WO2011155482A1 - 光半導体装置用ダイボンド材及びそれを用いた光半導体装置 - Google Patents

光半導体装置用ダイボンド材及びそれを用いた光半導体装置 Download PDF

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貴史 西村
貴志 渡邉
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a die bond material for an optical semiconductor device used for die bonding an optical semiconductor element such as a light emitting diode (LED) element, and an optical semiconductor device using the die bond material for the optical semiconductor device.
  • an optical semiconductor element such as a light emitting diode (LED) element
  • Optical semiconductor elements such as light emitting diode (LED) elements are widely used as light sources for display devices.
  • An optical semiconductor device using an optical semiconductor element has low power consumption and long life.
  • the optical semiconductor device can be used even in a harsh environment. Accordingly, optical semiconductor devices are used in a wide range of applications such as mobile phone backlights, liquid crystal television backlights, automobile lamps, lighting fixtures, and signboards.
  • Patent Document 1 discloses an optical semiconductor device in which an LED element is mounted on a substrate.
  • the LED element is bonded to the upper surface of the substrate using a die bond material.
  • This die bond material includes an alkenyl group-containing polyorganosiloxane, a polyorganohydrogensiloxane having three or more hydrogen atoms bonded to silicon atoms, a platinum catalyst, and an adhesion promoter.
  • the alkenyl group-containing polyorganosiloxane is a polyorganosiloxane having an amount of hydroxyl groups bonded to silicon atoms of 50 to 3000 ppm, having an average of one or more alkenyl groups bonded to silicon atoms, and having SiO 4/2 units. Including.
  • the optical semiconductor element joined by the die bonding material may be thermally deteriorated.
  • fillers such as alumina and zinc oxide are known as materials having excellent heat dissipation because of their high thermal conductivity.
  • specific gravity of alumina and zinc oxide is relatively large. For this reason, if alumina and zinc oxide are added to the die bond material, there is a problem that alumina and zinc oxide settle in the die bond material.
  • the conventional die bond material for optical semiconductor devices to which the filler is added has a problem that cracks are likely to occur in the optical semiconductor device using the die bond material.
  • An object of the present invention is to provide a die bond material for an optical semiconductor device that has high thermal conductivity and is less likely to cause cracks in an optical semiconductor device using a die bond material, and an optical semiconductor device using the die bond material for an optical semiconductor device Is to provide.
  • a first silicone resin having a hydrogen atom bonded to a silicon atom a second silicone resin not having a hydrogen atom bonded to a silicon atom and having an alkenyl group, and hydrosilyl
  • a catalyst for oxidization reaction anhydrous magnesium carbonate not containing water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 , and a surface of the anhydrous magnesium carbonate coated with an organic resin, a silicone resin or silica.
  • the first silicone resin has a hydrogen atom represented by the following formula (1A) or the following formula (1B) and bonded to a silicon atom.
  • the second silicone resin is a first silicone resin represented by the following formula (51A) or the following formula (51B), which does not have a hydrogen atom bonded to a silicon atom and has an alkenyl group. 2 silicone resin.
  • R7 to R10 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms, and R11 represents a divalent hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • R51 to R56 each represents at least one phenyl group, at least one alkenyl group, and phenyl and alkenyl groups
  • Other than R51 to R56 represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R57 to 60 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R61 represents a divalent hydrocarbon having 1 to 8 carbon atoms. Represents a group.
  • the first silicone resin is a first silicone resin having a hydrogen atom bonded to a silicon atom and an alkenyl group.
  • the average particle diameter of the substance is 3 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter is 0.01 to 2 ⁇ m and the thermal conductivity is 10 W / m ⁇ K or more. Further fillers are included.
  • the filler is at least one selected from the group consisting of aluminum oxide, boron nitride, silicon nitride, and zinc oxide.
  • An optical semiconductor device includes an optical semiconductor device die-bonding material configured according to the present invention, a connection target member, and an optical semiconductor element connected to the connection target member using the optical semiconductor device die-bonding material. Is provided.
  • the die bond material for an optical semiconductor device includes a first silicone resin having a hydrogen atom bonded to a silicon atom, and a second silicone resin not having a hydrogen atom bonded to a silicon atom and having an alkenyl group. And a hydrosilylation catalyst, an anhydrous magnesium carbonate not containing water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 , and a coated body in which the surface of the anhydrous magnesium carbonate is coated with an organic resin, a silicone resin or silica. Since at least one of the substances is included, the thermal conductivity can be increased. Furthermore, in the optical semiconductor device using the die bond material, it is possible to make it difficult for the die bond material to crack.
  • FIG. 1 is a front sectional view showing an optical semiconductor device according to an embodiment of the present invention.
  • the die bond material for an optical semiconductor device includes a first silicone resin having a hydrogen atom bonded to a silicon atom, and a second silicone resin not having a hydrogen atom bonded to a silicon atom and having an alkenyl group. And a hydrosilylation catalyst and a substance (X).
  • the substance (X) includes magnesium carbonate anhydrous salt (X1) not containing water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 , and a coated body in which the surface of the magnesium carbonate anhydrous salt is coated with an organic resin, silicone resin or silica It is at least one of (X2).
  • the thermal conductivity of the die bond material can be increased. Furthermore, not only can the thermal conductivity of the die bond material be increased, but it is also possible to make it difficult for cracks to occur in the die bond material in an optical semiconductor device using the die bond material.
  • the die bond material has high thermal conductivity, the amount of heat generated from the optical semiconductor element can be sufficiently dissipated, and thermal degradation of the optical semiconductor element can be suppressed. For this reason, the optical semiconductor device can be used for a long time, and the reliability of the optical semiconductor device can be improved.
  • thermal conductivity of nitride is very high.
  • the thermal conductivity of aluminum nitride is 150 to 250 W / m ⁇ K
  • the thermal conductivity of boron nitride is 30 to 50 W / m ⁇ K.
  • nitrides are very expensive.
  • Alumina is relatively inexpensive and has a relatively high thermal conductivity of 20 to 35 W / m ⁇ K.
  • alumina has a Mohs hardness of 9, which is high.
  • Magnesium oxide is inexpensive and has a good thermal conductivity of 45 to 60 W / m ⁇ K.
  • magnesium oxide has low water resistance.
  • Silica is very inexpensive.
  • silica has a low thermal conductivity of 2 W / m ⁇ K.
  • the specific gravity of alumina and zinc oxide is relatively large, there is also a problem that alumina and zinc oxide settle in the die bond material.
  • the anhydrous magnesium carbonate (X1) containing no water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 has a relatively good thermal conductivity of 15 W / m ⁇ K and a low Mohs hardness of 3.5. Therefore, by using the magnesium carbonate salt (X1) or the covering (X2) containing the magnesium carbonate salt, the thermal conductivity of the die bond material can be increased, and cracks in the die bond material can be suppressed. Furthermore, the anhydrous magnesium carbonate (X1) is less expensive than nitride. Therefore, the production cost of the die bond material for optical semiconductor devices can be reduced by using the magnesium carbonate salt (X1) or the covering body (X2) containing the magnesium carbonate salt.
  • the chemical formula MgCO 3 magnesium carbonate does not contain crystal water represented by anhydrous salt (X1), for example different from the hydroxy magnesium carbonate of Formula 4MgCO 3 ⁇ Mg (OH 2) ⁇ 4H 2 O.
  • This hydroxy magnesium carbonate is sometimes simply referred to as magnesium carbonate.
  • this hydroxy magnesium carbonate is heated to around 100 ° C., it releases crystal water.
  • hydroxy magnesium carbonate is not suitable for the use of the optical semiconductor device by which high heat resistance is requested
  • the content ratios of the aryl groups determined by the following formula (X) in the first silicone resin and the second silicone resin are each preferably 10 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, preferably 50 mol%. Below, more preferably 40 mol% or less.
  • the content ratio of the aryl group is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the gas barrier properties are further enhanced and the die bond material is hardly peeled off.
  • the 1st silicone resin contained in the die-bonding material for optical semiconductor devices which concerns on this invention has the hydrogen atom couple
  • the hydrogen atom is directly bonded to the silicon atom.
  • the first silicone resin preferably has a hydrogen atom bonded to a silicon atom and an aryl group.
  • the aryl group include an unsubstituted phenyl group, a substituted phenyl group, an unsubstituted phenylene group, and a substituted phenylene group.
  • the first silicone resin preferably has a hydrogen atom bonded to a silicon atom and an alkenyl group.
  • the first silicone resin is preferably a first silicone resin represented by the following formula (1A) or the following formula (1B).
  • a first silicone resin other than the first silicone resin represented by the following formula (1A) or the following formula (1B) may be used.
  • the first silicone resin represented by the following formula (1B) may have a phenylene group or may not have a phenylene group.
  • the said 1st silicone resin only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ) and the structural unit represented by (R6SiO 3/2 ) may each have an alkoxy group, and have a hydroxy group. You may have.
  • R7 to R10 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms, and R11 represents a divalent hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ), the structural unit represented by (R6SiO 3/2 ), and the structural unit represented by (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) are Each may have an alkoxy group and may have a hydroxy group.
  • At least one of R1 to R6 represents a phenyl group, at least one represents a hydrogen atom, and the phenyl group and the hydrogen atom R1 to R6 other than the above preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • At least one of R1 to R6 represents a phenyl group, at least one represents a hydrogen atom, a phenyl group and a hydrogen atom R1 to R6 other than the above preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • At least one of R1 to R6 represents a hydrogen atom, at least one represents an alkenyl group, and a hydrogen atom and an alkenyl group R1 to R6 other than the above preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • At least one of R1 to R6 represents a hydrogen atom, at least one represents an alkenyl group, and a hydrogen atom and an alkenyl group R1 to R6 other than the above preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • At least one of R1 to R6 represents a phenyl group, at least one represents a hydrogen atom, and at least one represents alkenyl.
  • R1 to R6 other than a phenyl group, a hydrogen atom, and an alkenyl group preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • At least one of R1 to R6 represents a phenyl group, at least one represents a hydrogen atom, and at least one represents alkenyl.
  • R1 to R6 other than a phenyl group, a hydrogen atom, and an alkenyl group preferably represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the above formula (1A) and the above formula (1B) show an average composition formula.
  • the hydrocarbon group in the above formula (1A) and the above formula (1B) may be linear or branched.
  • R1 to R6 in the above formula (1A) and the above formula (1B) may be the same or different.
  • R7 to R10 in the above formula (1B) may be the same or different.
  • the oxygen atom part in the structural unit represented by R11O 2/2 ) represents an oxygen atom part forming an siloxane bond, an oxygen atom part of an alkoxy group, or an oxygen atom part of a hydroxy group.
  • the content of alkoxy groups is small, and the content of hydroxy groups is also small.
  • an organosilicon compound such as an alkoxysilane compound is hydrolyzed and polycondensed in order to obtain a first silicone resin
  • most of the alkoxy groups and hydroxy groups are converted into partial skeletons of siloxane bonds. Because. That is, most of oxygen atoms of the alkoxy group and oxygen atoms of the hydroxy group are converted into oxygen atoms forming a siloxane bond.
  • the hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms in the above formula (1A) and the above formula (1B) is not particularly limited, and examples thereof include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an n-butyl group, and an n-pentyl group.
  • the divalent hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms in the above formula (1B) is not particularly limited, and examples thereof include methylene group, ethylene group, propylene group, butylene group, pentylene group, hexylene group, cyclohexylene group and phenylene. Groups and the like.
  • examples of the alkenyl group include a vinyl group, an allyl group, a butenyl group, a pentenyl group, and a hexenyl group.
  • the alkenyl group in the first silicone resin is preferably a vinyl group or an allyl group, and more preferably a vinyl group.
  • required from the following formula (X1) in the 1st silicone resin represented by the said Formula (1A) or the said Formula (1B) becomes like this.
  • it is 10 mol% or more,
  • it is 50 mol% or less. is there.
  • the content ratio of the aryl group is 10 mol% or more, the gas barrier property is further enhanced.
  • the content ratio of the aryl group is 50 mol% or less, the die bond material is hardly peeled off.
  • the content ratio of the aryl group is more preferably 20 mol% or more. From the viewpoint of making the peeling of the die bond material more difficult to occur, the content ratio of the aryl group is more preferably 40 mol% or less.
  • aryl group (average number of aryl groups contained in one molecule of the first silicone resin whose average composition formula is represented by the above formula (1A) or the above formula (1B) ⁇ aryl group
  • the aryl group in the above formula (X1) represents a phenyl group
  • the content ratio of the aryl group is the content ratio of the phenyl group.
  • the aryl group in the above formula (X1) represents a phenyl group and a phenylene group
  • the content ratio indicates the total content ratio of the phenyl group and the phenylene group.
  • the aryl group in the above formula (X1) represents a phenyl group
  • the content ratio indicates the content ratio of the phenyl group.
  • the structural unit of (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) is preferably a structural unit represented by the following formula (1b-1).
  • the structural unit represented by the following formula (1b-1) has a phenylene group, and the phenylene group is a substituted or unsubstituted phenylene group.
  • the term “phenylene group” includes a substituted phenylene group in which a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms is substituted on a benzene ring.
  • Ra represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R7 to R10 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the hydrocarbon group may be linear or branched.
  • the bonding sites of the three groups bonded to the benzene ring in the above formula (1b-1) are not particularly limited.
  • the terminal oxygen atom generally forms a siloxane bond with an adjacent silicon atom, and shares an oxygen atom with the adjacent structural unit. Therefore, one oxygen atom at the terminal is defined as “O 1/2 ”.
  • the structural unit of (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) is preferably a structural unit represented by the following formula (1b-2).
  • the structural unit represented by the following formula (1b-2) has a phenylene group, and the phenylene group is a substituted or unsubstituted phenylene group.
  • the bonding site of Ra bonded to the benzene ring in the following formula (1b-2) is not particularly limited.
  • Ra represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R7 to R10 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the structural unit represented by (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) is more preferably a structural unit represented by the following formula (1b-3).
  • the structural unit represented by the following formula (1b-3) has a phenylene group, and the phenylene group is an unsubstituted phenylene group.
  • R7 to R10 each represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ) (hereinafter also referred to as a bifunctional structural unit) is represented by the following formula (1 -2), that is, a structure in which one of the oxygen atoms bonded to the silicon atom in the bifunctional structural unit constitutes a hydroxy group or an alkoxy group may be included.
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (1-b), and is further represented by the following formula (1-2-b). A portion surrounded by a broken line of the structural unit may be included. That is, a structural unit having a group represented by R4 and R5 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also included in the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ).
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ) is a broken line of the structural unit represented by the following formula (1-b) The part enclosed by is shown.
  • the structural unit represented by (R4R5SiO 2/2 ) having the remaining alkoxy group or hydroxy group has the following formula: A portion surrounded by a broken line in the structural unit represented by (1-2-b) is shown.
  • X represents OH or OR
  • OR represents a linear or branched alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms.
  • R4 and R5 in the above formulas (1-b), (1-2) and (1-2-b) are the same groups as R4 and R5 in the above formulas (1A) and (1B). .
  • the structural unit represented by (R6SiO 3/2 ) (hereinafter also referred to as trifunctional structural unit) is represented by the following formula (1 -3) or a structure represented by the following formula (1-4), that is, a structure in which two oxygen atoms bonded to a silicon atom in the trifunctional structural unit each constitute a hydroxy group or an alkoxy group, or a trifunctional
  • One of the oxygen atoms bonded to the silicon atom in the structural unit may include a structure constituting a hydroxy group or an alkoxy group.
  • the structural unit represented by (R6SiO 3/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (1-c), and further includes the following formula (1-3-c) or the following formula A portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by (1-4-c) may be included. That is, a structural unit having a group represented by R6 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also included in the structural unit represented by (R6SiO 3/2 ).
  • R6 in the above formulas (1-c), (1-3), (1-3-c), (1-4) and (1-4-c) represents the above formula (1A) and the above formula (1B). It is the same group as R6 in).
  • the structural unit represented by (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) has a structure represented by the following formula (1-5), that is, (R7R8R9R10Si 2
  • One of the oxygen atoms bonded to the silicon atom in the structural unit of R 11 O 2/2 ) may contain a structure constituting a hydroxy group or an alkoxy group.
  • the structural unit represented by (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (1-d), and further represented by the following formula (1-5-d)
  • the part enclosed by the broken line of the structural unit represented may be included. That is, a structural unit having a group represented by R7, R8, R9, R10 and R11 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also a structure represented by (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ). Included in the unit.
  • R7 to R11 in the above formulas (1-d), (1-5) and (1-5-d) are the same groups as R7 to R11 in the above formula (1B).
  • the linear or branched alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms is not particularly limited, and examples thereof include methoxy group, ethoxy group, n-propoxy group, n- Examples include butoxy group, isopropoxy group, isobutoxy group, sec-butoxy group and t-butoxy group.
  • the lower limit of a / (a + b + c) is 0.05, and the upper limit is 0.50.
  • a / (a + b + c) satisfies the above lower limit and upper limit, the heat resistance of the die bond material can be further increased, and peeling of the die bond material can be further suppressed.
  • a preferable lower limit of a / (a + b + c) is 0.10, a more preferable lower limit is 0.15, a preferable upper limit is 0.45, and a more preferable upper limit is 0.40.
  • the lower limit of b / (a + b + c) is 0, and the upper limit is 0.40.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die-bonding material can be increased.
  • the structural unit of (R4R5SiO 2/2 ) does not exist in the above formula (1A).
  • the lower limit of c / (a + b + c) is 0.30, and the upper limit is 0.80.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die-bonding material can be increased.
  • c / (a + b + c) satisfies the above upper limit, the heat resistance of the die bond material becomes high, and the thickness of the cured product of the die bond material is difficult to decrease under a high temperature environment.
  • the preferable minimum of c / (a + b + c) is 0.35, the more preferable minimum is 0.40, and a preferable upper limit is 0.75.
  • the lower limit of a / (a + b + c + d) is 0.05, and the upper limit is 0.50.
  • a / (a + b + c + d) satisfies the above lower limit and upper limit, the heat resistance of the die bond material can be further increased, and peeling of the die bond material can be further suppressed.
  • a preferable lower limit of a / (a + b + c + d) is 0.10, a more preferable lower limit is 0.15, a preferable upper limit is 0.45, and a more preferable upper limit is 0.40.
  • the lower limit of b / (a + b + c + d) is 0, and the upper limit is 0.40.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die bond material can be increased.
  • the structural unit of (R4R5SiO 2/2 ) does not exist in the above formula (1B).
  • the lower limit of c / (a + b + c + d) is 0.30, and the upper limit is 0.80.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die bond material can be increased.
  • c / (a + b + c + d) satisfies the above upper limit, the heat resistance of the die bond material becomes high, and the thickness of the cured product of the die bond material is difficult to decrease under a high temperature environment.
  • the preferable lower limit of c / (a + b + c + d) is 0.35, the more preferable lower limit is 0.40, and the preferable upper limit is 0.75.
  • the lower limit of d / (a + b + c + d) is 0.01, and the upper limit is 0.40.
  • d / (a + b + c + d) satisfies the above lower limit and upper limit, a die bond material for an optical semiconductor device that has a high gas barrier property against corrosive gas and hardly cracks or peels even when used in a harsh environment is obtained. be able to.
  • the preferable lower limit of d / (a + b + c + d) is 0.03, the more preferable lower limit is 0.05, the preferable upper limit is 0.35, and the more preferable upper limit is 0.30.
