WO2011142198A1

WO2011142198A1 - 金属ベース基板の製造方法及び回路基板の製造方法

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Publication number: WO2011142198A1
Application number: PCT/JP2011/058735
Authority: WO
Inventors: 太樹西; 宮川　健志; 八島　克憲; 健介大越; 秀則石倉
Original assignee: 電気化学工業株式会社
Priority date: 2010-05-10
Filing date: 2011-04-06
Publication date: 2011-11-17
Also published as: TW201212765A; JP2011238729A; CN102907186A; US8796145B2; US20130056439A1; EP2571342B1; JP5545983B2; EP2571342A1; EP2571342A4; CN102907186B; KR101829195B1; TWI504327B; KR20130081655A; ES2628860T3

Abstract

　絶縁接着層中にボイドが残存せず、高品質でかつ高放熱な発熱電子部品実装用の金属ベース基板の製造方法及び回路基板の製造方法を提供する。　湿潤分散剤を含有する絶縁接着剤の分散媒中に分散相を分散させる分散工程Ｓ１と、ロール状の導体箔１を繰り出しながら、導体箔１上に絶縁接着剤２を積層する絶縁接着剤積層工程Ｓ２と、導体箔１上の絶縁接着剤２を加熱して導体箔１とＢステージ状態の絶縁接着層２ａとの複合体５を形成する第１硬化工程Ｓ３と、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの上に金属ベース材６を積層して積層体７を得る金属ベース材積層工程Ｓ５と、積層体７を所定の条件で加熱加圧してＢステージ状態の絶縁接着層２ａをＣステージ状態の絶縁接着層２ｂにする第２硬化工程Ｓ６を行い、金属ベース基板１４とする。また、必要に応じて、複合体５又は積層体７をシート状に裁断するシート状裁断工程Ｓ４，Ｓ１５を行う。

Description

金属ベース基板の製造方法及び回路基板の製造方法

　本発明は、金属ベース基板の製造方法及びこの方法で製造された金属ベース基板を使用した回路基板の製造方法に関する。より詳しくは、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）等の発熱電子部品実装用の金属ベース基板の製造方法及び回路基板の製造方法に関する。

　近年、半導体素子等の電子部品の高密化、高集積化及び高出力化等に伴い、これら電子部品からの発熱対策が重要となっており、放熱性に優れた金属ベース基板が注目されている。特に、照明用途で使用されるＬＥＤは、発熱量が多いことから、信頼性向上及び長寿命化の実現を目的として、金属ベース回路基板が使用されている。そこで、品質に優れ安価な金属ベース基板及び回路基板を、効率よく製造する方法が求められている。

　従来、アルミニウム又はアルミニウム合金からなる金属ベースに、架橋性シリコーンを塗布して透明シリコーン架橋物からなる絶縁層を形成し、その上に回路を直接形成する金属ベース回路基板の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。また、金属基板上に、絶縁性樹脂と無機フィラーからなる接着シートと、金属箔とをこの順に積層し、一体化することで金属ベース回路基板を製造する方法も提案されている（例えば、特許文献２参照。）。

特開２００５－２６８４０５号公報特開２００９－４９０６２号公報

　しかしながら、前述した従来の金属ベース回路基板の製造方法には、以下に示す問題点がある。即ち、特許文献１に記載されているような金属ベースに絶縁層を構成する樹脂組成物を塗布する方法は、金属ベースの厚さが厚い場合、ロールでの連続塗布が難しく、生産性が向上しないという問題点がある。

　一方、特許文献２に記載の製造方法は、簡便な工程で安定して製造することができるが、金属基板、接着シート及び金属箔の何れもが枚葉状のシートであるため、取り扱い性に劣り、生産性の面から不利であった。更に、従来の製造方法では、放熱性を向上させるために、絶縁層を構成する樹脂組成物（絶縁性接着剤）に無機フィラーを多量に添加すると、硬化後の絶縁接着層にボイドが残存し、耐電圧や放熱性が低下するという問題点がある。

　そこで、本発明は、絶縁接着層中にボイドが残存せず、高品質でかつ高放熱な発熱電子部品実装用の金属ベース基板の製造方法及び回路基板の製造方法を提供することを主目的とする。

　本発明に係る金属ベース基板の製造方法は、金属ベース材上に、絶縁接着剤層と導体層とがこの順に積層された金属ベース基板を製造する方法であって、湿潤分散剤を含有し、前記絶縁接着層を構成する絶縁接着剤の分散媒中に分散相を分散させる分散工程と、ロール状の導体箔を繰り出しながら、前記導体箔上に前記絶縁接着剤を積層する積層工程と、導体箔上の絶縁接着剤を加熱してＢステージ状態まで硬化させ、導体箔とＢステージ状態の絶縁接着層との複合体を形成する第１硬化工程と、前記Ｂステージ状態の絶縁接着層上に、金属ベース材を積層して積層体を得る金属ベース材積層工程と、前記積層体を、７０～２６０℃、０．１～１０ＭＰａの条件下で加熱加圧し、Ｂステージ状態の絶縁接着層をＣステージ状態にまで硬化させる第２硬化工程と、を有する。
　この金属ベース基板の製造方法では、更に、前記第１硬化工程後の複合体、又は、前記金属ベース剤積層工程後の積層体を、シート状に裁断するシート状裁断工程を行うことができる。
　また、絶縁接着剤はエポキシ樹脂及び無機フィラーを含有していてもよい。
　更に、前記第１硬化工程により得られる複合体は、Ｂステージ状態の絶縁接着層の反応開始温度を６０～２５０℃とすることができる。
　更にまた、前記第２硬化工程により得られる積層体は、Ｃステージ状態の絶縁接着層の熱伝導率を１．０～１５．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）とすることができる。

