JP2003257473A - 集合電池 - Google Patents

集合電池

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JP2003257473A
JP2003257473A JP2002053506A JP2002053506A JP2003257473A JP 2003257473 A JP2003257473 A JP 2003257473A JP 2002053506 A JP2002053506 A JP 2002053506A JP 2002053506 A JP2002053506 A JP 2002053506A JP 2003257473 A JP2003257473 A JP 2003257473A
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positive electrode
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electrode current
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JP2002053506A
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Takeshi Yoshida
武史 吉田
Tadashi Ise
忠司 伊勢
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Sanyo Electric Co Ltd
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Sanyo Electric Co Ltd
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    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 複数の単セルを平面方向に導電接続でき、か
つ容積エネルギー密度および質量エネルギー密度に優れ
た集合電池を提供する。 【解決手段】 本発明の集合電池10は、複数の単セル
10a,10b・・・が平面方向に導電接続されてお
り、これらの単セルは正極活物質11bを有する正極1
1と負極活物質12bを有する負極12とを備えるとと
もに、正極活物質11bと負極活物質12bは隔離部材
13を介して対向しており、正極集電体11aと負極集
電体12aとで正極活物質11bおよび負極活物質12
bが狭持されている。そして、これらの外周部は絶縁体
14で封止されており、単セル10aの正集電体11a
および負極集電体12aと、当該単セル10aと平面方
向に互いに隣接した単セル10bの正極集電体11aあ
るいは負極集電体12aとが直接触して並列接続もしく
は直列接続となるように接続されている。

Description

【発明の詳細な説明】 【0001】 【発明の属する技術分野】本発明は複数の単セルが平面
方向に導電接続された集合電池に関する。 【0002】 【従来の技術】近年、携帯電話やノートパソコンなどの
携帯機器用電源として電池の需要が急速に拡大した。ま
た、電動工具、アシスト自転車、電気自動車などの大電
流用途にも需要が拡大した。このため、ニッケル−水素
蓄電池やリチウム二次電池などの高電圧化、高容量化、
ハイパワー化、高出力化への需要、要望が高まるととも
に、容積エネルギー密度および質量エネルギー密度に優
れた電池のさらなる改良が求められるようになった。 【0003】このような背景にあって、この種の電池に
おいては種々の高電圧化、高容量化、ハイパワー化、高
出力化が達成できる種々の改良が提案され、例えば、特
表平9−503618号公報に示されるような集合電池
が提案されるようになった。この特表平9−50361
8号公報に示された集合電池おいては、図10に示すよ
うに、平板状の正極集電体101aの片面に正極活物質
101bを塗布して正極板101を形成する。 【0004】一方、平板状の負極集電体102aの片面
に負極活物質102bを塗布して負極板102を形成す
る。これらの正極板101と負極板102とをセパレー
タ103を介して対向させた後、これらの外周部を絶縁
体104で封止して単セル100aを形成する。つい
で、これらの単セル100aの間に接続用集電体105
を介在させて、複数個(例えば5個)の単セル100a
を積層してスタックセル100を形成し、このスタック
セル100を電池容器内に収容して集合電池となされて
いる。 【0005】 【発明が解決しようとする課題】ところで、上述のよう
に構成される特表平9−503618号公報にて提案さ
れた集合電池においては、単に、各集電体101a,1
02aの片面に各活物質101b,102bを塗布して
各電極101,102を形成し、これらの電極101,
102をセパレータ103を介して対向させて単セル1
00aを形成し、複数個の単セル100aを接続用集電
体105を介在させて積層しているだけである。 【0006】このため、接続用集電体105の容積およ
び質量が大きくなり、容積エネルギー密度および質量エ
ネルギー密度が向上しないという問題を生じた。また、
特表平9−503618号公報にて提案された集合電池
においては、複数個の単セル100aを接続用集電体1
05を介在させて単セル100aの厚み方向に積層する
構造であるため、平板状の集合電池を形成することがで
きなかった。このため、電池の収納スペースが平板状に
形成された機器に対してはこの種の電池を用いることが
できないという問題も生じた。 【0007】そこで、本発明は上記問題点を解決するた
めになされたものであって、複数の単セルを平面方向に
導電接続でき、薄型で充放電特性に優れた集合電池を提
供することを目的とする。かつ容積エネルギー密度およ
び質量エネルギー密度に優れた集合電池を提供すること
を目的とする。 【0008】 【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明の集合電池は、複数の単セルが平面方向に導
電接続されており、これらの単セルは正極活物質を有す
る正極と負極活物質を有する負極とを備えるとともに、
正極活物質と負極活物質は隔離部材を介して対向してお
り、正極に導電接続された正極集電体と負極に導電接続
された負極集電体とで正極活物質および負極活物質が狭
持されているとともに、これらの外周部が絶縁体で封止
されており、単セルの正極集電体および負極集電体と、
