WO2011114860A1 - 発光装置 - Google Patents

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WO2011114860A1
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film
layer
sealing
light emitting
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夏樹 山本
真昭 村山
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コニカミノルタホールディングス株式会社
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    • Y02E10/50—Photovoltaic [PV] energy
    • Y02E10/549—Organic PV cells

Definitions

  • the present invention relates to a light-emitting device, and more particularly to a light-emitting device including an organic electroluminescence element.
  • OLED elements organic electroluminescence elements
  • OLED white light-emitting materials have been actively developed for OLED elements for light-emitting devices and illumination applications due to the improved performance and life of OLED white light-emitting materials.
  • development of light emitting devices using OLED elements formed on a film substrate is progressing for the purpose of lower cost, mass production, flexibility, and thickness reduction.
  • the OLED element has a characteristic that it particularly dislikes impurities such as moisture and oxygen, and there is a problem that the element deteriorates when it is exposed to a moisture environment and the lifetime is reduced. Therefore, it is necessary to provide a structure that seals the OLED element and prevents the attack of impurities such as moisture and oxygen.
  • a sealing structure such as aluminum can sealing is used.
  • a hollow structure is formed by laminating and bonding a cap using a metal such as an aluminum material on a glass substrate using a UV curable resin or the like.
  • This sealing process is performed in an absolutely dry environment in which the amount of moisture and oxygen is controlled, such as in an inert gas environment such as nitrogen or argon, and the inside of the hollow structure becomes an inert gas environment to the OLED element. It has an effect of suppressing attack of impurities such as moisture and oxygen.
  • a transparent thin film barrier structure such as TiO 2 or SiO 2 is provided on the OLED element forming surface side of the film substrate and an OLED element and an inorganic sealing thin film are formed on the upper surface.
  • the inorganic sealing thin film is formed using a material such as SiN and using a thin film forming method such as CVD.
  • the sealing structure is formed by bonding the first and second sealing films and the substrate having the OLED element by vacuum bonding.
  • the transparent gas barrier film used on the light emitting surface side is formed by forming a transparent inorganic thin film layer such as SiO 2 or TiO 2 on a transparent film substrate such as PET or PEN. Using this base material and forming a sandwich structure as described above by vacuum bonding, a step due to the thickness of the substrate is formed in the vicinity of the OLED substrate film in both the first and second sealing films, and bending deformation occurs. Will occur.
  • This invention is made
  • An object of the present invention is to provide a light emitting device including an OLED element including an OLED element using a formed film substrate and including an OLED element excellent in sealing properties of impurities such as moisture and oxygen by suppressing generation of cracks.
  • the inventor sets the bending elastic modulus of the second sealing film to be smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film (hereinafter also referred to as a transparent barrier film).
  • the second sealing film (hereinafter may be simply abbreviated as a sealing film) absorbs the level difference generated at the end of the OLED base film included in the two films. Is possible.
  • the bending elastic modulus of the second sealing film is smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film, the deformation amount of the first sealing film is reduced, and the first sealing film (Transparent barrier film) Since the surface can be flattened, the effect of facilitating pasting of a light extraction film that is bonded with the aim of improving light extraction efficiency in the subsequent steps, a color adjustment film for improving appearance, etc. Found that can be obtained.
  • the second sealing film preferably has a metal film and an adhesive layer (hereinafter also referred to as a sealant layer), and the first sealing film preferably has a gas barrier layer and an adhesive layer.
  • an organic electroluminescence device in which at least a transparent anode layer, an organic layer including a light emitting layer and a cathode layer are laminated in this order on a transparent substrate, a first sealing film is disposed on the transparent anode layer side, and the cathode
  • a light-emitting device having a sealing structure in which the organic electroluminescence element is sealed by installing a second sealing film on the layer side, The light emitting device characterized in that the bending elastic modulus of the second sealing film is smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film.
  • the first sealing film has at least a gas barrier layer and an adhesive layer laminated
  • the second sealing film has at least a metal film and an adhesive layer laminated.
  • the OLED element using the film substrate on which the moisture sealing structure is formed by bonding and encapsulating the film substrate having the OLED element by bonding with the first and second sealing films is included.
  • the light emitting device it is possible to provide a light emitting device including an OLED element that suppresses the generation of cracks and is excellent in sealing properties of impurities such as moisture and oxygen.
  • FIG. 1 a is a cross-sectional view illustrating an example of a light-emitting device of the present invention.
  • FIG. 1 b is a cross-sectional view showing an inorganic sealing layer and a thermosetting resin sealing layer that can be provided after the cathode layer is formed.
  • Sectional drawing which shows the structure of a light-emitting device.
  • FIG. 3A is a cross-sectional view showing a configuration of a transparent barrier film (first sealing film).
  • FIG. 3B is a cross-sectional view showing a configuration of a sealing film (second sealing film).
  • FIG. 4A is a cross-sectional view showing when the vacuum chamber is opened.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view showing the vacuum chamber sealed and when the diaphragm is pressurized.
  • Sectional drawing which shows the level
  • the light emitting device of the present invention is in an organic electroluminescence device in which at least a transparent anode layer, an organic layer including a light emitting layer and a cathode layer are laminated in this order on a transparent substrate, a first sealing film is disposed on the transparent anode layer side, and the cathode A light-emitting device having a sealing structure in which the organic electroluminescence element is sealed by installing a second sealing film on the layer side, A bending elastic modulus of the second sealing film is smaller than a bending elastic modulus of the first sealing film.
  • the bending elastic modulus of the second sealing film is smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film, generation of cracks is suppressed and impurities such as moisture and oxygen are sealed.
  • a light-emitting device including an OLED element which is excellent in property and excellent in flattening of a film substrate and can be easily bonded to a light extraction film or a color adjustment film in a later step, is obtained.
  • FIG. 1a is a cross-sectional view showing an example of a light emitting device of the present invention.
  • the light emitting device 101 of the present invention includes a transparent substrate 102, a transparent anode layer 103, an organic layer 104, a cathode layer 105, an extraction electrode portion 106, a transparent barrier film (first sealing Film) 107 and sealing film (second sealing film) 108.
  • An arrow 112 indicates the direction in which the emitted light travels.
  • the transparent substrate 102 is composed of a transparent film such as PEN or PET.
  • a hard coat layer is formed for the purpose of oligomer precipitation from the base material, surface flattening, and surface flaw suppression.
  • the hard coat layer is generally formed in a thin film on the transparent substrate 102 by mixing an inorganic filler or particles in an acrylic resin, and applying and curing.
  • the transparent anode layer 103 is generally made of ITO, which is a composite oxide of indium and tin.
  • ITO is formed on the transparent substrate 102 using a thin film forming method such as sputtering. ITO is in an amorphous state when a thin film is formed, and is generally crystallized through a baking step after film formation. By performing this crystallization step, it is possible to significantly reduce the electrical resistance value of ITO.
  • a photoresist is patterned on the ITO through a photolithography process, and the ITO transparent anode layer is patterned into a predetermined shape using a wet etching method or the like.
  • the organic layer 104 is mainly composed of a hole transport layer 201, a light emitting layer 202, and an electron transport layer 203, each of which includes a vacuum deposition method, a spin coating method, a coating method, and an inkjet method. Each layer is formed in a predetermined thickness by applying a film forming method such as a method.
