WO2014088058A1 - 積層体および該積層体を用いた透明導電性フィルム - Google Patents

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WO2014088058A1
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hard coat
transparent conductive
coat layer
laminate
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祥一 松田
彩美 中藤
武本　博之
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日東電工株式会社
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    • B32B2457/00—Electrical equipment
    • B32B2457/20—Displays, e.g. liquid crystal displays, plasma displays

Definitions

  • the present invention relates to a laminate and a transparent conductive film using the laminate.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and the object of the present invention is to provide a laminate having excellent dimensional stability under high temperature and high humidity while being composed of a resin film. is there.
  • a plurality of resin films with a hard coat layer including a base layer containing a thermoplastic resin and a hard coat layer containing a curable resin formed on the base layer are laminated.
  • the stacked body has a vertically stacked structure with respect to a center line in the thickness direction.
  • the number of the resin films with a hard coat layer is two.
  • the some resin film with a hard-coat layer is bonded together through the adhesive bond layer or the adhesive layer.
  • the respective base layers of the two resin films with hard coat layers are bonded together via the adhesive layer or the pressure-sensitive adhesive layer.
  • each hard coat layer of the two resin films with a hard coat layer is bonded via the adhesive layer or the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the laminate includes two resin films with a hard coat layer, a base layer of one resin film with a hard coat layer, and a hard coat layer of the other resin film with a hard coat layer; Are bonded through the adhesive layer or the pressure-sensitive adhesive layer.
  • the laminate has a total light transmittance of 80% or more.
  • the thermoplastic resin contained in the base layer is a (meth) acrylic resin.
  • a transparent conductive film is provided.
  • the transparent conductive film includes the laminate and a transparent conductive layer formed on the laminate.
  • the transparent conductive layer is composed of metal nanowires.
  • the said transparent conductive layer is comprised from a metal mesh.
  • the transparent conductive layer is composed of a polythiophene polymer.
  • a laminate having excellent dimensional stability under high temperature and high humidity is provided by laminating a plurality of resin films with a hard coat layer in which a hard coat layer is formed on a resin layer. be able to.
  • the laminate 100 is configured by laminating a plurality of (two in the illustrated example) resin films 10 with hard coat layers.
  • the resin film 10 with a hard coat layer includes a base layer 1 containing a thermoplastic resin and a hard coat layer 2 formed on the base layer 1.
  • the hard coat layer 2 contains a curable resin.
  • the two resin films 10 with a hard coat layer are bonded together via the adhesive layer 20.
  • the base layers 1 of the two resin films 10 with a hard coat layer that is, the base layer 1 of one resin film 10 with a hard coat layer and the other hard coat layer attached).
  • the base layer 1 of the resin film 10 is bonded to the adhesive layer 20 via the adhesive layer 20.
  • an adhesive layer may be arrange
  • FIG. 2 is a schematic view of a laminate according to another preferred embodiment of the present invention.
  • each of the hard coat layers 2 of the two resin films with hard coat layers 10 that is, the hard coat layer 2 of one hard coat layer-attached resin film 10 and the other hard coat layer-attached resin film 10).
  • 10 hard coat layers 2 and an adhesive layer 30.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a laminate according to still another preferred embodiment of the present invention.
  • the base layer 1 of one resin film 10 with a hard coat layer and the hard coat layer 2 of the other resin film 10 with a hard coat layer are bonded together via an adhesive layer 30.
  • the laminate of the present invention is excellent in dimensional stability under high temperature and high humidity by providing a plurality of resin films with hard coat layers as described above. Further, by arranging a plurality of hard coat layers via a base layer, an adhesive layer or a pressure-sensitive adhesive layer, a laminate having very high dimensional stability under high temperature and high humidity can be obtained.
  • the dimensional stability of the laminate is remarkably higher than that of a film having a two-layer structure consisting of a hard coat layer and a base layer (resin layer) and having a thickness equivalent to that of the laminate.
  • the laminate of the present invention preferably has a vertically symmetrical structure with respect to the center line in the thickness direction.
  • a laminated body having such a configuration for example, as shown in FIG. 1 or FIG. 2, two resin films with hard coat layers are arranged so as to be vertically symmetrical, and the thicknesses and constituent materials of the two base layers are equal. And a laminate in which the thicknesses and constituent materials of the two hard coat layers are the same.
  • the dimensional change rate (area shrinkage rate) when the resin film with a hard coat layer is placed at 120 ° C. for 90 minutes is preferably 3% or less, more preferably 2% or less, and still more preferably 0.00. 1% to 1.5%.
  • the dimensional change rate (area shrinkage rate) when the resin film with a hard coat layer is immersed in warm water at 85 ° C. for 30 minutes is preferably 3% or less, more preferably 2% or less, and still more preferably 0. .1% to 1.5%.
  • the resin film with a hard coat layer includes a base layer and a hard coat layer.
  • the thickness of the resin film with a hard coat layer is preferably 30 ⁇ m to 200 ⁇ m, more preferably 40 ⁇ m to 180 ⁇ m, and further preferably 45 ⁇ m to 160 ⁇ m.
  • the thickness of the base layer is preferably 20 ⁇ m to 200 ⁇ m, more preferably 30 ⁇ m to 150 ⁇ m.
  • the base layer preferably has a small thickness direction retardation and in-plane retardation. If the thickness direction retardation and in-plane retardation of the base layer are small, adverse effects on display characteristics are reduced when the laminate of the present invention is used in an image display device (for example, as an electrode substrate for a touch panel).
  • an image display device for example, as an electrode substrate for a touch panel.
  • the laminate of the present invention is used in an image display device (for example, as an electrode substrate for a touch panel).
  • the occurrence of a rainbow-like spot pattern hereinafter also referred to as rainbow spot
  • Such an effect becomes more prominent when light transmitted through the base layer is elliptically polarized light.
  • the absolute value of the thickness direction retardation Rth of the base layer is 100 nm or less, preferably 75 nm or less, more preferably 50 nm or less, particularly preferably 10 nm or less, and most preferably 5 nm or less.
  • the thickness direction retardation Rth refers to a thickness direction retardation value at 23 ° C. and a wavelength of 590 nm.
  • Rth is the refractive index in the direction in which the in-plane refractive index is maximum (that is, the slow axis direction) is nx, the refractive index in the thickness direction is nz, and the thickness of the base layer is d (nm).
  • Rth (nx ⁇ nz) ⁇ d.
  • the in-plane retardation Re of the base layer is preferably 10 nm or less, more preferably 5 nm or less, and further preferably 0 nm to 2 nm.
  • the in-plane retardation Re is an in-plane retardation value at 23 ° C. and a wavelength of 590 nm.
  • Re represents the refractive index in the direction in which the in-plane refractive index is maximum (that is, the slow axis direction) as nx, and the refractive index in the direction orthogonal to the slow axis in the plane (that is, the fast axis direction).
  • Re (nx ⁇ ny) ⁇ d.
  • the total light transmittance of the base layer is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and further preferably 90% or more.
  • the base layer includes a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin include cycloolefin resins such as polynorbornene; (meth) acrylic resins; low retardation polycarbonate resins. Among these, a cycloolefin resin or a (meth) acrylic resin is preferable. If these resins are used, a base layer having a small retardation can be obtained. Moreover, these resins are excellent in transparency, mechanical strength, thermal stability, moisture shielding properties and the like. More preferably, the thermoplastic resin is a (meth) acrylic resin. If a (meth) acrylic resin is used, a laminate having excellent adhesion between the base layer and the hard coat layer and higher dimensional stability can be obtained. You may use the said thermoplastic resin individually or in combination of 2 or more types.
  • the polynorbornene refers to a polymer or copolymer obtained by using a norbornene-based monomer having a norbornene ring as a part or all of a starting material (monomer).
  • Examples of the norbornene-based monomer include norbornene and alkyl and / or alkylidene substituted products thereof such as 5-methyl-2-norbornene, 5-dimethyl-2-norbornene, 5-ethyl-2-norbornene, and 5-butyl.
  • the (meth) acrylic resin has a repeating unit derived from (meth) acrylic acid ester ((meth) acrylic acid ester unit) and / or a repeating unit derived from (meth) acrylic acid ((meth) acrylic acid unit).
  • the (meth) acrylic resin may have a structural unit derived from a (meth) acrylic acid ester or a (meth) acrylic acid derivative.
  • the (meth) acrylic resin may have a ring structure in the main chain.
  • a ring structure By having a ring structure, it is possible to improve the glass transition temperature while suppressing an increase in retardation of the (meth) acrylic resin.
  • the ring structure include a lactone ring structure, a glutaric anhydride structure, a glutarimide structure, an N-substituted maleimide structure, and a maleic anhydride structure.
  • the lactone ring structure can take any appropriate structure.
  • the lactone ring structure is preferably a 4- to 8-membered ring, more preferably a 5-membered or 6-membered ring, and even more preferably a 6-membered ring.
  • Examples of the 6-membered lactone ring structure include a lactone ring structure represented by the following general formula (1).
  • R 1 , R 2 and R 3 each independently represent a hydrogen atom, a linear or branched alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or a group having 1 to 20 carbon atoms.
  • the alkyl group, unsaturated aliphatic hydrocarbon group and aromatic hydrocarbon group may have a substituent such as a hydroxyl group, a carboxyl group, an ether group or an ester group.
  • Examples of the glutaric anhydride structure include a glutaric anhydride structure represented by the following general formula (2).
  • the glutaric anhydride structure can be obtained, for example, by subjecting a copolymer of (meth) acrylic ester and (meth) acrylic acid to dealcoholization cyclocondensation within the molecule.
  • R 4 and R 5 are each independently a hydrogen atom or a methyl group.
  • the glutarimide structure represented by following General formula (3) is mentioned, for example.
  • the glutarimide structure can be obtained, for example, by imidizing a (meth) acrylic acid ester polymer with an imidizing agent such as methylamine.
  • R 6 and R 7 are each independently a hydrogen atom or a linear or branched alkyl group having 1 to 8 carbon atoms, preferably a hydrogen atom or a methyl group. is there.
  • R 8 is a hydrogen atom, a linear alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a cycloalkyl group having 3 to 12 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 10 carbon atoms, and preferably 1 to 6 carbon atoms.
  • the (meth) acrylic resin has a glutarimide structure represented by the following general formula (4) and a methyl methacrylate unit.
  • R 9 to R 12 are each independently a hydrogen atom or a linear or branched alkyl group having 1 to 8 carbon atoms.
  • R 13 is a linear or branched alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a cycloalkyl group having 3 to 12 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • N-substituted maleimide structure examples include an N-substituted maleimide structure represented by the following general formula (5).
  • the (meth) acrylic resin having an N-substituted maleimide structure in the main chain can be obtained, for example, by copolymerizing an N-substituted maleimide and a (meth) acrylic ester.
  • R 14 and R 15 are each independently a hydrogen atom or a methyl group
  • R 16 is a hydrogen atom, a linear alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, a cyclopentyl group, A cyclohexyl group or a phenyl group.
  • the maleic anhydride structure represented by following General formula (6) is mentioned, for example.
  • the (meth) acrylic resin having a maleic anhydride structure in the main chain can be obtained, for example, by copolymerizing maleic anhydride and (meth) acrylic acid ester.
  • R 17 and R 18 are each independently a hydrogen atom or a methyl group.
  • the (meth) acrylic resin may have other structural units.
  • other structural units include styrene, vinyl toluene, ⁇ -methyl styrene, acrylonitrile, methyl vinyl ketone, ethylene, propylene, vinyl acetate, methallyl alcohol, allyl alcohol, 2-hydroxymethyl-1-butene, ⁇ - 2- (hydroxyalkyl) acrylic acid ester such as hydroxymethylstyrene, ⁇ -hydroxyethylstyrene, methyl 2- (hydroxyethyl) acrylate, 2- (hydroxyalkyl) acrylic acid such as 2- (hydroxyethyl) acrylic acid, etc.
  • a structural unit derived from the monomer derived from the monomer.
  • the (meth) acrylic resin include, in addition to the (meth) acrylic resin exemplified above, JP-A No. 2004-168882, JP-A No. 2007-261265, JP-A No. 2007-262399, Examples thereof include (meth) acrylic resins described in JP-A-2007-297615, JP-A-2009-039935, JP-A-2009-052021, and JP-A-2010-284840.
  • any appropriate molding method is used, for example, compression molding method, transfer molding method, injection molding method, extrusion molding method, blow molding method, powder molding method, FRP molding method, An appropriate one can be appropriately selected from the solvent casting method and the like.
  • an extrusion molding method or a solvent casting method is preferably used. This is because the smoothness of the obtained base layer can be improved and good optical uniformity can be obtained.
  • the molding conditions can be appropriately set according to the composition and type of the resin used.
  • the base layer is surface treated to hydrophilize the base layer surface. If the base layer is hydrophilized, the processability when coating a composition for forming a transparent conductive layer (described later) prepared with an aqueous solvent is excellent. Moreover, the laminated body which is excellent in the adhesiveness of a base layer and a hard-coat layer, and the adhesiveness of a base layer and a transparent conductive layer (after-mentioned) can be obtained.
  • the hard coat layer has a function of imparting chemical resistance, scratch resistance and surface smoothness to the laminate, and a function of improving the dimensional stability of the laminate under high temperature and high humidity.
  • the hard coat layer has a function of imparting chemical resistance, scratch resistance and surface smoothness to the laminate, and a function of improving the dimensional stability of the laminate under high temperature and high humidity.
  • the tensile modulus at 25 ° C. of the hard coat layer is preferably 2.5 GPa to 20 GPa, more preferably 3 GPa to 15 GPa, and further preferably 3.5 GPa to 10 GPa.
  • the tensile modulus of the hard coat layer is within such a range, a laminate having excellent dimensional stability can be obtained.
  • the tensile modulus can be measured according to JIS K7161.
  • the linear thermal expansion coefficient of the hard coat layer at 50 ° C. to 250 ° C. is preferably 0 / ° C. to 100 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C., more preferably 0 / ° C. to 50 ⁇ 10 ⁇ 6 / ° C.
  • the linear thermal expansion coefficient of the hard coat layer is within such a range, a laminate having excellent dimensional stability at high temperatures can be obtained.
  • the linear expansion coefficient of a hard-coat layer is higher than the linear expansion coefficient of a base layer.
  • the water absorption rate of the hard coat layer is preferably 0% to 1%, more preferably 0% to 0.5%. When the water absorption rate of the hard coat layer is within such a range, a laminate having excellent dimensional stability under high humidity can be obtained.
  • the water absorption rate can be measured according to JIS K7209.
  • the hard coat layer contains a curable resin.
  • a curable resin for example, an acrylic resin, an epoxy resin, a silicone resin, or a mixture thereof is used.
  • the glass transition temperature of the resin constituting the hard coat layer is preferably 120 ° C. to 300 ° C., more preferably 130 ° C. to 250 ° C. If it is such a range, the laminated body which is excellent in the dimensional stability under high temperature can be obtained.
  • the deflection temperature under load is JIS It can be measured according to K6240-01.
  • the hard coat layer is formed by applying a composition for forming a hard coat layer on the base layer and then curing the composition.
  • the composition for forming a hard coat layer includes a polyfunctional monomer, an oligomer derived from a polyfunctional monomer and / or a prepolymer derived from a polyfunctional monomer as a curable compound as a main component.
  • the polyfunctional monomer include tricyclodecane dimethanol diacrylate, pentaerythritol di (meth) acrylate, pentaerythritol tri (meth) acrylate, trimethylolpropane triacrylate, pentaerythritol tetra (meth) acrylate, and dimethylolpropanthate.
  • Tetraacrylate dipentaerythritol hexa (meth) acrylate, 1,6-hexanediol (meth) acrylate, 1,9-nonanediol diacrylate, 1,10-decanediol (meth) acrylate, polyethylene glycol di (meth) acrylate , Polypropylene glycol di (meth) acrylate, dipropylene glycol diacrylate, isocyanuric acid tri (meth) acrylate, ethoxylated glycerin Examples include triacrylate and ethoxylated pentaerythritol tetraacrylate.
  • a polyfunctional monomer may be used independently and may be used in combination of multiple.
  • the content ratio of the polyfunctional monomer, the oligomer derived from the polyfunctional monomer and the prepolymer derived from the polyfunctional monomer is preferably 30% with respect to the total amount of the monomer, oligomer and prepolymer in the composition for forming a hard coat layer.
  • % To 100% by weight, more preferably 40% to 95% by weight, and particularly preferably 50% to 95% by weight. If it is such a range, the adhesiveness of a base layer and a hard-coat layer will improve, and the laminated body which is excellent in dimensional stability can be obtained. In addition, curing shrinkage of the hard coat layer can be effectively prevented.