当該単セルと平面方向に互いに隣接した単セルの正極集
電体あるいは負極集電体とが直接接触して並列接続もし
くは直列接続となるように接続されていることを特徴と
する。 【0009】このように、正極に導電接続された正極集
電体と負極に導電接続された負極集電体とで正極活物質
および負極活物質が狭持されているとともに、これらの
外周部が絶縁体で封止された単セルの正極集電体および
負極集電体と、当該単セルと平面方向に互いに隣接した
単セルの正極集電体あるいは負極集電体とが直接接触し
て並列接続もしくは直列接続となるように接続されてい
ると、別途作製した接続導体を用いることなく、複数の
単セルが平面方向に並列接続もしくは直列接続された集
合電池を容易に得ることが可能となる。これにより、容
積エネルギー密度および質量エネルギー密度に優れた扁
平な集合電池を提供することが可能となる。 【0010】この場合、単セルの正極に導電接続された
正極集電体と負極に導電接続された負極集電体と、これ
に隣接する単セルの正極に導電接続された正極集電体と
負極に導電接続された負極集電体とを直接接触させるに
際しては、正極集電体あるいは負極集電体の少なくとも
一方の少なくも一端部を外方に延出させるようにするの
が望ましい。そして、このように形成されたスタックセ
ル(単セルが集合したもの)は、正極端子と負極端子が
形成された外装ケース(電池容器)に収容し、一方の端
部に配置された単セルの正極集電体と正極端子とを接続
し、他方の端部に配置された単セルの負極集電体と負極
端子とを接続して用いるのが望ましい。 【0011】この場合、外装ケース(電池容器)に安全
弁を設けるようにするのが好ましい。また、このような
単電池の端縁外周部は絶縁体で封止された構造であるた
め、漏液を防止するためには、電解液をゲル化して用い
るのが望ましい。この場合、固体高分子電解質を用いる
と、この電解質は隔離部材の作用をするため、隔離部材
としてのセパレータを用いる必要がなくなるので好まし
い。 【0012】 【発明の実施の形態】以下に、本発明の集合電池の実施
の形態を図1〜図4に基づいて以下に説明するが、本発
明をニッケル−水素蓄電池に適用した場合と、本発明を
リチウム二次電池に適用した場合を例にして説明する。
なお、図1は単電池を平面方向に直列接続した実施例1
および実施例3のスタックセルを示す断面図である。ま
た、図2は単電池を平面方向に直列接続した実施例2お
よび実施例4のスタックセルを示す断面図である。ま
た、図3は単電池を厚み方向に直列接続した比較例1お
よび比較例2のスタックセルを示す断面図である。さら
に、図4は単電池を平面方向に並列接続した構成のスタ
ックセルを示す断面図である。 【0013】1.ニッケル−水素蓄電池への適用例 (1)実施例1 まず、共沈成分として亜鉛2.5質量%とコバルト1質
量%を含有する水酸化ニッケル粉末90質量部と、水酸
化コバルト粉末10質量部と、酸化亜鉛粉末3質量部と
の混合粉末に、ヒドロキシプロピルセルロースの0.2
質量%水溶液50質量部を添加混練して正極活物質11
bを作製した。一方、水素吸蔵合金(例えば、平均粒子
径が約150μmのMm1.0Ni3.4Co1.0Al0.2Mn
0.6)粉末にポリエチレンオキサイド(PEO)等の結
着剤と、適量の水を加えて混合して負極活物質12bを
作製した。 【0014】ついで、金属板(例えば鉄板)の表面にニ
ッケルメッキを施した正極集電体11aの片面に正極活
物質11bを塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延して正
極板11を作製した。また、金属板(例えば鉄板)の表
面にニッケルメッキを施した負極集電体12aの片面に
負極活物質12bを塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延
して負極板12を作製した。なお、集電体11aあるい
は12aに活物質11bあるいは12bを塗布するに際
しては、これらの正極集電体11aおよび負極集電体1
2aの塗布面の外周部には、正極活物質11bあるいは
負極活物質12bが塗布されない未塗布部が形成される
ように塗布している。 【0015】そして、活物質層の大きさ(面積)より若
干大きくなるように切断されたポリプロピレン製のセパ
レータ13を用意した後、このセパレータ13を介し
て、正極活物質11bと負極活物質12bが対向するよ
うに、正極11と負極12を積層した。ついで、この積
層体の3方向の端部(活物質の未塗布部)を封止材(ポ
リオレフィン系樹脂)14で封止した。これにより、積
層体の外周部の3方向の端部は液密に封止されることと
なる。ついで、封止されていない側の開口部から、ゲル
化剤を含有する3成分系(水酸化カリウム(KOH)、
水酸化ナトリウム(NaOH)、水酸化リチウム(Li
OH)からなる)アルカリ電解液を注液した。 【0016】ついで、この電解液を注液した開口部を封
止材(ポリオレフィン系樹脂)14で密封した後、電解
液をゲル化させて、容量が500mAhの単セル10
a,10b,10c,10d,10eをそれぞれ作製し
た。この後、図1に示すように、これらの単セル10
a,10b,10c,10d,10eの各集電体11
a,12aの極性が互いに異なるように隣接させた。こ
のとき、相隣接する一方の集電体11a,12a間に導
電性ペーストを介在させるととてもに、相隣接する他方
の集電体12a,11a間に絶縁体15を介在させて、
各単セル10a,10b,10c,10d,10eを平
面方向に直列接続して、スタックセル10とした。 【0017】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた扁平な外装ケース
(電池容器)を用意し、この外装ケースに上述のように
して作製したスタックセル10を挿入した。ついで、ス
タックセル10の一方の端部に配置された単セル10a
の負極集電体12aに負極リードを接続し、他方の端部
に配置された単セル10eの正極集電体11aに正極リ
ードを接続した。この後、正極リードを外装ケースに設
けられた正極端子に接続するとともに、負極リードを外
装ケースに設けられた負極端子に接続し、実施例1の集
合電池Aを作製した。 【0018】(2)実施例2 まず、導電性芯体の両面に実施例1と同様に作製した正
極活物質を塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延して正極
板21を作製した。また、導電性芯体の両面に実施例1
と同様に作製した負極活物質を塗布し、乾燥後、所定の
