WO2016181761A1 - 封止樹脂シート - Google Patents

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WO2016181761A1
WO2016181761A1 PCT/JP2016/062192 JP2016062192W WO2016181761A1 WO 2016181761 A1 WO2016181761 A1 WO 2016181761A1 JP 2016062192 W JP2016062192 W JP 2016062192W WO 2016181761 A1 WO2016181761 A1 WO 2016181761A1
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WO
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resin sheet
sealing resin
substrate
sealing
electronic component
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PCT/JP2016/062192
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Inventor
智絵 飯野
豪士 志賀
Original Assignee
日東電工株式会社
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Publication date
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/20—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the epoxy compounds used
    • C08G59/22—Di-epoxy compounds
    • C08G59/24—Di-epoxy compounds carbocyclic
    • H—ELECTRICITY
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    • H01L23/12—Mountings, e.g. non-detachable insulating substrates
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    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
    • H05K3/22—Secondary treatment of printed circuits
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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
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    • H01L2924/146—Mixed devices
    • H01L2924/1461—MEMS

Definitions

  • the present invention relates to a sealing resin sheet.
  • the insulating layer of a multilayer printed wiring board is required to have a laminate property capable of filling fine electronic components and wiring.
  • cyanate ester resins As a resin composition considering the performance, cyanate ester resins, epoxy resins, thermoplastic resins, talc A resin composition for printed wiring boards containing silica and silica has been proposed (see Patent Document 1).
  • one or more electronic components are arranged in the opening provided in the substrate, and a sealing resin sheet for sealing is arranged on the substrate so as to cover the opening, and sealed.
  • a procedure in which the sealing resin sheet is flowed by heating and pressing from the upper surface side of the sealing resin sheet for stopping to fill the opening of the substrate, and finally the sealing resin sheet is thermally cured has been studied.
  • a plurality of openings are formed in one substrate, a predetermined number of electronic components are arranged in the openings, and the openings and the sealing resin sheet for sealing that can cover the whole substrate
  • a substrate with built-in electronic components in which a plurality of electronic components are built in one substrate can be manufactured in a lump.
  • the present invention aims to provide a sealing resin sheet having both filling properties and removability.
  • the present invention has a tack force at 25 ° C. of 150 g or less
  • the present invention relates to a sealing resin sheet having a minimum melt viscosity of 50 Pa ⁇ s or less in a temperature range of 50 ° C. to 150 ° C.
  • the tack force at 25 ° C. (hereinafter, also simply referred to as “tack force”) is 150 g or less, good removability can be exhibited.
  • the minimum melt viscosity (hereinafter also simply referred to as “minimum melt viscosity”) in the temperature range of 50 ° C. to 150 ° C. is 50 Pa ⁇ s or less, the viscosity of the sealing resin sheet is reduced. Excellent filling properties can be exhibited. If the tack force is too large, even if the sealing resin sheet is arranged on the substrate and then tries to peel off, it becomes difficult to peel off from the substrate, and the sealing resin sheet may be damaged in some cases.
  • the electronic component since the electronic component is disposed inside the opening, not only the surface structure of the electronic component but also the gap between the inner wall of the opening and the electronic component must be closely packed. If the minimum melt viscosity is too high, the opening is not sufficiently filled with the sealing resin sheet, voids are generated inside the opening, and the reflow resistance and the like are lowered, thereby reducing the reliability of the electronic component built-in substrate. There is a fear.
  • the sealing resin sheet preferably contains an inorganic filler having an average particle size of 0.1 to 10 ⁇ m.
  • the sealing resin sheet preferably contains 65 to 85% by weight of the inorganic filler with respect to the total solid weight of the sealing resin sheet.
  • the sealing resin sheet contains an epoxy resin represented by the following chemical formula (1).
  • R1 to R4 are each independently hydrogen or a methyl group, except when all of R1 to R4 are hydrogen.
  • organic components there are compounds that have low crystallinity and do not return to the crystalline state before melting even if they are once melted by heat and then cooled, resulting in lower crystallinity.
  • tackiness may increase and re-peelability may decrease.
  • the epoxy resin represented by the above chemical formula (1) as an organic component (hereinafter, also referred to as “crystalline epoxy resin”) maintains its crystallinity even after heat melting, thereby suppressing an increase in tack. And re-peelability can be improved.
  • the sealing resin sheet preferably contains 5 to 15% by weight of the epoxy resin represented by the chemical formula (1) with respect to the total solid content weight of the sealing resin sheet.
  • R1 to R4 in the chemical formula (1) are all methyl groups. Thereby, the rigidity of the skeleton of the crystalline epoxy resin is increased, the crystallinity is also increased, and good removability can be exhibited more efficiently.
  • the sealing resin sheet may be used for sealing electronic components in an electronic component-embedded substrate, or may be used for interlayer insulation.
  • the sealing resin sheet can be suitably applied to a process that requires removability and fillability.
  • the encapsulating resin sheet 3 (see FIG. 1D) according to an embodiment of the present invention is a sheet-like object having a certain thickness, and its plan view shape matches a substrate shape such as a circle, a rectangle, or a square. It can be selected appropriately.
  • the sealing resin sheet 3 is typically provided in a state of being laminated on a support (not shown) such as a polyethylene terephthalate (PET) film.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the mold release process may be performed to the support body.
  • the tack force of the sealing resin sheet at 25 ° C. is preferably 150 g or less, more preferably 140 g or less, and even more preferably 130 g or less. By setting the tack force within the above range, good removability can be achieved.
  • the tack force is preferably as small as possible, but is preferably 0 g or more, and more preferably 5 g or more, from the viewpoint of workability and filling property (fluidity) after the sealing resin sheet is disposed on the substrate.
  • the minimum melt viscosity in the temperature range of 50 ° C. to 150 ° C. of the sealing resin sheet 3 is preferably 50 Pa ⁇ s or less, more preferably 40 Pa ⁇ s or less, and further preferably 30 Pa ⁇ s or less.
  • the minimum melt viscosity of the sealing resin sheet 3 is preferably 50 Pa ⁇ s or less, more preferably 40 Pa ⁇ s or less, and further preferably 30 Pa ⁇ s or less.
