WO2011064862A1 - 固体電池モジュール - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a solid battery module.
  • Lithium ion secondary batteries are characterized by higher energy density than other secondary batteries and capable of operating at high voltages. For this reason, it is used as a secondary battery that can be easily reduced in size and weight in information equipment such as a mobile phone, and in recent years, there is an increasing demand for large motive power such as for electric vehicles and hybrid vehicles.
  • the lithium ion secondary battery includes a positive electrode layer and a negative electrode layer, and an electrolyte disposed therebetween, and the electrolyte is composed of a non-aqueous liquid or solid.
  • electrolytic solution a non-aqueous liquid
  • the electrolytic solution penetrates into the positive electrode layer. Therefore, the interface between the positive electrode active material constituting the positive electrode layer and the electrolyte is easily formed, and the performance is easily improved.
  • the widely used electrolyte is flammable, it is necessary to mount a system for ensuring safety.
  • the solid electrolyte is nonflammable, the above system can be simplified.
  • solid battery a lithium ion secondary battery having a layer containing a non-combustible solid electrolyte (hereinafter, sometimes referred to as “solid electrolyte layer”).
  • solid electrolyte layer a layer containing a non-combustible solid electrolyte
  • Patent Document 1 discloses a grid-like solid state power generation cell including a power generation element in which a positive electrode active material, a solid electrolyte, and a negative electrode active material are layered on a bendable sheet. There is disclosed a sheet-like battery characterized in that a plurality of battery cells are arranged in the above.
  • Patent Document 2 discloses a planar lithium unit cell that is housed in a unit cell package, in which positive and negative electrode current collectors are sealed and taken out of the unit cell package, and a plurality of lithium units.
  • a lithium secondary battery including an outer package for stacking and storing unit cells is disclosed.
  • a rod-shaped material is passed through a hole provided in a positive electrode current collector and a negative electrode current collector of a lithium unit cell, and a plurality of lithium cell cells passed through the rod-shaped material are pressed with a fixing material and a pressing material. After being fixed in this manner, a form of storing in an outer package is disclosed.
  • a plurality of solid-state power generation cells each including a battery element in which a positive electrode active material, a solid electrolyte, and a negative electrode active material are layered on a bendable sheet are arranged in a grid pattern.
  • This arrangement prevents (or mitigates) mechanical stress in the power generation cell and provides high reliability to the sheet battery, and relatively uniform flexibility in the sheet battery even if the power generation cell is rigid. It is considered that the reliability can be improved by imparting the property and preventing the shape change of the power generation cell.
  • the technique disclosed in Patent Document 1 has a problem that it is difficult to determine the positions where the solid power generation cells are arranged and arrange them in an orderly manner.
  • Patent Document 2 since a plurality of lithium unit cells are stacked by passing a rod-shaped material through a hole provided in the lithium unit cell, the displacement of the lithium unit cell is suppressed. Will be possible. However, in the technique disclosed in Patent Document 2, it is possible to stack a plurality of lithium unit cells in one outer package, but it is not possible to arrange lithium unit cells in a direction crossing the stacking direction. There wasn't.
  • the present invention provides a solid battery module in which a plurality of battery elements are arranged in a direction intersecting with the stacking direction of members constituting the battery elements, and the installation position of the battery elements can be easily determined. This is the issue.
  • the present invention includes a plurality of battery elements each including a solid electrolyte layer and a pair of positive electrode layers and negative electrode layers that sandwich the solid electrolyte layer, and the plurality of battery elements include a solid electrolyte layer, a positive electrode layer, and a negative electrode layer.
  • a solid battery module is provided that is arranged side by side in a direction intersecting the stacking direction, and includes a substrate on which the plurality of battery elements are disposed, and the substrate includes a positioning portion that determines an installation position of the plurality of battery elements.
  • the “battery element” is configured such that at least one of a solid electrolyte layer, a positive electrode layer, and a negative electrode layer is laminated, and a current collector or the like is provided so that charging / discharging is possible.
  • the positioning portion In the solid battery module of the present invention, it is preferable that adjacent battery elements share the positioning portion. By setting it as this form, it can position with few positioning parts and can raise the energy density of a battery module.
  • the positioning portion is a rod-like body erected from the substrate, and the battery element protrudes in a direction intersecting with the stacking direction of the solid electrolyte layer, the positive electrode layer, and the negative electrode layer.
  • a hole or notch corresponding to the rod-shaped body is provided in the projecting portion, and the projecting portion provided in the adjacent battery element is overlapped with the rod-shaped body in the hole or notch. Is preferably inserted.
  • a solid battery module in which a plurality of battery elements are arranged in a direction intersecting with the stacking direction of members constituting the battery elements, and the installation position of the battery elements can be easily determined. can do.
  • FIG. 3 is a diagram schematically showing a cross section in a direction orthogonal to the cross section shown in FIG. 2 for the solid state battery shown in FIG. 1. It is the schematic for demonstrating the structure of the battery element with which the solid battery module of this invention is equipped.
  • the present invention will be described in detail with reference to a lithium secondary battery.
