JP6524391B2 - フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、及び中性子モデレータの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、主に中性子捕捉療法に用いられる中性子モデレータ及びその製造方法、中性子モデレータとして最適なフッ化マグネシウム焼結体及びその製造方法、に関する。

従来、ホウ素中性子捕捉治療をはじめとする、選択的癌治療用モデレータとして用いられる中性子減速材については、様々な材料が検討されてきた。例えば、フッ化リチウム、フッ化アルミニウム及びフッ化マグネシウムなどがあげられるが、特にフッ化マグネシウムは、中性子線を１０ｋｅＶ以下のエネルギーに減速させる機能が良好であるため、中性子減速材として最適な材料として知られている。

特開２００４−２３３１６８号公報

Optimizing the OSU-ABNS Base Moderator Assembly Materials for BNCT B. Khorsandia*, T. E. Blue a Nuclear Engineering Program, The Ohio State University, Columbus, OH 43210, USA Accelerator-Based source of epithermal neutrons for neutron capture therapy. Kononov O E, Kononov V N, Solov’EV A N, Bokhovko M V At Energy Vol.97 No.3, PP626-631

上述した特許文献１に記載の技術では、フッ化リチウムを中性子減速材にする。しかしながら、特許文献１に記載の技術では、リチウムはレアメタルの一種であり、製造コストが課題となっている。

このため、非特許文献１に記載の技術では、１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域まで減速させる中性子減速機能としてフッ化マグネシウムが優れているとされている。また、非特許文献２に記載の技術では、フッ化マグネシウムとポリテトラフルオロエチレンを組み合わせた減速材の記載がある。

中性子減速性能に優れた中性子モデレータとして、ポリテトラフルオロエチレンを使用せずフッ化マグネシウムだけで製造するには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが適切である。中性子モデレータとしては、所定の容積があり、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウムの焼結体を得ることが望まれている。

本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法を提供することを目的とする。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であって、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸を貫通する貫通孔を有し、前記フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上である。

このように構成することで、加工による割れなどの破損の可能性を低減したフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。

本発明の望ましい態様として、前記貫通孔の内壁が中心軸に沿って直径が徐々に異なるテーパであることが好ましい。これにより、ターゲットを挿入することが可能になる。

本発明の望ましい態様として、本発明の中性子モデレータは、上述したフッ化マグネシウム焼結体と、貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とが、それぞれ複数組み合わせられて積層されている。この中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

本発明の望ましい態様として、複数の前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体のうち少なくとも１つの前記貫通孔のない円盤状のフッ化マグネシウム焼結体は、外周面がテーパである。このように構成することで、外周形状の加工量を低減できる。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法は、平面視で中央の位置に中子を設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材のタッピング充填を行う粉体充填工程と、前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とを印加し焼結するパルス通電加圧焼結を行い、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、前記中子の熱膨張率が、フッ化マグネシウム焼結体の熱膨張率と同等である。

この製造方法によれば、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。

本発明の望ましい態様として、前記中子が、ニッケル基合金であることが好ましい。これにより、フッ化マグネシウム焼結体の割れ又は欠けを抑制して、フッ化マグネシウムの焼結温度に耐えることができる。

本発明の望ましい態様として、前記粉体充填工程において、前記フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含むことが好ましい。これにより、フッ化マグネシウム焼結体は、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体は、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

本発明の望ましい態様として、中性子モデレータの製造方法は、上述したフッ化マグネシウム焼結体の製造方法により、製造された、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程と、前記加工工程後の貫通孔を有するフッ化マグネシウム加工体と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、を含むことが好ましい。この中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータは、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体により、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

本発明の望ましい態様として、前記加工工程では、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体に対して、前記中央の貫通孔をテーパ加工することが好ましい。これにより、内径加工の加工量を低減できる。

本発明の望ましい態様として、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体において、外周形状がテーパ加工されていることが好ましい。これにより、外周形状の精度を高めることができる。

本発明の望ましい態様として、前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として、外周形状がテーパである焼結成形体を焼結することが好ましい。これにより、外周形状の加工量を低減できる。

本発明によれば、割れ又は欠けを抑制して相対密度を高めたフッ化マグネシウム焼結体、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法、中性子モデレータ及び中性子モデレータの製造方法を提供することができる。

図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。 図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。 図３は、図２の側面図である。 図４は、図２の上面図である。 図５は、図３に示すＡ−Ａ断面の断面図である。 図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。 図７は、第１焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図８は、本実施形態に係る第１焼結体の側面図である。 図９は、図８の上面図である。 図１０は、本実施形態に係る第１焼結体の積層体である第１中間積層の積層状態を説明するための説明図である。 図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図１２は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。 図１３は、第２焼結体又は第３焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図１４は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を模式的に示す模式図である。 図１５は、図１４の上面図である。 図１６は、本実施形態に係る第２焼結体の積層体である第２中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。 図１７は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。 図１８は、本実施形態に係る第３焼結体の積層体である第３中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。 図１９は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図２０は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。 図２１は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第１リングの側面図である。 図２２は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第２リングの側面図である。 図２３は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第３リングの側面図である。 図２４は、本実施形態の変形例に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。 図２５は、第３焼結体の変形例を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。 図２６は、パルス通電加圧焼結の昇温状態を説明するための模式図である。

本発明を実施するための形態（実施形態）につき、図面を参照しつつ詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。さらに、以下に記載した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。

（中性子源発生装置）
図１は、本実施形態に係る中性子モデレータを備える中性子源発生装置を説明する説明図である。図１に示すように、中性子源発生装置は、加速器１００と、ビームトランスポート１２５と、ベンディング磁石１２６と、ターゲットユニット２００とを備えている。