  • NMR Si-nuclear magnetic resonance analysis
  • TMS tetramethylsilane
  • each peak corresponding to the structural unit represented by (R1R2R3SiO 1/2 ) a in (1A) and the above formula (1B) appears in the vicinity of +10 to ⁇ 5 ppm
  • the above formula (1A) and the above formula (1B) (R4R5SiO 2/2 ) b and the respective peaks corresponding to the bifunctional structural unit of the formula (1-2) appear in the vicinity of ⁇ 10 to ⁇ 50 ppm
  • the peaks in the formula (1A) and the formula (1B) R6SiO 3/2 ) c and peaks corresponding to the trifunctional structural units of the above formula (1-3) and the above formula (1-4) appear in the vicinity of ⁇ 50 to ⁇ 80 ppm
  • the above formula (1B) (R7R8R R10Si 2 R11O 2/2) peaks corresponding to the respective structural units of d and the equation (1-5) appears in the vicinity of 0 ⁇ -5 ppm.
  • the ratio of each structural unit in the above formula (1A) and the above formula (1B) can be measured by measuring 29 Si-NMR and comparing the peak areas of the respective signals.
  • the second silicone resin contained in the die bond material for optical semiconductor devices according to the present invention has an alkenyl group.
  • the alkenyl group is directly bonded to the silicon atom.
  • the carbon atom in the carbon-carbon double bond of the alkenyl machine may be bonded to the silicon atom, and the carbon atom different from the carbon atom in the carbon-carbon double bond of the alkenyl group is bonded to the silicon atom. It may be.
  • the second silicone resin preferably has an alkenyl group and an aryl group.
  • the aryl group include an unsubstituted phenyl group, a substituted phenyl group, an unsubstituted phenylene group, and a substituted phenylene group.
  • the second silicone resin is preferably a second silicone resin represented by the following formula (51A) or the following formula (51B).
  • a second silicone resin other than the second silicone resin represented by the following formula (51A) or the following formula (51B) may be used.
  • the silicone resin represented by the following formula (51B) may have a phenylene group or may not have a phenylene group.
  • the said 2nd silicone resin only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the structural unit represented by (R54R55SiO 2/2 ) and the structural unit represented by (R56SiO 3/2 ) may each have an alkoxy group, You may have.
  • R51 to R56 each represents at least one phenyl group, at least one alkenyl group, and phenyl and alkenyl groups
  • Other than R51 to R56 represent a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R57 to 60 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R61 represents a divalent hydrocarbon having 1 to 8 carbon atoms. Represents a group.
  • the structural unit represented by (R54R55SiO 2/2 ), the structural unit represented by (R56SiO 3/2 ), and the structural unit represented by (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) are Each may have an alkoxy group and may have a hydroxy group.
  • the above formula (51A) and the above formula (51B) show the average composition formula.
  • the hydrocarbon group in the above formula (51A) and the above formula (51B) may be linear or branched.
  • R51 to R56 in the above formula (51A) and the above formula (51B) may be the same or different.
  • R57 to R60 in the above formula (51B) may be the same or different.
  • the oxygen atom part in the structural unit represented by / 2 ) represents an oxygen atom part forming a siloxane bond, an oxygen atom part of an alkoxy group, or an oxygen atom part of a hydroxy group.
  • examples of the alkenyl group include a vinyl group, an allyl group, a butenyl group, a pentenyl group, and a hexenyl group.
  • the alkenyl group in the second silicone resin and the alkenyl group in the above formula (51A) and the above formula (51B) are preferably vinyl groups or allyl groups, More preferably.
  • the hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms in the above formula (51A) and the above formula (51B) is not particularly limited, and examples thereof include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an n-butyl group, and an n-pentyl group.
  • the divalent hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms in the above formula (51B) is not particularly limited, and examples thereof include methylene group, ethylene group, propylene group, butylene group, pentylene group, hexylene group, cyclohexylene group and phenylene. Groups and the like.
  • required from the following formula (X51) in the 2nd silicone resin represented by the said Formula (51A) or the said Formula (51B) becomes like this.
  • it is 10 mol% or more, Preferably it is 50 mol% or less.
  • the content ratio of the aryl group is 10 mol% or more, the gas barrier property is further enhanced.
  • the content ratio of the aryl group is 50 mol% or less, the die bond material is hardly peeled off.
  • the content ratio of the aryl group is more preferably 20 mol% or more.
  • the aryl group content is more preferably 40 mol% or less.
  • aryl groups (average number of aryl groups contained in one molecule of the second silicone resin whose average composition formula is represented by the above formula (51A) or the above formula (51B) ⁇ aryl group
  • the aryl group in the above formula (X51) represents a phenyl group
  • the aryl group content ratio is the phenyl group content ratio.
  • the aryl group in the above formula (X51) represents a phenyl group and a phenylene group.
  • the content ratio indicates the total content ratio of the phenyl group and the phenylene group.
  • the aryl group in the above formula (X51) represents a phenyl group
  • the content ratio indicates the content ratio of the phenyl group.
  • the structural unit of (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) is preferably a structural unit represented by the following formula (51b-1).
  • the structural unit represented by the following formula (51b-1) has a phenylene group, and the phenylene group is a substituted or unsubstituted phenylene group.
  • Rb represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R57 to R60 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the hydrocarbon group may be linear or branched. Note that the bonding sites of the three groups bonded to the benzene ring in the formula (51b-1) are not particularly limited.
  • the structural unit of (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) is preferably a structural unit represented by the following formula (51b-2).
  • the structural unit represented by the following formula (51b-2) has a phenylene group, and the phenylene group is a substituted or unsubstituted phenylene group.
  • the bonding site of Rb bonded to the benzene ring in the following formula (51b-2) is not particularly limited.
  • Rb represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms
  • R57 to R60 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the structural unit represented by (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) is more preferably a structural unit represented by the following formula (51b-3).
  • the structural unit represented by the following formula (51b-3) has a phenylene group, and the phenylene group is an unsubstituted phenylene group.
  • R57 to R60 each represents a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms.
  • the structural unit represented by (R54R55SiO 2/2 ) (hereinafter also referred to as a bifunctional structural unit) has the following formula (51 -2), that is, a structure in which one of the oxygen atoms bonded to the silicon atom in the bifunctional structural unit constitutes a hydroxy group or an alkoxy group may be included.
  • the structural unit represented by (R54R55SiO 2/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (51-b), and is further represented by the following formula (51-2-b). A portion surrounded by a broken line of the structural unit may be included. That is, a structural unit having a group represented by R54 and R55 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also included in the structural unit represented by (R54R55SiO 2/2 ).
  • X represents OH or OR
  • OR represents a linear or branched alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms.
  • R54 and R55 in the above formulas (51-b), (51-2) and (51-2-b) are the same groups as R54 and R55 in the above formula (51A) or the above formula (51B). .
  • the structural unit represented by (R56SiO 3/2 ) (hereinafter also referred to as trifunctional structural unit) is represented by the following formula (51 -3) or a structure represented by the following formula (51-4), that is, a structure in which two oxygen atoms bonded to a silicon atom in the trifunctional structural unit each constitute a hydroxy group or an alkoxy group, or a trifunctional
  • One of the oxygen atoms bonded to the silicon atom in the structural unit may include a structure constituting a hydroxy group or an alkoxy group.
  • the structural unit represented by (R56SiO 3/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (51-c), and further includes the following formula (51-3-c) or the following formula A portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by (51-4-c) may be included. That is, a structural unit having a group represented by R56 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also included in the structural unit represented by (R56SiO 3/2 ).
  • R56 in the above formulas (51-c), (51-3), (51-3-c), (51-4) and (51-4-c) is the same as in the above formulas (51A) and (51B).
  • R56 is the same group as R56.
  • the structural unit represented by (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) is a structure represented by the following formula (51-5), that is, (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) may contain a structure in which one of oxygen atoms bonded to a silicon atom in the structural unit constitutes a hydroxy group or an alkoxy group.
  • the structural unit represented by (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) includes a portion surrounded by a broken line of the structural unit represented by the following formula (51-d), and further represented by the following formula (51-5-d)
  • the part enclosed by the broken line of the structural unit represented may be included. That is, the structural unit having a group represented by R57, R58, R59, R60 and R61 and having an alkoxy group or a hydroxy group remaining at the terminal is also a structure represented by (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ). Included in the unit.
  • R57 to R61 in the above formulas (51-d), (51-5) and (51-5-d) are the same groups as R57 to R61 in the above formula (51B).
  • the linear or branched alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms is not particularly limited.
  • methoxy group, ethoxy group, n-propoxy group, n- Examples include butoxy group, isopropoxy group, isobutoxy group, sec-butoxy group and t-butoxy group.
  • the lower limit of p / (p + q + r) is 0.05, and the upper limit is 0.50.
  • the heat resistance of the die bond material can be further increased, and peeling of the die bond material can be further suppressed.
  • the preferable lower limit of p / (p + q + r) is 0.10, the more preferable lower limit is 0.15, the preferable upper limit is 0.45, and the more preferable upper limit is 0.40.
  • the lower limit of q / (p + q + r) is 0, and the upper limit is 0.40.
  • q / (p + q + r) When the above upper limit is satisfied, the storage elastic modulus at a high temperature of the die bond material can be increased.
  • the preferable upper limit of q / (p + q + r) is 0.35, and a more preferable upper limit is 0.30.
  • the structural unit of (R54R55SiO 2/2 ) does not exist in the above formula (51A).
  • the lower limit of r / (p + q + r) is 0.30, and the upper limit is 0.80.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die-bonding material can be increased.
  • r / (p + q + r) satisfies the above upper limit, the heat resistance of the die bond material becomes high, and the thickness of the cured product of the die bond material becomes difficult to decrease under a high temperature environment.
  • the lower limit of p / (p + q + r + s) is 0.05, and the upper limit is 0.50.
  • the heat resistance of the die bond material can be further increased, and peeling of the die bond material can be further suppressed.
  • the lower limit of q / (p + q + r + s) is 0, and the upper limit is 0.40.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die bond material can be increased.
  • the lower limit of r / (p + q + r + s) is 0.30, and the upper limit is 0.80.
  • the storage elastic modulus at a high temperature of the die-bonding material can be increased.
  • the above upper limit is satisfied, the heat resistance of the die bond material is increased, and the thickness of the cured product of the die bond material is difficult to decrease under a high temperature environment.
  • the lower limit of s / (p + q + r + s) is 0.01 and the upper limit is 0.40.
  • s / (p + q + r + s) satisfies the above lower limit and upper limit, a die bond material for optical semiconductor devices that has a high gas barrier property against corrosive gas and hardly cracks or peels even when used in harsh environments is obtained. be able to.
  • the preferable lower limit of s / (p + q + r + s) is 0.03, the more preferable lower limit is 0.05, the preferable upper limit is 0.35, and the more preferable upper limit is 0.30.
  • the ratio of each structural unit in the above formula (51A) and the above formula (51B) can be measured by measuring 29 Si-NMR and comparing the peak areas of the respective signals.
  • the content of the second silicone resin is 10 parts by weight or more and 400 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the first silicone resin.
  • the contents of the first and second silicone resins are within this range, it is possible to obtain a die bond material having a higher storage elastic modulus at a high temperature and a more excellent gas barrier property.
  • the content of the second silicone resin is 100% by weight of the first silicone resin.
  • a more preferred lower limit is 30 parts by weight
  • a still more preferred lower limit is 50 parts by weight
  • a more preferred upper limit is 300 parts by weight
  • a still more preferred upper limit is 200 parts by weight.
  • the die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention is represented by the first silicone resin represented by the above formula (1B) and the above formula (51B). It is preferable that at least one of the second silicone resins is included.
  • the preferable lower limit of the alkoxy group content of the first and second silicone resins is 0.5 mol%, the more preferable lower limit is 1 mol%, the preferable upper limit is 10 mol%, and the more preferable upper limit is 5 mol%.
  • the content of the alkoxy group is within the above preferred range, the adhesion of the die bond material can be enhanced.
  • the adhesion of the die bond material can be improved.
  • the alkoxy group content satisfies the preferable upper limit, the storage stability of the first and second silicone resins and the die bond material is increased, and the heat resistance of the die bond material is further increased.
  • the content of the alkoxy group means the amount of the alkoxy group contained in the average composition formula of the first and second silicone resins.
  • the first and second silicone resins do not contain silanol groups.
  • the storage stability of the first and second silicone resins and the die bond material is increased.
  • the silanol group can be reduced by heating under vacuum.
  • the content of silanol groups can be measured using infrared spectroscopy.
  • the preferred lower limit of the number average molecular weight (Mn) of the first and second silicone resins is 500, the more preferred lower limit is 800, the still more preferred lower limit is 1000, the preferred upper limit is 50000, and the more preferred upper limit is 15000.
  • Mn number average molecular weight
  • the volatile components are reduced at the time of thermosetting, and the thickness of the cured product of the die bond material is hardly reduced under a high temperature environment.
  • viscosity adjustment is easy.
  • the number average molecular weight (Mn) is a value obtained by using polystyrene as a standard substance by gel permeation chromatography (GPC).
  • the number average molecular weight (Mn) is determined by two measuring devices manufactured by Waters (column: Shodex GPC LF-804 (length: 300 mm) manufactured by Showa Denko KK), measuring temperature: 40 ° C., flow rate: 1 mL / min, solvent: Tetrahydrofuran, standard substance: polystyrene) means a value measured.
  • the method for synthesizing the first and second silicone resins is not particularly limited, and examples thereof include a method in which an alkoxysilane compound is hydrolyzed and subjected to a condensation reaction, and a method in which a chlorosilane compound is hydrolyzed and condensed. Of these, a method of hydrolyzing and condensing the alkoxysilane compound from the viewpoint of reaction control is preferable.
  • Examples of the method of hydrolyzing and condensing the alkoxysilane compound include a method of reacting an alkoxysilane compound in the presence of water and an acidic catalyst or a basic catalyst. Further, the disiloxane compound may be hydrolyzed and used.
  • organosilicon compound for introducing a phenyl group into the first and second silicone resins examples include triphenylmethoxysilane, triphenylethoxysilane, diphenyldimethoxysilane, diphenyldiethoxysilane, methyl (phenyl) dimethoxysilane, and Examples thereof include phenyltrimethoxysilane.
  • Examples of the organosilicon compound for introducing the structural units (R57R58R59R60Si 2 R61O 2/2 ) and (R7R8R9R10Si 2 R11O 2/2 ) into the first and second silicone resins include 1,4-bis (dimethyl Methoxysilyl) benzene, 1,4-bis (diethylmethoxysilyl) benzene, 1,4-bis (ethoxyethylmethylsilyl) benzene, 1,6-bis (dimethylmethoxysilyl) hexane, 1,6-bis (diethylmethoxy) And silyl) hexane and 1,6-bis (ethoxyethylmethylsilyl) hexane.
  • organosilicon compound for introducing an alkenyl group into the first and second silicone resins examples include vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, vinylmethyldimethoxysilane, methoxydimethylvinylsilane, and 1,3-divinyl-1, Examples include 1,3,3-tetramethyldisiloxane.
  • organosilicon compound for introducing a hydrogen atom bonded to a silicon atom into the first silicone resin examples include trimethoxysilane, triethoxysilane, methyldimethoxysilane, methyldiethoxysilane, and 1,1,3,3. -Tetramethyldisiloxane and the like.
  • Examples of the acidic catalyst include inorganic acids, organic acids, acid anhydrides of inorganic acids and derivatives thereof, and acid anhydrides of organic acids and derivatives thereof.
  • Examples of the inorganic acid include hydrochloric acid, phosphoric acid, boric acid, and carbonic acid.
  • examples of the organic acid include formic acid, acetic acid, propionic acid, butyric acid, lactic acid, malic acid, tartaric acid, citric acid, oxalic acid, malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, fumaric acid, maleic acid and oleic acid. Is mentioned.
  • Examples of the basic catalyst include alkali metal hydroxides, alkali metal alkoxides, and alkali metal silanol compounds.
  • alkali metal hydroxide examples include sodium hydroxide, potassium hydroxide and cesium hydroxide.
  • alkali metal alkoxide include sodium-t-butoxide, potassium-t-butoxide, and cesium-t-butoxide.
  • alkali metal silanol compound examples include a sodium silanolate compound, a potassium silanolate compound, and a cesium silanolate compound. Of these, a potassium-based catalyst or a cesium-based catalyst is preferable.
  • the hydrosilylation reaction catalyst contained in the die bond material for optical semiconductor devices according to the present invention includes a hydrogen atom bonded to a silicon atom in the first silicone resin, and an alkenyl group in the second silicone resin. Is a catalyst for hydrosilylation reaction.
  • hydrosilylation reaction catalyst various catalysts that cause the hydrosilylation reaction to proceed can be used.
  • the said catalyst for hydrosilylation reaction only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • hydrosilylation reaction catalyst examples include platinum-based catalysts, rhodium-based catalysts, and palladium-based catalysts.
  • a platinum-based catalyst is preferable because the transparency of the die-bonding material can be increased.
  • platinum-based catalyst examples include platinum powder, chloroplatinic acid, platinum-alkenylsiloxane complex, platinum-olefin complex, and platinum-carbonyl complex.
  • platinum-alkenylsiloxane complex or a platinum-olefin complex is preferred.
  • Examples of the alkenylsiloxane in the platinum-alkenylsiloxane complex include 1,3-divinyl-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane and 1,3,5,7-tetramethyl-1,3,5. , 7-tetravinylcyclotetrasiloxane and the like.
  • Examples of the olefin in the platinum-olefin complex include allyl ether and 1,6-heptadiene.
  • alkenylsiloxane, organosiloxane oligomer, allyl ether or olefin is added to the platinum-alkenylsiloxane complex or platinum-olefin complex.
  • the alkenylsiloxane is preferably 1,3-divinyl-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane.
  • the organosiloxane oligomer is preferably a dimethylsiloxane oligomer.
  • the olefin is preferably 1,6-heptadiene.
  • the content of the catalyst for hydrosilylation reaction is preferably in the range of 0.01 to 0.5 parts by weight.
  • the content of the hydrosilylation reaction catalyst is not less than the above lower limit, it is easy to sufficiently cure the die bond material, and the gas barrier property of the die bond material can be further enhanced.
  • the content of the catalyst for hydrosilylation reaction is not more than the above upper limit, the die bond material is more difficult to discolor.
  • the content of the hydrosilylation reaction catalyst is more preferably 0.02 parts by weight or more, and more preferably 0.3 parts by weight or less.
  • the substance (X) contained in the die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention includes magnesium carbonate anhydrous salt (X1) not containing water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 , and the surface of the magnesium carbonate anhydrous salt. It is at least one of the covering (X2) covered with an organic resin, a silicone resin or silica. As the substance (X), only the anhydrous magnesium carbonate (X1) may be used, or only the covering (X2) may be used. The anhydrous magnesium carbonate (X1) and the covering (X2) Both of these may be used.
  • a coated body in which the surface of the anhydrous magnesium carbonate is coated with a silicone resin or silica is more preferable, and a coated body in which the surface of the anhydrous magnesium carbonate is coated with a silicone resin is more preferable.
  • the substance (X) as a filler, it is possible to sufficiently increase the thermal conductivity and heat resistance of the cured product of the die bond material. Further, the use of the substance (X) makes it difficult for cracks to occur in the cured product of the die bond material.
  • anhydrous magnesium carbonate (X1) containing no crystal water represented by the chemical formula MgCO 3 . Since natural products contain impurities, physical properties such as heat resistance may not be stable when natural products are used. For this reason, it is desirable that the magnesium carbonate anhydrous salt (X1) is a synthetic product.
  • the coated body (X2) has a core / shell structure in which magnesium carbonate anhydrous salt (X1) is a core and a coating layer formed of an organic resin, a silicone resin, or silica is a shell. Since the said covering body (X2) has the said coating layer, the dispersibility to resin is high. Furthermore, the use of the covering body (X2) having the covering layer can further improve the moisture and heat resistance of the cured product of the die bond material.