　本発明に係る金属ベース回路基板の製造方法は、前述した金属ベース基板の製造方法により製造された基板の導体箔に、導体パターンを形成するパターン形成工程と、前記導体パターン上に有機絶縁被膜を形成する被膜形成工程と、を有する。

　本発明において、「Ｂステージ状態」とは、絶縁接着剤が半硬化の状態であり、常温（２５℃）では固体状態で、高温（６０℃以上）で加熱すると再溶融する状態をいい、定量的には硬化率が５～８０％の状態を指す。
　また、「Ｃステージ状態」とは、絶縁接着剤の硬化反応がほぼ終了し、不溶及び不融となっている状態をいう、定量的には硬化率が８０％の以上の状態を指す。

　本発明によれば、絶縁接着層中にボイドが残存せず、高品質でかつ高放熱な発熱電子部品実装用の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を、効率よく生産することができる。

本発明の第１の実施形態に係る金属ベース基板の構成を模式的に示す断面図である。本発明の第１の実施形態の金属ベース基板の製造方法を示すフローチャート図である。図２に示す積層工程Ｓ２～金属ベース材積層工程Ｓ５を模式的に示す断面図である。図２に示す第２硬化工程Ｓ６を模式的に示す断面図である。本発明の第１の実施形態の変形例の金属ベース基板の製造方法を示すフローチャート図である。図５に示す積層工程Ｓ１２～裁断工程Ｓ１５を模式的に示す図である。本発明の第２の実施形態に係る金属ベース回路基板の構成を模式的に示す断面図である。本発明の第２の実施形態の金属ベース基板の製造方法を示すフローチャート図である。

　以下、本発明を実施するための形態について、添付の図面を参照して、詳細に説明する。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものではない。

（第１の実施形態）
　先ず、本発明の第１の実施形態に係る金属ベース基板の製造方法について説明する。図１は本実施形態の金属ベース基板の構成を模式的に示す断面図である。図１に示すように、本実施形態の金属ベース基板１４は、金属ベース材６上に、Ｃステージ状態の絶縁接着層２ｂが形成されており、その上に導体箔１が積層されている。

［金属ベース材６］
　金属ベース材６の材質は、特に限定されるものではないが、アルミニウム、鉄、銅、ステンレス又はこれらの合金が好ましく、特に、放熱性、価格、軽量性及び加工性の面でバランスが取れているという点で、アルミニウムが好ましい。また、金属ベース材６は、絶縁接着層２ｂとの密着性を向上させるため、絶縁接着層２ｂとの接着面に、アルマイト処理、脱脂処理、サンドブラスト、エッチング、各種メッキ処理、カップリング剤等を使用したプライマー処理等の各種表面処理が施されていることが望ましい。

＜金属ベース材６の厚さ＞
　一方、金属ベース材４の厚さは、製造される金属ベース基板及び金属ベース回路基板に対する要求特性に応じて適宜設定することができるが、０．１５ｍｍ以上であることが好ましく、０．２ｍｍ以上が特に好ましい。金属ベース材４の厚さが薄すぎると、製造工程において、ハンドリング時に中間材料の皺や折れが発生しやすくなり、また、金属ベース材４の厚さが厚すぎると、基板の質量が必要以上に増えてしまうためである。

＜金属ベース材６の表面粗さ＞
　金属ベース材６における絶縁接着層２ｂとの接着面の表面粗さは、十点平均粗さ（Ｒｚ）で０．１～１５μｍであることが好ましい。この接着面の表面粗さが大きく、Ｒｚが１５μｍを超えていると、絶縁接着層２ｂとの間に十分な密着性が得られないことがある。一方、接着面の表面粗さが小さく、Ｒｚが０．１μｍ未満である場合、絶縁接着層２ｂとの界面でマイクボイドが発生し易くなり、耐電圧が低下する可能性がある。

［絶縁接着層２ｂ］
　絶縁接着層２ｂは、無機フィラーが分散されたエポキシ樹脂等からなる絶縁接着剤によって形成されており、Ｃステージ状態となっている。ここで、「Ｃステージ状態」とは、絶縁接着剤中のエポキシ樹脂と硬化剤及び硬化触媒の反応がほぼ終了し、不溶及び不融の状態をいう。具体的には、ＤＳＣ（Differential Scanning Calorimeter：示差走査熱量測定）にて加熱硬化した場合に、発熱がほとんど観察できない場合であり、硬化率が８０％の以上の状態を示す。

　また、「硬化率」は、未反応の絶縁接着剤が加熱硬化する時の発熱量を１００としたとき、加熱処理後の絶縁接着剤が加熱硬化する時の発熱量の割合であり、その発熱量はＤＳＣによって測定することができる。