  • the hard coat layer forming composition may contain a monofunctional monomer. If the monofunctional monomer is contained, a part of the composition for forming a hard coat layer penetrates into the base layer, and the adhesion between the base layer and the hard coat layer can be improved.
  • the content ratio of the monofunctional monomer is preferably 40% with respect to the total amount of the monomer, oligomer and prepolymer in the composition for forming a hard coat layer. % Or less, more preferably 20% by weight or less. When the content ratio of the monofunctional monomer is more than 40% by weight, desired hardness and scratch resistance may not be obtained.
  • the weight average molecular weight of the monofunctional monomer is preferably 500 or less.
  • monofunctional monomers include ethoxylated o-phenylphenol (meth) acrylate, methoxypolyethylene glycol (meth) acrylate, phenoxypolyethylene glycol (meth) acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, lauryl acrylate, isooctyl acrylate, Isostearyl acrylate, cyclohexyl acrylate, isoholonyl acrylate, benzyl acrylate, 2-hydroxy-3-phenoxy acrylate, acryloylmorpholine, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, hydroxyethyl acrylamide, etc. Can be mentioned.
  • the monofunctional monomer preferably has a hydroxyl group. If a composition for forming a hard coat layer containing a monofunctional monomer having a hydroxyl group is used, the adhesion between the base layer and the hard coat layer is improved, and a laminate having excellent dimensional stability can be obtained. Moreover, the laminated body which is excellent in adhesiveness with a transparent conductive layer (after-mentioned) can be obtained.
  • Examples of the monofunctional monomer having a hydroxyl group include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, 2-hydroxy-3-phenoxyacrylate, 1,4 -Hydroxyalkyl (meth) acrylates such as cyclohexane methanol monoacrylate; N- (2-hydroxyalkyl) (meth) acrylamides such as N- (2-hydroxyethyl) (meth) acrylamide, N-methylol (meth) acrylamide, etc. Can be mentioned. Of these, 4-hydroxybutyl acrylate and N- (2-hydroxyethyl) acrylamide are preferable.
  • the composition for forming a hard coat layer may contain an oligomer of urethane (meth) acrylate and / or urethane (meth) acrylate. If the composition for forming a hard coat layer contains urethane (meth) acrylate and / or urethane (meth) acrylate oligomer, a hard coat layer having excellent flexibility and adhesion to the base layer can be formed.
  • the urethane (meth) acrylate can be obtained, for example, by reacting hydroxy (meth) acrylate obtained from (meth) acrylic acid or (meth) acrylic acid ester and polyol with diisocyanate. Urethane (meth) acrylates and urethane (meth) acrylate oligomers may be used alone or in combination.
  • polyol examples include ethylene glycol, 1,3-propylene glycol, 1,2-propylene glycol, diethylene glycol, dipropylene glycol, neopentyl glycol, 1,3-butanediol, 1,4-butanediol, 1, 6-hexanediol, 1,9-nonanediol, 1,10-decanediol, 2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, neopentyl hydroxypivalate Glycol ester, tricyclodecane dimethylol, 1,4-cyclohexanediol, spiroglycol, tricyclodecane dimethylol, hydrogenated bisphenol A, ethylene oxide added bisphenol A, propylene oxide added bisphenol A, tri Chiroruetan, trimethylolpropane, glycerin, 3-methylpentane-1,
  • diisocyanate for example, various aromatic, aliphatic or alicyclic diisocyanates can be used. Specific examples of the diisocyanate include tetramethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, 2,4-tolylene diisocyanate, 4,4-diphenyl diisocyanate, 1,5-naphthalene diisocyanate, 3,3-dimethyl-4,4. -Diphenyl diisocyanate, xylene diisocyanate, trimethylhexamethylene diisocyanate, 4,4-diphenylmethane diisocyanate, and hydrogenated products thereof.
  • the composition for forming a hard coat layer may contain a (meth) acrylic prepolymer having a hydroxyl group. If the composition for forming a hard coat layer contains a (meth) acrylic prepolymer having a hydroxyl group, curing shrinkage can be reduced.
  • the (meth) acrylic prepolymer having a hydroxyl group is preferably a polymer polymerized from a hydroxyalkyl (meth) acrylate having a linear or branched alkyl group having 1 to 10 carbon atoms.
  • the content ratio of the (meth) acrylic prepolymer having a hydroxyl group is preferably 5% by weight to 50% by weight with respect to the total amount of the monomer, oligomer and prepolymer in the hard coat layer forming composition. More preferably, it is 10 to 30% by weight. If it is such a range, the composition for hard-coat layer formation excellent in coating property will be obtained. In addition, curing shrinkage of the formed hard coat layer can be effectively prevented.
  • the hard coat layer forming composition preferably contains any appropriate photopolymerization initiator.
  • the photopolymerization initiator include 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, acetophenone, benzophenone, xanthone, 3-methylacetophenone, 4-chlorobenzophenone, 4,4′-dimethoxybenzophenone, benzoinpropyl ether, benzyldimethyl Ketals, N, N, N ′, N′-tetramethyl-4,4′-diaminobenzophenone, 1- (4-isopropylphenyl) -2-hydroxy-2-methylpropan-1-one, thioxanthone compounds, etc. Can be mentioned.
  • Arbitrary appropriate methods can be employ
  • examples thereof include a bar coating method, a roll coating method, a gravure coating method, a rod coating method, a slot orifice coating method, a curtain coating method, a fountain coating method, and a comma coating method.
  • Arbitrary appropriate hardening processing may be employ
  • the curing process is performed by ultraviolet irradiation.
  • the integrated light quantity of ultraviolet irradiation is preferably 200 mJ to 400 mJ.
  • Adhesive Layer Any appropriate adhesive can be used as the adhesive constituting the adhesive layer. Specific examples include acrylic adhesives, silicone adhesives, styrene adhesives, polyester adhesives, polyurethane adhesives, phenolic adhesives, and epoxy adhesives. As the adhesive, an ultraviolet curable adhesive is preferably used. This is because curing is performed without requiring heating, so that adverse effects on the resin film with a hard coat layer can be suppressed.
  • the thickness of the adhesive layer is preferably 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, more preferably 0.5 ⁇ m to 8 ⁇ m.
  • Adhesive layer Any appropriate pressure-sensitive adhesive may be used as the adhesive constituting the pressure-sensitive adhesive layer. Specific examples include acrylic adhesives, silicone adhesives, styrene adhesives, polyester adhesives, polyurethane adhesives, phenol adhesives, epoxy adhesives, and the like.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is preferably 15 ⁇ m to 50 ⁇ m, more preferably 20 ⁇ m to 35 ⁇ m.
  • a transparent conductive film can be provided by forming a transparent conductive layer on the laminate. Since the laminate of the present invention is excellent in dimensional stability, the transparent conductive film obtained using the laminate can prevent damage to the transparent conductive layer (for example, disconnection of the conductive pattern, increase in resistance value). obtain.
  • the total light transmittance of the transparent conductive film is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and particularly preferably 90% or more.
  • a transparent conductive film having a high total light transmittance can be obtained.
  • the transparent conductive film of the present invention is composed of a laminate having a base layer having a small retardation and excellent dimensional stability, it is emitted from the transparent conductive film even if the transmittance is high. Even if the amount of light to be emitted is large, rainbow spots can be suppressed.
  • the transparent conductive layer is made of, for example, a metal nanowire, a metal mesh, or a conductive polymer.
  • the transparent conductive layer can be patterned into a predetermined pattern.
  • the shape of the pattern of the transparent conductive layer is not particularly limited as long as it is a pattern that works well as a touch panel (for example, a capacitive touch panel).
  • a touch panel for example, a capacitive touch panel.
  • JP 2011-511357 A, JP 2010-164938 A Examples include patterns described in Japanese Patent Laid-Open No. 2008-310550, Japanese Patent Publication No. 2003-511799, and Japanese Patent Publication No. 2010-541109.
  • the transparent conductive layer can be patterned using a known method after being formed on the laminate.
  • the metal nanowire is a conductive material having a metal material, a needle shape or a thread shape, and a diameter of nanometer.
  • the metal nanowire may be linear or curved. If a transparent conductive layer composed of metal nanowires is used, the metal nanowires have a mesh shape, so that a good electrical conduction path can be formed even with a small amount of metal nanowires, and the electrical resistance is low. A transparent conductive film can be obtained. Furthermore, when the metal wire has a mesh shape, an opening is formed in the mesh space, and a transparent conductive film having a high light transmittance can be obtained.
  • the ratio between the thickness d and the length L of the metal nanowire is preferably 10 to 100,000, more preferably 50 to 100,000, and particularly preferably 100 to 100,000. 10,000. If metal nanowires having a large aspect ratio are used in this way, the metal nanowires can cross well and high conductivity can be expressed by a small amount of metal nanowires. As a result, a transparent conductive film having a high light transmittance can be obtained.
  • the “thickness of the metal nanowire” means the diameter when the cross section of the metal nanowire is circular, and the short diameter when the cross section of the metal nanowire is elliptical. In some cases it means the longest diagonal. The thickness and length of the metal nanowire can be confirmed by a scanning electron microscope or a transmission electron microscope.
  • the thickness of the metal nanowire is preferably less than 500 nm, more preferably less than 200 nm, particularly preferably 10 nm to 100 nm, and most preferably 10 nm to 50 nm. If it is such a range, a transparent conductive layer with a high light transmittance can be formed.
  • the length of the metal nanowire is preferably 2.5 ⁇ m to 1000 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m, and particularly preferably 20 ⁇ m to 100 ⁇ m. If it is such a range, a highly conductive transparent conductive film can be obtained.
  • any appropriate metal can be used as long as it is a highly conductive metal.
  • a metal which comprises the said metal nanowire silver, gold
  • silver, copper, or gold is preferable from the viewpoint of conductivity, and silver is more preferable.
  • any appropriate method can be adopted as a method for producing the metal nanowire.
  • a method of reducing silver nitrate in a solution a method in which an applied voltage or current is applied to the precursor surface from the tip of the probe, a metal nanowire is drawn at the probe tip, and the metal nanowire is continuously formed, etc. .
  • silver nanowires can be synthesized by liquid phase reduction of a silver salt such as silver nitrate in the presence of a polyol such as ethylene glycol and polyvinylpyrrolidone. Uniformly sized silver nanowires are described in, for example, Xia, Y. et al. etal. , Chem. Mater. (2002), 14, 4736-4745, Xia, Y. et al. etal. , Nano letters (2003) 3 (7), 955-960, mass production is possible.
  • the transparent conductive layer can be formed by applying a composition for forming a transparent conductive layer containing the metal nanowire on the laminate. More specifically, after the dispersion liquid (composition for forming a transparent conductive layer) in which the metal nanowires are dispersed in a solvent is applied onto the laminate, the coating layer is dried to obtain a transparent conductive layer. Can be formed.
  • the solvent examples include water, alcohol solvents, ketone solvents, ether solvents, hydrocarbon solvents, aromatic solvents and the like. From the viewpoint of reducing the environmental load, it is preferable to use water.
  • the dispersion concentration of the metal nanowires in the composition for forming a transparent conductive layer containing the metal nanowires is preferably 0.1% by weight to 1% by weight. If it is such a range, the transparent conductive layer which is excellent in electroconductivity and light transmittance can be formed.
  • the composition for forming a transparent conductive layer containing the metal nanowire may further contain any appropriate additive depending on the purpose.
  • the additive include a corrosion inhibitor that prevents corrosion of the metal nanowires, and a surfactant that prevents aggregation of the metal nanowires.
  • the type, number and amount of additives used can be appropriately set according to the purpose.
  • the composition for transparent conductive layer formation can contain arbitrary appropriate binder resins as needed, as long as the effect of this invention is acquired.
  • any appropriate method can be adopted as a method for applying the composition for forming a transparent conductive layer containing the metal nanowires.
  • the coating method include spray coating, bar coating, roll coating, die coating, inkjet coating, screen coating, dip coating, letterpress printing method, intaglio printing method, and gravure printing method.
  • Any appropriate drying method (for example, natural drying, air drying, heat drying) can be adopted as a method for drying the coating layer.
  • the drying temperature is typically 100 ° C. to 200 ° C.
  • the drying time is typically 1 to 10 minutes.
  • the thickness of the transparent conductive layer is preferably 0.01 ⁇ m to 10 ⁇ m, more preferably 0.05 ⁇ m to 3 ⁇ m, and particularly preferably 0.1 ⁇ m. ⁇ 1 ⁇ m. If it is such a range, the transparent conductive film excellent in electroconductivity and light transmittance can be obtained.
  • the total light transmittance of the transparent conductive layer is preferably 85% or more, more preferably 90% or more, and further preferably 95% or more. is there.
  • the content ratio of the metal nanowires in the transparent conductive layer is preferably 80% by weight to 100% by weight and more preferably 85% by weight to 99% by weight with respect to the total weight of the transparent conductive layer. If it is such a range, the transparent conductive film excellent in electroconductivity and light transmittance can be obtained.
  • the density of the transparent conductive layer is preferably 1.3 g / cm 3 to 10.5 g / cm 3 , more preferably 1.5 g / cm 3 to 3.0 g / cm 3. cm 3 . If it is such a range, the transparent conductive film excellent in electroconductivity and light transmittance can be obtained.
  • the transparent conductive layer composed of a metal mesh is formed by forming fine metal wires in a lattice pattern on the laminate.
  • the transparent conductive layer composed of a metal mesh can be formed by any appropriate method.
  • the transparent conductive layer can be obtained, for example, by applying a photosensitive composition containing a silver salt on the laminate, then performing an exposure process and a development process, and forming fine metal wires in a predetermined pattern. it can.
  • the transparent conductive layer can also be obtained by printing a paste containing metal fine particles in a predetermined pattern. Details of such a transparent conductive layer and a method for forming the transparent conductive layer are described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No.
  • the thickness of the transparent conductive layer is preferably 0.1 ⁇ m to 30 ⁇ m, more preferably 0.1 ⁇ m to 9 ⁇ m, and further preferably 1 ⁇ m to 3 ⁇ m. It is.
  • the transmittance of the transparent conductive layer is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and further preferably 90% or more.
  • the transparent conductive layer comprised from a conductive polymer can be formed by applying the conductive composition containing a conductive polymer on the said laminated body.
  • Examples of the conductive polymer include polyacetylene polymers, polythiophene polymers, polyphenylene polymers, polypyrrole polymers, polyaniline polymers, polyester polymers modified with acrylic polymers, and the like. These conductive polymers may be used alone or in combination of two or more.
  • the conductive polymer, a transparent conductive layer composed of the conductive polymer, and a method for forming the transparent conductive layer are described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-175601. Is incorporated by reference.
  • the composition of the ultraviolet curable resin (PC1070) is as follows. Urethane acrylate obtained from pentaerythritol acrylate and hydrogenated xylene diisocyanate 100 parts Dipentaerythritol hexaacrylate 49 parts Pentaerythritol tetraacrylate 41 parts Pentaerythritol triacrylate 24 parts, 58 parts (meth) acrylic polymer having 2-hydroxyethyl groups and 2,3-dihydroxypropyl groups
  • Example 3 Two resin films with a hard coat layer obtained in Production Example 1 were prepared.
  • the base layer of one hard coat layer-attached resin film and the hard coat layer of the other hard coat layer-attached resin film are bonded together with the same adhesive as in Example 1 to obtain a laminate (base layer / hard coat layer /
  • An adhesive layer (thickness: 20 ⁇ m) / base layer / hard coat layer) was prepared.
  • the obtained laminate was subjected to the evaluations (1) to (4) above. The results are shown in Table 1.
  • ⁇ Production Example 2 Synthesis of metal nanowires and preparation of transparent conductive layer forming composition
  • a reaction vessel equipped with a stirrer at 160 ° C, 5 ml of anhydrous ethylene glycol and an anhydrous ethylene glycol solution of PtCl 2 (concentration: 1) 0.5 ⁇ 10 ⁇ 4 mol / L) was added. After 4 minutes, the obtained solution was mixed with 2.5 ml of an anhydrous ethylene glycol solution (concentration: 0.12 mol / l) of AgNO 3 and an anhydrous ethylene glycol solution (concentration: 0.36 mol) of polyvinylpyrrolidone (MW: 5500).
  • Example 5 As a composition for forming a transparent conductive layer, a PEDOT / PSS dispersion (manufactured by Heraeus Co., Ltd., trade name “Clevios FE-T”; a dispersion of a conductive polymer composed of polyethylenedioxythiophene and polystyrenesulfonic acid) A transparent conductive film was produced in the same manner as in Example 4 except that it was used. No significant heat shrinkage occurred during drying. Moreover, the surface resistance value of the obtained transparent conductive film was 93.2 ⁇ / ⁇ .
  • Example 6 On the laminate produced in Example 1, a metal mesh was formed by screen printing using a silver paste (trade name “RA FS 039” manufactured by Toyochem Co., Ltd.) (line width: 100 ⁇ m) at 120 ° C. Sintered for 10 minutes. No significant heat shrinkage occurred during drying. Moreover, the surface resistance value of the obtained transparent conductive film was 19.1 ⁇ / ⁇ .
  • a silver paste trade name “RA FS 039” manufactured by Toyochem Co., Ltd.
  • the laminate of the present invention can be suitably used as a base material for a transparent conductive film.
  • the transparent conductive film can be used for electronic devices such as display elements. More specifically, the transparent conductive film can be used as, for example, an electrode used for a touch panel or the like; an electromagnetic wave shield.