  • the method of coating the surface of the magnesium carbonate anhydrous salt (X1) with the coating layer is not particularly limited.
  • this method for example, a method of spray drying a dispersion in which magnesium carbonate anhydrous salt (X1) is dispersed in a solution in which a silane coupling agent which is an organic resin, a silicone resin or a silica raw material is dissolved, an organic resin
  • a silane coupling agent which is an organic resin, a silicone resin or a silica raw material is dissolved
  • an organic resin after dispersing magnesium carbonate anhydrous salt (X1) in a solution in which silicone resin is dissolved, an organic resin or an organic resin or a silicone resin poor solvent is added to the surface of magnesium carbonate anhydrous salt (X1).
  • a medium in which magnesium carbonate anhydrous salt (X1) is dispersed to increase the molecular weight and dissolve in the medium.
  • the organic resin is not particularly limited as long as it can cover the surface of anhydrous magnesium carbonate (X1).
  • the organic resin may be a thermosetting resin or a thermoplastic resin.
  • the organic resin examples include (meth) acrylic resin, styrene resin, urea resin, melamine resin, phenolic resin, thermoplastic urethane resin, thermosetting urethane resin, epoxy resin, thermoplastic polyimide.
  • (meth) acrylic resins or styrene resins are preferred because there are many types of monomers, the covering layer can be designed widely, and the reaction can be easily controlled by heat or light.
  • the styrene resin is not particularly limited.
  • examples of the styrene resin include styrene, o-methyl styrene, m-methyl styrene, p-methyl styrene, p-methoxy styrene, p-phenyl styrene, p-chloro styrene, p-ethyl styrene, pn-butyl styrene.
  • P-tert-butylstyrene P-tert-butylstyrene, pn-hexylstyrene, pn-octylstyrene, pn-nonylstyrene, pn-decylstyrene, pn-dodecylstyrene, 2,4-dimethylstyrene, Examples include 3,4-dichlorostyrene and divinylbenzene.
  • Examples of the (meth) acrylic resin include alkyl (meth) acrylate, (meth) acrylonitrile, (meth) acrylamide, (meth) acrylic acid, glycidyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, 2-hydroxypropyl methacrylate, Examples include ethylene glycol di (meth) acrylate, trimethylolpropane (meth) acrylate, and dipentaerythritol (meth) acrylate.
  • alkyl (meth) acrylate examples include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, cumyl (meth) acrylate, cyclohexyl (meth) acrylate, and myristyl (meth) acrylate. , Palmityl (meth) acrylate, stearyl (meth) acrylate, and isobornyl (meth) acrylate.
  • the thickness of the coating layer is preferably in the range of 10 nm to 1 ⁇ m.
  • the thickness of the coating layer is 10 nm or more, the effect of improving the dispersibility of the cover (X2) in the resin and the effect of improving the heat and moisture resistance of the cured product of the die bond material are sufficiently obtained.
  • the thickness of the coating layer is 1 ⁇ m or less, the thermal conductivity of the coated body (X2) is further increased.
  • the shape of the substance (X) is not particularly limited.
  • the substance (X) preferably has a substantially polyhedral shape or a shape having an aspect ratio which is a ratio of the major axis to the minor axis in the range of 1 to 2.
  • the substance (X) can be filled in the die bond material at a high density, and therefore the heat dissipation of the cured product of the die bond material can be improved.
  • Substance (X) has the formula MgCO 3 with crystal water does not include the spherical magnesium carbonate anhydrous salt represented (X1x1), and the spherical surface of the magnesium carbonate anhydrous salt (X1x1), an organic resin, a silicone resin or silica It is preferable that it is at least one substance (Xx1) in the coated body (X2x1).
  • a coating body (X2x1) can be made spherical by coat
  • the substance (Xx1) is preferably spherical.
  • the substance (Xx1) can be filled at a high density in the die bond material, and therefore the heat dissipation of the cured product of the die bond material can be enhanced. Furthermore, the dielectric breakdown characteristics of the cured product of the die bond material can be enhanced.
  • the spherical shape is not limited to a true spherical shape.
  • the spherical shape includes a shape in which the true sphere is slightly flattened or distorted.
  • a spherical shape has a shape with an aspect ratio in the range of 1 to 1.5, or many parts of the surface, for example, 30% or more of the surface is a curved surface rather than a flat surface, and a part of the surface
  • a shape in which less than 70% of the surface is not a curved surface but a flat surface or the like is included.
  • a shape in which 50% or more of the surface is a curved surface is more preferable, and a shape in which a portion of 70% or more of the surface is a curved surface is more preferable.
  • the spherical magnesium carbonate anhydrous salt (X1x1), the coated body (X2x1) or the spherical substance (Xx1) using the spherical magnesium carbonate anhydrous salt is pulverized by a jet mill or a rotating rotor and a stator.
  • -A material that has been spheroidized by a surface treatment device is preferred.
  • the sphericity can be increased, and a spherical shape or a shape close to a spherical shape can be obtained.
  • the aggregate of the substance (X) can be crushed by the spheroidization treatment.
  • the substance (Xx1) can be filled in the die bond material at a high density. For this reason, the heat dissipation of the hardened
  • the average particle size of the substance (X) is preferably in the range of 0.01 to 40 ⁇ m.
  • the average particle size of the substance (X) is more preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or less, and still more preferably 3 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter is not less than the above lower limit, it is easy to fill the substance (X) with high density.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the thickness of the die bond material in the optical semiconductor device does not become too thick, and the dielectric breakdown characteristics of the cured product of the die bond material can be further enhanced.
  • the average particle diameter of the substance (X) is particularly preferably 3 ⁇ m or less. In this case, the substance (X) is more difficult to settle in the die bond material, and cracks in the die bond material are further less likely to occur.
  • the “average particle size” is an average particle size obtained from a particle size distribution measurement result in a volume average measured by a laser diffraction particle size distribution measuring device.
  • two or more kinds of substances (X) having different shapes may be used, and two or more kinds of substances having different particle sizes may be used.
  • Substance (X) may be used.
  • the substance (X) has a substantially polyhedral magnesium carbonate anhydrous salt (X1x2) not containing water of crystallization represented by the chemical formula MgCO 3 , and the surface of the substantially polyhedral magnesium carbonate anhydrous salt (X1x2) is an organic resin, It is also preferable that it is at least one substance (Xx2) in the covering (X2x2) covered with silicone resin or silica.
  • the surface of the substantially polyhedral magnesium carbonate anhydrous salt (X1x2) is coated with an organic resin, silicone resin, or silica, whereby the coated body (X2x2) can be formed into a substantially polyhedral shape.
  • the substance (Xx2) is preferably spherical.
  • a filler (Y) other than the substance (X) is further included, and the filler (Y) is a plate-like filler.
  • the substance (Xx2) is substantially polyhedral and includes a plate-like filler
  • the substance (Xx2) and the plate-like filler are not in point contact but in surface contact in the die bond material, and the substance (Xx2) and The contact area with the plate filler is increased.
  • a plurality of substances (Xx2) dispersed at a distance in the die bond material are brought into contact or close to each other via a plate-like filler, so that each filler in the die bond material is bridged or effectively brought into proximity. It becomes the structure made. For this reason, the thermal conductivity of the hardened
  • the “substantially polyhedral shape” includes not only a polyhedral shape constituted only by a plane, which is a general definition of a polyhedron, but also a shape having a flat surface and a curved surface with a certain ratio or less.
  • the substantially polyhedral shape includes, for example, a shape constituted by a curved surface of 10% or less of the surface and a plane of 90% or more of the surface.
  • the substantially polyhedral shape is preferably a substantially cubic shape or a substantially rectangular parallelepiped shape.
  • the content of the substance (X) is preferably in the range of 20 to 90% by weight.
  • the content of the substance (X) in 100% by weight of the die bond material is more preferably 30% by weight or more, and more preferably 80% by weight or less.
  • cured material of die-bonding material can be improved further as content of the said substance (X) is more than the said minimum.
  • flexibility or adhesiveness of a die-bonding material can be improved further as content of the said substance (X) is below the said upper limit.
  • the content of the substance (X) is more preferably in the range of 30 to 90% by weight in 100% by weight of the die bond material.
  • the die bond material for optical semiconductor devices according to the present invention may contain a filler (Y) different from the substance (X) in addition to the substance (X).
  • a filler (Y) By using the filler (Y), the thermal conductivity of the cured product of the die bond material can be further enhanced.
  • a filler (Y) only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the filler (Y) may be an inorganic filler or an organic filler.
  • the filler (Y) is preferably an inorganic filler.
  • the filler (Y) is not particularly limited. From the viewpoint of further improving the heat dissipation of the cured product of the die bond material, the filler is made of alumina (aluminum oxide), silica, boron nitride, aluminum nitride, silicon nitride, carbon nitride, silicon carbide, zinc oxide, magnesium oxide, talc. It is preferably at least one selected from the group consisting of mica and hydrotalcite.
  • the filler (Y) is at least one selected from the group consisting of aluminum oxide, boron nitride, silicon nitride and zinc oxide from the viewpoint of further increasing the thermal conductivity of the cured product of the die bond material and further improving the heat dissipation. Particularly preferred is a seed.
  • the filler (Y) preferably has a thermal conductivity of 10 W / m ⁇ K or more.
  • the thermal conductivity of the filler (Y) is more preferably 15 W / m ⁇ K or more, and further preferably 20 W / m ⁇ K or more.
  • the upper limit of the thermal conductivity of the filler (Y) is not particularly limited. Inorganic fillers having a thermal conductivity of about 300 W / m ⁇ K are widely known, and inorganic fillers having a thermal conductivity of about 200 W / m ⁇ K are easily available.
  • the filler (Y) is particularly preferably spherical.
  • the filler (Y) can be filled at a high density, the heat dissipation of the cured product of the die bond material can be further enhanced.
  • the average particle size of the filler (Y) is preferably in the range of 0.01 to 40 ⁇ m.
  • the average particle diameter of the filler (Y) is preferably 0.01 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 2 ⁇ m or less.
  • the average particle diameter is not less than the above lower limit, it becomes easy to fill the filler (Y) at a high density.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dielectric breakdown characteristics of the cured product of the die bond material can be further enhanced.
  • the average particle diameter of the filler (Y) is particularly preferably in the range of 0.01 to 2 ⁇ m. In this case, the filler (Y) is more difficult to settle in the die bond material, and cracks are less likely to occur in the die bond material.
  • the above-mentioned “average particle diameter” is an average particle diameter obtained from a volume average particle size distribution measurement result measured with a laser diffraction particle size distribution measuring apparatus.
  • the filler (Y) is preferably a plate-like filler.
  • the average particle diameter of the substance (Xx2) is preferably in the range of 0.01 to 40 ⁇ m, and the average long diameter of the plate filler is preferably in the range of 0.01 to 10 ⁇ m.
  • the average major axis of the plate-like filler is less than 0.01 ⁇ m, it is difficult to fill the plate-like filler, or the plate-like filler efficiently and sufficiently bridges between the substantially polyhedral substances (Xx2). May not be possible.
  • the average major axis of the plate filler exceeds 10 ⁇ m, the insulating property of the die bond material tends to be lowered.
  • the average major axis of the plate filler is more preferably in the range of 0.5 to 9 ⁇ m, and more preferably in the range of 1 to 9 ⁇ m.
  • the average thickness of the plate filler is preferably 100 nm or more. When the thickness of the plate filler is 100 nm or more, the thermal conductivity of the cured product can be further increased.
  • the aspect ratio of the plate filler is preferably in the range of 2-50. When the aspect ratio of the plate filler exceeds 50, it may be difficult to fill the plate filler.
  • the aspect ratio of the plate filler is more preferably within the range of 3 to 45.
  • the plate filler is preferably at least one of alumina and boron nitride.
  • the thermal conductivity of the cured product of the die bond material can be further increased.
  • the combined use of the substance (Xx2) and at least one of alumina and boron nitride can further increase the thermal conductivity of the cured product of the die bond material.
  • the content thereof is appropriately determined depending on the type, particle size and shape of the substance (X) and the filler (Y). .
  • the total content of the substance (X) and the inorganic filler (Y) in 100% by weight of the die bond material is preferably in the range of 60 to 90% by weight.
  • the total content of the substance (X) and the inorganic filler (Y) is 60% by weight or more, the heat dissipation of the cured product can be further enhanced.
  • the total content of the substance (X) and the filler (Y) is 90% by weight or less, the flexibility or adhesiveness of the die bond material is further increased.
  • the content of the substance (X) is preferably 0.1% in a total of 100% by weight of the substance (X) and the filler (Y). % Or more, more preferably 1% by weight or more, particularly preferably 10% by weight or more, and most preferably 30% by weight or more.
  • the content of the substance (X) in the die bond material of 100% by weight is more preferably in the range of 20 to 80% by weight.
  • the substance (Xx2) and the plate filler are preferably contained in a volume ratio of 70:30 to 99: 1. Further, the total content of the substance (Xx2) and the plate filler in 100% by weight of the die bond material is preferably in the range of 60 to 90% by weight. Further, the content of the substance (Xx2) and the plate-like filler in the die bond material is 70:30 to 99: 1 by volume, and the substance (Xx2) in the die bond material 100% by weight and the content are The total content with the plate-like filler is more preferably in the range of 60 to 90% by weight. When the contents of the substance (X2x) and the plate-like filler are each in the preferred range, the thermal conductivity of the cured product of the die bond material can be further increased.
  • the die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention may further contain a coupling agent in order to impart adhesiveness.
  • the coupling agent is not particularly limited, and examples thereof include a silane coupling agent.
  • the silane coupling agent include vinyltriethoxysilane, vinyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, and ⁇ -methacryloxypropyltrimethoxy.
  • Examples thereof include silane, ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, and N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane.
  • a coupling agent only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the die bond material for an optical semiconductor device includes an ultraviolet absorber, an antioxidant, a solvent, a colorant, a filler, an antifoaming agent, a surface treatment agent, a flame retardant, a viscosity modifier, and a dispersant as necessary.
  • the die bond material for optical semiconductor devices according to the present invention may be in the form of a paste or a film.
  • the die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention is preferably in a paste form. Even if the die bond material is in a paste form, the substance (X) is difficult to settle and can maintain a good dispersion state.
  • the first silicone resin, the second silicone resin, and the hydrosilylation reaction catalyst are prepared separately in a liquid containing one or more of them, and a plurality of liquids are prepared immediately before use.
  • the die-bonding material for optical semiconductor devices according to the present invention may be prepared by mixing.
  • the liquid A containing the second silicone resin and the hydrosilylation reaction catalyst and the liquid B containing the first silicone resin are prepared separately, and the liquid A and the liquid B are mixed immediately before use.
  • a die bond material may be prepared.
  • the substance (X) and the filler (Y) may be included in the A liquid or the B liquid, respectively.
  • the storage stability is improved by separately forming the second silicone resin and the hydrosilylation reaction catalyst and the first silicone resin into two liquids of the first liquid and the second liquid. Can be made.
  • the method for producing a die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention is not particularly limited. Or the method of mixing the said 1st silicone resin, the said 2nd silicone resin, the said catalyst for hydrosilylation reaction, the said substance (X), and the other component mix
  • the die bond material for an optical semiconductor device according to the present invention is disposed on a connection target member such as a substrate or disposed on the lower surface of the optical semiconductor element, and the connection target member and the optical semiconductor element are connected via the die bond material.
  • a connection target member such as a substrate or disposed on the lower surface of the optical semiconductor element
  • the curing temperature of the die bond material for optical semiconductor devices according to the present invention is not particularly limited.
  • the curing temperature of the die bond material for an optical semiconductor device is preferably 80 ° C. or higher, more preferably 100 ° C. or higher, preferably 180 ° C. or lower, more preferably 150 ° C. or lower.
  • the curing temperature is equal to or higher than the preferable lower limit, the die bond material is sufficiently cured.
  • the curing temperature is equal to or lower than the preferable upper limit, thermal deterioration of the die bonding material and the member bonded by the die bonding material hardly occurs.
  • the curing method is not particularly limited, but it is preferable to use a step cure method.
  • the step cure method is a method in which the resin is temporarily cured at a low temperature and then cured at a high temperature. By using the step cure method, curing shrinkage of the die bond material can be suppressed.
  • An optical semiconductor device includes a die bond material for an optical semiconductor device, a connection target member, and an optical semiconductor element connected to the connection target member using the die bond material for an optical semiconductor device.
  • optical semiconductor device examples include a light emitting diode device, a semiconductor laser device, and a photocoupler.
  • Such optical semiconductor devices include, for example, backlights such as liquid crystal displays, illumination, various sensors, light sources such as printers and copiers, vehicle measuring instrument light sources, signal lights, indicator lights, display devices, and light sources for planar light emitters. , Displays, decorations, various lights, switching elements and the like.
  • the light-emitting element that is the optical semiconductor element is not particularly limited as long as it is a light-emitting element using a semiconductor.
  • the light-emitting element is a light-emitting diode
  • an LED-type semiconductor material is laminated on a substrate, for example. Structure is mentioned.
  • the semiconductor material include GaAs, GaP, GaAlAs, GaAsP, AlGaInP, GaN, InN, AlN, InGaAlN, and SiC.
  • Examples of the material of the substrate include sapphire, spinel, SiC, Si, ZnO, and GaN single crystal. Further, a buffer layer may be formed between the substrate and the semiconductor material as necessary. Examples of the material of the buffer layer include GaN and AlN.
  • FIG. 1 is a front sectional view showing an optical semiconductor device according to an embodiment of the present invention.
  • the optical semiconductor device 1 of the present embodiment includes a housing 2 that is a connection target member and an optical semiconductor element 3.
  • An optical semiconductor element 3 made of LEDs is mounted in the housing 2.
  • the optical semiconductor element 3 is surrounded by an inner surface 2 a having light reflectivity of the housing 2.
  • the optical semiconductor element 3 is used as a light emitting element formed of an optical semiconductor.
  • the inner surface 2a of the housing 2 is formed so that the diameter of the inner surface 2a increases toward the opening end. Accordingly, among the light emitted from the optical semiconductor element 3, the light B ⁇ b> 1 that has reached the inner surface 2 a is reflected by the inner surface 2 a and travels forward of the optical semiconductor element 3.
  • the optical semiconductor element 3 is connected to a lead electrode 4 provided in the housing 2 using a die bond material 5.
  • the die bond material 5 is a die bond material for optical semiconductor devices.
  • a bonding pad (not shown) provided on the optical semiconductor element 3 and the lead electrode 4 are electrically connected by a bonding wire 6.
  • a sealing agent 7 is filled in a region surrounded by the inner surface 2 a so as to seal the optical semiconductor element 3 and the bonding wire 6.
  • the die bond material 5 may be disposed so as to protrude from the bottom of the optical semiconductor element 3 and surround the periphery thereof, or may be disposed so as not to protrude from the bottom of the optical semiconductor element 3.
  • the thickness of the die bond material 5 is preferably in the range of 2 to 50 ⁇ m.
  • the optical semiconductor device 1 when the optical semiconductor element 3 is driven, light is emitted as indicated by a broken line A. In this case, not only the light irradiated from the optical semiconductor element 3 to the side opposite to the upper surface of the lead electrode 4, that is, the upper side, but also the light that reaches the die bond material 5 is reflected as indicated by the arrow B 2.
  • FIG. 1 is merely an example of an optical semiconductor device according to the present invention, and the mounting structure of the optical semiconductor element 3 can be appropriately modified.