＜絶縁接着層２ｂの厚さ＞
　Ｃステージ状態の絶縁接着層２ｂの厚さは、耐電圧及び放熱性特性の観点から、４０～２５０μｍであることが好ましい。絶縁接着層２ｂの厚さが４０μｍ未満の場合、所望の耐電圧値を得ることが難しくなることがあり、また、絶縁接着層２ｂの厚さが２５０μｍを超えると、熱抵抗が大きくなり、放熱特性が低下することがある。

＜絶縁接着層２ｂの熱伝導率・耐電圧＞
　Ｃステージ状態の絶縁接着層２ｂの熱伝導率は、１．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、２．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であることがより好ましい。また、Ｃステージ状態の絶縁接着層２ｂの耐電圧は、１．０ｋＶ以上であることが好ましく、より好ましくは２．０ｋＶ以上である。これにより、より高品質で高放熱の金属ベース回路基板を実現することができる。

［導体箔１］
　導体箔１には、例えば、アルミニウム、鉄、銅、ステンレス若しくはこれらの合金からなる箔材又はクラッド箔を使用することができ、特に、電気伝導度及び放熱性の観点から銅箔を使用することが好ましい。また、絶縁接着層２ｂとの密着性を向上させるために、絶縁接着層２ｂとの接着面に、脱脂処理、サンドブラスト、エッチング、各種メッキ処理、カップリング剤等を使用したプライマー処理等の各種表面処理が施されていることが望ましい。

＜導体箔１の表面粗さ＞
　導体箔１における絶縁接着層２ｂとの接着面の表面粗さは、十点平均粗さ（Ｒｚ）で０．１～１５μｍであることが好ましい。この接着面の表面が粗く、具体的には十点平均粗さ（Ｒｚ）が１５μｍを超えていると、絶縁接着層２ｂとの間に十分な密着性を確保することが困難になることがある。一方、接着面の表面が密で、具体的には表面粗さが０．１μｍ未満である場合、絶縁接着層２ｂとの界面でマイクボイドが発生し易くなり、耐電圧が低下する可能性がある。

＜導体箔１の厚さ＞
　導体箔１の厚さは、特に限定されるものではなく、製造される金属ベース基板及び金属ベース回路基板に対する要求特性により適宜設定することができるが、０．０１８～０．５ｍｍであることが好ましく、特に好ましくは０．０３５～０．１４ｍｍである。導体箔１の厚さが薄すぎると、製造工程において、ハンドリング時に中間材料の皺や折れが発生しやすくなり不良発生の原因となる。また、導体箔１の厚さが厚すぎると、生産性の低下を招くこととなる。

　次に、本実施形態の金属ベース基板１４の製造方法について説明する。図２は本実施形態の金属ベース基板の製造方法を示すフローチャート図である。また、図３はその積層工程Ｓ２～金属ベース材積層工程Ｓ５を模式的に示す断面図であり、図４は第２硬化工程Ｓ６を模式的に示す断面図である。

　図２に示すように、本実施形態の金属ベース基板１４の製造方法では、絶縁接着剤２の各成分を分散する工程（分散工程Ｓ１）と、導体箔１の上に絶縁接着剤２を積層する工程（絶縁接着剤積層工程Ｓ２）と、絶縁接着剤２を加熱してＢステージ状態の絶縁接着層２ａを形成する工程（第１硬化工程Ｓ３）と、導体箔１と絶縁接着層２ａとの複合体５を所定の長さに裁断する工程（裁断工程Ｓ４）と、絶縁接着層２ａ上に金属ベース材６を積層する工程（金属ベース材積層工程Ｓ５）と、所定の条件で加熱加圧することにより、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａをＣステージ状態の絶縁接着層２ｂにする工程（第２硬化工程Ｓ６）を、この順に行う。

[分散工程Ｓ１]
　分散工程Ｓ１は、絶縁接着剤２の各成分を均一に分散する工程であり、この絶縁接着剤２には、良好な分散状態を得るため、湿潤分散剤が配合されている。ここで、絶縁接着剤２を、「分散媒」と「分散層」とに分けて考えると、分散工程Ｓ１は、分散媒中に分散相を均一に分散させる工程であり、剪断力を主とする機械的な力によって、分散相を解砕しつつ分散媒中に練り込む過程と、分散相表面を分散媒が濡らす過程を有する。また、分散工程Ｓ１は、分散相を分散媒が濡らす過程と、分散媒中の分散相が再凝集及び沈降せずに安定化する過程、具体的にはフィラーが再凝集、沈降しない過程を有することが好ましい。

＜湿潤分散剤＞
　湿潤分散剤は、分散相表面における濡れ性及び安定性を向上させて、ボイドの発生を抑制する効果がある。本実施形態で使用する湿潤分散剤は、分散相表面に配向し、分散媒中での十分な濡れ性及び安定性を得ることができるものであればよく、例えば、吸着基としてアミノ基、アマイド基、アミノアマイド基、リン酸又はカルボキシル基等の酸基や塩基を持つ共重合体化合物を使用することができる。なお、分散工程Ｓ１においては、湿潤分散剤と、表面調整剤、消泡剤及びシランカップリング剤等とを併用することが好ましい。

