CN107082642B - 中子射线减速材料用氟化物烧结体及中子射线减速材料 - Google Patents

中子射线减速材料用氟化物烧结体及中子射线减速材料 Download PDF

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Abstract

本发明的目的在于提供一种用作中子射线减速材料的氟化物烧结体，该氟化物烧结体适合于能够使高能量中子射线减速，照射身体深处的患部，使肿瘤消灭的治疗用的中子射线等的减速材料，由致密的多结晶构造的MgF2构成，堆密度为2.90g/cm3以上，具有弯曲强度为10MPa以上，维氏硬度为71以上的机械强度。

Description

中子射线减速材料用氟化物烧结体及中子射线减速材料
技术领域
本发明涉及氟化物烧结体以及中子射线减速材料，更具体地，涉及具有适合用来抑制中子射线等各种放射线的放射速度的减速材料的致密构造的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体以及中子射线减速材料。
背景技术
氟化钙(CaF2)单晶体，氟化镁(MgF2)单晶体等氟化物比较广泛地应用在光学领域中。氟化物被使用在光学领域以外的情况极少，(CaF2)单晶体由于其高的耐等离子体性，有时候被用于半导体制造工艺中。有将其应用到硅片的等离子体蚀刻处理炉内的对耐等离子最有要求的部件的情况，例如，连结板或者天花板等的设计。但是由于CaF2单晶体是是极其高价的，所以尚未有在实际的制造线中使用的报告。
CaF2单晶体，氟化锂(LiF)或者氟化铝(AlF3)单晶体很少作为放射线之一的中子射线的遮蔽物使用。
放射线在宇宙中大量存在，但是在地球上受地球的磁场、大气圈的影响，其大部份都被遮断，只有极微量存在。例如人工是通过原子炉内的原子核反应来发生中子射线等放射线。
放射线可以分为阿尔法(α)射线、贝塔(β)射线、伽马(γ)射线、艾克斯(X)射线以及中子射线等，按照这个顺序，穿透物质的能力(穿透力)逐渐增大。
放射线中穿透力最大的中子射线根据能量水平被进一步细分。其中一例如下所示。括号内表示各种中子射线所具有的能量水平，其数值越大表示穿透力越大。
从穿透力小的一方开始排序，分类为低温中子(～0.002eV)、热中子(～0.025eV)、超热中子(～1eV)、低速中子(0.03～100eV)、中速中子(0.1～500keV)、高速中子(500keV以上)。但括号内的能量数值不是严密的，有关中子射线的分类存在诸多说法。例如，还有的说法是把上述中速中子的能量范围内的40keV以下作为超热中子能量。
有效利用中子射线的代表是应用在医疗领域。对恶性肿瘤细胞照射中子射线进行破坏的放射线治疗近年来正在急速普及。现在的放射线治疗，处在为了获得充分的医疗效果，而不得不一定程度使用高能量中子射线的状况。在使用高能量中子射线照射时，对患者的患部以外的部位(健康部位)的影响无法避免，并伴随副作用。因此，现状是放射线治疗只限定为对重度患者适用。
对正常细胞照射高能量放射线，会伤害DNA，引起皮肤炎症和放射性贫血、白血球减少等副作用。进而，在治疗后过一段时间以后，发生晚期障碍，也有在直肠和膀胱发生肿瘤，出血的情况发生。
为了不产生这样的副作用和晚期障碍，正在研究将放射线精确地照射肿瘤的方法。其实例有，只对肿瘤部分准确地进行立体照射高线量的“强度调制放射线治疗法(IMRT)”，或者与患者呼吸和心脏跳动等体内活动相配合进行放射线照射的“动体追迹放射线治疗法”，或者集中地照射治疗效果高的重粒子射线和阳子射线等的“粒子射线治疗法”等。
在这样的放射线治疗中使用较多的中子的半衰期为887.0±2.0秒(约15分)，很短，在短时间内崩坏放出电子和中微子，变为阳子。另外，中子不带有电荷，因此在与原子核撞击时容易被吸收。这种吸收中子的情况被称为中子俘获，利用该性质应用到医疗领域的应用实例是近年来正在引人注目的“硼中子俘获疗法(Boron Neutron Capture Therapy：以下称为BNCT)。
这个方法首先使硼在患者的恶性肿瘤细胞上反应，在该肿瘤部分形成反应生成物(硼化合物)，对该反应生成物照射对健全部位影响少的中子射线(主要有超热中子射线和热中子射线构成)。因此只在形成所述硼化合物的很微小的范围内发生核反应，只灭死肿瘤细胞。
这个方法在大约60年前被提出，由于对患者的健全部位的影响小等，从很久以前起就被作为优异的放射线治疗方法而引起注目，各国都在研究。但是，在中子射线发生装置、进行对治疗有效的中子射线的选择、选定的装置(减速装置)，避免对患者的健全部位的影响(其中必要条件之一是仅在肿瘤部份形成硼化合物)等，许多方面都存在开发课题。
可以说现在这些大多数课题都没有充分解决，还没有作为一般治疗方法达到普及。尚未达到普及的大的要因之一可以举出，就中子射线的发生装置来说，在过去大多数情况下，是附随设置在已经设立的原子炉上，研究、开发、临床全部都在那个场所进行，没有实现适合医疗用途的状况。要想根本改善这个状况，医疗用专用的中子射线发生装置的开发、实用化是必须的，在我国有2、3个装置生产企业担负着这个期待，正在开发这种中子射线发生装置。
除了小型且高性能的中子射线发生装置的开发外，没有达到普及的另一个大的要因在于关于减速系装置也同样地要求高性能化，小型化这一点，这点是为实现实用化的另一个大课题。
为了有效地利用中子射线作为医疗用的粒子射线，中子射线的线种选定也是重要的，其中一例如下所示。
从医疗效果方面来看，通过除去对健全的身体组织带来坏影响的高能量中子射线，另外，减少医疗效果差的极低能量的中子射线(例如，热中子射线和低温中子射线)，提高相同效果的高中子射线(例如，中速中子射线中的低能量部份和超热中子射线)的比例，能够形成令人期待的医疗用粒子射线。
超热中子射线及中速中子射线内的低能量部分，对患者体内组织的深入性高，比如脑肿瘤情况时也不必要开颅手术，或者在其他内脏器官的剖腹手术不容易实施的情况下，也不需要进行剖腹手术，对患部有效的照射是可能的。
另一方面，使用热中子射线等能量极低的中子射线时，由于深入性低的缘故，需要开颅或者剖腹手术，对患者的负担也加大。
为了安全并且有效地利用放射线，适宜地选定减速材料并进行配置是必要的。为了有效利用放射线中穿透力最高的中子射线，把握各种物质对中子射线的减速性能，进行有效的减速是重要的。
使用回旋加速器等加速器所产生的中子射线，其大部分是高能量中子射线，对其使用减速材料，首先极力除去将对身体带来坏影响程度的高能量中子射线(例如高速中子射线和中速中子射线内的高能量部分等)。
为了确保上述医疗效果高的中子射线的必要量，并且去掉对身体带来坏影响的高能量中子射线使其完全没有，需要难易程度高的减速控制。一般情况下，如果要确保医疗效果高的中子射线的必要量，必然包含着高能量中子射线，从而需要在下一个减速步骤中极力除去该高能量中子射线。
作为上述硼中子俘获疗法(BNCT)的方式之一，有以京都大学为中心的小组近年来所开展的方法(非专利文献1及非专利文献2)。该方式不是在已经存在的原子炉上附带中子射线发生装置，而是设置专用的回旋加速器作为中子射线发生装置，采用医疗专用的中子射线发生装置。
但是，该回旋加速器的小型化不够充分，是很大的加速器。另外，为了安全且有效地利用该回旋加速器所产生的放射线(主要是中子射线)，在作为放射线用遮蔽物所选定的减速材料中使用铅(Pb)、铁(Fe)、铝(Al)、聚乙烯以及含有氟化钙(CaF2)和氟化锂(LiF)的聚乙烯。
这些减速材料的减速性能不能说是充分的，具体后述，但是用这些减速材料的组合进行减速后所得到的中子射线，设定为得到最适合BNCT治疗的超热中子射线的必要线量的条件时，成为对健全组织带来坏影响的高速中子射线大量混入的构成。
另外，为了进行必要的减速，减速材料的厚度变得非常厚，换言之，减速装置就非常大，所以就有不能充分实现装置整体小型化的课题。该BNCT在向一般医院普及时，装置整体的小型化是必须条件，所以为了实现加速器的小型化和减速装置的小型化，减速性能优异的减速材料的开发成为当务之急。
以下就对于治疗效果的提高和BNCT装置的小型化来说重要的减速材料的选定进行详述。就BNCT而言，除去高速中子射线等高能量中子射线，以超热中子射线为主体，对患部照射含有少量热中子射线的中子射线是必要的。
具体地，在照射时间为1小时程度时所必要的超热中子射线和热中子射线量的基准大致为1x109[n/cm2/sec]。为此在生成中子射线的对电极上使用铍(Be)时，从中子射线发生源的加速器所射出的射线束的能量，据说大约需要5～10Mev。
接着对使用加速器的BNCT用中子射线照射场的各种减速材料的粒子射线种类的选择进行记述。
从加速器射出的射线束冲击对电极(Be),通过核反应产生主要是高速中子射线等的高能量中子射线。作为高速中子射线的减速方法，首先是使用非弹性散射截面积大的Pb和Fe等，一边抑制中子射线的衰减一边减速。通过该二种减速材料减速到一定程度(～1MeV程度)，然后，根据照射场所必需的中子射线能量进行减速、最适化。
作为减速到一定程度后的中子射线的减速材料，使用氧化铝(Al2O3)、氟化铝(AlF3)、CaF2、、黑铅、或者重水(D2O)等。通过将减速到1MeV附近的中子射线射入到这些减速材料，要求将其减速到适合BNCT的超热中子能量领域(4keV～40keV)。
以京都大学为中心的上述小组，使用Pb、Fe、Al、CaF2、聚乙烯以及含有LiF的聚乙烯作为减速材料。
这其中，聚乙烯和含有LiF的聚乙烯是为了防止高能量中子射线泄漏到照射场所以外，以将装置外部覆盖的方式设置的用来遮蔽的减速材料。