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Abstract

　樹脂フィルムから構成されながらも、高温高湿下での寸法安定性に優れる積層体を提供する。　本発明の積層体は、熱可塑性樹脂を含むベース層と、該ベース層上に形成された硬化性樹脂を含むハードコート層とを備えるハードコート層付樹脂フィルムが、複数枚積層されている。好ましい実施形態においては、上記積層体は、積層構成が、厚み方向の中心線に対して上下対称である。好ましい実施形態においては、上記ハードコート層付樹脂フィルムの枚数が２枚である。

Description

積層体および該積層体を用いた透明導電性フィルム
　本発明は、積層体および該積層体を用いた透明導電性フィルムに関する。
　従来、タッチパネル等の電極、電子機器の誤作動の原因となる電磁波を遮断する電磁波シールド等の基板として、樹脂フィルムが使用されている。樹脂フィルムは、一般に、耐衝撃性に優れ、軽量であり、かつ柔軟性に優れるという特徴を有し、電子機器の軽量・薄型に寄与し得る。しかし、一方で、樹脂フィルムは、寸法安定性が低い。特に、高温高湿下においては、寸法変化は顕著となる。そのため、樹脂フィルムは、加工条件が制約されるという問題が生じる。また、製品（例えば、電子機器）に組み込まれた樹脂フィルムは、製品使用時に寸法変化してしまうおそれがあり、使用条件が制約されるという問題が生じる。
特開２００８－１０７５１０号公報
　本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、樹脂フィルムから構成されながらも、高温高湿下での寸法安定性に優れる積層体を提供することにある。
　本発明の積層体は、熱可塑性樹脂を含むベース層と、該ベース層上に形成された硬化性樹脂を含むハードコート層とを備えるハードコート層付樹脂フィルムが、複数枚積層されている。
　好ましい実施形態においては、上記積層体は、積層構成が、厚み方向の中心線に対して上下対称である。
　好ましい実施形態においては、上記ハードコート層付樹脂フィルムの枚数が２枚である。
　好ましい実施形態においては、複数のハードコート層付樹脂フィルムが、接着剤層または粘着剤層を介して、貼り合わされている。
　好ましい実施形態においては、２枚のハードコート層付樹脂フィルムのそれぞれのベース層が、上記接着剤層または上記粘着剤層を介して貼り合わされている。
　好ましい実施形態においては、２枚のハードコート層付樹脂フィルムのそれぞれのハードコート層が、上記接着剤層または上記粘着剤層を介して貼り合わされている。
　好ましい実施形態においては、上記積層体は、２枚のハードコート層付樹脂フィルムを有し、一方のハードコート層付樹脂フィルムのベース層と、他方のハードコート層付樹脂フィルムのハードコート層とが、上記接着剤層または上記粘着剤層を介して貼り合わされている。
　好ましい実施形態においては、上記積層体は、全光線透過率が、８０％以上である。
　好ましい実施形態においては、上記ベース層に含まれる熱可塑性樹脂が、（メタ）アクリル系樹脂である。
　本発明の別の局面によれば、透明導電性フィルムが提供される。この透明導電性フィルムは、上記積層体と、該積層体上に形成された透明導電性層とを備える。
　好ましい実施形態においては、上記透明導電性層が、金属ナノワイヤから構成される。
　好ましい実施形態においては、上記透明導電性層が、金属メッシュから構成される。
　好ましい実施形態においては、上記透明導電性層が、ポリチオフェン系ポリマーから構成される。
　本発明によれば、樹脂層上にハードコート層が形成されているハードコート層付樹脂フィルムが複数枚積層されていることにより、高温高湿下での寸法安定性に優れる積層体を提供することができる。
本発明の好ましい実施形態による積層体の概略断面図である。 本発明の別の好ましい実施形態による積層体の概略図である。 本発明のさらに別の好ましい実施形態による積層体の概略断面図である。
Ａ．積層体の全体構成
　図１は、本発明の好ましい実施形態による積層体の概略断面図である。積層体１００は、ハードコート層付樹脂フィルム１０が複数枚（図示例では２枚）積層されて構成される。ハードコート層付樹脂フィルム１０は、熱可塑性樹脂を含むベース層１と、ベース層１上に形成されたハードコート層２を含む。ハードコート層２は、硬化性樹脂を含む。好ましくは、２枚のハードコート層付樹脂フィルム１０は、接着剤層２０を介して貼り合わされる。図１に示す実施形態においては、２枚のハードコート層付樹脂フィルム１０のそれぞれのベース層１が（すなわち、一方のハードコート層付樹脂フィルム１０のベース層１と、他方のハードコート層付樹脂フィルム１０のベース層１とが）、接着剤層２０を介して、貼り合わされている。なお、接着剤層２０に代えて粘着剤層を配置し、該粘着剤層を介して、２枚のハードコート層付樹脂フィルム１０を貼り合わせてもよい。
　図２は、本発明の別の好ましい実施形態による積層体の概略図である。積層体２００は、２枚のハードコート層付樹脂フィルム１０のそれぞれのハードコート層２が（すなわち、一方のハードコート層付樹脂フィルム１０のハードコート層２と、他方のハードコート層付樹脂フィルム１０のハードコート層２とが）、接着剤層３０を介して、貼り合わされている。
　図３は、本発明のさらに別の好ましい実施形態による積層体の概略断面図である。積層体３００は、一方のハードコート層付樹脂フィルム１０のベース層１と、他方のハードコート層付樹脂フィルム１０のハードコート層２とが、接着剤層３０を介して、貼り合わされている。
　図１から図３においては、２枚のハードコート層付樹脂フィルム１０が積層された積層体を示したが、さらにハードコート層付樹脂フィルム１０を積層して、３枚以上のハードコート層付樹脂フィルム１０が積層された積層体としてもよい。複数のハードコート層付樹脂フィルムは、接着剤層または粘着剤層を介して、貼り合わされ得る。ハードコート層付樹脂フィルムの枚数は、好ましくは２枚～１０枚であり、より好ましくは２枚～６枚であり、さらに好ましくは２枚～４枚である。また、ハードコート層付樹脂フィルムの枚数は偶数であることが好ましい。
　本発明の積層体は、上記のように、複枚のハードコート層付樹脂フィルムを備えることにより、高温高湿下での寸法安定性に優れる。また、ハードコート層を、ベース層、接着剤層または粘着剤層を介して複数層配置することにより、高温高湿下での寸法安定性が非常に高い積層体を得ることができる。該積層体の寸法安定性は、単にハードコート層とベース層（樹脂層）とからなる２層構成を有し厚みが該積層体と同等であるフィルムと比較して、格段に高い。
　本発明の積層体は、その構成が、厚み方向の中心線に対して上下対称であることが好ましい。このような構成の積層体としては、例えば、図１または図２に示すように２枚のハードコート層付樹脂フィルムが上下対称となるよう配置され、２つのベース層の厚みおよび構成材料が同等であり、かつ、２つのハードコート層の厚みおよび構成材料が同等である積層体が挙げられる。厚み方向の中心線に対して上下対称とすることにより、カール（反り）の少ない積層体を得ることができる。
　本発明の積層体の全光線透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。このような範囲の全光線透過率を有する積層体は、例えば、透明電極用の基板や電磁波シールドとして有用である。
　上記ハードコート層付樹脂フィルムを１２０℃下に９０分置いた際の寸法変化率（面積収縮率）は、好ましくは３％以下であり、より好ましくは２％以下であり、さらに好ましくは０．１％～１．５％である。
　上記ハードコート層付樹脂フィルムを８５℃の温水に３０分浸した際の寸法変化率（面積収縮率）は、好ましくは３％以下であり、より好ましくは２％以下であり、さらに好ましくは０．１％～１．５％である。
Ｂ．ハードコート層付樹脂フィルム
　ハードコート層付樹脂フィルムは、上記のとおり、ベース層とハードコート層とを備える。
　上記ハードコート層付樹脂フィルムの厚みは、好ましくは３０μｍ～２００μｍであり、より好ましくは４０μｍ～１８０μｍであり、さらに好ましくは４５μｍ～１６０μｍである。
Ｂ－１．ベース層
　上記ベース層の厚みは、好ましくは２０μｍ～２００μｍであり、より好ましくは３０μｍ～１５０μｍである。
　上記ベース層は、厚み方向の位相差および面内位相差が小さいことが好ましい。ベース層の厚み方向の位相差および面内位相差が小さければ、本発明の積層体を画像表示装置に（例えば、タッチパネルの電極用基板として）用いた場合に、表示特性への悪影響が低減される。例えば、低位相差のベース層を備える積層体を液晶ディスプレイに組合せて用いた場合、虹状の斑模様（以下、虹斑ともいう）の発生が防止される。このような効果は、ベース層を透過する光が楕円偏光の場合により顕著となる。
　上記ベース層の厚み方向の位相差Ｒｔｈの絶対値は、１００ｎｍ以下であり、好ましくは７５ｎｍ以下であり、より好ましくは５０ｎｍ以下であり、特に好ましくは１０ｎｍ以下であり、最も好ましくは５ｎｍ以下である。なお、本明細書において厚み方向の位相差Ｒｔｈは２３℃、波長５９０ｎｍにおける厚み方向の位相差値をいう。Ｒｔｈは、面内の屈折率が最大になる方向（すなわち、遅相軸方向）の屈折率をｎｘとし、厚み方向の屈折率をｎｚとし、ベース層の厚みをｄ（ｎｍ）としたとき、Ｒｔｈ＝（ｎｘ－ｎｚ）×ｄによって求められる。
　上記ベース層の面内位相差Ｒｅは、好ましくは１０ｎｍ以下であり、より好ましくは５ｎｍ以下であり、さらに好ましくは０ｎｍ～２ｎｍである。なお、本明細書において面内位相差Ｒｅは２３℃、波長５９０ｎｍにおける面内位相差値をいう。Ｒｅは、面内の屈折率が最大になる方向（すなわち、遅相軸方向）の屈折率をｎｘとし、面内で遅相軸と直交する方向（すなわち、進相軸方向）の屈折率をｎｙとし、ベース層の厚みをｄ（ｎｍ）としたとき、Ｒｅ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄによって求められる。
　上記ベース層の全光線透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。
　上記ベース層は熱可塑性樹脂を含む。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリノルボルネン等のシクロオレフィン系樹脂；（メタ）アクリル系樹脂；低位相差ポリカーボネート樹脂等が挙げられる。なかでも好ましくは、シクロオレフィン系樹脂または（メタ）アクリル系樹脂である。これらの樹脂を用いれば、位相差の小さいベース層を得ることができる。また、これらの樹脂は、透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮蔽性などに優れる。より好ましくは、上記熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリル系樹脂である。（メタ）アクリル系樹脂を用いれば、ベース層とハードコート層との密着性に優れ、より寸法安定性の高い積層体を得ることができる。上記熱可塑性樹脂は、単独で、または２種以上組み合わせて用いてもよい。
　上記ポリノルボルネンとは、出発原料（モノマー）の一部または全部に、ノルボルネン環を有するノルボルネン系モノマーを用いて得られるポリマーまたはコポリマーをいう。上記ノルボルネン系モノマーとしては、例えば、ノルボルネン、およびそのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、例えば、５－メチル－２－ノルボルネン、５－ジメチル－２－ノルボルネン、５－エチル－２－ノルボルネン、５－ブチル－２－ノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン等、およびハロゲン等の極性基置換体；ジシクロペンタジエン、２，３－ジヒドロジシクロペンタジエン等；ジメタノオクタヒドロナフタレン、そのアルキルおよび／またはアルキリデン置換体、およびハロゲン等の極性基置換体、シクロペンタジエンの３～４量体、例えば、４，９：５，８－ジメタノ－３ａ，４，４ａ，５，８，８ａ，９，９ａ－オクタヒドロ－１Ｈ－ベンゾインデン、４，１１：５，１０：６，９－トリメタノ－３ａ，４，４ａ，５，５ａ，６，９，９ａ，１０，１０ａ，１１，１１ａ－ドデカヒドロ－１Ｈ－シクロペンタアントラセン等が挙げられる。
　上記ポリノルボルネンとしては、種々の製品が市販されている。具体例としては、日本ゼオン社製の商品名「ゼオネックス」、「ゼオノア」、ＪＳＲ社製の商品名「アートン（Ａｒｔｏｎ）」、ＴＩＣＯＮＡ社製の商品名「トーパス」、三井化学社製の商品名「ＡＰＥＬ」が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル由来の繰り返し単位（（メタ）アクリル酸エステル単位）および／または（メタ）アクリル酸由来の繰り返し単位（（メタ）アクリル酸単位）を有する樹脂をいう。上記（メタ）アクリル系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステルまたは（メタ）アクリル酸の誘導体に由来する構成単位を有していてもよい。
　上記（メタ）アクリル系樹脂において、上記（メタ）アクリル酸エステル単位、（メタ）アクリル酸単位、および（メタ）アクリル酸エステルまたは（メタ）アクリル酸の誘導体に由来する構成単位の合計含有割合は、該アクリル系樹脂を構成する全構成単位に対して、好ましくは５０重量％以上であり、より好ましくは６０重量％～１００重量％であり、特に好ましくは７０重量％～９０重量％である。このような範囲であれば、低位相差のベース層を得ることができる。
　上記（メタ）アクリル系樹脂は、主鎖に環構造を有していてもよい。環構造を有することにより、（メタ）アクリル系樹脂の位相差の上昇を抑制しつつ、ガラス転移温度を向上させることができる。環構造としては、例えば、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、Ｎ－置換マレイミド構造、無水マレイン酸構造等が挙げられる。
　上記ラクトン環構造は、任意の適切な構造をとり得る。上記ラクトン環構造は、好ましくは４～８員環であり、より好ましくは５員環または６員環であり、さらに好ましくは６員環である。６員環のラクトン環構造としては、例えば、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
  