  • the sealing resin sheet 3 preferably contains an epoxy resin and a phenol resin. Thereby, favorable thermosetting is obtained.
  • the epoxy resin is not particularly limited.
  • triphenylmethane type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, modified bisphenol A type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, modified bisphenol F type epoxy resin, dicyclopentadiene type Various epoxy resins such as an epoxy resin, a phenol novolac type epoxy resin, and a phenoxy resin can be used. These epoxy resins may be used alone or in combination of two or more.
  • those having an epoxy equivalent of 150 to 250 and a softening point or melting point of 50 to 130 ° C. are preferably solid, and from the viewpoint of reliability, Triphenylmethane type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, and biphenyl type epoxy resin are more preferable.
  • biphenyl type epoxy resins are preferable, and it is particularly preferable to include an epoxy resin represented by the following chemical formula (1).
  • R1 to R4 are each independently hydrogen or a methyl group, except when all of R1 to R4 are hydrogen.
  • organic components there are compounds that have low crystallinity and do not return to the crystalline state before melting even if they are once melted by heat and then cooled, resulting in lower crystallinity.
  • tackiness may increase and re-peelability may decrease.
  • the epoxy resin represented by the above chemical formula (1) as an organic component maintains its crystallinity even after heat melting, so that an increase in tack can be suppressed and re-peelability should be good. Can do.
  • the sealing resin sheet preferably contains 5 to 15% by weight, more preferably 8 to 12% by weight of the epoxy resin represented by the chemical formula (1) with respect to the total solid weight of the sealing resin sheet. .
  • the content of the crystalline epoxy resin in the above range, the removability and the filling property can be exhibited at a higher level.
  • R1 to R4 in the chemical formula (1) are all methyl groups. Thereby, the rigidity of the skeleton of the crystalline epoxy resin is increased, the crystallinity is also increased, and good removability can be exhibited more efficiently.
  • the phenol resin is not particularly limited as long as it causes a curing reaction with the epoxy resin.
  • a phenol novolac resin, a phenol aralkyl resin, a biphenyl aralkyl resin, a dicyclopentadiene type phenol resin, a cresol novolak resin, a resole resin, or the like is used.
  • These phenolic resins may be used alone or in combination of two or more.
  • phenolic resin those having a hydroxyl equivalent weight of 70 to 250 and a softening point of 50 to 110 ° C. are preferably used from the viewpoint of reactivity with the epoxy resin, and in particular, phenol novolak from the viewpoint of high curing reactivity. Resin can be used suitably. From the viewpoint of reliability, low hygroscopic materials such as phenol aralkyl resins and biphenyl aralkyl resins can also be suitably used.
  • the blending ratio of the epoxy resin and the phenol resin is blended so that the total of hydroxyl groups in the phenol resin is 0.7 to 1.5 equivalents with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the epoxy resin from the viewpoint of curing reactivity. It is preferable to use 0.9 to 1.2 equivalents.
  • the lower limit of the total content of epoxy resin and phenol resin in the sealing resin sheet is preferably 10% by weight or more, and more preferably 12% by weight or more. Adhesive force with respect to an electronic device, a board
  • the upper limit of the total content is preferably 30% by weight or less, and more preferably 28% by weight or less.
  • the hygroscopicity of a sealing resin sheet can be reduced as it is 30 weight% or less.
  • the sealing resin sheet 3 may contain a thermoplastic resin as long as the solvent resistance is satisfied.
  • the sealing resin sheet preferably contains an inorganic filler.
  • the shape of the inorganic filler is not particularly limited, and may be any shape such as a spherical shape (including an ellipsoidal shape), a polyhedron shape, a polygonal column shape, an indefinite shape, etc., but in a highly filled state near the hollow structure. From the viewpoints of achievement and appropriate fluidity, a spherical shape is preferable.
  • the inorganic filler is not particularly limited, and various conventionally known fillers can be used.
  • quartz glass, talc, silica such as fused silica and crystalline silica
  • alumina aluminum nitride, silicon nitride And boron nitride powder.
  • silica and alumina are preferable, and silica is more preferable because the linear expansion coefficient can be satisfactorily reduced.
  • silica powder is preferable, and fused silica powder is more preferable.
  • fused silica powder examples include spherical fused silica powder and crushed fused silica powder. From the viewpoint of fluidity, spherical fused silica powder is preferable.
  • the average particle diameter of the inorganic filler is preferably in the range of 0.1 to 10 ⁇ m, more preferably in the range of 0.5 to 5 ⁇ m.
  • the average particle diameter can be derived by using a sample arbitrarily extracted from the population and measuring it using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring apparatus. If the average particle size of the inorganic filler is too small, the viscosity of the sealing resin sheet tends to increase, and the filling property tends to decrease or the tack force increases. Filling may be insufficient.
  • the sealing resin sheet preferably contains 65 to 85% by weight, more preferably 70 to 83% by weight of the inorganic filler with respect to the total solid content of the sealing resin sheet.
  • the sealing resin sheet 3 contains a curing accelerator.
  • the curing accelerator is not particularly limited as long as it can cure the epoxy resin and the phenol resin, and examples thereof include organophosphorus compounds such as triphenylphosphine and tetraphenylphosphonium tetraphenylborate; 2-phenyl-4, And imidazole compounds such as 5-dihydroxymethylimidazole and 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole. Of these, 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole is preferred because the curing reaction does not proceed rapidly even when the temperature rises during kneading and the sealing resin sheet 3 can be satisfactorily produced.
  • organophosphorus compounds such as triphenylphosphine and tetraphenylphosphonium tetraphenylborate
  • 2-phenyl-4, And imidazole compounds such as 5-dihydroxymethylimidazole and 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole.
  • the content of the curing accelerator is preferably 0.1 to 5 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total of the epoxy resin and the phenol resin.
  • the sealing resin sheet 3 contains a flame retardant component. This can reduce the expansion of combustion when ignition occurs due to component short-circuiting or heat generation.
  • a flame retardant composition for example, various metal hydroxides such as aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, iron hydroxide, calcium hydroxide, tin hydroxide, complex metal hydroxides; phosphazene flame retardants, etc. should be used. Can do.
  • the sealing resin sheet 3 preferably contains a silane coupling agent.
  • the silane coupling agent is not particularly limited, and examples thereof include 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane.