  • the material of the light emitting layer 202 may be a polymer organic electroluminescent light emitting material or a low molecular organic electroluminescent light emitting material, but both block impurities such as moisture and oxygen until the sealing process is completed. Therefore, the process is performed in an environment purged with pure nitrogen, argon, or dry air.
  • the hole transport layer 201 is made of a hole transport material having a function of transporting holes.
  • the hole transport layer can be provided as a single layer or a plurality of layers.
  • the hole transport material has any one of hole injection or transport and electron barrier properties, and may be either organic or inorganic. Examples of compounds that can be used as the hole transport layer include triazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives and pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamine derivatives, and the like.
  • a charge injection function that is, a function that can inject holes from the anode or the hole injection layer when an electric field is applied, and can inject electrons from the cathode or the electron injection layer
  • B Provides a transport function, ie, a function of moving injected holes and electrons by the force of an electric field
  • a light emission function ie, a field for recombination of electrons and holes.
  • a polymer organic electroluminescent light emitting material As the material of the light emitting layer 202, a polymer organic electroluminescent light emitting material, a low molecular organic electroluminescent light emitting material can be used, for example, a fluorescent whitening agent such as benzothiazole, benzimidazole, benzoxazole, A styrylbenzene compound can be used. Since the light emitting layer 202 needs to be operated in an absolutely dry environment in which moisture is blocked from the film forming process to the sealing process, the process is performed in an environment purged with pure nitrogen, argon, or dry air. Is done.
  • the electron transport layer 203 only needs to have a function of transmitting electrons injected from the cathode to the light emitting layer, and any material can be selected from conventionally known compounds.
  • Examples of compounds that can be used as the electron transport layer include nitro-substituted fluorene derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyran dioxide derivatives, carbodiimides, fluorenylidenemethane derivatives, anthraquinodimethane and anthrone derivatives, oxadiazole derivatives, and the like. It is done.
  • the cathode layer 105 is generally formed of a metal film such as Al or Ag / Mg alloy by vapor deposition. Further, between the cathode layer 105 and the electron transport layer 203, an alkali metal film, a metal oxide thin film, or the like may be formed to a thickness of 1 nm to 50 nm as a buffer layer for improving electron injection efficiency. .
  • an inorganic sealing layer 110 made of an inorganic film such as SiN or a resin sealing layer 110 such as a thermosetting resin may be provided on the cathode layer 105 in order to improve sealing performance. Yes (see FIG. 1b).
  • the thickness of the resin sealing layer such as the inorganic sealing layer or the thermosetting resin is preferably 0.5 ⁇ m to 50 ⁇ m, and more preferably 1 ⁇ m to 20 ⁇ m. Within this range, a preferable sealing effect can be obtained.
  • the inorganic sealing layer SiO 2 or SiN is preferably used, and as the resin sealing layer, a thermosetting epoxy resin is preferably used.
  • the extraction electrode unit 106 generally, a flexible substrate such as FPC or a thin material plate having excellent conductivity such as Al or Cu is used.
  • a connection between the transparent anode layer 103 and the cathode layer 105 and the extraction electrode unit 106 include a pressure bonding method and a connection by an ACF (Anisotropic Conductive Film).
  • the first sealing film of the present invention is preferably composed of at least a transparent resin film, a gas barrier layer, and an adhesive layer (sealant layer).
  • an inorganic substance is included as the gas barrier layer 303 on transparent resin films 301 (it may have the hard-coat layer 302), such as PET and PEN. It is preferable to have a thin film gas barrier layer.
  • the material for the thin film gas barrier layer include SiO 2 , TiO 2 , and SiN.
  • a transparent gas barrier layer is formed from the above materials using a film forming method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, a plasma CVD method, an atmospheric pressure plasma method, etc., and an adhesive layer is formed on the transparent gas barrier layer as a thermoplastic.
  • the transparent barrier film 107 is formed (see FIG. 3a).
  • the adhesive layer is formed by a coating method.
  • the coating method methods such as a roll coating method, a spin coating method, a screen printing method, and an ink jet method can be used.
  • the thickness of the transparent resin film 301 is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m, and the thickness of the hard coat layer 302 is preferably 1 ⁇ m to 20 ⁇ m.
  • the thickness of the gas barrier layer is preferably 0.1 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • a thermosetting epoxy resin or polyethylene is preferably used as a material for the adhesive layer (sealant layer) 304.
  • the first sealing film has a transparency that transmits light emitted from the light emitting layer, and transmits a light of 380 to 800 nm as the transparency, and the total light transmittance is preferably 60% or more, and 70% or more. Is more preferable, and 80% or more is particularly preferable.
  • the total light transmittance can be measured according to a known method using a spectrophotometer or the like.
  • the sealing film 108 as the second sealing film of the present invention preferably has a metal thin film layer such as an Al foil as the metal film 305 on the transparent resin film 301 such as PEN or PET, Have an adhesive layer (sealant layer) 304 such as a thermoplastic resin as an adhesive layer (see FIG. 3b).
  • the metal film is formed by a method of laminating a metal film such as an aluminum foil on a transparent resin film, and the adhesive layer is formed by a coating method or the like in the same manner as the first sealing film.
  • the thickness of the transparent resin film is preferably 5 ⁇ m to 200 ⁇ m, and the metal thin film 305 is preferably 5 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the sealant layer is preferably 1 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • a thermosetting epoxy resin or polyethylene is preferably used as the sealant layer.
  • the bending elastic modulus of the second sealing film is smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film (transparent barrier film 107).
  • the sealing film in order to make the bending elastic modulus of the second sealing film (sealing film 108) smaller than the bending elastic modulus of the first sealing film (transparent barrier film 107), in particular, the sealing film
  • the bending elastic modulus of the sealing film 108 is preferably 50% or less of the bending elastic modulus of the transparent barrier film 107. It is preferably 50% or less and 10% or more, and more preferably 40% or less and 20% or more.
  • the above object can also be achieved by making the sealing film 108 thinner than the transparent barrier film 107.
  • the thickness of the sealing film 108 is preferably 50 ⁇ m to 300 ⁇ m, and is preferably such that the flexural modulus is 50% or less of the transparent barrier film 107.
  • the flexural modulus of the present invention is determined by using an Instron 5582 type bending tester for the film sample, and measuring the film according to the method described in ISO 178 in accordance with the method described in ISO 178.
  • the bending elastic modulus (unit: MPa) can be measured.
  • a transparent anode layer 103, an organic layer 104, and a cathode layer 105 are formed on a transparent base material 102 in an absolutely dry environment so that light can be emitted. More specifically, an OLED element is used as the light emitting device. As a manufacturing method of the OLED element 109, a transparent anode layer is provided on a transparent substrate such as PEN, and a hole transport layer 201 and a light emitting layer 202 are sequentially provided thereon by a coating method. Further, it is manufactured by providing the cathode transport layer 203 on the electron transport layer 203 thereon.
  • an inorganic sealing layer such as SiN
  • a film forming method such as CVD is used.