　上記一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数が１～２０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数が１～２０の不飽和脂肪族炭化水素基、または炭素数が１～２０の芳香族炭化水素基である。上記アルキル基、不飽和脂肪族炭化水素基および芳香族炭化水素基は、水酸基、カルボキシル基、エーテル基またはエステル基等の置換基を有していてもよい。
　上記無水グルタル酸構造としては、例えば、下記一般式（２）で表される無水グルタル酸構造が挙げられる。無水グルタル酸構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステルと（メタ）アクリル酸との共重合体を、分子内で脱アルコール環化縮合させて得ることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
  
　上記一般式（２）中、Ｒ４およびＲ５は、それぞれ独立して、水素原子またはメチル基である。
　上記グルタルイミド構造としては、例えば、下記一般式（３）で表されるグルタルイミド構造が挙げられる。グルタルイミド構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステル重合体をメチルアミンなどのイミド化剤によりイミド化して得ることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
  
　上記一般式（３）中、Ｒ６およびＲ７は、それぞれ独立して、水素原子または炭素数が１～８の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基であり、好ましくは水素原子またはメチル基である。Ｒ８は、水素原子、炭素数が１～１８の直鎖アルキル基、炭素数が３～１２のシクロアルキル基または炭素数が６～１０のアリール基であり、好ましくは炭素数が１～６の直鎖アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基またはフェニル基である。
　１つの実施形態においては、上記（メタ）アクリル系樹脂は、下記一般式（４）で表されるグルタルイミド構造と、メタクリル酸メチル単位とを有する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
  
　上記一般式（４）中、Ｒ９～Ｒ１２は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～８の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基である。Ｒ１３は炭素数が１～１８の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、炭素数が３～１２のシクロアルキル基、または炭素数が６～１０のアリール基である。
　上記Ｎ－置換マレイミド構造としては、例えば、下記一般式（５）で表されるＮ－置換マレイミド構造が挙げられる。Ｎ－置換マレイミド構造を主鎖に有する（メタ）アクリル樹脂は、例えば、Ｎ－置換マレイミドと（メタ）アクリル酸エステルとを共重合して得ることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 　
　上記一般式（５）中、Ｒ１４およびＲ１５は、それぞれ独立して、水素原子またはメチル基であり、Ｒ１６は、水素原子、炭素数が１～６の直鎖アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基またはフェニル基である。
　上記無水マレイン酸構造としては、例えば、下記一般式（６）で表される無水マレイン酸構造が挙げられる。無水マレイン酸構造を主鎖に有する（メタ）アクリル樹脂は、例えば、無水マレイン酸と（メタ）アクリル酸エステルとを共重合して得ることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
  