  • Synthesis Example 1 Synthesis of First Silicone Resin A 1000 mL separable flask equipped with a thermometer, a dropping device and a stirrer was charged with 120 g of dimethyldimethoxysilane, 54 g of methyltrimethoxysilane, and 1,1,3,3-tetra 40 g of methyldisiloxane was added and stirred at 50 ° C. Into this, a solution of 1.2 g of hydrochloric acid and 83 g of water was slowly added dropwise. After the addition, the solution was stirred at 50 ° C. for 6 hours and reacted to obtain a reaction solution. Next, the polymer was obtained by removing the volatile component under reduced pressure.
  • the polymer (A) had the following average composition formula (A1).
  • Me represents a methyl group.
  • the molecular weight of each polymer obtained in Synthesis Example 1 and Synthesis Examples 2 to 8 was measured by GPC measurement by adding 1 mL of tetrahydrofuran to 10 mg, stirring until dissolved.
  • GPC measurement a measuring device manufactured by Waters (column: Shodex GPC LF-804 (length: 300 mm) x 2 manufactured by Showa Denko KK), measuring temperature: 40 ° C., flow rate: 1 mL / min, solvent: tetrahydrofuran, standard substance: Polystyrene) was used.
  • Synthesis Example 2 Synthesis of First Silicone Resin
  • a 1000 mL separable flask equipped with a thermometer, a dropping device and a stirrer 48 g of dimethyldimethoxysilane, 163 g of methyltrimethoxysilane, and 1,1,3,3-tetra 27 g of methyldisiloxane was added and stirred at 50 ° C.
  • a solution of 1.2 g of hydrochloric acid and 102 g of water was slowly added dropwise. After the addition, the solution was stirred at 50 ° C. for 6 hours and reacted to obtain a reaction solution.
  • the polymer was obtained by removing the volatile component under reduced pressure.
  • polymer (B) was obtained.
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (B) was 1500.
  • the polymer (B) had the following average composition formula (B1).
  • Me represents a methyl group.
  • the polymer was obtained by removing the volatile component under reduced pressure.
  • 150 g of hexane and 150 g of ethyl acetate were added, washed 10 times with 300 g of ion-exchanged water, reduced in pressure to remove volatile components, and polymer (C) was obtained.
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (C) was 1300.
  • the polymer (C) had the following average composition formula (C1).
  • the mixture was stirred at 50 ° C. for 6 hours and reacted to obtain a reaction solution.
  • the polymer was obtained by removing the volatile component under reduced pressure.
  • 150 g of hexane and 150 g of ethyl acetate were added, washed 10 times with 300 g of ion-exchanged water, reduced in pressure to remove volatile components, and polymer (D) was obtained.
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (D) was 1200.
  • the polymer (D) had the following average composition formula (D1).
  • Me represents a methyl group
  • Ph represents a phenyl group
  • Phe represents a phenylene group
  • the content ratio of the phenyl group and the phenylene group (the content ratio of the aryl group) in the obtained polymer (D) was 26 mol%.
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (E) was 1000.
  • the polymer (E) had the following average composition formula (E1).
  • Me represents a methyl group
  • Ph represents a phenyl group
  • Vi represents a vinyl group
  • Phe represents a phenylene group.
  • the content ratio of the phenyl group and the phenylene group (the content ratio of the aryl group) of the obtained polymer (E) was 31 mol%.
  • Synthesis Example 6 Synthesis of Second Silicone Resin
  • 41 g of trimethylmethoxysilane, 72 g of dimethyldimethoxysilane, 81 g of methyltrimethoxysilane, and vinylmethyldimethoxysilane 52 g was added and stirred at 50 ° C.
  • a solution obtained by dissolving 0.8 g of potassium hydroxide in 114 g of water was slowly dropped therein, and after the dropwise addition, the mixture was stirred at 50 ° C. for 6 hours and reacted to obtain a reaction solution.
  • 0.9 g of acetic acid was added to the reaction solution, the pressure was reduced to remove volatile components, and potassium acetate was removed by filtration to obtain a polymer (F).
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (F) was 2000.
  • the polymer (F) had the following average composition formula (F1).
  • Me represents a methyl group
  • Vi represents a vinyl group
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (G) was 2200.
  • the polymer (G) had the following average composition formula (G1).
  • Me represents a methyl group
  • Ph represents a phenyl group
  • Vi represents a vinyl group
  • the content ratio of the phenyl group of the obtained polymer (G) was 14 mol%.
  • the number average molecular weight (Mn) of the obtained polymer (H) was 1500.
  • the polymer (H) had the following average composition formula (H1).
  • Me represents a methyl group
  • Ph represents a phenyl group
  • Vi represents a vinyl group
  • Phe represents a phenylene group.
  • the content ratio of the phenyl group and the phenylene group (the content ratio of the aryl group) of the obtained polymer (H) was 16 mol%.
  • Example 1 5 parts by weight of polymer A, 5 parts by weight of polymer F, 0.02 parts by weight of 1,3-divinyl-1,1,3,3-tetramethyldisiloxane complex of platinum, and the magnesium carbonate anhydrous salt (X1) 60 parts by weight of polyhedral synthetic magnesite (manufactured by Kamishima Chemical Co., Ltd., trade name: MSL, average particle diameter 6 ⁇ m) was mixed and defoamed to obtain a die bond material for an optical semiconductor device.
  • X1 magnesium carbonate anhydrous salt
  • Example 2 Magnesite (manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd., trade name: MSL, average particle diameter 6 ⁇ m) was synthesized into synthetic magnesite 6 ⁇ m (acrylic resin-coated synthetic magnesite 6 ⁇ m) whose surface obtained in Synthesis Example 9 was coated with methacrylic resin. A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that the change was made.
  • Example 3 Magnesite (manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd., trade name: MSL, average particle diameter 6 ⁇ m) was synthesized into synthetic magnesite 6 ⁇ m (silicone resin-coated synthetic magnesite 6 ⁇ m) whose surface obtained in Synthesis Example 10 was coated with a silicone resin. A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that the change was made.
  • Example 4 Magnesite (product name: MSL, average particle diameter 6 ⁇ m, manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd.) corresponding to anhydrous magnesium carbonate (X1), synthetic magnesite 6 ⁇ m whose surface obtained in Synthesis Example 11 was coated with silica ( A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that the silica-coated synthetic magnesite was changed to 6 ⁇ m.
  • MSL average particle diameter 6 ⁇ m, manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd.
  • Example 5 A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of polymer A was changed to 5 parts by weight of polymer B, and 5 parts by weight of polymer F was changed to 5 parts by weight of polymer G.
  • Example 6 A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of polymer A was changed to 5 parts by weight of polymer C and 5 parts by weight of polymer F were changed to 5 parts by weight of polymer G.
  • Example 7 A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of polymer A was changed to 5 parts by weight of polymer D and 5 parts by weight of polymer F were changed to 5 parts by weight of polymer G.
  • Example 8 A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of polymer A was changed to 5 parts by weight of polymer E and 5 parts by weight of polymer F were changed to 5 parts by weight of polymer G.
  • Example 9 A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by weight of polymer A was changed to 5 parts by weight of polymer E and 5 parts by weight of polymer F was changed to 5 parts by weight of polymer H.
  • Synthetic magnesite (trade name: MSL, manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd., trade name: MSL, average particle size: 6 ⁇ m) is substantially polyhedral synthetic magnesite (trade name: manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd.) corresponding to the magnesium carbonate anhydrous salt (X1).
  • a die bond material was obtained in the same manner as in Example 1 except that MSS was changed to an average particle diameter of 1.2 ⁇ m.
  • Synthetic magnesite 1.2 ⁇ m (acrylic resin-coated synthetic magnesite 1) whose surface obtained in Synthesis Example 12 was coated with methacrylic resin (manufactured by Kamishima Chemical Co., Ltd., trade name: MSL, average particle size 6 ⁇ m).
  • MSL methacrylic resin
  • Example 12 Magnesite (manufactured by Kamishima Chemical Industry Co., Ltd., trade name: MSL, average particle diameter 6 ⁇ m), synthetic magnesite 1.2 ⁇ m (silicone resin-coated synthetic magnesite 1 whose surface obtained in Synthesis Example 13 was coated with a silicone resin) A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1, except that the thickness was changed to 2 ⁇ m).
  • Example 13 Magnesite (manufactured by Kamishima Chemical Co., Ltd., trade name: MSL, average particle size 1.2 ⁇ m), synthetic magnesite 1.2 ⁇ m (silica-coated synthetic magnesite 1 whose surface obtained in Synthesis Example 14 was coated with silica) A die bond material was obtained in the same manner as in Example 1, except that the thickness was changed to 2 ⁇ m).
  • Example 14 In the same manner as in Example 1, except that 10 parts by weight of aluminum nitride corresponding to the filler (Y) (manufactured by Tokuyama Corporation, average particle size 0.6 ⁇ m, thermal conductivity 100 W / m ⁇ K) was further mixed. The material was obtained.
  • Example 15 Except that 10 parts by weight of boron nitride corresponding to the filler (Y) (manufactured by Mizushima Alloy Iron Co., Ltd., average particle size 0.5 ⁇ m, thermal conductivity 50 W / m ⁇ K) was further mixed, the same as in Example 1 A die bond material was obtained.
  • Example 16 Except that 10 parts by weight of silicon nitride corresponding to the filler (Y) (manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd., average particle size 1.5 ⁇ m, thermal conductivity 35 W / m ⁇ K) was further mixed, the same as in Example 1 A die bond material was obtained.
  • Example 17 In the same manner as in Example 1, except that 10 parts by weight of zinc oxide corresponding to the filler (Y) (manufactured by Hakusuitec Co., Ltd., average particle size of 0.2 ⁇ m, thermal conductivity of 25 W / m ⁇ K) was further mixed. The material was obtained.
  • Example 18 In the same manner as in Example 1, except that 10 parts by weight of alumina corresponding to the filler (Y) (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., average particle size 0.4 ⁇ m, thermal conductivity 20 W / m ⁇ K) was further mixed. The material was obtained.
  • the thermal conductivity of the obtained evaluation sample was measured using a thermal conductivity meter “Rapid thermal conductivity meter QTM-500” manufactured by Kyoto Electronics Industry Co., Ltd. In addition, it is better that the thermal conductivity is high, and the thermal conductivity needs to be 0.3 W / m ⁇ K or more.
  • Dielectric breakdown voltage An evaluation sample used in the above (1) evaluation of thermal conductivity was prepared. Using a withstand voltage tester (MODEL7473, manufactured by EXTECH Electronics), an AC voltage was applied between the cured products so that the voltage increased at a rate of 1 kV / second. The voltage at which the cured product was broken was defined as the dielectric breakdown voltage.
  • Adhesiveness die shear strength
  • a die-bonding material for an optical semiconductor device was applied on an Ag-plated Cu substrate so that the adhesion area was 3 mm ⁇ 3 mm, and a 3 mm square Si chip was placed thereon to obtain a test sample.
  • the obtained test sample was heated at 150 ° C. for 3 hours to cure the die bond material.
  • the die shear strength (before moisture absorption) at 185 ° C. was evaluated at a speed of 300 ⁇ / sec using a die shear tester (manufactured by Arctech, model number: DAGE 4000).
  • test sample was left in a high-temperature and high-humidity oven at 85 ° C. and 85 RH% for 100 hours, and then the die shear strength (after moisture absorption) at 185 ° C. was evaluated.

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Abstract

　熱伝導性が高く、ダイボンド材を用いた光半導体装置においてクラックを生じ難くすることができる光半導体装置用ダイボンド材を提供する。　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂と、珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂と、ヒドロシリル化反応用触媒と、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体の内の少なくとも一方の物質とを含む。

Description

光半導体装置用ダイボンド材及びそれを用いた光半導体装置
　本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ）素子などの光半導体素子をダイボンディングするために用いられる光半導体装置用ダイボンド材、並びに該光半導体装置用ダイボンド材を用いた光半導体装置に関する。
　発光ダイオード（ＬＥＤ）素子などの光半導体素子が、表示装置の光源等に広く用いられている。光半導体素子を用いた光半導体装置の消費電力は低く、かつ寿命は長い。また、光半導体装置は、過酷な環境下でも使用され得る。従って、光半導体装置は、携帯電話用バックライト、液晶テレビ用バックライト、自動車用ランプ、照明器具及び看板などの幅広い用途で使用されている。
　下記の特許文献１には、ＬＥＤ素子が基板上に実装された光半導体装置が開示されている。この光半導体装置では、ＬＥＤ素子は、基板の上面にダイボンド材を用いて接合されている。このダイボンド材は、アルケニル基含有ポリオルガノシロキサンと、珪素原子に結合した水素原子を３個以上有するポリオルガノハイドロジェンシロキサンと、白金触媒と、接着性付与剤とを含む。上記アルケニル基含有ポリオルガノシロキサンは、珪素原子に結合する水酸基量が５０～３０００ｐｐｍであり、珪素原子に結合したアルケニル基を平均１個以上有し、かつＳｉＯ４／２単位を有するポリオルガノシロキサンを含む。
特開２００９－１１４３６５号公報
　上記光半導体装置では、光半導体素子から光を発する際に、高い熱量が発生する。このため、ダイボンド材により接合された光半導体素子が熱劣化することがある。光半導体素子の熱劣化を抑制するためには、発生した熱を、ダイボンド材を介して十分に放散させる必要がある。
　しかしながら、特許文献１に記載のような従来のダイボンド材では、熱を十分に放散させることはできない。
　また、一般的に、フィラーであるアルミナ及び酸化亜鉛は、熱伝導率が高いので、放熱性に優れた材料として知られている。しかしながら、アルミナ及び酸化亜鉛の比重は比較的大きい。このため、仮にアルミナ及び酸化亜鉛をダイボンド材に添加した場合には、ダイボンド材中でアルミナ及び酸化亜鉛が沈降するという問題がある。
　さらに、上記フィラーを添加した従来の光半導体装置用ダイボンド材では、該ダイボンド材を用いた光半導体装置においてクラックが生じやすいという問題もある。
　本発明の目的は、熱伝導性が高く、ダイボンド材を用いた光半導体装置においてクラックを生じ難くすることができる光半導体装置用ダイボンド材、並びに該光半導体装置用ダイボンド材を用いた光半導体装置を提供することである。