加速器１００は、陽子を加速するための装置であり、上流側から下流側に向けて順番にイオン源１２１、低エネルギービーム輸送系（ＬＥＢＴ）１２２、加速管１２３がそれぞれ配置されている。イオン源１２１は、陽子をプラスイオンにする装置である。低エネルギービーム輸送系１２２は、イオン源１２１と加速管１２３とのインターフェースである。

ビームトランスポート１２５は、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２００まで導くためのビーム通路である。ビームトランスポート１２５は、ベンディング磁石１２６を介して、加速された陽子の進行方向を任意の位置に配置されるターゲットユニット２００に導くように、変更している。このように、ベンディング磁石１２６は、加速器１００によって加速された陽子の進行方向を曲げるためのものである。ビームトランスポート１２５は、ベンディング磁石１２６を介さずに、加速器１００で加速された陽子をターゲットユニット２００まで導いてもよい。

ターゲットユニット２００は、陽子とターゲット１２７の反応により中性子を発生させる装置である。ターゲットユニット２００は、ターゲット１２７と、中性子モデレータ１と、中性子反射体１２９と、照射部１２８とを備えている。

ターゲット１２７は、銅などの支持体（基板）に蒸着によって金属リチウムの薄膜などのターゲット材料を形成して構成されている。この実施の形態で示されるターゲット１２７は、内壁面（内表面）にリチウムの薄膜が施されたコーン状のターゲットである。ターゲット材料は、この形状に限定されない。例えば、表面にリチウムの薄膜が施されたプレート状のターゲットなど、あらゆる形状のターゲットでもよい。また、ターゲット材料は、他のターゲット材料、例えばベリリウムなどでもよい。中性子モデレータ１は、ターゲット１２７で発生した中性子を減速するための中性子減速材である。

中性子反射体１２９は、ターゲットユニット２００外に不要な中性子を放出しないように、鉛などで、ターゲット１２７及び中性子モデレータ１の周囲を覆っている。照射部１２８は、中性子モデレータ１で減速した中性子を放出する開口である。

近年、癌細胞を選択的に死滅させる中性子捕捉療法が研究され、原子炉施設において臨床実施されている。図１に示す中性子源発生装置は、原子炉を用いないで中性子を得ることができる。中性子捕捉療法は、熱中性子などと核反応を起こしやすい物質、例えば、非放射性同位元素であるホウ素−１０（Ｂ−１０）を含有する化合物を薬剤化し、予めそれを人体に投与し、癌の存在領域、すなわち正常細胞と混在する癌細胞のみに取り込ませておく。中性子捕捉療法は、図１に示す中性子源発生装置で、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）を癌の部位に照射し、癌細胞のみを選択的に抑制する癌治療法である。

中性子モデレータ１は、人体に影響の少ないエネルギーの中性子（熱中性子や熱外中性子）とするために、放出された中性子を１０ｋｅＶ以下のエネルギー領域に中性子を減速させる必要がある。本実施形態の中性子モデレータ１は、フッ化マグネシウムで中性子を減速するので、２０ｋｅＶ以下のエネルギー領域における中性子減速性能が高い。

再発癌治療の放射線として中性子の有効なエネルギーは、一般的に０．５ｅＶ以上１０ｋｅＶ以下であり、０．５ｅＶより小さい場合は、生体の皮膚表面の正常組織に影響を与えやすく、１０ｋｅＶを超えると、人体内部の癌組織以外の正常組織への影響が大きくなる。本実施形態の中性子モデレータ１は、重水製のモデレータと比較して、重水製のモデレータよりも０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、本実施形態の中性子モデレータ１は、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータと比較して、ポリテトラフルオロエチレン製のモデレータよりも１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

本実施形態の中性子モデレータ１として、フッ化マグネシウムで所定の通過断面積を得るようにするには、フッ化マグネシウムを焼結体にすることが好ましい。しかしながら、フッ化マグネシウムの焼結体は、本実施形態の中性子モデレータ１として有効な大きさにしようとすると、割れ又は欠けを抑制するなど焼結状態の品質を保つために工夫が必要であることが分かった。以下、中性子モデレータ１について、図２から図１７を用いて詳細に説明する。

（中性子モデレータ）
図２は、本実施形態に係る中性子モデレータの斜視図である。図３は、図２の側面図である。図４は、図３の上面図である。図５は、図３に示すＡ−Ａ断面の断面図である。中性子モデレータ１は、図３に示すように、図１に示すターゲット１２７側を上面１Ａ、照射部１２８側を下面１Ｂ、外周１Ｐを有する略円柱体である。図３に示すように、中性子モデレータ１の厚みを図１に示すターゲット１２７から照射部１２８に向かう中性子の通過方向の厚みＬとした場合、中性子モデレータ１は、直径Ｄに対する厚みＬの比（厚みＬ／直径Ｄ）が１８０％以上であることが多い。

このような、中性子モデレータ１の全体形状を一体で焼結し、中性子モデレータ１の形状を矩形の立体、例えば、直方体とした場合、中性子モデレータ１の形状を直方体から削りだそうとすると、焼結後の加工工数が多く、一部の割れ又は欠けにより、中性子モデレータ１全体が使い物にならなくなってしまう可能性がある。

また、中性子モデレータ１の全体形状を一体で焼結した場合、部分的な形状が反映されて加圧状態の不均一性から、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性がある。

中性子モデレータ１の相対密度の不均一性は、中性子の減速に影響を与える可能性がある。また、中性子モデレータ１は、大型サイズ（特に直径（φ）１５０ｍｍ以上）であるほど、外周部に割れ又は欠けが発生する可能性が高くなる。