　上記一般式（６）中、Ｒ１７およびＲ１８は、それぞれ独立して、水素原子またはメチル基である。
　上記（メタ）アクリル系樹脂は、その他の構成単位を有し得る。その他の構成単位としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α－メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニル、メタリルアルコール、アリルアルコール、２－ヒドロキシメチル－１－ブテン、α－ヒドロキシメチルスチレン、α－ヒドロキシエチルスチレン、２－（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルなどの２－（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル、２－（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２－（ヒドロキシアルキル）アクリル酸等などの単量体に由来する構成単位が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル系樹脂の具体例としては、上記で例示した（メタ）アクリル系樹脂の他、特開２００４－１６８８８２号公報、特開２００７－２６１２６５号公報、特開２００７－２６２３９９号公報、特開２００７－２９７６１５号公報、特開２００９－０３９９３５号公報、特開２００９－０５２０２１号公報、特開２０１０－２８４８４０号公報に記載の（メタ）アクリル系樹脂も挙げられる。
　上記ベース層を構成する材料のガラス転移温度は、好ましくは１００℃～２００℃であり、より好ましくは１１０℃～１５０℃であり、特に好ましくは１１０℃～１４０℃である。このような範囲であれば、耐熱性に優れ、高温での寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。
　上記ベース層は、必要に応じて任意の適切な添加剤をさらに含み得る。添加剤の具体例としては、可塑剤、熱安定剤、光安定剤、滑剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤、難燃剤、着色剤、帯電防止剤、相溶化剤、架橋剤、および増粘剤等が挙げられる。使用される添加剤の種類および量は、目的に応じて適宜設定され得る。
　上記ベース層を得る方法としては、任意の適切な成形加工法が用いられ、例えば、圧縮成形法、トランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、ブロー成形法、粉末成形法、ＦＲＰ成形法、およびソルベントキャスティング法等から適宜、適切なものが選択され得る。これらの製法の中でも好ましくは、押出成形法またはソルベントキャスティング法が用いられる。得られるベース層の平滑性を高め、良好な光学的均一性を得ることができるからである。成形条件は、使用される樹脂の組成や種類等に応じて適宜設定され得る。
　必要に応じて、上記ベース層に対して各種表面処理を行ってもよい。表面処理は目的に応じて任意の適切な方法が採用される。例えば、低圧プラズマ処理、紫外線照射処理、コロナ処理、火炎処理、酸またはアルカリ処理が挙げられる。１つの実施形態においては、ベース層を表面処理して、ベース層表面を親水化させる。ベース層を親水化させれば、水系溶媒により調製された透明導電性層形成用組成物（後述）を塗工する際の加工性が優れる。また、ベース層とハードコート層との密着性、およびベース層と透明導電性層（後述）との密着性に優れる積層体を得ることができる。
Ｂ－２．ハードコート層
　本発明において、ハードコート層は、積層体に耐薬品性、耐擦傷性および表面平滑性を付与させる機能を有する他、積層体の高温高湿下での寸法安定性を向上させる機能を有する。寸法安定性に優れる積層体は、高温高湿下においても、上記ベース層の特性が劣化し難く、例えば、ベース層の位相差の増大が防止される。
　上記ハードコート層の厚みは、好ましくは１μｍ～５０μｍであり、より好ましくは２μｍ～４０μｍであり、さらに好ましくは３μｍ～３０μｍである。ハードコート層の厚みがこのような範囲であれば、寸法安定性により優れ、かつ、位相差が小さい積層体を得ることができる。
　上記ハードコート層の２５℃における引張弾性率は、好ましくは２．５ＧＰａ～２０ＧＰａであり、より好ましくは３ＧＰａ～１５ＧＰａであり、さらに好ましくは３．５ＧＰａ～１０ＧＰａである。ハードコート層の引張弾性率がこのような範囲であれば、寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。なお、引張弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ７１６１に準じて測定することができる。
　上記ハードコート層の５０℃～２５０℃における線熱膨張係数は、好ましくは０／℃～１００×１０－６／℃であり、より好ましくは０／℃～５０×１０－６／℃である。ハードコート層の線熱膨張係数がこのような範囲であれば、高温下での寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。なお、ハードコート層の線膨張係数は、ベース層の線膨張係数より高いことが好ましい。
　上記ハードコート層の吸水率は、好ましくは０％～１％であり、より好ましくは０％～０．５％である。ハードコート層の吸水率がこのような範囲であれば、高湿下での寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。なお、吸水率は、ＪＩＳ　Ｋ７２０９に準じて測定することができる。
　上記ハードコート層は硬化性樹脂を含む。上記ハードコート層を構成する材料としては、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂またはこれらの混合物が用いられる。
　上記ハードコート層を構成する樹脂のガラス転移温度は、好ましくは１２０℃～３００℃であり、より好ましくは１３０℃～２５０℃である。このような範囲であれば、高温下での寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。なお、荷重たわみ温度は、ＪＩＳ　
Ｋ６２４０－０１に準じて測定することができる。
　ハードコート層は、ベース層上にハードコート層形成用組成物を塗布し、その後、該組成物を硬化して形成される。
　好ましくは、上記ハードコート層形成用組成物は、主成分となる硬化性化合物として、多官能モノマー、多官能モノマー由来のオリゴマーおよび／または多官能モノマー由来のプレポリマーを含む。多官能モノマーとしては、例えば、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジメチロールプロパントテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオール（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジアクリレート、１,１０－デカンジオール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート、エトキシ化グリセリントリアクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラアクリレート等が挙げられる。多官能モノマーは、単独で用いてもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。
　上記多官能モノマーは、好ましくは水酸基を有する。水酸基を有する多官能モノマーを含むハードコート層形成用組成物を用いれば、ベース層とハードコート層との密着性が向上し、寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。また、透明導電性層（後述）との密着性に優れる積層体を得ることができる。水酸基を有する多官能モノマーとしては、例えば、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート等が挙げられる。
　上記多官能モノマー、多官能モノマー由来のオリゴマーおよび多官能モノマー由来のプレポリマーの含有割合は、ハードコート層形成用組成物中のモノマー、オリゴマーおよびプレポリマーの合計量に対して、好ましくは３０重量％～１００重量％であり、より好ましくは４０重量％～９５重量％であり、特に好ましくは５０重量％～９５重量％である。このような範囲であれば、ベース層とハードコート層との密着性が向上し、寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。また、ハードコート層の硬化収縮を有効に防止できる。
　上記ハードコート層形成用組成物は、単官能モノマーを含んでいてもよい。単官能モノマーを含んでいれば、ハードコート層形成用組成物の一部がベース層に浸透して、ベース層とハードコート層との密着性を向上させることができる。上記ハードコート層形成用組成物が単官能モノマーを含む場合、単官能モノマーの含有割合は、ハードコート層形成用組成物中のモノマー、オリゴマーおよびプレポリマーの合計量に対して、好ましくは４０重量％以下であり、より好ましくは２０重量％以下である。単官能モノマーの含有割合が４０重量％より多い場合、所望の硬度および耐擦傷性が得られないおそれがある。
　上記単官能モノマーの重量平均分子量は、好ましくは５００以下である。このような単官能モノマーとしては、例えば、エトキシ化ｏ－フェニルフェノール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート、ラウリルアクリレート、イソオクチルアクリレート、イソステアリルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、イソホロニルアクリレート、ベンジルアクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシアクリレート、アクリロイルモルホリン、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチルアクリルアミド等が挙げられる。
　上記単官能モノマーは、好ましくは水酸基を有する。水酸基を有する単官能モノマーを含むハードコート層形成用組成物を用いれば、ベース層とハードコート層との密着性が向上し、寸法安定性に優れる積層体を得ることができる。また、透明導電性層（後述）との密着性に優れる積層体を得ることができる。水酸基を有する単官能モノマーとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシアクリレート、１，４－シクロヘキサンメタノールモノアクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド等のＮ－（２－ヒドロキシアルキル）（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。なかでも好ましくは、４－ヒドロキシブチルアクリレート、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミドである。
　ハードコート層形成用組成物は、ウレタン（メタ）アクリレートおよび／またはウレタン（メタ）アクリレートのオリゴマーを含んでいてもよい。ハードコート層形成用組成物がウレタン（メタ）アクリレートおよび／またはウレタン（メタ）アクリレートのオリゴマーを含んでいれば、柔軟性およびベース層に対する密着性に優れるハードコート層を形成することができる。上記ウレタン（メタ）アクリレートは、例えば、（メタ）アクリル酸または（メタ）アクリル酸エステルとポリオールとから得られるヒドロキシ（メタ）アクリレートを、ジイソシアネートと反応させることにより得ることができる。ウレタン（メタ）アクリレートおよびウレタン（メタ）アクリレートのオリゴマーは、単独で用いてもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。
　上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　上記ポリオールとしては、例えば、エチレングリコール、１，３－プロピレングリコール、１，２－プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，９－ノナンジオール、１，１０－デカンジオール、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールエステル、トリシクロデカンジメチロール、１，４－シクロヘキサンジオール、スピログリコール、トリシクロデカンジメチロール、水添ビスフェノールＡ、エチレンオキサイド付加ビスフェノールＡ、プロピレンオキサイド付加ビスフェノールＡ、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセリン、３－メチルペンタン－１，３，５－トリオール、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、トリペンタエリスリトール、グルコース類等が挙げられる。
　上記ジイソシアネートとしては、例えば、芳香族、脂肪族または脂環族の各種のジイソシアネート類を使用することができる。上記ジイソシアネートの具体例としては、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、４，４－ジフェニルジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート、３，３－ジメチル－４，４－ジフェニルジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、４，４－ジフェニルメタンジイソシアネート、およびこれらの水添物等が挙げられる。
　上記ウレタン（メタ）アクリレートおよびウレタン（メタ）アクリレートのオリゴマーの合計含有割合は、ハードコート層形成用組成物中のモノマー、オリゴマーおよびプレポリマーの合計量に対して、好ましくは５重量％～７０重量％であり、さらに好ましくは５重量％～５０重量％であり、特に好ましくは５重量％～３０重量％である。このような範囲であれば、硬度、柔軟性および密着性のバランスに優れるハードコート層を形成することができる。
　ハードコート層形成用組成物は、水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーを含んでいてもよい。ハードコート層形成用組成物が水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーを含んでいれば、硬化収縮を低減することができる。水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーは、好ましくは、炭素原子数１～１０の直鎖状または分枝状アルキル基を有するヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートから重合されるポリマーである。水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２，３－ジヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－アクリロイルオキシプロピル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシ－３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートからなる群から選択される少なくとも１つのモノマーから重合されたポリマーが挙げられる。水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーは、単独で用いてもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。
　上記水酸基を有する（メタ）アクリル系プレポリマーの含有割合は、ハードコート層形成用組成物中のモノマー、オリゴマーおよびプレポリマーの合計量に対して、好ましくは５重量％～５０重量％であり、より好ましくは１０重量％～３０重量％である。このような範囲であれば、塗工性に優れたハードコート層形成用組成物が得られる。また、形成されたハードコート層の硬化収縮を有効に防止できる。
　上記ハードコート層形成用組成物は、好ましくは、任意の適切な光重合開始剤を含む。光重合開始剤としては、例えば、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、キサントン、３－メチルアセトフェノン、４－クロロベンゾフェノン、４，４’－ジメトキシベンゾフェノン、ベンゾインプロピルエーテル、ベンジルジメチルケタール、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチル－４，４’－ジアミノベンゾフェノン、１－（４－イソプロピルフェニル）－２－ヒドロキシ－２－メチルプロパン－１－オン、チオキサントン系化合物等が挙げられる。
　上記ハードコート層形成用組成物は、溶媒を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。溶媒としては、例えば、ジブチルエーテル、ジメトキシメタン、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸イソブチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、メタノール、エタノール、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。
　上記ハードコート層形成用組成物は、任意の適切な添加剤をさらに含み得る。添加剤としては、例えば、レベリング剤、ブロッキング防止剤、分散安定剤、揺変剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、消泡剤、増粘剤、分散剤、界面活性剤、触媒、フィラー、滑剤、帯電防止剤等が挙げられる。
　ハードコート層形成用組成物の塗布方法としては、任意の適切な方法を採用し得る。例えば、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、ロッドコート法、スロットオリフィスコート法、カーテンコート法、ファウンテンコート法、コンマコート法が挙げられる。
　ハードコート層形成用組成物の硬化方法としては、任意の適切な硬化処理が採用され得る。代表的には、硬化処理は紫外線照射により行われる。紫外線照射の積算光量は、好ましくは２００ｍＪ～４００ｍＪである。
　上記ハードコート層形成用組成物を硬化する前に、ハードコート層形成用組成物により形成された塗布層を加熱してもよい。加熱することにより、ベース層とハードコート層との密着性を向上させることができる。加熱温度は、好ましくは９０℃～１４０℃であり、より好ましくは１００℃～１３０℃であり、さらに好ましくは１０５℃～１２０℃である。
Ｃ．接着剤層
　上記接着剤層を構成する接着剤としては、任意の適切な接着剤が用いられ得る。具体的には、アクリル系接着剤、シリコーン系接着剤、スチレン系接着剤、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤、フェノール系接着剤、エポキシ系接着剤等が挙げられる。接着剤として、紫外線硬化型の接着剤が好ましく用いられる。加熱を要せず硬化するので、ハードコート層付樹脂フィルムへの悪影響を抑制することができるからである。
