WO2014046086A1 - ポリプロピレン系樹脂組成物およびその用途 - Google Patents

ポリプロピレン系樹脂組成物およびその用途 Download PDF

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雄介 福田
健一 早川
佳伸 畑野
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株式会社プライムポリマー
本田技研工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a polypropylene resin composition and its use. Specifically, the present invention relates to a polypropylene resin composition suitable for manufacturing automobile interior and exterior parts such as pillar trim materials, door trims, door panels, and the like, and a molded body comprising the same.
  • Patent Document 1 a method for improving hardness by using a resin component having excellent crystallinity
  • Patent Document 2 a polypropylene composition having high Izod impact strength and scratch whitening load, including talc and a scratch modifier A thing (refer patent document 3) etc. were proposed. According to these methods, the resistance to scratches caused by scratching can be improved to some extent.
  • An object of the present invention is to provide a polypropylene resin composition and a molded product comprising the same.
  • the polypropylene resin composition of the present invention is (A) (a-1) A structure in which a melt flow rate (MFR, 230 ° C., 21.16 N load) measured by a method according to JIS K 7210 is 10 g / 10 min or more and 300 g / 10 min or less and is derived from propylene
  • MFR melt flow rate
  • JIS K 7210 a melt flow rate measured by a method according to JIS K 7210
  • the content of the unit is 98 mol% or more and 100 mol% or less
  • the content of the structural unit derived from at least one ⁇ -olefin selected from ethylene and an ⁇ -olefin having 4 to 8 carbon atoms is 0 mol% or more and 2 mol% or less.
  • a propylene / ethylene copolymer having an intrinsic viscosity [ ⁇ ] measured in decalin of 135 ° C. of 1.5 dl / g or more and 8 dl / g or less and a content of structural units derived from ethylene of 30 mol% or more and 60 mol% or less.
  • a polypropylene resin comprising 0 to 30 parts by weight of a polymer, and the total of (a-1) and (a-2) being 30 to 80 parts by weight; (B) an ethylene / ⁇ -olefin copolymer 20 comprising ethylene and at least one ⁇ -olefin selected from ⁇ -olefins having 3 to 8 carbon atoms and having an ethylene content of 65 mol% or more and 90 mol% or less.
  • the fatty acid amide is at least one selected from fatty acid amides having 8 to 25 carbon atoms and dimers thereof, and
  • the (D) surfactant is preferably a compound having one or two ester groups having 8 to 25 carbon atoms.
  • the molded product of the present invention is composed of the above-described polypropylene resin composition of the present invention.
  • Such a molded article of the present invention is preferably an injection molded article.
  • the molded body of the present invention is preferably an automobile interior / exterior member, and more preferably, the automobile interior / exterior member is an automobile door member or a pillar member.
  • the present invention it is excellent in moldability such as injection moldability, rigidity, impact resistance and the like, and it is effective for deterioration of surface properties due to friction with soft materials such as rubber-like materials (foot kick resistance). It is possible to provide a polypropylene-based resin composition that can produce a molded product that is suppressed.
  • the molded article of the present invention is excellent in rigidity, impact resistance and the like, and has excellent surface lubricity, and the surface properties are not easily deteriorated when subjected to friction by a soft material, particularly for automotive interior and exterior parts. It can be used suitably.
  • FIG. 1 shows an outline of a scuff foot kick test apparatus used in the examples.
  • FIG. 2 shows an overview of the test piece after the scuff foot kick test in Example 3 and Comparative Example 1.
  • the polypropylene resin composition of the present invention comprises a polypropylene resin (A), an ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B), and, if necessary, (E) a base material component comprising an inorganic filler, a fatty acid amide ( C) and surfactant (D).
  • the base material component constituting the polypropylene resin composition of the present invention comprises a polypropylene resin (A), an ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B), and, if necessary, (E) an inorganic filler. Consists of.
  • the polypropylene resin (A) contains (a-1) a propylene polymer as an essential component, and (a-2) a propylene / ethylene copolymer as necessary.
  • the propylene polymer of the component (a-1) according to the present invention is a homopolymer of propylene or a copolymer of propylene and a small amount of ⁇ -olefin.
  • the ⁇ -olefin is at least one ⁇ -olefin selected from ethylene and an ⁇ -olefin having 4 to 8 carbon atoms, preferably ethylene.
  • the propylene polymer (a-1) is a copolymer of propylene and a small amount of ⁇ -olefin
  • the content of the structural unit derived from propylene is 98 mol% or more
  • the structural unit derived from the ⁇ -olefin Is 2 mol% or less.
  • the melt flow rate (MFR, 230 ° C., 21.16 N load) of the propylene polymer (a-1) measured by a method according to JIS K 7210 is usually 10 g / 10 min or more and 300 g / 10 min or less.
  • a preferable lower limit of the melt flow rate is 30 g / 10 min, a more preferable lower limit is 50 g / 10 min, a preferable upper limit is 270 g / 10 min, and a more preferable upper limit is 250 g / 10 min.
  • Such a propylene polymer (a-1) is not particularly limited, and polymerizes propylene alone or together with a small amount of ⁇ -olefin as necessary in the presence of a known olefin polymerization catalyst. Alternatively, it can be obtained by copolymerization.
  • the olefin polymerization catalyst include titanium-based catalysts and metallocene-based catalysts. Of these, titanium-based catalysts are more preferably used.
  • any polymer having an amount of structural units derived from propylene of 98 mol% or more and a melt flow rate of 10 g / 10 min to 300 g / 10 min is used as the propylene polymer (a-1), any polymer having an amount of structural units derived from propylene of 98 mol% or more and a melt flow rate of 10 g / 10 min to 300 g / 10 min is used. A commercially available product corresponding to this may be used as appropriate.
  • (A-2) Propylene / ethylene copolymer
  • a propylene / ethylene copolymer for the polypropylene resin (A), in addition to the above-mentioned propylene polymer (a-1), if necessary, (a-2) a propylene / ethylene copolymer May be included.
  • the content of structural units derived from ethylene is usually from 30 mol% to 60 mol%, preferably from 30 mol% to 55 mol%, more preferably from 30 mol% to 50 mol%. It is a copolymer of propylene and ethylene.
  • the propylene / ethylene copolymer (a-2) that can be used in the present invention has an intrinsic viscosity [ ⁇ ] measured in decalin at 135 ° C. of 1.5 dl / g or more and 8 dl / g or less.
  • the lower limit of the intrinsic viscosity of the propylene / ethylene copolymer (a-2) is preferably 1.6 dl / g, more preferably 1.8 dl / g, and the upper limit is preferably 7.5 dl / g. More preferably, it is 7.0 dl / g.
  • Such a propylene / ethylene copolymer (a-2) is not particularly limited, and can be obtained by copolymerizing propylene and ethylene in the presence of a known olefin polymerization catalyst.
  • the olefin polymerization catalyst include titanium-based catalysts and metallocene-based catalysts. Of these, titanium-based catalysts are more preferably used.
  • the propylene / ethylene copolymer (a-2) may be a propylene / ethylene copolymer component contained in the block copolymer or a random copolymer as long as the above properties are satisfied.
  • it is a propylene / ethylene copolymer component contained in a block copolymer produced by two or more polymerization steps.
  • the polypropylene resin (A) according to the present invention comprises (a-1) a propylene polymer as an essential component, and (a-2) a propylene / ethylene copolymer as necessary.
  • the (A) polypropylene resin according to the present invention is preferably composed only of (a-1) a propylene polymer, and (a-1) a propylene polymer and (a-2) It may be composed of a propylene / ethylene copolymer.
  • the blending amounts of (a-1) and (a-2) are as follows: (a-1): 30 to 80 parts by weight, (a-2): 0 to 30 parts by weight in the polypropylene resin composition of the present invention.
  • (A) which is the sum of (a-1) and (a-2) may be an amount satisfying 30 to 80 parts by weight.
  • the blending amount of (a-1) and (a-2) is preferably (a-1): 30 to 75 parts by weight, (a-2): 5 to 25 parts by weight, (A), which is the sum of 1) and (a-2), may be an amount satisfying 35 to 80 parts by weight, more preferably (a-1): 30 to 73 parts by weight, (a-2) : 7 to 25 parts by weight, and (A), which is the sum of (a-1) and (a-2), is an amount satisfying 37 to 80 parts by weight.
  • the polypropylene resin comprises (a-1) a propylene polymer and (a-2) a propylene / ethylene copolymer
  • the polypropylene resin is (a-1) It may be a mixture of a propylene polymer and (a-2) a propylene / ethylene copolymer, or (a-1) a segment of a propylene polymer and (a-2) It may be a block copolymer having a propylene / ethylene copolymer segment.
  • the (A) polypropylene resin is a block copolymer having (a-1) a propylene polymer segment and (a-2) a propylene / ethylene copolymer segment. preferable.
  • the room temperature n-decane insoluble part (D insol ) constituting the propylene / ethylene block copolymer is mainly composed of a propylene polymer component. That is, it corresponds to the above-mentioned (a-1) propylene polymer.
  • the portion soluble in room temperature n-decane (D sol ) is mainly composed of a propylene-ethylene copolymer rubber component. That is, it corresponds to the above-mentioned (a-2) propylene / ethylene copolymer.
  • the polypropylene resin is a block copolymer having (a-1) a propylene polymer segment and (a-2) a propylene / ethylene copolymer segment.
  • a portion insoluble in room temperature n-decane (D insol ) in (A) polypropylene resin is (a-1) a portion in which propylene polymer is soluble in room temperature n-decane (D sol ).
  • the propylene polymer (a-1) and, if necessary, the propylene / ethylene copolymer (a-2) constituting the polypropylene resin (A) are known as described above. It can be prepared by polymerization or copolymerization in the presence of a catalyst for olefin polymerization.
  • a catalyst for olefin polymerization catalyst specifically, for example, a catalyst containing a solid titanium catalyst component (I) and an organometallic compound catalyst component (II) can be used.
  • Solid titanium catalyst component (I) contains titanium, magnesium, halogen and, if necessary, an electron donor.
  • a known solid titanium catalyst component can be used without limitation.
  • magnesium compounds include magnesium halides such as magnesium chloride and magnesium bromide; alkoxymagnesium halides such as methoxymagnesium chloride, ethoxymagnesium chloride and phenoxymagnesium chloride; ethoxymagnesium, isopropoxymagnesium, butoxymagnesium, 2 -Known magnesium compounds such as alkoxymagnesium such as ethylhexoxymagnesium; aryloxymagnesium such as phenoxymagnesium; and carboxylates of magnesium such as magnesium stearate.
  • magnesium halides such as magnesium chloride and magnesium bromide
  • alkoxymagnesium halides such as methoxymagnesium chloride, ethoxymagnesium chloride and phenoxymagnesium chloride
  • ethoxymagnesium isopropoxymagnesium, butoxymagnesium
  • 2 -Known magnesium compounds such as alkoxymagnesium such as ethylhexoxymagnesium; aryloxymagnesium such
  • magnesium compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • These magnesium compounds may be complex compounds with other metals, double compounds, or mixtures with other metal compounds.
  • a magnesium compound containing a halogen is preferable, and a magnesium halide, particularly magnesium chloride is preferably used.
  • alkoxymagnesium such as ethoxymagnesium is also preferably used.
  • the magnesium compound may be derived from another substance, for example, obtained by contacting an organic magnesium compound such as a Grignard reagent with a halogenated titanium, a halogenated silicon, a halogenated alcohol or the like. Good.
  • titanium compound examples include a tetravalent titanium compound represented by the following formula.
  • Ti (OR) g X 4-g (In the formula, R is a hydrocarbon group, X is a halogen atom, and g is 0 ⁇ g ⁇ 4.) More specifically, titanium tetrahalides such as TiCl 4 and TiBr 4 ; Ti (OCH 3 ) Cl 3 , Ti (OC 2 H 5 ) Cl 3 , Ti (On—C 4 H 9 ) Cl 3 , Trihalogenated alkoxytitanium such as Ti (OC 2 H 5 ) Br 3 , Ti (O-isoC 4 H 9 ) Br 3 ; Ti (OCH 3 ) 2 Cl 2 , Ti (OC 2 H 5 ) 2 Cl 2, etc.
  • Dihalogenated alkoxytitanium such as Ti (OCH 3 ) 3 Cl, Ti (On-C 4 H 9 ) 3 Cl, Ti (OC 2 H 5 ) 3 Br; Ti (OCH 3 ) 4 And tetraalkoxytitanium such as Ti (OC 2 H 5 ) 4 , Ti (OC 4 H 9 ) 4 , and Ti (O-2-ethylhexyl) 4 .
  • titanium tetrahalide is preferable, and titanium tetrachloride is particularly preferable.
  • These titanium compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • magnesium compound and the titanium compound examples include compounds described in detail in JP-A-57-63310, JP-A-5-170843, and the like.
  • Preferred examples of the preparation of the solid titanium catalyst component (I) used in the production of the polypropylene resin (A) in the present invention include the following methods (P-1) to (P-4). .
  • a solid adduct comprising a magnesium compound and an electron donor component (a), an electron donor component (b), and a liquid titanium compound are suspended in the presence of an inert hydrocarbon solvent. The method of making it contact in a state and making it contact in multiple times.
  • a preferable reaction temperature is in the range of ⁇ 30 ° C. to 150 ° C., more preferably ⁇ 25 ° C. to 130 ° C., and still more preferably ⁇ 25 to 120 ° C.
  • the production of the above solid titanium catalyst component can be carried out in the presence of a known medium, if necessary.
  • the medium include slightly polar aromatic hydrocarbons such as toluene, and known aliphatic hydrocarbons such as heptane, octane, decane, and cyclohexane, and alicyclic hydrocarbon compounds. Among these, aliphatic carbons are used. Hydrogen is a preferred example.
  • the electron donor component (a) used for forming the solid adduct or the magnesium compound in a liquid state a known compound that can solubilize the magnesium compound in a temperature range of about room temperature to about 300 ° C. is preferable.
  • a known compound that can solubilize the magnesium compound in a temperature range of about room temperature to about 300 ° C. is preferable.
  • alcohol, aldehyde, amine, carboxylic acid and a mixture thereof are preferable.
  • Examples of these compounds include compounds described in detail in JP-A-57-63310 and JP-A-5-170843.
  • alcohols having solubilizing ability for the magnesium compound include methanol, ethanol, propanol, butanol, isobutanol, ethylene glycol, 2-methylpentanol, 2-ethylbutanol, n-heptanol, and n-octanol.
  • Aliphatic alcohols such as 2-ethylhexanol, decanol and dodecanol; alicyclic alcohols such as cyclohexanol and methylcyclohexanol; aromatic alcohols such as benzyl alcohol and methylbenzyl alcohol; and alkoxy groups such as n-butyl cellosolve. Examples thereof include aliphatic alcohols.
  • carboxylic acid examples include organic carboxylic acids having 7 or more carbon atoms such as caprylic acid and 2-ethylhexanoic acid.
  • aldehydes examples include aldehydes having 7 or more carbon atoms such as capric aldehyde and 2-ethylhexyl aldehyde.
  • amines having 6 or more carbon atoms such as heptylamine, octylamine, nonylamine, laurylamine, 2-ethylhexylamine.