　本発明の広い局面によれば、珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂と、珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂と、ヒドロシリル化反応用触媒と、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体の内の少なくとも一方の物質とを含む、光半導体装置用ダイボンド材が提供される。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材のある特定の局面では、上記第１のシリコーン樹脂は、下記式（１Ａ）又は下記式（１Ｂ）で表され、かつ珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂であり、上記第２のシリコーン樹脂は、下記式（５１Ａ）又は下記式（５１Ｂ）で表され、かつ珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　上記式（１Ａ）中、ａ、ｂ及びｃは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０～０．４０及びｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　上記式（１Ｂ）中、ａ、ｂ、ｃ及びｄは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０～０．４０、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．３０～０．８０及びｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ１１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　上記式（５１Ａ）中、ｐ、ｑ及びｒは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０～０．４０及びｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　上記式（５１Ｂ）中、ｐ、ｑ、ｒ及びｓは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０～０．４０、ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．３０～０．８０及びｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ５７～６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ６１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材の他の特定の局面では、上記第１のシリコーン樹脂は、珪素原子に結合した水素原子と、アルケニル基とを有する第１のシリコーン樹脂である。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材の他の特定の局面では、上記物質の平均粒子径は３μｍ以下である。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材のさらに他の特定の局面では、上記物質とは異なり、平均粒子径が０．０１～２μｍであり、かつ熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるフィラーがさらに含まれている。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材の別の特定の局面では、上記フィラーは、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素及び酸化亜鉛からなる群から選択された少なくとも１種である。
　本発明に係る光半導体装置は、本発明に従って構成された光半導体装置用ダイボンド材と、接続対象部材と、上記光半導体装置用ダイボンド材を用いて上記接続対象部材に接続された光半導体素子とを備える。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂と、珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂と、ヒドロシリル化反応用触媒と、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体の内の少なくとも一方の物質とを含むので、熱伝導性を高くすることができる。さらに、ダイボンド材を用いた光半導体装置においてダイボンド材にクラックを生じ難くすることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る光半導体装置を示す正面断面図である。
　以下、本発明の詳細を説明する。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂と、珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂と、ヒドロシリル化反応用触媒と、物質（Ｘ）とを含む。上記物質（Ｘ）は、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体（Ｘ２）の内の少なくとも一方である。
　上記組成の採用により、ダイボンド材の熱伝導性を高くすることができる。さらに、ダイボンド材の熱伝導性を高くすることができるだけでなく、ダイボンド材を用いた光半導体装置においてダイボンド材にクラックを生じ難くすることができる。ダイボンド材の熱伝導性が高いと、光半導体素子から生じた熱量を十分に放散させることができ、光半導体素子の熱劣化を抑制できる。このため、光半導体装置を長期間使用でき、光半導体装置の信頼性を高めることができる。
　熱伝導性を付与するために、フィラーとして、酸化亜鉛、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、アルミナ、酸化マグネシウム及びシリカ等が一般的に用いられている。窒化物の熱伝導性は、非常に高い。例えば、窒化アルミニウムの熱伝導率は１５０～２５０Ｗ／ｍ・Ｋであり、窒化ホウ素の熱伝導率は３０～５０Ｗ／ｍ・Ｋである。しかし、窒化物は、非常に高価である。また、アルミナは比較的安価であり、熱伝導性も２０～３５Ｗ／ｍ・Ｋと比較的高い。しかし、アルミナはモース硬度が９であり、硬度が高い。このため、アルミナが用いられた場合には、ダイボンド材におけるクラックの発生が問題となると推察される。酸化マグネシウムは安価であり、熱伝導率も４５～６０Ｗ／ｍ・Ｋと良好である。しかし、酸化マグネシウムは耐水性が低い。シリカは非常に安価である。しかし、シリカは熱伝導率が２Ｗ／ｍ・Ｋと低い。また、アルミナ及び酸化亜鉛の比重は比較的大きいので、ダイボンド材中でアルミナ及び酸化亜鉛が沈降するという問題もある。
　上記化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）は、熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋと比較的良好であり、モース硬度も３．５と低い。従って、上記炭酸マグネシウム塩（Ｘ１）又は該炭酸マグネシウム塩を含む上記被覆体（Ｘ２）の使用により、ダイボンド材の熱伝導性を高くし、ダイボンド材のクラックを抑制できる。さらに、上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）は、窒化物と比べて安価である。従って、上記炭酸マグネシウム塩（Ｘ１）又は該炭酸マグネシウム塩を含む上記被覆体（Ｘ２）の使用により、光半導体装置用ダイボンド材の生産コストを低減できる。
　なお、上記化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）は、例えば化学式４ＭｇＣＯ３・Ｍｇ（ＯＨ２）・４Ｈ２Ｏで表されるヒドロキシ炭酸マグネシウムとは異なる。このヒドロキシ炭酸マグネシウムは、単に炭酸マグネシウムと呼ばれることもある。このヒドロキシ炭酸マグネシウムは１００℃前後に加熱されると、結晶水を放出する。このため、ヒドロキシ炭酸マグネシウムは、例えば高い耐熱性が要求される光半導体装置の用途には適さない。
　上記第１のシリコーン樹脂及び上記第２のシリコーン樹脂における下記式（Ｘ）より求められるアリール基の含有比率はそれぞれ、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、好ましくは５０モル％以下、より好ましくは４０モル％以下である。アリール基の含有比率が上記下限以上及び上記上限以下であると、ガスバリア性がより一層高くなり、かつダイボンド材の剥離が生じ難くなる。
　アリール基の含有比率（モル％）＝（上記第１のシリコーン樹脂又は上記第２のシリコーン樹脂の１分子あたりに含まれるアリール基の平均個数×アリール基の分子量／上記第１のシリコーン樹脂又は上記第２のシリコーン樹脂の数平均分子量）×１００　・・・式（Ｘ）
　（第１のシリコーン樹脂）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材に含まれている第１のシリコーン樹脂は、珪素原子に結合した水素原子を有する。該水素原子は、珪素原子に直接結合している。ダイボンド材のガスバリア性をより一層高める観点からは、第１のシリコーン樹脂は、珪素原子に結合した水素原子と、アリール基とを有することが好ましい。該アリール基としては、無置換のフェニル基、置換フェニル基、無置換のフェニレン基、及び置換フェニレン基が挙げられる。
　ガスバリア性により一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記第１のシリコーン樹脂は、珪素原子に結合した水素原子と、アルケニル基とを有することが好ましい。
　ガスバリア性により一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記第１のシリコーン樹脂は、下記式（１Ａ）又は下記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂であることが好ましい。ただし、上記第１のシリコーン樹脂として、下記式（１Ａ）又は下記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂以外の第１のシリコーン樹脂を用いてもよい。下記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂は、フェニレン基を有していてもよく、フェニレン基を有していなくてもよい。上記第１のシリコーン樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
　上記式（１Ａ）中、ａ、ｂ及びｃは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０～０．４０及びｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。なお、上記式（１Ａ）中、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位及び（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位はそれぞれ、アルコキシ基を有していてもよく、ヒドロキシ基を有していてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　上記式（１Ｂ）中、ａ、ｂ、ｃ及びｄは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０～０．４０、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．３０～０．８０及びｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ１１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。なお、上記式（１Ｂ）中、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位、（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）で表される構造単位はそれぞれ、アルコキシ基を有していてもよく、ヒドロキシ基を有していてもよい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ａ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個が水素原子を表し、フェニル基及び水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ｂ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個が水素原子を表し、フェニル基及び水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ａ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、水素原子及びアルケニル基以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ｂ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、水素原子及びアルケニル基以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ａ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個が水素原子を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基、水素原子及びアルケニル基以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　ガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ｂ）中、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個が水素原子を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基、水素原子及びアルケニル基以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表すことが好ましい。
　上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）は平均組成式を示す。上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）における炭化水素基は、直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中のＲ１～Ｒ６は同一であってもよく、異なっていてもよい。上記式（１Ｂ）中のＲ７～Ｒ１０は同一であってもよく、異なっていてもよい。
　上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位における酸素原子部分、（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位における酸素原子部分、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）で表される構造単位における酸素原子部分はそれぞれ、シロキサン結合を形成している酸素原子部分、アルコキシ基の酸素原子部分、又はヒドロキシ基の酸素原子部分を示す。
　なお、一般に、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）の各構造単位において、アルコキシ基の含有量は少なく、更にヒドロキシ基の含有量も少ない。これは、一般に、第１のシリコーン樹脂を得るために、アルコキシシラン化合物などの有機珪素化合物を加水分解し、重縮合させると、アルコキシ基及びヒドロキシ基の多くは、シロキサン結合の部分骨格に変換されるためである。すなわち、アルコキシ基の酸素原子及びヒドロキシ基の酸素原子の多くは、シロキサン結合を形成している酸素原子に変換される。上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）の各構造単位がアルコキシ基又はヒドロキシ基を有する場合には、シロキサン結合の部分骨格に変換されなかった未反応のアルコキシ基又はヒドロキシ基がわずかに残存していることを示す。後述の式（５１Ａ）及び式（５１Ｂ）の各構造単位がアルコキシ基又はヒドロキシ基を有する場合に関しても、同様のことがいえる。
　上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）における炭素数１～８の炭化水素基としては特に限定されず、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｔ－ペンチル基、イソへキシル基、シクロヘキシル基、ビニル基、アリル基及びフェニル基等が挙げられる。
　上記式（１Ｂ）における炭素数１～８の２価の炭化水素基としては特に限定されず、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、シクロヘキシレン基及びフェニレン基等が挙げられる。
　上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中、アルケニル基としては、ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基及びヘキセニル基等が挙げられる。ガスバリア性をより一層高める観点からは、上記第１のシリコーン樹脂におけるアルケニル基は、ビニル基又はアリル基であることが好ましく、ビニル基であることがより好ましい。
　上記式（１Ａ）又は上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂における下記式（Ｘ１）より求められるアリール基の含有比率は、好ましくは１０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。このアリール基の含有比率が１０モル％以上であると、ガスバリア性がより一層高くなる。アリール基の含有比率が５０モル％以下であると、ダイボンド材の剥離が生じ難くなる。ガスバリア性を更に一層高める観点からは、アリール基の含有比率は２０モル％以上であることがより好ましい。ダイボンド材の剥離をより一層生じ難くする観点からは、アリール基の含有比率は、４０モル％以下であることがより好ましい。
　アリール基の含有比率（モル％）＝（平均組成式が上記式（１Ａ）又は上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂の１分子あたりに含まれるアリール基の平均個数×アリール基の分子量／平均組成式が上記式（１Ａ）又は上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂の数平均分子量）×１００　・・・式（Ｘ１）
　上記式（１Ａ）で表され、かつフェニル基を有する第１のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ１）におけるアリール基はフェニル基を示し、アリール基の含有比率はフェニル基の含有比率を示す。
　上記式（１Ｂ）で表され、かつフェニル基とフェニレン基とを有する第１のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ１）におけるアリール基はフェニル基とフェニレン基とを示し、アリール基の含有比率はフェニル基とフェニレン基との合計の含有比率を示す。
　上記式（１Ｂ）で表され、フェニル基を有し、かつフェニレン基を有さない第１のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ１）におけるアリール基はフェニル基を示し、アリール基の含有比率はフェニル基の含有比率を示す。
　ガスバリア性をより一層高める観点からは、上記式（１Ｂ）中、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（１ｂ－１）で表される構造単位であることが好ましい。下記式（１ｂ－１）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は置換又は無置換のフェニレン基である。本明細書において、「フェニレン基」の用語には、炭素数１～８の炭化水素基がベンゼン環に置換した置換フェニレン基も含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
　上記式（１ｂ－１）中、Ｒａは、水素原子又は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。上記炭化水素基は直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。なお、上記式（１ｂ－１）中のベンゼン環に結合している３つの基の結合部位は特に限定されない。また、上記式（１ｂ－１）で表される構造単位において、末端の酸素原子は、一般に隣接する珪素原子とシロキサン結合を形成しており、隣接する構造単位と酸素原子を共有している。従って、末端の１つの酸素原子を「Ｏ１／２」とする。
　上記式（１Ｂ）中、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（１ｂ－２）で表される構造単位であることが好ましい。下記式（１ｂ－２）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は置換又は無置換のフェニレン基である。下記式（１ｂ－２）中のベンゼン環に結合しているＲａの結合部位は特に限定されない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　上記式（１ｂ－２）中、Ｒａは、水素原子又は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
　上記式（１Ｂ）中、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（１ｂ－３）で表される構造単位であることがより好ましい。下記式（１ｂ－３）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は無置換のフェニレン基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
　上記式（１ｂ－３）中、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
　上記式（１Ａ）又は上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂において、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位（以下、二官能構造単位ともいう）は、下記式（１－２）で表される構造、すなわち、二官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基又はアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ４Ｒ５ＳｉＸＯ１／２）　・・・式（１－２）
　（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位は、下記式（１－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（１－２－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ４及びＲ５で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位に含まれる。具体的には、アルコキシ基がシロキサン結合の部分骨格に変換された場合には、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位は、下記式（１－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を示す。未反応のアルコキシ基が残存している場合、又はアルコキシ基がヒドロキシ基に変換された場合には、残存アルコキシ基又はヒドロキシ基を有する（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位は、下記式（１－２－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
　上記式（１－２）及び上記式（１－２－ｂ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（１－ｂ）、（１－２）及び（１－２－ｂ）中のＲ４及びＲ５は、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中のＲ４及びＲ５と同様の基である。
　上記式（１Ａ）又は上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂において、（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位（以下、三官能構造単位ともいう）は、下記式（１－３）又は下記式（１－４）で表される構造、すなわち、三官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の２つがそれぞれヒドロキシ基若しくはアルコキシ基を構成する構造、又は、三官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基若しくはアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ６ＳｉＸ２Ｏ１／２）　・・・式（１－３）
　（Ｒ６ＳｉＸＯ２／２）　・・・式（１－４）
　（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位は、下記式（１－ｃ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（１－３－ｃ）又は下記式（１－４－ｃ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ６で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位に含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
　上記式（１－３）、（１－３－ｃ）、（１－４）及び（１－４－ｃ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（１－ｃ）、（１－３）、（１－３－ｃ）、（１－４）及び（１－４－ｃ）中のＲ６は、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中のＲ６と同様の基である。
　上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂において、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）で表される構造単位は、下記式（１－５）で表される構造、すなわち、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）の構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基又はアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１ＸＯ１／２）　・・・式（１－５）
　（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）で表される構造単位は、下記式（１－ｄ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（１－５－ｄ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０及びＲ１１で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）で表される構造単位に含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
　上記式（１－５）及び（１－５－ｄ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（１－ｄ）、（１－５）及び（１－５－ｄ）中のＲ７～Ｒ１１は、上記式（１Ｂ）中のＲ７～Ｒ１１と同様の基である。
　上記式（１－ｂ）～（１－ｄ）、式（１－２）～（１－５）、並びに式（１－２－ｂ）、（１－３－ｃ）、（１－４－ｃ）、及び（１－５－ｄ）において、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基としては特に限定されず、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、イソプロポキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基及びｔ－ブトキシ基が挙げられる。
　上記式（１Ａ）中、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）の下限は０．０５、上限は０．５０である。ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）が上記下限及び上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性をより一層高めることができ、かつダイボンド材の剥離をより一層抑制できる。上記式（１Ａ）中、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）の好ましい下限は０．１０、より好ましい下限は０．１５であり、好ましい上限は０．４５、より好ましい上限は０．４０である。
　上記式（１Ａ）中、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）の下限は０、上限は０．４０である。ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。なお、ｂが０であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）が０である場合、上記式（１Ａ）中、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）の構造単位は存在しない。
　上記式（１Ａ）中、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）の下限は０．３０、上限は０．８０である。ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）が上記下限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性が高くなり、かつ高温環境下でダイボンド材の硬化物の厚みが減少し難くなる。上記式（１Ａ）中、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）の好ましい下限は０．３５、より好ましい下限は０．４０、好ましい上限は０．７５である。
　上記式（１Ｂ）中、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の下限は０．０５、上限は０．５０である。ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が上記下限及び上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性をより一層高めることができ、かつダイボンド材の剥離をより一層抑制できる。上記式（１Ｂ）中、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の好ましい下限は０．１０、より好ましい下限は０．１５であり、好ましい上限は０．４５、より好ましい上限は０．４０である。
　上記式（１Ｂ）中、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の下限は０、上限は０．４０である。ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。なお、ｂが０であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が０である場合、上記式（１Ｂ）中、（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）の構造単位は存在しない。
　上記式（１Ｂ）中、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の下限は０．３０、上限は０．８０である。ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が上記下限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性が高くなり、かつ高温環境下でダイボンド材の硬化物の厚みが減少し難くなる。ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の好ましい下限は０．３５、より好ましい下限は０．４０、好ましい上限は０．７５である。
　上記式（１Ｂ）中、ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の下限は０．０１、上限は０．４０である。ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）が上記下限及び上限を満たすと、腐食性ガスに対して高いガスバリア性を有し、過酷な環境下で使用されてもクラック又は剥離が生じ難い光半導体装置用ダイボンド材を得ることができる。腐食性ガスに対してより一層高いガスバリア性を有し、過酷な環境下で使用されてもクラック又は剥離がより一層生じ難い光半導体装置用ダイボンド材を得る観点からは、上記式（１Ｂ）中、ｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）の好ましい下限は０．０３、より好ましい下限は０．０５、好ましい上限は０．３５、より好ましい上限は０．３０である。
