CN109771845B

CN109771845B - 中子缓速材料

Info

Publication number: CN109771845B
Application number: CN201910004314.1A
Authority: CN
Inventors: 刘渊豪; 陈韦霖
Original assignee: Neuboron Medtech Ltd
Current assignee: Neuboron Medtech Ltd
Priority date: 2015-10-15
Filing date: 2015-10-15
Publication date: 2021-07-16
Anticipated expiration: 2035-10-15
Also published as: JP6868017B2; EP3570292A1; CN106601320A; WO2017063407A1; US10157693B2; CN109771845A; CN110507915B; CN106601320B; CN110507915A; JP2018536154A; RU2704318C1; US20180233246A1; EP3343569A1; EP3343569B1; EP3570292B1; EP3343569A4

Abstract

本发明一方面提供一种用于BNCT射束整形体的中子缓速材料，该中子缓速材料包括Mg、Al、F三种元素，其中Mg元素的质量分数为3.5％～37.1％、Al元素的质量分数为5％～90.4％，F元素的质量分数为5.8％～67.2％，Mg、Al、F三种元素的重量总和占所述中子缓速材料的总重量的100％。本发明的另一方面提供的该中子缓速材料可以掺杂少量含⁶Li的物质。本发明的有益效果是提供了一种能产生较好假体射束品质的中子缓速材料，另外，含⁶Li物质的添加有效降低了超热中子射束中的γ射线含量。

Description

中子缓速材料

技术领域

本发明涉及一种放射性射线缓速材料，尤其是一种中子缓速材料。

背景技术

随着加速器的产生，硼中子捕获治疗(BNCT)技术的进入飞速发展的阶段，硼中子捕获治疗的原理是：加速器产生的质子与靶材撞击生成或通过核反应产生有不同能量的中子，这些不同能量的中子经过射束整形体调整为能量为kev的超热中子后，更进一步的入射人体中将成为热中子后，与肿瘤细胞内的含硼药物进行反应，其辐射的能量能够消灭肿瘤细胞，杀伤范围仅局限于细胞内，而对正常组织几乎无伤害。

从靶材产生的中子、其能量分布范围较大，同时包含热中子、超热中子及快中子，此外也包含了伽马射线，这些对于治疗没有帮助的辐射，将致使正常组织非选择性剂量沉积的比例变大，因此对正常组织的伤害也就越大。射束整形体中的缓速材料作为中子缓速材料的一种应用是提高射束质量并降低对治疗无益射线含量的关键。因此射束整形体中子缓速材料成为BNCT技术领域研究的热点，中子缓速材料的优劣主要通过中子射束品质来体现，中子射束的品质分为空气射束品质和假体射束品质，其中，空气射束品质可以用超热中子射束通量、快中子污染、伽马射线污染、热中子与超热中子通量比值以及中子前向性来进行综合评价，而假体射束品质是通过射束在假体内的剂量分布和假体内射束的治疗效果来体现的，假体射束品质因素除了有效治疗深度(AD)、有效治疗深度剂量率(ADDR)和有效治疗剂量比(AR) 及治疗时间外，利用30.0RBE-Gy可治疗深度更可以体现出可以治疗肿瘤的有效最大深度。

目前尚未发现针对假体射束品质对中子缓速材料的筛选。

发明内容

本发明的一个目的是提供一种具有较好的假体射束品质，尤其是具有较好有效治疗肿瘤深度的中子缓速材料。

本发明还有一个目的是通过在所述中子缓速材料里添加一定量的含Li的物质来降低超热中子射束里的伽马射线污染。

为实现本发明的目的和其他优点，本发明提供了一种中子缓速材料，所述中子缓速材料包含Mg元素、Al元素以及F元素，其中，Mg、Al、F三种元素的重量分别占所述中子缓速材料的重量百分比为：3.5％≦Mg≦37.1％、5.0％≦Al≦90.4％、5.8％≦F≦67.2％，Mg、Al、F 三种元素的重量总和占所述中子缓速材料的总重量的100％。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料添加含⁶Li的物质以降低γ射线污染，其中含⁶Li的物质的添加量为所述中子缓速材料的总重量的0.1％～10％。优选的是，所述中子缓速材料添加天然的LiF以降低γ射线污染，其中LiF的添加量为所述中子缓速材料的总重量的0.1％～10％。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料的密度为理论密度的60％～100％。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料的物质组成形式为MgF₂和Al。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al元素的重量占所述中子缓速材料的重量百分比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：35％≦Al≦70％；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：50％≦Al≦80％；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：65％≦Al≦90。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al和MgF₂之间的重量比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时， Al和MgF₂的重量比为11:9；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al和MgF₂的重量比为13:7；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al和MgF₂的重量比为4:1。