また、図４及び図５に示すように、中性子モデレータ１の上面１Ａには、図１に示すターゲット１２７が挿入される、凹部２７Ｈにテーパ面１Ｃを備えている。また、図３に示すように、中性子モデレータ１の下面１Ｂの直径ｄは、外周１Ｐの直径Ｄよりも小さくなるように、下面１Ｂ側に直径が小さくなる外周のテーパ面１Ｔを備えている。中性子モデレータ１において、テーパ面１Ｃ及びテーパ面１Ｔの面積が大きくなると形状を精度よく加工することが難しくなる。

以上の観点から、発明者らはフッ化マグネシウム粉末材を充填する際に、金型の中央に中子を設け、機械加工を低減したニアネットシェイプ形状で焼結を行う方法を考案するに至った。具体的には、焼結を行う際に、焼結型の中央に中子を設けることで、リング状のフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。これにより、焼結後の孔開け加工の工程及び時間を小さくすることができるため、加工コストを低減することができるほか、加工による焼結体への割れの影響を小さくすることができ、歩留まり率を高めることができる。

図６は、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法を説明するためのフローチャートである。本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１中間積層体を製造する工程と、第２中間積層体を製造する工程と、第３中間積層体を製造する工程と、により得られた、第１中間積層体と、第２中間積層体と、第３中間積層体とを組み立てて、中性子モデレータとしている。

（第１中間積層体を製造する工程）
以下、第１中間積層体を製造する工程について、図６から図１０及び適宜図２から図５を用いて説明する。図７は、第１焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。図８は、本実施形態に係る第１焼結体の側面図である。図９は、図８の上面図である。図１０は、本実施形態に係る第１焼結体の積層体である第１中間積層の積層状態を説明するための説明図である。図１１は、本実施形態に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図１２は、本実施形態に係る第１中間積層体を示す模式図である。

本実施形態のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法では、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ：Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）又はパルス通電加圧焼結とよばれる固体圧縮焼結法を応用することで、割れが少なく、歩留まり率の高いフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。

図１２に示す本実施形態に係る第１中間積層体１１を得るために、本実施形態では、第１の粉体充填工程Ｓ１１と、第１焼結体焼結工程Ｓ１２と、第１焼結体の積層工程Ｓ１４と、第１焼結体の加工工程Ｓ１５と、第１中間積層体の完成工程Ｓ１６とを有している。

図７に示すように、パルス通電加圧焼結装置３０は、内部雰囲気を真空又はＡｒ、窒素ガス雰囲気にガス置換できるチャンバーＶと、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、グラファイトスペーサーＧＳと、通電加圧軸ＧＧと、直流パルス電源Ｅとを備えている。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰ、グラファイトスペーサーＧＳ及び通電加圧軸ＧＧとは、導電性のある材料、例えば黒鉛やステンレスなどで形成されている。

直流パルス電源Ｅは、グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰと、通電加圧軸ＧＧとを通じて、グラファイトダイＧＤ内のフッ化マグネシウム粉末材ＭにＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流を印加することができる。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１の粉体充填工程Ｓ１１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。焼結型の内部には、平面視で中央の位置に中子ＣＲが配置されている。なお、パルス通電加圧焼結装置３０が２つの通電加圧軸ＧＧ間に圧力を加えることで、充填した紛体が圧粉され、中子ＣＲが保持されている。

本実施形態に係る中子ＣＲは、所定の直径を有する円柱体である。ここで、フッ化マグネシウムの熱膨張率は、８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃以下である。中子ＣＲの熱膨張率は、フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等である。フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等とは、中子ＣＲの材料の熱膨張率が８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃以下の範囲の熱膨張率であることを言う。中子ＣＲの材料は、フッ化マグネシウムの昇温最高温度及び（焼結）保持温度よりも融点が高温であることが好ましい。これにより、中子ＣＲが焼結の器物として、焼結型の形状が維持される。

フッ化マグネシウムの焼結体と同等の熱膨張率の材質からなる中子ＣＲを使用することで、焼結後の冷却時における、フッ化マグネシウムの収縮率と中子の収縮率が同程度となるため、冷却時の応力負荷を軽減することができる。したがって、焼結体の割れの可能性を低減することが可能となる。

例えば、ニッケル（Ｎｉ）基合金は、フッ化マグネシウムの熱膨張率とフッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等とし、フッ化マグネシウムの焼結温度に耐えうる材料とでき、中子ＣＲの材料としては好適である。ここでニッケル（Ｎｉ）基合金とは、ニッケル（Ｎｉ）が５０質量％以上の合金を意味する。

より具体的に例示すると、中子ＣＲの材料は、例えば、クロム（Ｃｒ）が質量１０％以上２０質量％以下、Ｆｅが質量５％以上質量１０％以下を含み、残部がＮｉであるＮｉ基のＮｉＦｅＣｒ合金である。ＮｉＦｅＣｒ合金の熱膨張率が、例えば１３．５×１０^−６／℃であり、融点が１４００℃以上１５００℃以下である。ＮｉＦｅＣｒ合金には、不可避な不可避不純物を含む。

