WO2017014230A1 - フッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法 - Google Patents

フッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法 Download PDF

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佳憲 菅原
秀明 薄
一人 真田
中村　勝
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株式会社Ｃｉｃｓ
株式会社シンターランド
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Definitions

  • magnesium fluoride is considered to be excellent as a neutron moderating function for decelerating to an energy region of 10 keV or less.
  • the moderator which combined magnesium fluoride and polytetrafluoroethylene.
  • the present invention has been made in view of the above, and includes a magnesium fluoride sintered body in which cracking or chipping is suppressed to increase the relative density, a method for manufacturing the magnesium fluoride sintered body, a neutron moderator, and a neutron moderator.
  • An object is to provide a manufacturing method.
  • the magnesium fluoride sintered body of the present invention is a disk-shaped magnesium fluoride sintered body, and is the center of the disk-shaped magnesium fluoride sintered body. It has a through hole penetrating the shaft, and the magnesium fluoride sintered body has a relative density of 95% or more.
  • the inner wall of the through-hole has a taper that gradually varies in diameter along the central axis. This makes it possible to insert a target.
  • the neutron moderator of the present invention is formed by laminating a plurality of the above-mentioned magnesium fluoride sintered bodies and a disk-shaped magnesium fluoride sintered body having no through holes.
  • This neutron moderator can suppress neutrons having energy smaller than 0.5 eV by a magnesium fluoride sintered body that suppresses cracking or chipping and increases the relative density.
  • the neutron moderator can suppress neutrons having an energy higher than 10 keV by a magnesium fluoride sintered body in which cracking or chipping is suppressed to increase the relative density.
  • the core is preferably a nickel-based alloy.
  • tip of a magnesium fluoride sintered compact can be suppressed and it can endure the sintering temperature of magnesium fluoride.
  • the processing step it is preferable to taper the central through hole with respect to the magnesium fluoride sintered body having the through hole in the center. Thereby, the processing amount of inner diameter processing can be reduced.
  • the disk-shaped magnesium fluoride sintered body has a tapered outer peripheral shape. Thereby, the precision of an outer periphery shape can be improved.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram for explaining a neutron source generator equipped with a neutron moderator according to this embodiment.
  • FIG. 2 is a perspective view of the neutron moderator according to the present embodiment.
  • FIG. 3 is a side view of FIG.
  • FIG. 4 is a top view of FIG.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view taken along the line AA shown in FIG.
  • FIG. 6 is a flowchart for explaining the manufacturing method of the neutron moderator according to the present embodiment.
  • FIG. 7 is a schematic view schematically showing a pulse current pressurizing and sintering apparatus for producing the first sintered body.
  • FIG. 8 is a side view of the first sintered body according to the present embodiment.
  • FIG. 9 is a top view of FIG. FIG.
  • FIG. 10 is an explanatory diagram for explaining a stacking state of the first intermediate stack that is the stack of the first sintered bodies according to the present embodiment.
  • FIG. 11 is an explanatory diagram for explaining a machining process for manufacturing the first intermediate laminate according to the present embodiment.
  • FIG. 12 is a schematic diagram showing a first intermediate laminate according to this embodiment.
  • FIG. 13 is a schematic diagram schematically showing a pulse-current-pressure-sintering apparatus for producing the second sintered body or the third sintered body.
  • FIG. 14 is a schematic view schematically showing a disk-shaped magnesium fluoride sintered body.
  • FIG. 15 is a top view of FIG. FIG.
  • FIG. 16 is an explanatory diagram for explaining a laminated state of a second intermediate laminated body that is a laminated body of the second sintered bodies according to the present embodiment.
  • FIG. 17 is a schematic view showing a second intermediate laminate according to the present embodiment.
  • FIG. 18 is an explanatory diagram for explaining a laminated state of a third intermediate laminated body that is a laminated body of the third sintered bodies according to the present embodiment.
  • FIG. 19 is an explanatory diagram for explaining a machining process for manufacturing the third intermediate laminate according to the present embodiment.
  • FIG. 20 is a schematic diagram showing a third intermediate laminate according to the present embodiment.
  • FIG. 21 is a side view of the first ring of the first sintered body according to the modification of the present embodiment.
  • FIG. 21 is a side view of the first ring of the first sintered body according to the modification of the present embodiment.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram for explaining a neutron source generator equipped with a neutron moderator according to this embodiment.
  • the neutron source generator includes an accelerator 100, a beam transport 125, a bending magnet 126, and a target unit 200.
  • the accelerator 100 is an apparatus for accelerating protons, and an ion source 121, a low energy beam transport system (LEBT) 122, and an acceleration tube 123 are arranged in order from the upstream side to the downstream side.
  • the ion source 121 is a device that converts protons into positive ions.
  • the low energy beam transport system 122 is an interface between the ion source 121 and the acceleration tube 123.
  • the beam transport 125 is a beam path for guiding protons accelerated by the accelerator 100 to the target unit 200.
  • the beam transport 125 is changed so that the traveling direction of the accelerated proton is guided to the target unit 200 arranged at an arbitrary position via the bending magnet 126.
  • the bending magnet 126 is for bending the traveling direction of the proton accelerated by the accelerator 100.
  • the beam transport 125 may guide protons accelerated by the accelerator 100 to the target unit 200 without using the bending magnet 126.
  • the target unit 200 is a device that generates neutrons by the reaction between protons and the target 127.
  • the target unit 200 includes a target 127, a neutron moderator 1, a neutron reflector 129, and an irradiation unit 128.
  • the neutron reflector 129 covers the periphery of the target 127 and the neutron moderator 1 with lead or the like so as not to emit unnecessary neutrons outside the target unit 200.
  • the irradiation unit 128 is an opening that emits neutrons decelerated by the neutron moderator 1.
  • neutron capture therapy that selectively kills cancer cells has been studied and clinically implemented in reactor facilities.
  • the neutron source generator shown in FIG. 1 can obtain neutrons without using a nuclear reactor.
  • a substance that easily undergoes a nuclear reaction with thermal neutrons for example, a compound containing boron-10 (B-10), which is a non-radioactive isotope, is drugized and administered in advance to the human body. It is taken into only the existing region, that is, the cancer cell mixed with normal cells.
  • Neutron capture therapy is a neutron source generator shown in Fig. 1, which irradiates cancer sites with neutrons (thermal neutrons and epithermal neutrons) that have little effect on the human body, and selectively suppresses only cancer cells. Is the law.
  • the entire shape of the neutron moderator 1 is integrally sintered and the shape of the neutron moderator 1 is a rectangular solid, for example, a rectangular parallelepiped, if the shape of the neutron moderator 1 is cut from the rectangular solid, There are many subsequent processing steps, and the entire neutron moderator 1 may become unusable due to some cracks or chipping.
  • the inventors have devised a method for sintering in a near net shape shape in which a core is provided in the center of the mold and the machining process is reduced when filling the magnesium fluoride powder material. It was. Specifically, when sintering is performed, a ring-shaped magnesium fluoride sintered body can be obtained by providing a core in the center of the sintering mold. As a result, it is possible to reduce the drilling process and time after sintering, so that the processing cost can be reduced and the influence of cracks on the sintered body due to the processing can be reduced, yield. The rate can be increased.
  • FIG. 6 is a flowchart for explaining a method of manufacturing the neutron moderator according to the present embodiment.
  • the method for manufacturing a sintered body according to the present embodiment was obtained by a step of manufacturing a first intermediate laminate, a step of manufacturing a second intermediate laminate, and a step of manufacturing a third intermediate laminate.
  • the first intermediate laminate, the second intermediate laminate, and the third intermediate laminate are assembled into a neutron moderator.
  • a magnesium fluoride powder material M is prepared and powder filling is performed by tapping.
  • the sintered mold surrounded by the graphite die GD and the graphite punch GP forms a cylindrical hollow space.
  • a core CR is disposed at a central position in plan view.
  • the pulse energization pressure sintering apparatus 30 applies pressure between the two energization pressure shafts GG so that the filled powder is compacted and the core CR is held.
  • the core CR is a cylindrical body having a predetermined diameter.
  • the thermal expansion coefficient of magnesium fluoride is 8.48 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or more and 13.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or less.
  • the thermal expansion coefficient of the core CR is equivalent to that of the magnesium fluoride sintered body.
  • the thermal expansion coefficient of the magnesium fluoride sintered body is equivalent to the thermal expansion coefficient of the core CR material in the range of 8.48 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. to 13.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. Says that it is expansion rate.