优选的是，所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料以层叠或混合粉末压坯或混合粉末烧结的形式设置在射束整形体内以作为所述射束整形体的缓速体。

其中，所述射束整形体还包括包围所述缓速体的反射体、与所述缓速体邻接的热中子吸收体和设置在所述射束整形体内的辐射屏蔽。

优选的是，所述射束整形体用于加速器中子捕获治疗装置，所述加速器中子捕获治疗装置包括加速器、被所述加速器加速的带电粒子束、用于通过所述带电粒子束的带电粒子束入口、经与所述带电粒子束发生核反应从而产生中子束的中子产生部、用于调整经所述中子产生部产生的中子射束通量与品质的射束整形体和邻接于所述射束整形体的射束出口，其中，所述中子产生部容纳在所述射束整形体内。

本发明至少包括以下有益效果：这种包含Al、Mg和F三种元素的中子缓速材料能使中子射束具有较好的假体射束品质，如有效治疗深度值和30RBE-Gy有效治疗深度值，使BNCT的有效治疗肿瘤深度获得提升；此外，若所述中子缓速材料添加了一定量的⁶LiF，则所述中子缓速材料能有效降低超热中子射束中伽马射线污染，在不影响假体射束品质的基础上，有效提高空气射束品质。

本发明的其他优点、目标和特征部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本发明的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。

附图说明

图1是基于加速器的BNCT的平面示意图。

具体实施方式

下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。

应当理解，本文所使用的诸如“具有”、“包含”以及“包括”术语并不排除一个或多个其它成分或其组合的存在或添加。

假体8的射束品质直接影响治疗效果，其中假体8的元素组成会影响中子飘逸及治疗剂量，本发明采用的假体为Modified Snyder head phantom。以下三个参数可用来评价中子射束的治疗效果：

1、有效治疗深度：

肿瘤剂量等于正常组织最大剂量的深度，在此深度之后的位置，肿瘤细胞得到的剂量小于正常组织最大剂量，即失去了硼中子捕获的优势。此参数代表中子射束的穿透能力，有效治疗深度越大表示可治疗的肿瘤深度越深，单位为cm。

2、有效治疗深度剂量率：

即有效治疗深度的肿瘤剂量率，亦等于正常组织的最大剂量率。因正常组织接收总剂量为影响可给予肿瘤总剂量大小的因素，因此参数影响治疗时间的长短，有效治疗深度剂量率越大表示给予肿瘤一定剂量所需的照射时间越短，单位为cGy/mA-min。

3、有效治疗剂量比：

从大脑表面到有效治疗深度，肿瘤和正常组织接收的平均剂量比值，称之为有效治疗剂量比；平均剂量的计算，可由剂量-深度曲线积分得到。有效治疗剂量比值越大，代表该中子射束的治疗效果越好。

由于光子、中子造成的生物剂量不同，所以针对快中子、热中子和光子剂量项应分别乘以不同组织的相对生物效应(RBE)以求得等效剂量。

本发明选择假体8射束品质中的治疗深度作为评价基准，当剂量为30.0RBE-Gy时，更能确保消灭癌细胞，所以我们亦采以30.0RBE-Gy可治疗深度这项参数，作为比有效治疗深度更加直接的判断依据，用于评价假体8射束品质优劣的参数如下：

1、有效治疗深度(AD)：

如前所述，此参数越大代表可治疗的肿瘤深度越深，单位为公分(cm)；

2、30.0RBE-Gy可治疗深度(TD)：

代表假体中沿射束中心轴向的肿瘤剂量能够达到30.0RBE-Gy的可能达到的最大深度，单位为公分(cm)，30.0RBE-Gy的剂量给予，能确保给予癌细胞致命的打击，此项参数越大，即代表可有效杀伤更深位置的肿瘤。