中子ＣＲの材料は、例えば、クロム（Ｃｒ）が１１質量％以上１５質量％以下を含み、残部がＦｅであるフェライト系Ｆｅ合金のＦｅＣｒ合金（例えばＪＩＳ規格ＳＵＳ４０５）であってもよい。ＦｅＣｒ合金（例えばＪＩＳ規格ＳＵＳ４０５）の熱膨張率が、例えば１０×１０^−６／℃以上１３．５×１０^−６／℃以下であり、融点が１５００℃である。フェライト系ＦｅＣｒ合金には、不可避不純物を含む。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第１焼結体焼結工程Ｓ１２において、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力でリング状に圧縮される。図８及び図９に示すように、本実施形態に係る第１焼結体ｄｓ１は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であり、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸Ｏを貫通する貫通孔Ｈ１を有している。図８に示すように、内壁１１Ｉは、中心軸Ｏを通る直線と等距離にある、上面視で所定の直径を有する円形となっている。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第１焼結体ｄｓ１は、割れ又は欠けを抑制することができる。

上述したように、第１焼結体ｄｓ１は、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが貫通孔Ｈ１を形成するための中子ＣＲを設置した焼結型に充填されて焼結される。これにより、図５に示す凹部２７Ｈの加工工数を削減し、加工による割れなどの破損の可能性を低減できる。

中子ＣＲの材料の熱膨張率は、８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃以下の範囲内であって、８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃の中間熱膨張率よりも１３．７×１０^−６／℃寄りの熱膨張率であることがより好ましい。フッ化マグネシウム粉末材Ｍが昇温され、保持温度で焼結されている間に熱膨張により膨張した後、徐冷期間でゆっくりと収縮していくことになる。徐冷期間では、中子ＣＲも同様に膨張した体積が収縮していくことになる。中子ＣＲの材料の熱膨張率が８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃の中間熱膨張率よりも１３．７×１０^−６／℃寄りの熱膨張率である場合には、徐冷期間において、中子ＣＲの収縮が第１焼結体ｄｓ１の収縮と同等または第１焼結体ｄｓ１の収縮よりも速く収縮しやすくなる。このため、中子ＣＲと第１焼結体ｄｓ１の貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉとの間に歪みが生じにくく、内壁１１Ｉの周囲で割れる確率が小さくなる。

本実施形態では、第１焼結体ｄｓ１の所定数を３として、３つの第１焼結体ｄｓ１を得られていない場合（Ｓ１３；Ｎｏ）、第１の粉体充填工程Ｓ１１と、第１焼結体焼結工程Ｓ１２とを繰り返す。第１焼結体ｄｓ１の所定数を３として、３つの第１焼結体ｄｓ１を得られた場合（Ｓ１３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ１４）へ処理を進める。ここで、所定数は、３に限られない。

第１焼結体の積層工程Ｓ１４では、図１０に示すように、複数の第１焼結体ｄｓ１を重ね合わせて中心軸Ｏと平行な方向に押圧して仮固定し、第１中間体１１とする。複数の第１焼結体ｄｓ１は、各貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉが面一となるように重ね合わせられている。仮固定は、接着剤による仮固定であってもよい。この第１中間体１１の外径形状は円筒形状になる。

本実施形態では、図１２に示すようにテーパ面１Ｃの表面をなめらかに形成する必要がある。そこで、次に、第１焼結体の積層工程Ｓ１４で形成された第１中間体に対して、第１中間体の加工工程が行われる。

図１０に示すように、第１焼結体の加工工程Ｓ１５としては、重ね合わせた第１焼結体ｄｓ１の貫通孔Ｈ１に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図１１に示すテーパ面１Ｃを内径加工している。図１１に示すように、第１焼結体ｄｓ１には、予め貫通孔Ｈ１を有していたので、円盤状の焼結体を最初から孔開け加工するよりも加工量を低減することができる。

テーパ面１Ｃの角度αは、積層される第１焼結体ｄｓ１の境界で、テーパ面１Ｃが繋がるように各第１焼結体ｄｓ１で一定の角度としていくことが好ましい。テーパ面１Ｃは、上述した図１に示すターゲット１２７の外周のテーパの角度に沿う角度となっていることが好ましい。

第１焼結体ｄｓ１の加工において割れ又は欠けを抑制するため、一方の表面より他方の表面へ削りこむ場合、ドリル４０が他方の面の近傍に割れ又は欠けが発生しやすい。このため、切削装置は、第１焼結体ｄｓ１のドリル４０を他方の面を貫通させる直前に螺旋状の公転をやめて、貫通孔Ｈ１の内壁１１Ｉの一部を内壁１１Ｓとして残すことができ、割れ又は欠けを抑制することができる。

図１１に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる第１焼結体ｄｓ１の１つは、表面１１ａを切削加工して、上面１１Ａまで表面を削りこんで、テーパ面１Ｃの縁の周囲に突部１１Ｑを残してもよい。

以上の工程により、図１２に示す第１中間積層体１１の原型ができると、第１中間積層体の完成工程Ｓ１６として、各第１焼結体ｄｓ１を厚み方向に接合し、一時保管する。

以上説明したように、第１焼結体ｄｓ１は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であって、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の中心軸Ｏを貫通する貫通孔Ｈ１を有している。第１焼結体ｄｓ１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結された、フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上であるように焼結されている。このように構成することで、加工による割れなどの破損の可能性を低減したフッ化マグネシウム焼結体を得ることができる。フッ化マグネシウム焼結体の相対密度に関して、相対密度が９５％よりも低いと、焼結仕上がり寸法が大きくなることで焼結型への負荷が大きくなるほか、増大した寸法分、加工の手間が増えることから加工割れ等のリスクが高まる可能性がある。

（第２中間積層体を製造する工程）
以下、第２中間積層体を製造する工程について、図６、図１３から図１７及び適宜図２から図５を用いて説明する。図１３は、第２焼結体又は第３焼結体を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。図１４は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体を模式的に示す模式図である。図１５は、図１４の上面図である。図１６は、本実施形態に係る第２焼結体の積層体である第２中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１７は、本実施形態に係る第２中間積層体を示す模式図である。