  • resin sealing layers such as a thermosetting resin
  • the extraction electrode portion 106, the transparent barrier film 107, and the sealing film 108 come into contact with the OLED element 109 during the manufacturing process and adversely affect the OLED characteristics. Therefore, it is necessary to remove moisture as a pretreatment. is there. Each of them is performed at a predetermined temperature to remove as much moisture as possible by holding it in a clean oven, a vacuum oven, or an absolutely dry environment.
  • the OLED element 109 is disposed on the transparent barrier film 107 at a predetermined position.
  • the sealant layer on the transparent barrier film 107 is softened by applying a predetermined temperature to a part after the OLED element 109 is arranged on the transparent barrier film 107.
  • the provisional temperature is preferably a little lower than the softening point of the sealant layer, specifically about 5 ° C.
  • the extraction electrode unit 106 is connected to a part of the transparent anode layer 103 which is a current feeding unit and a part of the cathode layer 105 which is a current receiving unit by a predetermined method.
  • a temporary sticking step based on the temporary bonding temperature of the ACF and a crimping step for crushing metal particles having a role of actually making electrical connection in the ACF are performed, and the extraction electrode unit 106 is connected. Is done.
  • the sealing film 108 is temporarily laminated on the OLED element 109 temporarily arranged on the transparent barrier film 107.
  • the temporary lamination can be performed by heating a part of the sealing film 108 and softening the sealant layer.
  • the transparent barrier film 107 and the sealing film 108 may be temporarily laminated using a roll-to-roll process in a roll state, or may be temporarily laminated after being cut into a predetermined size.
  • the film in the temporarily laminated state is accurately cut into a predetermined size, and the light emitting device 101 is manufactured by vacuum bonding or roll bonding.
  • the total thickness of the OLED element 109 increases, it is preferable to manufacture by vacuum bonding in order to obtain good bonding properties.
  • the inside 407 of a diaphragm 405 such as a silicon rubber thin film is made positive pressure in a vacuum chamber composed of an upper chamber 404 and a lower chamber 401, and bonding is performed while the diaphragm 405 is inflated.
  • the pressure is gradually applied from the center of the material 403, and bonding is performed on the principle of expelling bubbles remaining in the interior 406.
  • the above steps are generally performed while heating the receiving table to a predetermined temperature that softens the sealant layer.
  • the receiving table is formed by subjecting a SUS material to a surface treatment such as plating.
  • the rubber hardness of the diaphragm is lowered, or the bending elastic modulus of either sealing film is lowered, It is necessary to increase the allowable stress value for bending deformation.
  • the light emitting device 101 of the present invention has the sealing film 108 on the diaphragm side and the transparent barrier film 107 on the table side, and the bending elastic modulus of the sealing film 108 is smaller than that of the transparent barrier film 107.
  • the thickness difference of the OLED element 109 included in the two films is absorbed on the sealing film 108 side, and the transparent barrier film 107 is manufactured so as not to cause bending deformation (see FIG. 5).
  • Reference numeral 111 in FIG. 5 denotes a portion where the step of the light-emitting device contained is absorbed by the transparent barrier film, and the step shape is generated and stress concentration occurs.
  • the present invention by adopting the above-described configuration, not only can the generation of cracks be suppressed and a light emitting device excellent in moisture sealing property can be provided, but also the light in the subsequent process can be excellent in flattening the transparent barrier film surface. It is possible to provide a light emitting device including an OLED element that can be easily pasted such as a take-out film or a color adjustment film.
  • the construction technology of the first sealing film and the second sealing film constituting the present invention has been described for the OLED element, but this technique of the present invention is not limited to the OLED element, but the organic thin film solar. It can be widely applied to batteries or electrophoretic elements.
  • transparent barrier film 107-1 a substrate in which a CHC layer (clear hard coat layer) using an acrylic resin is applied to both sides of a PET film having a thickness of 125 ⁇ m with a thickness of 5 ⁇ m is used. A plurality of gas barrier layers containing a SiO 2 inorganic material were formed to have a thickness of 0.5 ⁇ m. Further, a water-soluble polyethylene was applied as a sealant layer (adhesive layer) to a thickness of 10 ⁇ m by a coating method to produce a transparent barrier film 107-1.
  • a sealant layer adheresive layer
  • sealing film 108-1 a 20 ⁇ m thick sealant layer (adhesive layer) using a thermoplastic resin (a thermoplastic resin mainly composed of polyethylene), a 30 ⁇ m thick Al foil layer, and a 25 ⁇ m thick metal film are used.
  • a sealing film 108-1 in which a PET layer was laminated was produced.
  • a transparent barrier film 107-2 was produced by changing the film structure in the production of the transparent barrier film 107-1 as shown in Table 1.
  • an acrylic clear hard coat layer is applied on both sides of a polyethylene terephthalate film (PET film) having a thickness of 180 ⁇ m, dried and then UV-cured, and then made of silicon oxide by atmospheric pressure plasma CVD.
  • PET film polyethylene terephthalate film
  • Example 1 (Production of light-emitting device 1)
  • the OLED element 109 is temporarily positioned at a predetermined position of the sealant layer of the transparent barrier film 107-1 produced as described above, and further, the sealant layer of the sealing film 108-1 is on the OLED element 109 side.
  • the light emitting device 1 of the present invention including the OLED element 109 was manufactured by temporarily fixing and vacuum bonding.
  • the heat sealing for the temporary positioning was performed at a portion other than the light emitting portion of the OLED element 109.
  • Examples 2 to 6 production of light emitting devices 2 to 6) (Production of light emitting devices 2 to 6) In the same manner as in the manufacture of the light-emitting device 1 in Example 1, the light-emitting devices 2 to 6 were manufactured using the transparent barrier films 107-1 and 107-2 and the sealing films 108-1 to 108-4.
  • a 5 ⁇ m SiN layer is provided as the inorganic sealing layer 110 between the sealing film 108 and the OLED element 109 by the CVD method, and the light-emitting device 6 of Example 6 is the same.
  • a 10 ⁇ m thermosetting epoxy resin layer was provided as a resin sealing layer 110 by a coating method.
  • Comparative examples 1 and 2 production of light-emitting devices 7 and 8) Using the transparent barrier film 107-1 and the sealing films 108-5 and 6 produced as described above, light-emitting devices 7 and 8 were produced and used for comparison.
  • a value is the ratio of the respective bending elastic modulus of the sealing film 108 to the bending elastic modulus of the transparent barrier film 107. It is shown that the A value is smaller than 1, the bending elastic modulus of the sealing film 108 (second sealing film) is small with respect to the transparent barrier film 107 (first sealing film), and it is easy to bend. Show.
  • the light emitting devices 1 to 10 were subjected to an acceleration test for sealing properties in a state where wet heat (60 ° C., RH 90%, 500 hours) was applied.
  • the dark spot was evaluated about the light-emitting device left to stand under the said environment for 500 hours.
  • +5 V was applied by a low voltage power supply (DC voltage / current source R6243 manufactured by ADC Co., Ltd.) to cause the light emitting device to emit light, and the light emission state at that time was observed with a microscope.
  • the number of occurrences of dark spots having a diameter of 30 ⁇ m or more (where they were observed as black spots without emitting light) in a range of 10 mm ⁇ 10 mm was counted.
  • the comparative light-emitting devices (light-emitting devices 7 and 8) having an A value of 1.0 or more, dark spots at the time of light emission due to moisture or the like from cracks generated in the stepped portion 111 of the OLED element 109 are generated. Growth was seen.
