WO2011071003A1 - 電磁コイル用絶縁フィルムおよびそれを備えたモーターおよびトランス - Google Patents
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Definitions
- the present invention relates to an insulating film for an electromagnetic coil that is applied to an electrical component that requires safety when an abnormal voltage occurs, such as a motor (electric motor) or a transformer (transformer), and a motor using the insulating film for an electromagnetic coil. And the transformer.
- an insulating film is formed in the shape of a slot or a wedge and inserted between the coils in order to electrically insulate a plurality of coils (electromagnetic coils) from each other.
- an insulating film is used as an interlayer insulating material or a spacer in the coil winding for the same purpose as the motor.
- the film which consists of polyesters, such as a polyethylene terephthalate, ie, a polyester film is widely used from the point which is excellent in electrical insulation and moldability (patent document 1).
- JP 2006-35504 A (paragraph [0062] column)
- the present inventors measured the water vapor permeability of a film made of polyethylene terephthalate having a thickness of 50 ⁇ m, it was 1 g / m 2 ⁇ 24 h or more at a temperature of 40 ° C. and a relative humidity of 90%. It turned out that a lot of moisture invades. In this case, when used as an insulation for an electromagnetic coil of a motor or a transformer, the water vapor barrier property is inferior, so that the practical durability of the motor or the transformer may be lowered.
- the present invention is excellent not only in electrical insulation, molding processability and heat resistance but also in water vapor barrier properties, and is useful for insulation of electromagnetic coils of motors or transformers.
- the second object is to provide a motor and a transformer capable of enhancing practical durability by using such an insulating film for an electromagnetic coil. To do.
- the present inventor has focused on adopting a liquid crystal polyester having a specific structure as a raw material for an insulating film of an electromagnetic coil, and has completed the present invention.
- the first aspect of the present invention is an electromagnetic coil insulating film composed of a liquid crystal polyester, wherein the liquid crystal polyester is represented by the structural unit represented by the following formula (1), the formula (2): And the content of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group is 40 mol% or more with respect to the total content of all the structural units. It is characterized by.
- Ar 1 represents a 2,6-naphthalenediyl group, a 1,4-phenylene group or a 4,4′-biphenylene group
- Ar 2 and Ar 3 each independently represents 2,6-naphthalenediyl
- the hydrogen atom on the group represented by Ar 1 , Ar 2 or Ar 3 is independently a halogen atom; (It may be substituted with an atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 20 carbon atoms.)
- the liquid crystalline polyester is an insulating film for an electromagnetic coil having a flow start temperature of 280 ° C. or higher.
- the third aspect of the present invention is a liquid crystal polyester measured at a temperature of 40 ° C. and a relative humidity of 90%. It is an insulating film for electromagnetic coils having a water vapor permeability of m 2 ⁇ 24 h or less.
- the fourth aspect of the present invention is an electromagnetic coil insulating film composed of a liquid crystal polyester, wherein the liquid crystal polyester is measured at a temperature of 40 ° C. and a relative humidity of 90%. It is an insulating film for electromagnetic coils having a water vapor permeability of m 2 ⁇ 24 h or less.
- the fifth aspect of the present invention is an electromagnetic coil insulating film made of liquid crystal polyester, wherein the liquid crystal polyester has a thickness of 50 ⁇ m, a temperature of 40 ° C., and a relative humidity of 90%. It is an insulating film for electromagnetic coils having a water vapor permeability of 0.005 g / m 2 ⁇ 24 h or less.
- a sixth aspect of the present invention is a motor in which the electromagnetic coil insulating film according to any one of the first aspect to the fifth aspect is used.
- a seventh aspect of the present invention is a transformer in which the electromagnetic coil insulating film according to any one of the first aspect to the fifth aspect is used.
- the raw material of the insulating film for electromagnetic coils is a specific liquid crystal polyester, the insulation for electromagnetic coils for motors or transformers excellent in electrical insulation, molding processability, heat resistance and water vapor barrier properties.
- a film can be provided. Therefore, by assembling a motor or a transformer using this electromagnetic coil insulating film, it is possible to increase the practical durability of these electrical components.
- Embodiments of the present invention will be described below. Embodiment 1 of the Invention
- FIG. 1 shows a first embodiment of the present invention (embodiment in which the electromagnetic coil insulating film according to the present invention is applied to a motor). ⁇ Configuration of motor>
- the motor 1 has a cylindrical housing 2, and a stator (stator) 3 is attached in the housing 2 along the inner peripheral surface thereof.
- the stator 3 includes a cylindrical iron core 8 and a plurality of coils 9 arranged so as to be arranged along the inner side of the iron core 8. These coils 9 are electrically insulated from each other in such a manner that each coil 9 is covered with an electromagnetic coil insulating film 10.
- a cylindrical columnar output shaft 5 is supported at the center of the housing 2 via two bearings 6 so as to be rotatable in the direction of arrow M about the axis CT1.
- a cylindrical rotor (rotor) 7 is attached to the peripheral surface of the output shaft 5 so as to be able to rotate in the internal space of the stator 3 as the output shaft 5 rotates.
- the electromagnetic coil insulating film 10 is made of liquid crystal polyester, and this liquid crystal polyester has a specific structure.
- the thickness of the insulating film 10 for electromagnetic coils can be suitably selected according to the output of the motor 1, the arrangement
- the thickness of the electromagnetic coil insulating film 10 is too thin, there is a risk of impairing the insulation, which is the original function of the electromagnetic coil insulating film 10.
- the moldability disappears as the thickness of the electromagnetic coil insulating film 10 increases. Therefore, it is desirable that the thickness of the electromagnetic coil insulating film 10 be in a range (for example, 1 to 1000 ⁇ m) within which both insulation and moldability can be secured.
- the liquid crystalline polyester constituting the electromagnetic coil insulating film 10 exhibits optical anisotropy when melted, and is represented by the structural unit represented by the following formula (1), the structural unit represented by the formula (2), and the formula (3).
- the total content of all structural units (by dividing the mass of each structural unit constituting the liquid crystal polyester by the formula weight of each structural unit, the equivalent amount of substance (mole) of each structural unit is obtained.
- the content of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group is 40 mol% or more with respect to the total value obtained.
- the liquid crystalline polyester preferably has a flow start temperature of 280 ° C. or higher and a maximum melt tension (melt tension) of 0.0098 N or higher when measured at a temperature higher than the flow start temperature.
- Ar 1 represents a 2,6-naphthalenediyl group, a 1,4-phenylene group or a 4,4′-biphenylylene group
- Ar 2 and Ar 3 each independently represents 2,6-naphthalenediyl group.
- the hydrogen atom on the group represented by Ar 1 , Ar 2 or Ar 3 is independently a halogen atom; (It may be substituted with an atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 20 carbon atoms.)
- the liquid crystal polyester means a polyester that exhibits optical anisotropy when melted at a temperature of 450 ° C. or lower.
- a liquid crystal polyester can be obtained by selecting a monomer containing a 2,6-naphthalenediyl group and another monomer having an aromatic ring as raw material monomers and polymerizing them at the production stage.
- the liquid crystalline polyester is polymerized by adjusting the amount of raw material monomers so that the content of structural units containing 2,6-naphthalenediyl groups in the liquid crystalline polyester is 40 mol% or more. Can be obtained.
- the liquid crystal polyester constituting the electromagnetic coil insulating film 10 is the sum of the structural unit represented by the formula (1), the structural unit represented by the formula (2), and the structural unit represented by the formula (3). Since the content of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group is 40 mol% or more with respect to the content, the water vapor barrier property of the electromagnetic coil insulating film 10 can be improved.
- the content of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group is preferably 50 mol% or more with respect to the total content of all the structural units.
- the content of the structural unit containing a 2,6-naphthalenediyl group is preferably as large as possible.
- the upper limit is not particularly limited, but, for example, in view of the productivity of liquid crystal polyester, it is preferably 50 to 95 mol%, more preferably 65 to 90 mol%, and more preferably 70 to 85 mol%. It is particularly preferred.
- the liquid crystal polyester containing more 2,6-naphthalenediyl groups can further improve the water vapor barrier property of the electromagnetic coil insulating film 10.
- the total content of structural units derived from the aromatic hydroxycarboxylic acid represented by the formula (1) is 30 to 80 mol% with respect to the total content of all structural units, and the aromatic represented by the formula (2)
- the total content of structural units derived from dicarboxylic acid is preferably 10 to 35 mol%
- the total content of structural units derived from the aromatic diol represented by formula (3) is preferably 10 to 35 mol%.
- the liquid crystalline polyester used in the present invention has two or more types of structural units represented by formula (1), structural unit represented by formula (2), and structural unit represented by formula (3). May be.
- the liquid crystalline polyester used in the present invention may have structural units other than the structural units represented by the formulas (1), (2) and (3), but the content is the sum of all structural units.
- the content is usually 1 to 10 mol%, preferably 1 to 5 mol%, based on the content.
- the liquid crystalline polyester used in the present invention is preferably a wholly aromatic liquid crystalline polyester.
- the wholly aromatic liquid crystal polyester is a liquid crystal polyester using only an aromatic compound as a raw material monomer. Since the wholly aromatic liquid crystalline polyester is excellent in heat resistance, it can be suitably used as a material for the insulating film 10 for electromagnetic coils.
- the structural unit derived from the aromatic hydroxycarboxylic acid with respect to the total content of all structural units (1), the structural unit derived from the aromatic dicarboxylic acid (2), and the structural unit derived from the aromatic diol ( It is preferable for the content of 3) to be in the above-mentioned range because the liquid crystalline polyester exhibits excellent liquid crystallinity and excellent melt processability.
- the structural unit (1) derived from the aromatic hydroxycarboxylic acid based on the total content of all structural units is more preferably 40 to 70 mol%, and particularly preferably 45 to 65 mol%.
- the structural unit (2) derived from the aromatic dicarboxylic acid and the structural unit (3) derived from the aromatic diol are more preferably 15 to 30 mol% with respect to the total content of all structural units. It is particularly preferably 17.5 to 27.5 mol%.
- Examples of the monomer that forms the structural unit represented by the formula (1) include 2-hydroxy-6-naphthoic acid, p-hydroxybenzoic acid or 4- (4-hydroxyphenyl) benzoic acid, and these benzenes. Mention may also be made of monomers in which the hydrogen atom of the ring or naphthalene ring is substituted with a halogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group.
- examples of the monomer forming the structural unit containing a 2,6-naphthalenediyl group of the present invention include 2-hydroxy-6-naphthoic acid, and further, hydrogen of the naphthalene ring of 2-hydroxy-6-naphthoic acid.
- the atom may be substituted with a halogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group. Further, it may be used as an ester-forming derivative described later.
