WO2015122437A1 - 積層フィルムの製造方法 - Google Patents

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WO2015122437A1
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film
coating
temperature
laminated
backup roller
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PCT/JP2015/053772
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内海　京久
疋田　伸治
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富士フイルム株式会社
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    • B32B38/18—Handling of layers or the laminate
    • B32B38/1875—Tensioning

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a laminated film.
  • Patent Document 1 supplies a base film and a first mold film to a pair of rolls arranged in parallel with a gap, and discharges an ultraviolet curable resin liquid toward the gap between the rolls. Then, both rolls are rotated in the direction of biting each other so that the ultraviolet curable resin liquid is sandwiched between the base film and the first mold film, and ultraviolet irradiation is performed in such a sandwiched state.
  • a method for producing a laminated film by curing a resin liquid is disclosed.
  • Patent Document 1 has a problem that thickness unevenness occurs in the cured layer and wrinkles are generated in the entire laminated film.
  • This invention was made in view of such a situation, and it aims at providing the manufacturing method of the laminated
  • the manufacturing method of the laminated film of the present embodiment applies a coating solution containing an actinic radiation curable resin to the surface of the first film that is continuously conveyed, and a step of forming a coating film, Laminating the second film that is continuously conveyed, the step of sandwiching the coating film between the first film and the second film, and in the state of sandwiching the coating film between the first film and the second film,
  • the process includes at least a step of winding either the first film or the second film around a backup roller, irradiating active rays while continuously conveying the film, and curing the coating film to form a cured layer.
  • the temperature of the first film and the second film before irradiating the coating film with active rays and the temperature of the first film and the second film after irradiating the coating film with active rays The difference is 25 ° C. or less.
  • the difference between the temperature of the backup roller and the temperature of the first film, and the temperature of the backup roller and the second film is 25 ° C. or less.
  • the temperature of the first film and the second film is equal to or lower than the glass transition temperature.
  • At least one of the first film and the second film is a barrier film including a barrier film, and the barrier film has an oxygen transmission rate of 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm) or less.
  • the barrier film has an oxygen transmission rate of 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm) or less.
  • 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm) corresponds to 9.87 ⁇ 10 ⁇ 6 ml / (m 2 ⁇ day ⁇ Pa).
  • At least one of the first film and the second film includes a hard coat layer.
  • the coating liquid contains at least one of quantum dots and quantum rods.
  • the barrier film is an inorganic film containing at least one compound selected from silicon nitride, silicon oxynitride, silicon oxide, and aluminum oxide.
  • At least one of the first film and the second film includes a light diffusion layer.
  • the viscosity of the coating solution is in the range of 40 mPa ⁇ s to 400 mPa ⁇ s.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a facility for manufacturing a laminated film.
  • FIG. 2 is a partially enlarged view of a laminated film manufacturing facility.
  • the present inventors diligently studied the thickness unevenness of the cured layer and the generation of wrinkles in the entire laminated film with respect to the method for producing the laminated film.
  • the base film and the first mold film are supplied to a pair of rolls, and simultaneously, an ultraviolet curable resin liquid is discharged and sandwiched toward the gap between the rotating rolls. Since the rotating roll vibrates, unevenness occurs in the thickness of the applied resin liquid layer. Therefore, there exists a problem that the precision with respect to the thickness of a hardened layer is not good.
  • irradiation with ultraviolet rays is performed without supporting the laminated film. Therefore, there is a problem that the laminated film is wrinkled by the heat of ultraviolet irradiation.
  • the manufacturing method of the laminated film of the present embodiment applies a coating solution containing an actinic radiation curable resin to the surface of the first film that is continuously conveyed, and a step of forming a coating film, Laminating the second film that is continuously conveyed, the step of sandwiching the coating film between the first film and the second film, and in the state of sandwiching the coating film between the first film and the second film,
  • the main structure includes a step of winding either the first film or the second film around a backup roller, irradiating active rays while continuously transporting, and curing the coating film to form a cured layer. is doing.
  • the second film is laminated on the coating film, so that uneven thickness of the coating film can be suppressed.
  • the actinic radiation in a state where the coating film is sandwiched between the first film and the second film, either the first film or the second film is wound around the backup roller and continuously Since it is conveying, it can suppress that a wrinkle generate
  • the laminated film refers to a film having at least a structure in which a cured layer of resin cured with active rays is sandwiched between two films.
  • FIG. 1 shows a schematic view of a laminated film production facility 1
  • FIG. 2 is a partially enlarged view of the production facility 1.
  • the first film 10 is continuously conveyed to the coating unit 20 from a delivery machine (not shown).
  • the first film 10 is delivered from the delivery device at a conveyance speed of 1 to 50 m / min. However, it is not limited to this conveyance speed.
  • a tension of 20 to 150 N / m is applied to the first film 10. From the viewpoint of preventing wrinkles and scratches caused by film slip, it is preferably 30 to 100 N / m.
  • the first film 10 has a first surface and a second surface facing each other, and has a long shape.
  • the distance between the first surface and the second surface of the first film 10, that is, the thickness is preferably 10 to 100 ⁇ m.
  • the thickness of the first film 10 is more preferably 15 ⁇ m to 60 ⁇ m from the viewpoint of the requirement for reducing the thickness of the applied product and the prevention of wrinkles.
  • the first film 10 has a width of, for example, 300 to 1500 mm. The thickness and width of the first film 10 are appropriately selected depending on the product to be applied.
  • the first film 10 it is preferable to use a film containing at least one selected from cellulose acylate, cyclic olefin, acrylic resin, polyethylene terephthalate resin, and polycarbonate resin as a main component. Since the first film 10 plays a role of protecting the coating film 22 and the cured layer 28 described later from oxygen, the oxygen permeability is 1.00 ⁇ 10 ⁇ 4 to 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm). From the viewpoint of oxygen permeability, the first film 10 is preferably composed mainly of a polyethylene terephthalate resin. In order to achieve the above oxygen permeability, it is preferable to use a barrier film.
  • the barrier film includes a first film 10 and a barrier film formed on the first surface or the second surface of the first film 10.
  • the first film 10 can contain, for example, a plasticizer, an ultraviolet absorber and the like in addition to the above-described main component resin.
  • the coating liquid containing actinic radiation curable resin is apply
  • a die coater 24 and a backup roller 26 disposed to face the die coater 24 are installed.
  • the surface of the first film 10 opposite to the surface on which the coating film 22 is formed is wound around the backup roller 26, and the coating liquid is applied from the discharge port of the die coater 24 onto the surface of the first film 10 that is continuously conveyed. As a result, the coating film 22 is formed.
  • the coating film 22 refers to a coating solution before curing on the first film 10 that is adjusted to a substantially uniform thickness.
  • the thickness of the coating film 22 is appropriately set according to the product to be applied.
  • the coating film 22 has a thickness of 10 to 80 ⁇ m.
  • the coating film 22 is formed, for example, in a range of ⁇ 5% with respect to the set thickness.
  • the die coater 24 to which the extrusion coating method is applied is shown as the coating apparatus, but the present invention is not limited to this. If a coating film 22 having a predetermined thickness can be formed, a coating apparatus to which various methods such as a curtain coating method, an extrusion coating method, a rod coating method, or a roll coating method are applied can be used.
  • the coating liquid used in the coating unit 20 contains an actinic radiation curable resin.
  • the actinic radiation curable resin refers to a resin that is cured through a crosslinking reaction and a polymerization reaction when irradiated with actinic radiation.
  • Actinic rays refer to electromagnetic waves such as ultraviolet rays, electron beams, and radiation ( ⁇ rays, ⁇ rays, ⁇ rays, etc.).
  • the actinic radiation curable resin for example, a resin having a functional group of light (ultraviolet ray), electron beam, radiation curable polyfunctional monomer or polyfunctional oligomer is used, and among them, a photopolymerizable functional group is preferable.
  • the photopolymerizable functional group include unsaturated polymerizable functional groups such as a (meth) acryloyl group, a vinyl group, a styryl group, and an allyl group.
  • an organic solvent can be used as the solvent of the coating solution.
  • the organic solvent include alcohols, ketones, esters, aliphatic hydrocarbons, amides, ethers, and ether alcohols. These solvents are preferably used in combination of two or more, and more preferably used in combination of three or more.