在这些减速材料中，使用Pb、Fe将高能量中子射线减速至一定程度(减速的前半阶段)是理想的，但关于在减速到一定程度后使用Al、CaF2的后半阶段的减速，不能说是理想的。该减速到一定程度的射线种类当中，还残留很多对健全细胞有害的高能量中子射线。有必要除去这些高能量中子射线直到全部没有，同时使医疗效果高的超热中子射线等中能量水平的中子射线残留所需要的量，但是关于这一点可以说尚未充分达到。
即，前半阶段的减速所残留的高能量中子射线的大多数没有被后半阶段使用的减速材料(Al、CaF2)遮断而是穿透了，将该中子射线就这样应用于治疗，对患者健全组织的坏影响就无法避免。
其原因是后半阶段的减速材料当中，CaF2对高能量中子射线的遮断性能不充分，有一部份没有被遮断而是穿透了。
与CaF2一起在后半阶段使用的含有LiF的聚乙烯，用于覆盖治疗室一侧的中子射线射出口以外的全部，为防止高速中子射线对患者的全身照射而设置，不作为射出口处的减速材料使用。
另外，作为前半阶段的减速材料的聚乙烯，与该后半阶段的含有LiF的聚乙烯同样地，用于覆盖除了治疗室一侧以外的装置外周的全部，是为了防止高速中子射线向装置周围泄漏而设置的。
因此，期待开发出一种能够代替后半阶段的CaF2，在抑制治疗所必要的中能量水平的中子射线衰减的同时，能够遮断高能量中子射线，并能够使其减速的优异的减速材料。
本发明的发明人根据各种调查、研究，从上述被减速到一定程度的中子射线(～1MeV)中，以被认为治疗效果最高的超热中子射线为主体，着眼于MgF2系列烧结体作为为了得到具有最适合治疗的能量(4keV～40keV)分布的中子射线的减速材料。
MgF2系列烧结体除了MgF2烧结体外，还包括MgF2-CaF2二元系烧结体、MgF2-LiF二元系烧结体、MgF2-CaF2-LiF三元系烧结体等。到现在为止没有发现将MgF2作为中子射线减速材料使用的报告。更不用说，采用以MgF2烧结体和MgF2-CaF2二元系烧结体为代表的MgF2系列烧结体作为中子射线减速材料的先例的报告就更没有了。
本发明涉及单自(与“单独”同义)的MgF2烧结体(以下，记为MgF2烧结体)。
根据理化辞典，MgF2是熔点1248℃、沸点2260℃，密度3.15g/cm3的立方晶系的被称为金红石构造的无色结晶。由于其单结晶体透明度高，在大致波长为0.2～7μm的广范围的波长领域内能够获得高的光透过性，且带隙宽，激光耐性高等，主要被作为准分子激光用的窗户材料使用。另外，MgF2蒸镀到透镜表面，用于内部保护和防止不规则反射等用途，任何一种都是光学用途。
这些用途中任一种都是将MgF2单晶体用于光学用途上的，单晶体在单结晶成长中需要长的时间，而且其结晶生长的控制难度高，是极其高价的。因此，从经济方面来说其用途受到限制。
另一方面，由于MgF2烧结体的多结晶构造，缺乏光穿透性，透明度低，所以不适合光学用途。
MgF2单晶体和烧结体除了光学用途以外的应用极少，以下记载的在耐等离子体性部件用中使用烧结体的实例有2，3一定的程度。
以MgF2为基体的烧结体向耐等离子体性构件的适用例有特开2000-86344号公报(以下称专利文献1)。该专利权利要求范围记载有由从Mg、Ca、Sr及Ba的群中选出的至少一种碱土金属的氟化物构成，所述碱土金属以外的金属元素的总量以金属换算为100ppm以下，所述氟化物的结晶粒子的平均粒径为30μm以下，而且相对密度为95％以上。
但是该公报实施例一览表中所记载的物质是以上述4种碱土金属的各自单独的金属氟化物(即MgF2、CaF2、SrF2、BaF2)为原料烧成所得的物质，没有记载由这些原料的混合物烧成。
另外，在实施例表1所记载的MgF2及CaF2为原料的烧成中，被评价为适当(表中以◎或者○表示)时的烧成温度，在MgF2时为850℃、950℃、1050℃，其任一种烧结体的相对密度都是95％以上。另外，在CaF2时为950℃、1040℃、1130℃，其任一种烧成体的相对密度都是97％以上。
关于这一点，根据本发明人的研究、实验，判明了MgF2以及CaF2都在与这些烧成温度相同的温度，或者比该温度低的温度时开始呈现升华现象，在上述烧成温度下发生激烈的发泡现象，MgF2时是不可能得到相对密度为95％以上的，或者CaF2时是不可能得到相对密度为97％以上的。
本发明人在该烧成实验前，通过原料粉末的示差热分析，查明了MgF2升华是从约80℃开始发生，在850℃以上升华激烈，另外，CaF2升华是从约850℃开始发生，在900℃以上激烈升华。
该示差热分析的结果，显示了专利文献1的实施例中MgF2和CaF2的以“适当”表示的各3种情况的烧成温度，任一种都是在烧成过程中发生激烈升华现象的温度条件，使烧结体致密化在实际上是很困难的。
该专利文献1文中记载着“由于AlF3是从比较低温开始升华，所以需要一边控制升华一边进行烧成，得到致密的烧结体是很难的”，该发明人也持有“烧成时的升华现象的显然存在化”即，“烧成体的发泡”即，“很难得到致密的烧结体”的见解。
但是，为什么，如前所述那样，关于MgF2及CaF2都是在比上述升华开始温度高的烧成温度下制造烧结体的呢。这样在进行原料粉烧结的烧成过程中，在该烧结体内部产生激烈发泡，在很难得到致密的烧结体的条件下进行烧结。
本发明人在把握了这一现象基础上，对烧结过程中极力减少升华现象的方法进行了研究，开发了可以稳定地获得致密烧结体的优异的烧结方法。
此外，作为以MgF2为基体的烧结体对于耐等离子体性部件的适用实例，有特开2012-206913号公报(以下称为专利文献2)。在该发明中，公开了由于单独MgF2烧结体具有机械强度弱的缺点，所以通过至少混合1种Al2O3、AlN、SiC、MgO等平均线热膨胀是数比MgF2还低，非碱性金属系物质，来弥补单独MgF2烧结体的机械强度弱的缺点的方法。将这样的混合物烧结体使用在上述中子射线的减速材料中时，由于MgF2中混合的非碱性金属的影响，与单独MgF2的减速性能差异很大，因而预见这种混合物的烧结体对减速材料用途的应用是困难的。
另外，关于MgF2烧结体的发明有特开2000-302553号公报(以下称专利文献3)。MgF2、CaF2、YF5、LiF等氟化物陶瓷烧结体的最大缺点是机械强度弱，为解决这个问题做的发明，是将这些氟化物和Al2O3以一定比率复合化的烧结体。但是，用该方法制造的烧结体的耐蚀性和机械强度，无论哪个组合，得到的只不过是具有那些氟化物和Al2O3双方特性的中间特性的烧结体，没有得到通过复合化超过双方特性的烧结体。
如上所述，使用从前的方法将烧结的MgF2与其他物质的混合物进行烧成，得到的烧结体除了耐等离子体性部件以外的用途，具体地，在用于放射线之一的中子射线减速材料等的新用途方面还有很多需要解决的课题。
[专利文献1]特开2000-86344号公报
[专利文献2]特开2012-206913号公报
[专利文献3]特开2000-302553号公报
[非专利文献1]田中浩基等，应用放射线及其同位体69(2011)1642-1645
[非专利文献2]田中浩基等，应用放射线及其同位体69(2011)1646-1648
[非专利文献3]熊田博明等，保健物理42(2007)23～37
发明内容
本发明是鉴于上述课题而完成的，目的在于提供一种在有效利用放射线一种的中子射线时，为了使该中子射线的能量减速而使用的减速材料，不是高纯度单晶体那样的高价物，而且能够得到有效的减速效果，在提高治疗效果的同时还能够实现治疗用装置的小型化的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体以及中子射线减速材料。
本发明人首先针对对于高能量中子射线具有充分的减速效果的物质(金属或者化合物)的选定进行了考察。
在BNCT中，如上所述，极力减少治疗时有害的高能量中子射线，另一方面为了获得高的治疗效果，以超热中子射线为主体，用仅含有少量热中子射线的中子射线照射患部是重要的。具体地，在照射时间为1小时程度时所需要的超热及热中子射线量的基准大致为1x109[n/cm2/sec]。据说为此从中子射线发生源的加速器射出的射线束能量，在生成中子射线的对电极上使用铍(Be)时，大致需要5～10MeV。
以下就使用了加速器的BNCT用中子射线照射场的通过各种减速材料的粒子射线种类的选择进行说明。
从加速器射出的射线束冲击对电极(Be)，藉由核反应主要发生高能量中子射线(高速中子射线)。作为高速中子射线的减速方法，首先用非弹性散射截面积大的Pb和Fe等一边控制中子射线的衰减，一边减速到一定程度。对于减速到一定程度(～1MeV)的中子射线的减速材料，根据照射场所必需的中子能量的量进行最适合化。
对于减速到一定程度的中子射线的减速材料一般使用氧化铝(Al2O3)、氟化铝(AlF3)、CaF2、黑铅或者重水(D2O)等。通过将减速到1MeV附近的中子射线射入这些减速材料，可以使其减速到适合BNCT能量(4KeV～40KeV)的超热中子射线领域。但是，使用上述减速材料的方法容易在除去治疗时对患者的健全组织带来危害的高速中子射线方面不够充分。因此，如果将重点放在除去高速中子射线上，则相反地减速过度，比超热中子射线领域还更加减速，从而治疗效果低的热中子射线比超热中子射线的比例还要高。
因此本发明的发明人从各种化合物中选择MgF2和CaF2两种氟化物作为对于减速到一定程度的中子射线减速材料的有力候补，进行了后述的减速效果的调查。其结果(图4)查明了通过将减速到1MeV附近的中子射线射入MgF2制的减速材料，能够几乎完全除去BNCT中有害的高速中子射线，能够得到对同一治疗最适合的能量领域(4keV～40keV)的超热中子射线。