  • the present invention is not limited to the embodiment and can be applied to various solid batteries.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing a plan view of a solid battery 1 including a solid battery module 10 of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view for explaining the configuration of the solid battery module 10 of the present invention, and schematically shows a cross section of the solid battery 1 shown in FIG. In FIG. 2, some symbols are omitted in order to prevent the drawing from becoming complicated.
  • FIG. 3 is a schematic view for explaining the configuration of the solid battery module 10 of the present invention, and is a view of the solid battery 1 shown in FIG. In FIG. 3, a part of the exterior body 120 is omitted for easy understanding of the configuration of the solid battery module 10.
  • the solid battery 1 has an exterior body 120, and the solid battery module 10 is accommodated in the exterior body 120.
  • a positive terminal 140 and a negative terminal 150 connected to the solid battery module 10 protrude from both ends (left and right direction on the paper surface) of the exterior body 120, and electric energy is externally provided by the positive terminal 140 and the negative terminal 150. Can be taken out.
  • the material, size, and the like of the positive electrode terminal 140 and the negative electrode terminal 150 are not particularly limited as long as the electric energy generated in the solid battery module 10 can be taken out to the outside.
  • the configuration of the solid battery module 10 will be described in detail with reference to FIGS.
  • the solid battery module 10 includes a first battery element 100a, a second battery element 100b, and a third battery element 100c (hereinafter referred to as a first battery element 100c) disposed on a substrate 120a.
  • the battery element 100a may be simply referred to as “battery element 100”.
  • These battery elements 100a, 100b, and 100c are arranged side by side in a direction that intersects the direction in which members constituting the battery element 100 (a solid electrolyte layer, a positive electrode layer, and a negative electrode layer, which will be described in detail below) are stacked.
  • the substrate 120 a is configured by one surface of the exterior body 120, but the present invention is not limited to such a form, and the substrate 120 a is provided separately from the exterior body 120. It may be provided.
  • the adjacent battery element 100a and the battery element 100b are electrically connected at the joint 130, and the adjacent battery element 100b and the battery element 100c are also electrically connected at the joint 130. Furthermore, the installation positions of the battery elements 100a, 100b, and 100c are determined by the positioning portions 200 and 200 that are erected from the substrate 120a. The configurations of the joint portions 130 and 130 and the positioning portions 200 and 200 will be described in detail later.
  • FIG. 4 is a schematic diagram for explaining the configuration of the battery element 100, and schematically shows a part of the cross section of the battery element 100.
  • the battery element 100 has two positive plates 101, three solid electrolyte layers 102, and two negative plates 103.
  • the number of the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 is not limited to a specific number, and a suitable number can be appropriately selected as necessary.
  • the positive electrode plate 101 includes a positive electrode current collector 101a and positive electrode layers 101b and 101b formed on both surfaces of the positive electrode current collector 101a.
  • the positive electrode side current collector 101 a has one direction from the region where the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 actually overlap (a member constituting the battery element 100 is laminated). It is comprised in the form which has the protrusion part which protruded in the direction which cross
  • Positive electrode layers 101b and 101b are formed in the positive electrode side current collector 101a at least in a region where the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 overlap.
  • the protruding portion protruding from the region where the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 of the positive electrode side current collector 101a overlap each other is not formed with the positive electrode layers 101b and 101b. It is left as a non-formation region 101c.
  • This positive electrode plate positive electrode layer non-formation region 101c is provided for connection with the positive electrode terminal 140 in the first battery element 100a, and in the joint part 130 in the second battery element 100b, the first battery element 100a described later is provided.
  • the third battery element 100c is used for connection to the negative electrode plate negative electrode layer non-formation region 103c, and the third battery element 100c is used for connection to the negative electrode plate negative electrode layer non-formation region 103c of the second battery element 100b described later. Is done.
  • the negative electrode plate 103 includes a negative electrode side current collector 103a and negative electrode layers 103b and 103b formed on both surfaces of the negative electrode side current collector 103a.
  • the negative electrode side current collector 103a is formed by laminating the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 in one direction (members constituting the battery element 100 are laminated). It is comprised in the form which has the protrusion part which protruded in the direction which cross
  • Negative electrode layers 103b and 103b are formed in a region where the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 overlap at least in the negative electrode side current collector 103a.
  • the protruding portion protruding from the region where the positive electrode plate 101, the solid electrolyte layer 102, and the negative electrode plate 103 of the negative electrode side current collector 103a overlap each other is not formed with the negative electrode layers 103b and 103b. It is left as a non-formation region 103c.
  • the negative electrode plate negative electrode layer non-formation region 103c is used for connection with the positive electrode plate positive electrode layer non-formation region 101c of the second battery element 100b at the joint portion 130 in the first battery element 100a.
  • 100b is used for connection with the positive electrode plate non-forming region 101c of the third battery element 100c at the joint 130, and is used for connection with the negative electrode terminal 150 in the third battery element 100c.