  • the core CR material preferably has a higher melting point than the highest temperature rise and (sintering) holding temperature of magnesium fluoride. As a result, the core CR is sintered and the sintered mold shape is maintained.
  • the shrinkage rate of magnesium fluoride and the shrinkage rate of the core are approximately the same during cooling after sintering. Therefore, the stress load at the time of cooling can be reduced. Therefore, it is possible to reduce the possibility of cracking of the sintered body.
  • the core CR material includes, for example, chromium (Cr) having a mass of 10% to 20% by mass, Fe having a mass of 5% to 10% by mass, and the balance being Ni.
  • Cr chromium
  • Fe having a mass of 5% to 10% by mass
  • NiFeCr alloy The thermal expansion coefficient of the NiFeCr alloy is 13.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C., for example, and the melting point is 1400 ° C. or higher and 1500 ° C. or lower.
  • the NiFeCr alloy contains unavoidable impurities.
  • the material of the core CR may be, for example, an FeCr alloy (for example, JIS standard SUS405) of a ferritic Fe alloy containing chromium (Cr) in an amount of 11% by mass to 15% by mass and the balance being Fe.
  • the thermal expansion coefficient of the FeCr alloy (for example, JIS standard SUS405) is, for example, 10 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or more and 13.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or less, and the melting point is 1500 ° C.
  • Ferritic FeCr alloys contain inevitable impurities.
  • the inner wall 11 ⁇ / b> I has a circular shape having a predetermined diameter in a top view, which is equidistant from a straight line passing through the central axis O.
  • the thickness t with respect to the diameter Dt is more preferably 8% or more and 15% or less.
  • the first sintered body ds1 is filled and sintered in a sintering mold in which the magnesium fluoride powder material M is provided with the core CR for forming the through hole H1.
  • the processing man-hour of the recessed part 27H shown in FIG. 5 can be reduced, and the possibility of breakage, such as a crack by processing, can be reduced.
  • the coefficient of thermal expansion of the material of the core CR is in the range of 8.48 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. to 13.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C., and is 8.48 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. to 13. It is more preferable that the thermal expansion coefficient is closer to 13.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. than the intermediate thermal expansion coefficient of 7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C.
  • 13.7 ⁇ 10 -6 / °C closer thermal expansion coefficient than the intermediate coefficient of thermal expansion of the thermal expansion coefficient of the material of the core CR is 8.48 ⁇ 10 -6 / °C least 13.7 ⁇ 10 -6 / °C
  • the shrinkage of the core CR is likely to be the same as the shrinkage of the first sintered body ds1 or faster than the shrinkage of the first sintered body ds1. For this reason, it is difficult for distortion to occur between the core CR and the inner wall 11I of the through hole H1 of the first sintered body ds1, and the probability of cracking around the inner wall 11I is reduced.
  • the predetermined number of the first sintered bodies ds1 is 3, and the three first sintered bodies ds1 are not obtained (S13; No)
  • the first powder filling step S11 the first powder filling step S11, The sintered body sintering step S12 is repeated.
  • the predetermined number of first sintered bodies ds1 is 3, and three first sintered bodies ds1 are obtained (S13; Yes)
  • the process proceeds to the next step (S14).
  • the predetermined number is not limited to three.
  • a plurality of first sintered bodies ds1 are overlapped and pressed in a direction parallel to the central axis O to be temporarily fixed. And The plurality of first sintered bodies ds1 are overlapped so that the inner walls 11I of the respective through holes H1 are flush with each other.
  • the temporary fixing may be temporary fixing with an adhesive.
  • the outer diameter shape of the first intermediate body 11 is a cylindrical shape.
  • the first sintered body processing step S15 As shown in FIG. 10, as the first sintered body processing step S15, the first sintered body ds1 is overlapped with the through hole H1 of the first sintered body ds1 in a spiral manner while being rotated while inserting the drill 40. , The taper surface 1C shown in FIG. As shown in FIG. 11, since the first sintered body ds1 has the through hole H1 in advance, the amount of processing can be reduced as compared with the case where the disk-shaped sintered body is drilled from the beginning. .
  • the cutting device can stop the spiral revolution just before the drill 40 of the first sintered body ds1 penetrates the other surface and leave a part of the inner wall 11I of the through hole H1 as the inner wall 11S. Cracking or chipping can be suppressed.
  • the thicknesses of the disk-shaped magnesium fluoride sintered bodies ds may not be the same.
  • one of the first sintered bodies ds1 that becomes the upper surface may be formed by cutting the surface 11a and cutting the surface up to the upper surface 11A to leave the protrusion 11Q around the edge of the tapered surface 1C.
  • the first sintered bodies ds1 are joined in the thickness direction and temporarily stored as a first intermediate laminate completion step S16.
  • the relative density of the magnesium fluoride sintered body if the relative density is lower than 95%, the sintered finish size increases, which increases the load on the sintering mold, and increases the size and labor of processing. Since it increases, there is a possibility that the risk of processing cracks and the like increases.
  • FIG. 13 is a schematic diagram schematically showing a pulse-current-pressure-sintering apparatus for producing the second sintered body or the third sintered body.
  • FIG. 14 is a schematic view schematically showing a disk-shaped magnesium fluoride sintered body.
  • FIG. 15 is a top view of FIG.
  • FIG. 16 is an explanatory diagram for explaining a laminated state of a second intermediate laminated body that is a laminated body of the second sintered bodies according to the present embodiment.
  • FIG. 17 is a schematic view showing a second intermediate laminate according to the present embodiment.
  • the second powder filling step S21, the second sintered body sintering step S22, and the second sintering are performed.
  • the pulse energization pressure sintering apparatus 30 is the same as the pulse energization pressure sintering apparatus 30 described above except that the core shown in FIG. 7 is not provided. Also in the pulse energization pressure sintering apparatus 30 shown in FIG. 13, the same components as shown in FIG.
  • magnesium fluoride powder material M is prepared and powder filling is performed by tapping in the second powder filling step S21.
  • the sintered mold surrounded by the graphite die GD and the graphite punch GP forms a cylindrical hollow space.
  • the predetermined number of the second sintered bodies ds2 is 4, and the four second sintered bodies ds2 are not obtained (S23; No), the second powder filling step S21 and the second The sintered body sintering step S22 is repeated.
  • the predetermined number of second sintered bodies ds2 is set to 4 and four second sintered bodies ds2 are obtained (S23; Yes)
  • the process proceeds to the next step (S24).
  • the predetermined number is not limited to four.
  • the manufacturing method of the neutron moderator according to the present embodiment prepares and prepares a plurality of disc-shaped second sintered bodies ds2 as an intermediate laminate as described above, The layers are stacked in the stacking step S24 and bonded in the thickness direction.
  • a third powder filling step S31 a third sintered body sintering step S32, and an outer peripheral taper processing step.
  • S34 a third sintered body stacking step S35, and a second intermediate stacked body completing step S36.
  • the method for manufacturing a sintered body prepares a magnesium fluoride powder material M and performs powder filling by tapping in the third powder filling step S31.
  • the sintered mold surrounded by the graphite die GD and the graphite punch GP forms a cylindrical hollow space.
  • the third sintered body ds3 is a disk-shaped magnesium fluoride sintered body having a thickness t and a diameter Dt, for example.
  • the thickness t with respect to the diameter Dt is more preferably 8% or more and 15% or less.
  • the predetermined number of the third sintered bodies ds3 is 4, and the four third sintered bodies ds3 are not obtained (S33; No)
  • the third powder filling step S31, the third The sintered body sintering step S32 is repeated.
  • the predetermined number of the third sintered bodies ds3 is four and four third sintered bodies ds3 are obtained (S33; Yes)
  • the process proceeds to the next step (S34).
  • the predetermined number is not limited to four.
  • the disc-shaped layers stacked in the third sintered body stacking step S35 are prepared.
  • a stacking step S35 of the third sintered body is performed in consideration of the order of the third sintered body ds3.
  • the third intermediate laminated body 31 is formed by laminating and bonding a plurality of third sintered bodies ds3 in the thickness direction so that the outer peripheral tapered surface 1T is connected in the vertical direction.
  • the manufacturing method of the neutron moderator according to the present embodiment manufactures the third intermediate laminate 31 shown in FIG.
  • the outer peripheral shape of the third intermediate laminate 31 is substantially a truncated cone shape having an upper surface 31A, a lower surface 31B, and a tapered surface 1T.
  • the prototype of the third intermediate laminate 31 shown in FIG. 20 is made, it is temporarily stored as a completion step S36 of the third intermediate laminate.