制造MgF2减速材料的课题有多种，首先最初必须考虑的是其制造方法。作为制造方法，可以例举结晶法、单结晶法、多结晶法(即烧结法)等。
结晶法所制造的结晶一般在结晶方位上有偏析，关于不纯物也容易产生偏析，在作为减速材料使用时，容易根据部位产生减速性能差异。因此被认为不适合用于减速材料。
以单晶法制造的单结晶，在制造时需要高的控制精度，质量的稳定程度低劣，价格极高。因此也不得不说不适合减速材料。
因此，此次对多结晶法(以下，记为“烧结法”)的减速材料的制造方法进行研究、开发，完成了本发明。
(1)为了确保减速材料性能的产品纯度的确保
为了确保MgF2作为减速材料的性能，首先确保产品纯度是重要的。为了确保纯度，认为原料阶段的纯度的确保以及在制造步骤中阻止不纯物的混入是重要的，通过考虑这些因素确保减速性能。
市售的MgF2原料的纯度等级有2N(99.0％)、3N(99.9％)、4N(99.99％)三种，事先在小规模试验中使用这3种纯度的原料，评价烧结性状态。
(2)通过将原料微粉化缓和烧结条件
通过原料粒子微粉化，增加烧结过程中粒子间的反应界面，促进脱泡进行，从而使每个烧结部位的烧结反应的进行均一化。
(3)通过烧结步骤的分割使烧结反应均一化
将烧结步骤分割为临时烧结和正式烧结(将正式烧结更进一步分割，则具有效果增加的倾向)，临时烧结步骤是以烧结反应为主，通过固相间反应使粒子生长(以后称为“固相烧结”)的步骤，正式烧结步骤是在固溶体生成温度领域主要通过固溶体生成反应的烧结体形成(以后称为“固溶体烧结”)，或者是通过熔融体生成反应的烧结体形成(以后记为“熔融烧结”)。由此与上述(2)的通过原料微粉化的效果相互作用，使每个烧结部位的烧结反应的进行均一化，从而能够使烧结体具有强固的粒子间结合力。
减速材料除去减速性能外，向减速装置的设置等操作时的损伤发生耐性、由于中子射线照射冲击引起的粉尘发生的耐性也是重要的。即，也要求具有机械强度优异的特性。烧结体机械强度由粒子间结合部的微小强度、气泡大小、形状、分布、数量等脱泡状态，换言之，结合部以及原来的粒子结合体(母体)的大小、长度等形状(烧结体的致密程度)、进而起因于其母体的结晶构造(单结晶、多结晶等)的脆性程度等决定。
(4)通过烧结过程的发泡抑制和大型残留气泡低减的高密度烧结体的形成原料的MgF2，在烧结过程中容易发生气化(升华)现象，产生氟气，容易在烧结体内部产生多数微细气泡。由于该气化引起的发泡，与本来烧结过程进行中的空隙的减少相反，因此极力控制发泡。
氟化物是原料受到高温加热，原料的一部分就会气化。气化开始温度因组成而不同，以MgF2为主体的组成时约在800℃开始气化，从约850℃开始剧烈气化。由于气化产生氟气体，从而在烧结体中生成微细气泡。产生气泡的形状为近似球形，用电子显微镜(SEM)观察烧结体的破裂断面，可以看到气泡的断面为接近完全圆形的圆形。将该气泡的尺寸以从破裂断面可见的径表示的话，小的为数μm，大的为20～40μm程度。小的数μm的气泡的形状为近似圆形，大气泡的形状为圆形的却很少，大部份为细长，或者有棱角的不确定形状。从这些形状可以认为小的气泡是刚发生的气泡，大的是产生的几个气泡集合起来的。
因此通过低温加热使其烧结，能够尽可能地避免小气泡的发生(发泡)，另外通过加热的过程尽可能避免小气泡的结合而得到致密的烧结体。并用上述(1)～(3)的思想，制造作为中子射线减速系装置部件的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体，该烧结体具有减速性能以外所要求的机械强度优异的特性。
为了达到上述目的，本发明涉及的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(1)，其特征在于，由致密的多结晶构造的MgF2构成，堆密度为2.90g/cm3以上、3.07g/cm3以下，具有弯曲强度为10MPa以上的机械强度。
根据上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(1)，由于是堆密度为2.90g/cm3以上、3.07g/cm3以下，具有弯曲强度为10MPa以上的机械强度的致密的多结晶构造的MgF2烧结体，所以烧结体组织构造均一，内外部位差缩小，而且能够抑制固溶体生成量，控制结晶生长，减少脆性部分发生，提高烧结体强度。从而，在制造烧结体的加工步骤中，以及步骤间的操纵时，不易发生破裂、碎片。另外，能够得到在向BNCT装置设置时或者在同一装置的操作时，即使增加中子射线的照射冲击，也不会发生破裂、碎片等损伤的机械强度的烧结体。因而能够提供具有良好减速性能，且具有操作容易的机械强度的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体。
此外，本发明涉及的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(2)，其特征在于，上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(1)，是具有弯曲强度在10MPa以上，维氏硬度在71以上的机械强度的烧结体。
根据上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(2)，该烧结体具有极其优异的机械强度，在作为减速材料进行机械加工时，不发生开裂，另外，在作为减速材料使用中对于被照射的中子射线照射冲击也具有足够的耐冲击性。
上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体(1)或者(2)的制造方法，其特征在于，包括将高纯度MgF2原料粉碎到中间粒径为1～2μm程度，添加0.1～1wt％烧结助剂的配合步骤；将该配合原料作为起始原料，使用单轴加压成形机在成形压为5MPa以上进行的成形步骤；使用冷间等方向加压成形机(CIP)在成形压5MPa以上将该单轴成形品成形的步骤；在大气环境中将该CIP成形品加热到550～600℃进行临时烧结的步骤；在惰性气体环境中，在开始发泡温度下的温度范围内，加热5～12小时，使烧结更均一地进行，之后，在开始生成固溶体的温度领域附近加热0.5～3个小时，形成致密构造的MgF2烧结体的正式烧结步骤。
这里CIP是指，为了不与上面的水直接接触而将单轴成形品放入封口的塑料制袋内，放气后置入压力容器内，在容器内加净水，施以指定水压的加压成形方法。
这里，发泡开始温度是指氟化合物的一部分开始分解，产生氟气体，开始生成微细气泡的温度。使用MgF2原料，将在大气环境中在550℃加热处理6小时形成的临时烧结体粉碎，将该粉碎物作为示差热分析计的供试试料，一边加温一边调查试料的重量变化和吸放热量的变化。发现大致在800℃左右起只有少量重量减少，这被认为是由于结合性弱，例如附着在临时烧结体的母体材料的氟，或者溶解在母体材料中的氟首先解离，分解产生的。再加温，在850℃周围，出现重量减少曲线的变化曲点，其重量减少变得活跃。在此之上的温度领域，MgF2中结合的氟的一部分开始分解，产生氟气体，成为生成微细气泡的原因。因此，该变化曲点温度，即，将约850℃称为发泡开始温度。
这里发泡开始温度下的温度范围具体地是指750～840℃的温度范围。
这里开始生成固溶体的温度领域是指图1所示的MgF2-CaF2二元是状态图中开始生成固溶体的温度的980℃前后的温度范围。
使用上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体的制造方法所制造的烧结体，具有强固的粒子间结合力，结合部的机械强度(微观强度)高。作为课题的弯曲强度、耐冲击性显著提高，可以获得在实用方面完全没有问题地进行使用的用于中子射线的减速材料。另外，所制造出的烧结体，通过MgF2纯度，加热环境，加热温度方式等的选定，成为致密程度更高的烧结体。另外，由于是烧结体，所以其结晶构造为多结晶，与单结晶相比，脆性程度显著提高。
因此使用上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体的制造方法所制造的烧结体，作为BNCT减速系装置中的减速材料在切断、研削、研磨等加工成形时，进而在向该减速系装置设置等操作时都具有充分的机械强度，可以毫无问题地进行施工。另外，即使被中子射线照射，对于照射冲击也是可以毫无问题地使用，对于中子射线的减速性能，是极其优异的。
另外，在上述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体的制造方法中，其特征可以是所述正式烧结步骤中的惰性气体环境是从氮、氦、氩、以及氖中选择的1种气体或者复数种类的气体混合得到气体组成的。
作为这样的惰性气体可以使用氮(N2)、氦(He)、氩(Ar)、氖(Ne)。
另外，本发明涉及的中子射线减速材料(1)，其特征在于，所述中子射线减速材料(1)是由堆密度为2.90g/cm3以上、3.07g/cm3以下，具有弯曲强度为10MPa以上的机械强度的致密的多结晶构造的MgF2构成的氟化物烧结体构成的。
另外本发明涉及的中子射线减速材料(2)，其特征在于，在上述中子射线减速材料(1)中，由所述MgF2构成的氟化物烧结体具有维氏硬度在71以上的机械强度。
另外本发明涉及的中子射线减速材料(3)，其特征在于，在上述中子射线减速材料(1)或者(2)中，所述中子射线减速材料是所述由MgF2构成的氟化物烧结体重叠而构成。
另外本发明涉及的中子射线减速材料(4)，其特征在于，在上述任一中子射线减速材料(1)～(3)中，所述由MgF2构成的氟化物烧结体的厚度为60mm以上。