为实现本发明的目的，中子缓速材料包含Mg元素、Al元素以及F元素，其中，Mg、Al、F三种元素的重量分别占所述中子缓速材料的重量百分比为：3.5％≦Mg≦37.1％、5.0％≦Al≦90.4％、5.8％≦F≦67.2％，Mg、Al、F三种元素的重量总和占所述中子缓速材料的总重量的100％。此种组合及配比可以提高有效治疗深度和30.0RBE-Gy可治疗深度，使通过所述中子缓速材料的射束具有较好的假体8射束品质。

所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料添加含⁶Li物质以降低γ射线污染，其中含⁶Li物质的添加量为所述中子缓速材料的总重量的0.1％～10％，含⁶Li物质的添加可以在保证所述中子缓速材料有较好的假体射束品质的同时能有效的降低γ射线污染。

所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料的密度为理论密度的60％～100％，若密度小于 60％的理论密度会使由缓速材料组成的缓速体体积变大，穿过所述缓速体的射束通量减少，进而导致治疗时间延长。

其中，所述中子缓速材料的物质组成形式可以为MgF₂和Al。

所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al元素的重量占所述中子缓速材料的重量百分比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：35％≦Al≦70％；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为： 50％≦Al≦80％；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：65％≦Al≦90；在上述条件下，30.0RBE-Gy可达到的深度大于7cm。

所述中子缓速材料中，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al和MgF₂之间的重量比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时，Al和MgF2的重量比为11:9；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al和MgF₂的重量比为13:7；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al和MgF₂的重量比为4:1，在上述条件下，中子缓速材料在相应密度下的30.0RBE-Gy可达到最大值。

所述中子缓速材料以层叠或混合粉末压坯或混合粉末烧结的形式设置在射束整形体3内以作为所述射束整形体3的缓速体6。

其中，所述射束整形体3还包括包围所述缓速体6的反射体2、与所述缓速体6邻接的热中子吸收体5和设置在所述射束整形体3内的辐射屏蔽4。

所述射束整形体3用于加速器中子捕获治疗装置，所述加速器中子捕获治疗装置包括加速器1、被所述加速器1加速的带电粒子束、用于通过所述带电粒子束的带电粒子束入口、经与所述带电粒子束发生核反应从而产生中子束的中子产生部7、用于调整经所述中子产生部7产生的中子射束通量与品质的射束整形体3和邻接于所述射束整形体3的射束出口，其中，所述中子产生部7容纳在所述射束整形体3内。

实验证明，含有Al、Mg和F三种元素的物质作为BNCT中射束整形体3的中子缓速材料可以有效提高假体射束品质，含有这三种元素的物质组成类型有但不限于以下几种：1、Al和MgF2；2、AlF3和MgF2；3、Al、AlF3和MgF2；4、含有Al、Mg、F三种元素的烧结体。这些含有Al、Mg和F三种元素的物质可以是混合均匀的混合物，也可以是由不同物质堆叠而成的，以下实施例1、2、3、6是在中子缓速材料的厚度为72.5cm的基础上完成的，其余实施例是在中子缓速材料的厚度为60cm的基础上完成的。在此，引用的中子缓速材料的厚度只是为了说明该中子缓速材料的有益效果，并非用来限定中子缓速材料的厚度。

<实施例1>

选取不同重量份的Al和MgF2，当其混合粉末压坯物的密度为理论密度的60％时，通过 MCNP模拟计算得出有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，结果如表1所示：

表1：Al和MgF₂混合粉末压坯物的密度为理论密度的60％时的假体射束品质

<实施例2>

选取不同重量份的Al和MgF₂，通过MCNP分别模拟计算出密度为80％理论密度的Al和 MgF₂混合物压坯的中子缓速材料和密度为80％理论密度的Al和MgF₂烧结形式的中子缓速材料的有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，结果证明在混合物组成及配比相同的情况下，混合均匀的烧结物和混合均匀的压坯物的假体射束品质没有差异，其有效治疗深度和30.0 RBE-Gy所在深度的结果如表2所示：