- Examples of the monomer that forms the structural unit represented by the formula (2) include 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, or biphenyl-4,4′-dicarboxylic acid, and further, the benzene ring or Mention may also be made of monomers in which the hydrogen atom of the naphthalene ring is substituted with a halogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group.
- the monomer that forms the structural unit containing a 2,6-naphthalenediyl group of the present invention is 2,6-naphthalenedicarboxylic acid
- the hydrogen atom of the naphthalene ring of 2,6-naphthalenedicarboxylic acid is It may be substituted with a halogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group. Further, it may be used as an ester-forming derivative described later.
- Examples of the monomer that forms the structural unit represented by the formula (3) include 2,6-naphthalenediol, hydroquinone, resorcin, or 4,4′-dihydroxybiphenyl, and further, a hydrogen atom of these benzene ring or naphthalene ring. May be a monomer substituted with a halogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms or an aryl group.
- the monomer that forms the structural unit having a 2,6-naphthalenediyl group of the present invention is 2,6-naphthalenediol
- the hydrogen atom of the naphthalene ring of 2,6-naphthalenediol is a halogen atom.
- the alkyl group or aryl group having 1 to 10 carbon atoms may be substituted. Further, it may be used as an ester-forming derivative described later.
- the structural unit represented by the formula (1), the structural unit represented by the formula (2), or the structural unit represented by the formula (3) are all in the aromatic ring (benzene ring or naphthalene ring). It may have a substituent (halogen atom, alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, aryl group). When these substituents are illustrated, as a halogen atom, a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, and an iodine atom are mentioned, for example.
- the alkyl group having 1 to 10 carbon atoms is an alkyl group represented by a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, a hexyl group, an octyl group, a decyl group, etc., and these are linear or branched. It may be an alicyclic group.
- examples of the aryl group include aryl groups having 6 to 20 carbon atoms represented by phenyl group, naphthyl group and the like.
- the monomer that forms the structural unit represented by the formula (1), the structural unit represented by the formula (2), or the structural unit represented by the formula (3) facilitates polymerization in the process of producing the polyester, It is preferable to use an ester-forming derivative.
- This ester-forming derivative refers to a monomer having a group that promotes an ester formation reaction. Specifically, an ester-forming derivative obtained by converting a carboxyl group in a monomer molecule into a haloformyl group or an acyloxycarbonyl group, And highly reactive derivatives such as ester-forming derivatives in which the hydroxyl group (hydroxyl group) in the monomer molecule is an acyloxyl group.
- the liquid crystal polyester described in JP-A-2005-272810 is preferable from the viewpoint of improving heat resistance and melt tension.
- the content of the structural unit (I) derived from 2-hydroxy-6-naphthoic acid is 40 to 74.8 mol%
- the content of the structural unit (II) derived from hydroquinone is 12.5 to
- the content of structural unit (III) derived from 30 mol%, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid is 12.5 to 30 mol%
- the content of structural unit (IV) derived from terephthalic acid is 0.2 to 15
- the molar ratio of the structural units (III) and (IV) satisfies the relationship of (III) / ⁇ (III) + (IV) ⁇ ⁇ 0.5.
- the content of the structural unit (I) is 40 to 64.5 mol% and the content of the structural unit (II) is 17.5 to 30 mol% with respect to the total content of all the structural units.
- the content of the structural unit (III) is 17.5 to 30 mol%
- the content of the structural unit (IV) is 0.5 to 12 mol%
- the content of the structural unit (I) is 50 to 58 mol%
- the content of the structural unit (II) is 20 to 25 mol%
- the structural unit is based on the total content of all structural units.
- the content of (III) is 20 to 25 mol%
- the content of the structural unit (IV) is 2 to 10 mol%
- the molar ratio of the structural units (III) and (IV) is (III) / Those satisfying ⁇ (III) + (IV) ⁇ ⁇ 0.6 may be mentioned.
- a known method can be adopted as a method for producing the liquid crystal polyester.
- a hydroxyl group in the monomer molecule is converted to an acyloxyl group using a lower carboxylic acid. It is preferable to use a derivative converted into Acylation can usually be achieved by reacting a monomer having a hydroxyl group with acetic anhydride. Such an ester-forming derivative by acylation can be polymerized by deacetic acid polycondensation, and a polyester can be easily produced.
- a known method for example, a method described in JP-A No. 2002-146003 can be applied. That is, a monomer corresponding to the structural unit represented by the formula (1), the structural unit represented by the formula (2), and the structural unit represented by the formula (3) is selected, and includes a 2,6-naphthalenediyl group.
- the monomer charge is adjusted so that the monomer corresponding to the structural unit is 40 mol% or more based on the total content of all monomers. Subsequently, if necessary, the monomer is converted into an ester-forming derivative and then melt polycondensed to obtain a relatively low molecular weight aromatic liquid crystal polyester (hereinafter abbreviated as “prepolymer”).
- the prepolymer is made into a powder and heated to solid-phase polymerize to obtain a liquid crystal polyester.
- solid phase polymerization the polymerization is more likely to proceed and a high molecular weight can be achieved.
- the prepolymer may be cooled and solidified and then pulverized.
- the average particle diameter of the powder is preferably 0.05 mm or more and 3 mm or less, and more preferably 0.05 mm or more and 1.5 mm or less, because the degree of polymerization of the aromatic liquid crystal polyester is accelerated. Furthermore, if it is 0.1 mm or more and 1 mm or less, since the high polymerization degree of liquid crystalline polyester is accelerated
- the heating in solid phase polymerization is usually performed while raising the temperature, for example, from room temperature to a temperature that is 20 ° C. lower than the flow start temperature of the prepolymer.
- the temperature raising time at this time is not particularly limited, but is preferably within 1 hour from the viewpoint of shortening the reaction time.
- the heating in the solid-phase polymerization is performed from a temperature 20 ° C. or more lower than the flow start temperature of the prepolymer to a temperature of 280 ° C. or more.
- the temperature increase is preferably performed at a temperature increase rate of 0.3 ° C./min or less. This rate of temperature rise is preferably 0.1 to 0.15 ° C./min. If the rate of temperature increase is 0.3 ° C./min or less, sintering between powder particles is difficult to occur, which is preferable in terms of facilitating production of a liquid crystal polyester having a high degree of polymerization.
- the heating in the solid phase polymerization varies depending on the monomer type of the aromatic diol or aromatic dicarboxylic acid component of the obtained liquid crystalline resin, preferably at a temperature of 280 ° C. or higher, preferably The reaction is preferably carried out in the range of 280 ° C. to 400 ° C. for 30 minutes or longer.
- the reaction is preferably performed at a reaction temperature of 280 to 350 ° C. for 30 minutes to 30 hours, and more preferably at a reaction temperature of 285 to 340 ° C. for 30 minutes to 20 hours.
- the flow start temperature of the liquid crystal polyester according to the present invention is a value measured for the pellet obtained by melt kneading using an extruder for the liquid crystal polyester (powder or pellet) obtained by the above production method. Means. It is essential that the pellet has a flow start temperature of 280 ° C. or higher from the viewpoint of improving heat resistance, particularly heat resistance that can withstand solder reflow processing as a high-density mounting technique, and in particular from 290 ° C. to 380 ° C. If it exists, since heat resistance is high and the decomposition degradation of the polymer at the time of shaping
- the flow start temperature is a liquid crystalline polyester using a capillary rheometer equipped with a die having an inner diameter of 1 mm and a length of 10 mm and a heating rate of 4 ° C./min under a load of 9.8 MPa (100 kgf / cm 2 ).
- Is a temperature at which the melt viscosity is 4800 Pa ⁇ s (48000 poise) when extruded from a nozzle for example, Naoyuki Koide, “Liquid Crystal Polymers—Synthesis, Molding, Applications”, pages 95 to 105, CMC, 1987 (See June 5, 2006)
- the liquid crystal polyester having the predetermined structural unit composition thus obtained is excellent in water vapor barrier properties, and preferably has a thickness of 50 ⁇ m, and when measured at a temperature of 40 ° C. and a relative humidity of 90%, It has a water vapor permeability of 0.005 g / m 2 ⁇ 24 h or less.
- a resin simple substance (powder or pellet) obtained by the above-mentioned liquid crystal polyester production method Pellets are obtained by melting and kneading in a range from a temperature 10 ° C. lower than the flow start temperature to a temperature 100 ° C. higher than the flow start temperature. From the viewpoint of preventing thermal deterioration of the liquid crystalline polyester, the temperature at which the melt kneading is performed is preferably in the range of a temperature that is 10 ° C.
- a temperature that is 70 ° C. higher than the flow start temperature a temperature that is 70 ° C. higher than the flow start temperature, and more preferably higher than the flow start temperature.
- the temperature ranges from a temperature 10 ° C. lower to a temperature 50 ° C. higher than the flow start temperature.
- the liquid crystal polyester used in the present invention can be made into a liquid crystal polyester resin composition by adding a filler or the like to the liquid crystal polyester.
- glass fiber such as milled glass fiber and chopped glass fiber, glass beads, hollow glass sphere, glass powder, mica, talc, clay, silica, alumina, potassium titanate, wollastonite, carbonic acid Calcium (heavy, light, colloid, etc.), magnesium carbonate, basic magnesium carbonate, sodium sulfate, calcium sulfate, barium sulfate, calcium sulfite, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium hydroxide, calcium silicate, silica sand, Silica, quartz, titanium oxide, zinc oxide, iron oxide graphite, molybdenum, asbestos, silica alumina fiber, alumina fiber, gypsum fiber, carbon fiber, carbon black, white carbon, diatomaceous earth, bentonite, sericite, shirasu, graphite Etc.
- glass fiber such as milled glass fiber and chopped glass fiber, glass beads, hollow glass sphere, glass powder, mica, talc, clay, silica, a
- Machine filler potassium titanate whisker, alumina whisker, aluminum borate whisker, silicon carbide whisker, metallic or non-metallic whiskers such as silicon nitride-containing whisker, and mixtures of two or more of these and the like.
- glass fiber, glass powder, mica, talc, carbon fiber and the like are preferable.
- the filler may have been surface-treated with a surface treatment agent.
- a surface treatment agent reactive coupling agents such as silane coupling agents, titanate coupling agents, borane coupling agents, higher fatty acids, higher fatty acid esters, higher fatty acid metal salts, fluorocarbon surfactants, etc. And other lubricants.
- the amount of these fillers used is usually in the range of 0.1 to 400 parts by weight, preferably 10 to 400 parts by weight, and more preferably 10 to 250 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the aromatic liquid crystalline polyester. Range.
- liquid crystal polyester resin composition may contain a thermoplastic resin or an additive other than the liquid crystal polyester in addition to the filler.