  • the upper surface 21A of the second intermediate laminate 21 and the lower surface 11B of the first intermediate laminate 11 are joined.
  • the upper surface 11A of the first intermediate laminate 11 becomes the upper surface 1A of the neutron moderator 1.
  • the lower surface 21B of the second intermediate laminate 21 and the upper surface 31A of the third intermediate laminate 31 are joined.
  • the lower surface 31B of the third intermediate laminate 31 becomes the lower surface 1B of the neutron moderator 1.
  • the second intermediate laminated body 21, the first intermediate laminated body 11, and the third intermediate laminated body 31 are stacked to become the neutron moderator 1 shown in FIGS.
  • the neutron moderator 1 includes a combination of a plurality of first sintered bodies ds1, a disk-shaped second sintered body ds2 without through-holes H1, and a disk-shaped third sintered body ds3 without through-holes H1. It can be said that they are laminated. By comprising in this way, the processed body made from magnesium fluoride can be prepared easily. For this reason, the neutron moderator 1 can be manufactured easily.
  • the first sintered body ds1, the second sintered body ds2, and the third sintered body ds3 are subjected to mechanical pressurization and ON-OFF direct current pulse voltage current to sinter the magnesium fluoride powder material M. It is obtained by (pulse current pressure sintering).
  • pulsed current pressure sintering When pulsed current pressure sintering is performed, the relative density of the magnesium fluoride powder material M increases. For this reason, the first sintered body ds1, the second sintered body ds2, and the third sintered body ds3 become a magnesium fluoride sintered body that has little variation in the particle size distribution and suppresses the growth of the particle size, and is cracked or chipped. Is suppressed.
  • the magnesium fluoride powder material M filled in the first powder filling step S11, the second powder filling step S21, and the third powder filling step S31 is a high-purity material of 99% by mass or more, and the balance May contain inevitable impurities.
  • the neutron moderating performance per unit volume of the sintered body can be sufficiently exerted, and even if the relative density of the sintered finish is somewhat reduced, the dimensions of the sintered body itself can be reduced. There is an advantage that it is not necessary to design an excessively large size.
  • the neutron moderator 1 can suppress the neutron which has an energy smaller than 0.5 eV.
  • the magnesium fluoride sintered body ds can suppress neutrons having energy greater than 10 keV.
  • a first powder filling step S11 for performing tapping filling with a magnesium fluoride powder material M on a sintered mold in which a core CR is installed at a central position in plan view;
  • the magnesium fluoride powder material M filled in the first powder filling step S11 is subjected to mechanical pressurization and ON-OFF DC pulse voltage current to sinter the magnesium fluoride powder material M (pulse And a first sintered body sintering step S12 for obtaining a magnesium fluoride sintered body having a through hole H1 in the center.
  • the thermal expansion coefficient of the core CR is equal to the thermal expansion coefficient of the magnesium fluoride sintered body.
  • the first sintered body processing step S15 and the first sintered body processing step as a processing step for processing the magnesium fluoride sintered body having the through hole H1 in the center.
  • the first intermediate laminate 11 as the magnesium fluoride processed body having the tapered surface 1C is obtained.
  • the magnesium fluoride processed body having the tapered surface 1C may be one layer of the first sintered body ds1.
  • the neutron moderator 1 includes a disk-shaped sintered body ds3 that has been subjected to taper machining S34 on the outer periphery by a machining process. Since the disk-shaped third sintered body ds3 is thinned, the processing accuracy of the magnesium fluoride sintered body, in which cracks or chips are likely to occur on the outer periphery, is improved.
  • the neutron moderator 1 is a magnesium fluoride sintered body in which cracking or chipping is suppressed and the relative density is high, neutrons having energy less than 0.5 eV can be suppressed. Moreover, since the neutron moderator 1 is a magnesium fluoride sintered body having a high relative density in which cracking or chipping is suppressed, it is possible to suppress neutrons having energy greater than 10 keV.
  • the first intermediate laminate 11, the second intermediate laminate 21, and the third intermediate laminate 31 are laminated, so that the neutron moderation performance is uniform at any laminated portion.
  • FIG. 21 is a side view of the first ring of the first sintered body according to the modification of the present embodiment.
  • FIG. 22 is a side view of the second ring of the first sintered body according to the modification of the present embodiment.
  • FIG. 23 is a side view of the third ring of the first sintered body according to the modification of the present embodiment.
  • the core arranged at the center position in the plan view of the sintered mold of FIG. 7 is changed from a cylindrical shape to a truncated cone shape.
  • the core CR1 shown in FIG. 21 has a truncated cone shape with an upper surface having a circular cross section with a diameter W111 and a lower surface having a circular cross section with a diameter W112.
  • the sintered first ring ds11 of the first sintered body has a through hole having a tapered surface 111C at the position of the central axis O.
  • the core CR2 shown in FIG. 22 has a truncated cone shape with an upper surface having a circular cross section with a diameter W121 and a lower surface having a circular cross section with a diameter W122.
  • the sintered second ring ds12 of the first sintered body has a through hole having a tapered surface 112C at the position of the central axis O.
  • the sintered third ring ds13 of the first sintered body has a through hole having a tapered surface 113C at the position of the central axis O.
  • FIG. 24 is an explanatory diagram for explaining a machining process for manufacturing the first intermediate laminate according to the modification of the present embodiment.
  • the first intermediate stacked body 11 according to the modification of the present embodiment includes a first ring ds11, a second ring ds12, and a third ring ds13.
  • the inner surface is processed so that the tapered surface 111C in FIG. 21, the tapered surface 112C in FIG. 22 and the tapered surface 113C in FIG. 23 become the tapered surface 1C shown in FIG. is doing.
  • the through hole having the tapered surface was previously provided, the amount of processing can be reduced.
  • FIG. 25 is a schematic diagram schematically showing a pulse-current-pressure-sintering apparatus that manufactures a modified example of the third sintered body.
  • the third sintered body ds3 is a disk-shaped magnesium fluoride sintered body, and the outer peripheral surface of the magnesium fluoride sintered body is tapered.
  • the outer peripheral shape of the disk-shaped magnesium fluoride sintered body has the tapered surface 1T having gradually different diameters along the central axis.
  • the tapered surface 1T is formed by a sintered frame type GD.
  • the frame mold GD is a ring-shaped frame mold positioned on the outer periphery of the sintered mold, and has a tapered surface GRT having an angle ⁇ on the inner diameter.
  • the neutron moderator 1 includes at least one disc-shaped third sintered body ds3 in which the outer peripheral surface of the sintered third sintered body ds3 is tapered and has no through hole H1.
  • Example 2 The sample was filled with a magnesium fluoride powder (manufactured by Morita Chemical Co., Ltd.) having a purity of 99% or more in a sintered mold having an inner volume of diameter ⁇ (mm) ⁇ thickness (mm), and tapped filling was performed. A cylindrical core was disposed at the center of the sintering mold.
  • a magnesium fluoride powder manufactured by Morita Chemical Co., Ltd.
  • the container filled with the magnesium fluoride powder is set in a pulse current pressure sintering apparatus.
  • the pulse energization pressure sintering apparatus the sintering atmosphere was reduced to a vacuum atmosphere by reducing the pressure.
  • the pressurizing conditions in the pulse current pressurizing and sintering apparatus were 10 MPa or more and 20 MPa or less for any sample, and a magnesium fluoride sintered body was produced.
  • the samples of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 2 are magnesium fluoride sintered bodies that are sintered by applying an ON-OFF DC pulse voltage current to the magnesium fluoride powder.
  • the energization conditions of the pulse energization pressure sintering apparatus were the same in each example and each comparative example.
  • FIG. 26 is a schematic diagram for explaining a temperature rise state of energization pulse energization pressure sintering.
  • the temperature rise rate is adjusted in the range of 1 ° C./min (min) to 15 ° C./min so as to reach the temperature rise maximum point TA in the temperature rise time Hta shown in FIG. 26, and the holding temperature TB shown in FIG.
  • the magnesium fluoride powder of each sample was heated while being held for a holding time of Htb.
  • the holding temperature was heated in the range of 750 ° C. or higher and 770 ° C. or lower.
  • the holding time was set in the range of 150 minutes to 180 minutes. After the elapse of the holding time Htb, each sample was cooled to room temperature over the slow cooling time Htc. The presence or absence of cracks was investigated, and samples without cracks were designated as Examples 1 to 4, and samples with cracks were designated as Comparative Examples 1 and 2.
  • Graphite has a melting point of 3500 ° C. and seems to be suitable as a core.