表2：Al和MgF₂混合物密度为理论密度的80％时的假体射束品质

<实施例3>

选取不同重量份的Al和MgF₂，当其混合粉末烧结物的密度为理论密度时，通过MCNP模拟计算得出有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，结果如表3所示：

表3：Al和MgF₂烧结混合物密度为理论密度时的假体射束品质

<实施例4>

选取不同重量份的Al和MgF₂，使Al和MgF₂以层叠的形式组成中子缓速材料，当所述中子缓速材料密度为理论密度时，通过MCNP模拟计算得出有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，结果如表4所示：

表4：Al和MgF₂以层叠形式组成的密度为理论密度的中子缓速材料时的假体射束品质

<实施例5>

选取不同重量份的AlF₃和MgF₂，使AlF₃和MgF₂以层叠的形式组成中子缓速材料，当所述中子缓速材料密度为理论密度时，通过MCNP模拟计算得出有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，结果如表5所示：

表5：AlF₃和MgF₂以层叠形式组成的密度为理论密度的中子缓速材料时的假体射束品质

<实施例6>

γ射线污染定义为单位超热中子通量伴随的γ射线剂量，单位为Gy-cm²/n。通过研究表明，含⁶Li的物质在不降低假体射束品质的前提下能够有效的降低中子射束中伽马射线的含量，含⁶Li的物质包含但不限于⁶Li单质、LiF、Li₂CO₃、Li₂O和Li₂C₂，本实验以天然的LiF为例说明添加含⁶Li物质对假体射束品质及γ射线含量的影响。本领域技术人员熟知地，发明人在此只是以天然的LiF为例并非限定LiF中6Li的含量，除了天然的LiF之外，⁶Li含量为其它的也可行。表6为在<实施例2>中80％理论密度的Al和MgF₂混合粉末压坯物的基础上分别添加质量为中子缓速材料质量的0.1％、5％和10％的LiF后对假体射束品质以及伽马射线污染情况的影响。

表6：添加不同量LiF对假体射束品质及γ射线含量的影响

为了说明本发明的效果，发明人提供比较实验如下：

<对比例1>

在<实施例1>中，密度为60％理论密度的压坯物中不添加Al，也就是铝元素的质量分数为0％时，有效治疗深度为12.24cm，肿瘤30RBE-Gy所在深度为5.39cm。

<对比例2>

在<实施例2>中，密度为80％理论密度的压坯物中不添加Al，也就是铝元素的质量分数为0％时，有效治疗深度为11.39cm，肿瘤30RBE-Gy所在深度为3.73cm。

<对比例3>

在<实施例3>中，密度为理论密度的烧结物中不添加Al，也就是铝元素的质量分数为0％时，有效治疗深度为10.62cm，肿瘤30RBE-Gy所在深度为1.96cm。

<对比例4>

在<实施例5>中，密度为理论密度的层叠物中不添加AlF₃，此时Mg元素的重量比为39％，其有效治疗深度为11.1cm，肿瘤30RBE-Gy所在深度为2.59cm。

<对比例5>

在<实施例2>的实验条件下没有添加LiF时，透过中子缓速材料的超热中子射线中的γ射线污染情况见表7。

表7：80％理论密度的Al和MgF₂混合物不添加LiF时超热中子射线中γ射线污染情况

从上述各实施例和对比例1～4能够看出，铝元素的添加可以明显改善假体射束品质，具体表现为有效提高了有效治疗深度和肿瘤30RBE-Gy所在深度，并且随着铝元素含量的增加，有效治疗深度呈上升趋势，而肿瘤30RBE-Gy所在深度呈先上升后下降的趋势。

从<实施例1>、<实施例2>和<实施例3>中可以看出在组分及含量相同的情况下，不同密度下的假体射束品质不一样，并且不同密度下的肿瘤30RBE-Gy所在深度的最大值所对应的铝元素含量不同，因此中子缓速材料的密度也会影响假体射束品质。