根据上述中子射线减速材料(1)～(4)，其具有在向BNCT装置上设置时或者该装置进行操作时，即使施加中子射线照射冲击，也不会发生破裂、碎片等的损伤的机械强度。因此能够提供具有良好的减速性能且具有容易进行操作的机械强度的中子射线减速材料。
附图说明
图1是MgF2-CaF2二元系状态图。
图2是表示临时烧结步骤的加热条件和临时烧结体的收缩率的关系的图。
图3是表示在氮气环境中的烧结步骤的加热条件和烧结体的生成状态的关系的图。
图4是显示将作为减速材料的MgF2烧结体和CaF2烧结体重合构造时，减速后中子射线种类变化的图(减速后所混入的高速中子射线量和适合治疗的超热中子射线量的变化)。
图5是显示MgF2烧结体的相对密度和减速后的中子射线种类变化的表。
图6是显示实施例、比较例测定数据的表。
具体实施方式
下面根据图示说明本发明涉及的用于中子射线减速的氟化物烧结体以及中子射线减速材料的实施方式。
实施方式所涉及的适合用于中子射线减速的氟化物烧结体的制造中，使用高纯度(纯度为99.9wt％)的MgF2粉末，相对于所述粉末100，例如添加(外乘)0.03～0.5wt％的羧甲基纤维素(CMC)溶液作为烧结助剂，混炼后作为起始原料。
在规定尺寸的型板内充填所述原料后，使用单轴加压机在成形压力为5MPa以上，进行压缩，然后进一步将该成形品用冷间等方面加压成形(CIP)机在成形压为5MPa以上进行成形。
将该CIP成形品在大气环境中，550～600℃温度范围内加热，进行临时烧结，将该临时烧结品在大气中或者惰性气体环境中在发泡开始温度(通过使用示差热分析计测定而确定的所述温度，约850℃)的直下温度范围(750～840℃)下加热5～12小时。通过该加热，使烧结更加均一地进行之后，在固溶体开始生成的温度领域附近，即900～1100℃的温度范围内，加热0.5～3小时，之后冷却，制造致密构造的MgF2烧结体。
如上，在图1所示的MgF2-CaF2二元系状态图中，开始产生固溶体的温度为980℃前后的温度范围，本发明的发明人通过观察实际使其烧结的烧结体的断面等，推测出单独的MgF2的情况时，在比该状态图所表示的温度的980℃还低数10度的温度起，就开始产生固溶体的可能性高。因此，固溶体开始生成的温度范围附近定为900℃以上，认为即使在不到980℃加热的情形下也生成固溶体。
原料MgF2的粉碎，是在罐磨机中充填球磨机用的球，在其中充填3kg原料，混炼一周，粉碎。使用氧化铝制的内径为200mm，长度为250mm的罐磨机，所充填的球是氧化铝制，φ5：1800g、φ10:1700g、φ20：3000g、φ30：2800g的。粉碎后原料的粒度使用堀场制造所制的LA-920型激光回析·散乱式粒度分布测定装置进行测量。中位粒径大致为1.2～1.3μm。
烧结助剂选定为所述CMC和硬脂酸钙二种，改变各自添加比例进行调查每个烧结助剂的效果的试验。为了对比，也一并实施了不使用烧结助剂的试验。
烧结助剂的混合是通过将二种烧结助剂各自以0～2wt％的配比添加，与前述原料的粉碎相同，在罐磨机中充填球磨机用的球，混炼一昼夜。
将该混合原料充填到单轴加压机的型板(板尺寸为220mmx220mmxH150mm)内的后，施以20MPa的加压，进行压缩成形，接着，将该加压成形体封入塑料袋，装填到CIP机成形部(内部尺寸：内径350mmx高120mm)，用净水将该成形部内的空间填满之后，在室温下通过水压来改变等方面加压力，进行冷间等方面加压成形(CIP)。
将该CIP成形体在大气环境中，温度500～750℃，3～18小时的范围内，改变加热条件，进行临时烧结。观察该临时烧结体外观后，在氮气环境中，用6小时时间以一定速度从室温升温到800℃，保持同温度8小时。之后，用2小时时间以一定速度升温至950℃，保持同温度1小时，之后用20小时时间冷却至100℃。观察取出的烧结体外观以及内部的致密化状态，调查合适的配合、处理条件和临时烧结条件。
结果是两种烧结助剂在效果方面没有大差异，无烧结助剂的单轴加压成形品的形状维持性能低劣，在往随后步骤的CIP成形步骤操作时，有很多发生形状崩坏。在烧结助剂的配比为0.03wt％以上时，没有发现所述的形状崩坏，另外配比超过0.6wt％时，发现在临时烧结体或者烧结体上有被视为烧结助剂残留物的着色。由此，烧结助剂配比的合适范围为0.03～0.5wt％。
CIP机成形压不足5MPa时，在临时烧结、正式烧结的加热条件的适当化试验中，任一试验结果都是与成形压在5MPa以上的情况相比，烧结体的堆密度，降低2％以上。例如，在成形压为10MPa，同样烧结条件烧结的烧结体堆密度为2.95g/cm3，与此相对，成形压为4.8MPa时，烧结体堆密度为2.86g/cm3,低了3％。发现将成形压从5MPa慢慢增加到20MPa，则烧结后的烧结体的堆密度有逐渐增加的倾向。进行进一步慢慢增加成形压到50MPa的试验。成形压在20MPa以上时，临时烧结体，烧结体堆密度的增加，仅停留在增加少量，没有发现5～20MPa之间那样的直线上升。由此，将成形压的适当值定为5MPa以上，更优选20MPa以上。
成形体在大气环境中的临时烧结条件如图2所示，在加热温度不到550℃时与成形体的尺寸相比，仅有少许的收缩，在610℃以上时该收缩变大，收缩的控制变得困难。由此，临时烧结温度的合适范围为550～600℃。
另外，加热时间的适当值，如图2所示，从收缩速度的评价可以判断在550℃时，8～9小时是最合适的，4～10小时是合适的。600℃时6～8小时是最合适的，4～10小时是合适的。根据这些结果，将临时烧结的加热条件定为在大气环境下550～600℃，加热4～10小时。
以下说明在制造适合用于中子射线减速材料的MgF2烧结体方面重要的正式烧结步骤及其烧结机构。
以下说明表现烧结步骤进行程度的用语“一次凝集过程”、“二次凝集过程”等的定义。“一次凝集过程”是指烧结的前半阶段，在该初期阶段粒子与粒子的间隔逐渐变窄，粒子的间的空隙也变窄。进而粒子间的接触部分变大，其之间的空隙变小。只是该空隙的大多数通过开气孔与周围环境相通。截止到该阶段为止称为“一次凝集过程”。
一次凝集过程结束，再进一步进行烧结，开气孔就渐渐地减少，逐渐变成闭气孔。大体上，该闭气孔化阶段和包含其的后的脱泡、致密化阶段，称为“二次凝集过程”。
本发明发现，通过原料的微粉碎、粒度调整、烧结助剂的混炼、单轴加压成形、CIP成形、临时烧结等，使临时烧结体的粒子间空隙变小，而且该空隙不是集合在一起而是均匀分散(一次凝集过程的前半阶段)。
在随后的正式烧结步骤的升温过程中，逐渐使加热温度上升，从临时烧结温度范围(550～600℃)附近起，粒子之间开始汇集，接着，比固溶体开始生成的980℃还低的多的温度范围起，固相间反应开始,与此同时，粒子间的凝集也进行，粒子间距离变短，空隙变小。但是由于临时烧结程度的较低温度(550℃附近的温度)，短时间的加热，所以大半部分空隙依然是保持开气孔状态(一次凝集过程的后半阶段)。
据说一般情况下，固相间反应是从比该温度低10％程度或者低于超过10％程度以上的温度范围起开始的。本发明发明人通过观察预备试验的烧结体断面等，认为固相间反应从比一般所说的温度还低的温度范围开始，从大概500℃程度开始。其根据为在临时烧结的合适温度下限的550℃时，烧结已经进行了相当程度，与成形体相比，临时烧结体收缩严重。在该预备试验中，堆体积大概收缩了10～20vol％。在该温度范围内，以缓慢的反应速度进行，在大概700℃附近或者其上的980℃以下的温度范围内，具有相当大的反应速度。
另外，这里应该注意的是在约850℃以上的温度范围内，原料的一部分气化，发生的微细气泡(发泡气体)的动作。进行850℃以上加热时，该气泡的发生显著，所以认为应该尽可能进行短时间的加热。
以下，说明原料粒子的微观举动。从超过开始生成固溶体的980℃附近开始，从MgF2微粒子所存在的粒子界面附近开始熔融，MgF2固溶体开始生成。如基于图1所说明的那样，本发明人从预备试验的烧结体断面观察等，推定MgF2单独的情况时，实际上从比该温度低数十度程度的低温范围开始生成固溶体。推定该固溶体填满粒子间的空隙，其中一部分由于毛细管现象产生的微细的空隙也被填入。
另一方面，即使加热温度不到980℃，如前述那样，在约700℃以上长时间加热的话，固相间反应进行，随着时间经过，空隙渐渐减少，发生闭气孔化，与其相平行闭气孔内的气体成分扩散到烧结体的本体(母体)内，发生脱泡，成为气泡少的致密的烧结体(二次凝集过程)。但是在700℃程度的比较低的温度范围内进行加热使其致密化，需要相当长的加热时间，生产性低，不经济。
这里也应该注意在约850℃以上加热时，由于原料气化而产生微细气泡(发泡气体)的存在。推定气泡中内含氟气体。氟的原子序号为9，原子量为18.998，比空气重，在轻元素中是比较重的元素。在烧结体的本体(与母体是同义语)内的扩散速度慢(难以扩散)，一旦形成的气泡不会简单地消灭。作为抑制发泡的方法，可以列举尽可能避免在发泡温度范围的加热，另外将在该温度范围的加热停留在短时间内等。
以下说明该发泡气体以及在烧结步骤中闭气孔化，没能脱泡而残留的气泡(以下称为残留气泡)在外观上的差异。通常的比较短时间的加热所产生的发泡气体的尺寸大概是直径为数μm，形状接近真正球状。另一方面，残留气泡尺寸大中小各式各样，形状也不是真球，而是不确定形状，从形状的差异可以区分两者。但是在远远超出980℃的高温加热，或者在超出980℃的温度范围，长时间加热时，发泡气体之间，或者残留气泡与发泡气体相集合，成长为大的不确定形状气泡，从而判别产生的由来变得困难。