厚みに圧延して負極板22を作製した。ついで、ポリプ
ロピレン製セパレータ23を介して正極板21と負極板
22を積層し、最外周にセパレータ23が配置されるよ
うに渦巻状に巻回して渦巻状電極群とした。この後、こ
の渦巻状電極群を扁平になるまで押し潰して、図2に示
すような扁平状電極群とした。 【0019】ついで、金属板(例えば、鉄板)の表面に
ニッケルメッキを施した正極集電体24と、金属板(例
えば、鉄板)の表面にニッケルメッキを施した負極集電
体25とを用意した後、これらの正極集電体24と負極
集電体25との間に扁平状電極群を狭持した。このと
き、扁平状電極群の正極板21と正極集電体24とを導
電接続するとともに、負極板22と負極集電体25とを
導電接続した。この後、この扁平状電極群を狭持した正
極集電体24と負極集電体25の3方向の端部を封止材
(ポリオレフィン系樹脂)26で封止した。これによ
り、積層体の外周部の3方向の端部は液密に封止される
こととなる。 【0020】ついで、封止されていない側の開口部か
ら、ゲル化剤を含有する3成分系(水酸化カリウム(K
OH)、水酸化ナトリウム(NaOH)、水酸化リチウ
ム(LiOH)からなる)アルカリ電解液を注液した。
この電解液を注液した開口部を接着性樹脂で密封した
後、電解液をゲル化させて、容量が500mAhの単セ
ル20a,20b,20c,20d,20eをそれぞれ
作製した。この後、図2に示すように、これらの単セル
20a,20b,20c,20d,20eの各集電体2
4,25の極性が互いに異なるように隣接させた。この
とき、相隣接する一方の集電体24,25間に導電性ペ
ーストを介在させるとともに、相隣接する他方の集電体
25,24間に絶縁体27を介在させて、各単セル20
a,20b,20c,20d,20eを平面方向に直列
接続して、スタックセル20とした。 【0021】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた外装ケース(電池容
器)を用意し、この外装ケースに上述のようにして作製
したスタックセル20を挿入した。ついで、スタックセ
ル20の一方の端部に配置された端部正極板20bに正
極リードを接続し、他方の端部に配置された端部負極板
20cに負極リードを接続した。この後、正極リードを
外装ケースに設けられた正極端子に接続するとともに、
負極リードを外装ケースに設けられた負極端子に接続
し、実施例2の集合電池Bを作製した。 【0022】(3)比較例1 まず、金属板(例えば鉄板)の表面にニッケルメッキを
施した正極集電体31aの片面に、実施例1と同様に作
製した正極活物質31bを塗布し、乾燥後、所定の厚み
に圧延して正極板31を作製した。また、金属板(例え
ば鉄板)の表面にニッケルメッキを施した負極集電体3
2aの片面に、実施例1と同様に作製した負極活物質3
2bを塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延して負極板3
2を作製した。なお、正極集電体31aあるいは負極集
電体32aに正極活物質31bあるいは負極活物質32
bを塗布するに際しては、これらの集電体31a,32
aの塗布面の外周部に活物質31b,32bが塗布され
ない未塗布部が形成されるように塗布している。 【0023】そして、活物質層の大きさ(面積)より若
干大きくなるように切断されたポリプロピレン製のセパ
レータ33を用意した後、このセパレータ33を介して
正極活物質31bと負極活物質32bが対向するように
正極31と負極32を積層した。ついで、この積層体の
3方向の端部(活物質の未塗布部)を封止材(ポリオレ
フィン系樹脂)34で封止した。これにより、積層体の
外周部の3方向の端部は液密に封止されることとなる。
ついで、封止されていない側の開口部から、ゲル化剤を
含有する3成分系(水酸化カリウム(KOH)、水酸化
ナトリウム(NaOH)、水酸化リチウム(LiOH)
からなる)アルカリ電解液を注液した。 【0024】ついで、この電解液を注液した開口部を封
止材(ポリオレフィン系樹脂)で密封した後、電解液を
ゲル化させて、容量が500mAhの単セル30a,3
0b,30c,30d,30eをそれぞれ作製した。こ
の後、図3に示すように、これらの単セルの各集電体3
1a,32aの極性が互いに異なるように隣接させると
ともに、相隣接する集電体31a,32a間に導電性ペ
ーストを介在させて、各単セル30a,30b,30
c,30d,30eの厚み方向に直列接続して、スタッ
クセル30とした。 【0025】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた外装ケース(電池容
器)を用意し、この外装ケースに上述のようにして作製
したスタックセル30を挿入した。ついで、スタックセ
ル30の一方の端部に配置された単セル30aの負極集
電体32aに負極リードを接続し、他方の端部に配置さ
れた単セル30eの正極集電体31aに正極リードを接
続した。この後、正極リードを外装ケースに設けられた
正極端子に接続するとともに、負極リードを外装ケース
に設けられた負極端子に接続し、比較例1の集合電池X
を作製した。 【0026】(4)放電試験 ついで、上述のようにして作製した集合電池A,B,X
を用い、これらの各電池を室温(約25℃)で、それぞ
れ500mA(1It)の充電電流で充電し、集合電池
A,B,Xの電池電圧が50mV低下(−ΔV=50m
V)した時点で充電を1時間休止させる。ついで、25
00mA(5It)の放電電流で集合電池A,B,Xの
終止電圧が4Vになるまで放電させて、このときの中間
作動電圧(終止電圧が4Vになるまで放電させたときの
放電持続時間の半分経過時の電圧)を求めると下記の表
1に示すような結果となった。次に集合電池A,B,X
を用いて、それぞれ500mA(1It)の充電電流で
充電し、集合電池A,B,Xの電池電圧が50mV低下
した時点で充電を1時間休止させる。ついで、500m
A(1It)の放電電流で集合電池A,B,Xの終止電
圧が4Vになるまで放電させて、放電容量が初期容量の
60%以下になるまで充放電試験を繰返して、サイクル
寿命を測定した。このときのサイクル回数は下記の表1
に示すような結果となった。 【0027】 【表1】 【0028】上記表1の結果から明らかなように、実施
例1のスタックセル10を用いた集合電池Aでも、実施
例2のスタックセル20を用いた集合電池Bでも、比較
例1のスタックセル30を用いた集合電池Xでも、中間
作動電圧が4.75Vで殆ど変わらないことが分かる。
このことは、単セルを厚み方向のみに積層する必要はな