  • the solid battery module 10 has a plurality of battery elements 100a, 100b, and 100c connected in series in one exterior body (cell) 120, and has an energy density and an output density higher than those connected between the cells. It is a form that can be improved. In addition, since the number of parts for inter-cell connection is reduced, the cost can be reduced and the number of processes during production can be reduced.
  • 2 and 3 illustrate an embodiment in which three battery elements 100 are provided. However, the present invention is not limited to such an embodiment, and the number of battery elements may be two, or four or more. It may be provided.
  • the configuration of the main layers provided in the battery element 100 will be described in more detail.
  • the positive electrode layer 101b and the negative electrode layer 103b are layers including an active material and a solid electrolyte, and optionally including a conductive additive and a binder.
  • the active material include lithium cobaltate (LiCoO 2 ), lithium nickelate (LiNiO 2 ), and Li 1 + x Ni 1/3 Mn 1/3 Co 1/3 O.
  • a lithium secondary battery having an arbitrary voltage can be formed using the layer 103b.
  • the solid electrolyte may be Li 2 O—B 2 O 3 —P 2 O 5 , Li 2 O—SiO 2 , Li 2 O—B 2 O 3 —ZnO.
  • Oxide-based amorphous solid electrolytes such as Li 2 S—SiS 2 , LiI—Li 2 S—SiS 2 , LiI—Li 2 S—P 2 S 5 , LiI—Li 2 S—B 2 S 3 , Li 3 PO 4 —Li 2 S—Si 2 S, Li 3 PO 4 —Li 2 S—SiS 2 , LiPO 4 —Li 2 S—SiS, LiI—Li 2 S—P 2 O 5 , LiI—Li 3 PO 4 A sulfide-based amorphous solid electrolyte such as —P 2 S 5 , Li 2 S—P 2 S 5 , or LiI, LiI—Al 2 O 3 , Li 3 N, Li 3 N—L
  • the conventional thing can be used without being specifically limited, For example, it is preferable to use carbon materials, such as acetylene black.
  • the binder conventional ones can be used without particular limitation.
  • a fluorine resin such as polyvinylidene fluoride, a rubber-like resin such as styrene butadiene rubber (SBR), or the like.
  • SBR styrene butadiene rubber
  • the thickness and shape are not particularly limited, and the manufacturing method is also particularly It is not limited.
  • a method for producing the positive electrode layer 101b for example, it can be produced by applying and drying a positive electrode paste containing the above active material and solid electrolyte on the positive electrode side current collector 101a and optionally containing a conductive additive and a binder.
  • the method for applying the positive electrode paste is not particularly limited, and for example, it can be applied using a doctor blade or the like.
  • the negative electrode layer 103b As a manufacturing method of the negative electrode layer 103b, for example, it can be produced by applying and drying a negative electrode paste containing the above active material and solid electrolyte on the negative electrode side current collector 103a, and optionally containing a conductive additive and a binder. .
  • the method for applying the negative electrode paste is not particularly limited, and for example, it can be applied using a doctor blade or the like.
  • the solid electrolyte layer 102 is a layer containing a solid electrolyte and optionally a binder or the like.
  • the solid electrolyte the above-described solid electrolyte can be used.
  • the same binder as described above can be used.
  • the mixing ratio of each substance included in the solid electrolyte layer 102 is not particularly limited as long as it is a ratio that allows the battery element 100 to operate appropriately.
  • the solid electrolyte layer 102 is appropriately provided between the positive electrode layer 101b and the negative electrode layer 103b, and can have a thickness, a shape, or the like as long as it can contribute to ion conduction between the positive electrode layer 101b and the negative electrode layer 103b.
  • the production method is not particularly limited.
  • As a method for producing the solid electrolyte layer 102 for example, it can be produced by applying and drying a solid electrolyte paste containing the solid electrolyte on the positive electrode layer 101b.
  • the negative electrode current collector 102a on which the negative electrode layer 101b is formed is laminated on the solid electrolyte layer 102 so that the solid electrolyte layer 102 is sandwiched between the positive electrode layer 101b and the negative electrode layer 103b, and a press treatment or the like is performed.
  • the solid electrolyte layer 102 may be formed over the negative electrode layer 103b, and the positive electrode current collector 101a on which the positive electrode layer 101b is formed may be stacked.
  • the solid electrolyte layer 102 may be formed on the surface of the positive electrode layer 101b and the surface of the negative electrode layer 103b.
  • the separately produced solid electrolyte layer 102 is sandwiched between the positive electrode layer 101b and the negative electrode layer 103b.
  • the solid electrolyte layer 102 is provided on the surface of the positive electrode layer 101b and the surface of the negative electrode layer 103b from the viewpoint of making a solid battery that easily improves performance.
  • the material of the positive electrode side current collector 101a and the negative electrode side current collector 103a is not particularly limited as long as it is a current collector used in a solid state battery.
  • a metal foil having a thickness of about 10 to 500 ⁇ m is used. Etc. can be used.
  • metal foil such as stainless steel, Cu, Ni, V, Au, Pt, Al, Mg, Fe, Ti, Co, Zn, Ge, In, Li, or polyamide, polyimide, PET, PPS, A film made of polypropylene or the like, a glass, a silicon plate, or the like on which a metal such as Cu, Ni, V, Al, Pt, or Au is deposited can be used.