  • Comparative Example 3 (Production of light-emitting device 9)
  • a polypropylene acid-modified resin as a sealant layer was laminated to a thickness of 50 ⁇ m on 12 ⁇ m PET coated with 5 ⁇ m polyvinylidene chloride to prepare a transparent barrier film 107-3.
  • a sealing film 108-7 a 20 ⁇ m aluminum foil is laminated on a 12 ⁇ m polyester film, and a polypropylene acid-modified resin is further provided thereon as a sealant layer to a thickness of 50 ⁇ m. 7 was produced.
  • the A value of this combination was 2.3.
  • a comparative light emitting device 9 was produced in the same manner as in Example 1.
  • Comparative Example 4 production of light emitting device 10.
  • the transparent barrier film 107-4 the polyvinylidene chloride of the transparent barrier film 107-3 was changed to an aluminum oxide deposited film having a thickness of 5 ⁇ m to prepare a transparent barrier film 107-4.
  • the value A of the combination of the transparent barrier film 107-4 and the sealing film 108-7 produced above was 2.3 as in Comparative Example 3.

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Abstract

　クラックの発生を抑制し水分封止性に優れたＯＬＥＤ素子を内包した発光装置を提供することを目的に、透明基材上に、少なくとも透明陽極層、発光層を含む有機層及び陰極層をこの順番で積層した有機エレクトロルミネッセンス素子において前記透明陽極層側の第一の封止フィルムと、前記陰極層側の第二の封止フィルムとで前記有機エレクトロルミネッセンス素子が封止された封止構造を有する発光装置において、前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率が、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さいことを特徴とする発光装置を見出した。

Description

発光装置
　本発明は、発光装置に関し、詳しくは、有機エレクトロルミネッセンス素子を内包した発光装置に関する。
　従来から、ガラス基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、ＯＬＥＤ素子ともいう）を用いた表示素子の研究開発が多数報告されている。特に、近年では、ＯＬＥＤ白色発光材料の性能・寿命向上により、発光装置、照明用途としてのＯＬＥＤ素子開発も盛んに行われるようになった。さらに、より低コスト化、大量生産、フレキシブル化、薄型化を目的として、フィルム基板上に形成されたＯＬＥＤ素子を用いた発光装置の開発が進んでいる。
　ＯＬＥＤ素子に関しては、特に水分や酸素等の不純物を嫌う特性があり、水分環境に暴露すると素子が劣化して寿命が低減するという問題がある。そのため、ＯＬＥＤ素子を封止して水分や酸素等の不純物のアタックを防止する構造を設ける必要がある。ガラス基板上に形成されたＯＬＥＤ素子の場合、アルミ缶封止などの封止構造が用いられている。これは、ガラス基板上にアルミ材などの金属を用いたキャップを、ＵＶ硬化樹脂などを用いて積層接着して中空構造を形成するものである。この封止工程は、窒素やアルゴンなどの不活性ガス環境内などの水分や酸素量が管理された絶乾環境の中で行われ、中空構造内部は不活性ガス環境となってＯＬＥＤ素子への水分や酸素等の不純物のアタックを抑制する効果を有する。
　一方、フィルム基板を用いたＯＬＥＤ素子の場合、フレキシブル化を図るために上記のような中空封止構造は採用し難いことが容易に想像される。そのため、封止工程として、フィルム基板のＯＬＥＤ素子形成面側に、ＴｉＯ２やＳｉＯ２などの透明薄膜バリア構造を設け、その上面にＯＬＥＤ素子と無機封止薄膜を形成する構造が多数提案されている。無機封止薄膜としては、ＳｉＮなどの材料を用い、ＣＶＤなどの薄膜形成方法を用いて形成される。
　しかしながら、フィルム基板を用いた場合は、基板の変形が熱や湿度などの周囲環境の変化によって容易に発生するため、上記のような無機封止薄膜による封止構造にクラックなどが生じやすく、水分封止性能を満足できなくなる可能性がある。また、フィルム基板断面からの水分や酸素等の不純物の透過、拡散を考慮すると、例え缶封止構造を採用したとしても、水分封止性能が実用レベルに達するためにはさらなる新たな封止構造を追加する必要があった。
　上記のような状況を踏まえ、フィルム基板を用いたＯＬＥＤ素子の封止構造についていくつかの提案が成されている。例えば、フィルム基板構造のＯＬＥＤ素子を、透明ガスバリア性フィルムとシーラントを有する第一の多層封止フィルムと、金属箔とシーラントを有する第二の多層封止フィルムの間にサンドイッチした構成などの技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
　この場合、第一、第二の封止フィルムとＯＬＥＤ素子を有する基板を真空貼合によって接着することによって封止構造が形成される。一般的に、発光面側に用いられる透明ガスバリアフィルムは、ＰＥＴやＰＥＮなどの透明フィルム基材上にＳｉＯ２やＴｉＯ２などの透明無機薄膜層を構成することで形成される。この基材を用い、真空貼合によって上記のようなサンドイッチ構造を形成すると、第一、第二の封止フィルム共にＯＬＥＤ基板フィルムの近傍で、基板の厚みに起因した段差が形成され、曲げ変形が発生する。この際、第一の封止フィルムである透明ガスバリアフィルム内において、バリア層としての機能を有する無機薄膜層にも曲げ変形が発生してしまい、応力集中によるクラックが発生して封止性能に悪影響を及ぼすという課題があった。
特開２００１－２３７０６５号公報
　本発明は、上記課題に鑑みなされたものであり、本発明の目的は、第一、第二の封止フィルムとで、ＯＬＥＤ素子を有する基材を貼合によって接着内包して封止構造が形成されるフィルム基板を用いたＯＬＥＤ素子を内包した発光装置において、クラックの発生を抑制し水分や酸素等の不純物の封止性に優れたＯＬＥＤ素子を内包した発光装置を提供することにある。
　本発明者は、第二の封止フィルムの曲げ弾性率を、第一の封止フィルム（以下、透明バリアフィルムともいう）の曲げ弾性率よりも小さく設定することにより、封止構造作製時の貼合工程において、上記二枚のフィルムに内包されるＯＬＥＤ基材フィルム端部にて発生する段差を上記第二の封止フィルム（以下、単に封止フィルムと略すことがある）に吸収させることが可能となる。