＜分散媒＞
　絶縁接着剤２における「分散媒」は、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化触媒及び溶媒等によって構成される。

エポキシ樹脂
　エポキシ樹脂は、発熱電子部品実装用のプリント配線板として必要な電気特性、導体箔や金属ベース材との密着性、耐熱性等を与えるものである。その具体例としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、多官能エポキシ樹脂（クレゾールのボラックエポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等）、環式脂肪族エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂等が挙げられる。その中でも、密着性、耐熱性、電気特性、柔軟性、コストを含めて特性のバランスが取れているビスフェノールＡ又はＦ型エポキシ樹脂が好ましく、特に、エポキシ当量が４００以下の樹脂がより好ましい。

　また、絶縁接着剤２には、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの保存安定性及び加熱加圧工程での成形性を向上させるために、上述のエポキシ樹脂に加えて、高分子量のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂又はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を添加することもできる。この場合のエポキシ当量は、８００以上であることが好ましい。

硬化触媒
　絶縁接着剤２に配合される硬化剤は、エポキシ基の自己重合反応、エポキシ基と活性水素化合物の付加反応、エポキシ基と酸無水物基との共重縮合反応を促進するものであり、反応開始温度を６０℃程度に制御できるものが好ましい。その具体的例としては、３級アミン、イミダゾール類、オニウム化合物のボロン塩等が挙げられる。

　ここで、「反応開始温度」とは、絶縁接着剤２をＤＳＣにて加熱硬化した場合に得られる発熱曲線において、ベースラインと曲線の立ち上がりから引いた外挿線の交点から求めた温度をいう。

硬化剤
　エポキシ樹脂は、前述した硬化触媒のみを用いて硬化反応させることもできるが、更に、硬化剤を併用してもよい。絶縁接着剤２に硬化剤を加える場合は、エポキシ樹脂のエポキシ当量１に対して、硬化剤の活性水素当量（又は酸無水物当量）が０．０１～３．０になるように配合することが望ましい。

　「分散媒」を構成する硬化剤は、エポキシ基と反応する活性水素化合物（アミノ基、カルボキシル基、水酸基、チオール基等を有する化合物）や酸無水物基を有する化合物等が挙げられる。その中でも、エポキシ基との反応開始温度が高い水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物、酸無水物、若しくはこれらのうち１種又は２種以上を含有するものが好ましい。

　また、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａにハンドリング性を付与させる場合は、硬化剤には、主鎖中に柔軟性に優れる脂肪族環、脂肪族鎖、ポリアルキレングリコール等を有するものが好ましい。具体的には、３－ドデシル無水コハク酸、脂肪族二塩基酸ポリ無水物等が挙げられる。

溶剤
　「分散媒」を構成する溶剤は、エポキシ樹脂及び硬化剤と相溶するものであればよく、例えばエチレングリコールモノブチルエーテル等を使用することができる。この溶剤の配合量は、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機フィラーの総量に対して１０質量部以下であることが好ましい。溶剤の量が多すぎると、後述する絶縁接着剤積層工程Ｓ２において、減圧下でのマイクロボイドの除去が困難になることがある。

＜分散相＞
　分散相は、電気絶縁性で熱伝導性の良好な無機フィラーが好ましく、このような無機フィラーとしては、例えば、シリカ、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化硼素、窒化ホウ素、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム等が挙げられる。

　また、絶縁接着剤層２における無機フィラーの配合量は、形成される絶縁接着層２ｂの総体積に対して、無機フィラー含有率が３５～８０体積％になるようにすることが望ましい。絶縁接着層２ｂにおける無機フィラー含有率が３５体積％未満であると、必要な熱伝導率を得ることが困難となる。また、無機フィラー含有率が８０体積％を超えると、高粘度になり、絶縁接着層２ａ，２ｂ形成時にマイクロボイドが発生し易くなり、耐電圧や密着性に悪影響を及ぼす可能性がある。更に、無機フィラーによる増粘を避け、マイクロボイドの発生を抑制するためには、２種以上の粒径の異なる無機フィラーを混合することが望ましい。

＜装置＞
　分散工程Ｓ１で用いる分散装置としては、分散相が解砕され分散媒中に練り込まれるのに十分な剪断力を与えるものであればよく、例えば、ビーズミル、ニーダー、三本ロール、単軸混練押し出し機、二軸混練押し出し機、遊星式撹拌機等の分散装置を使用することができる。

　更に、本実施形態の金属ベース基板の製造方法においては、分散工程Ｓ１の最後に、真空、超音波、遠心力、振動、加熱等の手法を単一又は複数組み合わせて、更にボイドを低減することが好ましい。

［絶縁接着剤積層工程Ｓ２］
　絶縁接着剤積層工程Ｓ２は、図３に示すように、ロール状の導体箔１を繰り出しながら、導体箔１上に、前述した分散工程Ｓ１で作製した絶縁接着剤２を積層する工程である。この絶縁接着剤積層工程Ｓ２を行う絶縁接着層連続成形部８の方式としては、例えば、ダイコーター、コンマコーター、ロールコーター、バーコーター、グラビヤコーター、同時ダイコーター、カーテンコーター、ドクターブレードコーター、スプレーコーター及びスクリーン印刷等の方法を適用することができる。