　上記接着剤層の厚みは、好ましくは０．１μｍ～１０μｍであり、より好ましくは０．５μｍ～８μｍである。
Ｄ．粘着剤層
　上記粘着剤層を構成する接着剤としては、任意の適切な粘着剤が用いられ得る。具体的には、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、スチレン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリウレタン系粘着剤、フェノール系粘着剤、エポキシ系粘着剤等が挙げられる。
　上記粘着剤層の厚みは、好ましくは１５μｍ～５０μｍであり、より好ましくは２０μｍ～３５μｍである。
Ｅ．透明導電性フィルム
　本発明によれば、上記積層体上に透明導電性層を形成して、透明導電性フィルムを提供することができる。本発明の積層体は寸法安定性に優れるので、該積層体を用いて得られた透明導電性フィルムは、透明導電性層の損傷（例えば、導電パターンの断線、抵抗値の増大）が防止され得る。
　上記透明導電性フィルムの全光線透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、特に好ましくは９０％以上である。後述のように金属ナノワイヤを含む透明導電性層を備えることにより、全光線透過率の高い透明導電性フィルムを得ることができる。また、本発明の透明導電性フィルムは、位相差の小さいベース層を備え、かつ、寸法安定性に優れる積層体から構成されるので、透過率が高くても、すなわち、透明導電性フィルムから出射する光量が多くても、虹斑を抑制し得る。
　上記透明導電性フィルムの表面抵抗値は、好ましくは０．１Ω／□～１０００Ω／□であり、より好ましくは０．５Ω／□～５００Ω／□であり、特に好ましくは１Ω／□～２５０Ω／□である。
Ｅ－１．透明導電性層
　上記透明導電性層は、例えば、金属ナノワイヤ、金属メッシュまたは導電性ポリマーから構成される。
　上記透明導電性フィルムがタッチパネル等の電極に用いられる場合は、上記透明導電性層は所定のパターンにパターン化され得る。透明導電性層のパターンの形状はタッチパネル（例えば、静電容量方式タッチパネル）として良好に動作するパターンであれば特に限定はされないが、例えば、特表２０１１－５１１３５７号公報、特開２０１０－１６４９３８号公報、特開２００８－３１０５５０号公報、特表２００３－５１１７９９号公報、特表２０１０－５４１１０９号公報に記載のパターンが挙げられる。透明導電性層は上記積層体上に形成された後、公知の方法を用いてパターン化することができる。
（金属ナノワイヤ）
　金属ナノワイヤとは、材質が金属であり、形状が針状または糸状であり、径がナノメートルサイズの導電性物質をいう。金属ナノワイヤは直線状であってもよく、曲線状であってもよい。金属ナノワイヤで構成された透明導電性層を用いれば、金属ナノワイヤが網の目状となることにより、少量の金属ナノワイヤであっても良好な電気伝導経路を形成することができ、電気抵抗の小さい透明導電性フィルムを得ることができる。さらに、金属ワイヤが網の目状となることにより、網の目の隙間に開口部を形成して、光透過率の高い透明導電性フィルムを得ることができる。
　上記金属ナノワイヤの太さｄと長さＬとの比（アスペクト比：Ｌ／ｄ）は、好ましくは１０～１００，０００であり、より好ましくは５０～１００，０００であり、特に好ましくは１００～１０，０００である。このようにアスペクト比の大きい金属ナノワイヤを用いれば、金属ナノワイヤが良好に交差して、少量の金属ナノワイヤにより高い導電性を発現させることができる。その結果、光透過率の高い透明導電性フィルムを得ることができる。なお、本明細書において、「金属ナノワイヤの太さ」とは、金属ナノワイヤの断面が円状である場合はその直径を意味し、楕円状である場合はその短径を意味し、多角形である場合は最も長い対角線を意味する。金属ナノワイヤの太さおよび長さは、走査型電子顕微鏡または透過型電子顕微鏡によって確認することができる。
　上記金属ナノワイヤの太さは、好ましくは５００ｎｍ未満であり、より好ましくは２００ｎｍ未満であり、特に好ましくは１０ｎｍ～１００ｎｍであり、最も好ましくは１０ｎｍ～５０ｎｍである。このような範囲であれば、光透過率の高い透明導電性層を形成することができる。
　上記金属ナノワイヤの長さは、好ましくは２．５μｍ～１０００μｍであり、より好ましくは１０μｍ～５００μｍであり、特に好ましくは２０μｍ～１００μｍである。このような範囲であれば、導電性の高い透明導電性フィルムを得ることができる。
　上記金属ナノワイヤを構成する金属としては、導電性の高い金属である限り、任意の適切な金属が用いられ得る。上記金属ナノワイヤを構成する金属としては、例えば、銀、金、銅、ニッケル等が挙げられる。また、これらの金属にメッキ処理（例えば、金メッキ処理）を行った材料を用いてもよい。なかでも好ましくは、導電性の観点から、銀、銅または金であり、より好ましくは銀である。
　上記金属ナノワイヤの製造方法としては、任意の適切な方法が採用され得る。例えば溶液中で硝酸銀を還元する方法、前駆体表面にプローブの先端部から印加電圧又は電流を作用させ、プローブ先端部で金属ナノワイヤを引き出し、該金属ナノワイヤを連続的に形成する方法等が挙げられる。溶液中で硝酸銀を還元する方法においては、エチレングリコール等のポリオール、およびポリビニルピロリドンの存在下で、硝酸銀等の銀塩の液相還元することにより、銀ナノワイヤが合成され得る。均一サイズの銀ナノワイヤは、例えば、Ｘｉａ，Ｙ．ｅｔａｌ．，Ｃｈｅｍ．Ｍａｔｅｒ．（２００２）、１４、４７３６－４７４５　、Ｘｉａ，　Ｙ．ｅｔａｌ．，　Ｎａｎｏ　ｌｅｔｔｅｒｓ（２００３）３（７）、９５５－９６０　に記載される方法に準じて、大量生産が可能である。
　上記透明導電性層は、上記積層体上に、上記金属ナノワイヤを含む透明導電性層形成用組成物を塗工することにより形成することができる。より具体的には、溶媒中に上記金属ナノワイヤを分散させた分散液（透明導電性層形成用組成物）を、上記積層体上に塗布した後、塗布層を乾燥させて、透明導電性層を形成することができる。
　上記溶媒としては、水、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、炭化水素系溶媒、芳香族系溶媒等が挙げられる。環境負荷低減の観点から、水を用いることが好ましい。
　上記金属ナノワイヤを含む透明導電性層形成用組成物中の金属ナノワイヤの分散濃度は、好ましくは０．１重量％～１重量％である。このような範囲であれば、導電性および光透過性に優れる透明導電性層を形成することができる。
　上記金属ナノワイヤを含む透明導電性層形成用組成物は、目的に応じて任意の適切な添加剤をさらに含有し得る。上記添加剤としては、例えば、金属ナノワイヤの腐食を防止する腐食防止材、金属ナノワイヤの凝集を防止する界面活性剤等が挙げられる。使用される添加剤の種類、数および量は、目的に応じて適切に設定され得る。また、透明導電性層形成用組成物は、本発明の効果が得られる限り、必要に応じて、任意の適切なバインダー樹脂を含み得る。
　上記金属ナノワイヤを含む透明導電性層形成用組成物の塗布方法としては、任意の適切な方法が採用され得る。塗布方法としては、例えば、スプレーコート、バーコート、ロールコート、ダイコート、インクジェットコート、スクリーンコート、ディップコート、凸版印刷法、凹版印刷法、グラビア印刷法等が挙げられる。塗布層の乾燥方法としては、任意の適切な乾燥方法（例えば、自然乾燥、送風乾燥、加熱乾燥）が採用され得る。例えば、加熱乾燥の場合には、乾燥温度は代表的には１００℃～２００℃であり、乾燥時間は代表的には１～１０分である。
　上記透明導電性層が金属ナノワイヤから構成される場合、該透明導電性層の厚みは、好ましくは０．０１μｍ～１０μｍであり、より好ましくは０．０５μｍ～３μｍであり、特に好ましくは０．１μｍ～１μｍである。このような範囲であれば、導電性および光透過性に優れる透明導電性フィルムを得ることができる。
　上記透明導電性層が金属ナノワイヤから構成される場合、該透明導電性層の全光線透過率は、好ましくは８５％以上であり、より好ましくは９０％以上であり、さらに好ましくは９５％以上である。
　上記透明導電性層における金属ナノワイヤの含有割合は、透明導電性層の全重量に対して、好ましくは８０重量％～１００重量％であり、より好ましくは８５重量％～９９重量％である。このような範囲であれば、導電性および光透過性に優れる透明導電性フィルムを得ることができる。
　上記金属ナノワイヤが銀ナノワイヤである場合、透明導電性層の密度は、好ましくは１．３ｇ／ｃｍ３～１０．５ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは１．５ｇ／ｃｍ３～３．０ｇ／ｃｍ３である。このような範囲であれば、導電性および光透過性に優れる透明導電性フィルムを得ることができる。
（金属メッシュ）
　金属メッシュから構成される透明導電性層は、上記積層体上に、金属細線が格子状のパターンに形成されてなる。金属メッシュから構成される透明導電性層は、任意の適切な方法により形成させることができる。該透明導電性層は、例えば、銀塩を含む感光性組成物を上記積層体上に塗布し、その後、露光処理および現像処理を行い、金属細線を所定のパターンに形成することにより得ることができる。また、該透明導電性層は、金属微粒子を含むペーストを所定のパターンに印刷して得ることもできる。このような透明導電性層およびその形成方法の詳細は、例えば、特開２０１２－１８６３４号公報に記載されており、その記載は本明細書に参考として援用される。また、金属メッシュから構成される透明導電性層およびその形成方法の別の例としては、特開２００３－３３１６５４号公報に記載の透明導電性層およびその形成方法が挙げられる。
　上記透明導電性層が金属メッシュから構成される場合、該透明導電性層の厚みは、好ましくは０．１μｍ～３０μｍであり、より好ましくは０．１μｍ～９μｍであり、さらに好ましくは１μｍ～３μｍである。
　上記透明導電性層が金属メッシュから構成される場合、該透明導電性層の透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。
（導電性ポリマー）
　導電性ポリマーから構成される透明導電性層は、上記積層体上に、導電性ポリマーを含む導電性組成物を塗工することにより形成させることができる。
　上記導電性ポリマーとしては、例えば、ポリアセチレン系ポリマー、ポリチオフェン系ポリマー、ポリフェニレン系ポリマー、ポリピロール系ポリマー、ポリアニリン系ポリマー、アクリル系ポリマーで変性されたポリエステル系ポリマー等が挙げられる。これらの導電性ポリマーは、単独で、または２種以上組み合わせて用いてもよい。
　好ましくは、上記導電性ポリマーとしてポリチオフェン系ポリマーが用いられる。ポリチオフェン系ポリマーを用いれば、透明性および化学的安定性に優れる透明導電性層を形成することができる。ポリチオフェン系ポリマーの具体例としては、ポリチオフェン；ポリ（３－ヘキシルチオフェン）等のポリ（３－Ｃ１－８アルキル－チオフェン）；ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）、ポリ（３，４－プロピレンジオキシチオフェン）、ポリ［３，４－（１，２－シクロヘキシレン）ジオキシチオフェン］等のポリ（３，４－（シクロ）アルキレンジオキシチオフェン）；ポリチエニレンビニレン等が挙げられる。
　好ましくは、上記導電性ポリマーは、アニオン性ポリマーの存在下で重合される。例えば、ポリチオフェン系ポリマーは、アニオン性重合体の存在下で酸化重合させることが好ましい。アニオン性ポリマーとしては、カルボキシル基、スルホン酸基および／またはその塩を有する重合体が挙げられる。好ましくは、ポリスチレンスルホン酸等のスルホン酸基を有するアニオン性ポリマーが用いられる。
　上記導電性ポリマー、該導電性ポリマーから構成される透明導電性層、および該透明導電性層の形成方法は、例えば、特開２０１１－１７５６０１号公報に記載されており、その記載は本明細書に参考として援用される。
　上記透明導電性層が導電性ポリマーから構成される場合、該透明導電性層の厚みは、好ましくは０．０１μｍ～１μｍであり、より好ましくは０．０１μｍ～０．５μｍであり、さらに好ましくは０．０３μｍ～０．３μｍである。
　上記透明導電性層が導電性ポリマーから構成される場合、該透明導電性層の透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは８５％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。
Ｅ－２．その他の層
　上記透明導電性フィルムは、必要に応じて、任意の適切なその他の層を備え得る。上記その他の層としては、例えば、帯電防止層、アンチグレア層、反射防止層、カラーフィルター層等が挙げられる。
Ｅ－３．用途
　上記透明導電性フィルムは、表示素子等の電子機器に用いられ得る。より具体的には、透明導電性フィルムは、例えば、タッチパネル等に用いられる電極；電子機器の誤作動の原因となる電磁波を遮断する電磁波シールド等として用いられ得る。
　以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例になんら限定されるものではない。実施例における評価方法は以下のとおりである。なお、厚みは尾崎製作所製ピーコック精密測定機器　デジタルゲージコードレスタイプ「ＤＧ－２０５」を使用して測定した。
（１）寸法安定性１
　得られた積層体（１００ｍｍ×１００ｍｍ）を、１２０℃下に９０分置き、該積層体の寸法変化率（面積収縮率）を、ミツトヨ社製の大型ＣＮＣ画像測定機（商品名：ＱＶ　ＡＣＣＥＬ８０８）を用いて測定した。
（２）寸法安定性２
　得られた積層体（１００ｍｍ×１００ｍｍ）を、８５℃の温水に３０分浸し、該積層体の寸法変化率（面積収縮率）を、ミツトヨ社製の大型ＣＮＣ画像測定機（商品名：ＱＶ　ＡＣＣＥＬ８０８）を用いて測定した。
（３）全光線透過率
　得られた積層体の全光線透過率を、村上色彩研究所製の商品名「ＨＲ－１００」を用いて、室温にて測定した。繰り返し回数３回の平均値を、測定値とした。
（４）積層体のカール
　上記（１）および（２）の評価をした後の積層体（１００ｍｍ×１００ｍｍ）を、水平な台の上に静置する。そして、試片の４隅の台からの浮き上がり高さ（ｍｍ）を測定する。このとき、試片の中央部が浮き上がっている場合には試片を反転させて測定し、測定値は負の値とする。４隅の測定値の平均値をカール値とし、カール値の絶対値が０～１０ｍｍの場合を○、１０～３０ｍｍの場合を△、３０ｍｍ以上あるいは筒状となり４隅の測定ができない場合を×とした。
（５）表面抵抗
　得られた導電性フィルムの表面抵抗をナプソン社製の非接触抵抗測定器（商品名：ＥＣ－８０）を用いて測定した。測定は２３℃で行った。
＜製造例１＞積層体の作製
（ベース層の作製）
　特開２０１０－２８４８４０号公報の製造例１に記載のイミド化ＭＳ樹脂１００重量部およびトリアジン系紫外線吸収剤（アデカ社製、商品名：Ｔ－７１２）０．６２重量部を、２軸混練機にて２２０℃にて混合し、樹脂ペレットを作製した。得られた樹脂ペレットを、１００．５ｋＰａ、１００℃で１２時間乾燥させ、単軸の押出機にてダイス温度２７０℃でＴダイから押出してフィルム状に成形した（厚み１６０μｍ）。さらに当該フィルムを、その搬送方向に１５０℃の雰囲気下に延伸し（厚み８０μｍ）、次いでフィルム搬送方向と直交する方向に１５０℃の雰囲気下に延伸して、厚み４０μｍのベース層（（メタ）アクリル系樹脂フィルム）を得た。面内位相差Ｒｅは０．４ｎｍ、厚み方向位相差Ｒｔｈは０．７８ｎｍであった。位相差値は、王子計測機器社製の商品名「ＫＯＢＲＡ２１－ＡＤＨ」を用いて、波長５９０ｎｍ、２３℃で測定した。
（ハードコート層形成用組成物の調製）
　ペンタエリスリトール系アクリレートと水添キシレンジイソシアネートとから得られるウレタンアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、２－ヒドロキシエチル基および２、３－ジヒドロキシプロピル基を有する（メタ）アクリルポリマー、および光反応開始剤（チバ・ジャパン社製、商品名：イルガキュア１８４；ＢＡＳＦ社製、商品名：ルシリンＴＰＯ）を含む紫外線硬化型樹脂（ＤＩＣ社製、商品名：ＰＣ１０７０、固形分：６６％、溶媒：酢酸エチル、酢酸ブチル）１００部、ペンタエリスリトールトリアクリレート（ＰＥＴＡ）（大阪有機化学工業社製、商品名：ビスコート＃３００）１５部、４－ヒドロキシブチルアクリレート（４－ＨＢＡ）（大阪有機化学工業社製）１５部、レベリング剤（ＤＩＣ社製、商品名：ＧＲＡＮＤＩＣ　ＰＣ－４１００）５部、および光重合開始剤（チバ・ジャパン社製、商品名：イルガキュア９０７）３部を混合し、固形分濃度が５０％となるように、メチルイソブチルケトンで希釈して、ハードコート層形成用組成物を調製した。なお、上記紫外線硬化型樹脂（ＰＣ１０７０）の組成は以下のとおりである。
　ペンタエリスリトール系アクリレートと水添キシレンジイソシアネートとから得られるウレタンアクリレート　　１００部
　ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート　　４９部
　ペンタエリスリトールテトラアクリレート　　４１部
　ペンタエリスリトールトリアクリレート　　２４部、
　２－ヒドロキシエチル基および２、３－ジヒドロキシプロピル基を有する（メタ）アクリルポリマー　　５８部
（ハードコート層付樹脂フィルムの作製）
　上記ベース層上に、上記ハードコート層形成用組成物を塗布して塗布層を形成し、当該塗布層を９０℃で１分間加熱した。加熱後の塗布層に高圧水銀ランプにて積算光量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させて、ベース層（厚み：４０μｍ）およびハードコート層（厚み：５μｍ）を有するハードコート層付樹脂フィルムを作製した。
［実施例１］
　製造例１で得られたハードコート層付樹脂フィルムを２枚準備した。該ハードコート層付樹脂フィルムのベース層同士を粘着剤を介して貼り合わせて積層体（ハードコート層／ベース層／粘着剤層（厚み：２０μｍ）／ベース層／ハードコート層）を作製した。
　粘着剤は、アクリル酸ブチルとアクリル酸と酢酸ビニルとの重量比が１００：２：５のアクリル系共重合体１００部に、イソシアネート系架橋剤を１部配合してなるものであり、弾性係数１０Ｎ／ｃｍ２の透明な粘着剤を用いた。
　得られた積層体を、上記（１）～（４）の評価に供した。結果を表１に示す。
［実施例２］
　製造例１で得られたハードコート層付樹脂フィルムを２枚準備した。該ハードコート層付樹脂フィルムのハードコート層同士を実施例１と同様の粘着剤を介して貼り合わせて積層体（ベース層／ハードコート層／粘着剤層（厚み：２０μｍ）／ハードコート層／ベース層）を作製した。
　得られた積層体を、上記（１）～（４）の評価に供した。結果を表１に示す。
［実施例３］
　製造例１で得られたハードコート層付樹脂フィルムを２枚準備した。一方のハードコート層付樹脂フィルムのベース層と他方のハードコート層付樹脂フィルムのハードコート層とを実施例１と同様の粘着剤を介して貼り合わせて積層体（ベース層／ハードコート層／粘着剤層（厚み：２０μｍ）／ベース層／ハードコート層）を作製した。
　得られた積層体を、上記（１）～（４）の評価に供した。結果を表１に示す。
［比較例１］
　製造例１で作製したベース層を、実施例１と同様の粘着剤を介して貼り合わせて積層体（ベース層／粘着剤層（厚み：２０μｍ）／ベース層）を作製した。
　得られた積層体を、上記（１）～（４）の評価に供した。結果を表１に示す。
［比較例２］
　製造例１で作製したハードコート層付樹脂フィルム（ベース層／ハードコート層）を上記（１）～（４）の評価に供した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
  