  • the content of the silane coupling agent in the sealing resin sheet 3 is preferably 0.1 to 3% by weight.
  • the content is 0.1% by weight or more, it is possible to increase the strength of the encapsulating resin sheet after curing, and to reduce the water absorption rate.
  • production of outgas can be suppressed as the said content is 3 weight% or less.
  • the sealing resin sheet 3 preferably contains a pigment.
  • the pigment is not particularly limited, and examples thereof include carbon black.
  • the content of the pigment in the sealing resin sheet 3 is preferably 0.1 to 2% by weight. When the content is 0.1% by weight or more, good marking properties are obtained. On the other hand, the intensity
  • a kneaded material is prepared by melt kneading the above-described components with a known kneader such as a mixing roll, a pressure kneader, or an extruder, and the obtained kneaded material is processed into a sheet shape.
  • a known kneader such as a mixing roll, a pressure kneader, or an extruder
  • the temperature is preferably equal to or higher than the softening point of each component described above, for example, 30 to 150 ° C., and preferably 40 to 140 ° C., more preferably 60 to 120 in consideration of the thermosetting property of the epoxy resin. ° C.
  • the time is, for example, 1 to 30 minutes, preferably 5 to 15 minutes.
  • the kneading is preferably performed under reduced pressure conditions (under reduced pressure atmosphere).
  • the upper limit of the pressure under reduced pressure is preferably 0.1 kg / cm 2 or less, more preferably 0.05 kg / cm 2 or less.
  • the lower limit of the pressure under reduced pressure is preferable, but it may be 1 ⁇ 10 ⁇ 4 kg / cm 2 or more from the viewpoint of productivity and physical limitations.
  • the kneaded material after melt kneading is preferably processed in a high temperature state without cooling.
  • the processing method is not particularly limited, and examples thereof include a flat plate pressing method, a T-die extrusion method, a roll rolling method, a roll kneading method, an inflation extrusion method, a co-extrusion method, and a calendar molding method.
  • the processing temperature is preferably higher than the softening point of each component described above, and is, for example, 40 to 150 ° C., preferably 50 to 140 ° C., and more preferably 70 to 120 ° C. in consideration of the thermosetting property and moldability of the epoxy resin. .
  • the thickness of the sealing resin sheet 3 is not particularly limited, but is preferably 50 to 700 ⁇ m. Within the above range, the opening of the substrate can be satisfactorily filled. Further, by making the sealing resin sheet thin, the amount of heat generation can be reduced, and curing shrinkage hardly occurs. As a result, the amount of package warpage can be reduced, and a more reliable electronic component built-in substrate can be obtained.
  • the sealing resin sheet 3 may have a single layer structure or a multilayer structure in which two or more sealing resin sheets are laminated, but there is no risk of delamination and the sheet thickness is highly uniform.
  • a single-layer structure is preferable because of its low moisture absorption.
  • the sealing resin sheet 3 may be for electronic component sealing in the electronic component built-in substrate as described above, or may be for interlayer insulation in the multilayer circuit substrate. Further, SAW (Surface Acoustic Wave) filters; MEMS (Micro Electro Mechanical Systems) such as pressure sensors and vibration sensors; ICs such as LSIs, semiconductors such as transistors; capacitors; resistors; surface mount type electronic devices such as CMOS sensors It can also be used for sealing.
  • SAW Surface Acoustic Wave
  • MEMS Micro Electro Mechanical Systems
  • ICs such as LSIs, semiconductors such as transistors; capacitors; resistors
  • surface mount type electronic devices such as CMOS sensors It can also be used for sealing.
  • FIG. 1A to FIG. 1E are diagrams schematically showing one step of a method for manufacturing an electronic component built-in substrate according to an embodiment of the present invention.
  • the manufacturing procedure of the electronic component built-in substrate is not particularly limited, one or more electronic components 2 are arranged in the opening O provided in the substrate 1, and the sealing resin sheet 3 is disposed so as to cover the opening O. 1 is placed on 1 and heated and pressed from the upper surface side of the sealing resin sheet 3 to flow the sealing resin sheet to fill the opening O of the substrate 1 and to thermally cure the sealing resin sheet 3. It can be suitably employed.
  • the substrate 1 (see FIG. 1A) is not particularly limited, and examples thereof include a metal substrate such as a copper substrate, a (multilayer) printed wiring substrate, a ceramic substrate, and a silicon substrate.
  • an opening O is formed in the substrate 1 (see FIG. 1B).
  • the method for forming the opening O is not particularly limited, and examples thereof include etching, laser processing, and punching processing.
  • the number of openings formed for one substrate is not particularly limited, and may be appropriately changed according to the design of the target electronic component built-in substrate.
  • one or more electronic components 2 are arranged inside the opening O formed in the substrate 1.
  • the electronic component is not limited at all, and any electronic component such as a semiconductor chip, a capacitor, a sensor device, a light emitting element, and a vibration element can be used.
  • the number of electronic components arranged for one opening is not limited to one, and the target electronic What is necessary is just to change suitably according to the design of a component built-in board.
  • the sealing resin sheet 3 is laminated on the substrate 1 so as to cover the opening O, and then heated and pressed from the upper surface side of the sealing resin sheet 3 for sealing.
  • the sealing resin sheet 3 is flowed to fill the opening O of the substrate 1, and after filling, the sealing resin sheet 3 is thermoset.
  • the hot press conditions for filling the opening O by hot pressing the sealing resin sheet 3 are, for example, a temperature of 50 to 100 ° C., preferably 60 to 90 ° C., and a pressure of, for example, 0.
  • the pressure is 1 to 3.0 MPa, preferably 0.5 to 2.5 MPa, and the time is, for example, 5 to 120 minutes, preferably 10 to 60 minutes.
  • it is preferable to press under reduced pressure conditions for example, ⁇ 90 to ⁇ 100 kPaG as a gauge pressure). .
  • the sealing resin sheet 3 is heat-cured.
  • the heating temperature is preferably 100 ° C. or higher, more preferably 120 ° C. or higher.
  • the upper limit of the heating temperature is preferably 200 ° C. or lower, more preferably 190 ° C. or lower.
  • the heating time is preferably 5 minutes or more, more preferably 10 minutes or more.