  • the thickness and size of the current collector are not particularly limited.
  • the positioning part 200 is a rod-like body erected from the substrate 120a.
  • the positive electrode side current collector 101a and the negative electrode side current collector 103a provided in the battery element 100 intersect with the stacking direction (vertical direction in FIG. 2) of the members constituting the battery element 100. It has a part (a positive electrode plate positive electrode layer non-formation region 101c, a negative electrode plate negative electrode layer non-formation region 103c) protruding in the (left-right direction in FIG. 2).
  • the positive electrode plate positive electrode layer non-formation region 101c and the negative electrode plate negative electrode layer non-formation region 103c are provided with a hole or notch corresponding to the positioning part 200, whereby the positioning part 200 is inserted into the hole or notch.
  • the installation position of the element 100 can be determined.
  • FIGS. 2 and 3 illustrate an embodiment in which adjacent battery elements 100 and 100 share the positioning unit 200.
  • this invention is not limited to this form, You may provide the positioning part corresponding to each battery element.
  • the positioning part is not limited to the rod-like body standing from the substrate, and any positioning element can be used as long as it can determine the installation position of the battery element.
  • any positioning element can be used as long as it can determine the installation position of the battery element.
  • a recess corresponding to the shape of the battery element is provided on the substrate, and the battery element is fitted into the recess.
  • the present invention can be suitably used as a power source for portable devices, electric vehicles, hybrid vehicles, and the like.

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Abstract

　本発明は、複数の電池要素が、該電池要素を構成する部材の積層方向と交差する方向に配置されており、該電池要素の設置位置を決めることが容易である固体電池を提供する。固体電解質層、並びに、該固体電解質層を挟持する一対の正極層及び負極層を具備する電池要素を複数備え、複数の電池要素が、固体電解質層、正極層及び負極層の積層方向に対して交差する方向に並べて配置され、複数の電池要素を配置する基板を備えるとともに、該基板が複数の電池要素の設置位置を決める位置決め部を備える、固体電池モジュールとする。

Description

固体電池モジュール
　本発明は、固体電池モジュールに関する。
　リチウムイオン二次電池は、他の二次電池よりもエネルギー密度が高く、高電圧での動作が可能という特徴を有している。そのため、小型軽量化を図りやすい二次電池として携帯電話等の情報機器に使用されており、近年、電気自動車やハイブリッド自動車用等、大型の動力用としての需要も高まっている。
　リチウムイオン二次電池には、正極層及び負極層と、これらの間に配置される電解質とが備えられ、電解質は、非水系の液体又は固体によって構成される。電解質に非水系の液体（以下において、「電解液」という。）が用いられる場合には、電解液が正極層の内部へと浸透する。そのため、正極層を構成する正極活物質と電解質との界面が形成されやすく、性能を向上させやすい。ところが、広く用いられている電解液は可燃性であるため、安全性を確保するためのシステムを搭載する必要がある。一方、固体の電解質は不燃性であるため、上記システムを簡素化できる。それゆえ、不燃性である固体の電解質を含有する層（以下において、「固体電解質層」ということがある。）が備えられる形態のリチウムイオン二次電池（以下において、「固体電池」という。）が提案されている。