＜製造例２＞金属ナノワイヤの合成および透明導電性層形成用組成物の調製
　攪拌装置を備えた反応容器中、１６０℃下で、無水エチレングリコール５ｍｌ、ＰｔＣｌ２の無水エチレングリコール溶液（濃度：１．５×１０－４ｍｏｌ／Ｌ）０．５ｍｌを加えた。４分経過後、得られた溶液に、ＡｇＮＯ３の無水エチレングリコール溶液（濃度：０．１２ｍｏｌ／ｌ）２．５ｍｌと、ポリビニルピロリドン（ＭＷ：５５００）の無水エチレングリコール溶液（濃度：０．３６ｍｏｌ／ｌ）５ｍｌとを同時に、６分かけて滴下して、銀ナノワイヤを生成した。この滴下は、１６０℃下で、ＡｇＮＯ３が完全に還元されるまで行った。次いで、上記のようにして得られた銀ナノワイヤを含む反応混合物に、該反応混合物の体積が５倍になるまでアセトンを加えた後、該反応混合物を遠心分離して（２０００ｒｐｍ、２０分）、銀ナノワイヤを得た。
　得られた銀ナノワイヤは、短径が３０ｎｍ～４０ｎｍであり、長径が３０ｎｍ～５０ｎｍであり、長さは２０μｍ～５０μｍであった。
　純水中に、該銀ナノワイヤ（濃度：０．２重量％）、およびドデシル－ペンタエチレングリコール（濃度：０．１重量％）を分散させ、透明導電性層形成用組成物を調製した。
［実施例４］
　実施例１で作製した積層体上に、バーコーター（第一理科株式会社製　製品名「バーコーター　Ｎｏ．１０」）を用いて製造例２で調製した透明導電性層形成用組成物を塗布し、その後、送風乾燥機内において、１２０℃で２分間乾燥させて、積層体上に透明導電性層（厚み：０．１μｍ）が形成された透明導電性フィルムを得た。乾燥の際、顕著な熱収縮は生じなかった。また、得られた透明導電性フィルムの表面抵抗値は、４３．７Ω／□であった。
［実施例５］
　透明導電性層形成用組成物として、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ分散液（ヘレウス株式会社製、商品名「Ｃｌｅｖｉｏｓ　ＦＥ－Ｔ」；ポリエチレンジオキシチオフェンおよびポリスチレンスルホン酸から構成される導電性ポリマーの分散液）を用いたこと以外は実施例４と同様の方法で透明導電フィルムを作製した。乾燥の際、顕著な熱収縮は生じなかった。また、得られた透明導電性フィルムの表面抵抗値は、９３．２Ω／□であった。
［実施例６］
　実施例１で作製した積層体上に、銀ペースト（トーヨーケム株式会社製、商品名「ＲＡ　ＦＳ　０３９」）を用いてスクリーン印刷法にて金属メッシュを形成し(線幅：１００μｍ)、１２０℃で１０分間焼結した。乾燥の際、顕著な熱収縮は生じなかった。また、得られた透明導電性フィルムの表面抵抗値は、１９．１Ω／□であった。
　本発明の積層体は、透明導電性フィルムの基材として好適に用いられ得る。該透明導電性フィルムは、表示素子等の電子機器に用いられ得る。より具体的には、透明導電性フィルムは、例えば、タッチパネル等に用いられる電極；電磁波シールドとして用いられ得る。
　１　　　　　　ベース層
　２　　　　　　ハードコート層
　１０　　　　　ハードコート層付樹脂フィルム
　２０　　　　　接着剤層