  • the coating solution has a viscosity of 20 to 600 mPa ⁇ s, for example. From the viewpoint of preventing bubbles and thickness uniformity, the viscosity of the coating solution is preferably 40 to 400 mPa ⁇ s.
  • Quantum dots can be added to the coating solution in addition to the actinic radiation curable resin.
  • a quantum dot refers to a crystal particle having a nanoscale particle size having optical properties due to a quantum confinement effect.
  • a quantum dot having a core-shell structure is known as a quantum dot.
  • the core-shell structure quantum dots include CdSe / ZnS, CdSe / CdS, CdTe / CdS, InP / ZnS, GaP / ZnS, Si / ZnS, and InN / GaN.
  • the quantum dot structure is not limited to the core-shell structure.
  • the quantum dot can change its optical characteristics by changing its size.
  • Quantum rods have the same characteristics as quantum dots and refer to elongated particles. Quantum dots and quantum rods can be used simultaneously.
  • a laminated film including quantum dots and / or quantum rods is also referred to as a quantum dot film.
  • the quantum dots for example, paragraphs 0060 to 0066 of JP2012-169271A can be referred to, but the quantum dots are not limited thereto.
  • the quantum dots commercially available products can be used without any limitation.
  • the emission wavelength of the quantum dots can usually be adjusted by the composition and size of the particles.
  • the method of this embodiment When manufacturing a quantum dot film, it is preferable to apply the method of this embodiment.
  • the temperature of the coating film increases. There is a problem that the heavy metal constituting the quantum dots is scattered as the temperature rises.
  • the coating film 22 since the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50, the coating film 22 is cured while preventing scattering of heavy metals in the coating film 22. can do.
  • the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50, the influence of oxygen during curing can be reduced. Therefore, purging of an inert gas (for example, nitrogen gas) at the time of curing becomes unnecessary depending on the type of the cured resin.
  • an inert gas for example, nitrogen gas
  • the first film 10 that has passed through the coating unit 20 and has the coating film 22 formed thereon is continuously conveyed to the laminating unit 30.
  • the second film 50 that is continuously conveyed is laminated on the coating film 22, and the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50.
  • the second film 50 for laminating the coating film 22 has a first surface and a second surface facing each other, and has a long shape.
  • the distance between the first surface and the second surface of the second film 50, that is, the thickness is preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the second film 50 is more preferably 15 ⁇ m to 60 ⁇ m, from the viewpoint of reducing the thickness of the product to be applied and preventing wrinkles.
  • the second film 50 has a width of, for example, 300 to 1500 mm.
  • the thickness and width of the second film 50 are appropriately selected depending on the product to be applied. In order to prevent curling, it is more preferable to match the thickness with the first film. In order to prevent curling, it is more preferable that the first film 10 and the second film 50 have the same thickness.
  • the second film 50 it is preferable to use a film containing as a main component at least one selected from cellulose acylate, cyclic olefin, acrylic resin, polyethylene terephthalate resin, and polycarbonate resin. Since the second film 50 plays a role of protecting the coating film 22 and the cured layer 28 from oxygen, the oxygen transmission rate is 1.00 ⁇ 10 ⁇ 4 to 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm). Preferably there is. From the viewpoint of oxygen permeability, the second film 50 is preferably composed mainly of a polyethylene terephthalate resin. In order to achieve the above oxygen permeability, it is preferable to use a barrier film.
  • the barrier film includes a second film 50 and a barrier film formed on the first surface or the second surface of the second film 50.
  • the second film 50 can contain, for example, a plasticizer, an ultraviolet absorber, etc., in addition to the above-mentioned main component resin.
  • At least one of the first film 10 and the second film 50 may be a barrier film, and the oxygen permeability thereof may be 1.00 cm 3 / (m 2 ⁇ day ⁇ atm) or less.
  • the oxygen permeability is a value measured using an oxygen gas permeability measuring device (manufactured by MOCON, OX-TRAN 2/20: trade name) under the conditions of a measurement temperature of 23 ° C. and a relative humidity of 90%. .
  • Formation of the barrier film on the first film 10 and the second film 50 is performed either before or after laminating the first film 10 and the second film 50. Can do. In view of process loss, it is more desirable to form a barrier film before laminating before an expensive coating solution is applied.
  • the physical properties such as Young's modulus and thermal shrinkage of the first film 10 and the second film 50 are desirably the same in order to reduce wrinkles and curls during or after lamination.
  • the barrier film only needs to include at least an inorganic film, and may be, for example, a barrier laminate including at least one inorganic film and at least one organic layer.
  • the inorganic material constituting the inorganic film is not particularly limited, and for example, various inorganic compounds such as metals or inorganic oxides, nitrides, oxynitrides, and the like can be used.
  • As an element constituting the inorganic material silicon, aluminum, magnesium, titanium, tin, indium, and cerium are preferable, and one or more of these may be included.
  • an inorganic film containing at least one compound selected from silicon nitride, silicon oxynitride, silicon oxide, and aluminum oxide as the barrier film is particularly preferable. Since the inorganic film made of these materials has good adhesion to the organic film, even when the inorganic film has pinholes, the organic film can effectively fill the pinholes and suppress breakage. . Further, even in a case where inorganic films are laminated, a very good inorganic film can be formed, and the barrier property can be further enhanced.
  • the hard coat layer means a layer having scratch resistance
  • a layer having a scratch hardness (pencil method) (conforming to JIS K-5600 (1999) standard) (JIS: Japanese Industrial Standards) is H or more.
  • the scratch hardness is more preferably 2H or more, and most preferably 3H or more.
  • the hard coat layer is a composition containing a compound having an unsaturated double bond, a polymerization initiator, and, if necessary, translucent particles, a fluorine-containing or silicone compound, and an organic solvent (hard coat layer forming material). Can be formed on at least one of the first film 10 and the second film 50 by applying, drying, and curing directly or via another layer.
  • the hard coat layer reference can be made, for example, to paragraphs 0162 to 0189 in JP-A No. 2014-170130, but the hard coat layer is not limited thereto.
  • the first film 10 and the second film 50 includes a light diffusion layer.
  • the light diffusion layer means a layer that scatters light passing therethrough.
  • the light diffusion layer is formed by applying a coating liquid containing translucent particles, matrix-forming components (such as binder monomers) and an organic solvent directly or at least one of the first film 10 and the second film 50. It can be formed by coating, drying, and curing.
  • paragraphs 0025 to 0099 of JP-A-2009-258716 can be referred to, but are not limited to those described herein.
  • the laminating unit 30 is provided with a laminating roller 32 and a heating chamber 34 surrounding the laminating roller 32.
  • the heating chamber 34 is provided with an opening 36 for allowing the first film 10 to pass therethrough and an opening 38 for allowing the second film 50 to pass therethrough.
  • a backup roller 62 is disposed at a position facing the laminating roller 32.
  • the first film 10 on which the coating film 22 is formed is wound around the backup roller 62 on the surface opposite to the surface on which the coating film 22 is formed, and is continuously conveyed to the laminating position P.
  • the lamination position P means a position where the second film 50 and the coating film 22 are in contact with each other.
  • the first film 10 is preferably wound around the backup roller 62 before reaching the laminating position P. This is because even if wrinkles occur in the first film 10, the wrinkles are corrected by the backup roller 62 before reaching the laminate position P and can be removed.
  • the distance L1 between the position (contact position) where the first film 10 is wound around the backup roller 62 and the laminate position P is preferably longer, for example, 30 mm or more is preferable, and the upper limit value is the backup roller 62. Determined by the diameter and pass line.
  • the second film 50 is laminated by the backup roller 62 and the laminating roller 32 used in the curing unit 60. That is, the backup roller 62 used in the curing unit 60 is also used as a roller used in the laminating unit 30.
  • a laminating roller may be installed in the laminating unit 30 in addition to the backup roller 62 so that the backup roller 62 is not used.
  • the backup roller 62 By using the backup roller 62 used in the curing unit 60 in the laminating unit 30, the number of rollers can be reduced.
  • the backup roller 62 can also be used as a heat roller for the first film 10.
  • the second film 50 sent out from a sending machine (not shown) is wound around the laminating roller 32 and continuously conveyed between the laminating roller 32 and the backup roller 62.