  • the electron donor component (a) the above alcohols are preferable, and ethanol, propanol, butanol, isobutanol, hexanol, 2-ethylhexanol, decanol and the like are particularly preferable.
  • the composition ratio of magnesium and the electron donor component (a) in the obtained solid adduct or liquid magnesium compound varies depending on the type of compound used, and thus cannot be defined unconditionally.
  • the electron donor component (a) is preferably in a range of 2 mol or more, more preferably 2.3 mol or more, still more preferably 2.7 mol or more and 5 mol or less.
  • the electron donor used as necessary for the solid titanium catalyst component (I) used in the present invention include an aromatic carboxylic acid ester and / or two or more ethers via a plurality of carbon atoms.
  • a compound having a bond hereinafter also referred to as “electron donor component (b)” may be contained.
  • Examples of the electron donor component (b) include known aromatic carboxylic acid esters and polyether compounds that are preferably used in conventional olefin polymerization catalysts, such as JP-A Nos. 5-170843 and 2001-354714. Etc. can be used without limitation.
  • aromatic carboxylic acid ester examples include aromatic polycarboxylic acid esters such as phthalic acid esters, in addition to aromatic carboxylic acid monoesters such as benzoic acid esters and toluic acid esters.
  • aromatic polycarboxylic esters are preferred, and phthalates are more preferred.
  • phthalic acid alkyl esters such as ethyl phthalate, n-butyl phthalate, isobutyl phthalate, hexyl phthalate, and heptyl phthalate are preferable, and diisobutyl phthalate is particularly preferable.
  • polyether compound more specifically, a compound represented by the following formula (1) can be mentioned.
  • m is an integer of 1 ⁇ m ⁇ 10, more preferably an integer of 3 ⁇ m ⁇ 10, and R 11 to R 36 are each independently a hydrogen atom, or carbon, hydrogen, oxygen , Fluorine, chlorine, bromine, iodine, nitrogen, sulfur, phosphorus, boron, and silicon, and a substituent having at least one element selected from silicon.
  • R 11 and R 12 may be the same or different. Any R 11 to R 36 , preferably R 11 and R 12 may jointly form a ring other than a benzene ring.
  • Such compounds include 2-isopropyl-1,3-dimethoxypropane, 2-s-butyl-1,3-dimethoxypropane, 2-cumyl-1,3-dimethoxypropane and the like. Substituted dialkoxypropanes; 2-isopropyl-2-isobutyl-1,3-dimethoxypropane, 2,2-dicyclohexyl-1,3-dimethoxypropane, 2-methyl-2-isopropyl-1,3-dimethoxypropane, 2 -Methyl-2-cyclohexyl-1,3-dimethoxypropane, 2-methyl-2-isobutyl-1,3-dimethoxypropane, 2,2-diisobutyl-1,3-dimethoxypropane, 2,2-bis (cyclohexylmethyl) ) -1,3-dimethoxypropane, 2,2-diisobutyl-1,3-diethoxyprop
  • 1,3-diethers are preferable, and in particular, 2-isopropyl-2-isobutyl-1,3-dimethoxypropane, 2,2-diisobutyl-1,3-dimethoxypropane, 2-isopropyl-2-isopentyl.
  • 1,3-dimethoxypropane, 2,2-dicyclohexyl-1,3-dimethoxypropane, and 2,2-bis (cyclohexylmethyl) 1,3-dimethoxypropane are preferred.
  • the halogen / titanium (atomic ratio) (that is, the number of moles of halogen atom / number of moles of titanium atom) is 2 to 100, preferably 4 to 90. It is desirable that the electron donor component (a) and the electron donor component (b) have an electron donor component (a) / titanium atom (molar ratio) of 0 to 100, preferably 0 to 10.
  • the electron donor component (b) / titanium atom (molar ratio) is 0-100, preferably 0-10.
  • the magnesium / titanium (atomic ratio) (that is, the number of moles of magnesium atoms / the number of moles of titanium atoms) is desirably 2 to 100, preferably 4 to 50.
  • EP585869A1 European Patent Application Publication No. 0585869
  • JP-A-5-170843 The conditions described in the gazette and the like can be preferably used.
  • organometallic compound catalyst component (II) containing a metal element selected from Group 1, Group 2 and Group 13 of the periodic table will be described.
  • organometallic compound catalyst component (II) As the organometallic compound catalyst component (II), a compound containing a Group 13 metal, for example, an organoaluminum compound, a complex alkylated product of a Group 1 metal and aluminum, an organometallic compound of a Group 2 metal, or the like is used. it can.
  • a compound containing a Group 13 metal for example, an organoaluminum compound, a complex alkylated product of a Group 1 metal and aluminum, an organometallic compound of a Group 2 metal, or the like is used. it can.
  • organoaluminum compounds are preferred.
  • organometallic compound catalyst component (II) examples include organometallic compound catalyst components described in known documents such as EP585869A1.
  • a known electron donor component (c) may be used in combination with the electron donor component (a) or the electron donor component (b).
  • Such an electron donor component (c) is preferably an organosilicon compound.
  • organosilicon compound for example, a compound represented by the following formula can be exemplified.
  • R n Si (OR ′) 4-n (In the formula, R and R ′ are hydrocarbon groups, and n is an integer of 0 ⁇ n ⁇ 4.) Specific examples of the organosilicon compound represented by the above formula include diisopropyldimethoxysilane, t-butylmethyldimethoxysilane, t-butylmethyldiethoxysilane, t-amylmethyldiethoxysilane, dicyclohexyldimethoxysilane, and cyclohexylmethyldimethoxy.
  • vinyltriethoxysilane diphenyldimethoxysilane, dicyclohexyldimethoxysilane, cyclohexylmethyldimethoxysilane, and dicyclopentyldimethoxysilane are preferably used.
  • a silane compound represented by the following formula described in International Publication No. 2004/016662 is also a preferred example of the organosilicon compound.
  • R a is a hydrocarbon group having 1 to 6 carbon atoms
  • examples of Ra include an unsaturated or saturated aliphatic hydrocarbon group having 1 to 6 carbon atoms, particularly preferably 2 carbon atoms.
  • ⁇ 6 hydrocarbon groups include methyl group, ethyl group, n-propyl group, iso-propyl group, n-butyl group, iso-butyl group, sec-butyl group, n-pentyl group, iso-pentyl group, cyclopentyl group, n- A hexyl group, a cyclohexyl group, etc. are mentioned, Among these, an ethyl group is particularly preferable.
  • R b is a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms or hydrogen, and examples of R b include an unsaturated or saturated aliphatic hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms or hydrogen. Specific examples include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an iso-propyl group, an n-butyl group, an iso-butyl group, a sec-butyl group, an n-pentyl group, an iso-pentyl group, and a cyclopentyl group. N-hexyl group, cyclohexyl group, octyl group and the like, among which ethyl group is particularly preferable.
  • R c is a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms, and examples of R c include an unsaturated or saturated aliphatic hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms or hydrogen. Specific examples include methyl group, ethyl group, n-propyl group, iso-propyl group, n-butyl group, iso-butyl group, sec-butyl group, n-pentyl group, iso-pentyl group, cyclopentyl group, n- A hexyl group, a cyclohexyl group, an octyl group, etc. are mentioned, Among these, an ethyl group is particularly preferable.
  • the compound represented by the above formula examples include dimethylaminotriethoxysilane, diethylaminotriethoxysilane, diethylaminotrimethoxysilane, diethylaminotriethoxysilane, diethylaminotri-n-propoxysilane, di-n-propylaminotriethoxysilane, Examples include methyl n-propylaminotriethoxysilane, t-butylaminotriethoxysilane, ethyl n-propylaminotriethoxysilane, ethyl iso-propylaminotriethoxysilane, and methylethylaminotriethoxysilane.
  • organosilicon compound examples include compounds represented by the following formula.
  • RN is a cyclic amino group
  • examples of the cyclic amino group include a perhydroquinolino group, a perhydroisoquinolino group, a 1,2,3,4-tetrahydroquinolino group, 1,2,3 , 4-tetrahydroisoquinolino group, octamethyleneimino group and the like.
  • silane compound represented by the above formula examples include (perhydroquinolino) triethoxysilane, (perhydroisoquinolino) triethoxysilane, and (1,2,3,4-tetrahydroquinolino) triethoxysilane. , (1,2,3,4-tetrahydroisoquinolino) triethoxysilane, octamethyleneiminotriethoxysilane and the like.
  • organosilicon compounds can be used in combination of two or more.
  • the polypropylene resin (A) used in the present invention can be produced by polymerizing or copolymerizing an olefin-based raw material in the presence of the above-mentioned olefin polymerization catalyst.
  • propylene is polymerized alone in the presence of the above-mentioned olefin polymerization catalyst, or propylene, ethylene, and ⁇ having 4 to 8 carbon atoms.
  • olefin polymerization catalyst or propylene, ethylene, and ⁇ having 4 to 8 carbon atoms.
  • -At least one ⁇ -olefin selected from olefins can be copolymerized in a quantitative ratio such that the content of structural units derived from propylene is 98 mol% or more.
  • propylene and ethylene can be copolymerized in one stage or in multiple stages in the presence of the above-mentioned catalyst for olefin polymerization. Specifically, propylene is polymerized, and then propylene is polymerized in the presence of a prepolymerization catalyst (prepolymerization catalyst) obtained by copolymerizing propylene and ethylene or by prepolymerization (prepolymerization), Subsequently, it can manufacture by methods, such as performing copolymerization of propylene and ethylene.
  • a prepolymerization catalyst prepolymerization catalyst
  • the prepolymerization is performed by prepolymerizing the olefin in an amount of usually 0.1 to 1000 g, preferably 0.3 to 500 g, particularly preferably 1 to 200 g per 1 g of the olefin polymerization catalyst.
  • a catalyst having a higher concentration than the catalyst concentration in the system in the main polymerization can be used.
  • the concentration of the solid titanium catalyst component (I) in the prepolymerization is usually about 0.001 to 200 mmol, preferably about 0.01 to 50 mmol, particularly preferably about 0.1 to 50 mmol in terms of titanium atom per liter of the liquid medium. A range of 1 to 20 mmol is desirable.
  • the amount of the organometallic compound catalyst component (II) in the prepolymerization may be such that a polymer of 0.1 to 1000 g, preferably 0.3 to 500 g, is usually produced per 1 g of the solid titanium catalyst component (I).
  • the amount is usually about 0.1 to 300 moles, preferably about 0.5 to 100 moles, particularly preferably 1 to 50 moles per mole of titanium atoms in the solid titanium catalyst component (I). Is desirable.
  • the electron donor component and the like can be used as necessary.
  • these components are usually 0.1 to 50 per mole of titanium atom in the solid titanium catalyst component (I). It is used in an amount of mol, preferably 0.5 to 30 mol, more preferably 1 to 10 mol.
  • the prepolymerization can be performed under mild conditions by adding an olefin and the above catalyst components to an inert hydrocarbon medium.
  • inert hydrocarbon medium used examples include aliphatic hydrocarbons such as propane, butane, pentane, hexane, heptane, octane, decane, dodecane, and kerosene; cyclopentane, methylcyclopentane, cyclohexane, cyclohexane And alicyclic hydrocarbons such as heptane, methylcycloheptane and cyclooctane; aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene and xylene; halogenated hydrocarbons such as ethylene chloride and chlorobenzene; or a mixture thereof.
  • aliphatic hydrocarbons such as propane, butane, pentane, hexane, heptane, octane, decane, dodecane, and kerosene
  • cyclopentane methylcyclopentane, cyclohexan
  • inert hydrocarbon media it is particularly preferable to use aliphatic hydrocarbons.
  • prepolymerization can be carried out using olefin itself as a solvent, or it can be prepolymerized in a substantially solvent-free state. In this case, it is preferable to perform preliminary polymerization continuously.
  • the olefin used in the prepolymerization may be the same as or different from the olefin used in the main polymerization described later, but is preferably propylene.
  • the temperature during the prepolymerization is usually ⁇ 20 to + 100 ° C., preferably ⁇ 20 to + 80 ° C., more preferably 0 to + 40 ° C.
  • the main polymerization is divided into a process for producing a propylene polymer component and a process for producing a propylene-ethylene copolymer rubber component.
  • the prepolymerization and the main polymerization can be performed by any of a liquid phase polymerization method such as a bulk polymerization method, a solution polymerization, and a suspension polymerization, or a gas phase polymerization method.
  • a preferred process for producing the propylene polymer component is liquid phase polymerization such as bulk polymerization or suspension polymerization or gas phase polymerization.
  • liquid phase polymerization or gas phase polymerization method such as bulk polymerization or suspension polymerization is preferable as a process for producing the propylene-ethylene copolymer rubber component, and a gas phase polymerization method is more preferable.
  • the reaction solvent may be an inert hydrocarbon used during the above-described prepolymerization, or an olefin that is liquid at the reaction temperature and pressure.
  • the solid titanium catalyst component (I) is usually about 0.0001 to 0.5 mmol, preferably about 0.005 to 0.1 mmol in terms of titanium atom per liter of polymerization volume. Used in quantity.
  • the organometallic compound catalyst component (II) is used in an amount of usually about 1 to 2000 mol, preferably about 5 to 500 mol, relative to 1 mol of titanium atom in the prepolymerization catalyst component in the polymerization system. It is done.
  • the electron donor component When used, it is 0.001 to 50 mol, preferably 0.01 to 30 mol, and particularly preferably 0.001 mol with respect to 1 mol of the organometallic compound catalyst component (II). Used in an amount of 05 to 20 mol.
  • the molecular weight of the resulting polymer can be adjusted (lowered), and a polymer having a high melt flow rate can be obtained.
  • the amount of hydrogen necessary to adjust the molecular weight varies depending on the type of production process used, the polymerization temperature, and the pressure, and may be adjusted as appropriate.
  • the MFR can be adjusted by adjusting the polymerization temperature and the amount of hydrogen.
  • the intrinsic viscosity can be adjusted by adjusting the polymerization temperature, pressure, and amount of hydrogen.
  • the polymerization temperature of the olefin is usually about 0 to 200 ° C., preferably about 30 to 100 ° C., more preferably 50 to 90 ° C.
  • the pressure is usually set to normal pressure to 100 kgf / cm 2 (9.8 MPa), preferably about 2 to 50 kgf / cm 2 (0.20 to 4.9 MPa).
  • the polymerization can be carried out by any of batch, semi-continuous and continuous methods.
  • the reactor can be tubular or tank type.
  • the polymerization can also be carried out in two or more stages by changing the reaction conditions. In this case, tubular and tank reactors can be combined.
  • the ethylene / (ethylene + propylene) gas ratio is controlled to obtain a propylene / ethylene copolymer.
  • the ethylene / (ethylene + propylene) gas ratio is controlled to 5 to 80 mol%, preferably 10 to 70 mol%, more preferably 15 to 60 mol%.
  • the portion insoluble in room temperature n-decane (D insol ) constituting the propylene / ethylene block copolymer is mainly composed of a propylene polymer component. That is, it corresponds to the above-mentioned (a-1) propylene polymer.
  • the portion soluble in room temperature n-decane (D sol ) is mainly composed of a propylene-ethylene copolymer rubber component. That is, it corresponds to the above-mentioned (a-2) propylene / ethylene copolymer.