　これにより、ガスバリア層を有する第一の封止フィルムに生じる段差を低減し、ガスバリア層に生じる応力集中とクラックの発生を抑制することが可能となり、封止性に優れた、ＯＬＥＤ素子を内包した発光装置を提供できることを見出した。
　また、第二の封止フィルムの曲げ弾性率を第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さく設定することにより、第一の封止フィルムの変形量が低減し、第一の封止フィルム（透明バリアフィルム）面を平坦化できるため、その後の工程で光取り出し効率向上を狙って貼合される光取り出しフィルムや、アピアランス向上のための色味調整フィルムなどを貼合し易くなる効果も得ることができることを見出した。
　さらに、前記第二の封止フィルムは、金属膜及び接着層（以下シーラント層ともいう）を有することが好ましく、前記第一の封止フィルムは、ガスバリア層及び接着層を有することが好ましい。
　本発明の上記目的は、下記の構成により達成される。
　１．
　透明基材上に、少なくとも透明陽極層、発光層を含む有機層及び陰極層をこの順番で積層した有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明陽極層側に第一の封止フィルムを設置し、前記陰極層側に第二の封止フィルムを設置することで前記有機エレクトロルミネッセンス素子が封止された封止構造を有する発光装置であって、
　前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率が、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さいことを特徴とする発光装置。
　２．
　前記第一の封止フィルムは、少なくともガスバリア層及び接着層が積層されたものであり、前記第二の封止フィルムは、少なくとも金属膜と接着層が積層されたものであることを特徴とする前記１に記載の発光装置。
　３．
　前記封止構造は真空貼合によって作製されることを特徴とする前記１または２に記載の発光装置。
　４．
　前記第二の封止フィルムの膜厚は、前記第一の封止フィルムの膜厚よりも小さいことを特徴とする前記１から３のいずれか１項に記載の発光装置。
　５．
　前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率は、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率の５０％以下であることを特徴とする前記１から４のいずれか１項に記載の発光装置。
　６．
　前記陰極層の前記有機層側とは反対側の面上に、ＳｉＮの無機膜からなる封止層を有することを特徴とする前記１から５のいずれか１項に記載の発光装置。
　７．
　前記陰極層の前記有機層側とは反対側の面上に、熱硬化性樹脂からなる封止層を有することを特徴とする前記１から５のいずれか１項に記載の発光装置。
　８．
　前記第二の封止フィルムが有する前記金属膜が、アルミニウムであることを特徴とする前記２から７のいずれか１項に記載の発光装置。
　本発明によれば、第一、第二の封止フィルムとで、ＯＬＥＤ素子を有するフィルム基板を貼合によって接着内包して水分封止構造が形成されるフィルム基板を用いたＯＬＥＤ素子を内包した発光装置において、クラックの発生を抑制し水分や酸素等の不純物の封止性に優れたＯＬＥＤ素子を内包した発光装置を提供することができる。
図１ａは、本発明の発光装置の一例を示す断面図。図１ｂは、陰極層を成膜した後に、設けることもできる無機封止層や熱硬化性樹脂封止層を示す断面図。 発光デバイスの構成を示す断面図。 図３ａは、透明バリアフィルム（第一の封止フィルム）の構成を示す断面図。図３ｂは、封止フィルム（第二の封止フィルム）の構成を示す断面図。 図４ａは、真空チャンバ開放時を示す断面図。図４ｂは、真空チャンバを密閉、ダイヤフラム加圧時、を示す断面図。 内包される発光デバイスの段差を透明バリアフィルム（第一の封止フィルム）でも吸収し、段差形状が発生して応力集中が発生する部分を示す断面図。
　以下、本発明を実施するための形態について説明するが、本発明はこれらに限定されない。
　本発明の発光装置は、
　透明基材上に、少なくとも透明陽極層、発光層を含む有機層及び陰極層をこの順番で積層した有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明陽極層側に第一の封止フィルムを設置し、前記陰極層側に第二の封止フィルムを設置することで前記有機エレクトロルミネッセンス素子が封止された封止構造を有する発光装置であって、
　前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率が、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さいことを特徴としている。
　本発明においては、前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率が、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さいことで、クラックの発生を抑制し水分や酸素等の不純物の封止性に優れ、かつ、フィルム基板の平坦化に優れて後工程での光取り出しフィルムや色味調整フィルムなどの貼合が容易な、ＯＬＥＤ素子を内包した発光装置が得られる。
　以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための形態・態様等について詳細な説明をする。
＜発光装置の構成＞
　図１ａは、本発明の発光装置の一例を示す断面図である。
　本発明の発光装置１０１は、詳しくは図１ａに示されるように、透明基材１０２、透明陽極層１０３、有機層１０４、陰極層１０５、取り出し電極部１０６、透明バリアフィルム（第一の封止フィルム）１０７、封止フィルム（第二の封止フィルム）１０８から構成される。矢印１１２は発光光の進む方向を示す。
　透明基材１０２はＰＥＮやＰＥＴなどの透明フィルムから構成される。有機層が形成される側の面上には、基材からのオリゴマーの析出、面の平坦化、表面傷の抑止を目的としたハードコート層が形成される。該ハードコート層は、一般的にはアクリル系の樹脂内に無機物のフィラーや粒子を混合させ、塗布、硬化することによって透明基材１０２上に薄膜状に形成される。
　透明陽極層１０３は、一般的にはインジウムとスズの複合酸化物であるＩＴＯが用いられる。ＩＴＯは、上記透明基材１０２上にスパッタリング等の薄膜形成方法を用いて形成される。ＩＴＯについては、薄膜形成時にはアモルファスの状態であり、一般的には成膜後に焼成工程を経て結晶化が行われる。この結晶化工程を行うことにより、ＩＴＯの電気抵抗値を大幅に低下させることが可能となる。ＩＴＯを成膜した後、フォトリソグラフィー工程を経てフォトレジストがＩＴＯ上にパターニングされ、ウエットエッチング法などを用いてＩＴＯ透明陽極層は所定の形状にパターニングされる。
　有機層１０４は、詳しくは図２に示されるように、主に正孔輸送層２０１、発光層２０２、電子輸送層２０３、から構成され、それぞれ、真空蒸着法、スピンコート法、塗布法、インクジェット法などの成膜方法を適用することにより各層所定の厚みに成膜される。発光層２０２の材料としては、高分子有機エレクトロルミネッセンス発光材料、低分子有機エレクトロルミネッセンス発光材料が考えられるが、共に成膜工程から封止工程が完了するまでは、水分や酸素等の不純物を遮断した絶乾環境内での作業が必要となるため、純窒素やアルゴン、ドライエアーでパージされた環境内にてプロセスが行われる。
　正孔輸送層２０１については、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。正孔輸送層として使用出来る化合物としては、例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体などが挙げられる。