  • the second film 50 is laminated on the coating film 22 formed on the first film 10 at the laminating position P. Accordingly, the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50.
  • Lamination refers to laminating the second film 50 on the coating film 22.
  • the distance L2 between the laminating roller 32 and the backup roller 62 is preferably equal to or greater than the total thickness of the first film 10, the cured layer 28 obtained by curing the coating film 22, and the second film 50. . Moreover, it is preferable that L2 is below the length which added 5 mm to the total thickness of the 1st film 10, the coating film 22, and the 2nd film 50. FIG. By setting the distance L2 to be equal to or shorter than the total thickness plus 5 mm, it is possible to prevent bubbles from entering between the second film 50 and the coating film 22.
  • the distance L2 between the laminating roller 32 and the backup roller 62 refers to the shortest distance between the outer peripheral surface of the laminating roller 32 and the outer peripheral surface of the backup roller 62.
  • Rotational accuracy of the laminating roller 32 and the backup roller 62 is 0.05 mm or less, preferably 0.01 mm or less in radial runout. The smaller the radial runout, the smaller the thickness distribution of the coating film 22.
  • the difference between the tension applied to the first film 10 and the tension applied to the second film 50 is preferably small and more preferably the same. preferable. As the difference in tension is smaller, the generation of wrinkles can be suppressed.
  • the difference between the temperature of the backup roller 62 and the temperature of the second film 50 is 30 ° C. or less, preferably 25 ° C. or less, more preferably 15 ° C. or less, more preferably the same temperature.
  • the difference between the temperature of the backup roller 62 and the temperature of the first film 10 and the difference between the temperature of the backup roller 62 and the temperature of the second film 50 are either the first film 10 or the second film 50. It means a temperature difference when the heel and the backup roller 62 are brought into contact with each other, and the temperature difference means an absolute value.
  • the temperature of the temperature controller can be set as the temperature of the backup roller 62.
  • the temperature of the 1st film 10 and said 2nd film 50 can measure a temperature directly with a non-contact temperature sensor, for example, a radiation thermometer.
  • the heating chamber 34 In order to reduce the difference from the temperature of the backup roller 62, when the heating chamber 34 is provided, it is preferable to heat the first film 10 and the second film 50 in the heating chamber 34.
  • hot air is supplied to the heating chamber 34 by a hot air generator (not shown) to heat the first film 10 and the second film 50.
  • the first film 10 When the first film 10 is wound around the temperature-adjusted backup roller 62, the first film 10 is preferably heated by the backup roller 62. Therefore, the first film 10 and the backup roller 62 can be set to the same temperature relatively easily.
  • the second film 50 is separated from the backup roller 62. Therefore, it is preferable to heat the second film 50 directly by the laminating roller 32 by using the laminating roller 32 as a heat roller.
  • the temperature of the second film 50 can be brought close to the temperature of the backup roller 62.
  • the heating chamber 34 and the heat roller are not essential, and can be provided as necessary.
  • the film 22 is continuously conveyed to the curing unit 60 in a state where the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50.
  • the curing unit 60 is provided with a backup roller 62 and an ultraviolet ray irradiation device 64 as an active ray irradiation device at a position facing the backup roller 62.
  • the first film 10 and the second film 50 sandwiching the coating film 22 are continuously conveyed between the backup roller 62 and the ultraviolet irradiation device 64.
  • the first film 10 is wound around the backup roller 62 in a state where the coating film 22 is sandwiched between the first film 10 and the second film 50.
  • Ultraviolet rays are irradiated as active rays to cure the coating film 22 and form a cured layer 28.
  • the cured layer 28 refers to a resin layer containing a compound that can be cured by actinic radiation (active radiation curable resin) and in which the compound is cured by actinic radiation.
  • the first film 10 side is wound around the backup roller 62 and continuously conveyed, but the second film 50 can be wound around the backup roller 62 and continuously conveyed.
  • “Wrapping around the backup roller 62” means that one of the first film 10 and the second film 50 is in contact with the surface of the backup roller 62 at a certain wrap angle. Accordingly, the first film 10 and the second film 50 move in synchronization with the rotation of the backup roller 62 while being continuously conveyed.
  • the winding around the backup roller 62 may be performed at least while the ultraviolet rays are irradiated.
  • the backup roller 62 includes a cylindrical main body and rotating shafts arranged at both ends of the main body.
  • the main body of the backup roller 62 has a diameter of ⁇ 200 to 1000 mm, for example.
  • the diameter ⁇ of the backup roller 62 is not limited, but it is preferably ⁇ 300 to 500 mm in consideration of curl deformation of the laminated film, equipment cost, and rotation accuracy. Since the temperature controller is attached to the main body of the backup roller 62, the temperature of the backup roller 62 can be adjusted.
  • the temperature of the backup roller 62 takes into consideration the heat generated during ultraviolet irradiation, the high curing efficiency of the coating film 22, and the occurrence of wrinkle deformation on the backup roller 62 of the first film 10 and the second film 50. To be selected.
  • the backup roller 62 is preferably set to a temperature range of 10 to 95 ° C., for example, and more preferably 15 to 85 ° C. By setting the temperature to 95 ° C. or lower, it is possible to suppress vaporization of monomers such as acrylate from the coating film. Moreover, it is preferable that it is 10 degreeC or more from equipment restrictions.
  • the temperature of the 1st film 10 before irradiating the ultraviolet rays which are active rays to the coating film 22, and the 2nd film 50, and the coating film 22 were irradiated with ultraviolet rays.
  • the difference between the temperature of the subsequent first film 10 and the second film 50 is preferably 25 ° C. or less. By setting the temperature difference to 25 ° C. or less, generation of wrinkles can be suppressed.
  • the temperature of the 1st film 10 and the 2nd film 50 is below a glass transition temperature (Tg).
  • Tg glass transition temperature
  • a drying step is not provided after the coating film 22 is formed.
  • the irradiation amount of the ultraviolet rays applied to the coating film 22 increases. Therefore, the temperature of the film after ultraviolet irradiation tends to be higher than before ultraviolet irradiation. Therefore, in order to prevent wrinkles from occurring, it is important to suppress the temperature rise of the first film 10 and the second film 50 before and after the ultraviolet irradiation.
  • upstream and downstream are used in the movement (conveyance) direction of the first film 10 and the second film 50. When it is located on the movement (conveyance) direction side with respect to a certain reference, it means “downstream”, and when it is located on the opposite side to the movement conveyance direction, it means “upstream”.
  • the temperature of the first film 10 and the second film 50 can be directly measured by a non-contact temperature sensor, for example, a radiation thermometer.
  • the glass transition temperature of the first film 10 and the second film 50 can be measured according to JIS K7121 (1987).
  • the ultraviolet irradiation device 64 has a light source that generates ultraviolet rays.
  • a low pressure mercury lamp, a medium pressure mercury lamp, a high pressure mercury lamp, an ultrahigh pressure mercury lamp, a carbon arc lamp, a metal halide lamp, or a xenon lamp is used as a light source that generates ultraviolet rays.
  • ultraviolet rays having an irradiation amount of 100 to 10000 mJ / cm 2 are applied to the coating film 22 from the ultraviolet irradiation device 64.
  • the irradiation amount of ultraviolet rays can be set as appropriate.
  • the distance L3 between the laminate position P and the ultraviolet irradiation device 64 is preferably 30 mm or more.
  • the coating film 22 has uneven thickness due to the rotational accuracy of the laminating roller 32 and the backup roller 62 and the tension fluctuations of the first film 10 and the second film 50. Prone to occur. If ultraviolet rays are irradiated from the ultraviolet irradiation device 64 in this state, uneven thickness may occur in the cured layer 28. It is preferable to increase the distance L3 between the laminating roller 32 and the ultraviolet irradiation device 64. By increasing the distance L3, the thickness unevenness of the coating film 22 can be corrected before reaching the ultraviolet irradiation device 64.
  • the coated film 22 becomes a cured layer 28 by irradiation with ultraviolet rays, and a laminated film 70 including the first film 10, the cured layer 28, and the second film 50 is manufactured.
  • the laminated film 70 is peeled from the backup roller 62 by the peeling roller 80.
  • the laminated film 70 is continuously conveyed to a winder (not shown), and then the laminated film 70 is wound into a roll by the winder.