く、平面方向に配置して導電接続しても十分に高電圧
で、高容量な集合電池が得られることを意味している。
また、サイクル回数でも実施例1の集合電池A、実施例
2の集合電池Bは比較例1の集合電池Xよりもサイクル
回数が向上していることがわかる。このことは、単セル
を厚み方向のみに積層するよりも単セルを平面方向に配
置することにより、電池内部で発生する熱の拡散性が向
上するため、電極材料への負荷が低減し、サイクル特性
が向上していることを意味している。したがって、実施
例1のように単電池10a,10b・・・を形成した
り、実施例2のように単電池20a,20b・・・を形
成したりして、これらを平面方向に配置して導電接続す
るようにすれば、充放電特性(容積エネルギー密度およ
び質量エネルギー密度)に優れた集合電池を得ることが
できるようになる。 【0029】2.リチウムイオン電池への適用例 (1)実施例3 コバルト酸リチウム(LiCoO2)と、炭素系導電剤
と、結着剤としてのポリビニリデンフルオライド(PV
dF)を有機溶剤等に溶解したものを混合して正極活物
質スラリー11bを作製した。また、天然黒鉛と結着剤
としてのSBR,CMCとを添加混合して、負極活物質
スラリー12bを作製した。ついで、アルミニウム板か
らなる正極集電体11aの片面に正極活物質11bをド
クターブレードを用いて塗布し、乾燥後、所定の厚みに
圧延して正極板11を作製した。一方、銅板からなる負
極集電体12aの片面に負極活物質スラリー12bをド
クターブレードを用いて塗布し、乾燥後、所定の厚みに
圧延して負極板12を作製した。 【0030】なお、各集電体11a,12aに正極活物
質スラリー11bあるいは負極活物質スラリー12bを
塗布するに際しては、これらの集電体11a,12aの
塗布面の外周部には活物質11bあるいは12bが塗布
されない未塗布部が形成されるように塗布している。そ
して、各集電体11a,12aと大きさ(面積)がほぼ
等しくなるように切断されたポリプロピレン製のセパレ
ータ13を用意した後、このセパレータ13を介して正
極活物質11bと負極活物質12bが対向するように正
極11と負極12を積層した。 【0031】ついで、この積層体の3方向の端部(活物
質の未塗布部)を封止材(ポリオレフィン系樹脂)14
で封止した。これにより、積層体の外周部の3方向の端
部は液密に封止されることとなる。ついで、封止されて
いない側の開口部から、エチレンカーボネート(EC)
とジエチルカーボネート(DEC)からなる混合溶媒
(EC:DEC=30:70:体積比)にLiPF6
1モル/リットル溶解して調製した電解液にゲル化剤を
含有させた溶液を用意した後、この溶液を封止されてい
ない側の開口部から注液した。 【0032】ついで、この電解液を注液した開口部を接
着性樹脂で密封した後、電解液をゲル化させて容量が5
00mAhの単セル10a,10b,10c,10d,
10eをそれぞれ作製した。この後、図1に示すよう
に、これらの単セル10a,10b,10c,10d,
10eの各集電体11a,12aの極性が互いに異なる
ように隣接させた。このとき、相隣接する一方の集電体
11a,12a間に導電性ペーストを介在させるととも
に、相隣接する一方の集電体12a,11a間に絶縁体
15を介在させて、各単セル10a,10b,10c,
10d,10eを平面方向に直列接続して、スタックセ
ル10とした。 【0033】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた扁平な外装ケース
(電池容器)を用意し、この外装ケースに上述のように
して作製したスタックセル10を挿入した。ついで、ス
タックセル10の一方の端部に配置された単セル10a
の負極集電体12aに負極リードを接続し、他方の端部
に配置された単セル10eの正極集電体11aに正極リ
ードを接続した。この後、正極リードを外装ケースに設
けられた正極端子に接続するとともに、負極リードを外
装ケースに設けられた負極端子に接続し、実施例3の集
合電池Cを作製した。 【0034】(2)実施例4 まず、アルミニウム箔からなる導電性芯体の両面に実施
例3と同様に作製した正極活物質を塗布し、乾燥後、所
定の厚みに圧延して正極板21を作製した。また、銅箔
からなる導電性芯体の両面に実施例3と同様に作製した
負極活物質を塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延して負
極板22を作製した。ついで、ポリプロピレン製セパレ
ータ23を介して正極板21と負極板22を積層し、最
外周にセパレータ23が配置されるように渦巻状に巻回
して渦巻状電極群とした。この後、この渦巻状電極群を
扁平になるまで押し潰して、図2に示すような扁平状電
極群とした。 【0035】ついで、金属板(例えば、アルミニウム
板)からなる正極集電体24と、金属板(例えば、鉄
板)の表面にニッケルメッキを施した負極集電体25と
を用意した後、これらの正極集電体24と負極集電体2
5との間に扁平状電極群を狭持した。このとき、電極群
の正極板21と正極集電体24とを導電接続するととも
に、負極板22と負極集電体25とを導電接続した。こ
の後、この扁平状電極群を狭持した正極集電体24と負
極集電体25の3方向の外周部を封止材(ポリオレフィ
ン系樹脂)26で封止した。これにより、積層体の外周
部の3方向の端部は液密に封止されることとなる。 【0036】ついで、エチレンカーボネート(EC)と
ジエチルカーボネート(DEC)からなる混合溶媒(E
C:DEC=30:70:体積比)にLiPF6を1モ
ル/リットル溶解して調製した電解液にゲル化剤を含有
させた溶液を用意した後、この溶液を封止されていない
側の開口部から注液した。ついで、この電解液を注液し
た開口部を接着性樹脂で密封した後、電解液をゲル化さ
せて容量が500mAhの単セル20a,20b,20
c,20d,20eをそれぞれ作製した。 【0037】この後、図2に示すように、これらの単セ
ル20a,20b,20c,20d,20eの各集電体
24,25の極性が互いに異なるように隣接させた。こ
のとき、相隣接する一方の集電体24,25間に導電性
ペーストを介在させるとともに、相隣接する他方の集電
体25,24間に絶縁体26を介在させて、各単セル2
0a,20b,20c,20d,20eを平面方向に直
列接続して、スタックセル20とした。 【0038】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた外装ケース(電池容
器)を用意し、この外装ケースに上述のようにして作製