  • the upper limit of the heating time is preferably 120 minutes or less, more preferably 60 minutes or less.
  • you may pressurize as needed Preferably it is 0.5 Mpa or more, More preferably, it is 1.0 Mpa or more.
  • the upper limit is preferably 5.0 MPa or less, more preferably 3.0 MPa or less.
  • Epoxy resin 1 YX4000H manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation (biphenyl type epoxy resin, epoxy equivalent 190 g / eq.)
  • Epoxy resin 2 YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd.
  • Epoxy resin 3 Epicoat 828 manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation (epoxy equivalent 190 g / eq.)
  • Phenol resin 1 MEH-7500-3S (hydroxyl equivalent: 103 g / eq.) Manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.
  • Phenol resin 2 MEH-7851-SS (phenol resin having a biphenylaralkyl skeleton, hydroxyl group equivalent 203 g / eq.) Manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.
  • Thermoplastic resin SIBSTER 072T (styrene-isobutylene-styrene block copolymer) manufactured by Kaneka Corporation
  • Inorganic filler 1 FB-5SDC (fused spherical silica, average particle size 5 ⁇ m) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.
  • Inorganic filler 2 FB-9454FC manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.
  • Inorganic filler 3 SO-25R manufactured by Admatechs Co., Ltd. (fused spherical silica, average particle size 0.5 ⁇ m)
  • Carbon black # 20 manufactured by Mitsubishi Chemical Curing accelerator: 2PHZ-PW (2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole) manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd.
  • Silane coupling agent KBM-403 (3-glycidoxypropyltrimethoxysilane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.
  • Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 3 Each component was blended according to the blending ratio shown in Table 1, and melt-kneaded in a roll kneader at 60 to 120 ° C. for 10 minutes under reduced pressure conditions (0.01 kg / cm 2 ) to prepare a kneaded product. Subsequently, the obtained kneaded material was formed into a sheet shape (100 mm ⁇ 100 mm) by a flat plate pressing method to produce a sealing resin sheet having a thickness of 200 ⁇ m.
  • Minimum melt viscosity Five sheets of each sealing resin sheet punched into a circle having a diameter of 25 mm were stacked to prepare a cylindrical measurement sample having a diameter of 25 mm and a thickness of 1 mm. With respect to this measurement sample, the minimum melt viscosity was determined by measuring the viscoelasticity measuring device “ARES” manufactured by Rheometric Scientific (measurement conditions: measurement temperature range 50 to 150 ° C., temperature rising rate 10 ° C./min, frequency 1 Hz, strain 10%). When the change in viscosity was followed by measuring the minimum value of the viscosity.
  • Tack power A measurement sample (diameter 25 mm, thickness 200 ⁇ m) was punched out from each uncured sealing resin sheet into a circle having a diameter of 25 mm. Using RSA3 (TA Instruments) as an evaluation device, the upper plate is separated from the sample sandwiched between the upper plate (diameter 8 mm) and the lower plate (diameter 25 mm) of the parallel plate compression geometry (TA Instruments). The tack load was measured as the tack force. Specifically, a double-sided tape was applied to one side of the measurement sample, and the tape surface was attached to the lower plate of the jig.