　上記第１のシリコーン樹脂について、テトラメチルシラン（以下、ＴＭＳ）を基準に２９Ｓｉ－核磁気共鳴分析（以下、ＮＭＲ）を行うと、置換基の種類によって若干の変動は見られるものの、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の（Ｒ１Ｒ２Ｒ３ＳｉＯ１／２）ａで表される構造単位に相当する各ピークは＋１０～－５ｐｐｍ付近に現れ、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の（Ｒ４Ｒ５ＳｉＯ２／２）ｂ及び上記式（１－２）の二官能構造単位に相当する各ピークは－１０～－５０ｐｐｍ付近に現れ、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の（Ｒ６ＳｉＯ３／２）ｃ、並びに上記式（１－３）及び上記式（１－４）の三官能構造単位に相当する各ピークは－５０～－８０ｐｐｍ付近に現れ、上記式（１Ｂ）中の（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）ｄ及び上記式（１－５）の構造単位に相当する各ピークは０～－５ｐｐｍ付近に現れる。
　従って、２９Ｓｉ－ＮＭＲを測定し、それぞれのシグナルのピーク面積を比較することによって上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の各構造単位の比率を測定できる。
　但し、上記ＴＭＳを基準にした２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定で上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の構造単位の見分けがつかない場合は、２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定結果だけではなく、１Ｈ－ＮＭＲの測定結果を必要に応じて用いることにより、上記式（１Ａ）及び上記式（１Ｂ）中の各構造単位の比率を見分けることができる。
　（第２のシリコーン樹脂）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材に含まれている第２のシリコーン樹脂は、アルケニル基を有する。該アルケニル基は、珪素原子に直接結合している。上記アルケニル機の炭素－炭素二重結合における炭素原子が、珪素原子に結合していてもよく、上記アルケニル基の炭素－炭素二重結合における炭素原子とは異なる炭素原子が、珪素原子に結合していてもよい。
　ダイボンド材のガスバリア性をより一層高める観点からは、上記第２のシリコーン樹脂は、アルケニル基と、アリール基とを有することが好ましい。該アリール基としては、無置換のフェニル基、置換フェニル基、無置換のフェニレン基、及び置換フェニレン基が挙げられる。
　ガスバリア性により一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記第２のシリコーン樹脂は、下記式（５１Ａ）又は下記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂であることが好ましい。ただし、上記第２のシリコーン樹脂として、下記式（５１Ａ）又は下記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂以外の第２のシリコーン樹脂を用いてもよい。下記式（５１Ｂ）で表されるシリコーン樹脂は、フェニレン基を有していてもよく、フェニレン基を有していなくてもよい。上記第２のシリコーン樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000017
　上記式（５１Ａ）中、ｐ、ｑ及びｒは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０～０．４０及びｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。なお、上記式（５１Ａ）中、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位及び（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位はそれぞれ、アルコキシ基を有していてもよく、ヒドロキシ基を有していてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000018
　上記式（５１Ｂ）中、ｐ、ｑ、ｒ及びｓは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０～０．４０、ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．３０～０．８０及びｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ５７～６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ６１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。なお、上記式（５１Ｂ）中、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位、（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）で表される構造単位はそれぞれ、アルコキシ基を有していてもよく、ヒドロキシ基を有していてもよい。
　上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）は平均組成式を示す。上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）における炭化水素基は、直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中のＲ５１～Ｒ５６は同一であってもよく、異なっていてもよい。上記式（５１Ｂ）中のＲ５７～Ｒ６０は同一であってもよく、異なっていてもよい。
　上記式（５１Ａ）及び（５１Ｂ）中、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位における酸素原子部分、（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位における酸素原子部分、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）で表される構造単位における酸素原子部分はそれぞれ、シロキサン結合を形成している酸素原子部分、アルコキシ基の酸素原子部分、又はヒドロキシ基の酸素原子部分を示す。
　上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中、アルケニル基としては、ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基及びヘキセニル基等が挙げられる。ガスバリア性をより一層高める観点からは、第２のシリコーン樹脂におけるアルケニル基及び上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中のアルケニル基は、ビニル基又はアリル基であることが好ましく、ビニル基であることがより好ましい。
　上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）における炭素数１～８の炭化水素基としては特に限定されず、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｔ－ペンチル基、イソへキシル基及びシクロヘキシル基が挙げられる。上記式（５１Ｂ）における炭素数１～８の２価の炭化水素基としては特に限定されず、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、シクロヘキシレン基及びフェニレン基等が挙げられる。
　上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂における下記式（Ｘ５１）より求められるアリール基の含有比率は好ましくは１０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。このアリール基の含有比率が１０モル％以上であると、ガスバリア性がより一層高くなる。アリール基の含有比率が５０モル％以下であると、ダイボンド材の剥離が生じ難くなる。ガスバリア性を更に一層高める観点からは、アリール基の含有比率は２０モル％以上であることがより好ましい。剥離をより一層生じ難くする観点からは、アリール基の含有比率は、４０モル％以下であることがより好ましい。
　アリール基の含有比率（モル％）＝（平均組成式が上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂の１分子あたりに含まれるアリール基の平均個数×アリール基の分子量／平均組成式が上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂の数平均分子量）×１００　・・・式（Ｘ５１）
　上記式（５１Ａ）で表され、かつフェニル基を有する第２のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ５１）におけるアリール基はフェニル基を示し、アリール基の含有比率はフェニル基の含有比率を示す。
　上記式（５１Ｂ）で表され、かつフェニル基とフェニレン基とを有する第２のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ５１）におけるアリール基はフェニル基とフェニレン基とを示し、アリール基の含有比率はフェニル基とフェニレン基との合計の含有比率を示す。
　上記式（５１Ｂ）で表され、フェニル基を有し、かつフェニレン基を有さない第２のシリコーン樹脂を用いる場合には、上記式（Ｘ５１）におけるアリール基はフェニル基を示し、アリール基の含有比率はフェニル基の含有比率を示す。
　ガスバリア性をより一層高める観点からは、上記式（５１Ｂ）中、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（５１ｂ－１）で表される構造単位であることが好ましい。下記式（５１ｂ－１）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は置換又は無置換のフェニレン基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000019
　上記式（５１ｂ－１）中、Ｒｂは、水素原子又は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ５７～Ｒ６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。上記炭化水素基は直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。なお、上記式（５１ｂ－１）中のベンゼン環に結合している３つの基の結合部位は特に限定されない。
　上記式（５１Ｂ）中、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（５１ｂ－２）で表される構造単位であることが好ましい。下記式（５１ｂ－２）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は置換又は無置換のフェニレン基である。下記式（５１ｂ－２）中のベンゼン環に結合しているＲｂの結合部位は特に限定されない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
　上記式（５１ｂ－２）中、Ｒｂは、水素原子又は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ５７～Ｒ６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
　上記式（５１Ｂ）中、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）の構造単位は、下記式（５１ｂ－３）で表される構造単位であることがより好ましい。下記式（５１ｂ－３）で表される構造単位はフェニレン基を有し、該フェニレン基は無置換のフェニレン基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000021
　上記式（５１ｂ－３）中、Ｒ５７～Ｒ６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
　上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂において、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位（以下、二官能構造単位ともいう）は、下記式（５１－２）で表される構造、すなわち、二官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基又はアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＸＯ１／２）　・・・式（５１－２）
　（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位は、下記式（５１－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（５１－２－ｂ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ５４及びＲ５５で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）で表される構造単位に含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
　上記式（５１－２）及び（５１－２－ｂ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（５１－ｂ）、（５１－２）及び（５１－２－ｂ）中のＲ５４及びＲ５５は、上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）中のＲ５４及びＲ５５と同様の基である。
　上記式（５１Ａ）又は上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂において、（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位（以下、三官能構造単位ともいう）は、下記式（５１－３）又は下記式（５１－４）で表される構造、すなわち、三官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の２つがそれぞれヒドロキシ基若しくはアルコキシ基を構成する構造、又は、三官能構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基若しくはアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ５６ＳｉＸ２Ｏ１／２）　・・・式（５１－３）
　（Ｒ５６ＳｉＸＯ２／２）　・・・式（５１－４）
　（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位は、下記式（５１－ｃ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（５１－３－ｃ）又は下記式（５１－４－ｃ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ５６で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）で表される構造単位に含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000023
　上記式（５１－３）、（５１－３－ｃ）、（５１－４）及び（５１－４－ｃ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（５１－ｃ）、（５１－３）、（５１－３－ｃ）、（５１－４）及び（５１－４－ｃ）中のＲ５６は、上記式（５１Ａ）及び（５１Ｂ）中のＲ５６と同様の基である。
　上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂において、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）で表される構造単位は、下記式（５１－５）で表される構造、すなわち、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）の構造単位中の珪素原子に結合した酸素原子の１つがヒドロキシ基又はアルコキシ基を構成する構造を含んでいてもよい。
　（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２ＸＲ６１Ｏ１／２）　・・・式（５１－５）
　（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）で表される構造単位は、下記式（５１－ｄ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含み、更に下記式（５１－５－ｄ）で表される構造単位の破線で囲まれた部分を含んでいてもよい。すなわち、Ｒ５７、Ｒ５８、Ｒ５９、Ｒ６０及びＲ６１で表される基を有し、かつアルコキシ基又はヒドロキシ基が末端に残存している構造単位も、（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）で表される構造単位に含まれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000024
　上記式（５１－５）及び（５１－５－ｄ）中、Ｘは、ＯＨ又はＯＲを表し、ＯＲは、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基を表す。上記式（５１－ｄ）、（５１－５）及び（５１－５－ｄ）中のＲ５７～Ｒ６１は、上記式（５１Ｂ）中のＲ５７～Ｒ６１と同様の基である。
　上記式（５１－ｂ）～（５１－ｄ）、式（５１－２）～（５１－５）、並びに式（５１－２－ｂ）、（５１－３－ｃ）、（５１－４－ｃ）、及び（５１－５－ｄ）において、直鎖状又は分岐状の炭素数１～４のアルコキシ基としては特に限定されず、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、イソプロポキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基及びｔ－ブトキシ基が挙げられる。
　上記式（５１Ａ）中、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）の下限は０．０５、上限は０．５０である。ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）が上記下限及び上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性をより一層高めることができ、かつダイボンド材の剥離をより一層抑制できる。上記式（５１Ａ）中、中、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）の好ましい下限は０．１０、より好ましい下限は０．１５であり、好ましい上限は０．４５、より好ましい上限は０．４０である。
　上記式（５１Ａ）中、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）の下限は０、上限は０．４０である。ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）上記上限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。上記式（５１Ａ）中、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）の好ましい上限は０．３５、より好ましい上限は０．３０である。なお、ｑが０であり、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）が０である場合、上記式（５１Ａ）中、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）の構造単位は存在しない。
　上記式（５１Ａ）中、ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）の下限は０．３０、上限は０．８０である。ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）が上記下限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性が高くなり、かつ高温環境下でダイボンド材の硬化物の厚みが減少し難くなる。
　上記式（５１Ｂ）中、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）の下限は０．０５、上限は０．５０である。ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性をより一層高めることができ、かつダイボンド材の剥離をより一層抑制できる。
　上記式（５１Ｂ）中、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）の下限は０、上限は０．４０である。ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）が上記上限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。なお、ｑが０であり、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）が０である場合、上記式（５１Ｂ）中、（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）の構造単位は存在しない。
　上記式（５１Ｂ）中、ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）の下限は０．３０、上限は０．８０である。ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）が上記下限を満たすと、ダイボンド材の高温での貯蔵弾性率を高くすることができる。上記上限を満たすと、ダイボンド材の耐熱性が高くなり、かつ高温環境下でダイボンド材の硬化物の厚みが減少し難くなる。
　上記式（５１Ｂ）中、ｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）の下限は０．０１、上限は０．４０である。ｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）が上記下限及び上限を満たすと、腐食性ガスに対して高いガスバリア性を有し、過酷な環境下で使用されてもクラック又は剥離が生じ難い光半導体装置用ダイボンド材を得ることができる。腐食性ガスに対してより一層高いガスバリア性を有し、過酷な環境下で使用されてもクラック又は剥離がより一層生じ難い光半導体装置用ダイボンド材を得る観点からは、上記式（５１Ｂ）中、ｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）の好ましい下限は０．０３、より好ましい下限は０．０５、好ましい上限は０．３５、より好ましい上限は０．３０である。
　上記第２のシリコーン樹脂について、テトラメチルシラン（以下、ＴＭＳ）を基準に２９Ｓｉ－核磁気共鳴分析（以下、ＮＭＲ）を行うと、置換基の種類によって若干の変動は見られるものの、上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の（Ｒ５１Ｒ５２Ｒ５３ＳｉＯ１／２）ｐで表される構造単位に相当する各ピークは＋１０～－５ｐｐｍ付近に現れ、上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の（Ｒ５４Ｒ５５ＳｉＯ２／２）ｑ及び上記式（５１－２）の二官能構造単位に相当する各ピークは－１０～－５０ｐｐｍ付近に現れ、上記式上記（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の（Ｒ５６ＳｉＯ３／２）ｒ、並びに上記式（５１－３）及び上記式（５１－４）の三官能構造単位に相当する各ピークは－５０～－８０ｐｐｍ付近に現れ、上記式（５１Ｂ）中の（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）及び上記式（５１－５）に相当する各ピークは０～－５ｐｐｍ付近に現れる。
　従って、２９Ｓｉ－ＮＭＲを測定し、それぞれのシグナルのピーク面積を比較することによって上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の各構造単位の比率を測定できる。
　但し、上記ＴＭＳを基準にした２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定で上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の構造単位の見分けがつかない場合は、２９Ｓｉ－ＮＭＲの測定結果だけではなく、１Ｈ－ＮＭＲの測定結果を必要に応じて用いることにより、上記式（５１Ａ）及び上記式（５１Ｂ）中の各構造単位の比率を見分けることができる。
　上記第１のシリコーン樹脂１００重量部に対して、上記第２のシリコーン樹脂の含有量は１０重量部以上、４００重量部以下であることが好ましい。第１，第２のシリコーン樹脂の含有量がこの範囲内であると、高温での貯蔵弾性率がより一層高く、かつガスバリア性により一層優れたダイボンド材を得ることができる。高温での貯蔵弾性率がさらに一層高く、かつガスバリア性にさらに一層優れたダイボンド材を得る観点からは、上記第１のシリコーン樹脂１００重量部に対して、上記第２のシリコーン樹脂の含有量のより好ましい下限は３０重量部、更に好ましい下限は５０重量部、より好ましい上限は３００重量部、更に好ましい上限は２００重量部である。
　ガスバリア性により一層優れているダイボンド材を得る観点からは、本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、上記式（１Ｂ）で表される第１のシリコーン樹脂及び上記式（５１Ｂ）で表される第２のシリコーン樹脂の内の少なくとも一方を含むことが好ましい。
　（第１，第２のシリコーン樹脂の他の性質及びその合成方法）
　上記第１，第２のシリコーン樹脂のアルコキシ基の含有量の好ましい下限は０．５モル％、より好ましい下限は１モル％、好ましい上限は１０モル％、より好ましい上限は５モル％である。アルコキシ基の含有量が上記好ましい範囲内であると、ダイボンド材の密着性を高めることができる。
　アルコキシ基の含有量が上記好ましい下限を満たすと、ダイボンド材の密着性を高めることができる。アルコキシ基の含有量が上記好ましい上限を満たすと、上記第１，第２のシリコーン樹脂及びダイボンド材の貯蔵安定性が高くなり、ダイボンド材の耐熱性がより一層高くなる。
　上記アルコキシ基の含有量は、上記第１，第２のシリコーン樹脂の平均組成式中に含まれる上記アルコキシ基の量を意味する。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂はシラノール基を含有しないほうが好ましい。上記第１，第２のシリコーン樹脂がシラノール基を含有しないと、上記第１，第２のシリコーン樹脂及びダイボンド材の貯蔵安定性が高くなる。上記シラノール基は、真空下での加熱により減少させることができる。シラノール基の含有量は、赤外分光法を用いて測定できる。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）の好ましい下限は５００、より好ましい下限は８００、更に好ましい下限は１０００、好ましい上限は５００００、より好ましい上限は１５０００である。数平均分子量が上記好ましい下限を満たすと、熱硬化時に揮発成分が少なくなり、高温環境下でダイボンド材の硬化物の厚みが減少しにくくなる。数平均分子量が上記好ましい上限を満たすと、粘度調節が容易である。
　上記数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレンを標準物質して求めた値である。上記数平均分子量（Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製の測定装置（カラム：昭和電工社製　Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　ＬＦ－８０４（長さ３００ｍｍ）を２本、測定温度：４０℃、流速：１ｍＬ／分、溶媒：テトラヒドロフラン、標準物質：ポリスチレン）を用いて測定された値を意味する。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂を合成する方法としては特に限定されず、アルコキシシラン化合物を加水分解し縮合反応させる方法、クロロシラン化合物を加水分解し縮合させる方法が挙げられる。なかでも、反応の制御の観点からアルコキシシラン化合物を加水分解し縮合反応させる方法が好ましい。
　上記アルコキシシラン化合物を加水分解し縮合反応させる方法としては、例えば、アルコキシシラン化合物を、水と酸性触媒又は塩基性触媒との存在下で反応させる方法が挙げられる。また、ジシロキサン化合物を加水分解して用いてもよい。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂にフェニル基を導入するための有機珪素化合物としては、トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（フェニル）ジメトキシシラン、及びフェニルトリメトキシシラン等が挙げられる。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂に（Ｒ５７Ｒ５８Ｒ５９Ｒ６０Ｓｉ２Ｒ６１Ｏ２／２）、（Ｒ７Ｒ８Ｒ９Ｒ１０Ｓｉ２Ｒ１１Ｏ２／２）の構造単位を導入するための有機珪素化合物としては、例えば、１，４－ビス（ジメチルメトキシシリル）ベンゼン、１，４－ビス（ジエチルメトキシシリル）ベンゼン、１，４－ビス（エトキシエチルメチルシリル）ベンゼン、１，６－ビス（ジメチルメトキシシリル）ヘキサン、１，６－ビス（ジエチルメトキシシリル）ヘキサン及び１，６－ビス（エトキシエチルメチルシリル）ヘキサン等が挙げられる。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂にアルケニル基を導入するための有機珪素化合物としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、メトキシジメチルビニルシラン及び１，３－ジビニル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン等が挙げられる。
　上記第１のシリコーン樹脂に珪素原子に結合した水素原子を導入するための有機珪素化合物としては、トリメトキシシラン、トリエトキシシラン、メチルジメトキシシラン、メチルジエトキシシラン、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン等が挙げられる。
　上記第１，第２のシリコーン樹脂を得るために用いることができる他の有機珪素化合物としては、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、イソプロピル（メチル）ジメトキシシラン、シクロヘキシル（メチル）ジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン及びオクチルトリメトキシシラン等が挙げられる。
　上記酸性触媒としては、例えば、無機酸、有機酸、無機酸の酸無水物及びその誘導体、並びに有機酸の酸無水物及びその誘導体が挙げられる。
　上記無機酸としては、例えば、塩酸、リン酸、ホウ酸及び炭酸が挙げられる。上記有機酸としては、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、フマル酸、マレイン酸及びオレイン酸が挙げられる。
　上記塩基性触媒としては、例えば、アルカリ金属の水酸化物、アルカリ金属のアルコキシド及びアルカリ金属のシラノール化合物が挙げられる。
　上記アルカリ金属の水酸化物としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム及び水酸化セシウムが挙げられる。上記アルカリ金属のアルコキシドとしては、例えば、ナトリウム－ｔ－ブトキシド、カリウム－ｔ－ブトキシド及びセシウム－ｔ－ブトキシドが挙げられる。