したスタックセル20を挿入した。ついで、スタックセ
ル20の一方の端部に配置された端部正極板20bに正
極リードを接続し、他方の端部に配置された端部負極板
20cに負極リードを接続した。この後、正極リードを
外装ケースに設けられた正極端子に接続するとともに、
負極リードを外装ケースに設けられた負極端子に接続
し、実施例4の集合電池Dを作製した。 【0039】(3)比較例2 アルミニウム板からなる正極集電体31aの片面に実施
例3と同様に作製した正極活物質31bをドクターブレ
ードを用いて塗布し、乾燥後、所定の厚みに圧延して正
極板31を作製した。一方、銅板からなる負極集電体3
2aの片面に実施例3と同様に作製した負極活物質スラ
リー32bをドクターブレードを用いて塗布し、乾燥
後、所定の厚みに圧延して負極板32を作製した。 【0040】なお、各集電体31a,32aに正極活物
質スラリー31bあるいは負極活物質スラリー32bを
塗布するに際しては、これらの集電体31a,32aの
塗布面の外周部には活物質31bあるいは32bが塗布
されない未塗布部が形成されるように塗布している。そ
して、各集電体31a,32aと大きさ(面積)がほぼ
等しくなるように切断されたポリプロピレン製のセパレ
ータ33を用意した後、このセパレータ33を介して正
極活物質31bと負極活物質32bが対向するように正
極31と負極32を積層した。 【0041】ついで、この積層体の3方向の端部(活物
質の未塗布部)を封止材(ポリオレフィン系樹脂)34
で封止した。これにより、積層体の外周部の3方向の端
部は液密に封止されることとなる。ついで、エチレンカ
ーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)
からなる混合溶媒(EC:DEC=30:70:体積
比)にLiPF6を1モル/リットル溶解して調製した
電解液にゲル化剤を含有させた溶液を用意した後、この
溶液を封止されていない側の開口部から注液した。 【0042】ついで、この電解液を注液した開口部を接
着性樹脂で密封した後、電解液をゲル化させて容量が5
00mAhの単セル30a,30b,30c,30d,
30eをそれぞれ作製した。この後、図3に示すよう
に、これらの単セルの各集電体31a,32aの極性が
互いに異なるように隣接させるとともに、相隣接する集
電体31a,32a間に導電性ペーストを介在させて、
各単セル30a,30b,30c,30d,30eの厚
み方向に直列接続して、スタックセル30とした。 【0043】ついで、図示しない正極端子および負極端
子を有するとともに安全弁を備えた外装ケース(電池容
器)を用意し、この外装ケースに上述のようにして作製
したスタックセル30を挿入した。ついで、スタックセ
ル30の一方の端部に配置された単セル30aの負極集
電体32aに負極リードを接続し、他方の端部に配置さ
れた単セル30eの正極集電体31aに正極リードを接
続した。この後、正極リードを外装ケースに設けられた
正極端子に接続するとともに、負極リードを外装ケース
に設けられた負極端子に接続し、比較例2の集合電池Y
を作製した。 【0044】(4)放電試験 ついで、上述のようにして作製した集合電池C,D,Y
を用い、これらの各電池を室温(約25℃)で、それぞ
れ50mA(0.1It)で集合電池C,D,Yの電池
電圧が21Vになるまで充電した。1時間充電を休止し
た後、1500mA(3It)の放電電流で集合電池
C,D,Yの終止電圧が13.75Vになるまで放電さ
せて、このときの中間作動電圧(終止電圧が13.75
Vになるまで放電させたときの放電持続時間の半分経過
時の電圧)を求めると、下記の表2に示すような結果と
なった。 【0045】次に、集合電池A,B,Xを用いてそれぞ
れ50mA(0.1It)の充電電流で充電し、集合電
池の電池電圧が21Vになるまで充電した時点で充電を
1時間休止させる。ついで、500mA(1It)の放
電電流で集合電池の終止電圧が13.75Vになるまで
放電させ、放電容量が初期容量の60%以下になるまで
充放電試験を繰返し、サイクル寿命を測定した。このと
きのサイクル回数は下記の表2に示すような結果となっ
た。 【0046】 【表2】 【0047】上記表2の結果から明らかなように、実施
例3のスタックセル10を用いた集合電池Cでも、実施
例4のスタックセル20を用いた集合電池Dでも、比較
例2のスタックセル30を用いた集合電池Yでも、中間
作動電圧が16.5Vで殆ど変わらないことが分かる。
このことは、単セルを厚み方向のみに積層する必要はな
く、平面方向に配置して導電接続しても十分に高電圧
で、高容量な集合電池が得られることを意味している。 【0048】したがって、実施例1のように単電池10
a,10b・・・を形成したり、実施例2のように単電
池20a,20b・・・を形成したりして、これらを平
面方向に配置して導電接続するようにすれば、容積エネ
ルギー密度および質量エネルギー密度に優れた集合電池
を得ることができるようになる。また、サイクル回数で
も実施例3の集合電池C、実施例4の集合電池Dは比較
例1の集合電池Yよりもサイクル回数が向上しているこ
とがわかる。 【0049】このことは、単セルを厚み方向のみに積層
するよりも単セルを平面方向に配置することにより、電
池内部で発生する熱の拡散性が向上するため、電極材料
への負荷が低減し、サイクル特性が向上していることを
意味している。したがって、実施例3のように単電池1
0a,10b・・・を形成したり、実施例4のように単
電池20a,20b・・・を形成したりして、これらを
平面方向に配置して導電接続するようにすれば、充放電
特性(容積エネルギー密度および質量エネルギー密度)
に優れた集合電池を得ることができるようになる。 【0050】3.並列接続 上述した各実施例においては、各単セルを平面的に直列
接続する例について説明したが、これらの各単セルを平
面的に並列接続することができる。この場合、図4に示
すように、正極集電体41aの片面に正極活物質41b
を塗布して形成した正極41と、負極集電体42aの片
面に負極活物質42bを塗布して形成した負極42をセ
パレータ43を介して対向させ、これらの3方向の外周
部(活物質の未塗布部)を封止材(ポリオレフィン系樹
脂)44で封止した。 【0051】ついで、封止されていない側の開口部か
ら、ゲル化剤を含有する電解液を注液した。ついで、こ
の電解液を注液した開口部を封止材(ポリオレフィン系
樹脂)44で密封した後、電解液をゲル化させて、容量
が500mAhの単セル40a,40b,40c,40
d,40eを作製する。この後、図4に示すように、こ