  • the sample was held for 5 minutes in order to stabilize the ambient temperature of the sample at 25 ° C., and the upper plate was brought close to a distance that slightly touched the measurement sample. Then, the upper plate was further pressed against the measurement sample, and when a load of 100 N was applied to the upper plate, the movement of the upper plate was reversed so that the upper plate was separated from the measurement sample. The maximum load (adhesive force) when the upper plate was separated from the measurement sample was taken as the tack force.

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Abstract

充填性と再剥離性とを両立した封止樹脂シートを提供する。本発明は、２５℃でのタック力が１５０ｇ以下であり、５０℃～１５０℃の温度範囲における最低溶融粘度が５０Ｐａ・ｓ以下である封止樹脂シートに関する。封止樹脂シートは、平均粒径が０．１～１０μｍである無機充填剤を含むことが好ましい。封止樹脂シートは、前記無機充填剤を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して６５～８５重量％含むことが好ましい。

Description

封止樹脂シート
　本発明は、封止樹脂シートに関する。
　今日、携帯電話等のモバイル機器の普及に伴い、電子機器に用いられる回路基板の小型化・高機能化の要望の度合いは強まっている。こうした要望に対応するべく、多層プリント配線板等における電子部品の実装密度の向上が図られており、電子部品自体の小型化や配線等の微細化が進められている。
　多層プリント配線板の絶縁層等には、微細な電子部品や配線を充填可能なラミネート性が求められるところ、当該性能を考慮した樹脂組成物として、シアネートエステル樹脂、エポキシ樹脂、熱可塑性樹脂、タルク及びシリカを含有するプリント配線板用樹脂組成物が提案されている（特許文献１参照）。
特開２０１０－２０２８６５号公報
　電子部品の実装密度の向上策として、電子部品自体の小型化や配線等の微細化とともに電子部品の配置についての工夫が進められている。例えば、これまで基板の表面に実装されてきた電子部品を基板の内部（厚さ方向の範囲内）に埋め込んで内蔵させる電子部品内蔵基板技術が展開されつつある。
　電子部品内蔵基板の製造手順として、基板に設けられた開口部内に１つ以上の電子部品を配置し、開口部を覆うように封止用の封止樹脂シートを基板上に配置して、封止用の封止樹脂シートの上面側から加熱プレスして封止樹脂シートを流動させて基板の開口部を充填し、最後に封止樹脂シートを熱硬化させるという手順が検討されている。これによると、１つの基板に複数の開口部を形成し、それら開口部に所定数の電子部品を配置して基板全体を被覆可能な１枚の封止用の封止樹脂シートにより開口部及び電子部品を埋め込むことで、１つの基板に複数の電子部品を内蔵した電子部品内蔵基板を一括して作製することができる。
　上記のような製造手順を考慮すると、電子部品内蔵基板用の封止樹脂シートの要求特性として、基板の開口部の充填性とともに、基板上に配置した封止樹脂シートに位置ズレが生じた場合に剥離して封止樹脂シートを正しい位置に貼り直すことができる再剥離性が求められる。
　充填性（流動性）を良くするためには封止樹脂シートの低粘度化が有効であり、低粘度化の方策としてフィラー含有量を下げることが挙げられるが、フィラー含有量を下げると有機成分の性質が強く表れる傾向にあり、この場合、有機成分に起因するタック（ベタつき）が現れて再剥離性が低下する。これに対し、フィラー含有量を上げると弾性率が高くなって再剥離性は向上するものの、封止樹脂シートの粘度が上昇し、充填性は低下することになる。このように充填性と再剥離性はトレードオフの関係にあり、これらを両立した封止樹脂シートが強く求められる。
　本発明は、充填性と再剥離性とを両立した封止樹脂シートの提供を目的とする。
　本発明者らは、鋭意検討した結果、下記構成を採用することにより上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、２５℃でのタック力が１５０ｇ以下であり、
　５０℃～１５０℃の温度範囲における最低溶融粘度が５０Ｐａ・ｓ以下である封止樹脂シートに関する。
　当該封止樹脂シートでは、２５℃でのタック力（以下、単に「タック力」ともいう。）を１５０ｇ以下としているので、良好な再剥離性を発揮することができる。同時に、５０℃～１５０℃の温度範囲における最低溶融粘度（以下、単に「最低溶融粘度」ともいう。）を５０Ｐａ・ｓ以下としているので、封止樹脂シートの低粘度化が図られており、優れた充填性を発揮することができる。タック力が大きすぎると、封止樹脂シートを基板上に配置した後に剥離しようとしても基板から剥がれにくくなり、場合によっては封止樹脂シートが破損するおそれがある。最低溶融粘度に関しては、開口部の内部には電子部品が配置されるので、電子部品の表面構造はもとより、開口部の内壁と電子部品との間の空隙も密に充填する必要がある。最低溶融粘度が高すぎると、封止樹脂シートによる開口部の充填が不十分となり、開口部の内部にボイドが発生し、耐リフロー性等が低下して電子部品内蔵基板の信頼性が低下するおそれがある。
　当該封止樹脂シートは、平均粒径が０．１～１０μｍである無機充填剤を含むことが好ましい。また、当該封止樹脂シートは、前記無機充填剤を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して６５～８５重量％含むことが好ましい。これらの構成により、タック力の制御による再剥離性と最低溶融粘度の制御による充填性との両立を容易に行うことができる。
　当該封止樹脂シートは、下記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 （式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して水素又はメチル基である。ただし、Ｒ１～Ｒ４の全てが水素である場合を除く。）
　有機成分の中には結晶性が低く、一度熱融解した後に冷却しても融解前の結晶状態に戻らず、結晶性がより低い状態となる化合物がある。結晶性の低い有機成分では、タックが高まって再剥離性が低下する場合がある。有機成分としての上記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂（以下、「結晶性エポキシ樹脂」ともいう。）は熱融解後であっても結晶性が維持されるので、タックの増加を抑制することができ、再剥離性を良好なものとすることができる。
　当該封止樹脂シートでは、前記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して５～１５重量％含むことが好ましい。結晶性エポキシ樹脂の含有量を上記範囲とすることで、再剥離性と充填性とをより高いレベルで発揮することができる。
　当該封止樹脂シートでは、前記化学式（１）中、Ｒ１～Ｒ４が全てメチル基であることが好ましい。これにより結晶性エポキシ樹脂の骨格の剛直性が高まって結晶性も高まり、良好な再剥離性をより効率良く発揮することができる。
　当該封止樹脂シートは、電子部品内蔵基板における電子部品封止用であってもよく、層間絶縁用であってもよい。当該封止樹脂シートは、再剥離性と充填性とが要求されるプロセスに好適に適用可能である。
本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。