図１７に示す本実施形態に係る第２中間積層体２１を得るために、本実施形態では、第２の粉体充填工程Ｓ２１と、第２焼結体焼結工程Ｓ２２と、第２焼結体の積層工程Ｓ２４と、第２中間積層体の完成工程Ｓ２５とを有している。

図１３に示すように、パルス通電加圧焼結装置３０は、図７に示す中子がない点以外は、上述したパルス通電加圧焼結装置３０と同様である。図１３に示すパルス通電加圧焼結装置３０にも、図７に示す同じ構成要素に同じ符号を付して、詳細な説明を省略する。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第２の粉体充填工程Ｓ２１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第２焼結体焼結工程Ｓ２２において、ＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流が印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力Ｐで円盤状に圧縮される。図１４及び図１５に示すように、本実施形態に係る第２焼結体ｄｓ２は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体である。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第３焼結体ｄｓ３は、割れ又は欠けを抑制することができる。

本実施形態では、第２焼結体ｄｓ２の所定数を４として、４つの第２焼結体ｄｓ２を得られていない場合（Ｓ２３；Ｎｏ）、第２の粉体充填工程Ｓ２１と、第２焼結体焼結工程Ｓ２２とを繰り返す。第２焼結体ｄｓ２の所定数を４として、４つの第２焼結体ｄｓ２を得られた場合（Ｓ２３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ２４）へ処理を進める。ここで、所定数は、４に限られない。

次に、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、上述したように複数の円盤状の第２焼結体ｄｓ２を中間体積層体として製造して準備した上で、第２中間積層体の積層工程Ｓ２４で積層し、厚み方向に接合する。

図１６に示すように、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体ｄｓの厚みは、すべて同じでなくてもよい。例えば、上面になる円盤状の第２焼結体ｄｓ２の１つは、表面２２ａを切削加工して、上面２２Ａまで表面を削りこんでもよい。図１６に示す上面２２Ａは、図１７に示す第２中間積層体２１の上面２１Ａとなる。また、下面になる円盤状の第２焼結体ｄｓ２の１つは、表面２２ｂを切削加工して、下面２２Ｂまで表面を削りこんでもよい。図１６に示す下面２２Ｂは、図１７に示す第２中間積層体２１の下面２１Ｂになる。以上により、本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、さらに、積層工程として、図１７に示す第２中間積層体２１の原型ができると、第２中間積層体の完成工程Ｓ２５として、一時保管する。この第２中間積層体２１は円柱形状になる。

（第３中間積層体を製造する工程）
以下、第３中間積層体を製造する工程について、図６、図１３から図１５、図１８から図２０及び適宜図２から図５を用いて説明する。図１８は、本実施形態に係る第３焼結体の積層体である第３中間積層体の積層状態を説明するための説明図である。図１９は、本実施形態に係る第３中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。図２０は、本実施形態に係る第３中間積層体を示す模式図である。

図２０に示す本実施形態に係る第３中間積層体３１を得るために、本実施形態では、第３の粉体充填工程Ｓ３１と、第３焼結体焼結工程Ｓ３２と、外周テーパ加工工程Ｓ３４と、第３焼結体の積層工程Ｓ３５と、第２中間積層体の完成工程Ｓ３６とを有している。

図１３に示すパルス通電加圧焼結装置３０は、第３焼結体も製造することができる。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第３の粉体充填工程Ｓ３１において、フッ化マグネシウム粉末材Ｍを用意し、タッピングによる粉体充填を行う。グラファイトダイＧＤと、グラファイトパンチＧＰとで囲まれる焼結型は、円柱状の中空空間を形成している。

本実施形態に係る焼結体の製造方法は、第３焼結体焼結工程Ｓ３２において、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）される。ここで、グラファイトダイＧＤの中のフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、グラファイトパンチＧＰと通電加圧軸ＧＧで加圧される圧力Ｐで円盤状に圧縮される。図１４及び図１５に示すように、本実施形態に係る第３焼結体ｄｓ３は、例えば厚みｔ、直径Ｄｔの円盤状のフッ化マグネシウム焼結体である。直径Ｄｔに対する厚みｔは、８％以上１５％以下であることがより好ましい。これにより、第３焼結体ｄｓ３は、割れ又は欠けを抑制することができる。

本実施形態では、第３焼結体ｄｓ３の所定数を４として、４つの第３焼結体ｄｓ３を得られていない場合（Ｓ３３；Ｎｏ）、第３の粉体充填工程Ｓ３１と、第３焼結体焼結工程Ｓ３２とを繰り返す。第３焼結体ｄｓ３の所定数を４として、４つの第３焼結体ｄｓ３を得られた場合（Ｓ３３；Ｙｅｓ）、次の工程（Ｓ３４）へ処理を進める。ここで、所定数は、４に限られない。

本実施形態では、図２０に示すようにテーパ面１Ｔの表面をなめらかに形成する必要がある。ここで図１９に示すように、本実施形態の機械加工として、外周テーパ加工工程Ｓ３４が行われる。外周テーパ加工工程Ｓ３４においては、円盤状の第３焼結体ｄｓ３の１つに対して、外周外側からドリル４０を押し付けて、テーパ面１Ｔが加工される。第３焼結体ｄｓ３は、図１８に示すように、円柱部分３１Ｓを残してもよい。テーパ面１Ｔの角度βは、積層される円盤状の第３焼結体ｄｓ３の順序を考慮しつつ、一定の角度としていくことが好ましい。