随着二次凝集过程的进行，粒子间空隙变小，空隙的全部或者大部分被粒子或者烧结体的桥部分等包围，成为闭气孔(气泡)。根据条件通过空隙(开气孔)脱气，或者气泡内的气体成分渗透到粒子、烧结体的桥部分等的本体内，脱气，气泡消灭(脱泡现象)。该粒子间的空隙是作为闭气孔(气泡)残留，还是脱气不作为气泡残留、消灭，是决定烧结体的致密化达成度、乃至决定烧结体特性方面的重要要素。特别是在惰性气体(He、Ne等轻元素气体)环境下的烧结时，越是轻元素，越容易扩散到细孔内或者烧结体的本内体，毛细管现象和脱泡现象得以促进，气泡很难残存，致密化变得容易。为了使全体致密化，连续且均衡地进行一次凝集过程和二次凝集过程是重要的。
本发明将主要相当于一次凝集过程的前半阶段的临时烧结步骤和主要相当于一次凝集过程的后半、二次凝集过程的正式烧结步骤分开进行，两个凝集过程使烧结体全体能够容易均一地进行。但是正因为这样将烧结步骤分为临时烧结和正式烧结的两个过程，所以如果加热条件不合适，就没有意义了。例如，在临时烧结步骤中，超过适当范围的高温下进行加热，或者在正式烧结步骤的升温阶段急速加热，或者正式烧结步骤的保持温度为超过适当范围的高温的话，在烧结体的外周部和内部的致密化程度就会产生显著差异。成为这样的状态的话，烧结体内部的致密化过程中，脱气就变得困难，从而内部的致密化不充分。因此，根据尺寸的烧结步骤的加热温度方式的合适化是重要的。
如前所述，截止正式烧结步骤前的合适条件已经很清楚了，为该正式烧结步骤提供临时烧结体的整体已经进行到一次凝集的前半阶段的状态。在这里重要的是临时烧结体的整体已经进行到均一地一次凝集的途中。
为了探求适合用于中子射线减速的氟化物烧结体的制造方法，尝试实施了各种正式烧结步骤。
在粉碎的原料MgF2中添加了0.2wt％的CMC作为烧结助剂的配合原料上，实施单轴加压成形和CIP成形，进行在550℃下6个小时的临时烧结，得到临时烧结体。在所有情况下将加热时间定为一定的6个小时，烧结温度从600℃起到1200℃之间，测定每隔50℃改变的情形下的烧结体的堆密度。在大致900℃到1100℃的范围内，为超过2.90g/cm3的堆密度，在850℃以下烧结温度的情况时，以及与之相反的1150℃以上烧结温度的情况时，都是堆密度低于2.90g/cm3。观察那些烧结体的断面，在800℃以下情况时，烧结部分的桥幅细，可以判断为烧结进行的不够，在850℃时，虽然少但是发现了开气孔。在1100℃，在内部发现有几个不确定形状的气泡，进而，在1150℃以上，在内部出现了无数的不确定形状的气泡，成为多孔的浮石状的组织。另外，在所观察的断面的全面发现了无数个在烧结体全体的直径为数～数10μm的近似真球形状的微细气泡和径为10μm以下的不确定形状的气泡。该真球形状的气泡从其形状可以判断为发泡气体，而该不确定形状的气泡，同样地从其形状可以判断为集合气泡。
另一方面，本发明人经过调查发现将这些粉碎的MgF2原料通过示差热分析计使其升温的过程中，从800℃的温度起重量明确开始减少，从850℃起重量急速减少。这意味着从约800℃开始MgF2开始分解·气化，产生氟气，即开始升华现象，从850℃左右起该现象开始活跃(也就是呈现发泡现象)。
如上所述，通过该升华，在烧结体整体产生了微细气泡。所产生的微细气泡(发泡气体)，通过烧结步骤的进行程度、在烧结体的哪个部位发生的等，决定是否脱泡、是否作为气泡残留等的举动。
例如在一次凝集过程中，由于烧结体整体还是主要由开气孔构成，所以大半部分的气泡通过开气孔脱泡，作为气泡残留下来的很少。在二次凝集过程中，由于烧结体主要由闭气孔构成，所以大多数发泡气体不能脱泡，作为气泡残留下来。另外，可以说基本上是通过迅速地完成二次凝集过程的烧结，能够减少残留气泡。
由此，从一次凝集过程向二次凝集过程的过渡最好是尽可能地减少时间差将烧结体整体进行推移。但是，没有时间差地将烧结体整体进行从一次凝集过程向二次凝集过程的过渡是不容易的。
于是本发明人采取了比较长时间的进行在发泡开始温度(约850℃)直下的温度范围内的低温加热，完成一次凝集过程和二次凝集过程的前半部分，然后在开始生产固溶体的温度(980℃)范围附近进行较短时间的加热，完成二次凝集过程的后半部分的方法。这样就能够配合烧结体整体的烧结进行程度，找到了产生发泡气体少的优异的烧结方法。
接着，说明烧结条件的合适范围。临时烧结在大气中保持600℃6个小时。该临时烧结的尺寸为大致212mmx212mmxt72mm的正方体形状。
接着，以氮气环境作为加热环境，加热方式采取的是，首先将升温、降温条件定为各自所要时间的3、6、9小时的三种情况，进行了预备试验。结果，在3小时时，在烧结体上发生了小的龟裂，其他都是良好的，所以设定为6小时。
继续以氮气环境作为加热环境，首先使加热温度在700～1250℃的范围内变化，在保持时间分别为2、3、4、5、6、8、10、12、14、16、18个小时的11种情况下进行试验。结果如图3所示，在750℃以下时，与保持时间无关系，致密化程度不够。另外保持时间在4个小时以下，1100℃以外的情形时，致密化程度不充分。另一方面，超过1150℃的加热温度，与保持时间无关，由于烧结速度太快，气泡产生的多，保持时间16个小时以上，在烧结体外周的一部分发泡，发生外观形状崩坏。
再详细地观看图3的结果，850℃加热时，保持时间在8小时以上时，烧结状态良好，6小时以下时有点烧结不充分。
900℃时，5小时以上是良好的，4小时以下有点烧结不充分，16小时以上无法判断良好与否。
950℃时，5～14个小时是良好的，4小时以下有点烧结不充分，15个小时以上无法判断良好与否。
1000℃时，3～8小时良好，10小时以上发泡多。
1150℃时，在任一保持时间下都发现很多发泡。
1200℃时，3小时以下烧结不充分，4小时以上无法判断良好与否，或者有过渡溶解等的不良。
800～850℃的比较低的加温温度的情况时，保持时间在4～8小时时，稍微有点烧结不充分，但是本发明将正式烧结步骤分为二个阶段，还有接下来的后正式烧结步骤，所以在前烧结步骤中将评价算作良好。
接着，为了调查加热温度和与烧结体的堆密度、成品率相当的烧结体的质量减少TG的关系，使用与上述同样的临时烧结体，保持时间定为一定的6个小时，使加热温度在600～1300℃的范围内变化。
结果判断为加热温度900℃时堆密度大致为2.90g/cm3,堆密度比这个高的烧结体，与如图3所示结果一样，在后步骤的操作中，不发生坍塌的麻烦，致密化程度充分。
另一方面，加热温度超过1150℃，质量减TG为-0.8wt％以上，成品率低下呈显著状态，另外超过这个温度的上，烧结体外周的一部分发泡，外观形状崩坏的类的故障发生。
由图3结果可以判断将烧结步骤作为一个加热步骤时的加热温度为850～1100℃，保持时间为3～14个小时(在该范围内高温度则短时间加热，或者低温度则比较长时间加热)为合适条件。
这其中明显的是例如，实施900℃16小时以上，1000℃14小时以上，1100℃10小时以上的比较长时间的加热，则发泡量多，其中一部分集合逐渐成长为大的气泡。这样的烧结体，在其后的步骤的机械加工步骤中，大气泡部分发生龟裂，内含成为破裂的原因等的缺陷。
由此，本发明的发明人，将正式烧结的基本方针定为极力抑制发泡，而且使烧结反应充分进行，制造具有随后的机械加工步骤中的良好的加工性能的烧结体。
基本方针是在正式烧结步骤的最初阶段，极力不使其产生发泡，使烧结缓慢进行，极力不在烧结体内部和其外周部的烧结的进行程度上产生差异。在相同保持时间范围的加温温度为上述所述的800～1000℃的范围内。由于发泡显著的温度为约850℃，所以低于该温度的840℃以下，即正式烧结步骤的最初阶段的加热温度为750～840℃，保持时间为5～12个小时。
在以下的提高烧结体的烧结反应阶段的加热，在以上的合适条件范围内，固溶体开始生成的温度的980℃前后的温度范围，即900～1100℃。关于保持时间，提高烧结反应，而且为了抑制发泡应该尽可能短时间，以图3的结果和后述的实施例、比较例的事例作为判断材料，不到0.5小时烧结反应提高不足，4小时以上发泡过多，所以保持时间定为0.5～3小时。
将环境气体变为氦气时其结果也与氮气气体的情况没有变化，不到800℃时，与保持时间无关，另外，保持时间在4小时以下时，致密化不充分，1110℃以上时，与氮气的情况同样，与保持时间无关，烧结速度过快，气泡产生多，保持时间在4小时以上有发泡，外观形状崩裂情况发生。
以下，为了调查加热温度和与烧结体的堆密度、成品率相当的烧结体的质量减TG的关系，使用与上述同样的临时烧结体，保持时间固定为6小时，使加热温度在600～1300℃的范围内变化。结果为与氮气的情况相同，加热温度900℃时堆密度为约2.90g/cm3,堆密度为该值以上的烧结体，与氮气情形相同，在后步骤的操作中没有崩裂现象，致密化充分。另一方面，加热温度在1110℃以上时，质量减TG为-0.8％以上，成品率低下呈显著状态，另外，烧结体外周的部分发泡，发生外观形状崩裂的类的问题。
因此，判定为加热温度900～1100℃，保持时间0.5～2.5小时为适合条件。进而加热温度950～1050℃，保持时间0.5～3小时时，由于提供给机械加工时很难发生破裂等的缺陷，机械加工性能良好，所以更优选的加热温度、保持时间为950～1050℃，0.5～3个小时。因此氦气环境下的正式烧结步骤的合适加热条件与上述氮气气环境的情况相同，正式烧结步骤的最初加热为750～840℃，5～12个小时，后步骤的加热为900～1100℃，0.5～3个小时的保持时间为合适条件。