  • Example 1 A PET (polyethylene terephthalate) film (trade name: A4300: Tg 70 ° C., manufactured by Toyobo Co., Ltd.) having a thickness of 50 ⁇ m and a width of 1500 mm is prepared as the first film, and a thickness of 50 ⁇ m is prepared as the second film. And a PET (polyethylene terephthalate) film (trade name: A4300: Tg 70 ° C., manufactured by Toyobo Co., Ltd.) having a width of 1500 mm.
  • a PET (polyethylene terephthalate) film (trade name: A4300: Tg 70 ° C., manufactured by Toyobo Co., Ltd.) having a width of 1500 mm.
  • the coating solution containing actinic ray curable resin was adjusted according to the following formulation.
  • the following quantum dot dispersion was prepared, filtered through a polypropylene filter having a pore size of 0.2 ⁇ m, and then dried under reduced pressure for 30 minutes to be used as a coating solution.
  • Quantum dot dispersion Toluene dispersion of quantum dots 1 (light emission maximum wavelength: 520 nm) 10 parts by mass Toluene dispersion of quantum dots 2 (light emission maximum wavelength: 630 nm) 1 part by mass lauryl methacrylate 2.4 parts by mass trimethylolpropane triacrylate 0.54 mass Part photopolymerization initiator 0.009 parts by mass (Irgacure 819 (registered trademark) (manufactured by Ciba Specialty Chemicals)) Viscosity modifier 0.09 parts by mass (fumed silica Aerosil (registered trademark) R812 (manufactured by Nippon Aerosil Co., Ltd.)) As the quantum dots 1 and 2, nanocrystals having the following core-shell structure (InP / ZnS) were used.
  • Quantum dot 1 INP530-10 (manufactured by NN-labs)
  • Quantum dot 2 INP620-10 (manufactured by NN-labs)
  • the viscosity of the coating solution was 50 mPa ⁇ s.
  • the coating solution was applied from the die coater to the surface of the first film to form a coating film having a thickness of 50 ⁇ m.
  • the first film on which the coating film was formed was wound around a backup roller, and the second film was laminated on the coating film.
  • the film was wound around a backup roller with the coating film sandwiched between the first film and the second film, and irradiated with ultraviolet rays while being continuously conveyed.
  • the diameter of the backup roller was 300 mm, and the temperature of the backup roller was 50 ° C.
  • the irradiation amount of ultraviolet rays was 2000 mJ.
  • L1 was 50 mm, L2 was 1 mm, and L3 was 50 mm.
  • the coated film was cured by ultraviolet irradiation to form a cured layer, and a laminated film was produced.
  • the thickness of the cured layer of the laminated film was 50 ⁇ 2 ⁇ m.
  • the thickness accuracy of the hardened layer was as good as ⁇ 4%.
  • production of wrinkles was not looked at by the laminated film by visual observation.
  • Example 2 A coating solution was prepared in the same manner as in Example 1 to prepare a first film and a second film.
  • 0.3 part by mass of fumed silica Aerosil (registered trademark) R812 (manufactured by Nippon Aerosil Co., Ltd.) was used as a viscosity modifier.
  • the viscosity of the coating solution was 200 mPa ⁇ s.
  • the coating solution was applied from the die coater onto the surface of the first film to form a coating film having a thickness of 70 ⁇ m.
  • the first film on which the coating film was formed was wound around a backup roller, and the second film was laminated on the coating film.
  • the film was wound around a backup roller with the coating film sandwiched between the first film and the second film, and irradiated with ultraviolet rays while being continuously conveyed.
  • the difference between the temperature of the first film and the second film before irradiating the coating film with ultraviolet light and the temperature of the first film and the second film after irradiating the coating film with ultraviolet light are changed. I confirmed the occurrence of wrinkles. The occurrence of wrinkles was visually observed, and the case where wrinkles could not be confirmed was evaluated as A, and the case where wrinkles were confirmed against A was designated as B. Table 2 shows temperature conditions and evaluation results. The temperature difference is an absolute value.

Abstract

　硬化層の厚みムラ、及び積層フィルム全体のシワの発生を抑制することができる積層フィルムの製造方法を提供する。塗布部（２０）において連続搬送される第一のフィルム（１０）の表面に活性線硬化型樹脂を含む塗布液を塗布し、ラミネート部（３０）において塗膜（２２）を形成し、塗膜（２２）の上に、連続搬送される第二のフィルム（５０）をラミネートし、第一のフィルム（１０）と第二のフィルム（５０）とで塗膜（２２）を挟持し、硬化部（６０）において第一のフィルム（１０）と第二のフィルム（５０）とで塗膜（２２）を挟持した状態で、第一のフィルム（１０）をバックアップローラ（６２）に巻きかけて、連続搬送しながら紫外線照射装置（６４）から紫外線を照射し、塗膜（２２）を硬化させて硬化層（２８）を形成し、積層フィルム（７０）を製造する。

Description

積層フィルムの製造方法
　本発明は、積層フィルムの製造方法に関する。