- thermoplastic resin examples include polycarbonate resin, polyamide resin, polysulfone resin, polyphenylene sulfide resin, polyphenylene ether resin, polyether ketone resin, and polyetherimide resin.
- additives include mold release improvers such as fluororesins and metal soaps, nucleating agents, antioxidants, stabilizers, plasticizers, lubricants, anti-coloring agents, coloring agents, ultraviolet absorbers, and antistatic agents. Agents, lubricants and flame retardants.
- the liquid crystal polyester resin composition is produced, for example, by mixing the liquid crystal polyester obtained as described above with the filler as described above, a thermoplastic resin or an additive used as necessary. Can do.
- the mixing at this time may use a mortar, a Henschel mixer, a ball mill, a ribbon blender, etc., and may use a melt kneader such as a single screw extruder, a twin screw extruder, a Banbury mixer, a roll, a Brabender, a kneader. It is preferable to carry out under the above melt kneading conditions.
- the maximum value of the melt tension measured at a temperature higher than the flow start temperature of the pellet obtained by melt-kneading the liquid crystal polyester (powder or pellet) obtained by the above production method is It is preferably 0.0098N or more (preferably 0.015N or more, more preferably 0.020N or more). Furthermore, a film can be stably formed by using a liquid crystal polyester having a maximum melt tension of 0.0098 N or more measured at a temperature 25 ° C. higher than the flow start temperature.
- This melt tension is a melt viscosity measurement tester (flow characteristic tester) filled with pellets obtained by melt kneading the liquid crystalline polyester (powder or pellets) obtained by the above production method, with a cylinder barrel diameter of 1 mm, The extrusion speed of the piston is 5 mm / min, and means the tension (unit: N) when the sample is taken up into a thread shape and automatically broken by a variable speed winder.
- the insulating film 10 for electromagnetic coils according to the present invention can be manufactured, for example, by the method described below.
- the liquid crystalline polyester is extruded in a cylindrical shape from, for example, a T-die method of winding the molten resin from a T-die or an extruder provided with an annular die, A film or sheet obtained by an inflation film formation method that is cooled and wound, a film or sheet obtained by a hot press method or a solvent casting method, or a sheet obtained by an injection molding method or an extrusion method is further uniaxially stretched or biaxially A film or sheet obtained by axial stretching can also be used.
- a film or sheet can be obtained by dry blending the component powders or pellets at the time of molding and melt molding without going through a kneading step in advance.
- a uniaxially stretched film or a biaxially stretched film obtained by winding the molten resin extruded through the T die while being stretched in the winder direction (longitudinal direction) is preferably used.
- the setting conditions of the extruder at the time of film formation of the uniaxially stretched film can be appropriately set according to the structural unit composition of the liquid crystalline polyester, but the cylinder set temperature is preferably in the range of 200 to 360 ° C., more preferably in the range of 230 to 350 ° C. preferable. If it is out of the above range, the liquid crystal polyester may be thermally decomposed or film formation may be difficult.
- the slit interval of the T die is preferably 0.2 to 2 mm, and more preferably 0.2 to 1.2 mm.
- the draft ratio of the uniaxially stretched film is preferably in the range of 1.1 to 40, more preferably 10 to 40, and particularly preferably 15 to 35.
- the draft ratio is a value obtained by dividing the cross-sectional area of the T-die slit by the cross-sectional area of the film perpendicular to the longitudinal direction.
- This draft ratio can be set by controlling the setting conditions of the extruder, the winding speed, and the like.
- a biaxially stretched film is obtained by melt-extruding a liquid crystalline polyester under the same setting conditions of an extruder as that for forming a uniaxially stretched film.
- a melt sheet extruded from a T-die is longitudinally and perpendicular to the longitudinal direction (lateral direction). Or the melt sheet extruded from the T-die is first stretched in the longitudinal direction, and then the stretched sheet is stretched in the transverse direction from the tenter at a high temperature of 100 to 300 ° C. in the same process. It can be obtained by a sequential stretching method or the like.
- the setting conditions of the extruder include a cylinder set temperature of preferably 200 to 360 ° C., more preferably 230 to 350 ° C., and a T-die slit interval of preferably 0.2 to 1.2 mm. It is a range.
- the stretch ratio is preferably 1.2 to 40 times in the longitudinal direction and 1.2 to 20 times in the transverse direction. If the stretch ratio is outside the above range, the strength of the film may be insufficient, or it may be difficult to obtain a film having a uniform thickness.
- An inflation film obtained by forming a melt sheet extruded from a cylindrical die by an inflation method is also preferably used. That is, the liquid crystalline polyester is supplied to a melt-kneading extruder equipped with a die having an annular slit and melt-kneaded at a cylinder set temperature of 200 to 360 ° C., preferably 230 to 350 ° C. The molten resin is extruded upward or downward as a film.
- the interval between the annular slits is usually 0.1 to 5 mm, preferably 0.2 to 2 mm, more preferably 0.6 to 1.5 mm.
- the diameter of the annular slit is usually 20 to 1000 mm, preferably 25 to 600 mm.
- a draft in the longitudinal direction (MD) is applied to the melt-extruded molten resin film, and air or an inert gas such as nitrogen gas is blown from the inside of the tubular film, so that a transverse direction (TD) perpendicular to the longitudinal direction (TD) ) Is expanded and stretched.
- the preferred blow ratio (lateral stretch ratio: inflation bubble diameter / annular slit diameter) is 1.5 to 10, more preferably 2 to 5, and a preferred drawdown ratio (MD
- the draw ratio (bubble take-off speed / resin discharge speed) is 1.5 to 50, more preferably 5 to 30.
- a so-called B type (wine glass type) is preferably selected as the bubble shape. If the setting conditions during inflation film formation are outside the above range, it is not preferable in that it may be difficult to obtain a high-strength electromagnetic coil insulating film 10 having a uniform thickness and no wrinkles.
- the expanded film is usually taken around by passing it through a nip roll after the circumference is air-cooled or water-cooled.
- conditions can be selected such that the cylindrical melt film expands to a smooth surface with a uniform thickness in accordance with the electromagnetic coil insulating film 10.
- the thickness of the electromagnetic coil insulating film 10 used in the present invention is not particularly limited, but is preferably 3 to 1000 ⁇ m, more preferably 10 to 200 ⁇ m, and still more preferably 12 to 150 ⁇ m. By setting the thickness within the above range, the electromagnetic coil insulating film has excellent heat resistance and electrical insulation, can be light and thin, has good mechanical strength, has flexibility, and It can be inexpensive.
- the electromagnetic coil insulating film 10 thus obtained is excellent in water vapor barrier properties by being composed of the liquid crystal polyester having the predetermined structural unit composition.
- Insulating film for electromagnetic coil obtained when measured at a temperature 40 ° C. and 90% relative humidity, water vapor permeability, typically less than 0.1g / m 2 ⁇ 24h, preferably not more than 0.05g / m 2 ⁇ 24h , more preferably 0.01g / m 2 ⁇ 24h or less, more preferably less than or equal to 0.005g / m 2 ⁇ 24h.
- the surface of the electromagnetic coil insulating film 10 can be subjected to surface treatment in advance.
- surface treatment methods include corona discharge treatment, plasma treatment, flame treatment, sputtering treatment, solvent treatment, ultraviolet treatment, polishing treatment, infrared treatment, and ozone treatment.
- the electromagnetic coil insulating film 10 may be colorless or may contain a coloring component such as a pigment or a dye.
- a coloring component such as a pigment or a dye.
- the method of containing the coloring component include a method of kneading the coloring component in advance at the time of film formation and a method of printing the coloring component on the substrate. Further, a colored film and a colorless film may be bonded together.
- the electromagnetic coil insulating film 10 may be subjected to a surface treatment as necessary within a range that does not impair the characteristics required for the electromagnetic coil insulating film 10.
- Examples of the surface treatment method include corona discharge treatment, flame treatment, sputtering treatment, solvent treatment, UV treatment, and plasma treatment.
- the electromagnetic coil insulating film 10 according to the present invention is preferably composed of a liquid crystal polyester having a flow start temperature of 280 ° C. or higher from the viewpoint of improving heat resistance.
- the electromagnetic coil insulating film 10 made of such a liquid crystal polyester does not soften or break due to heat generated by the operation of the motor 1 or the like (maximum reached temperature of about 100 ° C.).
- the electromagnetic coil insulating film 10 according to the present invention is made of a liquid crystal polyester having a specific structure, it has excellent water vapor barrier properties.
- the electromagnetic coil insulating film 10 according to the present invention is excellent not only in electrical insulation, molding processability and heat resistance but also in water vapor barrier properties, the motor 1 using the electromagnetic coil insulating film 10 is excellent. As a result, the practical durability of the motor 1 can be increased.
- Embodiment 2 of the present invention (embodiment in which the electromagnetic coil insulating film according to the present invention is applied to a transformer).
- the transformer 11 has a rectangular parallelepiped box-shaped casing 12, and the upper surface of the casing 12 is open.
- two (primary side and secondary side) coils 13 are housed in such a manner that their interlayers and upper and lower sides are insulated and laminated by electromagnetic coil insulating films 15, respectively.
- a pair of magnetic cores 16 are assembled to the casing 12 so as to sandwich the casing 12 from above and below so as to form a magnetic path around the coil 13.
- each insulating film 15 for electromagnetic coils is comprised from the liquid crystalline polyester of specific structure similarly to the insulating film 10 for electromagnetic coils for motors in Embodiment 1 mentioned above, respectively,
- the liquid crystalline polyester of this specific structure is The flow starting temperature is preferably 280 ° C. or higher.
- the thickness of the electromagnetic coil insulating film 15 can be appropriately selected according to the output of the transformer 11, the arrangement state of the coil 13, and the like. However, if the thickness of the electromagnetic coil insulating film 15 is too thin, there is a risk of impairing the insulating function, which is the original function of the electromagnetic coil insulating film 15, but the moldability is lost as the thickness increases. Therefore, it is desirable that the thickness of the electromagnetic coil insulating film 15 be in a range (for example, 1 to 1000 ⁇ m) within which both insulation and moldability can be secured.
- liquid crystal polyester having a specific structure as a raw material of the electromagnetic coil insulating film 15 and the method for manufacturing the electromagnetic coil insulating film 15 using the liquid crystal polyester having the specific structure are the same as those in the first embodiment. is there.
- these electromagnetic coil insulating films 15 exhibit the same effects as the electromagnetic coil insulating film 10 for motors in the first embodiment described above.
- the electromagnetic coil insulating film 15 according to the present invention is excellent not only in electrical insulation, molding processability and heat resistance, but also in water vapor barrier properties and has excellent molding processability, and thus has a degree of freedom during bending. Is expensive. For this reason, if the transformer 11 is assembled using this electromagnetic coil insulating film 15, the practical durability of the transformer 11 can be enhanced.