　リチウムイオン二次電池に関する技術として、例えば特許文献１には、曲折性を有するシート上に、正極活物質、固体電解質、負極活物質を層状に重ねた発電要素から成る固体発電セルを碁盤目様に複数個配置したことを特徴とするシート状電池が開示されている。また、特許文献２には、素電池用パッケージ内に収納してあり、正極及び負極の集電材をシールして素電池用パッケージの外部に取り出してある面状のリチウム素電池と、複数のリチウム素電池を積層して収納する外パッケージと、を備えたリチウム二次電池が開示されている。そして、この特許文献２には、リチウム素電池の正極集電材及び負極集電材に設けた穴に棒状材を通し、棒状材を通された複数のリチウム素電池を固定材及び押圧材で押圧して固定した後、外パッケージへと収納する形態が開示されている。
特開２０００－１９５４８２号公報 特開２００６－３３９０５４号公報
　特許文献１に開示されている技術によれば、曲折性を有するシート上に、正極活物質、固体電解質、負極活物質を層状に重ねた電池要素から成る固体発電セルを碁盤目様に複数個配置したことから、発電セルの機械的ストレスを防止（もしくは緩和）してシート状電池に高い信頼性を付与するとともに、発電セルがたとえ剛体であってもシート状電池に比較的均一なフレキシビリティ性を付与させ発電セルの形状変化を防止してその信頼性を高められると考えられる。しかしながら、特許文献１に開示されている技術では、固体発電セルを配置する位置を決めて整然と並べることが困難であるという問題があった。特許文献２に開示されている技術によれば、リチウム素電池に設けられた穴に棒状材を通すことによって複数のリチウム素電池を積層しているため、リチウム素電池の位置ずれを抑制することが可能になると考えられる。しかしながら、特許文献２に開示されている技術では、１つの外パッケージ内において複数のリチウム素電池を積層することは可能であるが、積層方向に交差する方向にリチウム素電池を配置することはできなかった。
　そこで本発明は、複数の電池要素が、該電池要素を構成する部材の積層方向と交差する方向に配置されており、該電池要素の設置位置を決めることが容易である固体電池モジュールを提供することを課題とする。
　上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
  本発明は、固体電解質層、並びに、該固体電解質層を挟持する一対の正極層及び負極層を具備する電池要素を複数備え、該複数の電池要素が、固体電解質層、正極層及び負極層の積層方向に対して交差する方向に並べて配置され、該複数の電池要素を配置する基板を備えるとともに、該基板が複数の電池要素の設置位置を決める位置決め部を備える、固体電池モジュールとする。
　本発明において、「電池要素」とは、固体電解質層、正極層及び負極層が少なくとも１つずつ積層されており、さらに集電体などが備えられることによって充放電可能な形態に構成されている構造体を意味する。例えば、正極集電体、正極層、固体電解質層、負極層及び負極集電体をこの順に有する単電池が複数構成されるものや、或いは、バイポーラ電極が複数構成されるようなものを挙げることができる。
　本発明の固体電池モジュールにおいて、隣り合う電池要素が位置決め部を共用することが好ましい。かかる形態とすることによって、少ない位置決め部で位置決めを行うことができ、電池モジュールのエネルギー密度を上げることができる。
　また、本発明の固体電池モジュールにおいて、位置決め部が基板から立設した棒状体であり、電池要素が、固体電解質層、正極層及び負極層の積層方向に対して交差する方向に突出した突出部を有する集電体を備えるとともに、該突出部に棒状体に対応する孔又は切り欠きが設けられ、隣り合う電池要素に備えられる突出部が重なるようにして、該孔又は切り欠きに該棒状体が挿入されることが好ましい。かかる形態とすることによって、隣り合う電池要素を集電体により電気的に接続することができる。
　本発明によれば、複数の電池要素が、該電池要素を構成する部材の積層方向と交差する方向に配置されており、該電池要素の設置位置を決めることが容易である固体電池モジュールを提供することができる。
本発明の固体電池モジュールを備えた固体電池の平面図を概略的に示す図である。 図１に示した固体電池の断面を概略的に示す図である。 図１に示した固体電池について、図２に示した断面に直交する方向の断面を概略的に示す図である。 本発明の固体電池モジュールに備えられる電池要素の構成を説明するための概略図である。
　１…固体電池
　１０…固体電池モジュール
　１００ａ、１００ｂ、１００ｃ…電池要素
　１０１…正極板
　１０１ａ…正極側集電体
　１０１ｂ…正極層
　１０１ｃ…正極板正極層非形成領域
　１０２…固体電解質層
　１０３…負極板
　１０３ａ…負極側集電体
　１０３ｂ…負極層
　１０３ｃ…負極板負極層非形成領域
　１２０…外装体
　１２０ａ…基板
　１３０…接合部
　１４０…正極端子
　１５０…負極端子
　２００…位置決め部
　以下、リチウム二次電池を例示して、本発明を詳細に説明する。ただし、本発明は、当該形態に限定されるものではなく、種々の固体電池に適用することができる。
　図１は、本発明の固体電池モジュール１０を備えた固体電池１の平面図を概略的に示す図である。図２は、本発明の固体電池モジュール１０の構成を説明するための概略図であり、図１に示した固体電池１の断面を概略的に示している。図２では、図面が煩雑になるのを防ぐため、一部符号を省略している。図３は、本発明の固体電池モジュール１０の構成を説明するための概略図であり、図２に示した固体電池１を紙面上側から見た図である。なお、図３では固体電池モジュール１０の構成を分かりやすくするため、外装体１２０の一部を省略して示している。