　以下、本発明の一実施形態に係る偏光板について、図面を参照しながら説明する。ただし、図の一部又は全部において、説明に不要な部分は省略し、また説明を容易にするために拡大または縮小等して図示した部分がある。
《封止樹脂シート》
　本発明の一実施形態に係る封止樹脂シート３（図１Ｄ参照）は、一定の厚さを有するシート状物であり、その平面視形状は、円形、矩形、正方形等、基板形状に合わせて適宜選択することができる。封止樹脂シート３は、代表的に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどの支持体（図示せず）上に積層された状態で提供される。なお、支持体には封止樹脂シート３の剥離を容易に行うために離型処理が施されていてもよい。
　封止樹脂シートの２５℃でのタック力は１５０ｇ以下であることが好ましく、１４０ｇ以下がより好ましく、１３０ｇ以下がさらに好ましい。タック力を上記範囲とすることで良好な再剥離性を達成することができる。なお、タック力は小さいほど好ましいが、封止樹脂シートを基板に配置した後の作業性や充填性（流動性）等の観点から、０ｇ以上が好ましく、５ｇ以上がより好ましい。
　封止樹脂シート３の５０℃～１５０℃の温度範囲における最低溶融粘度は５０Ｐａ・ｓ以下が好ましく、４０Ｐａ・ｓ以下がより好ましく、３０Ｐａ・ｓ以下がさらに好ましい。封止樹脂シート３の最低溶融粘度を上記範囲とすることにより、基板の開口部への充填性を向上させてボイドの発生を抑制することができ、信頼性の高い電子部品内蔵基板を得ることができる。一方、最低溶融粘度が低すぎると、シート形状の維持が困難となったり、常温でのタック力が上昇したりするおそれがあることから、１Ｐａ・ｓ以上が好ましく、３Ｐａ・ｓ以上がより好ましい。
　封止樹脂シート３はエポキシ樹脂、及びフェノール樹脂を含むことが好ましい。これにより、良好な熱硬化性が得られる。
　エポキシ樹脂としては、特に限定されるものではない。例えば、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂などの各種のエポキシ樹脂を用いることができる。これらエポキシ樹脂は単独で用いてもよいし２種以上併用してもよい。
　エポキシ樹脂の硬化後の靭性及びエポキシ樹脂の反応性を確保する観点からは、エポキシ当量１５０～２５０、軟化点もしくは融点が５０～１３０℃の常温で固形のものが好ましく、信頼性の観点から、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂がより好ましい。中でも、ビフェニル型エポキシ樹脂が好ましく、特に、下記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 （式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して水素又はメチル基である。ただし、Ｒ１～Ｒ４の全てが水素である場合を除く。）
　有機成分の中には結晶性が低く、一度熱融解した後に冷却しても融解前の結晶状態に戻らず、結晶性がより低い状態となる化合物がある。結晶性の低い有機成分では、タックが高まって再剥離性が低下する場合がある。有機成分としての上記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂は熱融解後であっても結晶性が維持されるので、タックの増加を抑制することができ、再剥離性を良好なものとすることができる。
　封止樹脂シートは、前記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して５～１５重量％含むことが好ましく、８～１２重量％含むことがより好ましい。結晶性エポキシ樹脂の含有量を上記範囲とすることで、再剥離性と充填性とをより高いレベルで発揮することができる。
　当該封止樹脂シートでは、前記化学式（１）中、Ｒ１～Ｒ４が全てメチル基であることが好ましい。これにより結晶性エポキシ樹脂の骨格の剛直性が高まって結晶性も高まり、良好な再剥離性をより効率良く発揮することができる。
　フェノール樹脂は、エポキシ樹脂との間で硬化反応を生起するものであれば特に限定されるものではない。例えば、フェノールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、クレゾールノボラック樹脂、レゾール樹脂などが用いられる。これらフェノール樹脂は単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。
　フェノール樹脂としては、エポキシ樹脂との反応性の観点から、水酸基当量が７０～２５０、軟化点が５０～１１０℃のものを用いることが好ましく、なかでも硬化反応性が高いという観点から、フェノールノボラック樹脂を好適に用いることができる。また、信頼性の観点から、フェノールアラルキル樹脂やビフェニルアラルキル樹脂のような低吸湿性のものも好適に用いることができる。
　エポキシ樹脂とフェノール樹脂の配合割合は、硬化反応性という観点から、エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量に対して、フェノール樹脂中の水酸基の合計が０．７～１．５当量となるように配合することが好ましく、より好ましくは０．９～１．２当量である。
　封止樹脂シート中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計含有量の下限は、１０重量％以上が好ましく、１２重量％以上がより好ましい。１０重量％以上であると、電子デバイス、基板などに対する接着力が良好に得られる。一方、上記合計含有量の上限は３０重量％以下が好ましく、２８重量％以下がより好ましい。３０重量％以下であると、封止樹脂シートの吸湿性を低減させることができる。
　封止樹脂シート３は、耐溶剤性が満たされる限り熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。
　封止樹脂シートは無機充填剤を含むことが好ましい。無機充填剤の形状は特に限定されず、球状（楕円体状を含む。）、多面体状、多角柱状、不定形状等の任意の形状であってもよいが、中空構造付近での高充填状態の達成や適度な流動性の観点から、球状が好ましい。
　無機質充填剤は、特に限定されるものではなく、従来公知の各種充填剤を用いることができ、例えば、石英ガラス、タルク、シリカ（溶融シリカや結晶性シリカなど）、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化ホウ素の粉末が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。なかでも、線膨張係数を良好に低減できるという理由から、シリカ、アルミナが好ましく、シリカがより好ましい。
　シリカとしては、シリカ粉末が好ましく、溶融シリカ粉末がより好ましい。溶融シリカ粉末としては、球状溶融シリカ粉末、破砕溶融シリカ粉末が挙げられるが、流動性という観点から、球状溶融シリカ粉末が好ましい。
　無機充填剤の平均粒径は０．１～１０μｍの範囲のものを用いることが好ましく、０．５～５μｍの範囲のものを用いることがより好ましい。なお、平均粒径は、母集団から任意に抽出される試料を用い、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することにより導き出すことができる。無機充填剤の平均粒径が小さすぎると、封止樹脂シートの粘度が高くなって充填性が低下したりタック力が増加したりする傾向があり、大きすぎると、基板の開口部における空隙の充填が不十分になる場合がある。
　封止樹脂シートは、前記無機充填剤を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して６５～８５重量％含むことが好ましく、７０～８３重量％含むことがより好ましい。無機充填剤の含有量を上記範囲とすることにより、タック力の制御による再剥離性と最低溶融粘度の制御による充填性との両立を容易に行うことができる。
　封止樹脂シート３は、硬化促進剤を含むことが好ましい。