作为惰性气体，不限定为氮气、氦气，氩气、氖气也可以得到同样的效果。关于氖气，与氦气同样，由于对该烧结体的溶解度和扩散性高，所以能够更加促进脱泡现象，可以期待与氦气同等甚至更加改善。
正式烧结步骤的加热条件在合适范围内，烧结体的加工好的状态就总是整体致密，一般的陶瓷烧结体中所发现的局部大的空隙或者龟裂等，明显的缺陷部位，在这些烧结体中没有看到。
实施例
以下基于实施例更具体地对本发明进行说明，但是本发明并不限定为这些实施例。
首先说明实施例中对烧结体所实施的具有代表性的特性评价试验方法。
在评价中子射线的减速性能中，首先使从加速器射出的射线束冲击对电极Be,通过核反应主要产生高能量中子射线(高速中子射线)。接着，使用非弹性散射断面积大的Pb和Fe作为前半减速材料，在抑制中子数量衰减的同时，将高速中子射线减速到指定程度(大概为～1MeV)。接着，将其照射需要评价的减速材料(后半减速材料)，通过调查使其减速后的中子射线进行评价。中子射线的内容(以下称为“中子束”)的测定，按照本发明人所提议的方法(所述非专利文献3)进行。所评价的后半减速材料总厚度为320mm一定值，减速材料的种类为MgF2、CaF2的两种。
进而，也进行了将MgF2和CaF2二层重合情况(总厚度为320mm的一定值)的评价。
这里评价的内容是在通过减速材料减速的中子射线中对患者带来坏影响的可能性高的高速中子射线残留到什么数量程度。其结果显示在图4。这里的MgF2以及CaF2使用的是相对密度(100x(实际密度)/(真密度)，单位％)都为95±2％的致密烧结体。
从图4可以得知随着作为减速材料的MgF2的层厚的增加(随着朝向横轴的右方向)，对患者有可能带来坏影响的高速中子射线的数量减少，与只有CaF2的情况相比，在只有MgF2时，大约能够减低约1/3～1/4，可以认为MgF2作为减速材料是优异的。
接着使用上述评价装置，以同样的方法，就MgF2的相对密度(即致密度)对减速性能的影响进行了调查。仅使用MgF2烧结体作为减速材料，相对密度为90～97％。
其结果显示在表1中。越是相对密度高，高速中子射线的混入量就越减少，可以得到作为减速材料的优异性能。另外，在堆密度不到92％时，发现减速性能有大的偏差，高速中子射线的混入量急速增加，或者超热中子射线的量急剧增加等不稳定情况。这个考虑是由于致密度不够而导致减速性能不充分，产生开气孔，在烧结体的加工成形时有不纯物混入烧结体内，对减速性能带来异常影响的缘故。从而判明为了使其发挥稳定的减速性能，需要相对密度为92％以上，即堆密度为2.90g/cm3以上。
作为机械强度值评价指数，采用弯曲强度、维氏硬度。弯曲强度的预备试料按照JISC2141，试料尺寸4mmx46mmxt3mm，对上下面进行光学磨光，按照3点弯曲试验JISR1601，进行试验。维氏硬度是使用岛津制作所制的商品名为“Micro Hardness Tester”的机器，100g负荷，负荷时间为5秒，施压，测定压痕的对角长，进行以下的硬度换算。
硬度＝0.18989xP/(d)2
这里，P：负荷(N)，d：压痕对角线长(mm)
[实施例1]
使用上述“发明的实施形态”中所说明的罐磨机和氧化铝制的球，将高纯度MgF2原料(平均粒径20μm，纯度为99.9wt％以上)粉碎，作为高纯度MgF2粉末(平均粒径1.2μm，纯度99.9wt％以上)。在该粉末中以相对于所述MgF2粉末100，0.2wt％的比例添加羟甲基纤维素(CMC)溶液作为烧结助剂，在罐磨机中混合12小时后作为起始原料。
将该起始原料充填到型板内(型尺寸为220mmx220mmxH150mm)内，使用单轴加压机，将单轴压力加到10MPa，进行压缩，成形。
将该加压成形体(尺寸约220mmx220mmxt85mm)放入厚的塑料袋内，脱气，将封入的成形体装填到冷间等方加压成形(CIP)机的成形部(内部尺寸：内径350mmxH120mm)。在装入了该加压成形体的所述塑料袋和所述CIP机成形部的间隙内，填满净水后，进行成形压为20MPa的等方加压，作为通过CIP成形的成形体(尺寸约为215mmx215mmxt75mm)。
对该成形体在大气环境中实施600℃、5小时的临时烧结，作为尺寸约为208mmx208mmxt72mm的临时烧结体。
在氮气环境中用6个小时时间，以一定的速度将该临时烧结体从室温起升温到830℃，并保持同一温度6小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至1000℃，保持该温度1小时。之后，停止加热，用大约20个小时的时间自然冷却(炉冷)到所设定的取出温度的100℃，然后，取出。
烧结体的堆密度，由概略的尺寸(193mmx193mmxt62mm)和重量，算出为3.05g/cm3(相对密度96.8％)。烧结状态良好。由于烧结体外观为平面视，正方形形状，所以这里所说的”堆密度“，是采用所测量的该正方形的2个边和厚度，通过计算求出堆体积，用所述堆体积除以另外测量的重量来求得的方法。以下，进行了同样的操作。
使用从该烧结体采取的试料，以所述非专利文3所示的方法，进行中子射线减速性能及各种特性评价试验。其结果显示在表1。以下，实施例、比较例都同样。
中子射线的减速性能，与比较材料的CaF2相比，超热中子射线的减少只有少量程度，对患者带来坏影响可能性高的高速中子射线量减低到约1/4,因此具有优异减速性能。
另外，同样地如表2所示，其他的机械强度也没有问题，良好的。
[实施例2]
使用与上述实施例1相同的起始原料，同样地针对实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，进行550℃、10小时的临时烧结，得到208mmx208mmxt73mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温到750℃，保持同温度9个小时。之后，用2个小时时间以一定速度，升温至920℃，保持同温度2个小时，然后，自然冷却所到设定的100℃的取出温度，然后，取出。烧结体的大致尺寸为195mmx195mmxt64mm，堆密度为2.90g/cm3(相对密度92.1％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任意一个都是良好的。
[实施例3]
使用与上述实施例1相同的起始原料，同样地针对实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，进行600℃、8个小时的临时烧结，得到206.5mmx207mmxt71mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定的速度从室温升温到840℃，保持同温度12个小时。之后，用2个小时时间以一定速度，升温至1080℃，保持同温度1个小时，然后，自然冷却到所设定的100℃的取出温度，然后，取出。烧结体的大致尺寸为192mmx192mmxt61mm，堆密度为3.00g/cm3(相对密度95.2％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任意一个都是良好的。
[实施例4]
使用与上述实施例1相同的起始原料，将该原料充填到单轴加压成形机型框内，施以单轴加压压力70MPa，压缩，成形，之后，使用冷间等方压力成形(CIP)机，将成形压设定为40MPa，进行成形，得到成形体(213mmx214mmxt74mm)。
将该成形体在大气环境中实施600℃，10小时的临时烧结，得到204.5mmx205mmxt70mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至830℃，保持同温度12个小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至1080℃，保持同温度1个小时，的后自然冷却到所设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为190.5mmx191mmxt60mm，堆密度为3.07g/cm3(相对密度97.5％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能及各种特性评价结果，如表2所示，任一种都是良好的。
[实施例5]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，针对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施580℃、10小时的临时烧结，得到206mmx206mmxt70.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至800℃，保持同温度12个小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至920℃，保持同温度3个小时，的后自然冷却到所设定的100℃的取出温度，之后取出。烧结体的大致尺寸为191.0mmx191.5mmxt62mm，堆密度为3.02g/cm3(相对密度95.9％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任一种都是良好的。