　光学素子、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイなどの表示装置、半導体装置、薄膜太陽電池等の各種の装置に、ガスバリアフィルム、保護フィルム、光学フィルタや反射防止フィルム等のように複数のフィルムで構成された積層フィルムが利用されている。この積層フィルムの製造方法として種々の方法が提案されている。
　例えば、特許文献１は、間隙をあけて並行に配置した１対のロールに、基材フィルムと第１鋳型フィルムとを供給し、ロールの間隙に向けて、紫外線硬化型樹脂液を吐出すると共に、両ロールを互いに喰い込む方向に回転させて、基材フィルムと第１鋳型フィルムとの間に紫外線硬化型樹脂液が挟持されるようにし、そのように挟持された状態で紫外線照射を行って樹脂液を硬化させることによって積層フィルムを製造する方法を開示する。
特開平９－０２４５７１号公報
　しかしながら、特許文献１の方法では、硬化層に厚さムラが生じたり、また積層フィルム全体としてシワが発生したりする問題がある。
　本発明はこのような事情に鑑みてなされたもので、硬化層の厚みムラ、及び積層フィルム全体のシワの発生を抑制することができる積層フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
　本実施の形態の積層フィルムの製造方法は、連続搬送される第一のフィルムの表面に活性線硬化型樹脂を含む塗布液を塗布し、塗膜を形成する工程と、塗膜の上に、連続搬送される第二のフィルムをラミネートし、第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持する工程と、第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持した状態で、第一のフィルム、及び第二のフィルムの何れかをバックアップローラに巻きかけて、連続搬送しながら活性線を照射し、塗膜を硬化させて硬化層を形成する工程と、を少なくとも含んでいる。
　好ましくは、塗膜に活性線を照射する前の第一のフィルム、及び第二のフィルムの温度と、塗膜に活性線を照射した後の第一のフィルム、及び第二のフィルムの温度との差が２５℃以下である。
　好ましくは、第一のフィルム、及び第二のフィルムの何れかとバックアップローラを接触させた際、バックアップローラの温度と第一のフィルムの温度との差、およびバックアップローラの温度と第二のフィルムの温度との差が２５℃以下である。
　好ましくは、第一のフィルム、及び第二のフィルムの温度がガラス転移温度以下である。
　好ましくは、第一のフィルム、及び第二のフィルムの少なくとも一方がバリア膜を備えるバリアフィルムであり、バリアフィルムは１．００ｃｍ３／（ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下の酸素透過率を有するバリア膜を備える。なお、１．００ｃｍ３／（ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ）は、９．８７×１０－６ｍｌ／（ｍ２・ｄａｙ・Ｐａ）に相当する。
　好ましくは、第一のフィルム、及び第二のフィルムの少なくとも一方が、ハードコート層を備える。
　好ましくは、塗布液が量子ドット、及び量子ロッドの少なくとも一方を含む。
　好ましくは、バリア膜が窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも一種の化合物を含む無機膜である。
　好ましくは、第一のフィルム、及び第二のフィルムの少なくとも一方が、光拡散層を備える。
　好ましくは、塗布液の粘度が、４０ｍＰａ・ｓ～４００ｍＰａ・ｓの範囲である。
　本発明の製造方法によれば、硬化層の厚みムラ、及び積層フィルム全体のシワの発生を抑制することができる。
図１は、積層フィルムの製造設備の概略構成図である。 図２は、積層フィルムの製造設備の部分拡大図である。
　以下、添付図面にしたがって本発明の好ましい実施の形態について説明する。本発明は以下の好ましい実施の形態により説明される。本発明の範囲を逸脱すること無く、多くの手法により変更を行うことができ、本実施の形態以外の他の実施の形態を利用することができる。したがって、本発明の範囲内における全ての変更が特許請求の範囲に含まれる。
　ここで、図中、同一の記号で示される部分は、同様の機能を有する同様の要素である。また、本明細書中で、数値範囲を“　～　”を用いて表す場合は、“　～　”で示される上限、下限の数値も数値範囲に含むものとする。
　本発明者等は、積層フィルムの製造方法に関して、硬化層の厚みムラ、及び積層フィルム全体のシワ発生について鋭意検討した。従来の方法では、１対のロールに、基材フィルムと第１鋳型フィルムとを供給し、回転するロールの間隙に向けて、同時に紫外線硬化型樹脂液を吐出して挟持している。回転するロールが振動するため、塗布される樹脂液層の厚さにムラが発生する。そのため、硬化層の厚みに対する精度が良くないという問題がある。また、積層フィルムを支持せずに紫外線の照射を行っている。そのため、紫外線照射の熱により積層フィルムにシワが発生する問題がある。これらの問題を、発明者等が見出し、本発明に至った。
　本実施の形態の積層フィルムの製造方法は、連続搬送される第一のフィルムの表面に活性線硬化型樹脂を含む塗布液を塗布し、塗膜を形成する工程と、塗膜の上に、連続搬送される第二のフィルムをラミネートし、第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持する工程と、第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持した状態で、第一のフィルム、及び第二のフィルムの何れかをバックアップローラに巻きかけて、連続搬送しながら活性線を照射し、塗膜を硬化させて硬化層を形成する工程と、を主たる構成として有している。
　本実施の形態では、第一のフィルムの上に所定の厚さの塗膜を形成した後、第二のフィルムを塗膜にラミネートしているので、塗膜の厚みムラを抑制することができる。また、活性線を照射する際、第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持した状態で、第一のフィルム、及び第二のフィルムの何れかをバックアップローラに巻きかけて、連続搬送しているので、第一のフィルムと第二のフィルムとにシワが発生するのを抑制することができる。
　本実施の形態の積層フィルムの製造方法を図１、図２を参考にして説明する。本実施の形態で積層フィルムとは、活性線で硬化された樹脂の硬化層を２つのフィルムで挟持した構造を少なくとも有するフィルムをいう。
　図１は、積層フィルムの製造設備１の概略図を示し、図２は製造設備１の部分拡大図である。まず、図示しない送出機から第一のフィルム１０が塗布部２０へと連続搬送される。送出機から、例えば、第一のフィルム１０が１～５０ｍ／分の搬送速度で送り出される。但し、この搬送速度に限定されない。送出される際、例えば、第一のフィルム１０には、２０～１５０Ｎ／ｍの張力が加えられる。シワ防止とフィルムスリップによるキズ防止の観点から、３０～１００Ｎ／ｍであることが好ましい。
　第一のフィルム１０は、対向する第一の表面と第二の表面とを有し、長尺の形状を有する。第一のフィルム１０の第一の表面と第二の表面との距離、即ち厚さは１０～１００μｍであることが好ましい。第一のフィルム１０の厚さは、適用される製品の厚さ低減の要求とシワ防止との観点から、１５μｍ～６０μｍであることが、さらに好ましい。また、第一のフィルム１０は、例えば、３００～１５００ｍｍの幅を有する。第一のフィルム１０の厚さ、及び幅は適用される製品によって適宜選択される。
　第一のフィルム１０として、セルロースアシレート、環状オレフィン、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、及びポリカーボネート樹脂から選択される少なくとも１種を主成分として含むフィルムを用いることが好ましい。第一のフィルム１０は、後述する塗膜２２、及び硬化層２８を酸素から保護する役割を果たすので、酸素透過率は１．００×１０-4～１．００ｃｍ３／（ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ）であることが好ましい。酸素透過率の観点から、第一のフィルム１０としてポリエチレンテレフタレート樹脂を主成分とすることが好ましい。上記の酸素透過率を達成するためバリアフィルムを使用することが好ましい。このバリアフィルムは、第一のフィルム１０と、第一のフィルム１０の第一の表面又は第二の表面に形成されたバリア膜とを含んでいる。第一のフィルム１０には、上記の主成分の樹脂に加えて、例えば、可塑剤、紫外線吸収剤等を含ませることができる。
　塗布部２０では、連続搬送される第一のフィルム１０の表面に活性線硬化型樹脂を含む塗布液が塗布され、塗膜２２（図２参照）が形成される。塗布部２０では、例えば、ダイコーター２４と、ダイコーター２４に対向配置されたバックアップローラ２６とが設置されている。第一のフィルム１０の塗膜２２の形成される表面と反対の表面をバックアップローラ２６に巻きかけて、連続搬送される第一のフィルム１０の表面にダイコーター２４の吐出口から塗布液が塗布され、塗膜２２が形成される。
　ここで塗膜２２とは、ほぼ均一の厚さに調整された、第一のフィルム１０の上の硬化前の塗布液をいう。塗膜２２の厚さは適用される製品等に応じて適宜設定される。例えば、塗膜２２は１０～８０μｍの厚さを有する。塗膜２２は、例えば、設定厚さに対して±５％の範囲で形成される。
　本実施の形態では、塗布装置としてエクストルージョンコーティング法を適用したダイコーター２４を示したが、これに限定されない。所定の厚さの塗膜２２を形成できるのであれば、カーテンコーティング法、エクストルージョンコーティング法、ロッドコーティング法又はロールコーティング法等、種々の方法を適用した塗布装置を用いることができる。
　塗布部２０で使用される塗布液は活性線硬化型樹脂を含んでいる。活性線硬化型樹脂とは、活性線を照射することで架橋反応、重合反応を経て硬化する樹脂をいう。活性線とは、紫外線、電子線、放射線（α線、β線、γ線等）など電磁波をいう。活性線硬化型樹脂として、例えば、光（紫外線）、電子線、放射線硬化性の多官能モノマーや多官能オリゴマーの官能基を有する樹脂が使用され、中でも光重合性官能基が好ましい。光重合性官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、スチリル基、アリル基等の不飽和の重合性官能基等が挙げられる。
　塗布液の溶媒として、例えば、有機溶媒を用いることができる。有機溶媒として、アルコール類、ケトン類、エステル類、脂肪族炭化水素類、アミド類、エーテル類、エーテルアルコール類が含まれる。これらの溶媒は２種以上併用して用いることが好ましく、３種以上併用して用いることがより好ましい。