- the substantial copolymer mole fraction is as follows: Structural unit represented by the above formula (1): Structural unit represented by the above formula (2): Formula (3) above In terms of the structural unit shown, it is 55 mol%: 22.5 mol%: 22.5 mol%. Further, in the liquid crystal polyester of Synthesis Example 1, the copolymerization mole fraction of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group with respect to the total content of these structural units is 72.5 mol%. ⁇ Synthesis Example 2>
- Synthesis Example 2 The powder obtained in the same manner as in Synthesis Example 1 was heated from 25 ° C. to 250 ° C. over 1 hour, then heated from the same temperature (250 ° C.) to 293 ° C. over 5 hours, and then the same temperature ( (293 ° C.) for 5 hours to carry out solid phase polymerization. Thereafter, the powder after solid-phase polymerization was cooled to obtain a powdery liquid crystal polyester. This is referred to as Synthesis Example 2.
- the substantial copolymer mole fraction is as follows: Structural unit represented by the above formula (1): Structural unit represented by the above formula (2): Formula (3) above In terms of the structural unit shown, it is 55 mol%: 22.5 mol%: 22.5 mol%. Further, in the liquid crystal polyester of Synthesis Example 2, the copolymerization mole fraction of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group with respect to the total content of these structural units is 72.5 mol%. ⁇ Synthesis Example 3>
- Synthesis Example 3 The powder obtained in the same manner as in Synthesis Example 1 was heated from 25 ° C. to 250 ° C. over 1 hour, then heated from the same temperature (250 ° C.) to 310 ° C. over 10 hours, and then the same temperature ( (310 ° C.) for 5 hours to carry out solid phase polymerization. Thereafter, the powder after solid-phase polymerization was cooled to obtain a powdery liquid crystal polyester. This is referred to as Synthesis Example 3.
- the substantial copolymer mole fraction is as follows: structural unit represented by the above formula (1): structural unit represented by the above formula (2): above formula (3) In terms of the structural unit shown, it is 55 mol%: 22.5 mol%: 22.5 mol%. Further, in the liquid crystal polyester of Synthesis Example 3, the copolymerization mole fraction of the structural unit containing 2,6-naphthalenediyl group with respect to the total content of these structural units is 72.5 mol%.
- liquid crystal polyester thus obtained was cooled to room temperature and pulverized by a pulverizer to obtain a liquid crystal polyester powder (prepolymer) having a particle size of about 0.1 to 1 mm.
- the powder thus obtained was heated from 25 ° C. to 250 ° C. over 1 hour, then heated from the same temperature (250 ° C.) to 285 ° C. over 5 hours, and then at the same temperature (285 ° C.) for 3 hours.
- the mixture was kept warm and subjected to solid phase polymerization. Thereafter, the powder after solid-phase polymerization was cooled to obtain a powdery liquid crystal polyester. This is referred to as Synthesis Example 4.
- the substantial copolymer mole fraction is as follows: structural unit represented by the above formula (1): structural unit represented by the above formula (2): above formula (3) In terms of the structural unit shown, it was 60 mol%: 20 mol%: 20 mol%. ⁇ Measurement of flow start temperature>
- melt tension of the liquid crystal polyester in pellet form was measured for each of Synthesis Examples 1 to 4. At this time, for each pellet, the melt tension measurement was performed at a temperature higher than the flow start temperature of the pellet, and the maximum value of the melt tension was obtained. In addition, the temperature at which the sample could not be pulled into a string and the melt tension measurement could not be performed was also examined.
- melt viscosity measuring tester Capillograph 1B type manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.
- a melt viscosity measuring tester Capillograph 1B type manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.
- a piston extrusion speed of 5 mm / min
- a variable speed winder The sample was taken up into a thread shape while automatically increasing the speed, and the tension when the sample broke was defined as the melt tension (unit: N).
- melt tension measurement when the measurement temperature was 300 ° C. or less, the sample could not be drawn into a thread shape. On the other hand, when the measurement temperature was 310 ° C. or higher, the resin flowed without being in the form of yarn, so that melt tension measurement was impossible. Although melt tension measurement was attempted even at a measurement temperature of 300 to 310 ° C., the sample may be pulled into a thread shape, but the melt tension is too low and the thread breaks, so the melt tension can be calculated. could not. ⁇ Example 1>
- an insulating film for an electromagnetic coil having a thickness of 25 ⁇ m was produced. That is, the liquid crystalline polyester powder was melted in a single screw extruder (screw diameter 50 mm) and extruded into a film form from a T die (lip length 300 mm, lip clearance 1 mm, die temperature 350 ° C.) at the tip of the single screw extruder. Then, an electromagnetic coil insulating film (Example 1) having a thickness of 25 ⁇ m was produced.
- An insulating film for an electromagnetic coil having a thickness of 50 ⁇ m was produced using the liquid crystalline polyester obtained in Synthesis Example 3. That is, the liquid crystalline polyester powder was melted in a single screw extruder (screw diameter 50 mm) and extruded into a film form from a T die (lip length 300 mm, lip clearance 1 mm, die temperature 350 ° C.) at the tip of the single screw extruder. Then, an electromagnetic coil insulating film (Example 1) having a thickness of 50 ⁇ m was produced.
- the water vapor permeability was determined as an index of the water vapor barrier property.
- insulation for electromagnetic coils was performed at a temperature of 40 ° C. and a relative humidity of 90% using a gas permeability / moisture permeability measuring device (“GTR-30X” manufactured by GTR Tech Co., Ltd.). The water vapor permeability of the film was measured.
- Example 1 had an extremely high water vapor barrier property of the insulating film for electromagnetic coil as compared with Comparative Example 1. Also in Example 2 was 0.0030g / m 2 ⁇ 24h, it is very high water vapor barrier property of the insulating film for the electromagnetic coil has been found.