　発光層２０２については、（ａ）電荷の注入機能、すなわち、電界印加時に陽極或いは正孔注入層から正孔を注入することが出来、陰極或いは電子注入層から電子を注入することが出来る機能、（ｂ）輸送機能、すなわち、注入された正孔及び電子を電界の力で移動させる機能、及び（ｃ）発光機能、すなわち、電子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光に繋げる機能、の３つの機能を併せもつものであれば特に限定はない。発光層２０２の材料としては、高分子有機エレクトロルミネッセンス発光材料、低分子有機エレクトロルミネッセンス発光材料を用いることができ、例えば、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ベンゾオキサゾール系等の蛍光増白剤や、スチリルベンゼン系化合物を用いることが出来る。発光層２０２は、成膜工程から封止工程が完了するまで、水分を遮断した絶乾環境内での作業が必要となるため、純窒素やアルゴン、ドライエアーでパージされた環境内にてプロセスが行われる。
　電子輸送層２０３については、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来る。電子輸送層として使用できる化合物としては、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。
　陰極層１０５は、一般的にはＡｌやＡｇ／Ｍｇ合金などの金属膜を蒸着法などによって形成する。また、陰極層１０５と上記電子輸送層２０３との間には、電子注入効率向上のためのバッファ層として、アルカリ金属膜や金属酸化物薄膜等を１ｎｍから５０ｎｍの厚みで成膜してもよい。
　陰極層１０５を成膜した後に、封止性能を向上させるために陰極層１０５上にＳｉＮなどの無機膜からなる無機封止層１１０や熱硬化性樹脂などの樹脂封止層１１０を設けることもできる（図１ｂ参照）。無機封止層や熱硬化性樹脂などの樹脂封止層の厚みは０．５μｍから５０μｍが好ましく、更に好ましくは、１μｍから２０μｍである。この範囲であると好ましい封止効果が得られる。無機封止層としては、ＳｉＯ２やＳｉＮが好ましく用いられ、樹脂封止層としては熱硬化性エポキシ樹脂が好ましく用いられる。
　取り出し電極部１０６については、一般的にはＦＰＣなどのフレキシブル基板や、ＡｌやＣｕなどの導電性に優れた材料薄板が用いられる。透明陽極層１０３や陰極層１０５と取り出し電極部１０６の接続には、圧着法やＡＣＦ（Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ　Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ　Ｆｉｌｍ）による接続などの方法が挙げられる。
　本発明の第一の封止フィルムは、好ましくは少なくとも透明樹脂フィルムとガスバリア層と接着層（シーラント層）とから構成される。
　本発明の第一の封止フィルムとしての透明バリアフィルム１０７については、ＰＥＴやＰＥＮなどの透明樹脂フィルム３０１（ハードコート層３０２を有していてもよい）上に、ガスバリア層３０３として無機物を含む薄膜ガスバリア層を有することが好ましい。薄膜ガスバリア層の材料としては、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＳｉＮなどが挙げられる。上記の材料を、真空蒸着法、スパッタ法、プラズマＣＶＤ法、大気圧プラズマ法などの成膜方法を用いて透明なガスバリア層を成膜し、該透明なガスバリア層上に接着層として、熱可塑性樹脂などの接着層（シーラント層）３０４を設けることで、透明バリアフィルム１０７が形成される（図３ａ参照）。接着層は塗布法で形成される。塗布法としては、ロールコート法、スピンコート法、スクリーン印刷法及びインクジェット法などの方法を用いることができる。
　透明樹脂フィルム３０１の厚みは１０μｍから５００μｍが好ましく、ハードコート層３０２の厚みは１μｍから２０μｍが好ましい。ガスバリア層の厚みは０．１μｍから５μｍが好ましい。接着層（シーラント層）３０４の材料としては、熱硬化性エポキシ樹脂やポリエチレンが好ましく用いられる。
　第一の封止フィルムは、発光層からの発光を透過する透明度を有し、透明度としては３８０～８００ｎｍの光を透過し、全光線透過率が６０％以上であることが好ましく、７０％以上であることがより好ましく、８０％以上であることが特に好ましい。全光透過率は、分光光度計等を用いた公知の方法に従って測定することができる。
　本発明の第二の封止フィルムとしての封止フィルム１０８は、好ましくはＰＥＮやＰＥＴなどの透明樹脂フィルム３０１上に、金属膜３０５としてＡｌ箔などの金属薄膜層を有し、該金属膜上に接着層として熱可塑性樹脂などの接着層（シーラント層）３０４を有する（図３ｂ参照。）。金属膜は透明樹脂フィルムにアルミ箔などの金属膜をラミネートする方法等で形成され、接着層は第一の封止フィルムと同様に塗布法等で形成される。
　透明樹脂フィルムの厚みは５μｍから２００μｍが好ましく、金属薄膜３０５としては５μｍから５０μｍが好ましい。シーラント層としては１μｍから１００μｍが好ましい。シーラント層としては第一の封止フィルム同様、熱硬化性エポキシ樹脂やポリエチレン等が好ましく用いられる。
　本発明においては、第二の封止フィルム（封止フィルム１０８）の曲げ弾性率が、第一の封止フィルム（透明バリアフィルム１０７）の曲げ弾性率よりも小さいことを特徴とする。
　本発明において、第二の封止フィルム（封止フィルム１０８）の曲げ弾性率を、第一の封止フィルム（透明バリアフィルム１０７）の曲げ弾性率よりも小さくするには、特に、封止フィルム１０８の主構成材料をＰＥ（ポリエチレン）などの曲げ弾性率のより小さな材料を選択することによって、曲げ弾性率を下げることが可能となる。具体的には、封止フィルム１０８の曲げ弾性率は、透明バリアフィルム１０７の曲げ弾性率の５０％以下であることが好ましい。５０％以下１０％以上であることが好ましく、４０％以下２０％以上であることがより好ましい。あるいは、上記の目的は、封止フィルム１０８の厚みを透明バリアフィルム１０７よりも薄くすることによっても達成できる。封止フィルム１０８の厚みは、５０μｍから３００μｍが好ましく、曲げ弾性率が透明バリアフィルム１０７の５０％以下になる厚みであることが好ましい。
　本発明の曲げ弾性率は、フィルム試料について、インストロン社製５５８２型曲げ試験機を用いて、測定方法については、ＩＳＯ　１７８に記載の方式に準じて、フィルムを短冊に切り抜き、３点曲げ試験を行い、曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）を測定することができる。
＜発光装置の製造工程＞
　本発明の発光装置１０１は、詳しくは以下の工程で製造される。
　透明基材１０２上に、透明陽極層１０３、有機層１０４、陰極層１０５を絶乾環境下で成膜し、発光可能な状態としたものを発光デバイスと呼ぶ。より詳細には、発光デバイスとしては、ＯＬＥＤ素子を用いる。ＯＬＥＤ素子１０９の製造方法として、ＰＥＮなどの透明基材上に透明陽極層を設け、その上に正孔輸送層２０１、発光層２０２を順次塗布方式で設ける。さらにその上に電子輸送層２０３を設けた上に陰極層１０５を設けることで製造される。
　なお、陰極層１０５上にＳｉＮなどの無機封止層を設ける場合は、ＣＶＤなどの成膜方法を用いて行う。また、熱硬化性樹脂などの樹脂封止層を設ける場合は、ロール貼合あるいは真空貼合によって、陰極層１０５上に形成する。