　硬化促進剤としては、エポキシ樹脂とフェノール樹脂の硬化を進行させるものであれば特に限定されず、例えば、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレートなどの有機リン系化合物；２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール系化合物；などが挙げられる。なかでも、混練時の温度上昇によっても硬化反応が急激に進まず、封止樹脂シート３を良好に作製できるという理由から、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。
　硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計１００重量部に対して０．１～５重量部が好ましい。
　封止樹脂シート３は、難燃剤成分を含むことが好ましい。これにより、部品ショートや発熱などにより発火した際の、燃焼拡大を低減できる。難燃剤組成分としては、例えば水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化鉄、水酸化カルシウム、水酸化スズ、複合化金属水酸化物などの各種金属水酸化物；ホスファゼン系難燃剤などを用いることができる。
　封止樹脂シート３は、シランカップリング剤を含むことが好ましい。シランカップリング剤としては特に限定されず、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシランなどが挙げられる。
　封止樹脂シート３中のシランカップリング剤の含有量は、０．１～３重量％が好ましい。上記含有量が０．１重量％以上であると、硬化後の封止樹脂シートの強度を高めることができるとともに、吸水率を低減させることができる。一方、上記含有量が３重量％以下であると、アウトガスの発生を抑制することができる。
　封止樹脂シート３は、顔料を含むことが好ましい。顔料としては特に限定されず、カーボンブラックなどが挙げられる。
　封止樹脂シート３中の顔料の含有量は、０．１～２重量％が好ましい。０．１重量％以上であると、良好なマーキング性が得られる。一方、２重量％以下であると、硬化後の封止樹脂シートの強度を確保することができる。
　なお、樹脂組成物には、上記の各成分以外に必要に応じて、他の添加剤を適宜配合できる。
《封止樹脂シートの製造方法》
　封止樹脂シート３の製造方法は特に限定されないが、混練物を調製し、得られた混練物をシート状に加工する方法が好ましい。具体的には、上述の各成分をミキシングロール、加圧式ニーダー、押出機などの公知の混練機で溶融混練することにより混練物を調製し、得られた混練物をシート状に加工する。混練条件として、温度は、上述の各成分の軟化点以上であることが好ましく、例えば３０～１５０℃、エポキシ樹脂の熱硬化性を考慮すると、好ましくは４０～１４０℃、さらに好ましくは６０～１２０℃である。時間は、例えば１～３０分間、好ましくは５～１５分間である。
　混練は、減圧条件下（減圧雰囲気下）で行うことが好ましい。減圧条件下の圧力の上限は、好ましくは０．１ｋｇ／ｃｍ２以下、より好ましくは０．０５ｋｇ／ｃｍ２以下である。減圧条件下の圧力の下限は低いほど好ましいが、生産性や物理的限界から、１×１０－４ｋｇ／ｃｍ２以上であってもよい。これにより、混練物への気体の混入を防止でき、得られる混練物における気孔の発生を抑制することができる。
　溶融混練後の混練物は、冷却することなく高温状態のままで加工することが好ましい。加工方法としては特に制限されず、平板プレス法、Ｔダイ押出法、ロール圧延法、ロール混練法、インフレーション押出法、共押出法、カレンダー成形法などなどが挙げられる。加工温度としては上述の各成分の軟化点以上が好ましく、エポキシ樹脂の熱硬化性および成形性を考慮すると、例えば４０～１５０℃、好ましくは５０～１４０℃、さらに好ましくは７０～１２０℃である。
　封止樹脂シート３の厚さは特に限定されないが、５０～７００μｍであることが好ましい。上記範囲内であると、良好に基板の開口部を充填することができる。また、封止樹脂シートを薄型にすることで、発熱量を低減でき、硬化収縮が起こりにくくなる。この結果、パッケージ反り量を低減でき、より信頼性の高い電子部品内蔵基板が得られる。
　封止樹脂シート３は、単層構造であってもよいし、２以上の封止樹脂シートを積層した多層構造であってもよいが、層間剥離のおそれがなく、シート厚の均一性が高く、低吸湿化し易いという理由から、単層構造が好ましい。
　封止樹脂シート３は、上述のように電子部品内蔵基板における電子部品封止用であってもよく、多層回路基板における層間絶縁用であってもよい。さらに、ＳＡＷ（Ｓｕｒｆａｃｅ　Ａｃｏｕｓｔｉｃ　Ｗａｖｅ）フィルタ；圧力センサ、振動センサなどのＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ　Ｅｌｅｃｔｒｏ　Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ　Ｓｙｓｔｅｍｓ）；ＬＳＩなどのＩＣ、トランジスタなどの半導体；コンデンサ；抵抗；ＣＭＯＳセンサなどの表面実装型の電子デバイスの封止に使用することもできる。
《電子部品内蔵基板の製造方法》
　図１Ａ～図１Ｅはそれぞれ、本発明の一実施形態に係る電子部品内蔵基板の製造方法の一工程を模式的に示す図である。電子部品内蔵基板の製造手順としては特に限定されないものの、基板１に設けられた開口部Ｏ内に１つ以上の電子部品２を配置し、開口部Ｏを覆うように封止樹脂シート３を基板１上に配置して、封止樹脂シート３の上面側から加熱プレスして封止樹脂シートを流動させて基板１の開口部Ｏを充填し、封止樹脂シート３を熱硬化させるという手順を好適に採用することができる。
　（基板準備工程）
　基板１（図１Ａ参照）としては特に限定されず、例えば、銅基板等の金属基板、（多層）プリント配線基板、セラミック基板、シリコン基板等が挙げられる。
　（開口部形成工程）
　次に、基板１に開口部Ｏを形成する（図１Ｂ参照）。開口部Ｏの形成方法は特に限定されず、エッチングやレーザー加工、打ち抜き加工等が挙げられる。１つの基板に対して形成する開口部の数も特に限定されず、目的とする電子部品内蔵基板の設計に応じて適宜変更すればよい。
　（電子部品配置工程）
　図１Ｃに示すように、基板１に形成した開口部Ｏの内部に１つ以上の電子部品２を配置する。電子部品としても何ら限定されず、半導体チップやコンデンサ、センサデバイス、発光素子、振動素子等、任意の電子部品を用いることができる。図１Ｃにおいては、１つの開口部Ｏに対して１つの電子部品２を配置しているものの、１つの開口部に対して配置する電子部品の数は１つに限定されず、目的とする電子部品内蔵基板の設計に応じて適宜変更すればよい。
　（充填工程）
　充填工程では、図１Ｄ及び図１Ｅに示すように、開口部Ｏを覆うように基板１上に封止樹脂シート３を積層し、次いで、封止樹脂シート３の上面側から加熱プレスして封止樹脂シート３を流動させて基板１の開口部Ｏを充填し、充填後、封止樹脂シート３を熱硬化させる。
　封止樹脂シート３を加熱プレスして開口部Ｏを充填する際の加熱プレス条件としては、温度が、例えば、５０～１００℃、好ましくは６０～９０℃であり、圧力が、例えば、０．１～３．０ＭＰａ、好ましくは０．５～２．５ＭＰａであり、時間が、例えば５～１２０分間、好ましくは１０～６０分間である。また、開口部Ｏの内壁及び電子部品２への封止樹脂シート３の密着性および追従性の向上を考慮すると、減圧条件下（例えばゲージ圧として－９０～－１００ｋＰａＧ）においてプレスすることが好ましい。