  • the thermal expansion coefficient of graphite is 5.6 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or higher and 7.1 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or higher.
  • the thermal expansion coefficient of this graphite does not fall within the range of 8.48 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or more and 13.7 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C. or less, which is the range of the thermal expansion coefficient of magnesium fluoride. Since the thermal expansion coefficient of graphite is not equivalent to the thermal expansion coefficient of magnesium fluoride, it is considered that sintering cracks occurred after the sintering process.
  • the core is a NiFeCr alloy
  • the thermal expansion coefficient of the core is equivalent to the thermal expansion coefficient of magnesium fluoride, and the sintering crack after the sintering process is suppressed.
  • Example 1 to Example 4 According to the knowledge of the example, with respect to Example 1 to Example 4 and Comparative Example 1 of the magnesium fluoride sintered body having a through hole in the center, rotation is performed while inserting the drill 40 into the through hole H1.
  • Comparative Example 1 a sintered crack after the processing step occurred (denoted as “present” in Table 1).

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Abstract

割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法を提供する。フッ化マグネシウム焼結体は、円盤状であって、中心軸Ｏを貫通する貫通孔Ｈ１を有している。フッ化マグネシウム焼結体は、相対密度が９５％以上である。

Description

フッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法
　本発明は、主に中性子捕捉療法に用いられる中性子モデレータ及びその製造方法、中性子モデレータとして最適なフッ化マグネシウム焼結体及びその製造方法、に関する。
　従来、ホウ素中性子捕捉治療をはじめとする、選択的癌治療用モデレータとして用いられる中性子減速材については、様々な材料が検討されてきた。例えば、フッ化リチウム、フッ化アルミニウム及びフッ化マグネシウムなどがあげられるが、特にフッ化マグネシウムは、中性子線を１０ｋｅＶ以下のエネルギーに減速させる機能が良好であるため、中性子減速材として最適な材料として知られている。
特開２００４－２３３１６８号公報
Optimizing　the　OSU-ABNS　Base　Moderator　Assembly　Materials　for　BNCT　B.　Khorsandia*,　T.　E.　Blue　a　Nuclear　Engineering　Program,　The　Ohio　State　University,　Columbus,　OH　43210,　USA Accelerator-Based　source　of　epithermal　neutrons　for　neutron　capture　therapy.　Kononov　O　E,　Kononov　V　N,　Solov’EV　A　N,　Bokhovko　M　V　At　Energy　Vol.97　No.3,　PP626-631
　上述した特許文献１に記載の技術では、フッ化リチウムを中性子減速材にする。しかしながら、特許文献１に記載の技術では、リチウムはレアメタルの一種であり、製造コストが課題となっている。
　このため、非特許文献１に記載の技術では、１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域まで減速させる中性子減速機能としてフッ化マグネシウムが優れているとされている。また、非特許文献２に記載の技術では、フッ化マグネシウムとポリテトラフルオロエチレンを組み合わせた減速材の記載がある。
　中性子減速性能に優れた中性子モデレータとして、ポリテトラフルオロエチレンを使用せずフッ化マグネシウムだけで製造するには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが適切である。中性子モデレータとしては、所定の容積があり、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウムの焼結体を得ることが望まれている。
　本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法を提供することを目的とする。
　上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であって、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸を貫通する貫通孔を有し、前記フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上である。
　このように構成することで、加工による割れなどの破損の可能性を低減したフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。
　本発明の望ましい態様として、前記貫通孔の内壁が中心軸に沿って直径が徐々に異なるテーパであることが好ましい。これにより、ターゲットを挿入することが可能になる。
　本発明の望ましい態様として、本発明の中性子モデレータは、上述したフッ化マグネシウム焼結体と、貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とが、それぞれ複数組み合わせられて積層されている。この中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　本発明の望ましい態様として、複数の前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体のうち少なくとも１つの前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体は、外周面がテーパである。このように構成することで、外周形状の加工量を低減できる。
　上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、平面視で中央の位置に中子を設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材のタッピング充填を行う粉体充填工程と、前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とを印加し焼結するパルス通電加圧焼結を行い、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、前記中子の熱膨張率が、フッ化マグネシウム焼結体の熱膨張率と同等である。
　この製造方法によれば、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。
　本発明の望ましい態様として、前記中子が、ニッケル基合金であることが好ましい。これにより、フッ化マグネシウム焼結体の割れ又は欠けを抑制して、フッ化マグネシウムの焼結温度に耐えることができる。
　本発明の望ましい態様として、前記粉体充填工程において、前記フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含むことが好ましい。これにより、フッ化マグネシウム焼結体は、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体は、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　本発明の望ましい態様として、中性子モデレータの製造方法は、上述したフッ化マグネシウム焼結体の製造方法により、製造された、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程と、前記加工工程後の貫通孔を有するフッ化マグネシウム加工体と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、を含むことが好ましい。この中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　本発明の望ましい態様として、前記加工工程では、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体に対して、前記中央の貫通孔をテーパ加工することが好ましい。これにより、内径加工の加工量を低減できる。
　本発明の望ましい態様として、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体において、外周形状がテーパ加工されていることが好ましい。これにより、外周形状の精度を高めることができる。
　本発明の望ましい態様として、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として、外周形状がテーパである焼結成形体を焼結することが好ましい。これにより、外周形状の加工量を低減できる。
　本発明によれば、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法を提供することができる。