次に、外周テーパ加工工程Ｓ３４において外周にテーパ加工を行った、複数の円盤状の第３焼結体ｄｓ３を準備した上で、第３焼結体の積層工程Ｓ３５で積層される円盤状の第３焼結体ｄｓ３の順序を考慮しつつ積層する第３焼結体の積層工程Ｓ３５が行われる。第３焼結体の積層工程Ｓ３５において、第３中間積層体３１は、外周のテーパ面１Ｔが上下方向に繋がるように厚み方向に複数の第３焼結体ｄｓ３が積層され、接合される。

本実施形態に係る中性子モデレータの製造方法は、以上により、図２０に示す第３中間積層体３１を製造する。この第３中間積層体３１の外周形状は、上面３１Ａ、下面３１Ｂ、及びテーパ面１Ｔを備える略円錐台形状になる。図２０に示す第３中間積層体３１の原型ができると、第３中間積層体の完成工程Ｓ３６として、一時保管する。

（中性子モデレータの組み立て工程）
中性子モデレータの組み立て工程Ｓ４０において、第２中間積層体２１の上面２１Ａと第１中間積層体１１の下面１１Ｂとを接合する。第１中間積層体１１の上面１１Ａが中性子モデレータ１の上面１Ａになる。また、第２中間積層体２１の下面２１Ｂと第３中間積層体３１の上面３１Ａとを接合する。第３中間積層体３１の下面３１Ｂが中性子モデレータ１の下面１Ｂになる。第２中間積層体２１、第１中間積層体１１及び第３中間積層体３１は、積層されることにより、図２から図５に示す中性子モデレータ１となる。

中性子モデレータ１は、第１焼結体ｄｓ１と、貫通孔Ｈ１のない円盤状の第２焼結体ｄｓ２と、貫通孔Ｈ１のない円盤状の第３焼結体ｄｓ３とが、それぞれ複数組み合わせられて積層されているとも言える。このように構成することで、フッ化マグネシウム製の加工体を容易に準備することができる。このため、中性子モデレータ１が容易に製造できる。

第１焼結体ｄｓ１、第２焼結体ｄｓ２及び第３焼結体ｄｓ３には、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）されて得られる。パルス通電加圧焼結されると、フッ化マグネシウム粉末材Ｍの相対密度が高まる。このため、第１焼結体ｄｓ１、第２焼結体ｄｓ２及び第３焼結体ｄｓ３は、粒径分布にバラつきの少ない、粒径成長を抑制したフッ化マグネシウム焼結体となり、割れ又は欠けが抑制される。

第１の粉体充填工程Ｓ１１、第２の粉体充填工程Ｓ２１及び第３の粉体充填工程Ｓ３１において充填されるフッ化マグネシウム粉末材Ｍは、９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含んでもよい。このように構成することで、焼結体の単位体積当たりの中性子の減速性能を十分に発揮することができるとともに、焼結仕上がりの相対密度を多少小さくしても、焼結体の寸法そのものを過度に大きく設計する必要はないという利点がある。そして、中性子モデレータ１は、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、フッ化マグネシウム焼結体ｄｓは、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

第１焼結体の製造方法においては、平面視で中央の位置に中子ＣＲを設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材Ｍをタッピング充填を行う第１の粉体充填工程Ｓ１１と、この第１の粉体充填工程Ｓ１１で充填されたフッ化マグネシウム粉末材Ｍを、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とが印加され、フッ化マグネシウム粉末材Ｍが焼結（パルス通電加圧焼結）され、中央に貫通孔Ｈ１を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る第１焼結体焼結工程Ｓ１２と、を含む。そして、中子ＣＲの熱膨張率が、フッ化マグネシウムの焼結体の熱膨張率と同等である。これにより、第１焼結体ｄｓ１が機械加工を低減したニアネットシェイプ形状で焼結され、加工工数が低減されるため、割れ又は欠けが抑制される。

第１焼結体の製造方法においては、中央に貫通孔Ｈ１を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程として第１焼結体の加工工程Ｓ１５と、この第１焼結体の加工工程Ｓ１５の後に、テーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体としての第１中間積層体１１が得られる。テーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体は、第１焼結体ｄｓ１の１層であってもよい。中性子モデレータ１の製造方法としては、このテーパ面１Ｃを有するフッ化マグネシウム加工体（本実施形態では第１中間積層体１１）と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として第２焼結体ｄｓ２とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、を含む。厚みの大きなフッ化マグネシウム焼結体を焼結する必要がなくなることから、中性子モデレータ１の内部で相対密度が低下する可能性を低減できる。この製造方法により、加工性の悪いフッ化マグネシウム焼結体を薄くしているので、個々の第１焼結体ｄｓ１を貫通する貫通孔Ｈ１をテーパ面１Ｃとする加工精度が向上する。

中性子モデレータ１は、機械加工工程により外周にテーパ加工Ｓ３４を行った円盤状の焼結体ｄｓ３を含む。円盤状の第３焼結体ｄｓ３を薄くしているので、割れ又は欠けが外周に生じやすいフッ化マグネシウム焼結体の加工精度が向上する。

中性子モデレータ１は、割れ又は欠けが抑制され、相対密度が高いフッ化マグネシウム焼結体であるので、０．５ｅＶより小さいエネルギーを有する中性子を抑制できる。また、中性子モデレータ１は、割れ又は欠けを抑制した相対密度が高いフッ化マグネシウム焼結体であるので、１０ｋｅＶより大きいエネルギーを有する中性子を抑制できる。