Claims (13)

  1. 　熱可塑性樹脂を含むベース層と、該ベース層上に形成された硬化性樹脂を含むハードコート層とを備えるハードコート層付樹脂フィルムが、複数枚積層されている、積層体。
  2. 　積層構成が、厚み方向の中心線に対して上下対称である、請求項１に記載の積層体。
  3. 　前記ハードコート層付樹脂フィルムの枚数が２枚である、請求項１または２に記載の積層体。
  4. 　複数のハードコート層付樹脂フィルムが、接着剤層または粘着剤層を介して、貼り合わされている、請求項１から３のいずれかに記載の積層体。
  5. 　２枚のハードコート層付樹脂フィルムのそれぞれのベース層が、前記接着剤層または前記粘着剤層を介して貼り合わされている、請求項２から４のいずれかに記載の積層体。
  6. 　２枚のハードコート層付樹脂フィルムのそれぞれのハードコート層が、前記接着剤層または前記粘着剤層を介して貼り合わされている、請求項２から４のいずれかに記載の積層体。
  7. 　２枚のハードコート層付樹脂フィルムを有し、一方のハードコート層付樹脂フィルムのベース層と、他方のハードコート層付樹脂フィルムのハードコート層とが、前記接着剤層または前記粘着剤層を介して貼り合わされている、請求項３または４に記載の積層体。
  8. 　全光線透過率が、８０％以上である、請求項１から７のいずれかに記載の積層体。
  9. 　前記ベース層に含まれる熱可塑性樹脂が、（メタ）アクリル系樹脂である、請求項１から８のいずれかに記載の積層体。
  10. 　請求項１から９のいずれかに記載の積層体と、該積層体上に形成された透明導電性層とを備える、透明導電性フィルム。
  11. 　前記透明導電性層が、金属ナノワイヤから構成される、請求項１０に記載の透明導電性フィルム。
  12. 　前記透明導電性層が、金属メッシュから構成される、請求項１０に記載の透明導電性フィルム。
  13. 　前記透明導電性層が、ポリチオフェン系ポリマーから構成される、請求項１０に記載の透明導電性フィルム。
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