れらの単セル40a,40b,40c,40d,40e
の各集電体41a,42aの極性が互いに同じになるよ
うに隣接させた。このとき、相隣接する集電体41a,
41a間および42a,42a間に導電性ペーストを介
在させて、各単セル40a,40b,40c,40d,
40eを平面方向に並列接続して、スタックセル40と
すればよい。 【0052】4.接続形態の変形例 上述した各実施例においては、各単セルを平面的に直列
接続あるいは並列接続するに際して、相隣接する単セル
の各集電体間に導電性ペーストを介在させて、これらの
集電体同士を接触させて導電接続する例について説明し
た。しかしながら、このような接触による接続は構成が
単純で単セルの製造が容易である反面、集電体同士は集
電体の厚みの部分のみが接触するだけであるので、接触
抵抗が大きくて抵抗電圧降下が大きくなるという問題を
生じる。そこで、接触抵抗が小さくて、抵抗電圧降下が
小さくなる単セルの接続形態を、以下の図5〜図9に示
すような変形例として検討した。 【0053】(1)第1変形例 本第1変形例においては、図5に示すように、正極集電
体51aの一方の端部が単セル50a(50b・・・に
おいても同様である)より外方に延出した延出部51c
を備えているとともに、負極集電体52aの他方の端部
(延出部51cの反対側)が単セル50より外方に延出
した延出部52cを備えていることに特徴がある。 【0054】この場合、正極集電体51aの片面に正極
活物質51bを塗布して形成した正極51と、負極集電
体52aの片面に負極活物質52bを塗布して形成した
負極52をセパレータ53を介して対向させ、これらの
3方向の外周部(活物質の未塗布部)を封止材(ポリオ
レフィン系樹脂)54で封止した。ついで、封止されて
いない側の開口部から、ゲル化剤を含有する電解液を注
液した。ついで、この電解液を注液した開口部を封止材
(ポリオレフィン系樹脂)で密封した後、電解液をゲル
化させて各単セル50a,50b・・・を形成してい
る。 【0055】これらの単セル50a,50b・・・を並
列接続する場合は、図5(a)に示すように、例えば、
単セル50aの正極集電体51aの延出部51c内に、
単セル50bの正極集電体51aの他端部を挿入すると
ともに、単セル50bの負極集電体52aの延出部52
c内に、単セル50aの負極集電体52aの他端部を挿
入して、単セル50a,50b・・・を並列接続するよ
うにしている。この場合、延出部51cおよび延出部5
2cが、活物質層51b,52bの上部あるいは下部に
位置するように、延出部51cおよび延出部52cの長
さを調整すると、接続部での内部抵抗が低減したスタッ
クセル50が得られるようになる。 【0056】また、これらの単セル50a,50b・・
・を直列接続する場合は、図5(b)に示すように、例
えば、単セル50aの正極集電体51aの延出部51c
内に、単セル50bの負極集電体52aの他端部を挿入
するとともに、単セル50bの正極集電体51aの延出
部51c内に、単セル50aの負極集電体52aの他端
部を挿入して、単セル50a,50b・・・を直列接続
するようにしている。このとき、単セル50b,50d
の延出部51c,52cの内部表面には絶縁膜55を設
けるようにしている。 【0057】これにより、単セル50aの負極集電体5
2aと単セル50bの延出部51cとの間、単セル50
bの延出部52cと単セル50cの正極集電体51aと
の間、・・・が絶縁されて、各単セル50a,50b・
・・は直列接続されることとなる。そして、この場合に
おいても、延出部51cおよび延出部52cが活物質層
51b,52bの上部あるいは下部に位置するように、
延出部51cもしくは延出部52cの長さを調整する
と、接続部での内部抵抗が低減したスタックセル50が
得られるようになる。 【0058】(2)第2変形例 本第2変形例においては、図6に示すように、正極集電
体51aおよび負極集電体52aの一方の端部が、単セ
ル50a(50b・・・においても同様である)より外
方で同一方向に延出した延出部51cおよび延出部52
cを備えていることに特徴がある。 【0059】この場合、正極集電体61aの片面に正極
活物質61bを塗布して形成した正極61と、負極集電
体62aの片面に負極活物質62bを塗布して形成した
負極62をセパレータ63を介して対向させ、これらの
3方向の外周部(活物質の未塗布部)を封止材(ポリオ
レフィン系樹脂)64で封止した。ついで、封止されて
いない側の開口部から、ゲル化剤を含有する電解液を注
液した。ついで、この電解液を注液した開口部を封止材
(ポリオレフィン系樹脂)で密封した後、電解液をゲル
化させて各単セル60a,60b・・・を形成してい
る。 【0060】これらの単セル60a,60b・・・を並
列接続する場合は、図6(a)に示すように、例えば、
単セル60aの正極集電体61aおよび負極集電体62
aの延出部51cと延出部52cで形成される空間内
に、単セル50bの正極集電体61aおよび負極集電体
62aの他端部を挿入して、単セル60a,60b・・
・を並列接続するようにしている。この場合、延出部6
1cおよび延出部62cが活物質層61b,62bの上
部あるいは下部に位置するように、延出部61cおよび
延出部62cの長さを調整すると、接続部での内部抵抗
が低減したスタックセル60が得られるようになる。 【0061】また、これらの単セル60a,60b・・
・を直列接続する場合は、図6(b)に示すように、例
えば、単セル60aの正極集電体61aの延出部61c
内に、単セル60bの負極集電体62aの他端部を挿入
するとともに、単セル60aの負極集電体62aの延出
部62c内に、単セル60bの正極集電体61aの他端
部を挿入して、単セル60a,60b・・・を直列接続
するようにしている。このとき、単セル60a,60b
・・・の延出部62c,62cの内部表面に絶縁膜65
を設けるようにしている。 【0062】これにより、単セル60aの負極集電体6
2aと単セル60bの正極集電体61aとの間、単セル
60bの延出部62cと単セル60cの正極集電体61
aとの間、・・・が絶縁されて、各単セル60a,60
b・・・は直列接続されることとなる。そして、この場
合においても、延出部61cおよび延出部62cが活物
質層61b,62bの上部あるいは下部に位置するよう
に、延出部61cもしくは延出部62cの長さを調整す
ると、接続部での内部抵抗が低減したスタックセル60
が得られるようになる。 【0063】(3)第3変形例 本第3変形例においては、図7に示すように、正極集電