　また、導体箔１の絶縁接着剤積層面における絶縁接着剤２に対する濡れ性を向上させることで、絶縁接着剤２を積層する際に、絶縁接着剤２と導体箔１との界面において、ボイドの巻き込み発生を低減することができる。絶縁接着剤２に対する濡れ性を向上させる方法としては、例えば、次の２つの方法が挙げられ、これらは単独で行っても、組み合わせて行ってもよい。

（１）絶縁接着剤２を積層する前に、ロール状の導体箔１の塗工面に、プラズマ処理、コロナ処理又はエキシマ光洗浄処理を連続的に行うことで、絶縁接着剤２に対する濡れ性を向上させる方法。
（２）絶縁接着層連続成形部８を加熱することで、絶縁接着剤２を低粘度化し、導体箔１の塗工面への濡れ性を向上させる方法。

［第１硬化工程Ｓ３］
　第１硬化工程Ｓ３は、図３に示すように、連続的に供給される導体箔１上に積層された絶縁接着剤２を加熱し、Ｂステージ状態まで硬化させて絶縁接着層２ａを形成する工程である。なお、絶縁接着剤２を加熱する加熱炉９としては、例えば、熱風式、遠赤外線式又はこれらの併用式等を使用することができる。

　ここで、「Ｂステージ状態」とは、加熱処理によって進行させた絶縁接着剤２中のエポキシ樹脂と硬化剤及び硬化触媒の反応を、途中で停止させた半硬化状態をいう。具体的には、常温（２５℃）で固体状態であり、高温（６０℃以上）で加熱すると再溶融する状態である。定量的には、硬化率の項で記述した硬化率が５～８０％の状態である。

　また、Ｂステージ状態の反応率を調整することで、製造時の生産性を改善することができる。具体的には、硬化反応率を５０～７０％にすることで、タックフリーなＢステージ状態の絶縁接着層表面を得ることができる。タックフリーであれば、保護フィルムを使用しなくても良く作業、コスト面から望ましい。

　更に、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの反応開始温度は、６０℃以上であることが望ましい。この段階での反応開始温度が６０℃未満であると、作業環境によっては、後述する金属ベース材積層工程Ｓ５と第２硬化工程Ｓ６との間で硬化反応が進行し、第２硬化工程Ｓ６において、溶融したＢステージ状態の絶縁接着層２ａが金属ベース材６の表面を、十分に濡らすことができなくなる。そうすると、硬化反応終了後にＣステージ状態の絶縁接着層２ｂと金属ベース材６との界面に、ボイドや剥離が発生し、耐電圧特性や密着性が低下する。

［裁断工程Ｓ４］
　裁断工程Ｓ４では、第１硬化工程Ｓ３後の導体箔１とＢステージ状態の絶縁接着層２ａとの複合体５を、所定の長さに裁断して、シート状に加工する。この複合体５を裁断する裁断部１１の方式としては、例えば、回転鋸刃、ナイフ刃及びシャー刃等を用いて裁断する方法を適用することができる。なお、裁断部１１の前にニップロール１０等を配置し、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの上に、ポリエチレンテレフタラート又はポリエチレン等の表面保護フィルムをラミネートしても良い。

［金属ベース材積層工程Ｓ５］
　図３に示すように、金属ベース材積層工程Ｓ５では、絶縁接着層２ａ上に金属ベース材６を積層し、積層体７とする。

［第２硬化工程Ｓ６］
　第２硬化工程Ｓ６は、積層体７を加熱加圧することで、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａをＣステージ状態にまで硬化させて、絶縁接着層２ｂを形成する工程である。その方法は、特に限定されるものではないが、図４に示すように、１対の加熱加圧板１３ａ，１３ｂで積層体７を挟持し、加圧しながら加熱することが好ましい。

＜加熱加圧条件＞
　その際の条件は、加熱温度範囲を７０～２６０℃、圧力範囲を０．１～１０ＭＰａとする。これにより、ボイドの発生を抑制すると共に、密着性を向上させることができる。また、第２硬化工程Ｓ６では、雰囲気を約４０ｋＰａ（３０ｍｍＨｇ）以下に減圧することがより好ましい。積層体７の加熱と加圧とを同時に行うことで、溶融したＢステージ状態の絶縁接着層２ａが、金属ベース材６表面を十分に濡らすことができる。また、積層体７を約４０ｋＰａ（３０ｍｍＨｇ）以下の減圧雰囲気下に置くことで、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの表面と金属ベース材６の界面の空気を、脱気することができる。その結果、絶縁接着層２ａの硬化反応終了後、Ｃステージ状態の絶縁接着層２ｂと金属ベース材６との界面に、ボイドが無く、密着性が良好な金属ベース基板１４を得ることができる。

　以上詳述したように、本実施形態の金属ベース基板の製造方法では、湿潤分散剤を配合して均一分散した絶縁接着剤を、導体箔上に積層してＢステージ状態の絶縁接着剤層を形成した後、その上に金属ベース材を積層し、絶縁接着層を所定の条件でＣステージ状態に硬化させているため、絶縁接着層中にボイドが残存せず、高品質でかつ高放熱な金属ベース基板を製造することができる。