  • Polymerization step 1 A step of producing propylene polymer component by polymerizing propylene in the presence of a solid titanium catalyst component (propylene polymer production step).
  • Polymerization step 2 A step of copolymerizing propylene and ethylene in the presence of a solid titanium catalyst component to produce a propylene-ethylene copolymer rubber component (copolymer rubber production step).
  • the propylene / ethylene block copolymer used in the present invention is preferably produced by the production method described above, and it is more preferred that the polymerization step 1 is performed in the previous stage and the polymerization step 2 is performed in the subsequent stage.
  • Each polymerization step (polymerization step 1, polymerization step 2) can also be performed using two or more polymerization vessels.
  • the content of the decane-soluble part in the block copolymer can be adjusted by controlling the polymerization time (residence time) in Step 1 and Step 2.
  • the polymerization step 1 may be performed in two or more series polymerization apparatuses. In that case, the ratio of propylene and hydrogen in each stage may be different for each polymerization reactor. Further, a propylene homopolymer obtained by separately performing only the polymerization step 1 may be mixed with the propylene / ethylene block copolymer produced above.
  • the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) constituting the polypropylene resin composition of the present invention comprises a copolymer of ethylene and an ⁇ -olefin having 3 to 8 carbon atoms. It is a polymer.
  • ⁇ -olefin propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-octene and the like are preferable.
  • One ⁇ -olefin may be used, or two or more ⁇ -olefins may be mixed and used.
  • the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) is preferably an ethylene-octene copolymer or an ethylene-butene copolymer.
  • the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) according to the present invention has an ethylene content of 65 mol% or more and 90 mol% or less.
  • the upper limit with preferable ethylene content rate is 85 mol%, More preferably, it is 80 mol%.
  • the base material component constituting the polypropylene resin composition of the present invention may contain an inorganic filler (E).
  • inorganic filler (E) known inorganic fillers can be used without particular limitation.
  • talc, mica, calcium carbonate, barium sulfate, glass fiber, gypsum, magnesium carbonate, magnesium oxide examples thereof include titanium oxide, iron oxide, metal powder such as zinc, copper, iron, and aluminum, or metal fibers. These can be used alone or in combination.
  • talc talc, mica, calcium carbonate, glass fiber and the like are preferable, and talc is particularly preferable.
  • talc those having an average particle diameter of 1 to 15 ⁇ m, preferably 1 to 6 ⁇ m can be suitably used.
  • the base material component constituting the polypropylene resin composition of the present invention is a polypropylene system comprising the above-mentioned propylene polymer (a-1) and, if necessary, a propylene / ethylene copolymer (a-2). Resin (A), ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B), and (E) inorganic filler as required.
  • Such a base material component comprises 30 to 80 parts by weight of (a-1) in a total of 100 parts by weight of (a-1), (a-2), (B) and (E), (a- 2) 0 to 30 parts by weight, (B) 20 to 50 parts by weight, and (E) 0 to 40 parts by weight, preferably (a-1) 30 to 75 parts by weight, ( a-2) 0 to 25 parts by weight, (B) 20 to 40 parts by weight, and (E) 0 to 40 parts by weight.
  • the base material component of the present invention comprises (a-1), (a-2), (B), and (E) in a total of 100 parts by weight of (a-1) and (a-2).
  • the total that is, the amount of component (A)) is 30 to 80 parts by weight, preferably 30 to 75 parts by weight. More preferably, 0.5 to 25 parts by weight of (a-2) and 0.5 to 40 parts by weight of (E) are contained.
  • the polypropylene resin composition of the present invention contains 20 parts by weight or more of the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) in 100 parts by weight of the base component, so that the resulting molded product has good impact resistance.
  • the polypropylene resin (A) is contained in an amount of 30 parts by weight or more, the obtained molded body has good rigidity.
  • the base material component of the present invention has a total of (a-2) and (B) of 20 in a total of 100 parts by weight of (a-1), (a-2), (B), and (E). -50 parts by weight, preferably 20-40 parts by weight.
  • the propylene / ethylene copolymer (a-2) and the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) are components that can be soluble in normal temperature xylene.
  • the total amount of (a-2) and (B) is 20 parts by weight or more in 100 parts by weight of the base material component, sufficient Izod impact strength can be easily obtained, and when it is 50 parts by weight or less, Sufficient rigidity is easily obtained, and it is suitable for applications such as automobile interior and exterior parts.
  • the ratio of the parts by weight of the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) to the sum of the parts by weight of the propylene / ethylene copolymer (a-2) and the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B); ) / ((A-2) + (B)) is preferably 0.5 to 1, more preferably 0.7 to 1.
  • (B) / ((a-2) + (B)) of 0.5 or more means that among the components that can be soluble in normal temperature xylene contained in the base material component, It shows that the polymer (B) is relatively large.
  • the ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) accounts for more than half of the room temperature xylene-soluble component contained in the base material component, the fatty acid amide (C) and surfactant described later are used. It is assumed that the transition to the surface of the molded article (D) can be made easier.
  • the content of the inorganic filler (E) contained in the base material component of the present invention as needed can be appropriately adjusted depending on the desired properties of the molded body molded from the resin composition, and is particularly limited. Although not intended, the amount is preferably 40 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight in total of (a-1), (a-2), (B), and (E).
  • the fatty acid amide (C) constituting the polypropylene resin composition of the present invention is preferably a fatty acid amide that acts as a lubricant or an antistatic agent.
  • the fatty acid amide used in the present invention may be a saturated fatty acid amide or an unsaturated fatty acid amide, preferably a fatty acid amide having 8 to 25 carbon atoms and a dimer thereof, more preferably A fatty acid amide having 8 to 25 carbon atoms, more preferably a fatty acid amide having 15 to 25 carbon atoms.
  • fatty acid amide (C) examples include oleic acid amide, stearic acid amide, erucic acid amide, behenic acid amide, palmitic acid amide, myristic acid amide, lauric acid amide, caprylic acid amide, and caproic acid.
  • the body is preferred.
  • Such a fatty acid amide (C) is 0.2 to 1 part by weight, preferably 0.2 to 0.8 part by weight with respect to 100 parts by weight of the base component in the polypropylene resin composition of the present invention. Part, more preferably 0.2 to 0.6 part by weight.
  • the surfactant (D) constituting the polypropylene resin composition of the present invention preferably has an action as an antistatic agent in the polypropylene resin composition.
  • any surfactant that can be used by adding to a polypropylene resin can be used as the surfactant, but an ester-type surfactant is preferably used and has 8 to 8 carbon atoms. More preferably, compounds having one or two ester groups having 25, preferably 15 to 25 carbon atoms are used.
  • surfactant (D) examples include glycerin fatty acid ester, diglycerin fatty acid ester, sorbitan fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, alkyl glucoside, and polyvalent carboxylic acid ester. Of these, glycerin fatty acid esters and diglycerin fatty acid esters are preferably used.
  • glycerin fatty acid ester that is, fatty acid monoglyceride
  • stearic acid monoglyceride examples include stearic acid monoglyceride, oleic acid monoglyceride, linolenic acid monoglyceride, lauric acid monoglyceride, palmitic acid monoglyceride, myristic acid monoglyceride, behenic acid monoglyceride and margaric acid monoglyceride.
  • stearic acid monoglyceride and oleic acid monoglyceride are preferably used.
  • Examples of the diglycerin fatty acid ester include stearic acid diglyceride, oleic acid diglyceride, linolenic acid diglyceride, lauric acid diglyceride, palmitic acid diglyceride, myristic acid diglyceride, behenic acid diglyceride, and margaric acid diglyceride. . Of these, stearic acid diglyceride and oleic acid diglyceride are preferably used.
  • ester compounds a surfactant having a fatty acid ester group having 8 to 25 carbon atoms is preferably used.
  • Such a surfactant (D) in the polypropylene resin composition of the present invention is 0.2 to 1 part by weight, preferably 0.2 to 0.8 part by weight with respect to 100 parts by weight of the base component. Parts by weight, more preferably 0.2 to 0.6 parts by weight.
  • the fatty acid amide (C) and the surfactant (D) are each contained in an amount of 0.2 to 1 part by weight with respect to 100 parts by weight of the base component, these (C) It can be obtained from the resin composition by the interaction of the component (C) and the component (D) without causing problems such as mold contamination during molding, which is a concern when the component and the component (D) are excessive.
  • the molded product exhibits excellent resistance to friction caused by a soft material such as a rubber-like material.
  • the polypropylene resin composition of the present invention includes, as necessary, a heat stabilizer, a weather stabilizer, a light stabilizer, an antioxidant, an antioxidant, a fatty acid metal salt, a softener, Other additives (F) such as a dispersant, a filler, a colorant, and a pigment may be blended within a range that does not impair the object of the present invention.
  • the mixing order of additives to be blended is arbitrary, and may be mixed at the same time, or a multistage mixing method in which some components are mixed and then other components are mixed.
  • the polypropylene resin composition of the present invention comprises (a-1) a polypropylene resin (A) comprising a propylene polymer and, if necessary, (a-2) a propylene / ethylene copolymer; , An ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B), and, if necessary, a base material component comprising an inorganic filler (E), a fatty acid amide (C) and a surfactant (D).
  • the base component contains 30 to 80 parts by weight of a propylene polymer (a-1), 0 to 30 parts by weight of a propylene / ethylene copolymer (a-2), an ethylene / ⁇ -olefin copolymer ( B) 20 to 50 parts by weight and inorganic filler (E) 0 to 40 parts by weight are included.
  • the base component contains (a-1) 30 to 75 parts by weight, (a-2) 0 to 25 parts by weight, and ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) 20 to 40 parts by weight. Is included.
  • the base component contains (a-1) 30 to 75 parts by weight, (a-2) 0 to 25 parts by weight, and ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) 25 to 40 parts by weight. Part is included. However, the total of (a-1), (a-2), (B) and (E) is 100 parts by weight, and the polypropylene resin (A ) Is 30 to 80 parts by weight, preferably 30 to 75 parts by weight.
  • the fatty acid amide (C) is 0.2 to 1 part by weight, preferably 0.2 to 0.8 part by weight, based on 100 parts by weight of the base component.
  • the surfactant (D) is 0.2 to 1 part by weight, preferably 0.2 to 0.8 parts by weight, more preferably 0.2 to 0.6 parts by weight. Including parts by weight.
  • Such a polypropylene resin composition of the present invention may contain other components as long as the object of the present invention is not impaired.
  • other components include the other additives (F) described above.
  • the blending amount of the other components is an appropriate amount in accordance with the manifestation of the effect of the component to be added, and an amount that does not impair the object of the present invention is appropriately selected.
  • the polypropylene resin composition of the present invention containing each component in such a quantitative ratio has sufficient impact resistance and rigidity when the molded resin is produced by molding the resin composition, It has excellent lubrication properties, and can effectively suppress scratches and whitening caused by friction with soft materials such as rubber.
  • the polypropylene resin composition of the present invention comprises a base material component comprising a polypropylene resin (A), an ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B) and, if necessary, an inorganic filler (E), a fatty acid amide (C ), A surfactant (D), and other components such as other additives (F).
  • the polypropylene resin composition of the present invention comprises the components (A), (B) and (E) blended as necessary, (C) and (D) and (F) blended as necessary. It can be obtained by mixing or melt-kneading with a mixing device such as a Banbury mixer, a single-screw extruder, a twin-screw extruder, or a high-speed twin-screw extruder.
  • a mixing device such as a Banbury mixer, a single-screw extruder, a twin-screw extruder, or a high-speed twin-screw extruder.
  • the polypropylene resin composition of the present invention can be appropriately molded by a known molding method, and is particularly suitable for injection molding.
  • the molded product of the present invention is composed of the above-described polypropylene resin composition of the present invention.
  • the molded body of the present invention has excellent moldability and has sufficient rigidity because the polypropylene resin composition of the present invention, which is a raw material, contains the polypropylene resin (A) in the above-mentioned quantitative ratio. It has sufficient impact resistance because it contains ethylene / ⁇ -olefin (B) in a quantity ratio of. Furthermore, since the fatty acid amide (C) and the surfactant (D) are included in the above-mentioned quantitative ratio, the molded product exhibits excellent friction resistance without causing problems such as mold contamination during molding. Excellent resistance to friction caused by soft materials such as rubber.
  • the polypropylene resin composition containing the ethylene / ⁇ -olefin copolymer is essential is that the polypropylene resin composition contains only propylene / ethylene copolymer rubber as a soft component. Since the compatibility between the polypropylene amorphous part and the propylene / ethylene copolymer rubber is good, the rubber dissolves into the polypropylene amorphous part and the matrix (sea phase) becomes soft.
  • lubricants and surfactants are considered as follows. It is considered that at least a part of the lubricant or surfactant exudes to the surface of the molded body after molding and contributes to the improvement of surface lubricity. It is considered that there were cases where sufficient lubricity could not be given to the entire surface. In contrast, in a molded product obtained using the polypropylene resin composition of the present invention in which fatty acid amide and surfactant coexist in a specific amount, fatty acid amide and surfactant are dispersed with each other by interaction. It is considered that high lubricity could be imparted to the entire surface even when the amount of addition was small without making localization on the surface of the molded body.
  • the polypropylene-based resin composition according to the present invention is excellent in moldability and can be applied to molded articles by various molding methods.
  • Molded articles made of a polypropylene resin composition include injection molded articles, foam molded articles, injection foam molded articles, extrusion molded articles, blow molded articles, vacuum / pressure molded articles, calendar molded articles, stretched films, inflation films, and the like. In particular, it can be suitably used for injection molded articles.
  • the molding conditions are not particularly limited, and conventionally known conditions can be employed.
  • the use of the molded body of the present invention is not particularly limited, but interior and exterior parts of automobiles such as door panels, pillar trims, door trims, door lower garnishes, and instrument panels, engine room peripheral parts, other automobile parts, and home appliance parts. It can be suitably used for food containers, beverage containers, medical containers, containers and the like. Among these, it is suitable for automobile interior and exterior member applications, and particularly suitable for applications such as automobile door members and pillar members.
  • melt flow rate was measured on condition of 230 degreeC and a 21.16N load.
  • Rubber component amount room temperature n-decane soluble component amount [wt%]: First, 5 g of a sample was precisely weighed and placed in a 1,000 ml eggplant-shaped flask. Further, 1 g of BHT (dibutylhydroxytoluene, phenolic antioxidant) was added, and then a rotor and 700 ml of n-decane were added. .
  • BHT dibutylhydroxytoluene, phenolic antioxidant
  • a cooler was attached to the eggplant-shaped flask, and the flask was heated in an oil bath at 135 ° C. for 120 minutes while operating the rotor, so that the sample was dissolved in n-decane.
  • the solution in the beaker was allowed to cool to room temperature (25 ° C.) while stirring with a stirrer (8 hours or longer), and then a precipitate was formed. Was filtered with a wire mesh.
  • the obtained filtrate was further filtered with a filter paper, and then poured into 2,000 ml of methanol contained in a 3,000 ml beaker, and this liquid was stirred with a stirrer at room temperature (25 ° C.). Left for more than 2 hours.