図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。 図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。 図３は、図２の側面図である。 図４は、図２の上面図である。 図５は、図３に示すＡ－Ａ断面の断面図である。 図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。 図７は、第１焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図８は、本実施形態に係る第１焼結体の側面図である。 図９は、図８の上面図である。 図１０は、本実施形態に係る第１焼結体の積層体である第１中間積層の積層状態を説明するための説明図である。 図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図１２は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。 図１３は、第２焼結体又は第３焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図１４は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を模式的に示す模式図である。 図１５は、図１４の上面図である。 図１６は、本実施形態に係る第２焼結体の積層体である第２中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。 図１７は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。 図１８は、本実施形態に係る第３焼結体の積層体である第３中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。 図１９は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図２０は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。 図２１は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第１リングの側面図である。 図２２は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第２リングの側面図である。 図２３は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第３リングの側面図である。 図２４は、本実施形態の変形例に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図２５は、第３焼結体の変形例を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図２６は、パルス通電加圧焼結の昇温状態を説明するための模式図である。
　本発明を実施するための形態（実施形態）につき、図面を参照しつつ詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。さらに、以下に記載した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
（中性子源発生装置）
　図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。図１に示すように、中性子源発生装置は、加速器１００と、ビームトランスポート１２５と、ベンディング磁石１２６と、ターゲットユニット２００とを備えている。
　加速器１００は、陽子を加速するための装置であり、上流側から下流側に向けて順番にイオン源１２１、低エネルギービーム輸送系（ＬＥＢＴ）１２２、加速管１２３がそれぞれ配置されている。イオン源１２１は、陽子をプラスイオンにする装置である。低エネルギービーム輸送系１２２は、イオン源１２１と加速管１２３とのインターフェースである。
　ビームトランスポート１２５は、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２００まで導くためのビーム通路である。ビームトランスポート１２５は、ベンディング磁石１２６を介して、加速された陽子の進行方向を任意の位置に配置されるターゲットユニット２００に導くように、変更している。このように、ベンディング磁石１２６は、加速器１００によって加速された陽子の進行方向を曲げるためのものである。ビームトランスポート１２５は、ベンディング磁石１２６を介さずに、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２００まで導いてもよい。
　ターゲットユニット２００は、陽子とターゲット１２７の反応により中性子を発生させる装置である。ターゲットユニット２００は、ターゲット１２７と、中性子モデレータ１と、中性子反射体１２９と、照射部１２８とを備えている。
　ターゲット１２７は、銅などの支持体（基板）に蒸着によって金属リチウムの薄膜などのターゲット材料を形成して構成されている。この実施の形態で示されるターゲット１２７は、内壁面（内表面）にリチウムの薄膜が施されたコーン状のターゲットである。ターゲット材料は、この形状に限定されない。例えば、表面にリチウムの薄膜が施されたプレート状のターゲットなど、あらゆる形状のターゲットでもよい。また、ターゲット材料は、他のターゲット材料、例えばベリリウムなどでもよい。中性子モデレータ１は、ターゲット１２７で発生した中性子を減速するための中性子減速材である。
　中性子反射体１２９は、ターゲットユニット２００外に不要な中性子を放出しないように、鉛などで、ターゲット１２７及び中性子モデレータ１の周囲を覆っている。照射部１２８は、中性子モデレータ１で減速した中性子を放出する開口である。
　近年、癌細胞を選択的に死滅させる中性子捕捉療法が研究され、原子炉施設において臨床実施されている。図１に示す中性子源発生装置は、原子炉を用いないで中性子を得ることができる。中性子捕捉療法は、熱中性子などと核反応を起こしやすい物質、例えば、非放射性同位元素であるホウ素－１０（Ｂ－１０）を含有する化合物を薬剤化し、予めそれを人体に投与し、癌の存在領域、すなわち正常細胞と混在する癌細胞のみに取り込ませておく。中性子捕捉療法は、図１に示す中性子源発生装置で、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）を癌の部位に照射し、癌細胞のみを選択的に抑制する癌治療法である。
　中性子モデレータ１は、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）とするために、放出された中性子を１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域に中性子を減速させる必要がある。本実施形態の中性子モデレータ１は、フッ化マグネシウムで中性子を減速するので、２０ｋｅＶ以下のエネルギー領域における中性子減速性能が高い。
　再発癌治療の放射線として中性子の有効なエネルギーは、一般的に０．５ｅＶ以上１０ｋｅＶ以下であり、０．５ｅＶより小さい場合は、生体の皮膚表面の正常組織に影響を与えやすく、１０ｋｅＶを超えると、人体内部の癌組織以外の正常組織への影響が大きくなる。本実施形態の中性子モデレータ１は、重水製のモデレータと比較して、重水製のモデレータよりも０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、本実施形態の中性子モデレータ１は、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータと比較して、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータよりも１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　本実施形態の中性子モデレータ１として、フッ化マグネシウムで所定の通過断面積を得るようにするには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが好ましい。しかしながら、フッ化マグネシウムの焼結体は、本実施形態の中性子モデレータ１として有効な大きさにしようとすると、割れ又は欠けを抑制するなど焼結状態の品質を保つために工夫が必要であることが分かった。以下、中性子モデレータ１について、図２から図１７を用いて詳細に説明する。
（中性子モデレータ）
　図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。図３は、図２の側面図である。図４は、図３の上面図である。図５は、図３に示すＡ－Ａ断面の断面図である。中性子モデレータ１は、図３に示すように、図１に示すターゲット１２７側を上面１Ａ、照射部１２８側を下面１Ｂ、外周１Ｐを有する略円柱体である。図３に示すように、中性子モデレータ１の厚みを図１に示すターゲット１２７から照射部１２８に向かう中性子の通過方向の厚みＬとした場合、中性子モデレータ１は、直径Ｄに対する厚みＬの比（厚みＬ／直径Ｄ）が１８０％以上であることが多い。
　このような、中性子モデレータ１の全体形状を一体で焼結し、中性子モデレータ１の形状を矩形の立体、例えば、直方体とした場合、中性子モデレータ１の形状を直方体から削りだそうとすると、焼結後の加工工数が多く、一部の割れ又は欠けにより、中性子モデレータ１全体が使い物にならなくなってしまう可能性がある。
　また、中性子モデレータ１の全体形状を一体で焼結した場合、部分的な形状が反映されて加圧状態の不均一性から、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性がある。
　中性子モデレータ１の相対密度の不均一性は、中性子の減速に影響を与える可能性がある。また、中性子モデレータ１は、大型サイズ（特に直径（φ）１５０ｍｍ以上）であるほど、外周部に割れ又は欠けが発生する可能性が高くなる。
　また、図４及び図５に示すように、中性子モデレータ１の上面１Ａには、図１に示すターゲット１２７が挿入される、凹部２７Ｈにテーパ面１Ｃを備えている。また、図３に示すように、中性子モデレータ１の下面１Ｂの直径ｄは、外周１Ｐの直径Ｄよりも小さくなるように、下面１Ｂ側に直径が小さくなる外周のテーパ面１Ｔを備えている。中性子モデレータ１において、テーパ面１Ｃ及びテーパ面１Ｔの面積が大きくなると形状を精度よく加工することが難しくなる。
　以上の観点から、発明者らはフッ化マグネシウム粉末材を充填する際に、金型の中央に中子を設け、機械加工を低減したニアネットシェイプ形状で焼結を行う方法を考案するに至った。具体的には、焼結を行う際に、焼結型の中央に中子を設けることで、リング状のフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。これにより、焼結後の孔開け加工の工程及び時間を小さくすることができるため、加工コストを低減することができるほか、加工による焼結体への割れの影響を小さくすることができ、歩留まり率を高めることができる。
　図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１中間積層体を製造する工程と、第２中間積層体を製造する工程と、第３中間積層体を製造する工程と、により得られた、第１中間積層体と、第２中間積層体と、第３中間積層体とを組み立てて、中性子モデレータとしている。
（第１中間積層体を製造する工程）
　以下、第１中間積層体を製造する工程について、図６から図１０及び適宜図２から図５を用いて説明する。図７は、第１焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。図８は、本実施形態に係る第１焼結体の側面図である。図９は、図８の上面図である。図１０は、本実施形態に係る第１焼結体の積層体である第１中間積層の積層状態を説明するための説明図である。図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１２は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。
　本実施形態のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法では、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Ｓｐａｒｋ　Ｐｌａｓｍａ　Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）又はパルス通電加圧焼結とよばれる固体圧縮焼結法を応用することで、割れが少なく、歩留まり率の高いフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。
　図１２に示す本実施形態に係る第１中間積層体１１を得るために、本実施形態では、第１の粉体充填工程Ｓ１１と、第１焼結体焼結工程Ｓ１２と、第１焼結体の積層工程Ｓ１４と、第１焼結体の加工工程Ｓ１５と、第１中間積層体の完成工程Ｓ１６とを有している。
　図７に示すように、パルス通電加圧焼結装置３０は、内部雰囲気を真空又はＡｒ、窒素ガス雰囲気にガス置換できるチャンバーＶと、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、グラファイトスペーサーＧＳと、通電加圧軸ＧＧと、直流パルス電源Ｅとを備えている。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰ、グラファイトスペーサーＧＳ及び通電加圧軸ＧＧとは、導電性のある材料、例えば黒鉛やステンレスなどで形成されている。