- the present invention can be applied to a motor used in a drive system of a vehicle such as a train, and a large transformer used in a power plant / substation.
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Abstract
本発明は、以下の式（１）、式（２）および式（３）で示される構造単位を有し、全構造単位の合計含有量に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上であることを特徴とする液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムに関する。 （１）－Ｏ－Ａｒ１－ＣＯ－ （２）－ＣＯ－Ａｒ２－ＣＯ－および （３）－Ｏ－Ａｒ３－Ｏ－ （式中、Ａｒ１は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４'－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ２およびＡｒ３は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４'－ビフェニレン基を表し；Ａｒ１、Ａｒ２またはＡｒ３で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい。）
Description
本発明は、モーター（電動機）またはトランス（変圧器）といった異常電圧が生じたときの安全性が求められる電気部品に適用される電磁コイル用絶縁フィルムと、この電磁コイル用絶縁フィルムを用いたモーターおよびトランスに関するものである。
本願は、２００９年１２月１０日に、日本に出願された特願２００９－２８００３８号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
本願は、２００９年１２月１０日に、日本に出願された特願２００９－２８００３８号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
従来、モーターにおいては、複数のコイル（電磁コイル）を互いに電気的に絶縁することを目的として、絶縁フィルムがスロットやウェッジの形に成形されてコイル間に挿入されている。また、トランスでは、モーターと同じ目的で、コイル用巻線内の層間絶縁材やスペーサーとして絶縁フィルムが利用されている。そして、これらの絶縁フィルムとしては、電気絶縁性、成形加工性に優れている点から、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルからなるフィルム、すなわちポリエステルフィルムが広く使用されている（特許文献１）。
近年は、モーターやトランスの実用的な耐久性を高めるべく、モーターやトランスの電気絶縁材料に耐熱性および水蒸気バリア性が要求されるようになってきている。例えば、冷蔵庫やエアコンディショナーなどに用いられるモーターの電気絶縁材料としては、このモーターの使用時の発熱に耐えられるだけの耐熱性が求められるとともに、環境上の問題から、特定フロン全廃に関連して各種のフロン代替冷媒が次々と提案されているが、これらの冷媒およびそれに対応する潤滑油は水分を吸着しやすいため、水蒸気バリア性が求められている。また、ハイブリッド自動車や電気自動車に使用されるモーターの電気絶縁材料としては、このモーターの使用時の発熱に耐えられるだけの耐熱性が求められるとともに、使用環境下において水分が浸入しようとするため、水蒸気バリア性が要求されている。
しかしながら、ポリエチレンテレフタレートからなる厚さ５０μｍのフィルムについて、その水蒸気透過度を本発明者が測定したところ、温度４０℃、相対湿度９０％の条件で１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以上であり、使用環境下において水分が多く浸入することが判明した。これでは、モーターまたはトランスの電磁コイル用絶縁用として使用したときに、水蒸気バリア性に劣るため、モーターやトランスの実用的な耐久性が低下する恐れがある。
そこで、本発明は、このような事情に鑑み、電気絶縁性、成形加工性および耐熱性のみならず水蒸気バリア性にも優れ、モーターまたはトランスの電磁コイルの絶縁用として有用な電磁コイル用絶縁フィルムを提供することを第１の目的とし、さらに、このような電磁コイル用絶縁フィルムを用いることにより、実用的な耐久性を高めることが可能なモーターおよびトランスを提供することを第２の目的とする。
かかる目的を達成するため、本発明者は、特定構造の液晶ポリエステルを電磁コイルの絶縁フィルムの原料として採用することに着目し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明の第一の態様は、液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、前記液晶ポリエステルが、以下の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位を有し、全構造単位の合計含有量に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上であることを特徴とする。
（１）－Ｏ－Ａｒ1 －ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ2 －ＣＯ－および
（３）－Ｏ－Ａｒ3 －Ｏ－
（式中、Ａｒ1 は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４’－ビフェニレン基を表し；Ａｒ2 およびＡｒ3 は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ1 、Ａｒ2 またはＡｒ3で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい。）
（１）－Ｏ－Ａｒ1 －ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ2 －ＣＯ－および
（３）－Ｏ－Ａｒ3 －Ｏ－
（式中、Ａｒ1 は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４’－ビフェニレン基を表し；Ａｒ2 およびＡｒ3 は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ1 、Ａｒ2 またはＡｒ3で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい。）
また、本発明の第二の態様は、前記第一の態様の構成に加え、前記液晶ポリエステルは、２８０℃以上の流動開始温度を有する電磁コイル用絶縁フィルムである。
また、本発明の第三の態様は、前記第一の態様または前記第二の態様の構成に加え、前記液晶ポリエステルが、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する電磁コイル用絶縁フィルムである。
また、本発明の第四の態様は、液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、前記液晶ポリエステルが、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．００５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する電磁コイル用絶縁フィルムである。
また、本発明の第五の態様は、液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、前記液晶ポリエステルは、フィルムの厚さを５０μｍとし、かつ温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．００５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する電磁コイル用絶縁フィルムである。
また、本発明の第六の態様は、前記第一の態様乃至前記第五の態様のいずれか一つの態様の電磁コイル用絶縁フィルムが用いられているモーターである。
さらに、本発明の第七の態様は、前記第一の態様乃至前記第五の態様のいずれか一つの態様の電磁コイル用絶縁フィルムが用いられているトランスである。
本発明によれば、電磁コイル用絶縁フィルムの原料が特定の液晶ポリエステルであることから、電気絶縁性、成形加工性、耐熱性および水蒸気バリア性に優れたモーター用またはトランス用の電磁コイル用絶縁フィルムを提供することができる。したがって、この電磁コイル用絶縁フィルムを用いてモーターまたはトランスを組み立てることにより、これら電気部品の実用的な耐久性を高めることが可能となる。
以下、本発明の実施の形態について説明する。
［発明の実施の形態１］
［発明の実施の形態１］
図１には、本発明の実施の形態１（本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルムをモーターに適用した実施の形態）を示す。
＜モーターの構成＞
＜モーターの構成＞
モーター１は、図１に示すように、円筒状のハウジング２を有しており、ハウジング２内には、その内周面に沿ってステーター（固定子）３が取り付けられている。このステーター３は、円筒状の鉄心８と、この鉄心８の内側に沿って並ぶように配設された複数のコイル９とから構成されている。これらのコイル９は、各コイル９がそれぞれ電磁コイル用絶縁フィルム１０によって被覆された形で互いに電気的に絶縁されている。また、ハウジング２の中心部には円筒状の円柱状の出力軸５が、２つの軸受６を介して軸心ＣＴ１を中心として矢印Ｍ方向に回転自在に支持されている。出力軸５の周面には円筒状のローター（回転子）７が、出力軸５の回転に伴ってステーター３の内部空間で回転しうるように取り付けられている。
ここで、電磁コイル用絶縁フィルム１０は、液晶ポリエステルから構成されており、この液晶ポリエステルは、特定構造を有するものである。なお、電磁コイル用絶縁フィルム１０の厚さは、モーター１の出力やコイル９の配置状況などに応じて適宜選択することができる。しかし、前記電磁コイル用絶縁フィルム１０の厚さが薄すぎると、電磁コイル用絶縁フィルム１０の本来の機能である絶縁性を損なう恐れがある。一方、電磁コイル用絶縁フィルム１０の厚さが厚くなるほど成形加工性を消失する。したがって、前記電磁コイル用絶縁フィルム１０の厚さは、絶縁性および成形加工性の両方を確保できる範囲内（例えば、１～１０００μｍ）とすることが望ましい。
以下、この電磁コイル用絶縁フィルム１０の原料となる特定構造の液晶ポリエステルと、この液晶ポリエステルを用いた電磁コイル用絶縁フィルム１０の製造方法について順次説明する。
＜液晶ポリエステル＞
＜液晶ポリエステル＞
電磁コイル用絶縁フィルム１０を構成する液晶ポリエステルは、溶融時に光学異方性を示し、以下の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位を有し、全構造単位の合計含有量（液晶ポリエステルを構成する各構造単位の質量をその各構造単位の式量で割ることにより、各構造単位の物質量相当量（モル）を求め、それらを合計した値）に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上であるものである。そして、この液晶ポリエステルは、流動開始温度が２８０℃以上であり、かつ、流動開始温度より高い温度で測定したとき、メルトテンション（溶融張力）の最大値が０．００９８Ｎ以上であると好ましい。
（１）－Ｏ－Ａｒ1 －ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ2 －ＣＯ－および
（３）－Ｏ－Ａｒ3 －Ｏ－
（式中、Ａｒ1 は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ2 およびＡｒ3 は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ1 、Ａｒ2 またはＡｒ3で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい。）
（１）－Ｏ－Ａｒ1 －ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ2 －ＣＯ－および
（３）－Ｏ－Ａｒ3 －Ｏ－
（式中、Ａｒ1 は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ2 およびＡｒ3 は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ1 、Ａｒ2 またはＡｒ3で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい。）
ここで、液晶ポリエステルとは、４５０℃以下の温度で、溶融時に光学的異方性を示すポリエステルを意味する。このような液晶ポリエステルは、その製造段階で、２，６－ナフタレンジイル基を含むモノマーと、それ以外の芳香環を有するモノマーとを原料モノマーとして選択し、これらを重合させることにより得られる。具体的には、前記液晶ポリエステルは、前記液晶ポリエステル中において、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上になるように、原料モノマーの仕込み量を調整して重合させることで得ることができる。
このように、電磁コイル用絶縁フィルム１０を構成する液晶ポリエステルは、前記の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位の合計含有量に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上となっているので、電磁コイル用絶縁フィルム１０の水蒸気バリア性を高めることができる。