  • the obtained precipitate was filtered with a wire mesh, air-dried for 5 hours or more, and then dried in a vacuum dryer at 100 ° C. for 240 to 270 minutes, and the n-decane soluble part at 25 ° C. was recovered.
  • Intrinsic viscosity of rubber component [ ⁇ ] It measured at 135 degreeC using the decalin solvent. About 20 mg of the sample was dissolved in 15 ml of decalin, and the specific viscosity ⁇ sp was measured in an oil bath at 135 ° C. After diluting the decalin solution with 5 ml of decalin solvent, the specific viscosity ⁇ sp was measured in the same manner. This dilution operation was further repeated twice, and the value of ⁇ sp / C when the concentration (C) was extrapolated to 0 was determined as the intrinsic viscosity ([ ⁇ ]: [dl / g]).
  • [ ⁇ ] lim ( ⁇ sp / C) (C ⁇ 0) ⁇ Scratch test due to rubber friction (Scuff foot kick test)
  • a resin composition is manufactured by injection molding into a mold, and a molded article having a grain on the surface is allowed to stand for 2 hours or more in a constant temperature state at 23.degree. This was used as a test piece.
  • the shape of the test piece was 120 cm long, 80 cm wide, and 0.3 cm high.
  • a scuff foot kick test device that operates the pendulum from the height of the test piece and has the effect that the rubber test piece rubs through the test surface of the test piece and reproduces the model state of the foot kick at the shoe sole.
  • a rubber test piece which is a friction material a rubber piece having a Shore A surface hardness of 75 (manufactured by Nissan Motor Co., Ltd., product number 18215-SA0-000) was used.
  • the test was performed by two test workers according to the following operation procedure. 1.
  • the test piece (1) is fixed on the pedestal (3) of the apparatus. 2.
  • the tip of the pendulum mounted with the friction material (rubber test piece) (2) is pulled up to a predetermined height ((5), 20 cm from the scratched test surface). 5. Release the pendulum and rub the rubber against the test surface of the test piece (1). 6).
  • the scratching property of the test surface (6) is judged visually.
  • the results of the scuff foot kick test were evaluated based on the following evaluation criteria based on the visual observation of the surface state. As for the evaluation results, grade 5 represents the best and grade 1 represents the worst.
  • the surface of the friction part is slightly whitened.
  • the solid part was again collected by hot filtration, and washed with decane and hexane at 110 ° C. until no titanium compound was detected in the washing solution.
  • the solid titanium catalyst component prepared as described above was stored as a hexane slurry, and a part of the catalyst was dried to examine the catalyst composition.
  • the solid titanium catalyst component contained 2% by weight of titanium, 57% by weight of chlorine, 21% by weight of magnesium and 20% by weight of DIBP.
  • prepolymerization catalyst 87.5 g of solid titanium catalyst component, 99.8 mL of triethylaluminum, 28.4 ml of diethylaminotriethoxysilane, and 12.5 L of heptane were inserted into an autoclave with a stirrer having an internal volume of 20 L, and an internal temperature of 15 The temperature was kept at ⁇ 20 ° C., 875 g of propylene was inserted, and the reaction was carried out with stirring for 100 minutes. After completion of the polymerization, the solid component was precipitated, and the supernatant was removed and washed with heptane twice. The resulting prepolymerized catalyst was resuspended in purified heptane and adjusted with heptane so that the solid catalyst component concentration was 0.7 g / L.
  • the obtained slurry was sent to a vessel polymerization vessel equipped with a stirrer having an internal volume of 500 L and further polymerized.
  • Propylene was supplied to the polymerization vessel at 30 kg / hour, and hydrogen was supplied so that the hydrogen concentration in the gas phase was 3.9 mol%.
  • Polymerization was carried out at a polymerization temperature of 74.5 ° C. and a pressure of 3.4 MPa / G.
  • the obtained slurry was sent to a vessel polymerization vessel equipped with a stirrer having an internal volume of 500 L and further polymerized.
  • propylene was supplied at 20 kg / hour, and hydrogen was supplied so that the hydrogen concentration in the gas phase was 3.4 mol%.
  • Polymerization was performed at a polymerization temperature of 73 ° C. and a pressure of 3.4 MPa / G.
  • the resulting slurry was gas-solid separated after being deactivated and vaporized.
  • the resulting propylene homopolymer was vacuum dried at 80 ° C.
  • the properties of the resulting propylene homopolymer (propylene polymer A-1) are shown in Table 1.
  • the obtained slurry was sent to a vessel polymerization vessel equipped with a stirrer having an internal volume of 100 L and further polymerized.
  • propylene was supplied at 15 kg / hour, and hydrogen was supplied so that the hydrogen concentration in the gas phase was 8.8 mol%.
  • Polymerization was performed at a polymerization temperature of 69.5 ° C. and a pressure of 3.2 MPa / G.
  • the obtained slurry was transferred to a transfer pipe having an internal volume of 2.4 L, gasified and gas-solid separated, and then the polypropylene homopolymer powder was sent to a gas phase polymerizer having an internal volume of 480 L.
  • propylene block copolymer was vacuum dried at 80 ° C.
  • the properties of the resulting propylene block copolymer are shown in Table 1.
  • the obtained slurry was sent to a vessel polymerization vessel equipped with a stirrer having an internal volume of 100 L and further polymerized.
  • propylene was supplied at 15 kg / hour, and hydrogen was supplied so that the hydrogen concentration in the gas phase was 5.8 mol%.
  • Polymerization was performed at a polymerization temperature of 70 ° C. and a pressure of 3.3 MPa / G.
  • the obtained slurry was transferred to a transfer pipe having an internal volume of 2.4 L, gasified and gas-solid separated, and then the polypropylene homopolymer powder was sent to a gas phase polymerizer having an internal volume of 480 L.
  • propylene block copolymer was vacuum dried at 80 ° C.
  • the properties of the resulting propylene block copolymer (propylene polymer A-3) are shown in Table 1.
  • Table 1 also shows the properties of commercially available homopolypropylene (product name: J-3000GV, manufactured by Prime Polymer Co., Ltd.) used in Examples and Comparative Examples as the propylene polymer A-4.
  • rubber refers to an impurity component (for example, an olefin such as ethylene) contained in the raw material propylene used and propylene. This refers to a polymerization component.
  • rubber refers to a copolymer component of propylene and ethylene.
  • Ethylene / ⁇ -olefin copolymer B-1 ethylene / octene random copolymer having an ⁇ -olefin (octene) amount of 38.6% by weight and MFR of 2 g / 10 min, product name: EG8100, Dow Chemical Co., Ltd.
  • Ethylene / ⁇ -olefin copolymer B-2 An ethylene / butene random copolymer with an ⁇ -olefin (butene) content of 27.3% by weight and an MFR of 2 g / 10 min.
  • Example 1 The amounts of propylene-based polymer A-1, ethylene / ⁇ -olefin copolymer B-1, fatty acid amide C-1, and surfactant D-1 obtained in Production Example 1 are shown in Table 2 in amounts (weights).
  • the obtained mixture was kneaded with a twin-screw extruder (trade name: TEX, manufactured by Nippon Steel) to produce polypropylene resin composition pellets.
  • the kneading conditions were a kneading temperature of 180 ° C., a screw rotation speed of 750 rpm, and a discharge rate of 60 kg / h.
  • the obtained pellets were manufactured by injection molding, and the above-mentioned test pieces were manufactured and evaluated by performing a scratch test (Scuff foot kick test) due to rubber friction. The results are shown in Table 2.
  • Examples 2 to 11, Comparative Examples 1 to 9 Each component of A to E and its blending amount (that is, each component and blending amount other than other additives and parts by weight) are the same as in Example 1 except that it is as shown in Table 2 or Table 3. Then, a polypropylene resin composition pellet was produced, a test piece was produced by injection molding, and a scratch test (Scuff foot kick test) due to rubber friction was performed. The results are also shown in Table 2 or 3.
  • FIG. 2 shows, as a representative example, a photograph of the surface condition of the test piece at the time of the scratch test evaluation of Example 3 and Comparative Example 1 (after the scuff foot kick test).
  • the left side of the figure is the one at the time of the scratch test evaluation of Example 3 (the evaluation result is grade 4), and the right side of the figure is the one at the time of the scratch test evaluation of Comparative Example 1 (the evaluation result is grade 2).
  • a fatty acid amide (C) and a surfactant (with respect to a base material component comprising a polypropylene resin (A) and an ethylene / ⁇ -olefin copolymer (B)) D) is obtained from a polypropylene-based resin composition containing a specific amount of each component, and even if the amount of fatty acid amide and surfactant is small, the scuff foot kick test results are all as high as 3 or more. It can be seen that surface degradation due to friction caused by rubber-like materials is sufficiently suppressed.
  • the polypropylene-based resin composition of the present invention can be used without limitation in the production of various molded products such as injection molded products, and in particular, automotive interior and exterior components such as pillar trims, door panels, door trims, door lower garnishes, and instrument panels. Can be suitably used.