　開口部の埋め込みが完了した後、封止樹脂シート３を熱硬化処理する。熱硬化処理の条件として、加熱温度が好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。一方、加熱温度の上限が、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１９０℃以下である。加熱時間が、好ましくは５分以上、より好ましくは１０分以上である。一方、加熱時間の上限が、好ましくは１２０分以下、より好ましくは６０分以下である。また、必要に応じて加圧してもよく、好ましくは０．５ＭＰａ以上、より好ましくは１．０ＭＰａ以上である。一方、上限は好ましくは５．０ＭＰａ以下、より好ましくは３．０ＭＰａ以下である。これにより、基板１の内部に電子部品２が埋め込まれた電子部品内蔵基板１０が得られる。
　以下に、この発明の好適な実施例を例示的に詳しく説明する。ただし、この実施例に記載されている材料や配合量などは、特に限定的な記載がない限りは、この発明の範囲をそれらのみに限定する趣旨のものではない。
　実施例で使用した成分について説明する。
　エポキシ樹脂１：三菱化学社製のＹＸ４０００Ｈ（ビフェニル型エポキシ樹脂、エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ．）
　エポキシ樹脂２：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ－８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．）
　エポキシ樹脂３：三菱化学社製のエピコート８２８（エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ．）
　フェノール樹脂１：明和化成社製のＭＥＨ－７５００－３Ｓ（水酸基当量１０３ｇ／ｅｑ．）
　フェノール樹脂２：明和化成社製のＭＥＨ－７８５１－ＳＳ（ビフェニルアラルキル骨格を有するフェノール樹脂、水酸基当量２０３ｇ／ｅｑ．）
　熱可塑性樹脂：（株）カネカ製のＳＩＢＳＴＥＲ　０７２Ｔ（スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体）
　無機充填剤１：電気化学工業社製のＦＢ－５ＳＤＣ（溶融球状シリカ、平均粒子径５μｍ）
　無機充填剤２：電気化学工業社製のＦＢ－９４５４ＦＣ（溶融球状シリカ、平均粒子径１７μｍ）
　無機充填剤３：（株）アドマテックス製のＳＯ－２５Ｒ（溶融球状シリカ、平均粒子径０．５μｍ）
　カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
　硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ－ＰＷ（２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール）
　シランカップリング剤：信越化学社製のＫＢＭ－４０３（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）
　［実施例１～４及び比較例１～３］
　表１に記載の配合比に従い、各成分を配合し、ロール混練機により６０～１２０℃、１０分間、減圧条件下（０．０１ｋｇ／ｃｍ２）で溶融混練し、混練物を調製した。次いで、得られた混練物を平板プレス法によりシート状（１００ｍｍ×１００ｍｍ）に成形して、厚さ２００μｍの封止樹脂シートを作製した。
　（評価）
　作製した封止樹脂シートについて、以下の項目を評価した。結果を表１に示す。
　（最低溶融粘度）
　各封止樹脂シートから直径２５ｍｍの円形に打ち抜いたものを５枚積層し、直径２５ｍｍ、厚さ１ｍｍの円柱形の測定サンプルを作製した。この測定サンプルについて、最低溶融粘度を、Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ　Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製の粘弾性測定装置「ＡＲＥＳ」（測定条件：測定温度範囲５０～１５０℃、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚ、ひずみ量１０％）で粘度変化を追跡した際、粘度の最低値を測定した。
　（タック力）
　未硬化の各封止樹脂シートから直径２５ｍｍの円形に打ち抜いたものを測定サンプル（直径２５ｍｍ、厚さ２００μｍ）とした。評価装置としてＲＳＡ３（ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用い、パラレルプレート圧縮ジオメトリ（ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）の上側プレート（直径８ｍｍ）と下側プレート（直径２５ｍｍ）との間に挟み込んだサンプルから上側プレートが離れた際の荷重を測定してタック力とした。具体的には、測定サンプルの片面に両面テープを貼り付け、テープ面を治具の下側プレートに貼りつけた。その状態のまま、サンプル周囲温度を２５℃に安定させるために５分間保持し、上側プレートを測定サンプルに僅かに接触する距離まで近づけた。そこからさらに上側プレートを測定サンプルに押し当て、上側プレートに１００Ｎの荷重が加わった時点で、上側プレートが測定サンプルから離れるように上側プレートの動きを反転させた。上側プレートが測定サンプルから離れた際の最大荷重（接着力）をタック力とした。
　（再剥離性）
　室温（２５℃）条件下、１００×１００ｍｍ四方、厚さ０．５ｍｍのＳＵＳ板の上に各封止樹脂シートをセパレータを剥離した状態で配置し、３分静置した。その後、封止樹脂シートの破断、割れ、残渣を生じることなく封止樹脂シートをＳＵＳ板から再び剥離することができた場合を「○」、封止樹脂シートの破断、割れ、残渣が生じた場合を「×」として評価した。
　（樹脂充填性）
　１５０ｍｍ×１５０ｍｍの銅板（厚さ５００μｍ）にエッチングで１０ｍｍ×８ｍｍのパターン（開口部）を作製した。パターンニングされた銅板の上に封止樹脂シートを設置し、１００℃で１００ｋＮ、３０秒の真空プレスを行いパターン（開口部）内に樹脂を充填させた。その後、光学顕微鏡（２０倍）でパターン（開口部）内の表裏面を観察し、ボイドが発生してないか、ボイドの最大径が１μｍ以下の場合は「○」、ボイドの最大径が１μｍを超えていた場合は「×」として評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表１から分かるように、実施例１～４の封止樹脂シートでは、再剥離性及び樹脂充填性がともに良好であった。一方、比較例１～３では、再剥離性及び樹脂充填性のいずれか又は両方が劣る結果となった。
　　　　１　　基板
　　　　２　　電子部品
　　　　３　　封止樹脂シート
　　　　１０　　電子部品内蔵基板

Claims (8)

  1. 　２５℃でのタック力が１５０ｇ以下であり、
    　５０℃～１５０℃の温度範囲における最低溶融粘度が５０Ｐａ・ｓ以下である封止樹脂シート。
  2. 　平均粒径が０．１～１０μｍである無機充填剤を含む請求項１に記載の封止樹脂シート。
  3. 　前記無機充填剤を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して６５～８５重量％含む請求項２に記載の封止樹脂シート。
  4. 　下記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を含む請求項１～３のいずれか１項に記載の封止樹脂シート。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して水素又はメチル基である。ただし、Ｒ１～Ｒ４の全てが水素である場合を除く。）
  5. 　前記化学式（１）で表わされるエポキシ樹脂を前記封止樹脂シートの全固形分重量に対して５～１５重量％含む請求項４に記載の封止樹脂シート。
  6. 　前記化学式（１）中、Ｒ１～Ｒ４が全てメチル基である請求項４又は５に記載の封止樹脂シート。
  7. 　電子部品内蔵基板における電子部品封止用である請求項１～６のいずれか１項に記載の封止樹脂シート。
  8. 　層間絶縁用である請求項１～６のいずれか１項に記載の封止樹脂シート。
     
     
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