　塗布液は、例えば、２０～６００ｍＰａ・ｓの粘度を有する。気泡防止と厚み均一性の観点から、塗布液の粘度は、４０～４００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。
　塗布液には、活性線硬化型樹脂に加えて、量子ドットを加えることができる。量子ドットは、量子閉じ込め効果による光学特性を有する粒径がナノスケールの結晶粒子をいう。量子ドットとして、例えば、コア－シェル構造の量子ドットが知られている。コア－シェル構造の量子ドットとしては、コア／シェルとすると、ＣｄＳｅ／ＺｎＳ、ＣｄＳｅ／ＣｄＳ、ＣｄＴｅ／ＣｄＳ、ＩｎＰ／ＺｎＳ、ＧａＰ／ＺｎＳ、Ｓｉ／ＺｎＳ、ＩｎＮ／ＧａＮ等が挙げられる。但し、量子ドットの構造はコア－シェル構造に限定されない。量子ドットは、その大きさを変更することにより、光学特性を変更できる。量子ドットの粒子径が小さくなるほど、量子ドットが発光するエネルギーは大きくなる。また、量子ドットに代えて、量子ロッドを用いることができる。量子ロッドとは、量子ドットと同様の特性を有し、細長い形状の粒子をいう。量子ドットと量子ロッドとを同時に使用することもできる。量子ドット及び／又は量子ロッドを含む積層フィルムは、量子ドットフィルムとも称される。量子ドットについては、例えば特開２０１２－１６９２７１号公報の段落００６０～００６６を参照することができるが、ここに記載のものに限定されるものではない。量子ドットとしては、市販品を何ら制限なく用いることができる。量子ドットの発光波長は、通常、粒子の組成、サイズにより調整することができる。
　量子ドットフィルムを製造する場合、本実施の形態の方法を適用することが好ましい。例えば、従来技術では、硬化工程において、活性線を照射すると塗膜の温度が上昇する。温度上昇に伴い量子ドットを構成する重金属が飛散する問題がある。一方、本実施の形態によれば、塗膜２２が第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とにより挟持されているので塗膜２２中の重金属の飛散を防止しつつ、塗膜２２を硬化することができる。
　また、塗膜２２が第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とにより挟持されているので、硬化時の酸素の影響を少なくできる。したがって、硬化樹脂の種類によって硬化時における不活性ガス（例えば窒素ガス）のパージが不要となる。
　塗布部２０を通過し、塗膜２２の形成された第一のフィルム１０は、ラミネート部３０に連続搬送される。ラミネート部３０では、塗膜２２の上に、連続搬送される第二のフィルム５０がラミネートされ、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とで塗膜２２が挟持される。
　塗膜２２をラミネートするための第二のフィルム５０は、対向する第一の表面と第二の表面とを有し、長尺の形状を有する。第二のフィルム５０の第一の表面と第二の表面との距離、即ち厚さは１０μｍ～１００μｍであることが好ましい。第二のフィルム５０は、適用される製品の厚さ低減の要求とシワ防止との観点から、１５μｍ～６０μｍであることが、さらに好ましい。また、第二のフィルム５０は、例えば３００～１５００ｍｍの幅を有する。第二のフィルム５０の厚さ、及び幅は適用される製品によって適宜選択される。カール防止のため、第一のフィルムと厚さを合わせることがより好ましい。カール防止のため、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０との厚さを同じにすることがより好ましい。
　第二のフィルム５０として、セルロースアシレート、環状オレフィン、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、及びポリカーボネート樹脂から選択される少なくとも１種を主成分として含むフィルムを用いることが好ましい。第二のフィルム５０は、塗膜２２及び硬化層２８を酸素から保護する役割を果たすので、酸素透過率は１．００×１０-4～１．００ｃｍ３／（ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ）であることが好ましい。酸素透過率の観点から第二のフィルム５０としてポリエチレンテレフタレート樹脂を主成分とすることが好ましい。上記の酸素透過率を達成するためバリアフィルムを使用することが好ましい。このバリアフィルムは、第二のフィルム５０と、第二のフィルム５０の第一の表面又は第二の表面に形成されたバリア膜とを含んでいる。また、第二のフィルム５０には、上記の主成分の樹脂に加えて、例えば、可塑剤、紫外線吸収剤等を含ませることができる。
　第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の少なくとも一方が、バリアフィルムであれば良く、その酸素透過率が１．００ｃｍ３／（ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下であれば良い。なお、酸素透過率は、測定温度２３℃、相対湿度９０％の条件下で、酸素ガス透過率測定装置（ＭＯＣＯＮ社製、ＯＸ－ＴＲＡＮ　２／２０：商品名）を用いて測定した値である。
　第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０へのバリア膜の形成、つまり、バリアフィルムの形成は、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とをラミネートする前、又は後のいずれでも行うことができる。工程ロスを考えると、高価な塗布液が塗布される前の、ラミネートする前にバリア膜の形成を行うことがより望ましい。第一のフィルム１０と第二のフィルム５０のヤング率、熱収縮率等の物理特性は、ラミネート時又はラミネート後でのシワやカールを低減するため、同じ特性であることが望ましい。
　バリア膜は、少なくとも無機膜を含んでいれば良く、例えば、少なくとも１層の無機膜と、少なくとも１層の有機層とを含むバリア積層体であっても良い。
　無機膜を構成する無機材料としては、特に限定されるものではなく、例えば、金属、または無機酸化物、窒化物、酸化窒化物等の各種無機化合物を用いることができる。無機材料を構成する元素としては、珪素、アルミニウム、マグネシウム、チタン、スズ、インジウムおよびセリウムが好ましく、これらを一種または二種以上含んでいてもよい。
　上記の材料の中でも、バリア膜として窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも一種の化合物を含む無機膜であることが特に好ましい。これらの材料からなる無機膜は、有機膜との密着性が良好であることから、無機膜にピンホールがある場合でも、有機膜がピンホールを効果的に埋めることができ、破断を抑制できる。また、更に無機膜を積層したケースにおいても極めて良好な無機膜形成ができ、バリア性をより一層高くすることができる。
　また、第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の少なくとも一方が、ハードコート層を備えることが好ましい。ここでハードコート層とは、耐傷性を有する層を意味し、引っかき硬度（鉛筆法）（ＪＩＳ　Ｋ－５６００（１９９９年）規格に準拠）（JIS: Japanese Industrial Standards）がＨ以上である層を意味する。引っかき硬度は、更に好ましくは２Ｈ以上であり、最も好ましくは３Ｈ以上である。
　ハードコート層は、不飽和二重結合を有する化合物、重合開始剤、必要に応じて、透光性粒子、含フッ素又はシリコーン系化合物、有機溶媒を含有する組成物（ハードコート層形成材料物）を、第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の少なくとも一方に直接又は他の層を介して塗布・乾燥・硬化することにより形成することができる。ハードコート層については、例えば特開２０１４－１７０１３０号公報の段落０１６２～０１８９を参照することができるが、ここに記載のものに限定されるものではない。
　また、第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の少なくとも一方が、光拡散層を備えることが好ましい。光拡散層とは、通過する光を散乱させる層と意味する。光拡散層は、透光性粒子、マトリックス形成成分（バインダー用モノマー類等）及び有機溶媒を含有する塗布液を第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の少なくとも一方に直接又は他の層を介して塗布・乾燥・硬化することにより形成することができる。光拡散層については、例えば特開２００９－２５８７１６号公報の段落００２５～００９９を参照することができるが、ここに記載のものに限定されるものではない。
　ラミネート部３０には、ラミネートローラ３２と、ラミネートローラ３２を囲う加熱チャンバー３４とが設置されている。加熱チャンバー３４には第一のフィルム１０を通過させるための開口部３６、及び第二のフィルム５０を通過させるための開口部３８が設けられている。
　ラミネートローラ３２に対向する位置にバックアップローラ６２が配置されている。塗膜２２の形成された第一のフィルム１０は、塗膜２２の形成面と反対の表面がバックアップローラ６２に巻きかけられ、ラミネート位置Ｐへと連続搬送される。ラミネート位置Ｐは第二のフィルム５０と塗膜２２が接する位置を意味する。第一のフィルム１０はラミネート位置Ｐに到達する前にバックアップローラ６２に巻きかけられることが好ましい。仮に第一のフィルム１０にシワが発生した場合でも、バックアップローラ６２によりシワがラミネート位置Ｐに達するまでに矯正され、除去できるからである。したがって、第一のフィルム１０がバックアップローラ６２に巻きかけられた位置（接触位置）と、ラミネート位置Ｐまでの距離Ｌ１は長い方が好ましく、例えば、３０ｍｍ以上が好ましく、その上限値はバックアップローラ６２の直径とパスラインとにより決定される。
　本実施の形態では硬化部６０で使用されるバックアップローラ６２とラミネートローラ３２とにより第二のフィルム５０のラミネートを行った。つまり、硬化部６０で使用されるバックアップローラ６２をラミネート部３０で使用するローラとして兼用した。ラミネート部３０に、バックアップローラ６２と別に、ラミネート用のローラを設置し、バックアップローラ６２を兼用しないようにすることもできる。