  • Test piece Friction material (rubber test piece) (3) Pedestal (4) Pantograph (5) Pendulum height (20cm) (6) Test surface

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Abstract

[解決手段]（Ａ）ＭＦＲが１０～３００ｇ／１０ｍｉｎであって、プロピレンから導かれる構成単位の含量が９８ｍｏｌ％以上であるプロピレン系重合体を含むポリプロピレン系樹脂と、 （Ｂ）エチレン含有率が６５～９０ｍｏｌ％であるエチレン・α－オレフィン共重合体と、 必要に応じて（Ｅ）無機充填材と、 からなる基材成分１００重量部に対して、 （Ｃ）脂肪酸アミド０．２～１重量部、および（Ｄ）界面活性剤０．２～１重量部を含むポリプロピレン系樹脂組成物。 [効果]本発明によれば、射出成形性などの成形性、剛性、耐衝撃性などに優れるとともに、ゴム状物等の軟質物での摩擦による表面性状の悪化（耐足蹴り傷付き性）が効果的に抑制され、自動車内外装部品用途に好適な成形体を製造しうるポリプロピレン系樹脂組成物を提供することができる。

Description

ポリプロピレン系樹脂組成物およびその用途
　本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその用途に関する。詳しくは、本発明は、ピラートリム材、ドアトリム、ドアパネルなどの自動車内外装部品の製造に好適なポリプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる成形体に関する。
　ピラー、ドアトリム、ドアパネルなどの自動車内外装部品の原料としては、軽量で成形性に優れることから各種樹脂の使用が従来より試みられている。たとえば、インストルメントパネルやドアトリム、ドアパネル等の自動車内装部品は、アクリロニトリル－スチレン系樹脂（ＡＳ系樹脂）やポリプロピレン系樹脂（ＰＰ系樹脂）の表面を塩化ビニル等の軟質樹脂表皮で被い皮革調に加飾した材料や、シボ加工したＡＳ系樹脂やＰＰ系樹脂表面に塗装を施して皮革調に加飾された材料が使われていた。
　近年、生産工程の簡略化や、使用後の材料のリサイクルなどの要請が高まり、自動車内外装部品においても、シボ加工などの表面加工を行った樹脂成形品を、塗装やフィルム貼付等での加飾を行うことなく用いる要求が高まっている。しかしながら、ポリプロピレン系樹脂などの無塗装のままの成形品は、組み立て時や使用時に傷を生じやすいという問題があった。
　このため、自動車内外装品として好適な成形性、剛性、耐熱性などに優れるとともに、耐傷つき性に優れた成形品を製造しうる樹脂組成物が種々検討され、フィラーにより強度を向上させる方法（特許文献１参照）、結晶性に優れた樹脂成分を用いることにより硬度を向上させる方法（特許文献２参照）、タルクおよび傷付き改良剤を含み、アイゾット衝撃強度および傷付き白化加重の高いポリプロピレン組成物（特許文献３参照）などが提案されていた。これらの方法によれば、引っ掻きによるスクラッチ傷への耐性をある程度向上させることができる。
　しかしながら、成形品を実際に自動車の内外装材として用いた場合には、引っかき傷などの傷のみではなく、靴底で蹴るなどの、ゴム等の軟質物で擦ることによる表面状態の悪化もまた問題となる。
特開２００９－７９１１７号公報 特開２０１２－１３２０２４号公報 特開２００２－６０５６０号公報
　本発明者はこのような状況において鋭意研究した結果、靴底で蹴るなどの、ゴムなどの軟質の物質が擦れる際に生じる成形品表面のごく浅い削れやシボのつぶれ、あるいは擦れる軟質物質の成形品表面への付着が、表面白化等の表面性状の悪化の原因となることを見出した。本発明は、このような問題を解決するものであって、ゴム等の軟質物質での摩擦による表面状態の悪化を軽減し、白化耐性に優れ、自動車内外装部品として好適な成形品を製造しうる、ポリプロピレン系樹脂組成物、およびそれからなる成形品を提供することを課題としている。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、
（Ａ）（ａ－１）ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠した方法で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２１．１６Ｎ荷重）が１０ｇ／１０ｍｉｎ以上３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であって、プロピレンから導かれる構成単位の含量が９８ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であり、エチレンと炭素原子数４～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンから導かれる構成単位の含量が０ｍｏｌ％以上２ｍｏｌ％以下であるプロピレン系重合体３０～８０重量部と、
（ａ－２）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が１．５ｄｌ／ｇ以上８ｄｌ／ｇ以下、エチレンから導かれる構成単位の含量が３０ｍｏｌ％以上６０ｍｏｌ％以下であるプロピレン・エチレン共重合体０～３０重量部と
からなり、（ａ－１）と（ａ－２）の合計が３０～８０重量部であるポリプロピレン系樹脂と、
（Ｂ）エチレン含有率が６５ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下である、エチレンと、炭素原子数３～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンからなるエチレン・α－オレフィン共重合体２０～５０重量部と、
（Ｅ）無機充填材０～４０重量部と、
からなり、（ａ－２）と（Ｂ）との合計が２０～５０重量部である基材成分（ただし、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｅ）との合計が１００重量部である）１００重量部に対して、
（Ｃ）脂肪酸アミド０．２～１重量部、および
（Ｄ）界面活性剤０．２～１重量部
を含む。
　このような本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、
　前記（Ｃ）脂肪酸アミドが、炭素原子数８～２５の脂肪酸アミドおよびその２量体より選ばれる１種以上であり、かつ、
　前記（Ｄ）界面活性剤が、炭素原子数が８～２５であるエステル基を、１つまたは２つ有する化合物であることが好ましい。
　本発明の成形体は、上記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなる。
　このような本発明の成形体は、射出成形体であることが好ましい。
　前記本発明の成形体は、自動車内外装部材であることが好ましく、自動車内外装部材が、自動車ドア部材またはピラー部材であることがより好ましい。
　本発明によれば、射出成形性などの成形性、剛性、耐衝撃性などに優れるとともに、ゴム状物等の軟質物での摩擦による表面性状の悪化（耐足蹴り傷付き性）を効果的に抑制した成形体を製造しうるポリプロピレン系樹脂組成物を提供することができる。
　また本発明の成形体は、剛性、耐衝撃性などに優れ、しかも優れた表面潤滑性を有し、軟質物による摩擦を受けた際に表面性状が悪化しにくく、特に自動車内外装部品用途に好適に用いることができる。
図１は、実施例で用いたスカッフ足蹴り試験装置の概略を示す。 図２は、実施例３および比較例１でのスカッフ足蹴り試験後のテストピースの概観を示す。
　以下、本発明について具体的に説明する。
＜ポリプロピレン系樹脂組成物＞
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）とエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）と、必要に応じて（Ｅ）無機充填材からなる基材成分と、脂肪酸アミド（Ｃ）および界面活性剤（Ｄ）を含む。
　基材成分
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する基材成分は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）と、必要に応じて（Ｅ）無機充填材からなる。
　（Ａ）ポリプロピレン系樹脂
　ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、（ａ－１）プロピレン系重合体を必須成分とし、必要に応じて（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体を含む。
　（ａ－１）プロピレン系重合体
　本発明に係る（ａ－１）成分のプロピレン系重合体は、プロピレンの単独重合体またはプロピレンと少量のα－オレフィンとの共重合体である。ここでα－オレフィンとは、エチレンと炭素原子数４～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンであり、好ましくはエチレンである。
　プロピレン系重合体（ａ－１）が、プロピレンと少量のα－オレフィンとの共重合体である場合、プロピレンから導かれる構成単位の含量は９８ｍｏｌ％以上であり、α－オレフィンから導かれる構成単位が２ｍｏｌ％以下である。
　プロピレン系重合体（ａ－１）の、ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠した方法で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２１．１６Ｎ荷重）は、通常１０ｇ／１０ｍｉｎ以上３００ｇ／１０ｍｉｎ以下である。このメルトフローレートの好ましい下限値は３０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましい下限値は５０ｇ／１０ｍｉｎであり、好ましい上限値は２７０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましい上限値は２５０ｇ／１０ｍｉｎである。
　このようなプロピレン系重合体（ａ－１）は、特に限定されるものではなく、公知のオレフィン重合触媒の存在下に、プロピレンを単独で、または必要に応じて少量のα－オレフィンとともに、重合あるいは共重合して得ることができる。オレフィン重合触媒としては、チタン系触媒、メタロセン系触媒などが挙げられるが、これらのうちチタン系触媒がより好ましく用いられる。また、プロピレン系重合体（ａ－１）としては、プロピレンから導かれる構成単位の量が９８ｍｏｌ％以上であり、メルトフローレートが１０ｇ／１０ｍｉｎ以上３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であるものを、いずれも用いることができ、これに相当する市販品を適宜用いてもよい。
　（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体
　ポリプロピレン系樹脂（Ａ）には、上述したプロピレン系重合体（ａ－１）に加え、必要に応じて、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体が含まれてもよい。
　プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）は、エチレンから導かれる構成単位の含量が、通常３０ｍｏｌ％以上６０ｍｏｌ％以下、好ましくは３０ｍｏｌ％以上５５ｍｏｌ％以下、より好ましくは３０ｍｏｌ％以上５０ｍｏｌ％以下である、プロピレンとエチレンとの共重合体である。
　本発明で用いることのできるプロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が、１．５ｄｌ／ｇ以上８ｄｌ／ｇ以下である。このプロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）の極限粘度の下限値は、好ましくは１．６ｄｌ／ｇ、より好ましくは１．８ｄｌ／ｇであり、上限値は好ましくは７．５ｄｌ／ｇ、より好ましくは７．０ｄｌ／ｇである。
　このようなプロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）は、特に限定されるものではなく、公知のオレフィン重合触媒の存在下に、プロピレンとエチレンとを共重合して得ることができる。オレフィン重合触媒としては、チタン系触媒、メタロセン系触媒などが挙げられるが、これらのうちチタン系触媒がより好ましく用いられる。
　プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）は、上記性状を満たす限り、ブロック共重合体中に含まれるプロピレン・エチレン共重合体成分であっても、ランダム共重合体であってもよいが、好ましくは、２段階以上の重合工程により製造したブロック共重合体中に含まれるプロピレン・エチレン共重合体成分である。
　（Ａ）ポリプロピレン系樹脂
　本発明に係るポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、（ａ－１）プロピレン系重合体を必須成分とし、必要に応じて（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体を含む。
　すなわち本発明に係る（Ａ）ポリプロピレン系樹脂は、（ａ－１）プロピレン系重合体のみから構成されていることも好ましく、また、（ａ－１）プロピレン系重合体と、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体とから構成されていてもよい。（ａ－１）と（ａ－２）の配合量は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中において、（ａ－１）：３０～８０重量部、（ａ－２）：０～３０重量部であり、（ａ－１）と（ａ－２）の合計である（Ａ）は３０～８０重量部を満たす量であればよい。前記（ａ－１）と（ａ－２）の配合量は、好ましくは、（ａ－１）：３０～７５重量部、（ａ－２）：５～２５重量部であって、（ａ－１）と（ａ－２）の合計である（Ａ）は３５～８０重量部を満たす量であればよく、さらに好ましくは、（ａ－１）：３０～７３重量部、（ａ－２）：７～２５重量部であって、（ａ－１）と（ａ－２）の合計である（Ａ）は３７～８０重量部を満たす量である。
　本発明において、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂が、（ａ－１）プロピレン系重合体と（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体とからなる場合、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂は、（ａ－１）プロピレン系重合体と、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体とを単に混合したものであってもよく、また、（ａ－１）プロピレン系重合体のセグメントと、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体のセグメントとを有するブロック共重合体であってもよい。これらのうちでは、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂が、（ａ－１）プロピレン系重合体のセグメントと、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体のセグメントとを有するブロック共重合体であることが好ましい。
　本発明者の知見に拠れば、プロピレン・エチレンブロック共重合体を構成する室温ｎ－デカンに不溶な部分（Ｄinsol）は、主としてプロピレン重合体成分から構成される。すなわち、上述した（ａ－１）プロピレン系重合体に相当する。
　一方、室温ｎ－デカンに可溶な部分（Ｄsol）は、主としてプロピレン－エチレン共重合体ゴム成分から構成される。すなわち、上述した（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体に相当する。
　したがって、本発明においては、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂が、（ａ－１）プロピレン系重合体のセグメントと、（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体のセグメントとを有するブロック共重合体である場合には、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂のうちの室温ｎ－デカンに不溶な部分（Ｄinsol）を（ａ－１）プロピレン系重合体、室温ｎ－デカンに可溶な部分（Ｄsol）を（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体として扱い、それぞれの性状および重量比が上述の条件を満たせばよい。
　なお、本発明においてポリプロピレン系樹脂（Ａ）として好ましく用いられるプロピレン・エチレンブロック共重合体の製造方法については後述する。
　ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の調製
　ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成する、プロピレン系重合体（ａ－１）および必要に応じてプロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）は、上述の通り、公知のオレフィン重合用触媒の存在下に、重合あるいは共重合を行って調製することができる。オレフィン重合用触媒としては、具体的には、たとえば、固体状チタン触媒成分（Ｉ）と、有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）とを含む触媒を用いることができる。
［固体状チタン触媒成分（Ｉ）］
　固体状チタン触媒成分（Ｉ）は、チタン、マグネシウム、ハロゲン及び必要に応じて電子供与体を含む。この固体状チタン触媒成分（Ｉ）としては、公知の固体状チタン触媒成分を制限無く用いることができる。
　固体状チタン触媒成分（Ｉ）の製造方法の例を以下に示す。
　本発明の固体状チタン触媒成分（Ｉ）の調製には、マグネシウム化合物及びチタン化合物が用いられる例が多い。
　マグネシウム化合物としては、具体的には、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム等のハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、エトキシ塩化マグネシウム、フェノキシ塩化マグネシウム等のアルコキシマグネシウムハライド；エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブトキシマグネシウム、２－エチルヘキソキシマグネシウム等のアルコキシマグネシウム；フェノキシマグネシウム等のアリーロキシマグネシウム；ステアリン酸マグネシウム等のマグネシウムのカルボン酸塩等の公知のマグネシウム化合物を挙げることができる。
　これらのマグネシウム化合物は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　またこれらのマグネシウム化合物は、他の金属との錯化合物、複化合物あるいは他の金属化合物との混合物であってもよい。
　これらの中ではハロゲンを含有するマグネシウム化合物が好ましく、ハロゲン化マグネシウム、特に塩化マグネシウムが好ましく用いられる。他に、エトキシマグネシウムのようなアルコキシマグネシウムも好ましく用いられる。また、該マグネシウム化合物は、他の物質から誘導されたもの、たとえばグリニャール試薬のような有機マグネシウム化合物とハロゲン化チタンやハロゲン化珪素、ハロゲン化アルコール等とを接触させて得られるものであってもよい。
　チタン化合物としては、例えば、下記式で示される４価のチタン化合物を挙げることができる。
　　　Ｔｉ（ＯＲ）gＸ4-g
（式中、Ｒは炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｇは０≦ｇ≦４である。）
　より具体的には、ＴｉＣｌ4、ＴｉＢｒ4等のテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）Ｃｌ3、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ3、Ｔｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ4Ｈ9）Ｃｌ3、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）Ｂｒ3、Ｔｉ（Ｏ－ｉｓｏＣ4Ｈ9）Ｂｒ3等のトリハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）2Ｃｌ2、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）2Ｃｌ2等のジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）3Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏ－ｎ－Ｃ4Ｈ9）3Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）3Ｂｒ等のモノハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）4、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）4、Ｔｉ（ＯＣ4Ｈ9）4、Ｔｉ（Ｏ－２－エチルヘキシル）4等のテトラアルコキシチタン等を挙げることができる。