本発明に用いられる液晶ポリエステルにおいては、全構造単位の合計含有量に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が、５０モル％以上であることが好ましい。液晶ポリエステルの性能（たとえば、水蒸気バリア性など）の観点からは、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量は多いほど好ましい。その上限値は特に限定されないが、例えば、液晶ポリエステルの生産性の観点をも考慮すると、５０～９５モル％であることが好ましく、６５～９０モル％が更に好ましく、７０～８５モル％であることが特に好ましい。各構成単位の含有量を上記数値範囲内とすることにより、２，６－ナフタレンジイル基をより多く含む液晶ポリエステルは、電磁コイル用絶縁フィルム１０の水蒸気バリア性をさらに向上させることができる。
また、全構造単位の合計含有量に対して、式（１）で示される芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する構造単位の合計含有量が３０～８０モル％、式（２）で示される芳香族ジカルボン酸に由来する構造単位の合計含有量が１０～３５モル％、式（３）で示される芳香族ジオールに由来する構造単位の合計含有量が１０～３５モル％であることが好ましい。
なお、本発明に用いられる液晶ポリエステルは、式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位を、それぞれ独立に、２種以上有してもよい。また、本発明に用いられる液晶ポリエステルは、式（１）、（２）および（３）で示される構造単位以外の構造単位を有してもよいが、その含有量は、全構造単位の合計含有量に対して、通常１～１０モル％、好ましくは１～５モル％である。
また、本発明に用いられる液晶ポリエステルは、全芳香族液晶ポリエステルであると好ましい。ここで、全芳香族液晶ポリエステルとは、原料モノマーとして芳香族化合物のみを用いてなる液晶ポリエステルである。全芳香族液晶ポリエステルは、耐熱性にも優れるため、電磁コイル用絶縁フィルム１０の材料として好適に用いることができる。
ここで、全構造単位の合計含有量に対する前記芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する構造単位（１）、前記芳香族ジカルボン酸に由来する構造単位（２）および前記芳香族ジオールに由来する構造単位（３）の含有量が前記の範囲であると、液晶ポリエステルが高度の液晶性を発現することに加えて、溶融加工性に優れるものとなるため好ましい。
なお、全構造単位の合計含有量に対する前記芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する構造単位（１）は、４０～７０モル％であると、より好ましく、４５～６５モル％であると、とりわけ好ましい。一方、全構造単位の合計含有量に対する前記芳香族ジカルボン酸に由来する構造単位（２）および前記芳香族ジオールに由来する構造単位（３）はそれぞれ、１５～３０モル％であると、より好ましく、１７．５～２７．５モル％であると、とりわけ好ましい。
式（１）で示される構造単位を形成するモノマーとしては、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸、ｐ－ヒドロキシ安息香酸または４－（４－ヒドロキシフェニル）安息香酸が挙げられ、さらに、これらのベンゼン環またはナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されているモノマーも挙げられる。ここで、本発明の２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位を形成するモノマーとしては、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸が挙げられ、さらに２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸のナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。さらに、後述のエステル形成性誘導体にして用いてもよい。
式（２）で示される構造単位を形成するモノマーとしては、２，６－ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸またはビフェニル－４，４’－ジカルボン酸が挙げられ、さらに、これらのベンゼン環またはナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されているモノマーも挙げられる。ここで、本発明の２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位を形成するモノマーとしては、２，６－ナフタレンジカルボン酸であり、さらに２，６－ナフタレンジカルボン酸のナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。さらに、後述のエステル形成性誘導体にして用いてもよい。
式（３）で示される構造単位を形成するモノマーとしては、２，６－ナフタレンジオール、ハイドロキノン、レゾルシンまたは４，４’－ジヒドロキシビフェニルが挙げられ、さらに、これらのベンゼン環またはナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されているモノマーも挙げられる。ここで、本発明の２，６－ナフタレンジイル基を有する構造単位を形成するモノマーとしては、２，６－ナフタレンジオールであり、さらに２，６－ナフタレンジオールのナフタレン環の水素原子が、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。さらに、後述のエステル形成性誘導体にして用いてもよい。
前述したように、式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位または式（３）で示される構造単位はいずれも、芳香環（ベンゼン環またはナフタレン環）に前記の置換基（ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基、アリール基）を有していてもよい。これらの置換基を例示すると、ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。また、炭素数１～１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基などで代表されるアルキル基であり、これらは直鎖でも分岐していてもよく、脂環基でもよい。さらに、アリール基としては、例えばフェニル基、ナフチル基などで代表される炭素数６～２０のアリール基が挙げられる。
前記の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位または式（３）で示される構造単位を形成するモノマーは、ポリエステルを製造する過程で重合を容易にするため、エステル形成性誘導体を用いることが好ましい。このエステル形成性誘導体とは、エステル生成反応を促進するような基を有するモノマーを示し、具体的に例示すると、モノマー分子内のカルボキシル基をハロホルミル基やアシルオキシカルボニル基に転換したエステル形成性誘導体や、モノマー分子内のヒドロキシル基（水酸基）をアシルオキシル基にしたエステル形成性誘導体などの高反応性誘導体が挙げられる。
本発明に用いられる液晶ポリエステルの好ましいモノマーの組み合わせとしては、特開２００５－２７２８１０号公報に記載された液晶ポリエステルが、耐熱性とメルトテンションの向上という観点から好ましい。具体的には、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸に由来する構造単位（I）の含有量が４０～７４．８モル％、ハイドロキノンに由来する構造単位（II）の含有量が１２．５～３０モル％、２，６－ナフタレンジカルボン酸に由来する構造単位（III）の含有量が１２．５～３０モル％およびテレフタル酸に由来する構造単位（IV）の含有量が０．２～１５モル％であり、かつ構造単位（III）および（IV）のモル比が（III）／｛（III）＋（IV）｝≧０．５の関係を満たすものである。
より好ましくは、全構造単位の合計含有量に対して、前記構造単位（I）の含有量が４０～６４．５モル％、前記構造単位（II）の含有量が１７．５～３０モル％、前記構造単位（III）の含有量が１７．５～３０モル％および前記構造単位（IV）の含有量が０．５～１２モル％であり、かつ前記構造単位（III）および（IV）のモル比が（III）／｛（III）＋（IV）｝≧０．６を満足するものが挙げられる。
さらに好ましくは、全構造単位の合計含有量に対して、前記構造単位（I）の含有量が５０～５８モル％、前記構造単位（II）の含有量が２０～２５モル％、前記構造単位（III）の含有量が２０～２５モル％および前記構造単位（IV）の含有量が２～１０モル％であり、かつ前記構造単位（III）および（IV）のモル比が（III）／｛（III）＋（IV）｝≧０．６を満足するものが挙げられる。
また、液晶ポリエステルの製造方法としては、公知の方法を採用することができるが、特に好ましくは、前記のエステル形成性誘導体として、モノマー分子内のヒドロキシル基を、低級カルボン酸を用いてアシルオキシル基に転換した誘導体を用いて製造することが好ましい。アシル化は、通常、ヒドロキシル基を有するモノマーを無水酢酸と反応させることで達成できる。こうしたアシル化によるエステル形成性誘導体は、脱酢酸重縮合により重合することができ、容易にポリエステルを製造することができる。
前記の液晶ポリエステル製造方法としては、公知の方法（例えば、特開２００２－１４６００３号公報に記載された方法など）を適用することができる。すなわち、前記の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位に対応するモノマーを選択し、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位に対応するモノマーが、全モノマーの合計含有量に対して、４０モル％以上になるようにモノマーの仕込み量を調整する。続いて、必要に応じてモノマーをエステル形成性誘導体に転換した後、溶融重縮合せしめ、比較的低分子量の芳香族液晶ポリエステル（以下、「プレポリマー」と略記する。）を得る。次いで、このプレポリマーを粉末とし、加熱することにより、固相重合させて液晶ポリエステルを得る方法が挙げられる。このような固相重合を用いると、重合がより進行しやすく、高分子量化を図ることができる。
溶融重縮合により得られたプレポリマーを粉末とするには、例えばプレポリマーを冷却固化した後に粉砕すればよい。粉末の粒子径は、平均で０．０５ｍｍ以上３ｍｍ以下が好ましく、特に０．０５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下が、芳香族液晶ポリエステルの高重合度化が促進されることからより好ましい。さらに、０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下であれば、粉末の粒子間のシンタリングを生じることなく液晶ポリエステルの高重合度化が促進されるため、さらに好ましい。
固相重合における加熱は、通常昇温しながら行われ、例えば室温からプレポリマーの流動開始温度より２０℃以上低い温度まで昇温させる。このときの昇温時間は、特に限定されるものではないが、反応時間の短縮という観点から、１時間以内で行うことが好ましい。
液晶ポリエステルの製造では、固相重合における加熱は、プレポリマーの流動開始温度より２０℃以上低い温度から２８０℃以上の温度まで昇温することが好ましい。昇温は、０．３℃／分以下の昇温速度で行うことが好ましい。この昇温速度は、好ましくは０．１～０．１５℃／分である。この昇温速度が０．３℃／分以下であれば、粉末の粒子間のシンタリングが生じにくいため、高重合度の液晶ポリエステルの製造が容易となる点で好ましい。
ここで、液晶ポリエステルの重合度を高めるため、固相重合における加熱は、得られる液晶性樹脂の芳香族ジオールまたは芳香族ジカルボン酸成分のモノマー種によって異なるが、２８０℃以上の温度で、好ましくは２８０℃～４００℃の範囲で、３０分間以上反応させることが好ましい。とりわけ、液晶性樹脂の熱安定性の点から、反応温度２８０～３５０℃で３０分間～３０時間反応させることが好ましく、反応温度２８５～３４０℃で３０分間～２０時間反応させることがさらに好ましい。
本発明に係る液晶ポリエステルの流動開始温度とは、上記製造方法で得られた液晶ポリエステル（パウダーまたはペレット）について、押出機を使用し、溶融混錬により得られたペレットについて測定した値であることを意味する。このペレットの流動開始温度が２８０℃以上であることが、耐熱性の向上、特に高密度実装技術としてはんだリフロー処理に耐えうる耐熱性という観点からは必須であり、特に２９０℃以上３８０℃以下であれば、耐熱性が高く、かつ成形時のポリマーの分解劣化が抑えられるため好ましく、２９５℃以上３５０℃以下であれば、さらに好ましい。
ここで、流動開始温度とは、内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのダイスを取り付けた毛細管型レオメーターを用い、９．８ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ2 ）の荷重下において昇温速度４℃／分で液晶ポリエステルをノズルから押し出すときに、溶融粘度が４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポアズ）を示す温度である（例えば、小出直之編「液晶ポリマー－合成・成形・応用－」第９５～１０５頁、シーエムシー、１９８７年６月５日発行を参照）。
こうして得られる前記所定の構造単位組成を有する液晶ポリエステルは、水蒸気バリア性に優れており、好ましくは、厚さを５０μｍのフィルムとし、かつ温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．００５ｇ／ｍ2・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する。
次に、上記製造方法で得られた液晶ポリエステル（パウダーまたはペレット）について、押出機を使用して溶融混錬する具体的方法を説明する。