　直流パルス電源Ｅは、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、通電加圧軸ＧＧとを通じて、グラファイトダイＧＤ内のフッ化マグネシウム粉末材ＭにＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流を印加することができる。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１の粉体充填工程Ｓ１１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。焼結型の内部には、平面視で中央の位置に中子ＣＲが配置されている。なお、パルス通電加圧焼結装置３０が２つの通電加圧軸ＧＧ間に圧力を加えることで、充填した紛体が圧粉され、中子ＣＲが保持されている。
　本実施形態に係る中子ＣＲは、所定の直径を有する円柱体である。ここで、フッ化マグネシウムの熱膨張率は、８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃以下である。中子ＣＲの熱膨張率は、フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等である。フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等とは、中子ＣＲの材料の熱膨張率が８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃以下の範囲の熱膨張率であることを言う。中子ＣＲの材料は、フッ化マグネシウムの昇温最高温度及び（焼結）保持温度よりも融点が高温であることが好ましい。これにより、中子ＣＲが焼結の器物として、焼結型の形状が維持される。
　フッ化マグネシウムの焼結体と同等の熱膨張率の材質からなる中子ＣＲを使用することで、焼結後の冷却時における、フッ化マグネシウムの収縮率と中子の収縮率が同程度となるため、冷却時の応力負荷を軽減することができる。したがって、焼結体の割れの可能性を低減することが可能となる。
　例えば、ニッケル（Ｎｉ）基合金は、フッ化マグネシウムの熱膨張率とフッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等とし、フッ化マグネシウムの焼結温度に耐えうる材料とでき、中子ＣＲの材料としては好適である。ここでニッケル（Ｎｉ）基合金とは、ニッケル（Ｎｉ）が５０質量％以上の合金を意味する。
　より具体的に例示すると、中子ＣＲの材料は、例えば、クロム（Ｃｒ）が質量１０％以上２０質量％以下、Ｆｅが質量５％以上質量１０％以下を含み、残部がＮｉであるＮｉ基のＮｉＦｅＣｒ合金である。ＮｉＦｅＣｒ合金の熱膨張率が、例えば１３．５×１０－６／℃であり、融点が１４００℃以上１５００℃以下である。ＮｉＦｅＣｒ合金には、不可避な不可避不純物を含む。
　中子ＣＲの材料は、例えば、クロム（Ｃｒ）が１１質量％以上１５質量％以下を含み、残部がＦｅであるフェライト系Ｆｅ合金のＦｅＣｒ合金（例えばＪＩＳ規格ＳＵＳ４０５）であってもよい。ＦｅＣｒ合金（例えばＪＩＳ規格ＳＵＳ４０５）の熱膨張率が、例えば１０×１０－６／℃以上１３．５×１０－６／℃以下であり、融点が１５００℃である。フェライト系ＦｅＣｒ合金には、不可避不純物を含む。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１焼結体焼結工程Ｓ１２において、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力でリング状に圧縮される。図８及び図９に示すように、本実施形態に係る第１焼結体ｄｓ１は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であり、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸Ｏを貫通する貫通孔Ｈ１を有している。図８に示すように、内壁１１Ｉは、中心軸Ｏを通る直線と等距離にある、上面視で所定の直径を有する円形となっている。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第１焼結体ｄｓ１は、割れ又は欠けを抑制することができる。
　上述したように、第１焼結体ｄｓ１は、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが貫通孔Ｈ１を形成するための中子ＣＲを設置した焼結型に充填されて焼結される。これにより、図５に示す凹部２７Ｈの加工工数を削減し、加工による割れなどの破損の可能性を低減できる。
　中子ＣＲの材料の熱膨張率は、８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃以下の範囲内であって、８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃の中間熱膨張率よりも１３．７×１０－６／℃寄りの熱膨張率であることがより好ましい。フッ化マグネシウム粉末材Ｍが昇温され、保持温度で焼結されている間に熱膨張により膨張した後、徐冷期間でゆっくりと収縮していくことになる。徐冷期間では、中子ＣＲも同様に膨張した体積が収縮していくことになる。中子ＣＲの材料の熱膨張率が８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃の中間熱膨張率よりも１３．７×１０－６／℃寄りの熱膨張率である場合には、徐冷期間において、中子ＣＲの収縮が第１焼結体ｄｓ１の収縮と同等または第１焼結体ｄｓ１の収縮よりも速く収縮しやすくなる。このため、中子ＣＲと第１焼結体ｄｓ１の貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉとの間に歪みが生じにくく、内壁１１Ｉの周囲で割れる確率が小さくなる。
　本実施形態では、第１焼結体ｄｓ１の所定数を３として、３つの第１焼結体ｄｓ１を得られていない場合（Ｓ１３；Ｎｏ）、第１の粉体充填工程Ｓ１１と、第１焼結体焼結工程Ｓ１２とを繰り返す。第１焼結体ｄｓ１の所定数を３として、３つの第１焼結体ｄｓ１を得られた場合（Ｓ１３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ１４）へ処理を進める。ここで、所定数は、３に限られない。
　第１焼結体の積層工程Ｓ１４では、図１０に示すように、複数の第１焼結体ｄｓ１を重ね合わせて中心軸Ｏと平行な方向に押圧して仮固定し、第１中間体１１とする。複数の第１焼結体ｄｓ１は、各貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉが面一となるように重ね合わせられている。仮固定は、接着剤による仮固定であってもよい。この第１中間体１１の外径形状は円筒形状になる。
　本実施形態では、図１２に示すようにテーパ面１Ｃの表面をなめらかに形成する必要がある。そこで、次に、第１焼結体の積層工程Ｓ１４で形成された第１中間体に対して、第１中間体の加工工程が行われる。
　図１０に示すように、第１焼結体の加工工程Ｓ１５としては、重ね合わせた第１焼結体ｄｓ１の貫通孔Ｈ１に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図１１に示すテーパ面１Ｃを内径加工している。図１１に示すように、第１焼結体ｄｓ１には、予め貫通孔Ｈ１を有していたので、円盤状の焼結体を最初から孔開け加工するよりも加工量を低減することができる。
　テーパ面１Ｃの角度αは、積層される第１焼結体ｄｓ１の境界で、テーパ面１Ｃが繋がるように各第１焼結体ｄｓ１で一定の角度としていくことが好ましい。テーパ面１Ｃは、上述した図１に示すターゲット１２７の外周のテーパの角度に沿う角度となっていることが好ましい。
　第１焼結体ｄｓ１の加工において割れ又は欠けを抑制するため、一方の表面より他方の表面へ削りこむ場合、ドリル４０が他方の面の近傍に割れ又は欠けが発生しやすい。このため、切削装置は、第１焼結体ｄｓ１のドリル４０を他方の面を貫通させる直前に螺旋状の公転をやめて、貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉの一部を内壁１１Ｓとして残すことができ、割れ又は欠けを抑制することができる。
　図１１に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる第１焼結体ｄｓ１の１つは、表面１１ａを切削加工して、上面１１Ａまで表面を削りこんで、テーパ面１Ｃの縁の周囲に突部１１Ｑを残してもよい。
　以上の工程により、図１２に示す第１中間積層体１１の原型ができると、第１中間積層体の完成工程Ｓ１６として、各第１焼結体ｄｓ１を厚み方向に接合し、一時保管する。
　以上説明したように、第１焼結体ｄｓ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であって、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸Ｏを貫通する貫通孔Ｈ１を有している。第１焼結体ｄｓ１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結された、フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上であるように焼結されている。このように構成することで、加工による割れなどの破損の可能性を低減したフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。フッ化マグネシウム焼結体の相対密度に関して、相対密度が９５％よりも低いと、焼結仕上がり寸法が大きくなることで焼結型への負荷が大きくなるほか、増大した寸法分、加工の手間が増えることから加工割れ等のリスクが高まる可能性がある。
（第２中間積層体を製造する工程）
　以下、第２中間積層体を製造する工程について、図６、図１３から図１７及び適宜図２から図５を用いて説明する。図１３は、第２焼結体又は第３焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。図１４は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を模式的に示す模式図である。図１５は、図１４の上面図である。図１６は、本実施形態に係る第２焼結体の積層体である第２中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１７は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。
　図１７に示す本実施形態に係る第２中間積層体２１を得るために、本実施形態では、第２の粉体充填工程Ｓ２１と、第２焼結体焼結工程Ｓ２２と、第２焼結体の積層工程Ｓ２４と、第２中間積層体の完成工程Ｓ２５とを有している。
　図１３に示すように、パルス通電加圧焼結装置３０は、図７に示す中子がない点以外は、上述したパルス通電加圧焼結装置３０と同様である。図１３に示すパルス通電加圧焼結装置３０にも、図７に示す同じ構成要素に同じ符号を付して、詳細な説明を省略する。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第２の粉体充填工程Ｓ２１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第２焼結体焼結工程Ｓ２２において、ＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流が印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力Ｐで円盤状に圧縮される。図１４及び図１５に示すように、本実施形態に係る第２焼結体ｄｓ２は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体である。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第３焼結体ｄｓ３は、割れ又は欠けを抑制することができる。
　本実施形態では、第２焼結体ｄｓ２の所定数を４として、４つの第２焼結体ｄｓ２を得られていない場合（Ｓ２３；Ｎｏ）、第２の粉体充填工程Ｓ２１と、第２焼結体焼結工程Ｓ２２とを繰り返す。第２焼結体ｄｓ２の所定数を４として、４つの第２焼結体ｄｓ２を得られた場合（Ｓ２３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ２４）へ処理を進める。ここで、所定数は、４に限られない。
　次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、上述したように複数の円盤状の第２焼結体ｄｓ２を中間体積層体として製造して準備した上で、第２中間積層体の積層工程Ｓ２４で積層し、厚み方向に接合する。