[实施例6]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，针对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施580℃下、7小时的临时烧结，得到207mmx207mmxt71.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至830℃，保持同温度12个小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至1000℃，保持同温度3个小时，之后自然冷却到所设定的100℃的取出温度，之后取出。烧结体的大致尺寸为192.5mmx192.5mmxt63mm，堆密度为2.99g/cm3(相对密度94.9％)，烧结装填良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示任一种都是良好的。
[实施例7]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，针对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施580℃、10小时的临时烧结，得到206mmx206mmxt70.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至840℃，保持同温度8个小时。然后，用2个小时时间以一定速度升温至980℃，保持同温度3个小时，然后自然冷却到设定的100℃取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为193mmx193.5mmxt62.5mm，堆密度为2.96g/cm3(相对密度94.0％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任一种都是良好的。
[实施例8]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对于同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施560℃、8小时的临时烧结，得到207mmx206mmxt70.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至840℃，保持同温度5个小时。然后，用2个小时时间以一定速度升温至920℃，保持同温度3个小时，之后自然冷却到设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为194.5mmx194.5mmxt64mm，堆密度是2.91g/cm3(相对密度92.4％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任一种都是良好的。
[实施例9]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施580℃、10小时的临时烧结，得到205mmx205mmxt70.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氦气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至840℃，保持同温度8个小时。的后，用2个小时时间以一定速度升温至980℃，保持同温度3个小时，之后自然冷却到设定的100℃取出温度，的后取出。烧结体的大致尺寸为192.5mmx192.5mmxt62mm，堆密度为3.00g/cm3(相对密度95.2％)，烧结装填良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，任一种都是良好的。
[实施例10]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对于同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施560℃，6小时的临时烧结，得到207mmx207mmxt70.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至770℃，保持同温度10个小时。的后，用2个小时时间以一定速度升温至900℃，保持同温度3个小时，的后自然冷却到设定的100℃的取出温度。之后取出。烧结体的大致尺寸为194.5mmx194.5mmxt64mm，堆密度为2.90g/cm3(相对密度92.1％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示任一种都是良好的。
[实施例11]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对于同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施550℃、8小时的临时烧结，得到207mmx207mmxt70mm的临时烧结体。
将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至790℃，保持同温度6个小时。的后，用2个小时时间以一定速度升温至940℃，保持同温度1.5个小时，之后自然冷却到设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为194.5mmx194.5mmxt64mm，堆密度为2.91g/cm3(相对密度92.4％)，烧结状态良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示任一种都是良好的。
[比较例1]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施530℃、5小时的临时烧结，得到208mmx208mmxt73mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至750℃，保持同温度9个小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至920℃，保持同温度2个小时，之后冷却到设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为195mmx195mmxt64mm，堆密度为2.88g/cm3(相对密度91.4％)，烧结装填良好。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，在减速后的中子射线束中，有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有得到充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这也是有问题的。
[比较例2]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施580℃、10小时的临时烧结，得到209mmx209mmxt76mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至740℃，保持同温度4个小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至890℃，保持同温度2个小时，之后自然冷却到设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为198mmx198mmxt68mm，堆密度为2.80g/cm3(相对密度88.9％)，烧结状态为明显多孔的，给操作带来不便。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示。在减速后的中子射线束中，有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有得到充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低到无法进行测量的程度，这也是有问题的。
[比较例3]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体，在大气环境中，实施550℃、10小时的临时烧结，得到208mmx208mmxt73mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至750℃，保持同温度9小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至880℃，保持同温度1.5小时，之后自然冷却到设定的100℃的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为197mmx196mmxt67mm，堆密度为2.88g/cm3(相对密度91.4％)，烧结状态从外观上是良好的，但是将烧结体在磨削机进行完工磨削加工阶段，发现有在烧结体内吸收磨削液的现象。因此对烧结体内的微观组织进行了详细调查。结果发现形成多数开气孔，烧结不充分。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果，如表2所示，在减速后的中子射线束中，有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有得到充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这也是有问题的。