　硬化部６０で使用されるバックアップローラ６２をラミネート部３０で使用することで、ローラの数を減らすことができる。また、バックアップローラ６２を第一のフィルム１０に対するヒートローラとしても使用できる。
　図示しない送出機から送出された第二のフィルム５０は、ラミネートローラ３２に巻きかけられ、ラミネートローラ３２とバックアップローラ６２との間に連続搬送される。第二のフィルム５０は、ラミネート位置Ｐで、第一のフィルム１０に形成された塗膜２２の上にラミネートされる。これにより、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とにより塗膜２２が挟持される。ラミネートとは第二のフィルム５０を塗膜２２の上に重ね、積層することをいう。
　ラミネートローラ３２とバックアップローラ６２との距離Ｌ２は、第一のフィルム１０と、塗膜２２を硬化させた硬化層２８と、第二のフィルム５０と、の合計厚みの値以上であることが好ましい。また、Ｌ２は第一のフィルム１０と塗膜２２と第二のフィルム５０との合計厚みに５ｍｍを加えた長さ以下であることが好ましい。距離Ｌ２を合計厚みに５ｍｍを加えた長さ以下にすることより、第二のフィルム５０と塗膜２２との間に泡が侵入することを防止することができる。ラミネートローラ３２とバックアップローラ６２との距離Ｌ２とは、ラミネートローラ３２の外周面とバックアップローラ６２の外周面との最短距離をいう。
　ラミネートローラ３２とバックアップローラ６２の回転精度は、ラジアル振れで０．０５ｍｍ以下、好ましくは０．０１ｍｍ以下である。ラジアル振れが小さいほど、塗膜２２の厚み分布を小さくすることができる。
　第二のフィルム５０を塗膜２２の上にラミネートする際、第一のフィルム１０に加えられる張力と第二のフィルム５０に加えられる張力との差は小さいことが好ましく、同じであることがより好ましい。張力の差が小さいほど、シワの発生を抑制することができる。
　また、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とで塗膜２２を挟持した後の熱変形を抑制するため、硬化部６０のバックアップローラ６２の温度と第一のフィルム１０の温度との差、及びバックアップローラ６２の温度と第二のフィルム５０の温度との差は３０℃以下、好ましくは２５℃以下であり、さらに好ましくは１５℃以下、より好ましくは同じ温度である。
　バックアップローラ６２の温度と第一のフィルム１０の温度との差、及びバックアップローラ６２の温度と第二のフィルム５０の温度との差は、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の何れかとバックアップローラ６２を接触させた際の温度差を意味し、温度差は絶対値を意味する。
　バックアップローラ６２の温度は、一般的に温度調節器を備えているので、温度調節器の温度をバックアップローラ６２の温度とすることができる。また、第一のフィルム１０、及び前記第二のフィルム５０の温度は、非接触の温度センサ、例えば、放射温度計により直接温度を測定することができる。
　バックアップローラ６２の温度との差を小さくするため、加熱チャンバー３４が設けられている場合には、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０を加熱チャンバー３４内で加熱することが好ましい。例えば、加熱チャンバー３４には、図示しない熱風発生装置により熱風が供給され、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０を加熱することができる。
　第一のフィルム１０が、温度調整されたバックアップローラ６２に巻きかけられる場合、バックアップローラ６２により第一のフィルム１０を加熱することが好ましい。そのため、第一のフィルム１０とバックアップローラ６２とを比較的容易に同じ温度にすることができる。
　一方、第二のフィルム５０はバックアップローラ６２と離間している。そこでラミネートローラ３２をヒートローラとすることにより、第二のフィルム５０をラミネートローラ３２で直接加熱することが好ましい。第二のフィルム５０の温度をバックアップローラ６２の温度に近づけることができる。ただし、加熱チャンバー３４、及びヒートローラは必須ではなく、必要に応じて設けることができる。
　次に、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とにより塗膜２２が挟持された状態で、硬化部６０に連続搬送される。硬化部６０には、バックアップローラ６２と、バックアップローラ６２に対向する位置に活性線の照射装置として紫外線照射装置６４とが設けられている。バックアップローラ６２と紫外線照射装置６４と間を、塗膜２２を挟持した第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とが連続搬送される。
　硬化部６０では、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０とにより塗膜２２を挟持した状態で、第一のフィルム１０をバックアップローラ６２に巻きかけて、連続搬送しながら紫外線照射装置６４から活性線として紫外線を照射し、塗膜２２を硬化させて硬化層２８を形成する。
　硬化層２８とは、活性線によって硬化され得る化合物（活性線硬化型樹脂）を含み、化合物が活性線によって硬化された樹脂層をいう。
　本実施の形態では、第一のフィルム１０側をバックアップローラ６２に巻きかけて、連続搬送したが、第二のフィルム５０をバックアップローラ６２に巻きかけて、連続搬送させることもできる。
　バックアップローラ６２に巻きかけるとは、第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の何れかが、あるラップ角でバックアップローラ６２の表面に接触している状態をいう。したがって、連続搬送される間、第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０はバックアップローラ６２の回転と同期して移動する。バックアップローラ６２への巻きかけは、少なくとも紫外線が照射されている間であれば良い。
　バックアップローラ６２は、円柱状の形状の本体と、本体の両端部に配置された回転軸とを備えている。バックアップローラ６２の本体は、例えば、φ２００～１０００ｍｍの直径を有している。バックアップローラ６２の直径φについて制限はないが、積層フィルムのカール変形と、設備コストと、回転精度とを考慮するとφ３００～５００ｍｍであることが好ましい。バックアップローラ６２の本体には温度調節器が取り付けられているので、バックアップローラ６２の温度を調整することができる。
　バックアップローラ６２の温度は、紫外線照射時の発熱と、塗膜２２の硬化効率の高さと、第一のフィルム１０と第二のフィルム５０のバックアップローラ６２上でのシワ変形の発生と、を考慮して選定される。バックアップローラ６２は、例えば、１０～９５℃の温度範囲に設定することが好ましく、１５～８５℃であることがより好ましい。９５℃以下とすることで、塗膜からのアクリレートなどのモノマー揮散を抑えることができる。また、設備的な制限から１０℃以上であることが好ましい。
　さらに、本実施形態では、硬化部６０において、塗膜２２に活性線である紫外線を照射する前の第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度と、塗膜２２に紫外線を照射した後の第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度との差が２５℃以下であることが好ましい。温度差を２５℃以下とすることにより、シワの発生を抑制することができる。
　また、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度がガラス転移温度（Ｔｇ）以下であることが好ましい。第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度を、それぞれのフィルム（第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０）のガラス転移温度以下とすることにより、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の剛性の低下を抑制できる。第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の剛性を維持することで、シワの発生を抑制することができる。
　特に、本実施形態では、塗膜２２の形成後に乾燥工程を備えていない。乾燥工程を備えていない場合、塗膜２２に照射される紫外線の照射量は増える。そのため、紫外線照射前に比較して紫外線照射後のフィルムの温度が高くなる傾向にある。したがって、紫外線照射の前後で、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度が上昇するのを抑制することがシワ発生を防止するために重要となる。
　ここで、塗膜２２に活性線を照射する前とは、最初に活性線を照射する位置から上流側に０．５ｍまでの間を意味する。活性線を照射した後とは、最後に活性線を照射する位置から下流側に０．５ｍまでの間を意味する。ここで、「上流」、「下流」とは、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の移動（搬送）方向に対して用いられる。ある基準に対して移動（搬送）方向側に位置する場合を「下流」、移動搬送方向と反対側に位置する場合を「上流」を意味する。
　第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０の温度は、非接触の温度センサ、例えば、放射温度計により直接温度を測定することができる。なお、第一のフィルム１０、及び第二のフィルム５０のガラス転移温度は、ＪＩＳ　Ｋ７１２１（１９８７年）に準じて測定することができる。
　紫外線照射装置６４は紫外線を発生する光源を有している。紫外線を発生する光源として、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、キセノンランプ等が用いられる。
　紫外線照射装置６４から、例えば、１００～１００００ｍＪ／ｃｍ２の照射量の紫外線が塗膜２２に向けて照射される。紫外線の照射量は適宜設定することができる。