例えば、単軸または多軸押出機、好ましくは二軸押出機、バンハリー式混錬機、ロール式混練機等を用いて、上記液晶ポリエステルの製造方法により得られた樹脂単体（パウダーまたはペレット）の流動開始温度より１０℃低い温度から、流動開始温度より１００℃高い温度の範囲で溶融混練して、ペレットを得る。上記溶融混練を行う温度は、液晶ポリエステルの熱劣化を防止するという観点から、好ましくは流動開始温度より１０℃低い温度から、流動開始温度より７０℃高い温度の範囲、さらに好ましくは流動開始温度より１０℃低い温度から、流動開始温度よりプラス５０℃高い温度の範囲である。
また、本発明に用いる液晶ポリエステルは、これに充填剤などを含有させることにより液晶ポリエステル樹脂組成物とすることもできる。
ここで、充填剤としては、例えば、ミルドガラスファイバー、チョップドガラスファイバー等のガラス繊維、ガラスビーズ、中空ガラス球、ガラス粉末、マイカ、タルク、クレー、シリカ、アルミナ、チタン酸カリウム、ウォラスナイト、炭酸カルシウム（重質、軽質、膠質など）、炭酸マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、硫酸ソーダ、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、けい酸カルシウム、けい砂、けい石、石英、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄グラファイト、モリブデン、アスベスト、シリカアルミナ繊維、アルミナ繊維、石膏繊維、炭素繊維、カーボンブラック、ホワイトカーボン、けいそう土、ベントナイト、セリサイト、シラス、黒鉛等の無機充填剤；チタン酸カリウムウイスカ、アルミナウイスカ、ホウ酸アルミニウムウイスカ、炭化けい素ウイスカ、窒化けい素ウイスカ等の金属または非金属系ウイスカ類、これら２種以上の混合物などが挙げられる。中でもガラス繊維、ガラス粉末、マイカ、タルク、炭素繊維などが好適である。
また、充填剤は、表面処理剤で表面処理されたものであってもよい。この表面処理剤としては、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、ボラン系カップリング剤などの反応性カップリング剤、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸金属塩、フルオロカーボン系界面活性剤などの潤滑剤その他が挙げられる。
これら充填剤の使用量は、芳香族液晶ポリエステル１００質量部に対し、通常、０．１～４００質量部の範囲であり、好ましくは、１０～４００質量部、より好ましくは、１０～２５０質量部の範囲である。
また、液晶ポリエステル樹脂組成物は、前記の充填剤の他に、液晶ポリエステル以外の熱可塑性樹脂や添加剤などを含有してもよい。
ここで、熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂などが挙げられる。
また、添加剤としては、例えば、フッ素樹脂、金属石鹸類などの離型改良剤、核剤、酸化防止剤、安定剤、可塑剤、滑剤、着色防止剤、着色剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、潤滑剤および難燃剤などが挙げられる。
液晶ポリエステル樹脂組成物は、例えば、前記のようして得られた液晶ポリエステルと上記のような充填剤、必要に応じて使用される熱可塑性樹脂や添加剤などを混合することにより、製造することができる。このときの混合は、乳鉢、ヘンシェルミキサー、ボールミル、リボンブレンダー等を用いてもよく、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、ニーダー等の溶融混練機を用いてもよく、上記溶融混錬条件にて実施することが好ましい。
本発明に用いられる液晶ポリエステルにおいて、上記製造方法で得られた液晶ポリエステル（パウダーまたはペレット）を溶融混錬して得られたペレットの流動開始温度より高い温度で測定されるメルトテンションの最大値が０．００９８Ｎ以上（好ましくは０．０１５Ｎ以上、さらに好ましくは０．０２０Ｎ以上）を示すことが好ましい。さらに、流動開始温度より２５℃高い温度で測定されるメルトテンションの最大値が０．００９８Ｎ以上である液晶ポリエステルを用いることにより、安定してフィルム化することができる。
このメルトテンションとは、溶融粘度測定試験機（流れ特性試験機）に上記製造方法で得られた液晶ポリエステル（パウダーまたはペレット）を溶融混錬により得られたペレットを充填し、シリンダーバレル径１ｍｍ、ピストンの押出速度は５ｍｍ／分、速度可変巻取機で自動昇速しながら試料を糸状に引き取り、破断したときの張力（単位：Ｎ）を意味する。
＜電磁コイル用絶縁フィルムの製造方法＞
＜電磁コイル用絶縁フィルムの製造方法＞
本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１０は、例えば、以下に述べる方法で製造することができる。
本発明で用いる電磁コイル用絶縁フィルム１０では、かかる液晶ポリエステルを、例えば、Ｔダイから溶融樹脂を押し出して巻き取るＴダイ法や、環状ダイスを設置した押出機から溶融樹脂を円筒状に押し出し、冷却し巻き取るインフレーション成膜法により得られたフィルムまたはシート、熱プレス法または溶媒キャスト法により得られたフィルムまたはシート、或いは、射出成形法や押出法で得られたシートをさらに一軸延伸または二軸延伸して得られたフィルムまたはシートを用いることもできる。射出成形、押出成形などの場合にはあらかじめ混練の工程を経ることなく、成分のパウダーまたはペレットを成形時にドライブレンドして溶融成形して、フィルムまたはシートを得ることもできる。
Ｔダイ法では、Ｔダイを通して押し出された溶融樹脂を巻き取り機方向（長手方向）に延伸しながら巻き取って得られる一軸延伸フィルムまたは二軸延伸フィルムが好ましく用いられる。
一軸延伸フィルムの成膜時における押出機の設定条件は、液晶ポリエステルの構造単位組成に応じて適宜設定できるが、シリンダー設定温度は２００～３６０℃の範囲が好ましく、２３０～３５０℃の範囲がさらに好ましい。前記範囲外であると、液晶ポリエステルの熱分解が生じたり、成膜が困難となったりする場合がある点で好ましくない。
Ｔダイのスリット間隔は、０．２～２ｍｍが好ましく、０．２～１．２ｍｍがさらに好ましい。一軸延伸フィルムのドラフト比は、１．１～４０の範囲のものが好ましく、さらに好ましくは１０～４０であり、特に好ましくは１５～３５である。
このドラフト比とは、Ｔダイスリットの断面積を長手方向に垂直な面のフィルム断面積で除した値をいう。ドラフト比が１．１未満であると、フィルム強度が不十分であり、ドラフト比が４５を越すと、フィルムの表面平滑性が不十分となる場合がある。このドラフト比は、押出機の設定条件、巻き取り速度などを制御して設定することができる。
二軸延伸フィルムは、一軸延伸フィルムの成膜と同様の押出機の設定条件で液晶ポリエステルの溶融押出しを行い、Ｔダイから押し出された溶融体シートを長手方向および長手方向と垂直方向（横手方向）に同時に延伸する方法、または、Ｔダイから押し出された溶融体シートをまず長手方向に延伸した後、この延伸シートを同一工程内で１００～３００℃の高温下でテンターより横手方向に延伸する逐次延伸の方法などにより得られる。前記押出機の設定条件とは、シリンダー設定温度が、好ましくは２００～３６０℃の範囲、さらに好ましくは２３０～３５０℃の範囲、Ｔダイのスリット間隔が、好ましくは０．２～１．２ｍｍの範囲である。
二軸延伸フィルムを得る際、その延伸比は長手方向に１．２～４０倍、横手方向に１．２～２０倍の範囲が好ましい。延伸比が上記の範囲外であると、フィルムの強度が不十分となったり、または均一な厚さのフィルムを得るのが困難となったりする場合がある。
円筒形のダイから押し出された溶融体シートをインフレーション法で成膜して得られるインフレーションフィルムなども好ましく用いられる。すなわち、液晶ポリエステルは、環状スリットのダイを備えた溶融混練押出機に供給され、シリンダー設定温度２００～３６０℃、好ましくは２３０～３５０℃で溶融混練を行って、押出機の環状スリットから筒状フィルムとして上方または下方へ溶融樹脂が押し出される。環状スリット間隔は、通常０．１～５ｍｍ、好ましくは０．２～２ｍｍ、さらに好ましくは０．６～１．５ｍｍである。環状スリットの直径は、通常２０～１０００ｍｍ、好ましくは２５～６００ｍｍである。
溶融押出しされた溶融樹脂フィルムに長手方向（ＭＤ）にドラフトをかけるとともに、この筒状フィルムの内側から空気または不活性ガス、例えば窒素ガスなどを吹き込むことにより、長手方向と直角な横手方向（ＴＤ）にフィルムを膨張延伸させる。
インフレーション成形（成膜）において、好ましいブロー比（横方向の延伸比：インフレーションバブルの直径／環状スリットの直径）は１．５～１０、より好ましくは２～５であり、好ましいドローダウン比（ＭＤ延伸倍率：バブル引き取り速度／樹脂吐出速度）は１．５～５０、さらに好ましくは５～３０である。また、バブル形状はいわゆるＢ型（ワイングラス型）が好ましく選択される。インフレーション成膜時の設定条件が上記の範囲外であると、厚さが均一でしわのない高強度の電磁コイル用絶縁フィルム１０を得るのが困難となる場合がある点で好ましくない。
膨張させたフィルムは、通常、その円周を空冷または水冷させた後、ニップロールを通過させて引き取る。
インフレーション成膜に際しては、電磁コイル用絶縁フィルム１０に応じて、筒状の溶融体フィルムが均一な厚さで表面平滑な状態に膨張するような条件を選択することができる。
本発明で用いる電磁コイル用絶縁フィルム１０の厚さには、特に制限はないが、好ましくは３～１０００μｍ、より好ましくは１０～２００μｍ、さらに好ましくは１２～１５０μｍである。厚さを上記範囲内とすることにより、電磁コイル用絶縁フィルムが、耐熱性、電気絶縁性に優れ、軽量で薄肉化が可能であり、機械的強度が良好であり、柔軟性があり、しかも安価なものとすることができる。
こうして得られる電磁コイル用絶縁フィルム１０は、前記所定の構造単位組成を有する液晶ポリエステルから構成されることにより、水蒸気バリア性に優れる。得られる電磁コイル用絶縁フィルムは、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、水蒸気透過度が、通常０．１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下、好ましくは０．０５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下、より好ましくは０．０１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下、さらに好ましくは０．００５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下となる。
本発明においては、電磁コイル用絶縁フィルム１０の表面にあらかじめ表面処理を施すことができる。このような表面処理法としては、例えばコロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、スパッタリング処理、溶剤処理、紫外線処理、研磨処理、赤外線処理、オゾン処理などが挙げられる。
電磁コイル用絶縁フィルム１０は無色であってもよいし、顔料または染料などの着色成分が含有されていてもよい。着色成分を含有させる方法としては、例えば、フィルムの製膜時に予め着色成分を練り込んでおく方法や、基材上に着色成分を印刷する方法などがある。また、着色フィルムと無色フィルムとを貼り合わせて使用してもよい。
ここで、本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１０の製造作業が終了する。
なお、この電磁コイル用絶縁フィルム１０は、電磁コイル用絶縁フィルム１０として要求される特性を損なわない範囲内で、必要に応じて表面処理を施してもよい。表面処理の方法としては、例えば、コロナ放電処理、火炎処理、スパッタリング処理、溶媒処理、ＵＶ処理、プラズマ処理などが挙げられる。
また、本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１０は、流動開始温度が２８０℃以上の液晶ポリエステルから構成されていることが耐熱性向上の観点から好ましい。このような液晶ポリエステルから構成された電磁コイル用絶縁フィルム１０は、モーター１の作動などに伴う発熱（最高到達温度１００℃程度）によっても、軟化や破断を生じることはない。
さらに、本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１０は、特定構造の液晶ポリエステルから構成されているため、水蒸気バリア性に優れている。
このように、本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１０は、電気絶縁性、成形加工性および耐熱性のみならず水蒸気バリア性にも優れることから、この電磁コイル用絶縁フィルム１０を用いてモーター１を組み立てれば、モーター１の実用的な耐久性を高めることができる。
［発明の実施の形態２］
［発明の実施の形態２］
図２および図３には、本発明の実施の形態２（本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルムをトランスに適用した実施の形態）を示す。
＜トランスの構成＞
＜トランスの構成＞
トランス１１は、図２および図３に示すように、直方体箱状のケーシング１２を有しており、ケーシング１２の上面は開口している。ケーシング１２内には２つ（１次側および２次側）のコイル１３が、その層間および上下両側をそれぞれ電磁コイル用絶縁フィルム１５で絶縁されて積層された形で収納されている。また、ケーシング１２には一対の磁心１６が、コイル１３の周囲に磁路を形成するようにケーシング１２を上下両側から挟み込む形で組み付けられている。
そして、各電磁コイル用絶縁フィルム１５はそれぞれ、上述した実施の形態１におけるモーター用の電磁コイル用絶縁フィルム１０と同様、特定構造の液晶ポリエステルから構成されており、この特定構造の液晶ポリエステルは、流動開始温度が２８０℃以上であることが好ましい。なお、電磁コイル用絶縁フィルム１５の厚さは、トランス１１の出力やコイル１３の配置状況などに応じて適宜選択することができる。しかし、前記電磁コイル用絶縁フィルム１５の厚さが薄すぎると、電磁コイル用絶縁フィルム１５の本来の機能である絶縁性を損なう恐れがある反面、厚くなるほど成形加工性を消失する。したがって、電磁コイル用絶縁フィルム１５の厚さは、絶縁性および成形加工性の両方を確保できる範囲内（例えば、１～１０００μｍ）とすることが望ましい。