　図１６に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる円盤状の第２焼結体ｄｓ２の１つは、表面２２ａを切削加工して、上面２２Ａまで表面を削りこんでもよい。図１６に示す上面２２Ａは、図１７に示す第２中間積層体２１の上面２１Ａとなる。また、下面になる円盤状の第２焼結体ｄｓ２の１つは、表面２２ｂを切削加工して、下面２２Ｂまで表面を削りこんでもよい。図１６に示す下面２２Ｂは、図１７に示す第２中間積層体２１の下面２１Ｂになる。以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１７に示す第２中間積層体２１の原型ができると、第２中間積層体の完成工程Ｓ２５として、一時保管する。この第２中間積層体２１は円柱形状になる。
（第３中間積層体を製造する工程）
　以下、第３中間積層体を製造する工程について、図６、図１３から図１５、図１８から図２０及び適宜図２から図５を用いて説明する。図１８は、本実施形態に係る第３焼結体の積層体である第３中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１９は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図２０は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。
　図２０に示す本実施形態に係る第３中間積層体３１を得るために、本実施形態では、第３の粉体充填工程Ｓ３１と、第３焼結体焼結工程Ｓ３２と、外周テーパ加工工程Ｓ３４と、第３焼結体の積層工程Ｓ３５と、第２中間積層体の完成工程Ｓ３６とを有している。
　図１３に示すパルス通電加圧焼結装置３０は、第３焼結体も製造することができる。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第３の粉体充填工程Ｓ３１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。
　本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第３焼結体焼結工程Ｓ３２において、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力Ｐで円盤状に圧縮される。図１４及び図１５に示すように、本実施形態に係る第３焼結体ｄｓ３は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体である。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第３焼結体ｄｓ３は、割れ又は欠けを抑制することができる。
　本実施形態では、第３焼結体ｄｓ３の所定数を４として、４つの第３焼結体ｄｓ３を得られていない場合（Ｓ３３；Ｎｏ）、第３の粉体充填工程Ｓ３１と、第３焼結体焼結工程Ｓ３２とを繰り返す。第３焼結体ｄｓ３の所定数を４として、４つの第３焼結体ｄｓ３を得られた場合（Ｓ３３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ３４）へ処理を進める。ここで、所定数は、４に限られない。
　本実施形態では、図２０に示すようにテーパ面１Ｔの表面をなめらかに形成する必要がある。ここで図１９に示すように、本実施形態の機械加工として、外周テーパ加工工程Ｓ３４が行われる。外周テーパ加工工程Ｓ３４においては、円盤状の第３焼結体ｄｓ３の１つに対して、外周外側からドリル４０を押し付けて、テーパ面１Ｔが加工される。第３焼結体ｄｓ３は、図１８に示すように、円柱部分３１Ｓを残してもよい。テーパ面１Ｔの角度βは、積層される円盤状の第３焼結体ｄｓ３の順序を考慮しつつ、一定の角度としていくことが好ましい。
　次に、外周テーパ加工工程Ｓ３４において外周にテーパ加工を行った、複数の円盤状の第３焼結体ｄｓ３を準備した上で、第３焼結体の積層工程Ｓ３５で積層される円盤状の第３焼結体ｄｓ３の順序を考慮しつつ積層する第３焼結体の積層工程Ｓ３５が行われる。第３焼結体の積層工程Ｓ３５において、第３中間積層体３１は、外周のテーパ面１Ｔが上下方向に繋がるように厚み方向に複数の第３焼結体ｄｓ３が積層され、接合される。
　本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、以上により、図２０に示す第３中間積層体３１を製造する。この第３中間積層体３１の外周形状は、上面３１Ａ、下面３１Ｂ、及びテーパ面１Ｔを備える略円錐台形状になる。図２０に示す第３中間積層体３１の原型ができると、第３中間積層体の完成工程Ｓ３６として、一時保管する。
（中性子モデレータの組み立て工程）
　中性子モデレータの組み立て工程Ｓ４０において、第２中間積層体２１の上面２１Ａと第１中間積層体１１の下面１１Ｂとを接合する。第１中間積層体１１の上面１１Ａが中性子モデレータ１の上面１Ａになる。また、第２中間積層体２１の下面２１Ｂと第３中間積層体３１の上面３１Ａとを接合する。第３中間積層体３１の下面３１Ｂが中性子モデレータ１の下面１Ｂになる。第２中間積層体２１、第１中間積層体１１及び第３中間積層体３１は、積層されることにより、図２から図５に示す中性子モデレータ１となる。
　中性子モデレータ１は、第１焼結体ｄｓ１と、貫通孔Ｈ１のない円盤状の第２焼結体ｄｓ２と、貫通孔Ｈ１のない円盤状の第３焼結体ｄｓ３とが、それぞれ複数組み合わせられて積層されているとも言える。このように構成することで、フッ化マグネシウム製の加工体を容易に準備することができる。このため、中性子モデレータ１が容易に製造できる。
　第１焼結体ｄｓ１、第２焼結体ｄｓ２及び第３焼結体ｄｓ３には、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）されて得られる。パルス通電加圧焼結されると、フッ化マグネシウム粉末材Ｍの相対密度が高まる。このため、第１焼結体ｄｓ１、第２焼結体ｄｓ２及び第３焼結体ｄｓ３は、粒径分布にバラつきの少ない、粒径成長を抑制したフッ化マグネシウム焼結体となり、割れ又は欠けが抑制される。
　第１の粉体充填工程Ｓ１１、第２の粉体充填工程Ｓ２１及び第３の粉体充填工程Ｓ３１において充填されるフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含んでもよい。このように構成することで、焼結体の単位体積当たりの中性子の減速性能を十分に発揮することができるとともに、焼結仕上がりの相対密度を多少小さくしても、焼結体の寸法そのものを過度に大きく設計する必要はないという利点がある。そして、中性子モデレータ１は、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　第１焼結体の製造方法においては、平面視で中央の位置に中子ＣＲを設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材Ｍをタッピング充填を行う第１の粉体充填工程Ｓ１１と、この第１の粉体充填工程Ｓ１１で充填されたフッ化マグネシウム粉末材Ｍを、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）され、中央に貫通孔Ｈ１を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る第１焼結体焼結工程Ｓ１２と、を含む。そして、中子ＣＲの熱膨張率が、フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等である。これにより、第１焼結体ｄｓ１が機械加工を低減したニアネットシェイプ形状で焼結され、加工工数が低減されるため、割れ又は欠けが抑制される。
　第１焼結体の製造方法においては、中央に貫通孔Ｈ１を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程として第１焼結体の加工工程Ｓ１５と、この第１焼結体の加工工程Ｓ１５の後に、テーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体としての第１中間積層体１１が得られる。テーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体は、第１焼結体ｄｓ１の１層であってもよい。中性子モデレータ１の製造方法としては、このテーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体（本実施形態では第１中間積層体１１）と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として第２焼結体ｄｓ２とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、を含む。厚みの大きなフッ化マグネシウム焼結体を焼結する必要がなくなることから、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性を低減できる。この製造方法により、加工性の悪いフッ化マグネシウム焼結体を薄くしているので、個々の第１焼結体ｄｓ１を貫通する貫通孔Ｈ１をテーパ面１Ｃとする加工精度が向上する。
　中性子モデレータ１は、機械加工工程により外周にテーパ加工Ｓ３４を行った円盤状の焼結体ｄｓ３を含む。円盤状の第３焼結体ｄｓ３を薄くしているので、割れ又は欠けが外周に生じやすいフッ化マグネシウム焼結体の加工精度が向上する。
　中性子モデレータ１は、割れ又は欠けが抑制され、相対密度が高いフッ化マグネシウム焼結体であるので、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータ１は、割れ又は欠けを抑制した相対密度が高いフッ化マグネシウム焼結体であるので、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。
　中性子モデレータ１は、第１中間積層体１１、第２中間積層体２１及び第３中間積層体３１が積層されているので、どの積層部位でも中性子の減速性能が均一になる。
（第１焼結体の変形例）
　図２１は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第１リングの側面図である。図２２は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第２リングの側面図である。図２３は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第３リングの側面図である。本実施形態の変形例として、図７の焼結型の平面視で中央の位置に配置する中子を円筒形状から円錐台形状に変更している。
　図２１に示す中子ＣＲ１は、上面が直径Ｗ１１１の円断面、下面が直径Ｗ１１２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第１リングｄｓ１１は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１１Ｃを有する貫通孔を有している。
　図２２に示す中子ＣＲ２は、上面が直径Ｗ１２１の円断面、下面が直径Ｗ１２２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第２リングｄｓ１２は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１２Ｃを有する貫通孔を有している。
　図２３に示す中子ＣＲ３は、上面が直径Ｗ１３１の円断面、下面が直径Ｗ１３２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第３リングｄｓ１３は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１３Ｃを有する貫通孔を有している。
　図２４は、本実施形態の変形例に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。本実施形態の変形例に係る第１中間積層体１１は、図２４に示すように、第１リングｄｓ１１、第２リングｄｓ１２及び第３リングｄｓ１３を積層する。図２４に示すように、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の加工工程Ｓ１５としては、重ね合わせた第１リングｄｓ１１、第２リングｄｓ１２及び第３リングｄｓ１３の貫通孔に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図２１のテーパ面１１１Ｃ、図２２のテーパ面１１２Ｃ及び図２３のテーパ面１１３Ｃを図２４に示すテーパ面１Ｃとなるように内径加工している。図２４に示すように、予めテーパ面を有する貫通孔を有していたので、加工量を低減することができる。