（第１の実施形態の変形例）
　前述した第１の実施形態の金属ベース基板の製造方法では、裁断工程Ｓ４の後で、金属ベース材積層工程Ｓ５を行っているが、本発明はこれに限定されるものではなく、金属ベース材６を積層した後、裁断を行ってもよい。図５は本発明の第１の実施形態の変形例に係る金属ベース基板の製造方法を示すフローチャート図であり、図６はその積層工程Ｓ１２～裁断工程Ｓ１５を模式的に示す図である。なお、図６においては、図３に示す製造方法の構成要素と同じものには同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。

　図５及び図６に示すように、本変形例の金属ベース基板の製造方法では、絶縁接着剤２の各成分を分散する工程（分散工程Ｓ１１）と、導体箔１の上に絶縁接着剤２を積層する工程（絶縁接着剤積層工程Ｓ１２）と、絶縁接着剤２を加熱してＢステージ状態の絶縁接着層２ａを形成する工程（第１硬化工程Ｓ１３）と、絶縁接着層２ａ上に金属ベース材６を積層する工程（金属ベース材積層工程Ｓ１４）と、導体箔１と絶縁接着層２ａとの複合体５を所定の長さに裁断する工程（裁断工程Ｓ１５）と、所定の条件で加熱加圧することにより、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａをＣステージ状態の絶縁接着層２ｂにする工程（第２硬化工程Ｓ１６）を、この順に行う。

　このように、絶縁接着層２ａ上に金属ベース材６を積層した後で、裁断を行うことにより、生産性を向上させることができる。なお、本変形例における上記以外の構成及び硬化は、前述した第１の実施形態と同様である。

（第２の実施形態）
　次に、本発明の第２の実施形態に係る金属ベース回路基板の製造方法について説明する。図７は本実施形態の金属ベース回路基板の構成を模式的に示す断面図である。図７に示すように、本実施形態の金属ベース回路基板１７は、前述した第１の実施形態又はその変形例の方法で製造された金属ベース基板１４を使用して、絶縁接着層２ｂ上に、導体パターン（図示せず）と有機絶縁被膜１９とを形成したものである。

　次に、本発明の第２の実施形態に係る金属ベース回路基板１７の製造方法について説明する。図８は本実施形態の金属ベース回路基板の製造方法を示すフローチャート図である。図８に示すように、本実施形態の金属ベース回路基板の製造方法では、前述した第１の実施形態又はその変形例の方法によって製造された金属ベース基板１４の導体箔１に、導体パターンを形成する工程（パターン形成工程Ｓ７）と、パターン上に被膜を形成する工程（被膜形成工程Ｓ８）とを行い、図７に示す金属ベース回路基板１７を製造する。

［パターン形成工程Ｓ７］
　パターン形成工程Ｓ７では、先ず、スクリーン印刷法又は写真現像法により、金属ベース基板１４の導体箔１上にエッチングレジストを形成し、導体箔１の表面の所定位置をマスクする。その状態で、導体箔１の一部を、塩化第二鉄エッチング液、塩化第二銅エッチング、過酸化水素／硫酸エッチング液、アルカリエッチャント等で腐食溶解した後、エッチングレジストを剥離する。これにより、絶縁接着層２ｂ上に導体パターン（図示せず）が形成される。

［被膜形成工程Ｓ８］
　被膜形成工程Ｓ８では、スクリーン印刷法又は写真現像法などにより、絶縁接着層２ｂ及び導体パターン（図示せず）上に、有機絶縁被膜１９を形成する。

＜有機絶縁被膜＞
　有機絶縁被膜１９は、所定の位置に、電子部品接続用の開口部が設けられていることが望ましい。また、有機絶縁被膜１９の材質は、部品実装時に使用する半田からの基板表面の保護等金属ベース回路基板の要求を満たすものであればよく、特に限定されるものではない。更に、有機絶縁被膜１９には、ＬＥＤ等発光部品の輝度向上のために、酸化チタンや硫酸バリウム等の白色顔料を添加することができる。また、放熱性を向上させるために、シリカ、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化硼素、窒化ホウ素、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム等の熱伝導率に優れた無機フィラーを添加してもよい。

　以上詳述したように、本実施形態の金属ベース回路基板の製造方法では、前述した第１の実施形態又はその変形例の方法で製造した金属ベース基板１４を使用しているため、絶縁接着層２ｂ中にボイドが残存せず、高品質でかつ高放熱な金属ベース回路基板を製造することができる。

　以下、本発明の実施例及び比較例を挙げて、本発明の効果について具体的に説明する。本実施例においては、本発明の範囲内で実施例１～５の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製し、その性能を評価した。また、併せて、本発明の範囲から外れる比較例１，２の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製し、同様の評価を行った。