　これらの中で好ましいものは、テトラハロゲン化チタンであり、特に四塩化チタンが好ましい。これらのチタン化合物は単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記のマグネシウム化合物及びチタン化合物としては、例えば、特開昭５７－６３３１０号公報、特開平５－１７０８４３号公報等に詳細に記載されている化合物も挙げることができる。
　本発明でポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造に用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）の調製の好ましい具体例としては、下記（Ｐ－１）～（Ｐ－４）の方法を挙げることができる。
　（Ｐ－１）　マグネシウム化合物及びアルコール等の電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、後述する電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、不活性炭化水素溶媒共存下、懸濁状態で接触させる方法。
　（Ｐ－２）　マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、複数回に分けて接触させる方法。
　（Ｐ－３）　マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、不活性炭化水素溶媒共存下、懸濁状態で接触させ、且つ複数回に分けて接触させる方法。
　（Ｐ－４）　マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる液状状態のマグネシウム化合物と、液状状態のチタン化合物と、電子供与体成分（ｂ）とを接触させる方法。
　好ましい反応温度は、－３０℃～１５０℃、より好ましくは－２５℃～１３０℃、更に好ましくは－２５～１２０℃の範囲である。
　また、上記の固体状チタン触媒成分の製造には、必要に応じて公知の媒体の存在下に行うこともできる。媒体としては、やや極性を有するトルエン等の芳香族炭化水素やヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン等の公知の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素化合物が挙げられるが、これらの中では脂肪族炭化水素が好ましい例として挙げられる。
　上記の固体状付加物や液状状態のマグネシウム化合物の形成に用いられる電子供与体成分（ａ）としては、室温～３００℃程度の温度範囲で上記のマグネシウム化合物を可溶化できる公知の化合物が好ましく、たとえばアルコール、アルデヒド、アミン、カルボン酸及びこれらの混合物等が好ましい。
　これらの化合物としては、たとえば特開昭５７－６３３１０号公報、特開平５－１７０８４３号公報に詳細に記載されている化合物を挙げることができる。
　上記のマグネシウム化合物可溶化能を有するアルコールとして、より具体的には、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、イソブタノール、エチレングリコール、２－メチルペンタノール、２－エチルブタノール、ｎ－ヘプタノール、ｎ－オクタノール、２－エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール等の脂肪族アルコール；シクロヘキサノール、メチルシクロヘキサノール等の脂環族アルコール；ベンジルアルコール、メチルベンジルアルコール等の芳香族アルコール；ｎ－ブチルセルソルブ等のアルコキシ基を有する脂肪族アルコール等を挙げることができる。
　カルボン酸としては、カプリル酸、２－エチルヘキサノイック酸等の炭素数７以上の有機カルボン酸類を挙げることができる。
　アルデヒドとしては、カプリックアルデヒド、２－エチルヘキシルアルデヒド等の炭素数７以上のアルデヒド類を挙げることができる。
　アミンとしては、ヘプチルアミン、オクチルアミン、ノニルアミン、ラウリルアミン、２－エチルヘキシルアミン等の炭素数６以上のアミン類を挙げることができる。
　上記の電子供与体成分（ａ）としては、上記のアルコール類が好ましく、特にエタノール、プロパノール、ブタノール、イソブタノール、ヘキサノール、２－エチルヘキサノール、デカノール等が好ましい。
　得られる固体状付加物や液状状態のマグネシウム化合物のマグネシウムと電子供与体成分（ａ）との組成比は、用いる化合物の種類によって異なるので一概には規定できないが、マグネシウム化合物中のマグネシウム１モルに対して、電子供与体成分（ａ）は、好ましくは２モル以上、より好ましくは２．３モル以上、更に好ましくは２．７モル以上、５モル以下の範囲である。
　本発明に用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）に必要に応じて用いられる電子供与体の特に好ましい例としては、芳香族カルボン酸エステル及び／又は複数の炭素原子を介して２個以上のエーテル結合を有する化合物（以下「電子供与体成分（ｂ）」ともいう。）を含んでいてもよい。
　この電子供与体成分（ｂ）としては、従来オレフィン重合用触媒に好ましく用いられている公知の芳香族カルボン酸エステルやポリエーテル化合物、たとえば特開平５－１７０８４３号公報や特開２００１－３５４７１４号公報等に記載された化合物を制限無く用いることができる。
　この芳香族カルボン酸エステルとしては、具体的には安息香酸エステルやトルイル酸エステル等の芳香族カルボン酸モノエステルの他、フタル酸エステル類等の芳香族多価カルボン酸エステルが挙げられる。
　これらの中でも芳香族多価カルボン酸エステルが好ましく、フタル酸エステル類がより好ましい。
　このフタル酸エステル類としては、フタル酸エチル、フタル酸ｎ－ブチル、フタル酸イソブチル、フタル酸ヘキシル、フタル酸へプチル等のフタル酸アルキルエステルが好ましく、フタル酸ジイソブチルが特に好ましい。
　また、ポリエーテル化合物としては、より具体的には以下の式（１）で表わされる化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 　上記式（１）において、ｍは１≦ｍ≦１０の整数、より好ましくは３≦ｍ≦１０の整数であり、Ｒ11～Ｒ36は、それぞれ独立に、水素原子、あるいは炭素、水素、酸素、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素、窒素、硫黄、リン、ホウ素及びケイ素から選択される少なくとも１種の元素を有する置換基である。
　ｍが２以上である場合、複数個存在するＲ11及びＲ12は、それぞれ同じであっても異なっていてもよい。
任意のＲ11～Ｒ36、好ましくはＲ11及びＲ12は共同してベンゼン環以外の環を形成していてもよい。
　この様な化合物の一部の具体例としては、２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ｓ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－クミル－１，３－ジメトキシプロパン等の１置換ジアルコキシプロパン類；２－イソプロピル－２－イソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－シクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（シクロヘキシルメチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジブトキシプロパン、２，２－ジ－ｓ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジネオペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－イソペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－２－シクロヘキシルメチル－１，３－ジメトキシプロパン等の２置換ジアルコキシプロパン類；２，３－ジシクロヘキシル－１，４－ジエトキシブタン、２，３－ジシクロヘキシル－１，４－ジエトキシブタン、２，３－ジイソプロピル－１，４－ジエトキシブタン、２，４－ジフェニル－１，５－ジメトキシペンタン、２，５－ジフェニル－１，５－ジメトキシヘキサン、２，４－ジイソプロピル－１，５－ジメトキシペンタン、２，４－ジイソブチル－１，５－ジメトキシペンタン、２，４－ジイソアミル－１，５－ジメトキシペンタン等のジアルコキシアルカン類；２－メチル－２－メトキシメチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－２－エトキシメチル－１，３－ジエトキシプロパン、２－シクロヘキシル－２－メトキシメチル－１，３－ジメトキシプロパン等のトリアルコキシアルカン類等を例示することができる。
　これらのうち、１，３－ジエーテル類が好ましく、特に、２－イソプロピル－２－イソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－イソペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（シクロヘキシルメチル）１，３－ジメトキシプロパンが好ましい。
　これらの化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本発明で用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）において、ハロゲン／チタン（原子比）（すなわち、ハロゲン原子のモル数／チタン原子のモル数）は、２～１００、好ましくは４～９０であることが望ましく、電子供与体成分（ａ）や電子供与体成分（ｂ）は、電子供与体成分（ａ）／チタン原子（モル比）は０～１００、好ましくは０～１０であることが望ましく、電子供与体成分（ｂ）／チタン原子（モル比）は０～１００、好ましくは０～１０であることが望ましい。
　マグネシウム／チタン（原子比）（すなわち、マグネシウム原子のモル数／チタン原子のモル数）は、２～１００、好ましくは４～５０であることが望ましい。
　固体状チタン触媒成分（Ｉ）のより詳細な調製条件として、電子供与体成分（ｂ）を使用する以外は、例えば、ＥＰ５８５８６９Ａ１（欧州特許出願公開第０５８５８６９号明細書）や特開平５－１７０８４３号公報等に記載の条件を好ましく用いることができる。
　次に、周期表の第１族、第２族及び第１３族から選ばれる金属元素を含む有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）について説明する。
　［有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）］
　有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）としては、第１３族金属を含む化合物、たとえば、有機アルミニウム化合物、第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物、第２族金属の有機金属化合物等を用いることができる。
　これらの中でも有機アルミニウム化合物が好ましい。
　有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）としては具体的には、前記ＥＰ５８５８６９Ａ１等の公知の文献に記載された有機金属化合物触媒成分を好ましい例として挙げることができる。
　本発明の目的を損なわない限り、上記電子供与体成分（ａ）や電子供与体成分（ｂ）の他、公知の電子供与体成分（ｃ）を組み合わせて用いてもよい。
　このような電子供与体成分（ｃ）として好ましくは、有機ケイ素化合物が挙げられる。
　この有機ケイ素化合物としては、たとえば下記式で表される化合物を例示できる。
　ＲnＳｉ（ＯＲ’）4-n
　（式中、Ｒ及びＲ’は炭化水素基であり、ｎは０＜ｎ＜４の整数である。）
　上記式で示される有機ケイ素化合物としては、具体的には、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－アミルメチルジエトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロペンチルトリメトキシシラン、２－メチルシクロペンチルトリメトキシシラン、シクロペンチルトリエトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジエトキシシラン、トリシクロペンチルメトキシシラン、ジシクロペンチルメチルメトキシシラン、ジシクロペンチルエチルメトキシシラン、シクロペンチルジメチルエトキシシラン等が用いられる。
　このうちビニルトリエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランが好ましく用いられる。
　また、国際公開第２００４／０１６６６２号パンフレットに記載されている下記式で表されるシラン化合物も前記有機ケイ素化合物の好ましい例である。
　　Ｓｉ（ＯＲa）3（ＮＲbＲc）
　式中、Ｒaは、炭素数１～６の炭化水素基であり、Ｒaとしては、炭素数１～６の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基等が挙げられ、特に好ましくは炭素数２～６の炭化水素基が挙げられる。具体例としてはメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ－ヘキシル基、シクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
　Ｒbは、炭素数１～１２の炭化水素基又は水素であり、Ｒbとしては、炭素数１～１２の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基又は水素等が挙げられる。具体例としては水素原子、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ－ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
　Ｒcは、炭素数１～１２の炭化水素基であり、Ｒcとしては、炭素数１～１２の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基又は水素等が挙げられる。具体例としてはメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｉｓｏ－ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ－ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
　上記式で表される化合物の具体例としては、ジメチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリｎ－プロポキシシラン、ジｎ－プロピルアミノトリエトキシシラン、メチルｎ－プロピルアミノトリエトキシシラン、ｔ－ブチルアミノトリエトキシシラン、エチルｎ－プロピルアミノトリエトキシシラン、エチルｉｓｏ－プロピルアミノトリエトキシシラン、メチルエチルアミノトリエトキシシランが挙げられる。
　また、有機ケイ素化合物の他の例としては、下記式で表される化合物が挙げられる。
　ＲＮＳｉ（ＯＲa）3
　式中、ＲＮは、環状アミノ基であり、この環状アミノ基として、例えば、パーヒドロキノリノ基、パーヒドロイソキノリノ基、１，２，３，４－テトラヒドロキノリノ基、１，２，３，４－テトラヒドロイソキノリノ基、オクタメチレンイミノ基等が挙げられる。
　上記式で表されるシラン化合物として具体的には、（パーヒドロキノリノ）トリエトキシシラン、（パーヒドロイソキノリノ）トリエトキシシラン、（１，２，３，４－テトラヒドロキノリノ）トリエトキシシラン、（１，２，３，４－テトラヒドロイソキノリノ）トリエトキシシラン、オクタメチレンイミノトリエトキシシラン等が挙げられる。
　これらの有機ケイ素化合物は、２種以上組み合わせて用いることもできる。
　本発明で用いるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、上述したオレフィン重合用触媒の存在下にオレフィン系原料を重合あるいは共重合して製造することができる。
　すなわち、プロピレン系重合体（ａ－１）の調製においては、上述したオレフィン重合用触媒の存在下に、プロピレンを単独で重合するか、または、プロピレンと、エチレンと炭素原子数４～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンとを、プロピレンから導かれる構成単位の含量が９８ｍｏｌ％以上となる量比で共重合することができる。
　また、プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）の調製においては、プロピレンとエチレンとを、上述したオレフィン重合用触媒の存在下に、一段階でまたは多段階で共重合することができる。具体的には、プロピレンを重合し、次いで、プロピレンとエチレンを共重合させるか、又は予備重合（前重合）させて得られる予備重合触媒（前重合触媒）の存在下で、プロピレンを重合し、次いで、プロピレンとエチレンの共重合を行うこと等の方法で製造できる。
　予備重合は、オレフィン重合用触媒１ｇ当り通常０．１～１０００ｇ、好ましくは０．３～５００ｇ、特に好ましくは１～２００ｇの量でオレフィンを予備重合させることにより行われる。
　予備重合では、本重合における系内の触媒濃度よりも高い濃度の触媒を用いることができる。
　予備重合における固体状チタン触媒成分（Ｉ）の濃度は、液状媒体１リットル当り、チタン原子換算で、通常約０．００１～２００ミリモル、好ましくは約０．０１～５０ミリモル、特に好ましくは０．１～２０ミリモルの範囲とすることが望ましい。
　予備重合における有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）の量は、固体状チタン触媒成分（Ｉ）１ｇ当り通常０．１～１０００ｇ、好ましくは０．３～５００ｇの重合体が生成するような量であればよく、固体状チタン触媒成分（Ｉ）中のチタン原子１モル当り、通常約０．１～３００モル、好ましくは約０．５～１００モル、特に好ましくは１～５０モルの量であることが望ましい。
　予備重合では、必要に応じて前記電子供与体成分等を用いることもでき、この際これらの成分は、前記固体状チタン触媒成分（Ｉ）中のチタン原子１モル当り、通常０．１～５０モル、好ましくは０．５～３０モル、さらに好ましくは１～１０モルの量で用いられる。
　予備重合は、不活性炭化水素媒体にオレフィン及び上記の触媒成分を加え、温和な条件下に行うことができる。
　この場合、用いられる不活性炭化水素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプタン、メチルシクロヘプタン、シクロオクタン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン等のハロゲン化炭化水素；あるいはこれらの混合物等を挙げることができる。
　これらの不活性炭化水素媒体のうち、特に脂肪族炭化水素を用いることが好ましい。
このように、不活性炭化水素媒体を用いる場合、予備重合はバッチ式で行うことが好ましい。
　一方、オレフィン自体を溶媒として予備重合を行うこともでき、また、実質的に溶媒のない状態で予備重合することもできる。
この場合には、予備重合を連続的に行うのが好ましい。
　予備重合で使用されるオレフィンは、後述する本重合で使用されるオレフィンと同一であっても、異なっていてもよいが、プロピレンであることが好ましい。
　予備重合の際の温度は、通常－２０～＋１００℃であり、好ましくは－２０～＋８０℃、さらに好ましくは０～＋４０℃の範囲である。
　次に、予備重合を経由した後に、あるいは予備重合を経由することなく実施される本重合について説明する。
　本重合は、プロピレン重合体成分を製造する工程及びプロピレン－エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程に分けられる。
　予備重合及び本重合は、バルク重合法、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法あるいは気相重合法のいずれにおいても実施できる。
プロピレン重合体成分を製造する工程として好ましいのは、バルク重合や懸濁重合等の液相重合あるいは気相重合法である。
　また、プロピレン－エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程として好ましいのは、バルク重合や懸濁重合等の液相重合あるいは気相重合法であり、より好ましいのは、気相重合法である。
　本重合がスラリー重合の反応形態を採る場合、反応溶媒としては、上述の予備重合時に用いられる不活性炭化水素を用いることもできるし、反応温度・圧力において液体であるオレフィンを用いることもできる。
　本重合において、固体状チタン触媒成分（Ｉ）は、重合容積１リットル当りチタン原子に換算して、通常は約０．０００１～０．５ミリモル、好ましくは約０．００５～０．１ミリモルの量で用いられる。
　また、有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）は、重合系中の予備重合触媒成分中のチタン原子１モルに対し、通常約１～２０００モル、好ましくは約５～５００モルとなるような量で用いられる。