（第３焼結体の変形例）
　図２５は、第３焼結体の変形例を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。第３焼結体ｄｓ３は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であり、フッ化マグネシウム焼結体の外周面がテーパである。上述したように、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の外周形状には、中心軸に沿って直径が徐々に異なるテーパ面１Ｔを有している。そして、第３焼結体の変形例において、テーパ面１Ｔが焼結型の枠型ＧＤで成形されている。枠型ＧＤは、焼結型の外周に位置するリング状の枠型であって、内径に角度βのテーパ面ＧＲＴを有している。これにより焼結後の第３焼結体ｄｓ３の外周面がテーパとなり、割れ又は欠けが抑制される。そして、中性子モデレータ１は、焼結後の第３焼結体ｄｓ３の外周面がテーパであって、かつ貫通孔Ｈ１のない円盤状の第３焼結体ｄｓ３を少なくとも１つ含む。テーパ面を有する枠型ＧＤを用いることで、直接図１８に示すような、外周面にテーパ面を有する第３焼結体ｄｓ３を得ることができるので、製造工程を低減できる。
（実施例）
　試料は、純度９９％以上のフッ化マグネシウム粉末（森田化学工業製）を、内容積が直径φ（ｍｍ）×厚さ（ｍｍ）となる焼結型に充填し、タッピング充填を行った。この焼結型の中央には、円筒形の中子を配置した。
　次いで、フッ化マグネシウム粉末を充填した容器がパルス通電加圧焼結装置にセットされる。パルス通電加圧焼結装置では、焼結雰囲気を減圧により真空の雰囲気中とした。パルス通電加圧焼結装置における加圧条件は、いずれの試料に対しても１０ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下で、フッ化マグネシウム焼結体を製造した。実施例１から実施例４、比較例１から比較例２の試料は、ＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流がフッ化マグネシウム粉末に印加され焼結されたフッ化マグネシウム焼結体である。パルス通電加圧焼結装置の通電条件が、各実施例、各比較例で同一とされた。実施例１から実施例４、比較例１から比較例２の試料には、最大電流出力１８０００Ａ程度となるように、ＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流が印加され焼結されている。図２６は、通電パルス通電加圧焼結の昇温状態を説明するための模式図である。図２６に示す昇温時間Ｈｔａにおいて昇温最高点ＴＡに達するように昇温速度を、１℃／分（ｍｉｎ）以上１５℃／分以下の範囲で調整し、図２６に示す保持温度ＴＢを保持時間Ｈｔｂ分の時間保持して各試料のフッ化マグネシウム粉末の加熱が行われた。保持温度は、７５０℃以上７７０℃以下の範囲で加熱を行った。保持時間は、１５０分以上１８０分以下の範囲で設定した。保持時間Ｈｔｂの経過後、各試料は、徐冷時間Ｈｔｃかけて常温になるまで冷却した。割れの有無を調査し、割れのなしの試料を実施例１から実施例４とし、割れのありの試料を比較例１から比較例２とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　実施例の知見によれば、中子がＮｉＦｅＣｒ合金であると、実施例１から実施例４及び比較例１のように、焼結工程後の焼結割れが発生しなかった（表１中「無」と表記する）。これに対し、中子が黒鉛であると、焼結工程後の焼結割れが発生した（表１中「有」と表記する）。
　黒鉛は、融点が３５００℃であり中子としても適しているようにも思える。しかしながら、黒鉛の熱膨張率が５．６×１０－６／℃以上７．１×１０－６／℃以上である。この黒鉛の熱膨張率は、フッ化マグネシウムの熱膨張率の範囲である、８．４８×１０－６／℃以上１３．７×１０－６／℃以下には入らない。黒鉛の熱膨張率がフッ化マグネシウムの熱膨張率と同等ではないので、焼結工程後の焼結割れが発生したと考えられる。これに対し、中子がＮｉＦｅＣｒ合金であると、中子の熱膨張率がフッ化マグネシウムの熱膨張率と同等となり、焼結工程後の焼結割れが抑制される。
　実施例の知見によれば、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体の実施例１から実施例４及び比較例１に対して、貫通孔Ｈ１に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図１１に示すテーパ面１Ｃを内径加工した。実施例１から実施例４では、加工割れが発生しなかった（表１中「無」と表記する）。これに対し、比較例１では、加工工程後の焼結割れが発生した（表１中「有」と表記する）。
　実施例の知見によれば、実施例１から実施例４及び比較例１の相対密度を測定すると、実施例１から実施例４の相対密度が９５％以上であったが、比較例１の相対密度が９５％よりも小さいことから、フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上であるように焼結されていれば、加工割れを抑制することができることが分かる。
　実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム粉末においては、９９．０％以上の高純濃度の粉末であれば特に限定されるものではなく、例えば一般的にカチオン交換基がマグネシウムであるカチオン交換樹脂にフッ化水素酸を加え、得られたフッ化マグネシウム粒子を分離・粉砕したもの等、汎用なフッ化マグネシウム粉末を用いることができる。
　実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における加圧条件は、２０ＭＰａ前後が好ましい。加圧条件が２０ＭＰａより低いと、フッ化マグネシウム粉末材Ｍの十分な圧縮が行えず粉末の間隙が大きくなり、フッ化マグネシウム焼結体の割れを引き起こす原因となる。また加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の外周部の破損が生じやすくなる可能性がある。加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の寸法が大きくなると、装置の性能上大きな圧力を加えることが困難になるという製造装置の仕様上の課題が発生する。また、加圧条件は、一定にした方が、焼結体の結晶構造が均一になりやすく、焼結を行う際の加圧は一定とするのが好ましい。
　実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における保持温度は、６５０～８００℃が好ましい。保持温度が６５０℃よりも小さいと、結晶粒を均一にするために保持時間を長くしなければならず、逆に保持温度が８００℃よりも大きいと、それ以上の効果が認められず飽和状態となるためコスト性が低下する。
　実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における焼結後の焼結型を加熱して温度を保持する保持時間は、４５分以上保持することが好ましい。また保持時間は、１８０分を超えても効果はそれほど変わらなくなり飽和状態となるため、製造コストが増加してしまう可能性がある。
１　中性子モデレータ
１１　第１中間積層体
２１　第２中間積層体
３１　第３中間積層体
３０　パルス通電加圧焼結装置
４０　ドリル
１２１　イオン源
１２２　低エネルギービーム輸送系
１２３　加速管
１２５　ビームトランスポート
１２６　ベンディング磁石
１２７　ターゲット
１２８　照射部
１２９　中性子反射体
１００　加速器
２００　ターゲットユニット
ｄｓ１　第１焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
ｄｓ２　第２焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
ｄｓ３　第３焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
Ｅ　直流パルス電源
ＧＤ　グラファイトダイ
ＧＰ　グラファイトパンチ
ＧＳ　グラファイトスペーサー
ＧＲ　枠型
Ｈ１　貫通孔

Claims (11)

  1. 　円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であって、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸を貫通する貫通孔を有し、
    　前記フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上であることを特徴とするフッ化マグネシウム焼結体。
  2. 　前記貫通孔の内壁が、中心軸に沿って直径が徐々に異なるテーパである、請求項１に記載のフッ化マグネシウム焼結体。
  3. 　請求項１又は請求項２に記載のフッ化マグネシウム焼結体と、貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とが、それぞれ複数組み合わせられて積層されている中性子モデレータ。
  4. 　複数の前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体のうち少なくとも１つの前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体は、外周面がテーパである、請求項３に記載の中性子モデレータ。
  5. 　平面視で中央の位置に中子を設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材をタッピング充填を行う粉体充填工程と、
    　前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、機械的な加圧とＯＮ－ＯＦＦ直流パルス電圧電流とを印加し焼結するパルス通電加圧焼結を行い、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、
    　前記中子の熱膨張率が、フッ化マグネシウム焼結体の熱膨張率と同等であることを特徴とするフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
  6. 　前記中子が、ニッケル基合金である請求項５に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
  7. 　前記粉体充填工程において、前記フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含む、請求項５又は請求項６に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
  8. 　請求項５乃至請求項７のいずれか１項に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、
    　前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程と、
    　前記加工工程後の貫通孔を有するフッ化マグネシウム加工体と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、
    　を含む中性子モデレータの製造方法。
  9. 　前記加工工程では、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体に対して、前記中央の貫通孔をテーパ加工する、請求項８に記載の中性子モデレータの製造方法。
  10. 　前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体において、外周形状がテーパ加工されている、請求項８又は請求項９に記載の中性子モデレータの製造方法。
  11. 　前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として、外周形状がテーパである焼結成形体を焼結する、請求項８又は請求項９に記載の中性子モデレータの製造方法。
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