　ラミネート位置Ｐと紫外線照射装置６４との距離Ｌ３は、３０ｍｍ以上であることが好ましい。第二のフィルム５０が塗膜２２にラミネートされた直後は、ラミネートローラ３２及びバックアップローラ６２の回転精度、並びに第一のフィルム１０及び第二のフィルム５０の張力変動から塗膜２２に厚みムラが生じやすい。この状態で紫外線照射装置６４から紫外線を照射すると、硬化層２８に厚みムラが生じる場合がある。ラミネートローラ３２と紫外線照射装置６４との距離Ｌ３を長くすることが好ましい。距離Ｌ３を長くすることにより、紫外線照射装置６４に到達する前に塗膜２２の厚さムラを矯正することができる。
　紫外線に照射により塗膜２２は硬化層２８となり、第一のフィルム１０と硬化層２８と第二のフィルム５０とを含む積層フィルム７０が製造される。積層フィルム７０は、剥離ローラ８０によりバックアップローラ６２から剥離される。積層フィルム７０は、図示しない巻取機に連続搬送され、次いで巻取機により積層フィルム７０はロール状に巻き取られる。
　次に、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
　（実施例１）
　第一のフィルムとして、５０μｍの厚さと１５００ｍｍの幅とを有するＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム（東洋紡績株式会社製、商品名：Ａ４３００：Ｔｇ７０℃）を準備し、第二のフィルムとして、５０μｍの厚さと１５００ｍｍの幅とを有するＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム（東洋紡績株式会社製、商品名：Ａ４３００：Ｔｇ７０℃）を準備した。
　活性線硬化型樹脂を含む塗布液を以下の処方にしたがい調整した。下記の量子ドット分散液を調製し、孔径０．２μｍのポリプロピレン製フィルタでろ過した後、３０分間減圧乾燥して塗布液として用いた。
　（量子ドット分散液）
量子ドット１のトルエン分散液（発光極大波長：５２０ｎｍ）　１０質量部
量子ドット２のトルエン分散液（発光極大波長：６３０ｎｍ）　　１質量部
ラウリルメタクリレート　　　　　　　　　　　　　　　　　２．４質量部
トリメチロールプロパントリアクリレート　　　　　　　　０．５４質量部
光重合開始剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．００９質量部
（イルガキュア８１９（登録商標）（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製））
粘度調整剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．０９質量部
（ヒュームドシリカアエロジル（登録商標）Ｒ８１２（日本アエロジル（株）製））
　量子ドット１、２としては、下記のコア‐シェル構造（ＩｎＰ／ＺｎＳ）を有するナノ結晶を用いた。
量子ドット１：ＩＮＰ５３０―１０（ＮＮ-ｌａｂｓ社製) 
量子ドット２：ＩＮＰ６２０－１０（ＮＮ-ｌａｂｓ社製)
　塗布液の粘度は５０ｍＰａ・ｓであった。
　第一のフィルムを１ｍ／分の速度、６０Ｎ／ｍの張力で連続搬送しながら、ダイコーターから塗布液を第一のフィルムの表面に塗布し、５０μｍの厚さの塗膜を形成した。次いで、塗膜の形成された第一のフィルムをバックアップローラに巻きかけ、塗膜の上に第二のフィルムをラミネートした。第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持した状態でバックアップローラに巻きかけ、連続搬送しながら紫外線を照射した。
　バックアップローラの直径はφ３００ｍｍであり、バックアップローラの温度は５０℃であった。紫外線の照射量は２０００ｍＪであった。また、Ｌ１は５０ｍｍ、Ｌ２は１ｍｍ、Ｌ３は５０ｍｍであった。
　紫外線の照射により塗膜を硬化させて硬化層を形成し、積層フィルムを製造した。積層フィルムの硬化層の厚みは５０±２μｍであった。硬化層の厚み精度は±４％と良好であった。また、目視観察では積層フィルムにはシワの発生が見られなかった。
　（実施例２）
　実施例１と同様に塗布液を調製し、第一のフィルムと第二のフィルムとを準備した。実施例２では、粘度調整剤としてヒュームドシリカアエロジル（登録商標）Ｒ８１２（日本アエロジル（株）製）を０．３質量部使用した。塗布液の粘度は２００ｍＰａ・ｓであった。第一のフィルムを３ｍ／分の速度、６０Ｎ／ｍの張力で連続搬送しながら、ダイコーターから塗布液を第一のフィルムの表面に塗布し、７０μｍの厚さの塗膜を形成した。次いで、塗膜の形成された第一のフィルムをバックアップローラに巻きかけ、塗膜の上に第二のフィルムをラミネートした。第一のフィルムと第二のフィルムとで塗膜を挟持した状態でバックアップローラに巻きかけ、連続搬送しながら紫外線を照射した。
　第一のフィルムとバックアップローラを接触させた際、バックアップローラの温度と第一のフィルムの温度との差を変化させて、シワの発生状況を確認した。シワの発生を目視で観察し、シワが確認できない場合をＡと評価し、Ａに対してシワが確認できた場合をＢとした。表１は、温度条件と評価結果を示している。なお、温度差は絶対値を示している。バックアップローラの直径はφ３００ｍｍであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示されるように、温度差が２５℃より大きい試験２－１、２－４、２－５、２－８においてシワの発生が確認され、温度差が２５℃以下の試験２－２、２－３、２－６、２－７ではシワの発生は確認されなかった。なお、シワの発生が確認された試験２－１、２－４、２－５、２－８は、シワの発生が確認されない試験２－２、２－３、２－６、２－７と比較して、シワが確認されたことを意味し、シワは製品として問題ないレベルであった。
　塗膜に紫外線を照射する前の第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの温度と、塗膜に紫外線を照射した後の第一のフィルム、及び第二のフィルムの温度との差を変化させて、シワの発生状況を確認した。シワの発生を目視で観察し、シワが確認できない場合をＡと評価し、Ａに対してシワが確認できた場合をＢとした。表２は、温度条件と評価結果を示している。なお、温度差は絶対値を示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示されるように、上昇温度が２５℃より大きい試験２－１４においてシワの発生が確認され、上昇温度が２５℃以下の試験２－９、２－１０、２－１１、２－１２、２－１３ではシワの発生は確認されなかった。なお、シワの発生が確認された試験２－１４は、シワの発生が確認されない試験２－９、２－１０、２－１１、２－１２、２－１３と比較して、シワが確認されたことを意味し、シワは製品として問題ないレベルであった。
　１…製造設備、１０…第一のフィルム、２０…塗布部、２２…塗膜、２４…ダイコーター、２６…バックアップローラ、２８…硬化層、３０…ラミネート部、３２…ラミネートローラ、３４…加熱チャンバー、５０…第二のフィルム、６０…硬化部、６２…バックアップローラ、６４…紫外線照射装置、７０…積層フィルム、８０…剥離ローラ

Claims (10)

  1. 　連続搬送される第一のフィルムの表面に活性線硬化型樹脂を含む塗布液を塗布し、塗膜を形成する工程と、
    　前記塗膜の上に、連続搬送される第二のフィルムをラミネートし、前記第一のフィルムと前記第二のフィルムとで前記塗膜を挟持する工程と、
    　前記第一のフィルムと前記第二のフィルムとで前記塗膜を挟持した状態で、前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの何れかをバックアップローラに巻きかけて、連続搬送しながら活性線を照射し、前記塗膜を硬化させて硬化層を形成する工程と、
    　を少なくとも含む積層フィルムの製造方法。
  2. 　前記塗膜に活性線を照射する前の前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの温度と、前記塗膜に活性線を照射した後の前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの温度との差が２５℃以下である請求項１に記載の積層フィルムの製造方法。
  3. 　前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの何れかと前記バックアップローラを接触させた際、前記バックアップローラの温度と前記第一のフィルムの温度との差、および前記バックアップローラの温度と前記第二のフィルムの温度との差が２５℃以下である請求項１又は２に記載の積層フィルムの製造方法。
  4. 　前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの温度がガラス転移温度以下である請求項１から３のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
  5. 　前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの少なくとも一方がバリア膜を備えるバリアフィルムであり、前記バリアフィルムは１．００ｃｍ３／（ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下の酸素透過率を有するバリア膜を備える請求項１から４のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
  6. 　前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの少なくとも一方が、ハードコート層を備える請求項１から５のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
  7. 　前記塗布液が量子ドット、及び量子ロッドの少なくとも一方を含む請求項１から６のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
  8. 　前記バリア膜が窒化珪素、酸化窒化珪素、酸化珪素、酸化アルミニウムから選ばれる少なくとも一種の化合物を含む無機膜である、請求項５に記載の積層フィルムの製造方法。
  9. 　前記第一のフィルム、及び前記第二のフィルムの少なくとも一方が、光拡散層を備える請求項１から８のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
  10. 　前記塗布液の粘度が、４０ｍＰａ・ｓ～４００ｍＰａ・ｓの範囲である請求項１から９のいずれか一項に記載の積層フィルムの製造方法。
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