　前記電子供与体成分は、使用される場合であれば、有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）１モルに対して、０．００１～５０モル、好ましくは０．０１～３０モル、特に好ましくは０．０５～２０モルの量で用いられる。
　本重合を水素の存在下に行えば、得られる重合体の分子量を調節する（下げる）ことができ、メルトフローレートの大きい重合体が得られる。
分子量を調整するために必要な水素量は、使用する製造プロセスの種類、重合温度、圧力によって異なるため、適宜調整すればよい。
　プロピレン重合体成分を製造する工程では、重合温度、水素量を調整してＭＦＲを調整できる。
　また、プロピレン－エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程においても、重合温度、圧力、水素量を調整して、極限粘度を調整することができる。
　本重合において、オレフィンの重合温度は、通常、約０～２００℃、好ましくは約３０～１００℃、より好ましくは５０～９０℃である。
　圧力（ゲージ圧）は、通常、常圧～１００ｋｇｆ／ｃｍ2（９．８ＭＰａ）、好ましくは約２～５０ｋｇｆ／ｃｍ2（０．２０～４．９ＭＰａ）に設定される。
　プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）として、プロピレン・エチレンブロック共重合体を製造する場合においては、重合を、回分式、半連続式、連続式の何れの方法においても行うことができる。さらに反応器の形状は、管状型、槽型のいずれも使用できる。また重合を、反応条件を変えて二段以上に分けて行うこともできる。この場合、管状と槽型の反応器を組合せることができる。
　また、プロピレン・エチレン共重合体を得るためにエチレン／（エチレン＋プロピレン）ガス比を制御している。
　エチレン／（エチレン＋プロピレン）ガス比は、５～８０モル％、好ましくは、１０～７０モル％、より好ましくは１５～６０モル％で制御して用いる。
　本発明でポリプロピレン系樹脂（Ａ）として好適に用いられるプロピレン・エチレンブロック共重合体の製造方法についてさらに詳細に説明する。
　上述の通り、本発明者らの知見に拠れば、プロピレン・エチレンブロック共重合体を構成する室温ｎ－デカンに不溶な部分（Ｄinsol）は、主としてプロピレン重合体成分から構成される。すなわち、上述した（ａ－１）プロピレン系重合体に相当する。
　一方、室温ｎ－デカンに可溶な部分（Ｄsol）は、主としてプロピレン－エチレン共重合体ゴム成分から構成される。すなわち、上述した（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体に相当する。
　従って、以下の二つの重合工程（重合工程１及び重合工程２）を連続的に実施することによって、上述した各要件を満たすプロピレン・エチレンブロック共重合体を得ることができる（以下、この方法を「直重法」と呼ぶ）。
　［重合工程１］　固体状チタン触媒成分の存在下でプロピレンを重合し、プロピレン重合体成分を製造する工程（プロピレン重合体製造工程）。
　［重合工程２］　固体状チタン触媒成分の存在下でプロピレン及びエチレンを共重合してプロピレン－エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程（共重合体ゴム製造工程）。
　本発明で使用するプロピレン・エチレンブロック共重合体は、前述した製造方法で製造されることが好ましく、重合工程１を前段で行い、重合工程２を後段で行うことがより好ましい。
　また、各重合工程（重合工程１、重合工程２）は２槽以上の重合槽を用いて行うこともできる。
　ブロック共重合体中のデカン可溶部の含有量は、工程１と工程２の重合時間（滞留時間）を制御することにより調整することができる。
　上記重合工程１は、２段以上の直列した重合器で行われてもよい。その場合、各段のプロピレンと水素との比が重合器ごとに異なっていてもよい。さらに、別途重合工程１だけを実施して得られたプロピレン単独重合体を上記で製造したプロピレン・エチレンブロック共重合体と混合してもよい。
　（Ｂ）エチレン・α－オレフィン共重合体
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数３～８のα－オレフィンとの共重合体である。
　α－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－へキセン、１－オクテン等が好ましい。α－オレフィンは１種で使用してもよく、２種以上混合して使用してもよい。
　本発明では、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン－オクテン共重合体、エチレン－ブテン共重合体が好ましい。
　本発明に係るエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレン含有率が６５ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下である。エチレン含有率の好ましい上限値は８５ｍｏｌ％、より好ましくは８０ｍｏｌ％である。
　（Ｅ）無機充填材
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する基材成分には、無機充填材（Ｅ）が含まれていてもよい。
　無機充填剤（Ｅ）としては、特に限定されることなく公知の無機充填剤を用いることができるが、たとえば、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、ガラス繊維、石膏、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化鉄、さらには亜鉛、銅、鉄、アルミニウム等の金属粉末、あるいは金属繊維等が挙げられ、これらは単独でまたは混合して用いることができる。
　中でもタルク、マイカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維等が好ましく、特にタルクが好ましい。
　タルクとしては、平均粒径が１～１５μｍ、好ましくは１～６μｍのものが好適に使用できる。
　基材成分
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する基材成分は、上述したプロピレン系重合体（ａ－１）および必要に応じてプロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）からなるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）と、必要に応じて（Ｅ）無機充填材からなる。このような基材成分は、（ａ－１）、（ａ－２）、（Ｂ）、（Ｅ）の合計１００重量部中に、（ａ－１）を３０～８０重量部、（ａ－２）を０～３０重量部、（Ｂ）を２０～５０重量部、（Ｅ）を０～４０重量部含有するものであり、好ましくは、（ａ－１）を３０～７５重量部、（ａ－２）を０～２５重量部、（Ｂ）を２０～４０重量部、（Ｅ）を０～４０重量部含有する。
　また、本発明の基材成分は、（ａ－１）、（ａ－２）、（Ｂ）、（Ｅ）の合計１００重量部中において、（ａ－１）と（ａ－２）との合計（すなわち（Ａ）成分量）が３０～８０重量部、好ましくは３０～７５重量部である。さらに好ましくは、（ａ－２）を０．５～２５重量部、（Ｅ）を０．５～４０重量部含有する。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、基材成分１００重量部中にエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）を２０重量部以上含むことにより、得られる成形体が良好な耐衝撃性を有し、またポリプロピレン系樹脂（Ａ）を３０重量部以上含むことにより、得られる成形体が良好な剛性を有する。
　さらに、本発明の基材成分は、（ａ－１）、（ａ－２）、（Ｂ）、（Ｅ）の合計１００重量部中において、（ａ－２）と（Ｂ）の合計が２０～５０重量部、好ましくは２０～４０重量部である。
　プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）とエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）とは、常温キシレン可溶成分となりうる成分である。（ａ－２）と（Ｂ）との合計量が、基材成分１００重量部中２０重量部以上であると、十分なアイゾット衝撃強度が得られやすく、また、５０重量部以下であると、十分な剛性が得られやすく、自動車内外装部品などの用途に好適である。さらに、プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）とエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）の重量部の総和に対するエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）の重量部の割合；（Ｂ）／（（ａ－２）＋（Ｂ））は好ましくは０．５～１、より好ましくは０．７～１である。（Ｂ）／（（ａ－２）＋（Ｂ））が０．５以上であるということは、基材成分中に含まれる常温キシレン可溶成分となりうる成分のうち、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）が相対的に多いことを示している。本発明においては、基材成分中に含まれる常温キシレン可溶成分のうち、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）が半分以上を占めることにより、後述する脂肪酸アミド（Ｃ）および界面活性剤（Ｄ）の成形体の表面へ移行をより容易にすることができると想定している。　また、本発明の基材成分に必要に応じて含まれる無機充填材（Ｅ）の含有量は、該樹脂組成物から成形される成形体の所望性状によって適宜調整することができ、特に限定されるものではないが、（ａ－１）、（ａ－２）、（Ｂ）、（Ｅ）の合計１００重量部に対して、好ましくは４０重量部以下であるのが望ましい。
　（Ｃ）脂肪酸アミド
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する脂肪酸アミド（Ｃ）は、滑剤あるいは帯電防止剤として作用する脂肪酸アミドであることが好ましい。本発明で用いられる脂肪酸アミドは、飽和脂肪酸アミドであっても、不飽和脂肪酸アミドであってもよく、好ましくは、炭素原子数８～２５の脂肪酸アミドおよびその２量体であり、より好ましくは炭素原子数８～２５の脂肪酸アミド、さらに好ましくは炭素原子数１５～２５の脂肪酸アミドである。
　このような脂肪酸アミド（Ｃ）としては、具体的には、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、パルミチン酸アミド、ミリスチン酸アミド、ラウリン酸アミド、カプリル酸アミド、カプロン酸アミド、ｎ－オレイルパルミトアミド、ｎ－オレイルエルカアミド、およびそれらの２量体などが挙げられ、中でも、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミドおよびエルカ酸アミドの２量体が好ましい。
　これらは単独でもしくは２種以上混合して使用することができる。
　このような脂肪酸アミド（Ｃ）は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中において、前記基材成分１００重量部に対して、０．２～１重量部、好ましくは０．２～０．８重量部、より好ましくは０．２～０．６重量部含まれる。
　（Ｄ）界面活性剤
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する界面活性剤（Ｄ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物中において、帯電防止剤としての作用を有するものであることが好ましい。
　本発明では、界面活性剤としては、ポリプロピレン系樹脂に添加して用いることのできる界面活性剤をいずれも使用することができるが、エステル型界面活性剤が好ましく用いられ、炭素原子数が８～２５、好ましくは炭素原子数が１５～２５であるエステル基を、１つまたは２つ有する化合物がより好ましく用いられる。
　このような界面活性剤（Ｄ）としては、グリセリン脂肪酸エステル、ジグリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、アルキルグルコシド、多価カルボン酸エステルなどが挙げられる。これらのうちではグリセリン脂肪酸エステル、ジグリセリン脂肪酸エステルなどが好ましく用いられる。
　グリセリン脂肪酸エステル（すなわち、脂肪酸モノグリセリド）としては、たとえば、ステアリン酸モノグリセリド、オレイン酸モノグリセリド、リノレイン酸モノグリセリド、ラウリン酸モノグリセリド、パルミチン酸モノグリセリド、ミリスチン酸モノグリセリド、ベヘン酸モノグリセリド、マルガリン酸モノグリセリドなどが挙げられる。これらのうちでは、ステアリン酸モノグリセリド、オレイン酸モノグリセリドなどが好ましく用いられる。
　ジグリセリン脂肪酸エステル（すなわち、脂肪酸ジグリセリド）としては、たとえば、ステアリン酸ジグリセリド、オレイン酸ジグリセリド、リノレイン酸ジグリセリド、ラウリン酸ジグリセリド、パルミチン酸ジグリセリド、ミリスチン酸ジグリセリド、ベヘン酸ジグリセリド、マルガリン酸ジグリセリドなどが挙げられる。これらのうちでは、ステアリン酸ジグリセリド、オレイン酸ジグリセリドなどが好ましく用いられる。
　本発明では、これらのエステル化合物のうち、脂肪酸エステル基の炭素原子数が８～２５の界面活性剤が好適に用いられる。
　このような界面活性剤（Ｄ）は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中において、前記基材成分１００重量部に対して、０．２～１重量部、好ましくは０．２～０．８重量部、より好ましくは０．２～０．６重量部含まれる。
　脂肪酸アミド（Ｃ）および界面活性剤（Ｄ）が、前記基材成分１００重量部に対して、それぞれ０．２～１重量部含まれる本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、これらの（Ｃ）成分および（Ｄ）成分が過剰である場合に懸念される、成形時の金型汚染などの問題を生じることなく、（Ｃ）成分および（Ｄ）成分の相互作用により、樹脂組成物から得られる成形体が、ゴム状物等の軟質物による摩擦に対して優れた耐性を示す。
　（Ｆ）その他の添加剤
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、耐熱安定剤、耐候安定剤、耐光安定剤、老化防止剤、酸化防止剤、脂肪酸金属塩、軟化剤、分散剤、充填剤、着色剤、顔料などのその他の添加剤（Ｆ）が、本発明の目的を損なわない範囲で配合されていてもよい。
　配合する添加剤などの混合順序は任意であり、同時に混合してもよいし、一部成分を混合した後に他の成分を混合するというような多段階の混合方法を採用することもできる。
　ポリプロピレン系樹脂組成物
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（ａ－１）プロピレン系重合体と必要に応じて（ａ－２）プロピレン・エチレン共重合体とからなるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）と、必要に応じて無機充填材（Ｅ）からなる基材成分と、脂肪酸アミド（Ｃ）および界面活性剤（Ｄ）を含む。これらの含有量は、それぞれ以下のとおりである。
　基材成分中には、プロピレン系重合体（ａ－１）３０～８０重量部と、プロピレン・エチレン共重合体（ａ－２）０～３０重量部と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）２０～５０重量部と、無機充填材（Ｅ）０～４０重量部が含まれる。好ましくは、基材成分中には、（ａ－１）３０～７５重量部と、（ａ－２）０～２５重量部と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）２０～４０重量部が含まれる。さらに好ましくは、基材成分中には、（ａ－１）３０～７５重量部と、（ａ－２）０～２５重量部と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）２５～４０重量部が含まれる。ただし、（ａ－１）、（ａ－２）、（Ｂ）および（Ｅ）の合計は１００重量部であり、（ａ－１）と（ａ－２）の合計であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は３０～８０重量部、好ましくは３０～７５重量部である。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、このような基材成分１００重量部に対して、脂肪酸アミド（Ｃ）を０．２～１重量部、好ましくは０．２～０．８重量部、より好ましくは０．２～０．６重量部含み、界面活性剤（Ｄ）を０．２～１重量部、好ましくは０．２～０．８重量部、より好ましくは０．２～０．６重量部含む。
　このような本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の成分を含有してもよい。その他の成分としては、たとえば上述したその他の添加剤（Ｆ）が挙げられる。その他の成分の配合量は、その添加する成分の効果の発現に併せて適切な量であり、かつ本発明の目的を損なわない量が適宜選択される。
　このような量比で各成分を含有する本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、該樹脂組成物を成形して成形体を製造した場合に、十分な耐衝撃性および剛性を有するとともに、表面の潤滑特性に優れ、ゴム状物などの軟質物での摩擦での傷付きや白化を効果的に抑制することができる。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）およびエチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）および必要に応じて無機充填材（Ｅ）からなる基材成分と、脂肪酸アミド（Ｃ）、界面活性剤（Ｄ）、その他の添加剤（Ｆ）などのその他の成分を配合することにより製造することができる。
　これらの各成分は、任意の順序で配合することができる。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前記成分（Ａ）、（Ｂ）および必要に応じて配合する（Ｅ）と、（Ｃ）および（Ｄ）および必要に応じて配合する（Ｆ）とを、バンバリーミキサー、単軸押出機、２軸押出機、高速２軸押出機などの混合装置により混合または溶融混練することにより得ることができる。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、公知の成形法により適宜成形することができ、特に射出成形に好適に用いられる。
　＜成形体＞
　本発明の成形体は、上記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなる。
　本発明の成形体は、優れた成形性を有するとともに、原料である本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が上述の量比でポリプロピレン系樹脂（Ａ）を含むことから十分な剛性を有し、上述の量比でエチレン・α－オレフィン（Ｂ）を含むことから十分な耐衝撃性を有する。さらに上述の量比で脂肪酸アミド（Ｃ）および界面活性剤（Ｄ）を兼ね備えて含むことから、成形時に金型汚れなどの問題を生じることなく、成形品が優れた耐摩擦性を示し、特にゴム状物などの軟質物による摩擦に対して優れた耐性を示す。
　本発明のポリプロピレン樹脂組成物を用いることによって、このような優れた成形体が得られる理由は明らかではないが、本発明者は次のように考えている。エラストマー成分であるエチレン・α－オレフィン共重合体を含む樹脂組成物の成形体では、滑剤や界面活性剤は、非晶部となるエラストマー成分を経由して成形体の表面へ移行すると考える。そのため、エラストマー成分はある一定の量が最低限必須となると考えられる。また、エチレン・α－オレフィン共重合体を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であることが必須である理由としては、軟質成分としてプロピレン・エチレン共重合体ゴムのみを含有するポリプロピレン系樹脂組成物の場合、ポリプロピレン非晶部とプロピレン・エチレン共重合体ゴムとの相溶性が良いためにゴムがポリプロピレン非晶部に溶け込み、マトリックス（海相）が柔らかくなってしまう。一方、マトリックスの半結晶性ポリプロピレンとの相溶性がプロピレン・エチレン共重合体よりも低い、エチレン・α－オレフィン共重合体を添加すると、マトリックス非晶部には溶け込まないため、マトリックスは柔らかくならない。これにより成形体が変形し難くなると考える。
　さらに、滑剤や界面活性剤の併用効果としては次のように考える。滑剤や界面活性剤は、少なくとも一部が成形後に成形体の表面部に滲出して表面潤滑性の向上に寄与しているものと考えられるが、単独では成形体表面上で会合して局在しやすく、表面全体に十分な潤滑性を与えられない場合があったものと考えられる。これに対して、脂肪酸アミドと界面活性剤とが特定量で共存する本願発明のポリプロピレン系樹脂組成物を用いて得た成形体では、脂肪酸アミドと界面活性剤とが相互作用により互いを分散させ、成形体表面での局在を作らず、添加量が少ない場合にも表面全体に高度な潤滑性を付与できたものと考えられる。