　上記アルカリ金属のシラノール化合物としては、例えば、ナトリウムシラノレート化合物、カリウムシラノレート化合物及びセシウムシラノレート化合物が挙げられる。なかでも、カリウム系触媒又はセシウム系触媒が好適である。
　（ヒドロシリル化反応用触媒）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材に含まれているヒドロシリル化反応用触媒は、上記第１のシリコーン樹脂中の珪素原子に結合した水素原子と、上記第２のシリコーン樹脂中のアルケニル基とをヒドロシリル化反応させる触媒である。
　上記ヒドロシリル化反応用触媒として、ヒドロシリル化反応を進行させる各種の触媒を用いることができる。上記ヒドロシリル化反応用触媒は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ヒドロシリル化反応用触媒としては、例えば、白金系触媒、ロジウム系触媒及びパラジウム系触媒等が挙げられる。ダイボンド材の透明性を高くすることができるため、白金系触媒が好ましい。
　上記白金系触媒としては、白金粉末、塩化白金酸、白金－アルケニルシロキサン錯体、白金－オレフィン錯体及び白金－カルボニル錯体が挙げられる。特に、白金－アルケニルシロキサン錯体又は白金－オレフィン錯体が好ましい。
　上記白金－アルケニルシロキサン錯体におけるアルケニルシロキサンとしては、例えば、１，３－ジビニル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン、及び１，３，５，７－テトラメチル－１，３，５，７－テトラビニルシクロテトラシロキサン等が挙げられる。上記白金－オレフィン錯体におけるオレフィンとしては、例えば、アリルエーテル及び１，６－ヘプタジエン等が挙げられる。
　上記白金－アルケニルシロキサン錯体及び白金－オレフィン錯体の安定性を向上させることができるため、上記白金－アルケニルシロキサン錯体又は白金－オレフィン錯体に、アルケニルシロキサン、オルガノシロキサンオリゴマー、アリルエーテル又はオレフィンを添加することが好ましい。上記アルケニルシロキサンは、好ましくは１，３－ジビニル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサンである。上記オルガノシロキサンオリゴマーは、好ましくはジメチルシロキサンオリゴマーである。上記オレフィンは、好ましくは１，６－ヘプタジエンである。
　ダイボンド材１００重量％中、上記ヒドロシリル化反応用触媒の含有量は、０．０１～０．５重量部の範囲内であることが好ましい。上記ヒドロシリル化反応用触媒の含有量が上記下限以上であると、ダイボンド材を十分に硬化性させることが容易であり、ダイボンド材のガスバリア性をより一層高めることができる。上記ヒドロシリル化反応用触媒の含有量が上記上限以下であると、ダイボンド材がより一層変色し難くなる。上記ヒドロシリル化反応用触媒の含有量は、より好ましくは０．０２重量部以上、より好ましくは０．３重量部以下である。
　（物質（Ｘ））
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材に含まれている物質（Ｘ）は、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体（Ｘ２）の内の少なくとも一方である。物質（Ｘ）として、上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）のみが用いられてもよく、被覆体（Ｘ２）のみが用いられてもよく、炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）と上記被覆体（Ｘ２）との双方が用いられてもよい。
　上記炭酸マグネシウム無水塩の表面が、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体がより好ましく、上記炭酸マグネシウム無水塩の表面が、シリコーン樹脂により被覆されている被覆体がさらに好ましい。
　物質（Ｘ）がフィラーとして用いられることにより、ダイボンド材の硬化物の熱伝導率及び耐熱性を充分に高くすることができる。さらに、物質（Ｘ）の使用によって、ダイボンド材の硬化物にクラックが生じ難くなる。
　上記化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）として、天然品及び合成品が存在する。天然品は不純物を含むため、天然品が用いられた場合には、耐熱性などの物性が安定しない可能性がある。このため、上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）は、合成品であることが望ましい。
　上記被覆体（Ｘ２）は、炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）をコアとし、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより形成された被覆層をシェルとするコア／シェル構造を有する。上記被覆体（Ｘ２）は、上記被覆層を有するので、樹脂への分散性が高い。さらに上記被覆層を有する上記被覆体（Ｘ２）の使用により、ダイボンド材の硬化物の耐湿熱性をより一層高めることもできる。
　上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）の表面を上記被覆層により被覆する方法は特に限定されない。この方法としては、例えば、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカ原料であるシランカップリング剤が溶解されている溶液中に炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）を分散させた分散液をスプレー乾燥する方法、有機樹脂又はシリコーン樹脂が溶解された溶液中に炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）を分散させた後、有機樹脂又はシリコーン樹脂の貧溶媒を添加することにより、炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）の表面に有機樹脂又はポリシロキサンを析出させる方法、並びに炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）が分散された媒体中でアクリル樹脂、スチレン樹脂又は低分子量シラン等の重合性単量体を反応させ、高分子量化し媒体中に溶けきれなくなった有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカを炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）の表面に析出させる方法等が挙げられる。
　上記有機樹脂は、炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）の表面を被覆できれば特に限定されない。上記有機樹脂は、熱硬化性樹脂であってもよく、熱可塑性樹脂であってもよい。
　上記有機樹脂の具体例としては、（メタ）アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、フェノール系樹脂、熱可塑性ウレタン系樹脂、熱硬化性ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、熱可塑性ポリイミド系樹脂、熱硬化性ポリイミド系樹脂、アミノアルキド系樹脂、フェノキシ樹脂、フタレート樹脂、ポリアミド系樹脂、ケトン系樹脂、ノルボルネン系樹脂、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、熱可塑性ポリイミド、熱硬化性ポリイミド、ベンゾオキサジン、及びポリベンゾオキサゾールとベンゾオキサジンとの反応物等が挙げられる。この中でも単量体の種類が豊富であり、被覆層を幅広く設計でき、かつ熱又は光等により反応を容易に制御できるため、（メタ）アクリル系樹脂又はスチレン系樹脂が好ましい。
　上記スチレン系樹脂は特に限定されない。上記スチレン系樹脂としては、スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－メトキシスチレン、ｐ－フェニルスチレン、ｐ－クロロスチレン、ｐ－エチルスチレン、ｐ－ｎ－ブチルスチレン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｎ－ヘキシルスチレン、ｐ－ｎ－オクチルスチレン、ｐ－ｎ－ノニルスチレン、ｐ－ｎ－デシルスチレン、ｐ－ｎ－ドデシルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、３，４－ジクロロスチレン及びジビニルベンゼン等が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル系樹脂としては、アルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリル酸、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパン（メタ）アクリレート及びジペンタエリスリトール（メタ）アクリレート等が挙げられる。上記アルキル（メタ）アクリレートとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、クミル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ミリスチル（メタ）アクリレート、パルミチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート及びイソボルニル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　上記被覆層の厚みは、１０ｎｍ～１μｍの範囲内であることが好ましい。被覆層の厚みが１０ｎｍ以上であると、被覆体（Ｘ２）の樹脂への分散性の向上効果、及びダイボンド材の硬化物の耐湿熱性の向上効果が十分に得られる。被覆層の厚みが１μｍ以下であると、被覆体（Ｘ２）の熱伝導性がより一層高くなる。
　物質（Ｘ）の形状は、特に限定されない。物質（Ｘ）は、略多面体状又は長径と短径との比であるアスペクト比が１～２の範囲内である形状を有することが好ましい。この場合には、ダイボンド材中に上記物質（Ｘ）を高密度で充填させることができ、従って、ダイボンド材の硬化物の放熱性を高めることができる。
　物質（Ｘ）は、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない球状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ１）、及び該球状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ１）の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体（Ｘ２ｘ１）の内の少なくとも一方の物質（Ｘｘ１）であることが好ましい。なお、球状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ１）の表面を、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆することにより、被覆体（Ｘ２ｘ１）を球状にできる。また、物質（Ｘｘ１）は、球状であることが好ましい。球状の場合には、ダイボンド材中に物質（Ｘｘ１）を高密度で充填させることができ、従ってダイボンド材の硬化物の放熱性を高めることができる。さらに、ダイボンド材の硬化物の絶縁破壊特性を高めることができる。
　なお、球状は、真球状に限られない。球状には、真球がわずかに扁平していたり、歪んでいたりしている形状が含まれる。例えば、球状には、アスペクト比が１～１．５の範囲内である形状、又は表面の多くの部分例えば表面の３０％以上の部分が平面等ではなく曲面であり、表面の一部の部分例えば表面の７０％未満の部分が曲面ではなく、平面等である形状が含まれる。表面の５０％以上の部分が曲面である形状がより好ましく、表面の７０％以上の部分が曲面である形状がさらに好ましい。
　また、上記球状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ１）、該球状の炭酸マグネシウム無水塩を用いた上記被覆体（Ｘ２ｘ１）又は球状の物質（Ｘｘ１）は、ジェットミル又は回転するローターとステーターとを有する粉砕－表面処理装置により球状化処理された物質であることが好ましい。このような球状化処理により、球形度を高くすることができ、かつ真球状又は真球状に近い形状にすることができる。さらに、上記球状化処理により、物質（Ｘ）の凝集物を砕くことができる。従って、上記物質（Ｘｘ１）を、ダイボンド材中に高密度で充填させることができる。このため、ダイボンド材の硬化物の放熱性をより一層高めることができる。さらに、ダイボンド材の硬化物の絶縁破壊特性をより一層高めることができる。
　上記物質（Ｘ）の平均粒子径は、０．０１～４０μｍの範囲内であることが好ましい。上記物質（Ｘ）の平均粒子径は、より好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以下、更に好ましくは３μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、物質（Ｘ）を高密度で充填させることが容易である。平均粒子径が上記上限以下であると、光半導体装置においてダイボンド材の厚みが厚くなりすぎず、ダイボンド材の硬化物の絶縁破壊特性をより一層高めることができる。
　上記物質（Ｘ）の平均粒子径は、３μｍ以下であることが特に好ましい。この場合には、ダイボンド材中で上記物質（Ｘ）がより一層沈降し難くなり、ダイボンド材におけるクラックがより一層生じ難くなる。
　なお、「平均粒子径」とは、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した体積平均での粒度分布測定結果から求められる平均粒子径である。
　ダイボンド材中に細密充填構造を形成して、ダイボンド材硬化物の放熱性を高めるために、形状が異なる２種以上の物質（Ｘ）が用いられてもよく、粒径が異なる２種以上の物質（Ｘ）が用いられてもよい。
　上記物質（Ｘ）は、化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない略多面体状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ２）、及び該略多面体状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ２）の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体（Ｘ２ｘ２）の内の少なくとも一方の物質（Ｘｘ２）であることも好ましい。なお、略多面体状の炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１ｘ２）の表面を、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆することにより、被覆体（Ｘ２ｘ２）を略多面体状にできる。また、物質（Ｘｘ２）は、球状であることが好ましい。また、物質（Ｘｘ２）が略多面体状である場合に、上記物質（Ｘ）以外のフィラー（Ｙ）がさらに含まれており、該フィラー（Ｙ）が板状フィラーであることが好ましい。
　物質（Ｘｘ２）が略多面体状であり、板状フィラーが含まれている場合には、ダイボンド材中で物質（Ｘｘ２）と板状フィラーとが点接触ではなく面接触し、物質（Ｘｘ２）と板状フィラーとの接触面積が大きくなる。また、ダイボンド材中に距離を隔てて分散されている複数の物質（Ｘｘ２）同士が、板状フィラーを介して接触又は近接することで、ダイボンド材中の各フィラーが橋掛け又は効率的に近接された構造となる。このため、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をより一層高くすることができる。
　なお、「略多面体状」とは、一般的な多面体の定義である平面によってのみ構成される多面体状だけでなく、平面と一定割合以下の曲面を有する形状も含まれる。略多面体状には、例えば表面の１０％以下の曲面と、表面の９０％以上の平面とにより構成される形状が含まれる。略多面体状は、略立方体状又は略直方体状であることが好ましい。
　ダイボンド材１００重量％中、物質（Ｘ）の含有量は、２０～９０重量％の範囲内であることが好ましい。ダイボンド材１００重量％中の物質（Ｘ）の含有量は、より好ましくは３０重量％以上、より好ましくは８０重量％以下である。上記物質（Ｘ）の含有量が上記下限以上であると、ダイボンド材の硬化物の放熱性をより一層高めることができる。上記物質（Ｘ）の含有量が上記上限以下であると、ダイボンド材の柔軟性又は接着性をより一層高めることができる。
　後述するフィラー（Ｙ）が含有されない場合には、ダイボンド材１００重量％中、物質（Ｘ）の含有量は、３０～９０重量％の範囲内であることがより好ましい。
　（フィラー（Ｙ））
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、上記物質（Ｘ）に加えて、該物質（Ｘ）とは異なるフィラー（Ｙ）を含んでいてもよい。フィラー（Ｙ）の使用により、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をより一層高めることができる。フィラー（Ｙ）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　フィラー（Ｙ）は無機フィラーであってもよく、有機フィラーであってもよい。フィラー（Ｙ）は無機フィラーであることが好ましい。
　上記フィラー（Ｙ）は特に限定されない。ダイボンド材の硬化物の放熱性をより一層高める観点からは、上記フィラーは、アルミナ（酸化アルミニウム）、シリカ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化炭素、炭化ケイ素、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、タルク、マイカ及びハイドロタルサイトからなる群から選択された少なくとも１種であることが好ましい。ダイボンド材の硬化物の熱伝導性を高くし、放熱性をさらに一層高める観点からは、上記フィラー（Ｙ）は、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素及び酸化亜鉛からなる群から選択された少なくとも１種であることが特に好ましい。
　ダイボンド材の熱伝導性をより一層高める観点からは、上記フィラー（Ｙ）の熱伝導率は１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。フィラー（Ｙ）の熱伝導率は、より好ましくは１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。フィラー（Ｙ）の熱伝導率の上限は特に限定されない。熱伝導率３００Ｗ／ｍ・Ｋ程度の無機フィラーは広く知られており、また熱伝導率２００Ｗ／ｍ・Ｋ程度の無機フィラーは容易に入手できる。
　上記フィラー（Ｙ）は、球状であることが特に好ましい。球状フィラーの場合には、フィラー（Ｙ）を高密度で充填させることができるため、ダイボンド材の硬化物の放熱性をより一層高めることができる。
　上記フィラー（Ｙ）の平均粒子径は、０．０１～４０μｍの範囲内であることが好ましい。上記フィラー（Ｙ）の平均粒子径は、好ましくは０．０１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは２μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、フィラー（Ｙ）を高密度で充填することが容易になる。平均粒子径が上記上限以下であると、ダイボンド材の硬化物の絶縁破壊特性をより一層高くすることができる。
　上記フィラー（Ｙ）の平均粒子径は０．０１～２μｍの範囲内であることが特に好ましい。この場合には、ダイボンド材中で上記フィラー（Ｙ）がより一層沈降し難くなり、ダイボンド材にクラックがより一層生じ難くなる。
　上記「平均粒子径」とは、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した体積平均での粒度分布測定結果から求められる平均粒子径である。
　上記物質（Ｘｘ２）が含まれている場合に、上記フィラー（Ｙ）は板状のフィラーであることが好ましい。
　上記物質（Ｘｘ２）の平均粒子径は０．０１～４０μｍの範囲内であり、かつ上記板状フィラーの平均長径は０．０１～１０μｍの範囲内であることが好ましい。このような形状の物質（Ｘｘ２）及び板状フィラーの使用により、ダイボンド材中で物質（Ｘｘ２）と板状フィラーとを充分に接触させることができる。このため、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をより一層高くすることができる。
　上記板状フィラーの平均長径が０．０１μｍ未満であると、板状フィラーの充填が困難であったり、板状フィラーによって略多面体状の物質（Ｘｘ２）間を効率的かつ十分に橋かけさせることができなかったりことがある。板状フィラーの平均長径が１０μｍを超えると、ダイボンド材の絶縁性が低くなりやすくなる。板状フィラーの平均長径は、０．５～９μｍの範囲内であることがより好ましく、１～９μｍの範囲内であることがより好ましい。
　上記板状フィラーの平均厚みは、１００ｎｍ以上であることが好ましい。板状フィラーの厚みが１００ｎｍ以上の場合には、硬化物の熱伝導率をさらに一層高くすることができる。また、上記板状フィラーのアスペクト比は２～５０の範囲内であることが好ましい。板状フィラーのアスペクト比が５０を超えると、板状フィラーの充填が困難なことがある。板状フィラーのアスペクト比は、３～４５の範囲内であることがより好ましい。
　また、上記板状フィラーは、アルミナ及び窒化ホウ素の内の少なくとも一方であることが好ましい。この場合には、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をさらに一層高くすることができる。特に、上記物質（Ｘｘ２）とアルミナ及び窒化ホウ素の内の少なくとも一方との併用により、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をさらに一層高くすることができる。
　物質（Ｘ）とフィラー（Ｙ）とが併用される場合には、その含有量は、物質（Ｘ）及びフィラー（Ｙ）のそれぞれの種類、粒径及び形状により適宜最適なように決定される。ダイボンド材１００重量％中、物質（Ｘ）と無機フィラー（Ｙ）との合計の含有量は、６０～９０重量％の範囲内であることが好ましい。物質（Ｘ）と無機フィラー（Ｙ）との合計の含有量が６０重量％以上であると、硬化物の放熱性をより一層高めることができる。物質（Ｘ）とフィラー（Ｙ）との合計の含有量が９０重量％以下であると、ダイボンド材の柔軟性又は接着性がより一層高くなる。
　物質（Ｘ）とフィラー（Ｙ）とが併用される場合には、物質（Ｘ）とフィラー（Ｙ）との合計１００重量％中、物質（Ｘ）の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１０重量％以上、最も好ましくは３０重量％以上である。物質（Ｘ）とフィラー（Ｙ）とが併用される場合には、ダイボンド材１００重量％中、上記物質（Ｘ）の含有量は、２０～８０重量％の範囲内であることがより好ましい。
　ダイボンド材中に、上記物質（Ｘｘ２）と上記板状フィラーとは体積比で７０：３０～９９：１で含まれていることが好ましい。また、ダイボンド材１００重量％中、上記物質（Ｘｘ２）と上記板状フィラーとの合計の含有量は６０～９０重量％の範囲内であることが好ましい。また、ダイボンド材中に上記物質（Ｘｘ２）と上記板状フィラーとの含有量は、体積比で７０：３０～９９：１であり、かつダイボンド材１００重量％中の上記物質（Ｘｘ２）と上記板状フィラーとの合計の含有量は６０～９０重量％の範囲内であることがより好ましい。上記物質（Ｘ２ｘ）及び上記板状フィラーの含有量がそれぞれ上記好ましい範囲内である場合には、ダイボンド材の硬化物の熱伝導性をより一層高くすることができる。
　（カップリング剤）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、接着性を付与するために、カップリング剤をさらに含有してもよい。
　上記カップリング剤としては特に限定されず、例えば、シランカップリング剤等が挙げられる。該シランカップリング剤としては、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、及びＮ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。カップリング剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（他の成分）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、溶剤、着色剤、充填剤、消泡剤、表面処理剤、難燃剤、粘度調節剤、分散剤、分散助剤、表面改質剤、可塑剤、防黴剤、レベリング剤、安定剤、カップリング剤、タレ防止剤又は蛍光体等を含有してもよい。
　（光半導体装置用ダイボンド材の詳細及び用途）
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、ペースト状であってもよく、フィルム状であってもよい。本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材は、ペースト状であることが好ましい。ダイボンド材がペースト状であっても、上記物質（Ｘ）は沈降し難く、良好な分散状態を維持できる。
　上記第１のシリコーン樹脂と、上記第２のシリコーン樹脂と、上記ヒドロシリル化反応用触媒とは、これらを１種又は２種以上含む液を別々に調製しておき、使用直前に複数の液を混合して、本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材を調製してもよい。例えば、上記第２のシリコーン樹脂及び上記ヒドロシリル化反応用触媒を含むＡ液と、第１のシリコーン樹脂を含むＢ液とを別々に調製しておき、使用直前にＡ液とＢ液を混合して、ダイボンド材を調製してもよい。この場合に、上記物質（Ｘ）及び上記フィラー（Ｙ）はそれぞれ、Ａ液に含まれていてもよく、Ｂ液に含まれていてもよい。このように上記第２のシリコーン樹脂及び上記ヒドロシリル化反応用触媒と上記第１のシリコーン樹脂とを別々に、第１の液と第２の液との２液にすることによって保存安定性を向上させることができる。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材の製造方法としては特に限定されず、例えば、ホモディスパー、ホモミキサー、万能ミキサー、プラネタリウムミキサー、ニーダー、三本ロール又はビーズミル等の混合機を用いて、常温又は加温下で、上記第１のシリコーン樹脂、上記第２のシリコーン樹脂、上記ヒドロシリル化反応用触媒、上記物質（Ｘ）及び必要に応じて配合される他の成分を混合する方法等が挙げられる。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材を、基板等の接続対象部材上に配置し、又は光半導体素子の下面に配置し、ダイボンド材を介して接続対象部材と光半導体素子とを接続することにより、光半導体装置を得ることができる。
　本発明に係る光半導体装置用ダイボンド材の硬化温度は特に限定されない。光半導体装置用ダイボンド材の硬化温度は、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上、好ましくは１８０℃以下、より好ましくは１５０℃以下である。硬化温度が上記好ましい下限以上であると、ダイボンド材の硬化が充分に進行する。硬化温度が上記好ましい上限以下であると、ダイボンド材及びダイボンド材により接合される部材の熱劣化が起こり難い。
　硬化方式は特に限定されないが、ステップキュア方式を用いることが好ましい。ステップキュア方式は、一旦低温で仮硬化させておき、その後に高温で硬化させる方法である。ステップキュア方式の使用により、ダイボンド材の硬化収縮を抑えることができる。
　（光半導体装置）
　本発明に係る光半導体装置は、光半導体装置用ダイボンド材と、接続対象部材と、上記光半導体装置用ダイボンド材を用いて上記接続対象部材に接続された光半導体素子とを備える。
　本発明に係る光半導体装置としては、具体的には、例えば、発光ダイオード装置、半導体レーザー装置及びフォトカプラ等が挙げられる。このような光半導体装置は、例えば、液晶ディスプレイ等のバックライト、照明、各種センサー、プリンター及びコピー機等の光源、車両用計測器光源、信号灯、表示灯、表示装置、面状発光体の光源、ディスプレイ、装飾、各種ライト並びにスイッチング素子等に好適に用いることができる。
　上記光半導体素子である発光素子としては、半導体を用いた発光素子であれば特に限定されず、例えば、上記発光素子が発光ダイオードである場合、例えば、基板上にＬＥＤ形式用半導体材料を積層した構造が挙げられる。この場合、半導体材料としては、例えば、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＧａＡｌＡｓ、ＧａＡｓＰ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＧａＮ、ＩｎＮ、ＡｌＮ、ＩｎＧａＡｌＮ、及びＳｉＣ等が挙げられる。
　上記基板の材料としては、例えば、サファイア、スピネル、ＳｉＣ、Ｓｉ、ＺｎＯ、及びＧａＮ単結晶等が挙げられる。また、必要に応じ基板と半導体材料との間にバッファー層が形成されていてもよい。上記バッファー層の材料としては、例えば、ＧａＮ及びＡｌＮ等が挙げられる。
　図１は、本発明の一実施形態に係る光半導体装置を示す正面断面図である。
　本実施形態の光半導体装置１は、接続対象部材であるハウジング２と、光半導体素子３とを有する。ハウジング２内にＬＥＤからなる光半導体素子３が実装されている。この光半導体素子３の周囲を、ハウジング２の光反射性を有する内面２ａが取り囲んでいる。本実施形態では、光半導体により形成された発光素子として、光半導体素子３が用いられている。
　ハウジング２の内面２ａは、内面２ａの径が開口端に向かうにつれて大きくなるように形成されている。従って、光半導体素子３から発せられた光のうち、内面２ａに到達した光Ｂ１が内面２ａにより反射され、光半導体素子３の前方側に進行する。
　光半導体素子３は、ハウジング２に設けられたリード電極４に、ダイボンド材５を用いて接続されている。ダイボンド材５は、光半導体装置用ダイボンド材である。光半導体素子３に設けられたボンディングパッド（図示せず）とリード電極４とが、ボンディングワイヤー６により電気的に接続されている。光半導体素子３及びボンディングワイヤー６を封止するように、内面２ａで囲まれた領域内には、封止剤７が充填されている。
　ダイボンド材５は、光半導体素子３の底部からはみ出してその周囲を囲むように配置されてもよく、光半導体素子３の底部からはみ出さないように配置されてもよい。ダイボンド材５の厚みは、２～５０μｍの範囲内であることが好ましい。
　光半導体装置１では、光半導体素子３を駆動すると、破線Ａで示すように光が発せられる。この場合、光半導体素子３からリード電極４の上面とは反対側すなわち上方に照射される光だけでなく、ダイボンド材５に到達した光が矢印Ｂ２で示すように反射される光もある。
　なお、図１に示す構造は、本発明に係る光半導体装置の一例にすぎず、光半導体素子３の実装構造等には適宜変形され得る。
　以下に、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に限定されない。
　（合成例１）第１のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、ジメチルジメトキシシラン１２０ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン４０ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、塩酸１．２ｇと水８３ｇとの溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、減圧して揮発成分を除去してポリマーを得た。得られたポリマーにヘキサン１５０ｇと酢酸エチル１５０ｇとを添加し、イオン交換水３００ｇで１０回洗浄を行い、減圧して揮発成分を除去してポリマー（Ａ）を得た。
　得られたポリマー（Ａ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１５００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ａ）は、下記の平均組成式（Ａ１）を有していた。