　図１に示すように、固体電池１は外装体１２０を有しており、外装体１２０内に固体電池モジュール１０が収容されている。外装体１２０の両端（紙面左右方向）からは、固体電池モジュール１０に接続された正極端子１４０、及び負極端子１５０が突出して設けられており、正極端子１４０、及び負極端子１５０によって外部に電気エネルギーを取り出し可能とされている。正極端子１４０及び負極端子１５０の材質、大きさ等については、固体電池モジュール１０で発生した電気エネルギーを外部に取り出し可能な形態であれば、特に限定されるものではない。以下、図２～図４を参照しつつ、固体電池モジュール１０の構成について詳しく説明する。
　＜固体電池モジュール１０＞
　図２及び図３に示すように、固体電池モジュール１０は、基板１２０ａ上に配置された第１の電池要素１００ａ、第２の電池要素１００ｂ、及び第３の電池要素１００ｃ（以下、第１の電池要素１００ａ、第２の電池要素１００ｂ、及び第３の電池要素１００ｃを区別する必要がない場合は、単に「電池要素１００」と表記することがある。）を備えている。これらの電池要素１００ａ、１００ｂ、１００ｃは、電池要素１００を構成する部材（以下に詳しく説明する固体電解質層、正極層及び負極層など。）が積層される方向に対して交差する方向に並べて配置されている。なお、図２及び図３に示した実施形態例では、基板１２０ａが外装体１２０の一面によって構成されているが、本発明はかかる形態に限定されず、外装体１２０とは別途に基板１２０ａが設けられていてもよい。
　また、隣り合う電池要素１００ａ及び電池要素１００ｂは接合部１３０で電気的に接続されるとともに、隣り合う電池要素１００ｂ及び電池要素１００ｃも接合部１３０で電気的に接続されている。さらに、電池要素１００ａ、１００ｂ、１００ｃは、基板１２０ａから立設している位置決め部２００、２００によって設置位置が決められている。接合部１３０、１３０及び位置決め部２００、２００の構成については、後に詳述する。
　第１の電池要素１００ａ、第２の電池要素１００ｂ、及び第３の電池要素１００ｃは略同一の構成であるため、図４を参照しつつ、１つの電池要素１００の構成について以下に説明する。図４は、電池要素１００の構成を説明するための概略図であり、電池要素１００の断面の一部を概略的に示している。
　＜電池要素１００＞
　図４に示すように、電池要素１００は、２つの正極板１０１、３つの固体電解質層１０２、及び２つの負極板１０３を有している。なお、本発明において正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３の枚数は特定の枚数に限定されるものではなく、必要に応じて好適な枚数を適宜選択して構成することができる。例えば、正極板、固体電解質層、及び負極板を１つずつ備える形態としてもよく、図４に示した形態例よりも多くの正極板、固体電解質層、及び負極板を備える形態としてもよい。
　正極板１０１は、正極側集電体１０１ａと正極側集電体１０１ａの両面に形成された正極層１０１ｂ、１０１ｂとを有する。図４に示したように、正極側集電体１０１ａは、正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が実際に重なっている領域から一方の方向（電池要素１００を構成する部材が積層される方向に対して交差する方向）に突出した突出部を有する形態に構成されている。正極側集電体１０１ａの、少なくともこの正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が重なり合っている領域に、正極層１０１ｂ、１０１ｂが形成される。また、正極側集電体１０１ａの正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が重なり合っている領域から突出した突出部の少なくとも一部は、正極層１０１ｂ、１０１ｂが形成されない正極板正極層非形成領域１０１ｃとして残される。この正極板正極層非形成領域１０１ｃが、第１の電池要素１００ａでは正極端子１４０との接続に供され、第２の電池要素１００ｂでは接合部１３０において、後に説明する第１の電池要素１００ａの負極板負極層非形成領域１０３ｃとの接続に供され、第３の電池要素１００ｃでは接合部１３０において、後に説明する第２の電池要素１００ｂの負極板負極層非形成領域１０３ｃとの接続に供される。
　負極板１０３は、負極側集電体１０３ａと負極側集電体１０３ａの両面に形成された負極層１０３ｂ、１０３ｂとを有する。図４に示したように、負極側集電体１０３ａは、正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が実際に重なっている領域から一方の方向（電池要素１００を構成する部材が積層される方向に対して交差する方向）に突出した突出部を有する形態に構成されている。負極側集電体１０３ａの、少なくともこの正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が重なり合っている領域に、負極層１０３ｂ、１０３ｂが形成される。また、負極側集電体１０３ａの正極板１０１、固体電解質層１０２、及び負極板１０３が重なり合っている領域から突出した突出部の少なくとも一部は、負極層１０３ｂ、１０３ｂが形成されない負極板負極層非形成領域１０３ｃとして残される。この負極板負極層非形成領域１０３ｃが、第１の電池要素１００ａでは接合部１３０において、第２の電池要素１００ｂの正極板正極層非形成領域１０１ｃとの接続に供され、第２の電池要素１００ｂでは接合部１３０において、第３の電池要素１００ｃの正極板正極層非形成領域１０１ｃとの接続に供され、第３の電池要素１００ｃでは負極端子１５０との接続に供される。
　このようにして固体電池モジュール１０は、１つの外装体（セル）１２０内で複数の電池要素１００ａ、１００ｂ、１００ｃを直列に接続させており、セル間を接続するよりもエネルギー密度、出力密度を向上させることが可能な形態となっている。また、セル間接続の部品が低減されたことによってコスト低減、作製時の行程数削減も可能となる。なお、図２及び図３には電池要素１００が３つ備えられる実施形態を例示しているが、本発明はかかる形態に限定されず、電池要素は２つであってもよく、４つ以上備えられていてもよい。以下、電池要素１００に備えられる主な層の構成についてより詳細に説明する。