[比较例4]
使用与上述实施例1中同样的起始原料，对同样地实施了单轴加压成形、冷间等方压力成形(CIP)的成形体上，在大气环境中，实施600℃、10小时的临时烧结，得到208mmx208mmxt73mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6个小时时间以一定速度从室温升温至840℃，保持同温度8小时。之后，用2个小时时间以一定速度升温至1150℃，保持同温度3小时，之后自然冷却到所设定100℃的的取出温度，然后取出。烧结体的大致尺寸为196.5mmx197mmxt68mm，堆密度为2.87g/cm3(相对密度91.1％)，烧结状态为多孔的。调查烧结体内的微观组织，组织变得稀疏，观察到由于激烈的发泡导致的多空质化的痕迹。
中子射线的减速性能以及各种特性的评价结果，如表2所示，减速后的中子射线束中会对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，不能获得充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这亦成为问题。
[比较例5]
使用与上述实施例1同样的起始原料，将该原料利用单轴加压机充填至型板内(型尺寸为220mmx220mmxH150mm)，施以4MPa的单轴加压，进行压缩、成形。
将该加压成形体(尺寸约220mmx220mmxt85mm)装入厚的塑料袋中，脱气，然后将封入的成形体装填到冷间等方加压成形(CIP)机的成形部(内部尺寸：内径350mmxH120mm)。将装入了该加压成形体的所述塑料袋与所述CIP机成形部的间的缝隙间充满净水，实施成形压为4MPa的等方加压，作为CIP成形的成形体(尺寸约218mmx218mmxt75mm)。
将该成形体在大气环境中实施550℃、5小时的临时烧结，得到尺寸为211mmx211mmxt73mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6小时时间以一定速度从室温升温至740℃，保持同温度6小时。之后，用2个小时以一定速度升温至900℃，保持同温度1小时，之后，停止加热，用约20个小时自然冷却到所设定的取出温度的100℃，然后取出。
通过大致尺寸(199mmx199mmxt68mm)和重量算出烧结体的堆密度为2.86g/cm3(相对密度90.8％)，烧结状态是有点多孔的。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果如表2所示，在减速后的中子射线束中有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有获得充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这也成为问题。
[比较例6]
使用与上述实施例1同样的起始原料，将该原料充填至型板内(型尺寸为220mmx220mmxH150mm)，利用单轴加压机施以4MPa的单轴加压，进行压缩、成形。
将该加压成形体(尺寸约220mmx220mmxt85mm)装入厚的塑料袋中，脱气，然后将封入的成形体装填到冷间等方加压成形(CIP)机的成形部(内部尺寸：内径350mmxH120mm)。将装入了该加压成形体的所述塑料袋与所述CIP机成形部的间的缝隙间充满净水，实施成形压为20MPa的等方加压，作为CIP成形的成形体(尺寸约215mmx215mmxt75mm)。
将该成形体在大气环境中实施500℃、4小时的临时烧结，得到尺寸为211mmx211mmxt72mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中用6小时时间以一定速度从室温升温至730℃，保持同温度5小时。之后，用2个小时以一定速度升温至900℃，保持同温度1小时，之后，停止加热，用约20个小时自然冷却(炉冷)到所设定的取出温度的100℃，然后取出。
通过大致尺寸(198mmx198mmxt68mm)和重量算出烧结体的堆密度为2.85g/cm3(相对密度90.5％)，烧结状态不充分，有点多孔。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果如表2所示，在减速后的中子射线束中有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有获得充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这也成为问题。
[比较例7]
使用与上述实施例1同样的起始原料，将该原料利用单轴加压机充填至型板内(型尺寸为220mmx220mmxH150mm)，施以4MPa的单轴加压，进行压缩、成形。
将该加压成形体(尺寸约220mmx220mmxt85mm)装入厚的塑料袋中，脱气，然后将封入后的成形体装填到冷间等方加压成形(CIP)机的成型部(内部尺寸：内径350mmxH120mm)。将装入了该加压成形体的所述塑料袋与所述CIP机成形部的间的缝隙间充满净水，实施成形压为20MPa的等方加压，作为CIP成形的成形体(尺寸约218mmx218mmxt75mm)。
将该成形体在大气环境中实施550℃、5小时的临时烧结，得到尺寸为211mmx211mmxt72.5mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氦气环境中用6小时时间以一定速度从室温升温至740℃，保持同温度6小时。之后，用2个小时以一定速度升温至900℃，保持同温度1小时，之后，停止加热，用约20个小时自然冷却(炉冷)到所设定的取出温度100℃，然后取出。
通过大致尺寸(198mmx198.5mmxt67.5mm)和重量算出烧结体的堆密度为2.89g/cm3(相对密度91.7％)，烧结状态为有点多孔。
中子射线的减速性能以及各种特性评价结果如表2所示，在减速后的中子射线束中有可能对身体带来坏影响的高速中子射线残存很多，没有获得充分的减速效果，留下问题。而且机械强度低，这也成为问题。
[比较材料：CaF2]
使用上述磨罐机和氧化铝制的球将高纯度的CaF2原料(平均粒径20μm，纯度99.9wt％以上)粉碎，制得高纯度CaF2粉末(平均粒径1.4μm，纯度99.9wt％以上)。在该粉末中以相对于所述CaF2粉末100，0.2wt％的比例添加羧甲基纤维素(CMC)作为烧结助剂，在磨罐机中混合12小时后，作为起始原料。
使用单轴加压机将该原料充填到型板内(型尺寸220mmx220mmxH150mm)，施以10MPa的单轴加压，压缩，成形。
将该加压成形体(尺寸约220mmx220mmxt85mm)装入厚的塑料袋，脱气，然后装填到冷间等方加压成形(CIP)机的成形部(内部尺寸：内径350mmxH20mm)。将该装入了加压成形体的所述塑料袋与所述CIP机成形部的缝隙的间充满净水后，施加20MPa的成形压，作为CIP成形的成形体(尺寸约215mmx215mmxt75mm)。
将该成形体在大气环境中实施600℃、6小时的临时烧结，得到尺寸为208mmx208mmxt72mm的临时烧结体。将该临时烧结体在氮气环境中以一定速度用6个小时从室温升温至870℃，保持同温度6小时。之后，以一定速度用2小时升温至1100℃，保持同温度1小时，然后停止加热，用约20个小时自然冷却(炉冷)至所设定的取出温度的100℃，然后取出。
根据大致尺寸(193mmx193mmxt62mm)和重量算出CaF2烧结体的堆密度为3.05g/cm3(相对密度95.9％，CaF2的真密度为3.18g/cm2),烧结状态良好。
评价结果如表2所示，得到致密的烧结状态的烧结体，机械强度充分。但是，对于中子射线的减速性能，高速中子射线的残存量多，留下大的问题。结果即使CaF2烧结体十分致密，但作为减速材料，其特性与MgF2烧结体相比是低劣的。
能够应用在用以抑制中子射线等各种放射线的放射速度的减速材料中。

Claims (2)

1.一种用于中子射线减速材料的氟化物烧结体，其特征在于，所述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体通过包含以下工序的方法制造：
微粉碎高纯度的MgF2原料，添加0.03-0.5重量％的烧结助剂进行混合的工序、
使用单轴加压机在5MPa以上的成形压下成形的工序、
使用冷等静压成形机在5MPa以上的成形压下成形的工序、
在大气环境中，550-600℃的温度范围内，4-10小时的条件下进行临时烧结的工序、
在惰性气体环境中，750-840℃的温度范围内，进行5-12小时加热的工序、在与前工序相同的惰性气体环境中，900-1100℃的温度范围内，加热0.5-3小时，形成致密构造的MgF2烧结体的正式烧结工序；
由致密的多结晶构造的MgF2构成，堆密度在2.90g/cm3以上、3.07g/cm3以下，具有弯曲强度为10MPa以上、25MPa以下的机械强度，厚度为60mm以上。
2.根据权利要求1所述的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体，其特征在于，所述用于中子射线减速材料的氟化物烧结体具有维氏硬度在71以上、120以下的机械强度。
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