数の吐出口を備え、
    　前記第１方向と直交する第２方向から見て、前記各吐出口が他の全ての前記吐出口と重ならない領域と、前記各吐出口に隣り合う前記吐出口の一部と重なる領域と、を有する、塗布装置。
  8. 　請求項７に記載の塗布装置において、
    　前記複数の吐出口が一体の吐出部に組み込まれた、塗布装置。
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