　（正極層１０１ｂ、負極層１０３ｂ）
　正極層１０１ｂ及び負極層１０３ｂは、活物質や固体電解質を含み、任意に導電助剤及び結着剤等を含む層である。電池要素１００がリチウム二次電池である場合、活物質としては、例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、Ｌｉ１＋ｘＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、Ｌｉ１＋ｘＭｎ２－ｘ－ｙＭｙＯ４（ＭはＡｌ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｚｎ等のいずれか）で表される異種元素置換Ｌｉ－Ｍｎスピネル、チタン酸リチウム（ＬｉｘＴｉＯｙ）、リン酸リチウム（ＬｉＭＰＯ４（ＭはＦｅ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ等のいずれか））、遷移金属化合物である酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、酸化モリブデン（ＭｏＯ３）、硫化チタン（ＴｉＳ２）、グラファイト、ハードカーボン等の炭素材料（Ｃ）、リチウムコバルト窒化物（ＬｉＣｏＮ）、リチウムシリコン酸化物（ＬｉｘＳｉｙＯｚ）、リチウム金属（Ｌｉ）又はリチウム合金（ＬｉＭ、ＭはＳｎ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｓｂ、Ｐ等のいずれか）、リチウム貯蔵性金属間化合物（ＭｇｘＭ、ＭはＳｎ、Ｇｅ、Ｓｂ等のいずれか、或いは、ＮｙＳｂ、ＮはＩｎ、Ｃｕ、Ｍｎ等のいずれか）や、これらの誘導体等を用いることができる。ここで、正極活物質と負極活物質には明確な区別はなく、２種類の化合物の充放電電位を比較して貴な電位を示すものを正極層１０１ｂに、卑な電位を示すものを負極層１０３ｂに用いて、任意の電圧のリチウム二次電池を構成することができる。
　また、電池要素１００がリチウム二次電池である場合、固体電解質としては、Ｌｉ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５、Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－ＺｎＯ等の酸化物系非晶質固体電解質、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｂ２Ｓ３、Ｌｉ３ＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－Ｓｉ２Ｓ、Ｌｉ３ＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、ＬｉＰＯ４－Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ、ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｏ５、ＬｉＩ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５等の硫化物系非晶質固体電解質、或いは、ＬｉＩ、ＬｉＩ－Ａｌ２Ｏ３、Ｌｉ３Ｎ、Ｌｉ３Ｎ－ＬｉＩ－ＬｉＯＨ等や、Ｌｉ１．３Ａｌ０．３Ｔｉ０．７（ＰＯ４）３、Ｌｉ１＋ｘ＋ｙＡｘＴｉ２－ｘＳｉｙＰ３－ｙＯ１２（ＡはＡｌ又はＧａ、０≦ｘ≦０．４、０＜ｙ≦０．６）、［（Ｂ１／２Ｌｉ１／２）１－ｚＣｚ］ＴｉＯ３（ＢはＬａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍのいずれか、ＣはＳｒ又はＢａ、０≦ｚ≦０．５）、Ｌｉ５Ｌａ３Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２、Ｌｉ６ＢａＬａ２Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ３ＰＯ（４－３／２ｗ）Ｎｗ（ｗ＜１）、Ｌｉ３．６Ｓｉ０．６Ｐ０．４Ｏ４等の結晶質酸化物・酸窒化物を用いることができる。
　なお、導電助剤としては、従来のものを特に限定されることなく用いることができ、例えば、アセチレンブラック等の炭素材料を用いることが好ましい。結着剤についても、従来のものを特に限定されることなく用いることができ、例えば、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂やスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム性状樹脂等を用いることが好ましい。正極層１０１ｂや負極層１０３ｂに含まれる各物質の混合比については、電池要素１００を適切に作動可能な比率であれば、特に限定されるものではない。
　また、正極層１０１ｂや負極層１０３ｂは、正極側集電体１０１ａや負極側集電体１０３ｂに適切に形成されていれば、厚みや形状等は特に限定されるものではなく、製造方法も特に限定されない。正極層１０１ｂの製造方法としては、例えば、正極側集電体１０１ａ上に上記活物質や固体電解質を含み、任意に導電助剤及び結着剤を含む正極ペーストを塗布・乾燥することによって作製できる。正極ペーストを塗布する方法は特に限定されず、例えば、ドクターブレード等を用いて塗布することができる。負極層１０３ｂの製造方法としては、例えば、負極側集電体１０３ａ上に上記活物質や固体電解質を含み、任意に導電助剤及び結着剤を含む負極ペーストを塗布・乾燥することによって作製できる。負極ペーストを塗布する方法は特に限定されず、例えば、ドクターブレード等を用いて塗布することができる。
　（固体電解質層１０２）