　本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物は、成形性に優れ、各種成形法による成形体に適用することができる。ポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体としては、射出成形体、発泡成形体、射出発泡成形体、押出成形体、ブロー成形体、真空・圧空成形体、カレンダー成形体、延伸フィルム、インフレーションフィルムなどが挙げられ、特に射出成形体に好適に使用できる。
　本発明の成形体を射出成形などの成形法により製造する場合、その成形条件は特に制限されず、従来公知の条件を採用することができる。
　本発明の成形体は、特にその用途が限定されることはないが、ドアパネル、ピラートリム、ドアトリム、ドアロアガーニッシュ、インストルメントパネルなどの自動車内外装部材、エンジンルーム周辺部品、その他自動車部品、家電部品、食品容器、飲料容器、医療容器、コンテナ等に好適に使用することができる。これらのうちでも、自動車内外装部材用途に好適であり、自動車ドア部材やピラー部材などの用途に特に好適である。
　以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　以下の実施例および比較例において、各種物性は下記の方法によって測定あるいは評価した。
　・ＭＦＲ
　ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠し、２３０℃、２１．１６Ｎ荷重の条件でメルトフローレート（ＭＦＲ）を測定した。
　・ゴム成分量（室温ｎ－デカン可溶成分量〔ｗｔ％〕）：
　まず、試料を５ｇ精秤し、１，０００ミリリットルのナス型フラスコに入れ、さらにＢＨＴ（ジブチルヒドロキシトルエン、フェノール系酸化防止剤）１ｇを添加した後、回転子及びｎ－デカン７００ミリリットルを投入した。
　次いで、ナス型フラスコに冷却器を取り付け、回転子を作動させながら、１３５℃のオイルバスでフラスコを１２０分間加熱して、試料をｎ－デカンに溶解させた。
　次に、１，０００ミリリットルのビーカーにフラスコの内容物を注いだ後、ビーカー内の溶液をスターラーで攪拌しながら、室温（２５℃）になるまで放冷（８時間以上）した後、析出物を金網でろ取した。
　得られたろ液を、さらに、ろ紙でろ過した後、３，０００ミリリットルのビーカーに収容されたメタノール２，０００ミリリットル中に注ぎ、この液を、室温（２５℃）下、スターラーで攪拌しながら、２時間以上放置した。
　次に、得られた析出物を金網でろ取した後、５時間以上風乾後、真空乾燥機にて１００℃で２４０～２７０分間乾燥し、２５℃におけるｎ－デカン可溶部を回収した。
　２５℃におけるｎ－デカン可溶部の含有量（ｘ）は、試料重量をＡｇ、回収したｎ－デカン可溶部の重量をＣｇとすれば、ｘ（質量％）＝１００×Ｃ／Ａで表される。
　・ゴム成分中のエチレン量（重量％）
　フーリエ変換赤外線分光法（ＦＴ－ＩＲ）により測定した。
　・ゴム成分の極限粘度［η］
　デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。サンプル約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍｌ追加して希釈後、同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηｓｐ／Ｃの値を極限粘度（［η］：〔ｄｌ／ｇ〕）として求めた。
　［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ）　（Ｃ→０）
　・ゴム摩擦による傷付き試験（Ｓｃｕｆｆ足蹴り試験）
　樹脂組成物を金型に射出成形して製造し、表面にシボを有する成形体を、成形後１週間以上経過した状態で、試験前に２３℃恒温状態で２時間以上静置して状態調節したものを、テストピースとして用いた。テストピースの形状は、縦１２０ｃｍ、横８０ｃｍ、高さ０．３ｃｍであった。
　評価には、テストピース固定具および、ゴム等の摩擦試験片を先端に装着しうる金属製の振り子を具備し、振り子の先に装着したゴム試験片で、テストピースの傷付き試験面から２０ｃｍの高さより振り子を作動させ、テストピースの試験表面上をゴム試験片が摩擦して通過する作用を有し、靴底での足蹴りのモデル状態を再現する、スカッフ足蹴り試験装置を用いた。試験装置の概略を図１に示す。
　摩擦物であるゴム試験片としては、ショアＡ表面硬度が７５であるゴム片（本田技研工業株式会社製、品番１８２１５－ＳＡ０－０００）を用いた。
　試験は、テスト作業員２人にて、次の操作手順に従って行った。
１．テストピース（１）を装置の台座（３）上に固定する。
２．デジタルデップスゲ－ジを振り子上部にセットし、ゲージの先端を振り子上部へ当て、ゲージの目盛りが０ｍｍになることを確認する。
３．パンタグラフ（４）のレバーを回転させ、台座を上昇させゲージの目盛りが０．３ｍｍになるよう合せる。
４．摩擦物(ゴム試験片)（２）を装着した振り子先端を所定の高さ（（５）、傷付き試験面より２０ｃｍ）の高さまで引き上げる。
５．振り子を放し、テストピース（１）の試験面へゴムを擦る。
６．試験面（６）の傷つき性を目視で判断する。
　スカッフ足蹴り試験の結果は、表面状態を目視した結果を、以下の評価基準により評価した。評価結果は等級５が最も良好、等級１が最も不良を表す。
　１．摩擦部の表面の白化が著しく目立つ。
　２．摩擦部の表面の白化が目立つ。
　３．摩擦部の表面がやや白化している。
　４．摩擦部にゴムが擦った後が見受けられるが、白化は見受けられない。
　５．ゴムが擦った跡も見受けられない。
　［製造例１］（プロピレン系重合体Ａ－１の製造）
　（１）固体状チタン触媒成分の調製
　　無水塩化マグネシウム９５２ｇ、デカン４４２０ｍｌおよび２－エチルヘキシルアルコール３９０６ｇを、１３０℃で２時間加熱して均一溶液とした。この溶液中に無水フタル酸２１３ｇを添加し、１３０℃にてさらに１時間攪拌混合を行って無水フタル酸を溶解させた。
　このようにして得られた均一溶液を２３℃まで冷却した後、この均一溶液の７５０ｍｌを、－２０℃に保持された四塩化チタン２０００ｍｌ中に１時間にわたって滴下した。滴下後、得られた混合液の温度を４時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５２．２ｇを添加し、これより２時間攪拌しながら同温度に保持した。次いで熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２７５０ｍｌの四塩化チタンに再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間加熱した。
　加熱終了後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくなるまで洗浄した。
　上記の様に調製された固体状チタン触媒成分はヘキサンスラリーとして保存されるが、このうち一部を乾燥して触媒組成を調べた。固体状チタン触媒成分は、チタンを２重量％、塩素を５７重量％、マグネシウムを２１重量％およびＤＩＢＰを２０重量％の量で含有していた。
　（２）前重合触媒の製造
　固体状チタン触媒成分８７．５ｇ、トリエチルアルミニウム９９．８ｍＬ、ジエチルアミノトリエトキシシラン２８．４ｍｌ、ヘプタン１２．５Ｌを内容量２０Ｌの攪拌機付きオートクレーブに挿入し、内温１５～２０℃に保ちプロピレンを８７５ｇ挿入し、１００分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体触媒成分濃度で０．７ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。
　（３）本重合
　内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器に、プロピレンを１３１ｋｇ／時間、触媒スラリーを遷移金属触媒成分として０．７０ｇ／時間、トリエチルアルミニウム１９．６ｍＬ／時間、ジエチルアミノトリエトキシシラン４．２ｍＬ／時間を連続的に供給し、水素を気相部の水素濃度が５．３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が３．９ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７４．５℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを２０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が３．４ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７３℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたスラリーは失活、気化後、気固分離を行った。得られたプロピレン系ホモ重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。得られたプロピレン系ホモ重合体（プロピレン系重合体Ａ－１）の性状を表１に示した。
　［製造例２］（プロピレン系重合体Ａ－２の製造）
　製造例１の固体状チタン触媒成分の調製（１）で得た固体状チタン触媒成分を用い、前重合触媒の製造（２）および本重合（３）を以下のようにして行った。
　（２）前重合触媒の製造
　固体触媒成分８６．０ｇ、トリエチルアルミニウム３９．２ｍＬ、２－イソブチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン１１．０ｍｌ、ヘプタン４．６Ｌを内容量２０Ｌの攪拌機付きオートクレーブに挿入し、内温１０～１５℃に保ちプロピレンを８６０ｇ挿入し、１８０分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体触媒成分濃度で１．０ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。
　（３）本重合
　内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を２０４ＮＬ／時間、（２）で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として０．６６ｇ／時間、トリエチルアルミニウム２．５ｍｌ／時間、ジシクロペンチルジメトキシシラン１．４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状重合器の温度は６９．５℃であり、圧力は３．５ＭＰａ／Ｇであった。
　得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が８．８ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９．５℃、圧力３．２ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたスラリーを内容量２．４Ｌの移液管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行った後、内容量４８０Ｌの気相重合器にポリプロピレンホモポリマーパウダーを送り、エチレン／プロピレンブロック共重合を行った。気相重合器内のガス組成が、エチレン／（エチレン＋プロピレン）＝０．２８（モル比）、水素／エチレン＝０．１０５（モル比）になるようにプロピレン、エチレン、水素を連続的に供給した。重合温度７０℃、圧力０．６ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたプロピレン系ブロック共重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。得られたプロピレン系ブロック共重合体（プロピレン系重合体Ａ－２）の性状を表１に示した。
　［製造例３］（プロピレン系重合体Ａ－３の製造）
　製造例１の固体状チタン触媒成分の調製（１）および前重合触媒の製造（２）により得た、前重合触媒（触媒スラリー）を用いて、本重合（３）を以下のようにして行った。
　（３）本重合
　内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を１８２ＮＬ／時間、（２）で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として０．４１ｇ／時間、トリエチルアルミニウム２．７ｍｌ／時間、ジエチルアミノトリエトキシシラン１．１ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状重合器の温度は７０℃であり、圧力は３．４ＭＰａ／Ｇであった。
　得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が５．８ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７０℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたスラリーを内容量２．４Ｌの移液管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行った後、内容量４８０Ｌの気相重合器にポリプロピレンホモポリマーパウダーを送り、エチレン／プロピレンブロック共重合を行った。気相重合器内のガス組成が、エチレン／（エチレン＋プロピレン）＝０．１９（モル比）、水素／エチレン＝０．１３（モル比）になるようにプロピレン、エチレン、水素を連続的に供給した。重合温度７０℃、圧力１．２ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
　得られたプロピレン系ブロック共重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。得られたプロピレン系ブロック共重合体（プロピレン系重合体Ａ－３）の性状を表１に示した。
　なお、表１には、プロピレン系重合体Ａ－４として、実施例および比較例で用いる市販のホモポリプロピレン（製品名：Ｊ－３０００ＧＶ、（株）プライムポリマー社製）の性状も併せて示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 　なお、表1中のプロピレン系重合体Ａ－１、プロピレン系重合体Ａ－４において、「ゴム」とは、使用する原料プロピレン中に含まれる不純物成分（例えばエチレン等のオレフィン）とプロピレンの共重合成分を言い、プロピレン系重合体Ａ－２、プロピレン系重合体Ａ－３において、「ゴム」とは、プロピレンとエチレンの共重合体成分を言う。
　以下の実施例において使用した、Ａ成分（ポリプロピレン系樹脂成分）以外の成分を以下に示す。
・エチレン・α－オレフィン共重合体Ｂ－１：α－オレフィン（オクテン）量が３８．６重量％であり、ＭＦＲが２ｇ／１０分であるエチレン・オクテンランダム共重合体、製品名：ＥＧ８１００、ダウケミカル社製
・エチレン・α－オレフィン共重合体Ｂ－２：α－オレフィン（ブテン）量が２７．３重量％であり、ＭＦＲが２ｇ／１０分であるエチレン・ブテンランダム共重合体、製品名：Ａ１０７０Ｓ、三井化学（株）社製
・脂肪酸アミドＣ－１：エルカ酸アミド、製品名：ニュートロン‐Ｓ、日本製化（株）社製
・脂肪酸アミドＣ－２：オレイン酸アミド、製品名：ニュートロン‐Ｐ、日本製化（株）社製
・界面活性剤Ｄ－１：グリセロールモノステアレート、製品名：エレクトロストリッパーＴＳ－５、花王（株）社製
・無機充填材Ｅ－１：タルク、平均粒径（レーザー回折）５μｍ、製品名：ハイフィラー５０００ＰＪ、浅田製粉（株）社製
　［実施例１］
　製造例１で得たプロピレン系重合体Ａ－１、エチレン・α－オレフィン共重合体Ｂ－１、脂肪酸アミドＣ－１、界面活性剤Ｄ－１の各成分を、表２に示す量（重量部）で用いるとともに、その他の添加剤として、酸化防止剤としてＩｒｇａｎｏｘ１０１０（ＢＡＳＦ（株））０．１重量部およびＩｒｇａｆｏｓ１６８（ＢＡＳＦ（株））０．１重量部、耐光剤としてＬＡ－５２（（株）ＡＤＥＫＡ製）０．１重量部、滑剤としてステアリン酸カルシウム（（株）日本油脂）０．１重量部、核剤としてアデカスタブＮＡ－１１（（株）ＡＤＥＫＡ製）０．１重量部、および黒色顔料としてＭＢ　ＰＰＣＭ　８８８Ｙ－２３２（（株）東京インキ製）３重量部を用い、これらを順次配合してタンブラーでドライブレンドした。
　得られた混合物を、二軸押出機（商品名：ＴＥＸ、日本製鋼製）で混練して、ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットを製造した。混練条件は、混練温度１８０℃、スクリュー回転速度７５０ｒｐｍ，吐出量６０ｋｇ／ｈとした。
　得られたペレットを、射出成形にて上述したテストピースを製造し、ゴム摩擦による傷付き試験（Ｓｃｕｆｆ足蹴り試験）を行い評価した。結果を表２に示す。
　［実施例２～１１、比較例１～９］
　Ａ～Ｅ成分の各成分および配合量（すなわち、その他の添加剤以外の各成分および配合量。重量部）を、表２または表３に示す通りとしたことのほかは、実施例１と同様にしてポリプロピレン系樹脂組成物ペレットを製造し、射出成形にてテストピースを製造し、ゴム摩擦による傷付き試験（Ｓｃｕｆｆ足蹴り試験）を行った。結果を表２または３に併せて示す。
　なお、実施例１～１１および比較例１～９において、射出成形時の金型汚れやそれに起因する成形不良は見受けられなかった。
　図２に、実施例３および比較例１の傷付き試験評価時（スカッフ足蹴り試験後）のテストピースの表面状態の写真を代表例として示す。図の左側が実施例３の傷付き試験評価時のもの（評価結果は等級４）であり、図の右側が比較例１の傷付き試験評価時のもの（評価結果は等級２）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
 　表２および表３に示されるように、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、エチレン・α－オレフィン共重合体（Ｂ）とからなる基材成分に対し、脂肪酸アミド（Ｃ）と、界面活性剤（Ｄ）とを特定量ずつ含むポリプロピレン系樹脂組成物から得られる成形体は、脂肪酸アミドおよび界面活性剤の量が少量ずつであっても、スカッフ足蹴り試験結果の等級がいずれも３以上と高く、ゴム状物などによる摩擦での表面劣化が十分に抑制されていることがわかる。
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形体などの各種成形体製造の用途に制限なく使用でき、特に、ピラートリム、ドアパネル、ドアトリム、ドアロアガーニッシュ、インストルメントパネルなどの自動車内外装部品の用途に好適に使用できる。
　（１）テストピース
　（２）摩擦物（ゴム試験片）
　（３）台座
　（４）パンタグラフ
　（５）振り子の高さ（２０ｃｍ）
　（６）試験面

Claims (6)

  1. （Ａ）（ａ－１）ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠した方法で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２１．１６Ｎ荷重）が１０ｇ／１０ｍｉｎ以上３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であって、プロピレンから導かれる構成単位の含量が９８ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であり、エチレンと炭素原子数４～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンから導かれる構成単位の含量が０ｍｏｌ％以上２ｍｏｌ％以下であるプロピレン系重合体３０～８０重量部と、
    （ａ－２）１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が１．５ｄｌ／ｇ以上８ｄｌ／ｇ以下、エチレンから導かれる構成単位の含量が３０ｍｏｌ％以上６０ｍｏｌ％以下であるプロピレン・エチレン共重合体０～３０重量部と
    からなり、（ａ－１）と（ａ－２）の合計が３０～８０重量部であるポリプロピレン系樹脂と、
    （Ｂ）エチレン含有率が６５ｍｏｌ％以上９０ｍｏｌ％以下である、エチレンと、炭素原子数３～８のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンからなるエチレン・α－オレフィン共重合体２０～５０重量部と、
    （Ｅ）無機充填材０～４０重量部と
    からなり、（ａ－２）と（Ｂ）との合計が２０～５０重量部である基材成分（ただし、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｅ）の合計が１００重量部である）１００重量部に対して、
    （Ｃ）脂肪酸アミド０．２～１重量部、および
    （Ｄ）界面活性剤０．２～１重量部
    を含むポリプロピレン系樹脂組成物。
  2. 　前記（Ｃ）脂肪酸アミドが、炭素原子数８～２５の脂肪酸アミドおよびその２量体より選ばれる１種以上であり、かつ、
    　前記（Ｄ）界面活性剤が、炭素原子数が８～２５であるエステル基を、１つまたは２つ有する化合物である、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
  3. 　請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体。
  4. 　前記成形体が射出成形体である請求項３に記載の成形体。
  5. 　前記成形体が自動車内外装部材である請求項３に記載の成形体。
  6. 　前記自動車内外装部材が、自動車ドア部材またはピラー部材である、請求項５に記載の成形体。
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