中性子モデレータ１は、第１中間積層体１１、第２中間積層体２１及び第３中間積層体３１が積層されているので、どの積層部位でも中性子の減速性能が均一になる。

（第１焼結体の変形例）
図２１は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第１リングの側面図である。図２２は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第２リングの側面図である。図２３は、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の第３リングの側面図である。本実施形態の変形例として、図７の焼結型の平面視で中央の位置に配置する中子を円筒形状から円錐台形状に変更している。

図２１に示す中子ＣＲ１は、上面が直径Ｗ１１１の円断面、下面が直径Ｗ１１２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第１リングｄｓ１１は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１１Ｃを有する貫通孔を有している。

図２２に示す中子ＣＲ２は、上面が直径Ｗ１２１の円断面、下面が直径Ｗ１２２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第２リングｄｓ１２は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１２Ｃを有する貫通孔を有している。

図２３に示す中子ＣＲ３は、上面が直径Ｗ１３１の円断面、下面が直径Ｗ１３２の円断面の円錐台形状をしている。その結果、焼結された、第１焼結体の第３リングｄｓ１３は、中心軸Ｏの位置に、テーパ面１１３Ｃを有する貫通孔を有している。

図２４は、本実施形態の変形例に係る第１中間積層体を製造する機械加工工程を説明するための説明図である。本実施形態の変形例に係る第１中間積層体１１は、図２４に示すように、第１リングｄｓ１１、第２リングｄｓ１２及び第３リングｄｓ１３を積層する。図２４に示すように、本実施形態の変形例に係る第１焼結体の加工工程Ｓ１５としては、重ね合わせた第１リングｄｓ１１、第２リングｄｓ１２及び第３リングｄｓ１３の貫通孔に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図２１のテーパ面１１１Ｃ、図２２のテーパ面１１２Ｃ及び図２３のテーパ面１１３Ｃを図２４に示すテーパ面１Ｃとなるように内径加工している。図２４に示すように、予めテーパ面を有する貫通孔を有していたので、加工量を低減することができる。

（第３焼結体の変形例）
図２５は、第３焼結体の変形例を製造するパルス通電加圧焼結装置を模式的に示す模式図である。第３焼結体ｄｓ３は、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体であり、フッ化マグネシウム焼結体の外周面がテーパである。上述したように、この円盤状のフッ化マグネシウム焼結体の外周形状には、中心軸に沿って直径が徐々に異なるテーパ面１Ｔを有している。そして、第３焼結体の変形例において、テーパ面１Ｔが焼結型の枠型ＧＤで成形されている。枠型ＧＤは、焼結型の外周に位置するリング状の枠型であって、内径に角度βのテーパ面ＧＲＴを有している。これにより焼結後の第３焼結体ｄｓ３の外周面がテーパとなり、割れ又は欠けが抑制される。そして、中性子モデレータ１は、焼結後の第３焼結体ｄｓ３の外周面がテーパであって、かつ貫通孔Ｈ１のない円盤状の第３焼結体ｄｓ３を少なくとも１つ含む。テーパ面を有する枠型ＧＤを用いることで、直接図１８に示すような、外周面にテーパ面を有する第３焼結体ｄｓ３を得ることができるので、製造工程を低減できる。

（実施例）
試料は、純度９９％以上のフッ化マグネシウム粉末（森田化学工業製）を、内容積が直径φ（ｍｍ）×厚さ（ｍｍ）となる焼結型に充填し、タッピング充填を行った。この焼結型の中央には、円筒形の中子を配置した。

次いで、フッ化マグネシウム粉末を充填した容器がパルス通電加圧焼結装置にセットされる。パルス通電加圧焼結装置では、焼結雰囲気を減圧により真空の雰囲気中とした。パルス通電加圧焼結装置における加圧条件は、いずれの試料に対しても１０ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下で、フッ化マグネシウム焼結体を製造した。実施例１から実施例４、比較例１から比較例２の試料は、ＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流がフッ化マグネシウム粉末に印加され焼結されたフッ化マグネシウム焼結体である。パルス通電加圧焼結装置の通電条件が、各実施例、各比較例で同一とされた。実施例１から実施例４、比較例１から比較例２の試料には、最大電流出力１８０００Ａ程度となるように、ＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流が印加され焼結されている。図２６は、通電パルス通電加圧焼結の昇温状態を説明するための模式図である。図２６に示す昇温時間Ｈｔａにおいて昇温最高点ＴＡに達するように昇温速度を、１℃／分（ｍｉｎ）以上１５℃／分以下の範囲で調整し、図２６に示す保持温度ＴＢを保持時間Ｈｔｂ分の時間保持して各試料のフッ化マグネシウム粉末の加熱が行われた。保持温度は、７５０℃以上７７０℃以下の範囲で加熱を行った。保持時間は、１５０分以上１８０分以下の範囲で設定した。保持時間Ｈｔｂの経過後、各試料は、徐冷時間Ｈｔｃかけて常温になるまで冷却した。割れの有無を調査し、割れのなしの試料を実施例１から実施例４とし、割れのありの試料を比較例１から比較例２とした。

実施例の知見によれば、中子がＮｉＦｅＣｒ合金であると、実施例１から実施例４及び比較例１のように、焼結工程後の焼結割れが発生しなかった（表１中「無」と表記する）。これに対し、中子が黒鉛であると、焼結工程後の焼結割れが発生した（表１中「有」と表記する）。