　（ＨＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２０（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）０．５０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．３０　…式（Ａ１）
　上記式（Ａ１）中、Ｍｅはメチル基を示す。
　なお、合成例１及び合成例２～８で得られた各ポリマーの分子量は、１０ｍｇにテトラヒドロフラン１ｍＬを加え、溶解するまで攪拌し、ＧＰＣ測定により測定した。ＧＰＣ測定では、Ｗａｔｅｒｓ社製の測定装置（カラム：昭和電工社製　Ｓｈｏｄｅｘ　ＧＰＣ　ＬＦ－８０４（長さ３００ｍｍ）×２本、測定温度：４０℃、流速：１ｍＬ／ｍｉｎ、溶媒：テトラヒドロフラン、標準物質：ポリスチレン）を用いた。
　（合成例２）第１のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、ジメチルジメトキシシラン４８ｇ、メチルトリメトキシシラン１６３ｇ、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン２７ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、塩酸１．２ｇと水１０２ｇとの溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、減圧して揮発成分を除去してポリマーを得た。得られたポリマーにヘキサン１５０ｇと酢酸エチル１５０ｇとを添加し、イオン交換水３００ｇで１０回洗浄を行い、減圧して揮発成分を除去してポリマー（Ｂ）を得た。
　得られたポリマー（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１５００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｂ）は、下記の平均組成式（Ｂ１）を有していた。
　（ＨＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２０（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）０．３０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．５０　…式（Ｂ１）
　上記式（Ｂ１）中、Ｍｅはメチル基を示す。
　（合成例３）第１のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、ジメチルジメトキシシラン４８ｇ、ビニルメチルジメトキシシラン２６ｇ、フェニルトリメトキシシラン１１９ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン２７ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、塩酸１．２ｇと水１０１ｇとの溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、減圧して揮発成分を除去してポリマーを得た。得られたポリマーにヘキサン１５０ｇと酢酸エチル１５０ｇとを添加し、イオン交換水３００ｇで１０回洗浄を行い、減圧して揮発成分を除去してポリマー（Ｃ）を得た。
　得られたポリマー（Ｃ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１３００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｃ）は、下記の平均組成式（Ｃ１）を有していた。
　（ＨＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２０（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）０．２０（ＶｉＭｅＳｉＯ２／２）０．１０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．２０（ＰｈＳｉＯ３／２）０．３０　…式（Ｃ１）
　上記式（Ｃ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｐｈはフェニル基、Ｖｉはビニル基を示す。
　得られたポリマー（Ｃ）のフェニル基の含有比率は１８モル％であった。
　（合成例４）第１のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、ジメチルジメトキシシラン２６ｇ、フェニルトリメトキシシラン１１９ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、１，４－ビス（ジメチルメトキシシリル）ベンゼン４０ｇ、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン２７ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、塩酸１．４ｇと水９９ｇとの溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、減圧して揮発成分を除去してポリマーを得た。得られたポリマーにヘキサン１５０ｇと酢酸エチル１５０ｇとを添加し、イオン交換水３００ｇで１０回洗浄を行い、減圧して揮発成分を除去してポリマー（Ｄ）を得た。
　得られたポリマー（Ｄ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１２００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｄ）は、下記の平均組成式（Ｄ１）を有していた。
　（ＨＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２０（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）０．２０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．２０（ＰｈＳｉＯ３／２）０．３０（Ｍｅ４ＳｉＰｈｅＯ２／２）０．１０　…式（Ｄ１）
　上記式（Ｄ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｐｈはフェニル基、Ｐｈｅはフェニレン基を示す。
　得られたポリマー（Ｄ）のフェニル基とフェニレン基との含有比率（アリール基の含有比率）は２６モル％であった。
　（合成例５）第１のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、ビニルメチルジメトキシシラン２６ｇ、フェニルトリメトキシシラン１１９ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、１，４－ビス（ジメチルメトキシシリル）ベンゼン４０ｇ、及び１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン２７ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、水酸化カリウム０．８ｇを水１１４ｇに溶かした溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、反応液に酢酸０．９ｇを加え、減圧して揮発成分を除去し、酢酸カリウムをろ過により除去して、ポリマー（Ｅ）を得た。
　得られたポリマー（Ｅ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１０００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｅ）は、下記の平均組成式（Ｅ１）を有していた。
　（ＨＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２０（ＶｉＭｅＳｉＯ２／２）０．１０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．３０（ＰｈＳｉＯ３／２）０．３０（Ｍｅ４ＳｉＰｈｅＯ２／２）０．１０　…式（Ｅ１）
　上記式（Ｅ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｐｈはフェニル基、Ｖｉはビニル基、Ｐｈｅはフェニレン基を示す。
　得られたポリマー（Ｅ）のフェニル基とフェニレン基との含有比率（アリール基の含有比率）は３１モル％であった。
　（合成例６）第２のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、トリメチルメトキシシラン４１ｇ、ジメチルジメトキシシラン７２ｇ、メチルトリメトキシシラン８１ｇ、及びビニルメチルジメトキシシラン５２ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、水酸化カリウム０．８ｇを水１１４ｇに溶かした溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、反応液に酢酸０．９ｇを加え、減圧して揮発成分を除去し、酢酸カリウムをろ過により除去して、ポリマー（Ｆ）を得た。
　得られたポリマー（Ｆ）の数平均分子量（Ｍｎ）は２０００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｆ）は、下記の平均組成式（Ｆ１）を有していた。
　（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）０．２０（ＶｉＭｅＳｉＯ２／２）０．２０（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）０．３０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．３０　…式（Ｆ１）
　上記式（Ｆ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｖｉはビニル基を示す。
　（合成例７）第２のシリコーン樹脂の合成
　トリメチルメトキシシラン４１ｇ、ビニルメチルジメトキシシラン５２ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、及びフェニルトリメトキシシラン１５８ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、水酸化カリウム０．８ｇを水１１４ｇに溶かした溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、反応液に酢酸０．９ｇを加え、減圧して揮発成分を除去し、酢酸カリウムをろ過により除去して、ポリマー（Ｇ）を得た。
　得られたポリマー（Ｇ）の数平均分子量（Ｍｎ）は２２００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｇ）は、下記の平均組成式（Ｇ１）を有していた。
　（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）０．２０（ＶｉＭｅＳｉＯ２／２）０．２０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．２０（ＰｈＳｉＯ３／２）０．４０　…式（Ｇ１）
　上記式（Ｇ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｐｈはフェニル基、Ｖｉはビニル基を示す。
　得られたポリマー（Ｇ）のフェニル基の含有比率は１４モル％であった。
　（合成例８）第２のシリコーン樹脂の合成
　温度計、滴下装置及び攪拌機を備えた１０００ｍＬのセパラブルフラスコに、トリメチルメトキシシラン４１ｇ、ビニルメチルジメトキシシラン５２ｇ、メチルトリメトキシシラン５４ｇ、フェニルトリメトキシシラン１１９ｇ、及び１，４－ビス（ジメチルメトキシシリル）ベンゼン４０ｇを入れ、５０℃で攪拌した。その中に、水酸化カリウム０．８ｇを水１１４ｇに溶かした溶液をゆっくりと滴下し、滴下後に５０℃で６時間攪拌し、反応させて、反応液を得た。次に、反応液に酢酸０．９ｇを加え、減圧して揮発成分を除去し、酢酸カリウムをろ過により除去して、ポリマー（Ｈ）を得た。
　得られたポリマー（Ｈ）の数平均分子量（Ｍｎ）は１５００であった。２９Ｓｉ－ＮＭＲより化学構造を同定した結果、ポリマー（Ｈ）は、下記の平均組成式（Ｈ１）を有していた。
　（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）０．２０（ＶｉＭｅＳｉＯ２／２）０．２０（ＭｅＳｉＯ３／２）０．２０（ＰｈＳｉＯ３／２）０．３０（Ｍｅ４ＳｉＰｈｅＯ２／２）０．１０　…式（Ｈ１）
　上記式（Ｈ１）中、Ｍｅはメチル基、Ｐｈはフェニル基、Ｖｉはビニル基、Ｐｈｅはフェニレン基を示す。
　得られたポリマー（Ｈ）のフェニル基とフェニレン基との含有比率（アリール基の含有比率）は１６モル％であった。
　（合成例９）被覆体（Ｘ２）の作製
　攪拌機、ジャケット、還流冷却器及び温度計が取り付けられた２Ｌの容器内に、分散媒体であるメチルイソブチルケトン１０００ｇと、略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）６００ｇと、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート５０ｇと、アゾビスイソブチロニトリル１ｇとを加え、攪拌により混合し、表面処理溶液中にマグネサイトが分散された分散液を調製した。その後、減圧して容器内の脱酸素を行った後、窒素により内部を大気圧まで戻し、容器内を窒素雰囲気とした。その後、攪拌しながら容器内を７０℃に加熱し、８時間反応を行った。室温まで冷却した後、反応溶液をセントルにより脱溶剤し、更に真空乾燥することにより、表面がメタクリル樹脂により被覆された合成マグネサイト６μｍ（アクリル樹脂被覆合成マグネサイト６μｍ）を得た。
　（合成例１０）被覆体（Ｘ２）の作製
　表面を被覆するためのモノマーであるジペンタエリスリトールヘキサメタクリレートを、両末端メタクリロキシ基含有シリコーン（チッソ社製、商品名：サイラプレーンＦＭ－７７２１）に変更したこと以外は合成例９と同様にして、表面がシリコーン樹脂により被覆された合成マグネサイト６μｍ（シリコーン樹脂被覆合成マグネサイト６μｍ）を得た。
　（合成例１１）被覆体（Ｘ２）の作製
　攪拌機、ジャケット、還流冷却器及び温度計が取り付けられた２Ｌの容器内に、分散媒体であるｐＨ９に調整されたイオン交換水１，０００ｇと、略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）６００ｇと、テトラエトキシシラン６０ｇとを加え、攪拌することにより混合し、表面処理溶液中にマグネサイトが分散された分散液を調製した。その後、攪拌しながら容器内を７０℃に加熱し、８時間反応を行った。室温まで冷却した後、反応溶液をセントルにより脱水し、更に真空乾燥することにより、表面がシリカにより被覆された合成マグネサイト６μｍ（シリカ被覆合成マグネサイト６μｍ）を得た。
　（合成例１２）被覆体（Ｘ２）の作製
　略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＳ、平均粒子径１．２μｍ）に変更したこと以外は合成例９と同様にして、表面がメタクリル樹脂により被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（アクリル樹脂被覆合成マグネサイト１．２μｍ）を得た。
　（合成例１３）被覆体（Ｘ２）の作製
　略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＳ、平均粒子径１．２μｍ）に変更したこと以外は合成例１０と同様にして、表面がシリコーン樹脂により被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（シリコーン樹脂被覆合成マグネサイト１．２μｍ）を得た。
　（合成例１４）被覆体（Ｘ２）の作製
　略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＳ、平均粒子径１．２μｍ）に変更したこと以外は合成例１１と同様にして、表面がシリカにより被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（シリカ被覆合成マグネサイト１．２μｍ）を得た。
　（実施例１）
　ポリマーＡ５重量部、ポリマーＦ５重量部、白金の１，３－ジビニル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン錯体０．０２重量部、及び上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）に相当する略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）６０重量部を混合し、脱泡を行い、光半導体装置用ダイボンド材を得た。
　（実施例２）
　マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、合成例９で得られた表面がメタクリル樹脂により被覆された合成マグネサイト６μｍ（アクリル樹脂被覆合成マグネサイト６μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例３）
　マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、合成例１０で得られた表面がシリコーン樹脂により被覆された合成マグネサイト６μｍ（シリコーン樹脂被覆合成マグネサイト６μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例４）
　炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）に相当するマグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、合成例１１で得られた表面がシリカにより被覆された合成マグネサイト６μｍ（シリカ被覆合成マグネサイト６μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例５）
　ポリマーＡ５重量部をポリマーＢ５重量部に変更したこと、並びにポリマーＦ５重量部をポリマーＧ５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例６）
　ポリマーＡ５重量部をポリマーＣ５重量部に変更したこと、並びにポリマーＦ５重量部をポリマーＧ５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例７）
　ポリマーＡ５重量部をポリマーＤ５重量部に変更したこと、並びにポリマーＦ５重量部をポリマーＧ５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例８）
　ポリマーＡ５重量部をポリマーＥ５重量部に変更したこと、並びにポリマーＦ５重量部をポリマーＧ５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例９）
　ポリマーＡ５重量部をポリマーＥ５重量部に変更したこと、ポリマーＦ５重量部をポリマーＨ５重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１０）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、上記炭酸マグネシウム無水塩（Ｘ１）に相当する略多面体状の合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＳ、平均粒子径１．２μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１１）
　マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、合成例１２で得られた表面がメタクリル樹脂により被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（アクリル樹脂被覆合成マグネサイト１．２μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１２）
　マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、合成例１３で得られた表面がシリコーン樹脂により被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（シリコーン樹脂被覆合成マグネサイト１．２μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１３）
　マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径１．２μｍ）を、合成例１４で得られた表面がシリカにより被覆された合成マグネサイト１．２μｍ（シリカ被覆合成マグネサイト１．２μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１４）
　上記フィラー（Ｙ）に相当する窒化アルミニウム（トクヤマ社製、平均粒子径０．６μｍ、熱伝導率１００Ｗ／ｍ・Ｋ）１０重量部をさらに混合したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１５）
　上記フィラー（Ｙ）に相当する窒化ホウ素（水島合金鉄社製、平均粒子径０．５μｍ、熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋ）１０重量部をさらに混合したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１６）
　上記フィラー（Ｙ）に相当する窒化ケイ素（電気化学工業社製、平均粒子径１．５μｍ、熱伝導率３５Ｗ／ｍ・Ｋ）１０重量部をさらに混合したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１７）
　上記フィラー（Ｙ）に相当する酸化亜鉛（ハクスイテック社製、平均粒子径０．２μｍ、熱伝導率２５Ｗ／ｍ・Ｋ）１０重量部をさらに混合したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（実施例１８）
　上記フィラー（Ｙ）に相当するアルミナ（住友化学社製、平均粒子径０．４μｍ、熱伝導率２０Ｗ／ｍ・Ｋ）１０重量部をさらに混合したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（比較例１）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、酸化マグネシウム（堺化学工業社製、平均粒子径１．１μｍ、熱伝導率３０Ｗ／ｍ・Ｋ）６０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（比較例２）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、結晶水含有炭酸マグネシウム（神島化学工業社製、平均粒子径９μｍ、熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ）６０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（比較例３）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、酸化亜鉛（ハクスイテック社製、平均粒子径０．２μｍ、熱伝導率２５Ｗ／ｍ・Ｋ）６０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（比較例４）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、アルミナ（住友化学社製、平均粒子径０．４μｍ、熱伝導率２０Ｗ／ｍ・Ｋ）６０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（比較例５）
　合成マグネサイト（神島化学工業社製、商品名：ＭＳＬ、平均粒子径６μｍ）を、シリカ（トクヤマ社製、平均粒子径１５μｍ、熱伝導率２Ｗ／ｍ・Ｋ）６０重量部に変更したこと以外は実施例１と同様にして、ダイボンド材を得た。
　（評価）
　（１）熱伝導率
　実施例及び比較例で得られた各光半導体装置用ダイボンド材を１５０℃で３時間加熱し、硬化させ、１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ５０μｍの硬化物を得た。この硬化物を評価サンプルとした。
　得られた評価サンプルの熱伝導率を、京都電子工業社製熱伝導率計「迅速熱伝導率計ＱＴＭ－５００」を用いて測定した。なお、熱伝導率は高い方がよく、熱伝導率は０．３Ｗ／ｍ・Ｋ以上である必要がある。
　（２）絶縁破壊電圧
　上記（１）熱伝導率の評価で用いた評価サンプルを用意した。耐電圧試験器（ＭＯＤＥＬ７４７３、ＥＸＴＥＣＨ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製）を用いて、硬化物間に、１ｋＶ／秒の速度で電圧が上昇するように、交流電圧を印加した。硬化物が破壊した電圧を、絶縁破壊電圧とした。
　（３）ガスバリア性（透湿度）
　実施例及び比較例で得られた各光半導体装置用ダイボンド材を１５０℃で３時間加熱し、硬化させ、１００ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ１ｍｍの硬化物を得た。この硬化物を直径６ｃｍの円形に裁断し、評価サンプルを得た。
　塩化カルシウムが設置されたＪＩＳ　Ｚ０２０８に規定のカップの上に評価サンプルを載せ、周辺を蝋で固定した。次いで、８５℃及び８５％ＲＨの雰囲気下に２４時間放置した後、重量変化を測定して、透湿度（ｇ／ｍ２・２４ｈ／１００μｍ）を求めた。
　（４）接着性（ダイシェア強度）
　ＡｇメッキしたＣｕ基板上に、接着面積が３ｍｍ×３ｍｍになるように光半導体装置用ダイボンド材を塗布し、３ｍｍ角のＳｉチップを載せて、テストサンプルを得た。
　得られたテストサンプルを１５０℃で３時間加熱し、ダイボンド材を硬化させた。次に、ダイシェアテスター（アークテック社製、型番：ＤＡＧＥ　４０００）を用いて、３００μ／秒の速度で、１８５℃でのダイシェア強度（吸湿前）を評価した。
　また、得られたテストサンプルを８５℃及び８５ＲＨ％の高温高湿オーブン内に１００時間放置した後、１８５℃でのダイシェア強度（吸湿後）を評価した。
　（５）沈降性試験
　実施例及び比較例で得られた各光半導体装置用ダイボンド材を２３℃及び５０％ＲＨの条件で１００時間放置した後、フィラーの沈降の有無を目視にて確認した。沈降が生じていない場合を「○」、沈降が生じている場合を「×」と判定した。
　（６）リフロー試験
　硬化物を半田リフロー炉（プレヒート１５０℃×１００秒＋リフロー［最高温度２６０℃］）に３回通過させた後に、硬化物にクラックが生じているか否かを観察した。ダイボンド材にクラックが生じている場合を「×」、クラックが生じていない場合を「○」と判定した。
　結果を下記の表１，２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000025
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000026
　　１…光半導体装置
　　２…ハウジング
　　２ａ…内面
　　３…光半導体素子
　　４…リード電極
　　５…ダイボンド材
　　６…ボンディングワイヤー
　　７…封止剤

Claims (7)

  1. 　珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂と、
    　珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂と、
    　ヒドロシリル化反応用触媒と、
    　化学式ＭｇＣＯ３で示される結晶水を含まない炭酸マグネシウム無水塩、及び該炭酸マグネシウム無水塩の表面が、有機樹脂、シリコーン樹脂又はシリカにより被覆されている被覆体の内の少なくとも一方の物質とを含む、光半導体装置用ダイボンド材。
  2. 　前記第１のシリコーン樹脂が、下記式（１Ａ）又は下記式（１Ｂ）で表され、かつ珪素原子に結合した水素原子を有する第１のシリコーン樹脂であり、
    　前記第２のシリコーン樹脂が、下記式（５１Ａ）又は下記式（５１Ｂ）で表され、かつ珪素原子に結合した水素原子を有さず、かつアルケニル基を有する第２のシリコーン樹脂である、請求項１に記載の光半導体装置用ダイボンド材。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　前記式（１Ａ）中、ａ、ｂ及びｃは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０～０．４０及びｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     　前記式（１Ｂ）中、ａ、ｂ、ｃ及びｄは、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０５～０．５０、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０～０．４０、ｃ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．３０～０．８０及びｄ／（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ１～Ｒ６は、少なくとも１個が水素原子を表し、水素原子以外のＲ１～Ｒ６は、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ７～Ｒ１０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ１１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     　前記式（５１Ａ）中、ｐ、ｑ及びｒは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０～０．４０及びｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ）＝０．３０～０．８０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は、炭素数１～８の炭化水素基を表す。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     　前記式（５１Ｂ）中、ｐ、ｑ、ｒ及びｓは、ｐ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０５～０．５０、ｑ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０～０．４０、ｒ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．３０～０．８０及びｓ／（ｐ＋ｑ＋ｒ＋ｓ）＝０．０１～０．４０を満たし、Ｒ５１～Ｒ５６は、少なくとも１個がフェニル基を表し、少なくとも１個がアルケニル基を表し、フェニル基及びアルケニル基以外のＲ５１～Ｒ５６は炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ５７～６０はそれぞれ、炭素数１～８の炭化水素基を表し、Ｒ６１は、炭素数１～８の２価の炭化水素基を表す。
  3. 　前記第１のシリコーン樹脂が、珪素原子に結合した水素原子と、アルケニル基とを有する第１のシリコーン樹脂である、請求項１又は２に記載の光半導体装置用ダイボンド材。
  4. 　前記物質の平均粒子径が３μｍ以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の光半導体装置用ダイボンド材。
  5. 　前記物質とは異なり、平均粒子径が０．０１～２μｍであり、かつ熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるフィラーをさらに含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の光半導体装置用ダイボンド材。
  6. 　前記フィラーが、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素及び酸化亜鉛からなる群から選択された少なくとも１種である、請求項５に記載の光半導体装置用ダイボンド材。
  7. 　請求項１～６のいずれか１項の光半導体装置用ダイボンド材と、
    　接続対象部材と、
    　前記光半導体装置用ダイボンド材を用いて前記接続対象部材に接続された光半導体素子とを備える、光半導体装置。
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