　一方、取り出し電極部１０６、透明バリアフィルム１０７と封止フィルム１０８については、製造過程でＯＬＥＤ素子１０９に接触してＯＬＥＤ特性に悪影響を与えてしまうため、前処理として水分を除去しておく必要がある。それぞれ、所定の温度にて、クリーンオーブン、あるいは真空オーブン、あるいは絶乾環境内での保持によって内部の水分を可能な限り除去する工程を行う。
　ＯＬＥＤ特性に影響がないレベルにまで水分を除去するためには、材料のガラス転移点Ｔｇを越えない範囲で可能な限り高い温度での乾燥を行うことが望ましい。具体的には、水分濃度１ｐｐｍ～１００ｐｐｍの範囲内となるまで乾燥を行うことが望ましい。
　上記の乾燥過程を経て、透明バリアフィルム１０７上にＯＬＥＤ素子１０９を所定の位置に配置する。ＯＬＥＤ素子１０９の配置位置を仮決めするため、透明バリアフィルム１０７上にＯＬＥＤ素子１０９を配置後、一部分に所定の温度を与えることによって透明バリアフィルム１０７上のシーラント層を軟化させ、この軟化部分が再び硬化することによってＯＬＥＤ素子１０９の配置位置が仮決めされる。この仮決め温度については、シーラント層の軟化点よりも若干低い温度、具体的には５℃程度低い温度で行うことが好ましい。
　その後、電流の給電部である透明陽極層１０３の一部分と、電流の受け取り部である陰極層１０５の一部分に取り出し電極部１０６を所定の方法にて接続する。特に接続方法としてＡＣＦを用いた場合は、ＡＣＦの仮接着温度による仮貼工程と、実際にＡＣＦ中の電気的接続を取る役割を有する金属粒子を押しつぶす圧着工程を行い、取り出し電極部１０６は接続される。
　上記の工程を経た後、透明バリアフィルム１０７上に仮配置されたＯＬＥＤ素子１０９上に、封止フィルム１０８を仮積層する。仮積層は、封止フィルム１０８の一部分を加熱し、シーラント層を軟化させることにより行うことができる。
　上記透明バリアフィルム１０７と封止フィルム１０８は、ロール状態のままロールｔｏロール工程を用いて仮積層を行ってもよいし、所定のサイズに断裁した後に仮積層を行ってもよい。
　その後、仮積層を行った状態のフィルムを所定のサイズに正確に断裁し、真空貼合あるいはロール貼合によって発光装置１０１が製作される。特に、ＯＬＥＤ素子１０９の合計厚みが大きくなるほど、良好な貼合性を得るために真空貼合によって製作することが好ましい。
　真空貼合方法には、平行平板圧着法、ダイアフラム法などの方法があるが、ここではダイアフラム法を採用した場合について記述する。
　ダイアフラム法は、図４に示すように、上チャンバ４０４と下チャンバ４０１から構成される真空チャンバ内にてシリコンゴム薄膜などのダイアフラム４０５の内部４０７を陽圧にし、ダイアフラム４０５を膨らませながら貼合したい材料４０３の中心部から徐々に加圧し、内部４０６に残った気泡を追い出す原理で貼合される。特に、上記の工程は、シーラント層を軟化させる所定の温度まで受け側のテーブルを加熱しながら行うのが一般的である。なお、受け側のテーブルはＳＵＳ系の材料にメッキなどの表面処理を施すことで構成される。
　ダイアフラム法の場合は、受け側のテーブルに金属材料を用いるものが一般的であるので、加圧側＝ダイアフラム側に内部の段差が転写されることになる。二枚の封止フィルムに内包される材料の厚みが大きくなるほどに、この内部材料厚みを吸収する目的で、ダイアフラムのゴム硬度を低くする、あるいはどちらかの封止フィルムの曲げ弾性率を下げ、曲げ変形に対する許容応力値を上げる必要が生じる。
　上記を踏まえ、本発明の発光装置１０１は、ダイアフラム側を封止フィルム１０８に、テーブル側を透明バリアフィルム１０７とし、なおかつ封止フィルム１０８の曲げ弾性率を透明バリアフィルム１０７のその値よりも小さく設定することで、二枚のフィルムに内包されるＯＬＥＤ素子１０９の厚み段差を封止フィルム１０８側で吸収し、透明バリアフィルム１０７には曲げ変形を起し難い構成として製作される（図５参照）。図５における１１１は内包される発光デバイスの段差を透明バリアフィルムでも吸収し、段差形状が発生して応力集中が発生する部分を示している。
　本発明では、上記構成とすることによって、クラックの発生を抑制し水分封止性に優れた発光装置を提供することができるだけでなく、透明バリアフィルム面の平坦化に優れて後工程での光取り出しフィルムや色味調整フィルムなどの貼合が容易な、ＯＬＥＤ素子を内包した発光装置を提供することができる。
　以上から、本発明を構成する第一の封止フィルムと第二の封止フィルムの構成技術について、ＯＬＥＤ素子を対象に説明したが、本発明のこの技術はＯＬＥＤ素子だけでなく、有機薄膜太陽電池または電気泳動素子などにも幅広く適用出来る。
　以上、本発明を具体的な実施形態を参照して詳細に説明したが、本発明の範囲は前述の実施形態によって限定されるべきではなく、特許請求の範囲の記載及びこれと均等なものの範囲内で様々な変形が可能なことは、当該技術分野における通常の知識を持つ者には明らかである。
　以下、実施例を挙げて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
　（透明バリアフィルム１０７－１の作製）
　透明バリアフィルム１０７－１として、厚み１２５μｍのＰＥＴフィルムの両面にアクリル系樹脂を用いたＣＨＣ層（クリアハードコート層）を５μｍの厚みで塗布した基材を用い、この一方の上にＣＶＤ方式を用いてＳｉＯ２系無機物を含むガスバリア層を０．５μｍの厚さとなるように複数層成膜した。更にその上にシーラント層（接着層）として水溶性ポリエチレンを塗布方式で１０μｍの厚みで設け透明バリアフィルム１０７－１を作製した。
　（封止フィルム１０８－１の作製）
　また、封止フィルム１０８－１として、熱可塑性樹脂（ポリエチレンを主成分とした熱可塑性樹脂）を用いた２０μｍ厚のシーラント層（接着層）、金属膜として３０μｍ厚のＡｌ箔層、２５μｍ厚のＰＥＴ層がラミネートされて積層された封止フィルム１０８－１を作製した。
　（透明バリアフィルム１０７－２の作製）
　上述の透明バリアフィルム１０７－１の作製におけるフィルムの構成を表１にように変更して、透明バリアフィルム１０７－２を作製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　（封止フィルム１０８－２～１０８－６の作製）
　上述の封止フィルム１０８－１の作製におけるフィルムの構成を表２にように変更して、封止フィルム１０８－２～１０８－６を作製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　（ＯＬＥＤ素子の作製）
　透明基材として、厚さ１８０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）の両面に、アクリル系クリアハードコート層を塗布乾燥後、紫外線硬化させた基材フィルムに、大気圧プラズマＣＶＤにより、酸化珪素からなる総膜厚９００ｎｍの透明ガスバリア層を形成したＰＥＴフィルムを作製し、当該透明基材上に、透明陽電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層及び陰極層をこの順に積層してＯＬＥＤ素子１０９を作製した。
　実施例１（発光装置１の作製）
　上述のようにして作製した透明バリアフィルム１０７－１のシーラント層の所定の位置にＯＬＥＤ素子１０９を仮位置決めし、さらにその上に上記封止フィルム１０８－１のシーラント層がＯＬＥＤ素子１０９側になるようにして仮止めし、真空貼合することにより，ＯＬＥＤ素子１０９を内包した本発明の発光装置１を作製した。なお、この仮位置決めのための熱シールについては、ＯＬＥＤ素子１０９の発光部以外の部分で行なった。
　実施例２～６（発光装置２～６の作製）
　（発光装置２～６の作製）
　実施例１における発光装置１の作製と同様にして、透明バリアフィルム１０７－１、１０７－２および封止フィルム１０８－１～１０８－４を用いて発光装置２～６を作製した。