また、この電磁コイル用絶縁フィルム１５の原料となる特定構造の液晶ポリエステルと、この特定構造の液晶ポリエステルを用いた電磁コイル用絶縁フィルム１５の製造方法については、上述した実施の形態１と同様である。
したがって、これらの電磁コイル用絶縁フィルム１５では、上述した実施の形態１におけるモーター用の電磁コイル用絶縁フィルム１０と同じ作用効果を奏する。すなわち、本発明に係る電磁コイル用絶縁フィルム１５は、電気絶縁性、成形加工性および耐熱性のみならず水蒸気バリア性にも優れるとともに、優れた成形加工性を有することから、屈曲時の自由度が高い。このため、この電磁コイル用絶縁フィルム１５を用いてトランス１１を組み立てれば、トランス１１の実用的な耐久性を高めることができる。
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
＜合成例１＞
＜合成例１＞
攪拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計および還流冷却器を備えた反応器に、２－ヒドロキシ－６－ナフトエ酸１０３４．９９ｇ（５．５モル）、ハイドロキノン２７２．５２ｇ（２．４７５モル、０．２２５モル過剰仕込み）、２，６－ナフタレンジカルボン酸３７８．３３ｇ（１．７５モル）、テレフタル酸８３．０７ｇ（０．５モル）、無水酢酸１２２６．８７ｇ（１２モル）および触媒として１－メチルイミダゾール０．１７ｇを添加し、室温で１５分間にわたって攪拌した後、攪拌しながら昇温した。内温が１４５℃となったところで、同温度（１４５℃）を保持したまま１時間にわたって攪拌した。
次に、留出する副生酢酸、未反応の無水酢酸を留去しながら、１４５℃から３１０℃まで３時間３０分かけて昇温した。同温度（３１０℃）で３時間保温して液晶ポリエステルを得た。こうして得られた液晶ポリエステルを室温に冷却し、粉砕機で粉砕して、粒子径が約０．１～１ｍｍの粉末状の液晶ポリエステル（プレポリマー）を得た。これを合成例１とする。
この合成例１の液晶ポリエステルにおいて、実質的な共重合モル分率は、前記の式（１）で示される構造単位：前記の式（２）で示される構造単位：前記の式（３）で示される構造単位で表して、５５モル％：２２．５モル％：２２．５モル％である。また、この合成例１の液晶ポリエステルにおいて、これらの構造単位の合計含有量に対する２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の共重合モル分率は７２．５モル％である。
＜合成例２＞
＜合成例２＞
合成例１と同様にして得られた粉末を２５℃から２５０℃まで１時間かけて昇温した後、同温度（２５０℃）から２９３℃まで５時間かけて昇温し、次いで、同温度（２９３℃）で５時間保温して固相重合させた。その後、固相重合した後の粉末を冷却し、粉末状の液晶ポリエステルを得た。これを合成例２とする。
この合成例２の液晶ポリエステルにおいて、実質的な共重合モル分率は、前記の式（１）で示される構造単位：前記の式（２）で示される構造単位：前記の式（３）で示される構造単位で表して、５５モル％：２２．５モル％：２２．５モル％である。また、この合成例２の液晶ポリエステルにおいて、これらの構造単位の合計含有量に対する２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の共重合モル分率は７２．５モル％である。
＜合成例３＞
＜合成例３＞
合成例１と同様にして得られた粉末を２５℃から２５０℃まで１時間かけて昇温した後、同温度（２５０℃）から３１０℃まで１０時間かけて昇温し、次いで、同温度（３１０℃）で５時間保温して固相重合させた。その後、固相重合した後の粉末を冷却し、粉末状の液晶ポリエステルを得た。これを合成例３とする。
この合成例３の液晶ポリエステルにおいて、実質的な共重合モル分率は、前記の式（１）で示される構造単位：前記の式（２）で示される構造単位：前記の式（３）で示される構造単位で表して、５５モル％：２２．５モル％：２２．５モル％である。また、この合成例３の液晶ポリエステルにおいて、これらの構造単位の合計含有量に対する２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の共重合モル分率は７２．５モル％である。
＜合成例４＞
＜合成例４＞
合成例１と同様の反応器に、ｐ－ヒドロキシ安息香酸を９１１ｇ（６．６モル）、４，４’－ジヒドロキシビフェニルを４０９ｇ（２．２モル）、イソフタル酸を９１ｇ（０．５５モル）、テレフタル酸を２７４ｇ（１．６５モル）、無水酢酸を１２３５ｇ（１２．１モル）用いて攪拌した。次いで、１－メチルイミダゾールを０．１７ｇ添加し、反応器内を十分に窒素ガスで置換した後、窒素ガス気流下で１５分かけて１５０℃まで昇温し、温度を保持して１時間還流させた。その後、１－メチルイミダゾールを１．７ｇ添加した後、留出する副生酢酸、未反応の無水酢酸を留去しながら２時間５０分かけて３２０℃まで昇温し、トルクの上昇が認められる時点を反応終了とみなし、内容物を取り出した。こうして得られた液晶ポリエステルを室温に冷却し、粉砕機で粉砕して、粒子径が約０．１～１ｍｍの液晶ポリエステルの粉末（プレポリマー）を得た。
こうして得られた粉末を２５℃から２５０℃まで１時間かけて昇温した後、同温度（２５０℃）から２８５℃まで５時間かけて昇温し、次いで、同温度（２８５℃）で３時間保温して固相重合させた。その後、固相重合した後の粉末を冷却し、粉末状の液晶ポリエステルを得た。これを合成例４とする。
この合成例４の液晶ポリエステルにおいて、実質的な共重合モル分率は、前記の式（１）で示される構造単位：前記の式（２）で示される構造単位：前記の式（３）で示される構造単位で表して、６０モル％：２０モル％：２０モル％であった。
＜流動開始温度の測定＞
＜流動開始温度の測定＞
合成例１～４についてそれぞれ、粉末状の液晶ポリエステルの流動開始温度を測定した。すなわち、フローテスター（（株）島津製作所製の「ＣＦＴ－５００型」）を用いて、試料約２ｇを内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのダイスを取り付けた毛細管型レオメーターに充填する。９．８ＭＰａ（１００ｋｇｆ／ｃｍ2 ）の荷重下において昇温速度４℃／分で液晶ポリエステルをノズルから押し出すときに、溶融粘度が４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポアズ）を示す温度を流動開始温度とした。これらの結果をまとめて表１に示す。
また、合成例１～４についてそれぞれ、粉末状の液晶ポリエステルを造粒してペレット状にし、このペレット状の液晶ポリエステルの流動開始温度を測定した。すなわち、合成例１～４の液晶ポリエステル粉末各５００ｇを用いて、二軸押出機（（株）池貝製の「ＰＣＭ－３０」）によって各液晶ポリエステルの粉末の流動開始温度～流動開始温度＋１０℃高い温度で造粒し、ペレットを得た。こうして得られた合成例１～４に相当するペレットについて、その流動開始温度を測定した。これらの結果をまとめて表１に示す。
＜メルトテンションの測定＞
＜メルトテンションの測定＞
電磁コイル用絶縁フィルムを安定して工業的に作製するためには、ある程度のメルトテンションが必要となるので、合成例１～４についてそれぞれ、ペレット状の液晶ポリエステルのメルトテンションを測定した。このとき、各ペレットについては、ペレットの流動開始温度より高い温度でメルトテンション測定を実施し、メルトテンションの最大値を求めた。また、試料が糸状に引き取れず、メルトテンション測定が実施できない温度についても調べた。
すなわち、溶融粘度測定試験機（（株）東洋精機製作所製のキャピログラフ１Ｂ型）を用いて、試料約１０ｇを仕込み、シリンダーバレル径１ｍｍ、ピストンの押出速度は５ｍｍ／分、速度可変巻取機で自動昇速しながら試料を糸状に引き取り、試料が破断したときの張力をメルトテンション（単位：Ｎ）とした。これらの結果をまとめて表１に示す。
なお、合成例１の液晶ポリエステルについては、メルトテンション測定において、測定温度が３００℃以下であると、試料が糸状に引き取れなかった。一方、測定温度が３１０℃以上では、樹脂が糸状にならず流動するため、メルトテンション測定が不可能であった。測定温度３００～３１０℃の間においてもメルトテンション測定を試みたが、試料が糸状に引き取れる場合があるが、メルトテンションが低すぎて糸が破断してしまうため、メルトテンションを算出することができなかった。
＜実施例１＞
＜実施例１＞
合成例３で得た液晶ポリエステルを用いて、厚さ２５μｍの電磁コイル用絶縁フィルムを作製した。すなわち、この液晶ポリエステルの粉末を一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）内で溶融し、その一軸押出機の先端のＴダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）よりフィルム状に押し出して冷却し、厚さ２５μｍの電磁コイル用絶縁フィルム（実施例１）を作製した。
＜実施例２＞
＜実施例２＞
合成例３で得た液晶ポリエステルを用いて、厚さ５０μｍの電磁コイル用絶縁フィルムを作製した。すなわち、この液晶ポリエステルの粉末を一軸押出機（スクリュー径５０ｍｍ）内で溶融し、その一軸押出機の先端のＴダイ（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度３５０℃）よりフィルム状に押し出して冷却し、厚さ５０μｍの電磁コイル用絶縁フィルム（実施例１）を作製した。
＜比較例１＞
＜比較例１＞
合成例４で得た液晶ポリエステルを用いて、実施例１と同様の手順により、厚さ２５μｍの電磁コイル用絶縁フィルム（比較例１）を作製した。
＜水蒸気バリア性の評価＞
＜水蒸気バリア性の評価＞
これらの実施例１、実施例２および比較例１について、電磁コイル用絶縁フィルムの水蒸気バリア性を評価するため、水蒸気バリア性の指標として水蒸気透過度を求めた。すなわち、ＪＩＳ Ｋ７１２９ Ｃ法に準拠して、ガス透過率・透湿度測定装置（ＧＴＲテック（株）製の「ＧＴＲ－３０Ｘ」）により、温度４０℃、相対湿度９０％の条件で電磁コイル用絶縁フィルムの水蒸気透過度を測定した。
その結果、水蒸気透過度は、比較例１では０．３４３ｇ／ｍ2 ・２４ｈであったのに対して、実施例１では０．０１１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ（つまり、比較例１の約１／３１倍）であった。この結果から、比較例１と比べて実施例１は、電磁コイル用絶縁フィルムの水蒸気バリア性が極めて高いことが判明した。また実施例２では０．００３０ｇ／ｍ2 ・２４ｈであり、電磁コイル用絶縁フィルムの水蒸気バリア性が極めて高いことが判明した。
本発明は、電車などの車両の駆動系に使用されるモーターや、発電所・変電所で用いられる大型のトランスに適用することができる。
１……モーター
２……ハウジング
３……ステーター
５……出力軸
６……軸受
７……ローター
８……鉄心
９……コイル
１０……モーター用の電磁コイル用絶縁フィルム
１１……トランス
１２……ケーシング
１３……コイル
１５……トランス用の電磁コイル用絶縁フィルム
１６……磁心
２……ハウジング
３……ステーター
５……出力軸
６……軸受
７……ローター
８……鉄心
９……コイル
１０……モーター用の電磁コイル用絶縁フィルム
１１……トランス
１２……ケーシング
１３……コイル
１５……トランス用の電磁コイル用絶縁フィルム
１６……磁心
Claims (7)
- 液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、
前記液晶ポリエステルが、以下の式（１）で示される構造単位、式（２）で示される構造単位および式（３）で示される構造単位を有し、全構造単位の合計含有量に対して、２，６－ナフタレンジイル基を含む構造単位の含有量が４０モル％以上である電磁コイル用絶縁フィルム：
（１）－Ｏ－Ａｒ1 －ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ2 －ＣＯ－および
（３）－Ｏ－Ａｒ3 －Ｏ－
（式中、Ａｒ1 は、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基または４，４’－ビフェニリレン基を表し；Ａｒ2 およびＡｒ3 は、それぞれ独立に、２，６－ナフタレンジイル基、１，４－フェニレン基、１，３－フェニレン基または４，４’－ビフェニレン基を表し；Ａｒ1 、Ａｒ2 またはＡｒ3で表される基上の水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１～１０のアルキル基または炭素数６～２０のアリール基で置換されていてもよい）。 - 前記液晶ポリエステルは、２８０℃以上の流動開始温度を有する請求項１に記載の電磁コイル用絶縁フィルム。
- 前記液晶ポリエステルが、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．１ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する請求項１または２に記載の電磁コイル用絶縁フィルム。
- 液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、
前記液晶ポリエステルが、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．００５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する電磁コイル用絶縁フィルム。 - 液晶ポリエステルから構成されている電磁コイル用絶縁フィルムであって、
前記液晶ポリエステルは、フィルムの厚さを５０μｍとし、温度４０℃および相対湿度９０％にて測定したとき、０．００５ｇ／ｍ2 ・２４ｈ以下の水蒸気透過度を有する電磁コイル用絶縁フィルム。 - 請求項１乃至５のいずれか一項に記載の電磁コイル用絶縁フィルムが用いられているモーター。
- 請求項１乃至５のいずれか一項に記載の電磁コイル用絶縁フィルムが用いられているトランス。
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