（実施例１）
分散工程Ｓ１
　Ａステージ状態の絶縁接着剤原料として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製ＥＰＩＣＬＯＮ－８２８）に対して、硬化剤としてフェノールノボラック（明和化成社製ＨＦ－４Ｍ）を等量比０．９になるように加えた。また、平均粒子径が１．２μｍの破砕状粗粒子の酸化珪素（龍森社製Ａ－１）と平均粒子径が１０μｍである破砕状粗粒子の酸化珪素（林化成社製ＳＱ－１０）を合わせて絶縁接着剤中５９体積％（粗粒子と微粒子は質量比が９：１）となるように配合した。

　更に、エポキシ樹脂と硬化剤と無機フィラーの合計１００重量部に対して、イミダゾール系の硬化触媒を０．１重量部（四国化成社製　２ＰＺ）、湿潤分散剤を０．０５重量部（楠本化成社製ディスパロン１８５０）、溶剤としてエチレングリコールモノブチルエーテルを７重量部（三協化学社製ブチルセロソルブ）、シランカップリング剤として３－（２－アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラを２重量部（東レ・ダウコーニング社製Ｚ－６０２０）加えた。そしてこれらの成分を均一に分散して、絶縁接着剤２とした。

積層工程Ｓ２
　ロール状の導体箔１４として、幅５００ｍｍ／厚さ７０μｍの銅箔を使用し、これを連続的に繰り出しながら、ドクターブレードコーターにより、銅箔上にＡステージ状態の絶縁接着剤２を、幅４８０ｍｍ／厚さ１００μｍで連続成形した。

第１硬化工程Ｓ３～裁断工程Ｓ４
　その後、加熱硬化炉９にて、絶縁接着剤２を連続的にＢステージ状態に硬化させて、絶縁接着層２ａを形成した。引き続き、銅箔とＢステージ状態の絶縁接着層２ａとの複合体５を、幅５００ｍｍ／長さ５００ｍｍのシート状に裁断した。この時、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの反応開始温度は９５℃であり、硬化率は６４％であった。

金属ベース材積層工程Ｓ５～第２硬化工程Ｓ６
　シート状に裁断した導体箔（銅箔）１とＢステージ状態の絶縁接着層２ａとの複合体５上に、金属ベース材６として脱脂処理したアルミニウム板（厚さ１．０ｍｍ／幅５００ｍｍ／長さ５００ｍｍ）を積層した。その後、減圧下２５ｍｍＨｇにて、１９０℃／３ＭＰａで３時間加熱加圧処理を行い、実施例１の金属ベース基板を得た。

パターン形成工程Ｓ７
　前述した方法で製造した実施例１の金属ベース回路基板の導体箔（銅箔）１上に、スクリーン印刷によりエッチングレジストを形成した後、塩化第二鉄エッチング液で導体箔を腐食溶解し、更に、アルカリ水溶液でエッチングレジストを剥離して、導体パターンを形成した。

被膜形成工程Ｓ８
　写真現像法によって有機絶縁被膜１９を形成した後、金型により所望の大きさ（１０ｍｍ×４６０ｍｍ）に加工して実施例１の金属ベース回路基板とした。

（実施例２）
　導体箔（銅箔）１とＢステージ状態の絶縁接着層２ａとの複合体５をシート状に裁断する前に、金属ベース材６であるアルミニウム板（厚み１．０ｍｍ／幅５００ｍｍ／長さ５００ｍｍ）を積層した以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例２の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。

（実施例３）
　第２硬化工程Ｓ６の際、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）にて１９０℃／３ＭＰａで３時間の加熱加圧処理を行った以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例３の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。

（実施例４）
　絶縁接着剤２に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製ＥＰＩＣＬＯＮ－８２８）１００質量部に対して、フェノキシ樹脂（東都化成製ＦＸ３１６）を７０質量部加えた以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例４の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。その際、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの反応開始温度は１１０℃、反応率は６３％であった。

（実施例５）
　絶縁接着剤２に、フェノールノボラック（明和化成社製ＨＦ－４Ｍ）１００質量部に対して、３－ドデシル無水コハク酸４０質量部を加えた以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、実施例５の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。その際、Ｂステージ状態の絶縁接着層２ａの反応開始温度は９０℃、反応率は６４％であった。

（比較例１）
　第１硬化工程Ｓ３において、導体箔（銅箔）１上の絶縁接着剤２を、加熱硬化炉９にて硬化させた後の硬化率が３％であった以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例１の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。

（比較例２）
　第１硬化工程Ｓ３において、導体箔（銅箔）１上の絶縁接着剤２を、加熱硬化炉９にて硬化させた後の硬化率が８３％であった以外は、実施例１と同様の方法及び条件で、比較例２の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を作製した。

　次に、前述した方法で作製した実施例１～５及び比較例１，２の金属ベース基板及び金属ベース回路基板を、以下に示す方法で評価した。

＜耐電圧＞
　実施例及び比較例の各金属ベース基板について、導体箔と金属ベース材との間の印可開始電圧を０．５０ｋＶとし、２０秒ごとに０．２０ｋＶずつ昇圧して、絶縁接着層が絶縁破壊しない最大の電圧を測定した。