　なお、ここで、実施例５の発光装置５は封止フィルム１０８とＯＬＥＤ素子１０９の間に無機封止層１１０として５μｍのＳｉＮ層をＣＶＤ法で設け、実施例６の発光装置６は同様に樹脂封止層１１０として１０μｍの熱硬化性エポキシ樹脂層を塗布法により設けた。
　比較例１、２（発光装置７、８の作製）
　以上のようにして作製した透明バリアフィルム１０７－１と封止フィルム１０８－５、６を用いて、発光装置７、８を作製し、これを比較用とした。
　＜評価＞
　（曲げ弾性率の評価）
　上述のようにして作製した封止フィルム１０８－１～封止フィルム１０８－６と透明バリアフィルム１０７－１、１０７－２について、インストロン社製５５８２型曲げ試験機を用いて、曲げ弾性率を測定した。測定方法については、ＩＳＯ　１７８に記載の方式に準じて、フィルムを短冊に切り抜き、３点曲げ試験を行い、曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）を測定し、下記式によりＡ値を求めた。結果を表３に示す。
（封止フィルム曲げ弾性率）÷（透明バリアフィルムの曲げ弾性率）＝Ａ値
　なお、このＡ値は、透明バリアフィルム１０７の曲げ弾性率に対する封止フィルム１０８のそれぞれの曲げ弾性率の比を示しており、Ａ値が１より小さいは、透明バリアフィルム１０７（第一の封止フィルム）に対して封止フィルム１０８（第二の封止フィルム）の曲げ弾性率が小さく、曲がりやすいことを示している。
　（封止性評価）
　この発光装置１～１０について、湿熱（６０℃、ＲＨ９０％、５００時間）をかけた状態で、封止性に関する加速試験を行った。上記環境下で５００時間放置した発光装置について、ダークスポットを評価した。ダークスポット（ＤＳ）は、低電圧電源（（株）エーディーシー製、直流電圧・電流源Ｒ６２４３）にて＋５Ｖを印加し発光装置を発光させ、その時の発光状態をマイクロスコープにより観察した。直径３０μｍ以上のダークスポット（発光せず黒点として観察されるところ）の１０ｍｍ×１０ｍｍの範囲の発生個数をカウントした。
　（判定基準）
　◎：０個
　○：１個以上１０個未満
　△：１０個以上２０個未満
　×：２０個以上
　封止性試験の結果、表３に示したようにダークスポット（ＤＳ）の発生個数はＡ値によって差があることが判明した。特に、Ａ値が１．０未満の本発明の発光装置（発光装置１～６）においては、封止性が優れ発光時のダークスポットが見られず所定の性能を満足するものであったのに対し、Ａ値が１．０以上の比較用の発光装置（発光装置７、８）においては、ＯＬＥＤ素子１０９の段差部分１１１で発生したクラックからの水分等の起因による発光時のダークスポットの成長が見られた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　比較例３（発光装置９の作製）
　透明バリアフィルム１０７－３として、５μｍのポリ塩化ビニリデンをコーティングした１２μｍのＰＥＴ上にシーラント層としてポリプロピレンの酸変性樹脂を５０μｍの厚さにラミネートし、透明バリアフィルム１０７－３を作製した。次に、封止フィルム１０８－７として、１２μｍのポリエステルフィルム上に２０μｍのアルミニウム箔をラミネートし、更にその上にシーラント層としてポリプロピレンの酸変性樹脂を５０μｍの厚さに設け、封止フィルム１０８－７を作製した。この組み合わせのＡ値は２．３であった。
　この透明バリアバリアフィルム１０７－３と封止フィルム１０８－７を用いて、実施例１と同様にして、比較用の発光装置９を作製した。
　比較例４（発光装置１０の作製）
　透明バリアフィルム１０７－４として、上記透明バリアフィルム１０７－３のポリ塩化ビニリデンを厚さ５μｍの酸化アルミニウム蒸着膜に変更して透明バリアフィルム１０７－４を作製した。この透明バリアフィルム１０７－４と上記で作製した封止フィルム１０８－７との組み合わせのＡ値は、比較例３と同じく２．３であった。
　この透明バリアフィルム１０７－４と前述の封止フィルム１０８－７を用いて、発光装置１０を作製した。
　これらの発光装置９、１０を湿熱（６０℃、ＲＨ９０％、５００時間）をかけた状態で、水分封止性に関する加速試験を行ったところ、クラックの発生しやすい応力集中部分だけでなく、いずれも発光装置全面にダークスポットが発生した。これは発光装置９、１０の第一、第二の封止フィルムの水分封止性が十分でなく実用に耐えるものではなかったことを示している。
　以上の結果から、透明バリアフィルム１０７と封止フィルム１０８の曲げ弾性率を調整することで、バリア層のクラック破壊を抑止でき、発光装置の水分封止性が優れることがわかった。また、本発明の場合には、透明バリアフィルム面の平坦化に優れており後工程での光取り出しフィルムや色味調整フィルムなどの貼合が容易であることを確認した。
　１０１　発光装置
　１０２　透明基材
　１０３　透明陽極層
　１０４　有機層
　１０５　陰極層
　１０６　取り出し電極部
　１０７　透明バリアフィルム（第一の封止フィルム）
　１０８　封止フィルム（第二の封止フィルム）
　１０９　ＯＬＥＤ素子
　１１０　無機封止層または熱硬化性樹脂封止層
　１１１　内包される発光デバイスの段差を透明バリアフィルムでも吸収し、段差形状が発生して応力集中が発生する部分
　１１２　矢印（発光光の進む方向）
　２０１　正孔輸送層
　２０２　発光層
　２０３　電子輸送層
　３０１　透明樹脂フィルム
　３０２　ハードコート層
　３０３　ガスバリア層
　３０４　接着層（シーラント層）
　３０５　金属膜
　４０１　下チャンバ
　４０２　下テーブル
　４０３　貼合材料
　４０４　上チャンバ
　４０５　ダイヤフラム部
　４０６　真空部分
　４０７　陽圧部分

Claims (8)

  1. 　透明基材上に、少なくとも透明陽極層、発光層を含む有機層及び陰極層をこの順番で積層した有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明陽極層側に第一の封止フィルムを設置し、前記陰極層側に第二の封止フィルムを設置することで前記有機エレクトロルミネッセンス素子が封止された封止構造を有する発光装置であって、
    　前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率が、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率よりも小さいことを特徴とする発光装置。
  2. 　前記第一の封止フィルムは、少なくともガスバリア層及び接着層が積層されたものであり、前記第二の封止フィルムは、少なくとも金属膜と接着層が積層されたものであることを特徴とする請求項１に記載の発光装置。
  3. 　前記封止構造は真空貼合によって作製されることを特徴とする請求項１または２に記載の発光装置。
  4. 　前記第二の封止フィルムの膜厚は、前記第一の封止フィルムの膜厚よりも小さいことを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の発光装置。
  5. 　前記第二の封止フィルムの曲げ弾性率は、前記第一の封止フィルムの曲げ弾性率の５０％以下であることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の発光装置。
  6. 　前記陰極層の前記有機層側とは反対側の面上に、ＳｉＮの無機膜からなる封止層を有することを特徴とする請求項１から５のいずれか１項に記載の発光装置。
  7. 　前記陰極層の前記有機層側とは反対側の面上に、熱硬化性樹脂からなる封止層を有することを特徴とする請求項１から５のいずれか１項に記載の発光装置。
  8. 　前記第二の封止フィルムが有する前記金属膜が、アルミニウムであることを特徴とする請求項２から７のいずれか１項に記載の発光装置。
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