黒鉛は、融点が３５００℃であり中子としても適しているようにも思える。しかしながら、黒鉛の熱膨張率が５．６×１０^−６／℃以上７．１×１０^−６／℃以上である。この黒鉛の熱膨張率は、フッ化マグネシウムの熱膨張率の範囲である、８．４８×１０^−６／℃以上１３．７×１０^−６／℃以下には入らない。黒鉛の熱膨張率がフッ化マグネシウムの熱膨張率と同等ではないので、焼結工程後の焼結割れが発生したと考えられる。これに対し、中子がＮｉＦｅＣｒ合金であると、中子の熱膨張率がフッ化マグネシウムの熱膨張率と同等となり、焼結工程後の焼結割れが抑制される。

実施例の知見によれば、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体の実施例１から実施例４及び比較例１に対して、貫通孔Ｈ１に対して、ドリル４０を挿入しつつ自転させながら螺旋状に公転させ、図１１に示すテーパ面１Ｃを内径加工した。実施例１から実施例４では、加工割れが発生しなかった（表１中「無」と表記する）。これに対し、比較例１では、加工工程後の焼結割れが発生した（表１中「有」と表記する）。

実施例の知見によれば、実施例１から実施例４及び比較例１の相対密度を測定すると、実施例１から実施例４の相対密度が９５％以上であったが、比較例１の相対密度が９５％よりも小さいことから、フッ化マグネシウム焼結体の相対密度が９５％以上であるように焼結されていれば、加工割れを抑制することができることが分かる。

実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム粉末においては、９９．０％以上の高純濃度の粉末であれば特に限定されるものではなく、例えば一般的にカチオン交換基がマグネシウムであるカチオン交換樹脂にフッ化水素酸を加え、得られたフッ化マグネシウム粒子を分離・粉砕したもの等、汎用なフッ化マグネシウム粉末を用いることができる。

実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における加圧条件は、２０ＭＰａ前後が好ましい。加圧条件が２０ＭＰａより低いと、フッ化マグネシウム粉末材Ｍの十分な圧縮が行えず粉末の間隙が大きくなり、フッ化マグネシウム焼結体の割れを引き起こす原因となる。また加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の外周部の破損が生じやすくなる可能性がある。加圧条件が２０ＭＰａよりも大きい場合、フッ化マグネシウム焼結体の寸法が大きくなると、装置の性能上大きな圧力を加えることが困難になるという製造装置の仕様上の課題が発生する。また、加圧条件は、一定にした方が、焼結体の結晶構造が均一になりやすく、焼結を行う際の加圧は一定とするのが好ましい。

実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における保持温度は、６５０〜８００℃が好ましい。保持温度が６５０℃よりも小さいと、結晶粒を均一にするために保持時間を長くしなければならず、逆に保持温度が８００℃よりも大きいと、それ以上の効果が認められず飽和状態となるためコスト性が低下する。

実施例の知見によれば、フッ化マグネシウム焼結体の製造方法における焼結後の焼結型を加熱して温度を保持する保持時間は、４５分以上保持することが好ましい。また保持時間は、１８０分を超えても効果はそれほど変わらなくなり飽和状態となるため、製造コストが増加してしまう可能性がある。

１ 中性子モデレータ
１１ 第１中間積層体
２１ 第２中間積層体
３１ 第３中間積層体
３０ パルス通電加圧焼結装置
４０ ドリル
１２１ イオン源
１２２ 低エネルギービーム輸送系
１２３ 加速管
１２５ ビームトランスポート
１２６ ベンディング磁石
１２７ ターゲット
１２８ 照射部
１２９ 中性子反射体
１００ 加速器
２００ ターゲットユニット
ｄｓ１ 第１焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
ｄｓ２ 第２焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
ｄｓ３ 第３焼結体（フッ化マグネシウム焼結体）
Ｅ 直流パルス電源
ＧＤ グラファイトダイ
ＧＰ グラファイトパンチ
ＧＳ グラファイトスペーサー
ＧＲ 枠型
Ｈ１ 貫通孔

Claims (6)

1. 平面視で中央の位置に中子を設置した焼結型に、フッ化マグネシウム粉末材をタッピング充填を行う粉体充填工程と、
   前記粉体充填工程で充填された前記フッ化マグネシウム粉末材を、機械的な加圧とＯＮ−ＯＦＦ直流パルス電圧電流とを印加し焼結するパルス通電加圧焼結を行い、中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、
   前記中子が、ニッケル基合金であって、ＮｉＦｅＣｒ合金又はＦｅＣｒ合金であり、
   前記中子の熱膨張率が、１１．０９×１０ ^−６ ／℃以上１３．７×１０ ^−６ ／℃以下あることを特徴とするフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
2. 前記粉体充填工程において、前記フッ化マグネシウム粉末材が９９質量％以上の高純度材であり、残部に不可避不純物を含む、請求項１に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法。
3. 請求項１又は請求項２に記載のフッ化マグネシウム焼結体の製造方法で製造された、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を複数準備する準備工程と、
   前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体を加工する加工工程と、
   前記加工工程後の貫通孔を有するフッ化マグネシウム加工体と、円盤状のフッ化マグネシウム焼結体とをそれぞれ複数組み合わせて積層及び接合する工程と、
   を含む中性子モデレータの製造方法。
4. 前記加工工程では、前記中央に貫通孔を有するフッ化マグネシウム焼結体に対して、前記中央の貫通孔をテーパ加工する、請求項３に記載の中性子モデレータの製造方法。
5. 前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体において、外周形状がテーパ加工されている、請求項３又は請求項４に記載の中性子モデレータの製造方法。
6. 前記円盤状のフッ化マグネシウム焼結体として、外周形状がテーパである焼結成形体を焼結する、請求項３又は請求項４に記載の中性子モデレータの製造方法。

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