体71aの一方の端部が単セル70a(70b・・・に
おいても同様である)より外方に延出した延出部71c
を備えていることに特徴がある。この場合、正極集電体
71aの片面に正極活物質71bを塗布して形成した正
極71と、負極集電体72aの片面に負極活物質72b
を塗布して形成した負極72をセパレータ73を介して
対向させ、これらの3方向の外周部(活物質の未塗布
部)を封止材(ポリオレフィン系樹脂)74で封止し
た。ついで、封止されていない側の開口部から、ゲル化
剤を含有する電解液を注液した。ついで、この電解液を
注液した開口部を封止材(ポリオレフィン系樹脂)で密
封した後、電解液をゲル化させて各単セル70a,70
b・・・を形成している。 【0064】これらの単セル70a,70b・・・を並
列接続する場合は、図7(a)に示すように、例えば、
単セル70aの正極集電体71aの延出部71cに、単
セル70bの正極集電体71aの他端部を挿入するとと
もに、単セル70aの負極集電体72aと、単セル70
bの負極集電体72aの端部とを接触させて、単セル7
0a,70b・・・を並列接続するようにしている。こ
の場合、延出部71cが活物質層71bの上部に位置す
るように延出部71cの長さを調整すると、接続部での
内部抵抗が低減したスタックセル70が得られるように
なる。 【0065】また、これらの単セル70a,70b・・
・を直列接続する場合は、図7(b)に示すように、例
えば、単セル70aの正極集電体71aの延出部71c
内に、単セル70bの負極集電体72aの他端部を挿入
するとともに、単セル70aの負極集電体72aと、単
セル70bの正極集電体71aとを導電ペーストを介し
て接触させて、単セル70a,70b・・・を直列接続
するようにしている。このとき、単セル70a,70b
・・・の延出部71c,71cの内部表面に絶縁膜75
を設けるようにしている。 【0066】これにより、単セル70aの負極集電体7
2aと単セル70bの正極集電体71aとの間、単セル
70bの負極集電体72aと単セル70cの正極集電体
71aとの間、・・・が絶縁されて、各単セル70a,
70b・・・は直列接続されることとなる。そして、こ
の場合においても、延出部71cが活物質層71b,7
2bの上部に位置するように、延出部71cの長さを調
整すると、接続部での内部抵抗が低減したスタックセル
70が得られるようになる。 【0067】(4)第4変形例 本第4変形例においては、図8に示すように、正極集電
体81aの両端部に単セル80a(80b・・・におい
ても同様である)より外方に延出した延出部81c、8
1dを備えているとともに、負極集電体82aの両端部
に単セル80a(80b・・・においても同様である)
より外方に延出した延出部82c、82dを備えている
ことに特徴がある。この場合、正極集電体81aの片面
に正極活物質81bを塗布して形成した正極81と、負
極集電体82aの片面に負極活物質82bを塗布して形
成した負極82をセパレータ83を介して対向させ、こ
れらの外周部の3方向(活物質の未塗布部)を封止材
(ポリオレフィン系樹脂)84で封止した。 【0068】ついで、封止されていない側の開口部か
ら、ゲル化剤を含有する電解液を注液した。ついで、こ
の電解液を注液した開口部を封止材(ポリオレフィン系
樹脂)で密封した後、電解液をゲル化させて各単セル8
0a,80b・・・を形成している。これらの単セル8
0a,80b・・・を並列接続する場合は、図8(a)
に示すように、例えば、単セル80aの正極集電体81
aの延出部81c内に、単セル80bの正極集電体81
aの延出部81dを挿入するとともに、単セル80aの
負極集電体82aの延出部82dを、単セル80bの負
極集電体82aの延出部82d内に挿入して、単セル8
0a,80b・・・を並列接続するようにしている。 【0069】また、これらの単セル80a,80b・・
・を直列接続する場合は、図8(b)に示すように、例
えば、単セル80aの正極集電体81aの延出部81c
内に、単セル80bの負極集電体82aの延出部82d
を挿入するとともに、単セル80aの負極集電体82a
の延出部82cを、単セル80bの正極集電体81aの
延出部81d内に挿入するようにして、単セル80a,
80b・・・を直列接続するようにしている。このと
き、単セル80bの延出部81d,81cの内部表面に
絶縁膜85を設けるようにしている。これにより、単セ
ル80aの負極集電体82aと単セル80bの正極集電
体81aとの間、単セル80bの負極集電体82aと単
セル80cの正極集電体81aとの間、・・・が絶縁さ
れて、各単セル80a,80b・・・は直列接続される
こととなる。 【0070】(5)第5変形例 本第5変形例においては、図9(なお、図9においては
2個の単セルが直列接続された例を示しているが、実際
は2個以上の単セルが直列接続される)に示すように、
正極集電体91aの片面に正極活物質91bを塗布して
形成した正極91と、負極集電体92aの片面に負極活
物質92bを塗布して形成した負極92をセパレータ9
3を介して対向させ、これらの3方向の外周部が各集電
体91a,92aも被覆するように、封止材(ポリオレ
フィン系樹脂)94で封止されている。 【0071】そして、封止されていない側の開口部か
ら、ゲル化剤を含有する電解液を注液した後、この電解
液を注液した開口部を封止材(ポリオレフィン系樹脂)
で密封した後、電解液をゲル化させて各単セル90a,
90b・・・を形成している。これらの各単セル90
a,90b・・・を直列接続する場合、単セル90aの
負極集電体92aの外表面と、単セル90bの正極集電
体91aの外表面とを直接接触させればよい。 【0072】この場合、図9(a)に示すように、単セ
ル90aの活物質層91b,92bの下部に、単セル9
0bの活物質層91b,92bが位置するように重ね合
わせると、接続部での内部抵抗を低減させることが可能
となる。また、図9(b),図9(c)に示すように、
正極集電体91aおよび負極集電体92aが活物質層9
1b,92bよりも長くなるように、両端部を延出させ
て延出部91c,91dおよび92c,92dを形成し
た正極集電体91aおよび負極集電体92aを用いるよ
うにしてもよい。 【0073】そして、図9(b)に示すように、延出部
91d,92dが活物質層91b,92bの上部に位置
するように重ね合わせるようにしたり、図9(c)に示
すように、延出部91d,92dが活物質層91b,9
2bの上部に位置することなく、91d,92dが延出
部91c,92cに重ね合わせるようにしてもよい。こ