　固体電解質層１０２は、固体電解質と、任意に結着剤等を含む層である。固体電解質としては、上記した固体電解質を用いることができる。結着剤についても上記と同様のものを用いることができる。固体電解質層１０２に含まれる各物質の混合比については、電池要素１００を適切に作動可能な比率であれば、特に限定されるものではない。
　また、固体電解質層１０２は、正極層１０１ｂ及び負極層１０３ｂの間に適切に設けられ、正極層１０１ｂと負極層１０３ｂの間のイオン伝導に寄与することができる形態であれば、厚みや形状等は特に限定されるものではなく、製造方法も特に限定されない。固体電解質層１０２の製造方法としては、例えば、正極層１０１ｂの上に上記固体電解質を含む固体電解質ペーストを塗布・乾燥することによって作製できる。その後、当該固体電解質層１０２が正極層１０１ｂと負極層１０３ｂとに挟まれるように、負極層１０１ｂが形成された負極集電体１０２ａを固体電解質層１０２の上に積層し、プレス処理等を施す。なお、固体電解質層１０２を負極層１０３ｂ上に形成し、正極層１０１ｂが形成された正極集電体１０１ａを積層してもよい。また、正極層１０１ｂの表面及び負極層１０３ｂの表面に固体電解質層１０２が形成される形態とすることも可能である。このほか、別途作製した固体電解質層１０２を正極層１０１ｂ及び負極層１０３ｂで挟持する形態とすることも可能である。ただし、性能を向上させやすい固体電池にする等の観点からは、正極層１０１ｂの表面及び負極層１０３ｂの表面に固体電解質層１０２が備えられる形態とすることが好ましい。
　（正極側集電体１０１ａ、負極側集電体１０３ａ）
　正極側集電体１０１ａ及び負極側集電体１０３ａは、固体電池に用いられる集電体であれば、その材質等は特に限定されるものではなく、例えば、厚さ１０～５００μｍ程度の金属箔等を用いることができる。具体的には、ステンレス鋼、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｖ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｉｎ、Ｌｉ等の金属箔、或いは、ポリアミド、ポリイミド、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ポリプロピレンなどのフィルムやガラス、シリコン板等の上にＣｕ、Ｎｉ、Ｖ、Ａｌ、Ｐｔ、Ａｕ等の金属を蒸着したもの等を用いることができる。集電体の厚みや大きさは特に限定されるものではない。
　（位置決め部２００）
　位置決め部２００は、基板１２０ａから立設した棒状体である。上記したように、電池要素１００に備えられた正極側集電体１０１ａ及び負極側集電体１０３ａは、電池要素１００を構成する部材の積層方向（図２の上下方向）に対して交差する方向（図２の左右方向）に突出した部分（正極板正極層非形成領域１０１ｃ、負極板負極層非形成領域１０３ｃ）を有する。この正極板正極層非形成領域１０１ｃ及び負極板負極層非形成領域１０３ｃに、位置決め部２００に対応する孔又は切り欠きを設けることによって、位置決め部２００を該孔又は切り欠きに挿入して、電池要素１００の設置位置を確定することができる。
　図２及び図３には、隣り合う電池要素１００、１００が位置決め部２００を共用する実施形態を例示している。ただし、本発明はかかる形態に限定されず、それぞれの電池要素に対応する位置決め部を設けても良い。なお、少ない位置決め部で位置決めを行うことができ、電池モジュールのエネルギー密度を上げることができるという観点からは、隣り合う電池要素で位置決め部を共用することが好ましい。
　また、位置決め部は基板から立設した棒状体に限定されず、電池要素の設置位置を決められるものであればよい。具体的には、基板に電池要素の形状に対応した凹部を設け、該凹部に電池要素を嵌め込むことなどが考えられる。
　（接合部１３０）
　図２及び図３に示した固体電池モジュール１０では、接合部１３０において、隣り合う電池要素１００、１００の正極板正極層非形成領域１０１ｃ及び負極板負極層非形成領域１０３ｃが交互に重なるように配置されている。かかる形態とするとこによって隣り合う電池要素を集電体により電気的に接続することができる。ただし、本発明はかかる形態に限定されず、隣り合う電池要素１００、１００が互いに電気的に接続されていればよい。
　以上、現時点において、最も実践的であり、且つ、好ましいと思われる実施形態に関連して本発明を説明したが、本発明は、本願明細書中に開示された実施形態に限定されるものではなく、請求の範囲及び明細書全体から読み取れる発明の要旨あるいは思想に反しない範囲で適宜変更可能であり、そのような変更を伴う固体電池モジュールもまた本発明の技術範囲に包含されるものとして理解されなければならない。
　本発明は、携帯機器、電気自動車、ハイブリッド車等の電源として好適に用いることができる。

Claims (3)

  1. 固体電解質層、並びに、該固体電解質層を挟持する一対の正極層及び負極層を具備する電池要素を複数備え、
    　複数の前記電池要素が、前記固体電解質層、前記正極層及び前記負極層の積層方向に対して交差する方向に並べて配置され、
    　複数の前記電池要素を配置する基板を備えるとともに、該基板が複数の前記電池要素の設置位置を決める位置決め部を備える、固体電池モジュール。
  2. 隣り合う前記電池要素が前記位置決め部を共用する、請求の範囲第１項に記載の固体電池モジュール。
  3. 前記位置決め部が基板から立設した棒状体であり、
    　前記電池要素が、前記固体電解質層、前記正極層及び前記負極層の積層方向に対して交差する方向に突出した突出部を有する集電体を備えるとともに、前記突出部に前記棒状体に対応する孔又は切り欠きが設けられ、
    　隣り合う前記電池要素に備えられる前記突出部が重なるようにして、前記孔又は切り欠きに前記棒状体が挿入される、請求の範囲第１項又は第２項に記載の固体電池モジュール。
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