从<实施例2>和<实施例3>中可以看出在组分相同而中子缓速材料的组成结构不同的情况下，随着铝元素含量的增加，假体射束品质改善情况一致，因此不同的组成形式(如混合均匀压坯、层叠和烧结)对本实验的有益效果没有影响。

对比<实施例4>和<实施例5>可以看出，中子缓速材料中随着铝元素的增加，假体射束品质均得到明显改善，由此说明无论什么样的物质组成，只要含有Mg、Al、F三种元素的物质组成的中子缓速材料就能有效改善假体射束品质。

<实施例6>是在<实施例2>的基础上完成的，对比两个实施例可以看出，添加不同量的 LiF后，中子缓速材料的假体射束品质均有提高，并且随着LiF加入量的增加，假体射束品质提高的程度也增加。

通过对比<实施例6>和<对比例5>可以明显看出，LiF的添加能够有效的降低了超热中子射线中γ射线的含量。实验证明LiF能够在提高假体射束品质的前提下有效降低γ射线含量是因为⁶Li元素的存在，因此含⁶Li的物质的添加能够改善假体射束品质并降低超热中子射线中的γ射线污染。

尽管本发明的实施方案已公开如上，但其并不仅仅限于说明书和实施方式中所列运用。它完全可以被适用于各种适合本发明的领域。对于熟悉本领域的人员而言，可容易地实现另外的修改。因此在不背离权利要求及等同范围所限定的一般概念下，本发明并不限于特定的细节和这里示出与描述的图例。

Claims

1.一种中子缓速材料，其特征在于：所述中子缓速材料包含Mg元素、Al元素以及F元素，其中，Mg、Al、F三种元素的重量分别占所述中子缓速材料的重量百分比为：3.5％≦Mg≦37.1％、5.0％≦Al≦90.4％、5.8％≦F≦67.2％，Mg、Al、F三种元素的重量总和占所述中子缓速材料的总重量的100％，所述中子缓速材料的密度为理论密度的60％～100％，所述中子缓速材料以层叠或混合粉末压坯或混合粉末烧结的形式设置在射束整形体内以作为所述射束整形体的缓速体。

2.如权利要求1所述的中子缓速材料，其特征在于，所述中子缓速材料添加含⁶Li的物质以降低γ射线污染，其中含⁶Li的物质的添加量为所述中子缓速材料的总重量的0.1％～10％。

3.如权利要求1所述的中子缓速材料，其特征在于，所述中子缓速材料的物质组成形式为MgF₂和Al。

4.如权利要求1所述的中子缓速材料，其特征在于，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al元素的重量占所述中子缓速材料的重量百分比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：35％≦Al≦70％；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：50％≦Al≦80％；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al元素的重量占所述中子缓速材料重量的百分比为：65％≦Al≦90。

5.如权利要求3所述的中子缓速材料，其特征在于，所述中子缓速材料密度与理论密度比以及Al和MgF₂之间的重量比之间的关系在如下组别中选择：当所述中子缓速材料密度为60％的理论密度时，Al和MgF₂的重量比为11:9；当所述中子缓速材料密度为80％的理论密度时，Al和MgF₂的重量比为13:7；当所述中子缓速材料密度为理论密度时，Al和MgF₂的重量比为4:1。

6.如权利要求5所述的中子缓速材料，其特征在于，所述射束整形体还包括包围所述缓速体的反射体、与所述缓速体邻接的热中子吸收体和设置在所述射束整形体内的辐射屏蔽。

7.如权利要求6所述的中子缓速材料，其特征在于，所述射束整形体用于加速器中子捕获治疗装置，所述加速器中子捕获治疗装置包括加速器、被所述加速器加速的带电粒子束、用于通过所述带电粒子束的带电粒子束入口、经与所述带电粒子束发生核反应从而产生中子束的中子产生部、用于调整经所述中子产生部产生的中子射束通量与品质的射束整形体和邻接于所述射束整形体的射束出口，其中，所述中子产生部容纳在所述射束整形体内。

8.如权利要求2所述的中子缓速材料，其特征在于，所述中子缓速材料添加LiF以降低γ射线污染，其中LiF的添加量为所述中子缓速材料的总重量的0.1％～10％。