れは、発泡ニッケル等に活物質を充填した電極を使用し
た場合、電極が硬いために、曲げると折れる恐れがあ
り、折れた部位からショートが発生する可能性がある。
このため、延出部91c,91dおよび92c,92d
を設けて屈曲させ、接触させるようにすれば、ショート
を十分に抑制でき、かつ直接接触させる効果も得られる
ようになる。 【0074】なお、上述した各変形例においては、正極
集電体に正極活物質を塗着した正極と、負極集電体に負
極活物質を塗着した負極をセパレータを介して対向させ
た単セルを用いる例について説明したが、これらの各変
形例を上述した図2に示すような、正負極集電体の間に
扁平な渦巻き状電極体を配置した構造の単セルをとした
場合に適用できることは明らかである。 【0075】上述したように、本発明においては、正極
に導電接続された正極集電体と負極に導電接続された負
極集電体とで正極活物質および負極活物質が狭持されい
るとともに、これらの外周部が絶縁体で封止された単セ
ルの正極集電体および負極集電体と、当該単セルと平面
方向に互いに隣接した単セルの正極集電体あるいは負極
集電体とが直接触して並列接続もしくは直列接続となる
ように接続されている。このため、別途作製した接続導
体を用いることなく、複数の単セルが平面方向に並列接
続もしくは直列接続された集合電池を容易に得ることが
可能となる。これにより、充放電特性(容積エネルギー
密度および質量エネルギー密度)に優れた扁平な集合電
池を提供することが可能となる。 【0076】なお、上述した各実施例においては、液状
の電解液にゲル化剤を含有させて、これをゲル化させる
例について説明したが、正極活物質と負極活物質との間
にゲル化させたゲル電解液を配置したり、あるいは高分
子固体電解質を用いるようにすると、セパレータを用い
る必要がなくなるとともに、耐漏液性が向上するので好
ましい。 【0077】なお、上述した実施の形態においては、本
発明をニッケル−水素蓄電池およびリチウムイオン電池
に適用する例について説明したが、本発明はこれに限ら
ず、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム蓄電池などのどの
ような電池にも適用することが可能である。
【図面の簡単な説明】 【図1】 単電池を平面方向に直列接続した実施例1お
よび実施例3のスタックセルを示す断面図である。 【図2】 単電池を平面方向に直列接続した実施例2お
よび実施例4のスタックセルを示す断面図である。 【図3】 単電池を厚み方向に直列接続した比較例1お
よび比較例2のスタックセルを示す断面図である。 【図4】 単電池を平面方向に並列接続した構成のスタ
ックセルを示す断面図である。 【図5】 変形例1の導電接続構造を示す断面図であ
り、図5(a)は並列接続を示す図であり、図5(b)
は直列接続を示す図である。 【図6】 変形例2の導電接続構造を示す断面図であ
り、図6(a)は並列接続を示す図であり、図6(b)
は直列接続を示す図である。 【図7】 変形例3の導電接続構造を示す断面図であ
り、図7(a)は並列接続を示す図であり、図7(b)
は直列接続を示す図である。 【図8】 変形例4の導電接続構造を示す断面図であ
り、図8(a)は並列接続を示す図であり、図8(b)
は直列接続を示す図である。 【図9】 変形例9の導電接続構造を示す断面図であ
り、図9(a)は活物質層同士が重ね合わされるように
接続された例を示す図であり、図9(b)は活物質層の
一部が集電体で重ね合わされるように接続された例を示
す図であ、図9(c)は集電体同士のみが重ね合わされ
るように接続された例を示す図である。 【図10】 従来例の集合電池を示す断面図である。 【符号の説明】 10…スタックセル、10a…単セル、11…正極板、
11a…正極集電体、11b…正極活物質、12…負極
板、12a…負極集電体、12b…負極活物質、13…
セパレータ、14…封止材、15…絶縁体、20…スタ
ックセル、20a…単セル、21…正極板、22…負極
板、23…セパレータ、24…正極集電体、25…負極
集電体、26…封止材、27…絶縁体、30…スタック
セル、30a…単セル、31…正極板、31a…正極集
電体、31b…正極活物質、32…負極板、32a…負
極集電体、32b…負極活物質、33…セパレータ、3
4…封止材、50…スタックセル、50a…単セル、5
1…正極板、51a…正極集電体、51b…正極活物
質、51c…延出部、52…負極板、52a…負極集電
体、52b…負極活物質、52c…延出部、53…セパ
レータ、54…封止材、55…絶縁膜、60…スタック
セル、60a…単セル、61…正極板、61a…正極集
電体、61b…正極活物質、61c…延出部、62…負
極板、62a…負極集電体、62b…負極活物質、62
c…延出部、63…セパレータ、64…封止材、65…
絶縁膜、70…スタックセル、70a…単セル、71…
正極板、71a…正極集電体、71b…正極活物質、7
1c…延出部、72…負極板、72a…負極集電体、7
2b…負極活物質、73…セパレータ、74…封止材、
75…絶縁膜、80a…単セル、81…正極板、81a
…正極集電体、81b…正極活物質、81c…延出部、
81d…延出部、82…負極板、82a…負極集電体、
82b…負極活物質、82c…延出部、82d…延出
部、83…セパレータ、84…封止材、85…絶縁膜、
90a…単セル、91…正極板、91a…正極集電体、
91b…正極活物質、91c…延出部、91d…延出
部、92…負極、92a…負極集電体、92b…負極活
物質、93…セパレータ、94…封止材

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 【請求項1】 複数の単セルが平面方向に導電接続され
    た集合電池であって、 前記単セルは正極活物質を有する正極と負極活物質を有
    する負極とを備えるとともに、前記正極活物質と前記負
    極活物質は隔離部材を介して対向しており、 前記正極に導電接続された正極集電体と前記負極に導電
    接続された負極集電体とで前記正極活物質および負極活
    物質が狭持されているとともに、これらの外周部が絶縁
    体で封止されており、 前記単セルの前記正極集電体および前記負極集電体と、
    当該単セルと平面方向に互いに隣接した単セルの正極集
    電体あるいは負極集電体とが直接触して並列接続もしく
    は直列接続となるように接続されていることを特徴とす
    る集合電池。
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