＜銅箔引き剥がし強さ＞
　実施例及び比較例の各金属ベース基板について、幅１０ｍｍの導体箔を、５０ｍｍ／分で５０ｍｍ剥がした時の荷重の最低値を測定した。

＜熱伝導率＞
　実施例及び比較例の各金属ベース基板から、腐食溶解によって金属ベース材６と導体箔１を除去し、絶縁接着層を取り出した。そして、この絶縁接着層の熱伝導率を、キセノンフラッシュ法（ＮＥＴＺＳＣＨ社製ＬＦＡ　４４７　Ｎａｎｏｆｌａｓｈ）で測定した。

＜空隙率＞
　空隙率は、下記数式１に基づいて算出した。具体的には、実施例及び比較例の各金属ベース基板から、腐食溶解によって金属ベース材６と導体箔１を除去し、絶縁接着層を取り出した。そして、Ｃステージ状態の絶縁接着層を１ｃｍ角に切り出し、光学顕微鏡（１００倍）によって、その表面観察を行い、ボイドの数と直径からボイドの体積を求め、下記数式１によって空隙率を算出した。

＜最高温度＞
　スクリーン印刷によって、実施例及び比較例の各金属ベース回路基板の導体パターン上の電子部品実装部に半田ペーストを印刷した後、ＬＥＤ（日亜化学社製　ＮＥＳＷ４２５Ｃ）を実装し、リフロー加熱を行った。そして、ＬＥＤを実装した金属ベース回路基板に、電圧を印可した場合のＬＥＤ及び回路基板の最高温度を測定した。なお、ＬＥＤ及び回路基板の温度は、赤外線サーモグラフィ（山武商会　ＦＬＩＲ　ＳＣ６００）にて測定した。

　以上の結果を、下記表１にまとめて示す。

　上記表１に示すように、第１硬化工程後の絶縁接着層がＢステージ状態になっていなかった比較例１の金属ベース基板、第１硬化工程後の絶縁接着層がＣステージ状態になっていた比較例２の金属ベース基板は、空隙率が１．２％以上と高かった。また、これら比較例１，２の金属ベース基板は、耐電圧及び熱伝導率も劣っており、放熱性も不十分であった。

　これに対して、実施例１～５の金属ベース基板及び金属ベース回路基板では、耐電圧、銅箔引き剥がし強さとも良好な値を示した。また、ボイドの割合を表す空隙率も０．０１％以下であり、最高温度も低く放熱性は良好であった。

　以上の結果から、本発明によれば、絶縁接着層中にボイドが残存せず、高品質且つ高放熱である金属ベース基板及び金属ベース回路基板を製造できることが確認された。

１　導体箔
２　絶縁接着剤
２ａ　Ｂステージ状態の絶縁接着層
２ｂ　Ｃステージ状態の絶縁接着層
５　複合体
６　金属ベース材
７　積層体
８　絶縁接着層連続成形部
９　加熱炉
１０　ニップロール
１１　裁断部
１３ａ、１３ｂ　加熱加圧板
１４　基板
１７　金属ベース回路基板
１９　有機絶縁被膜
Ｓ１、Ｓ１１　分散工程
Ｓ２、Ｓ１２　絶縁接着剤積層工程
Ｓ３、Ｓ１３　第１硬化工程
Ｓ４、Ｓ１５　裁断工程
Ｓ５、Ｓ１４　金属ベース材積層工程
Ｓ６、Ｓ１６　第２硬化工程
Ｓ７　パターン形成工程
Ｓ８　被膜形成工程

Claims

　金属ベース材上に、絶縁接着剤層と導体層とがこの順に積層された金属ベース基板を製造する方法であって、
　湿潤分散剤を含有し、前記絶縁接着層を構成する絶縁接着剤の分散媒中に分散相を分散させる分散工程と、
　ロール状の導体箔を繰り出しながら、前記導体箔上に前記絶縁接着剤を積層する積層工程と、
　導体箔上の絶縁接着剤を加熱してＢステージ状態まで硬化させ、導体箔とＢステージ状態の絶縁接着層との複合体を形成する第１硬化工程と、
　前記Ｂステージ状態の絶縁接着層上に、金属ベース材を積層して積層体を得る金属ベース材積層工程と、
　前記積層体を、７０～２６０℃、０．１～１０ＭＰａの条件下で加熱加圧し、Ｂステージ状態の絶縁接着層をＣステージ状態にまで硬化させる第２硬化工程と、
を有する金属ベース基板の製造方法。
　更に、前記第１硬化工程後の複合体、又は、前記金属ベース剤積層工程後の積層体を、シート状に裁断するシート状裁断工程を有する請求項１に記載の金属ベース基板の製造方法。
　絶縁接着剤がエポキシ樹脂及び無機フィラーを含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の金属ベース基板の製造方法。
　前記第１硬化工程により得られる複合体におけるＢステージ状態の絶縁接着層は、反応開始温度が６０～２５０℃であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の金属ベース基板の製造方法。
　前記第２硬化工程により得られる積層体におけるＣステージ状態の絶縁接着層は、熱伝導率が１．０～１５．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の金属ベース基板の製造方法。
　請求項１乃至５のいずれか１項に記載の金属ベース基板の製造方法により製造された基板の導体箔に、導体パターンを形成するパターン形成工程と、
　前記導体パターン上に有機絶縁被膜を形成する被膜形成工程と、
を有する金属ベース回路基板の製造方法。